JP2008502111A - ガスを均一に分配するマニホールドを有する燃料電池スタック - Google Patents

Abstract

燃料電池の流れ領域プレートのスタックへの流体の流れを規制する方法を提供する。本発明の方法は、スタックの或る数の流れ領域プレート(400)に流体の供給を行うために、スタックの各流れ領域プレート(400)に流体供給マニホールド孔を設けて、スタックを貫いて延びる細長い分配マニホールド(110)を形成する段階と、分配マニホールド(110)内に流体を供給して流す段階と、流体を或る数の流れ領域プレート(400)の各々に供給するために、供給流体の一部を横方向に方向転換する段階とを含む。或る数の流れ領域プレート(400)の各々に、流体供給マニホールドから平行に流体が供給される。供給流体を横方向に方向転換する段階は、流体供給マニホールド(110)内の乱流が或る数の流れ領域プレート(400)の下流側の流れ領域プレートへの流体の供給に悪影響を及ぼさないように行われる。

Description

本発明は、燃料電池に用いるガスセパレータに関する。より詳細には、燃料電池スタック内の単セルへの反応ガスの分配を規制する方法及び装置に関する。

燃料電池は、燃料からの化学エネルギーを電気エネルギーに高効率に直接変換する電気化学デバイスである。一般的に、単一のプロトン交換膜（ＰＥＭ）燃料電池は、膜／電極接合体を使用し、膜／電極接合体は、２つの導電性セパレータ、即ち、流れ領域プレートの間に配置されたイオン交換膜又は固体ポリマー電解質を有する。流れ領域プレートは、集電体として機能し、一般的には、その内部に燃料及び酸化剤をそれぞれの電極（即ち、燃料側のアノード、酸化剤側のカソード）に差し向けるための流路部を有する。実用化のための十分な出力を発生させるために、２つ又はそれ以上の燃料電池組立体は、一般的には直列に、場合によっては並列に、互いに接続される。直列に接続された複数の燃料電池構成を、燃料電池スタックと称し、通常、タイロッド及びエンドプレートによってこの組立て状態で互いに保持される。スタックは、典型的には、燃料の流れ、酸化剤の流れ、及び冷却媒体の流れを流れ領域から又は流れ領域にそれぞれ差し向けるためのマニホールド及びポートを有する。

マニホールドは、スタック内の個々のセルとガスの供給又は受入れを行う機器の導管である。燃料電池スタックのマニホールドは、外部に設けられてもよいし、内部に設けられてもよいが、多くは内部に設けられる。外部マニホールドは、内部マニホールドよりも製造が単純且つ低コストであるが、ガス漏洩及びシール不具合などの大きな欠点がある。内部マニホールドは、多くの場合、シール状態が良好であるという理由だけでなく、収縮によるスタック高さの変化に対してスタックが敏感でないという理由で有利である。かかる内部マニホールドは、反応物タンクに接続するだけで動作可能になる箱形燃料電池システムに類似した、反応物送給システムを内蔵するシステムである。内部マニホールドは、通常、各プレート上の一連のマニホールド孔によって形成され、マニホールド孔は、それらが整列するとき、スタックの個々のセルに反応ガスを移送し且つ分配するのに利用される導管を形成する。

流体マニホールドの設計は、燃料電池の性能を決定するのに重要な役割を果たす。この設計要件は、マニホールドが反応物（例えば空気又は改質ガス）及び冷却媒体をスタックの各セルに均一に分配することである。しかしながら、現在の設計では、これらの形状が丸み付きの矩形であるか又は不規則なものであるかどうかに関係なく、マニホールドの入口又は出口付近、或いは、その両方の端部で、幾つかの数のセルへの流量が少なすぎることが分かっており、そのことは、セルの飢餓（starvation）及び不十分な水管理を生じさせる。加えて、不均一な分配により、大きな反応物供給率（大きな化学量論又はストイキオメトリ（stoichiometry））の使用を助長し、結果として、反応物利用率が低く、大きな渦流電力消費を生じさせる。

内部マニホールドの幾何形状設計要因には、マニホールド構造、寸法、ガス流れパターン、並びにマニホールドと外部配管との間の取付け及び接合構造が挙げられる。Ｋｏｈ他（「Pressure and flow distribution in internal gas manifolds of a fuel-cell stack（燃料電池スタックの内部マニホールド内の圧力及び流量分布）」、Journal of Power Source，１１５、ｐｐ．５４−６５，２００３年）は、逆向き式（Ｕ字形）又は平行式（Ｚ字形）フロー構成の何れかを有する１００セルの溶融炭酸塩燃料電池（ＭＣＦＣ）スタックにおいてシミュレートした圧力及び流量分布を記載している。Ｋｏｈ他は、燃料電池スタックのマニホールド流れ接合部の幾何形状が、係数０．２の中程度の形状損を有する全開ゲートバルブ又は急縮としてモデル化されている場合には、逆向き流れ又は並行流れの何れにおいても不均一な流量分布が観察されることを見出した。この不均一性は、ガス利用率が十分に高く比較的小さなガス流量を可能とするアノードにおけるよりも、ガス利用率が一般的に小さいカソード側でより顕著である。平均値からの質量流量の差は、幾何学的抵抗に応じてスタックの端部でのセルにおいて±３０〜６０％となることがある。

従来技術は、燃料電池スタック内の反応ガスの不均一な分配に対する解決策として提案されたマニホールド設計の実施例を包含している。例えば、１９９９年１２月２９日公開のＭｉｚｕｎｏ Ｓｅｉｊｉに対する欧州特許ＥＰ ０９６７６７５ Ａ２（特許文献１）では、燃料電池内にガスを分配するガスマニホールドが開示され、ここでは、単セルの各々のガス通路と交差するように単セル積重ね方向に延び、入口マニホールドと排出マニホールドとの間で単セルのガス通路を相互接続する少なくとも１つのガス通過マニホールドが設けられている。この方法によれば、複数の移行マニホールドを設けることができる。ガスは各セル内ガス通路を通って流れるときには移行マニホールドの中を流れるので、燃料電池全体のセル内ガス通路のガス流量を実質的に均一にすることができることが請求項に記載されている。また、セル内ガス流路部が移行マニホールドを介して互いに連通し、セル内流路部からのガスの流れが移行マニホールドに合流するので、移行マニホールドのガス内流路部の上流側のガス流量が大きく変化した場合でも、ガス流量は移行マニホールドにおいて実質的に均一化される。残念なことに、移行マニホールドの追加はシールの必要性を増大させ、圧力損失の増大をもたらすことになる。加えて、開示されたこの方法は、最初の移行マニホールドの上流側流路部に均一な流れを提供せず、このことは、活発な電気化学反応が一般に生じる上流側部分がセル性能に有意な影響を及ぼすので、深刻な問題を引き起こすことになろう。

２００３年６月５日にＹａｓｕｎｏｒｉ Ｙｏｓｈｉｍｏｔｏ他に対する米国公開特許出願２００３／０１０４２６５Ａ１（特許文献２）では、燃料電池のガスマニホールド設計が開示され、ここでは、筒状／管状の貫通部材が、少なくとも１つの内部マニホールド内に貫通部材と内部マニホールドの内側壁との間に適切なギャップを有して設けられる。内部マニホールドに供給される改質ガスは、各セルに均一に分配される前に貫通部材によって流量が調節される。実際には、貫通部材はタイロッドと組み合わせられる。しかしながら、貫通部材の位置を、スタック組立ての間及び燃料電池の耐用期間全体を通じて正確に保持することは困難である。更に、ガスが貫通部材を通過した後で発達流を得ることは困難であり、一般的には、より大きな乱流及び後流を引き起こし、セル内及びマニホールドに連通するチャネル内へ不均一な流れ分布を確実に生じることになる。

燃料電池スタックがセル電圧プロファイルに関して不均一性を示すことが観察される。４５のセルを有し、５００ワットを発生させるユニットから収集されたデータは、マニホールド入口に近い最初の数セルについてセル電圧が明らかに低下したことを示した。図１は、従来技術の方法に従って設計された燃料電池スタック内の各セルに対応するセルの測定電圧のグラフが示されており、セル電圧は、セル（セル＃１〜＃４１）のほとんどについてほぼ一定であるが、セル＃４２から大幅に低下し、セル＃４４で最低になり、ここでセル電圧はセル＃１〜セル＃４４の平均の５０〜６０％に過ぎない。

セル電圧の不均一なプロファイルは、幾つかの要因による可能性があり、その１つはガス流量の不均一な分布である。スタックの幾何学的制約によって生じる流量分布の性質に起因して、より低いセル電圧が観測されるセルには、より少ないガスしか流れていないと考えられる。このガス流量が少ない結果として、流れチャネルから水滴を排出できず、その結果、上昇した抵抗にガス流量が一層低下する。実際の動作においては、スタックを遙かに高流量（すなわち高ストイキオメトリ）で動作させて不均一ガス流量分布の作用を最小にすることが必要とされる。しかしながら、ストイキオメトリが高くなる程、より高いシステム効率を達成するための障害となることが考えられる。

ガスマニホールドの構造は、スタック内の流量分布に大きく影響する。図２は、当該技術分野における従来設計に特有の燃料電池スタック１０の概略図である。例示の目的で、燃料１００、酸化剤２００及び冷却媒体３００の流れについて、逆方向流れが設けられていることを理解すべきである。当該技術分野で既知のように、従来の燃料電池スタックは、２つのエンドプレート２０及び３０と、これらの間に挟まれた多セル２００とを有し、セル２００は、アノードプレートと、カソードプレートと、膜／電極接合体（ＭＥＡ）５０と、ガスケット４０とを有する。各プレートには、燃料供給マニホールドを形成する孔１２０と、燃料排出マニホールドを形成する孔１５０とが存在する。同様に、酸化剤及び冷却媒体を供給し、酸化剤及び冷却媒体を排出するマニホールドを形成する孔が存在する。本明細書の説明は、燃料の流れについてされるが、その説明はまた、酸化剤及び冷却媒体の流れにも適用可能である点を理解すべきである。

図２を参照すると、一般に円形パイプである燃料ライン１００は、エンドプレート２０の継手など（図示せず）を介してスタック燃料入口部に接続される。エンドプレート２０上の孔１１０は、一般に、セパレータプレートの孔１２０とは異なる形状及び寸法を有する。マニホールド１２５の詳細な構造を図３に示す。孔１２０よって形成された燃料供給マニホールドに燃料が入ると、流れの一部は、ランド部１２１によって分離されたガス流れチャネル１２２に入る。通常、ガス流路部にガスを導入する孔がプレートに１つだけあり、ガス流路部からガスを排出する孔が１つだけある。

図４Ａは、スタック内の流れパターンを示し、図４Ｂはマニホールド内部の圧力分布の一例を示す。ガスが入口部１１０から入るとき、通常、１１０と１２０との間の幾何学的構造の変化によるフローパターンの変化が存在する。図４Ｂを参照すると、入口部の近くに低圧域があり、マニホールド入口部のコーナの近傍には伴流（渦流）域が存在する。この結果、入口領域のセルへの流量は下流側のセルへの流量よりもずっと小さくなる。マニホールド内部の下流側に向かう質量流量は、セル内への流れに起因して漸次低下し、その結果、圧力は漸次回復する。圧力変化、従ってマニホールド内の流量分布に影響する２つの主要要因は、ガス質量流量の変化、及び入口部１１０と孔１２０により形成される導管との間の幾何学的変化である。

前述の問題は、燃料処理装置からの改質ガスで燃料電池スタックが動作するときにより顕著となる。この問題は、或る場合には発生せず、それは、スタックがいわゆるデッドエンド方式で動作する場合及びスタックが高圧で動作する場合等であり、両方の場合のスタックは、高い背圧又は供給圧により、セル内への流れを付勢し、不均一分布が軽減されるように構成される。燃料電池スタックが改質ガスで動作するとき、オープンエンド方式を採用する必要があり、供給圧力が比較的低く、スタック内のガスの分布が一層不均一になる傾向がある。上述のように、燃料電池スタックの個々の単セルに分配されるガスの流れが不均一又は不均衡になると、例えば、セル反応によって生じた水は、それが凝縮し且つそれを低いガス流量によってチャネルから除去できない結果、液体で存在する。このことが起こると、滞留凝縮水によりガス流に対する抵抗が生じ、その結果、ガスのスムーズな流れを妨げる。ガス供給状態が燃料電池スタック内でこのように悪化するとき、出力電圧が単セル毎に変化し、それにより、スタック性能及び耐用期間に悪影響を及ぼす。

欧州特許ＥＰ０ ９６７ ６７５ Ａ２明細書 米国公開特許出願２００３／０１０４２６５Ａ１明細書

従って、スタック内の各セルへの均一な流れを供給するガスマニホールド設計を提供することが本発明の主たる目的である。本発明によるマニホールド設計では、低圧又は高圧の何れにおいても純水素（デッドエンド式作動）及び改質ガス（連続作動）で等しく良好に動作する必要があることが重要である。

本発明の第１の側面によれば、本発明は、燃料電池の流れ領域プレートのスタックへの流体流れを規制する方法であって、スタックの或る数の流れ領域プレートに流体の供給を行うために、スタックの各燃料電池流れ領域プレートに流体供給マニホールド孔を設けて、スタックを貫いて延びる細長い分配マニホールドを形成する段階と、流体供給マニホールド内に流体を供給して流す段階と、流体を或る数の流れ領域プレートの各々に供給するために、供給流体の一部を横方向に方向転換する段階と、を含み、或る数の流れ領域プレートの各々に、流体供給マニホールドから平行に流体が供給され、供給流体を横方向に方向転換する前記段階は、前記流体供給マニホールド内の乱流が前記或る数の流れ領域プレートの下流側の流れ領域プレートへの流体の供給に悪影響を及ぼさないように行われる方法を提供する。

本発明の第２の側面によれば、本発明は、燃料電池の流れ領域プレートのスタックであって、スタックの或る数の流れ領域プレートに流体の供給を行うための流体供給マニホールド孔を、スタックの各流れ領域プレート内に有し、流体供給マニホールド孔は、スタックを貫いて延びる細長い分配マニホールドを形成し、更に、或る数の流れ領域プレートの各々に設けられた流体分配マニホールドを有し、この流体分配マニホールドは、或る数の流れ領域プレートの各々に設けられた複数の入口溝に流体を連通させ、更に、流体供給マニホールドと流体分配マニホールドとの間を連通させる移行チャネルを有し、供給された流体の一部を横方向に方向転換させることによって、流体供給マニホールドからの流体が或る数の流れ領域プレートの各々に平行に供給され、横方向の方向転換は、流体供給マニホールド内の乱流が或る数の流れ領域プレートの下流側の流れ領域プレートへの流体の供給に悪影響を及ぼさないように行われる、スタックを提供する。

本発明のこれら及び他の特徴、態様、並びに利点は、以下の説明及び添付図面に関してはより良く理解されるようになるであろう。

添付図面の図５〜図９を参照しながら、本発明の好ましい実施形態を以下に詳細に説明する。

図５を参照すると、複数の単セル２００をエンドプレート２０と別のエンドプレート３０との間に繰り返し積重ねることによって、本発明による燃料電池スタック１０が構成されている。図５に示すように、膜／電極接合体（ＭＥＡ）及び一体化されたＧＤＬを有する組立体とガスケット４０とが、アノードプレートとカソードプレートとの間に挟まれる。アノードプレート及びカソードプレートの各々には、エンドプレート２０の孔１１０と好ましくは同じ形状及び寸法を有する第１のマニホールド孔１１０が存在する。第１のマニホールド孔１１０は、外部ガス供給ライン１００からのガス供給を受入れ且つ移送する。アノードプレート及びカソードプレートのマニホールド孔１１０の幾何形状をエンドプレート２０の孔１１０に一致させることにより、供給ライン１００とマニホールド入口部との間の幾何形状の差違に起因するガス流パターンの変化が排除され、或いは、それが少なくとも最小になる。第１のマニホールド孔１１０は、ガス流路部６０に直接接続されず、即ち、ガスは、マニホールド孔１１０から第２のマニホールド孔１２０に移送され、次いでガス流路部６０内に分配される。第２のマニホールド孔１２０はまた、スタック内の個々のセルに対するガス分配の均一性を向上させるバッファ及びガス再分配手段として機能する。マニホールド構造体の詳細を図６に示す。

図６に概略的に示すように、第１のマニホールド孔１１０の中を流れるガスは、移行チャネル１２３を通って第２のマニホールド孔１２０に流入する。第２のマニホールド孔１２０に入るガスは、３つの方向に流れる可能性があり、３つの方向は、流路部１２２への方向、第２のマニホールド孔１２０に沿う前方への方向、及びその後方への方向である。かかる流れパターン図７に示し、図７では説明のために逆向きの流れ構成だけを示す。上で説明したように、流れはまた、並行流を含む他の構成で配置されてもよい。

図８は、本発明による好ましいガスマニホールド孔と、発明の譲受人に譲渡された同時係属の米国特許出願番号１０／８６１４０９に記載された触媒を高度に利用することを特徴とする流れ領域とを有する好ましい実施形態を示す。燃料電池プレート４００は、燃料を分配するアノードプレート、酸素含有酸化剤（空気）を分配するカソードプレート、又は冷却媒体を分配するプレートの何れかである。この特定のプレートの実施例は、初期入口濃度７０％、水素利用率８０％に対応するアノードプレートを有する。流れ領域は、触媒利用効率を最大にするために「活性面積当たり一定の反応物分子」であるように設計されている。燃料は、最初、孔１１０によって形成された第１のマニホールドに入り、次いで移行チャネル１２３を通り、孔１２０によって形成された第２のマニホールドに向けられる。複数の流れチャネル、即ち、溝が第２のマニホールド孔１２０に接続され、複数の流れチャネルは、その第１の流路部に延びている。流れチャネルの第１の流路部は、蛇行してジョイント機構１２２ａにまで達し、ガスは、ジョイント機構１２２ａを通って、第１の流路部よりも少数の流れチャネルしか有しない第２の流路部に再分配される。ガスは、このように流れ領域プレートの中を通って進み、排出マニホールド１５０に達する。流路部の数、及び１つの流路部の流れチャネルの数から次の流路部の流れチャンネルの数に減少する比率は、燃料利用率及び圧力低下などのセル性能要件によって決定される。

プレートはまた、移行チャネル２１５を介して連通し且つ酸化剤を分配するための第１のマニホールド２１０及び第２のマニホールド２２０と、酸化物放出マニホールド２３０とを有している。プレートはまた、移行チャネル３１５で接続され且つ好適な冷却媒体を分配するための第１のマニホールド３００及び第２のマニホールド３１０を有している。冷却媒体の流れは、排出マニホールド３２０を介してセルから放出される。図８に示した第１のマニホールド及び第２のマニホールドの位置は例示的なものに過ぎず、本発明に従って任意の好ましい仕方で位置決めされることを理解すべきである。

図９では、従来技術のマニホールドを使用した燃料電池スタックのガス分配性能と本発明によるマニホールドを用いた燃料電池スタックのガス分配性能を比較している。双方の場合において、流れ領域は同じ構造を有することを理解すべきである。本発明によるガス分配はかなり均一であり、平均からの最大偏差は±５％である（完全に均一なガス分配の偏差は０％）。しかしながら、従来技術の設計は、一方の端部に位置する幾つかのセルに入るガスが極めて少なく、他方の端部に位置するセルにより多くのガスが入る。この偏差は、最大±３０〜５０％までになることもあるし、これより大きいこともある。

好ましい実施形態において、燃料電池のスタックへの流体流の規制が、移行チャネルにより入口ヘッダーマニホールドに接続された低抵抗の分配マニホールドを用いて達成されると共に、各燃料電池プレートへの流体流れの均一な分配及びスタックの入口部における低いガス速度がその他の手段によって、例えば、流体流れ内の乱流を低減して各プレートへの均一な分配を確保するバッフル構造体をマニホールド内に設けることによって達成される。これは、請求項１の範囲を裏付けるための、好ましい実施形態に対する変形例である。

上述したことに対する多くの修正形態が当業者に明らかであることを理解すべきである。従って、上記の説明及び添付図面は、本発明の例示であり、限定を意味するものではない。本発明の原理に全体として従っており、且つ本発明に関する技術分野内の既知の実施又は慣行の範囲内にあり上述した本質的な特徴に適用される事項として本明細書から漏れた事項を含んでいる本発明の任意の変形例、使用例及び適用例を、保護することが意図され、これらは、添付の請求項の範囲内にあることを理解すべきである。

従来技術の方法によって設計された燃料電池スタック内の各セルに対応するセル電圧の計測値のグラフである。 従来技術の燃料電池スタックの分解斜視図である。 図２の燃料電池スタックの従来技術のマニホールド構造体の拡大図である。 ガス流パターンを示す、従来技術の燃料電池スタックの平面図である。 従来技術のマニホールド内の圧力分布のグラフである。 従来技術の方法に従って設計された燃料電池スタック内の電圧、圧力分布及び速度のグラフである。 本発明の好ましい実施形態による燃料電池スタックの分解斜視図である。 本発明の好ましい実施形態によるマニホールド構造体の拡大図である。 ガス流パターンを示す、本発明の好ましい実施形態による燃料電池スタックの平面図である。 本発明の好ましい実施形態による燃料電池の平面図である。 従来技術のマニホールド設計と本発明の好ましい実施形態によるマニホールド設計のガス分配性能を示すグラフである。

Claims (11)

1. 燃料電池の流れ領域プレートのスタックへの流体流れを規制する方法であって、
   前記スタックの或る数の流れ領域プレートに流体の供給を行うために、前記スタックの各燃料電池流れ領域プレートに流体供給マニホールド孔を設けて、前記スタックを貫いて延びる細長い分配マニホールドを形成する段階と、
   前記分配マニホールド内に流体を供給して流す段階と、
   流体を前記或る数の流れ領域プレートの各々に供給するために、供給流体の一部を横方向に方向転換する段階と、を含み、
   前記或る数の流れ領域プレートの各々に、前記流体供給マニホールドから平行に流体が供給され、
   供給流体を横方向に方向転換する前記段階は、前記流体供給マニホールド内の乱流が前記或る数の流れ領域プレートの下流側の流れ領域プレートへの流体の供給に悪影響を及ぼさないように行われることを特徴とする方法。
2. 前記横方向に方向転換する段階は、前記流体供給マニホールドと前記或る数の流れ領域プレートの各々の流体分配マニホールドとの間を連通させる移行チャネルを設ける段階を有し、前記流体分配マニホールドは、流体を複数の入口溝に連通させる、請求項１に記載の方法。
3. 前記移行チャネルの中を通る流れは、前記移行チャネルの方向に対して横方向に前記流体分配マニホールド内に差し向けられる、請求項２に記載の方法。
4. 前記流体供給マニホールドの断面が円形であり、前記分配マニホールド内の流れが本質的に非乱流である、請求項１〜３の何れか１項に記載の方法。
5. 流体を供給する外部マニホールドが、前記流体供給マニホールドに一致する断面を有し、流れ分布を均一にする、請求項１〜４の何れか１項に記載の方法。
6. 前記移行チャネルの断面半径が、前記供給マニホールドの半径と等しい又はそれよりも小さい、請求項２に記載の方法。
7. 燃料電池の流れ領域プレートのスタックであって、
   前記スタックの或る数の流れ領域プレートに流体の供給を行うための流体供給マニホールド孔を、前記スタックの各流れ領域プレート内に有し、前記流体供給マニホールド孔は、前記スタックを貫いて延びる細長い分配マニホールドを形成し、
   更に、前記或る数の流れ領域プレートの各々に設けられた流体分配マニホールドを有し、この流体分配マニホールドは、前記或る数の流れ領域プレートの各々に設けられた複数の入口溝に流体を連通させ、
   更に、前記流体供給マニホールドと前記流体分配マニホールドとの間を連通させる移行チャネルを有し、
   供給された流体の一部を横方向に方向転換させることによって、前記流体供給マニホールドからの流体が前記或る数の流れ領域プレートの各々に平行に供給され、前記横方向の方向転換は、前記流体供給マニホールド内の乱流が前記或る数の流れ領域プレートの下流側の流れ領域プレートへの流体の供給に悪影響を及ぼさないように行われる、スタック。
8. 前記移行チャネルは、前記流体分配マニホールド内への流れを前記移行チャネルの方向に対して横方向に差し向けるように配向される、請求項７に記載のスタック。
9. 前記流体供給マニホールドの断面が円形である、請求項７又は８に記載のスタック。
10. 前記移行チャネルの断面半径が、前記供給マニホールドの半径と等しい又はそれよりも小さい、請求項７〜９の何れか１項に記載のスタック。
11. 流体を供給する外部マニホールドが、前記流体供給マニホールドに一致する断面を有し、流れ分布を均一にする、請求項７〜１０の何れか１項に記載の方法。

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