JP2008500687A - ダイレクトメタノール燃料電池(dmfc)のための膜電極ユニット - Google Patents
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Abstract
Description
アノード: CH3OH + H2O → CO2 + 6H+ + 6e−
カソード: 3/2 O2 + 6H+ + 6e− → 3 H2O
全体の反応: CH3OH + 3/2 O2 → CO2 + 2 H2O
DMFC燃料電池の中核はいわゆる膜電極ユニット(「MEU」)である。MEUは5つの層から構成されている。すなわち、中央のプロトン伝導膜(ポリマー電解質膜またはイオノマー膜)、膜側にある2つのガス拡散層(GDLまたは「バッキング」とも称される)および膜とガス拡散層との間に設けられている電極層。これらの電極層のうち、一方は水素を酸化するためのアノードとして形成されており、他方は酸素を還元するためのカソードとして形成されている。
−現在のところの極端に低い電力密度(P,W/cm2)、
−カソード側への膜を介するメタノールのクロスオーバー(「MeOHクロスオーバー」)、および
−貴金属を含有する触媒による高い負荷、
が挙げられる。
US 5,599,638には液体供給DMFCが記載されている。イオノマー(有利にはNafion(R))が注入されているガス拡散層またはバッキングが使用され、また注入剤の典型的な割合はガス拡散層の重量に対して2〜10%である。
WTアノード<WTカソード (1)
さらに、
C=WTアノード/WTカソード<1 (2)。
実施例1
本発明による膜電極ユニット(WTアノード<WTカソード)
a)アノードバッキングの製造:触媒に担持されたPtRu/C(カーボンブラックにおけるPtRu80質量%、Pt2.8質量%、Ru27.2質量%、Umicore社)Nafion(R)分散液(水において10質量%)および有機溶媒(ジプロピレングリコール)から成るアノード用の触媒インクはスクリーン印刷を用いてバッキング層(Sigracet 30 BAタイプ、SGL Carbon AG、Metingen、撥水剤の含有率5質量%、マイクロ層無し)に塗布され、(DIN EN 20811に従い測定された)その水密性WTは19mbarの静水圧に相当する。このようにして製造されるアノードバッキングの貴金属負荷は4mgPtRu/cm2であり(=2.64gPt/cm2および1.36gRu/cm2)、その活性領域は50cm2である。
WTアノード<WTカソード
ここで C=WTアノード/WTカソード=0.46。
水密性が等しいバッキングを有する膜電極ユニット(WTアノード=WTカソード)
アノードバッキングの製造は原則として実施例1において説明したように行われるが、Sigracet30BCタイプ(SGL社)がバッキング層として使用される。撥水剤の含有率11.5質量%であり、またマイクロ層が設けられている。(上記のようにDIN EN20811に従い測定された)水密性WTは41mbarの静水圧に相当する。このようにして製造されるこのアノードバッキングの貴金属負荷は4mgPtRu/cm2である(=2.64gPt/cm2および1.36gRu/cm2)。
後続の操作において2つのバッキングは、イオノマー膜(Nafion(R)N117、DuPont社)の対向する面を用いて積層化され、結果として生じる5層式膜電極ユニットがDMFC単セルに取付けられる。
活性セル領域は50cm2である。使用されるバッキングは以下の関係式に対応する。
WTアノード=WTカソード
ここで C=WTアノード/WTカソード=1。
水密性が異なるバッキングを有する膜電極ユニット(WTアノード<WTカソード)
アノードバッキングの製造は実施例1において説明したように行われるが、Sigracet30BCタイプ(SGL社、撥水剤の含有率11.5質量%、マイクロ層有り)がバッキング層として使用される。水密性WTは41mbarの静水圧に相当する。貴金属負荷は4mgPtRu/cm2である。
WTアノード=WTカソード
ここで C=WTアノード/WTカソード=2.16。
電気化学テストが50cm2の活性セル領域を有するDMFC単セルにおいて実施される。1モルメタノール水溶液がアノードにおいて使用され、空気がカソードガスとして使用される。MeOH流量は3ml/分であり、空気化学量論は100mA/cm2において2.5である。セル温度は70℃である。測定されたセル電圧は280mA/cm2の電流密度に関する例を用いて表1にまとめられている。本発明により製造されており、且つWTアノード<WTカソードを有する実施例1の膜電極ユニットは比較例(CE1およびCE2)に比べて実質的により良好な電気的な性能を示すことが明らかになった。
Claims (12)
- ダイレクトメタノール燃料電池(DMFC)のための膜電極ユニットにおいて、
イオン伝導膜、少なくとも1つのアノード電極層、少なくとも1つのカソード電極層、すくなくとも1つのアノードバッキングおよび少なくとも1つのカソードバッキングを有し、アノードバッキングはカソードバッキングよりも低い水密性(WT;DIN EN 20811に従い静水圧として測定される)を有し、
WTアノード<WTカソード
且つ C=WTアノード/WTカソード<1
であることを特徴とする、膜電極ユニット。 - 商Cに関する値が0.01〜0.99、有利には0.4〜0.9の範囲にある、請求項1記載の膜電極ユニット。
- アノードバッキングは補償層(マイクロ層)を有しない、請求項1記載の膜電極ユニット。
- アノードバッキングはカソードバッキングよりも高い総孔容積VTot(DIN66133に従いHg多孔率測定を用いて測定される)を有する、請求項1記載の膜電極ユニット。
- アノードバッキングは2.5〜4.5ml/gの範囲にある総孔容積VTot(アノード)(DIN66133に従いHg多孔率測定を用いて測定される)を有し、カソードバッキングは0.5〜2.5ml/gの範囲にある総孔容積VTot(カソード)を有する、請求項1記載の膜電極ユニット。
- アノードバッキングのための撥水剤材料の総含有率は2〜10質量%の範囲にあり、カソードバッキングのための撥水剤材料の総含有率は10〜30質量%の範囲にある、請求項1記載の膜電極ユニット。
- アノードバッキングおよび/またはカソードバッキングは多孔性で導電性の材料、例えば金属網、金属格子、黒鉛化または炭化された炭素繊維紙、炭素繊維不織布または炭素繊維織布またはそれらの組み合わせから成る、請求項1記載の膜電極ユニット。
- アノード電極層およびカソード電極層はイオン伝導膜および/またはアノードバッキングまたはカソードバッキングに設けられている、請求項1記載の膜電極ユニット。
- アノード電極層および/またはカソード電極層は触媒的に活性な細かく分割された貴金属、例えばプラチナ、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、金またはそれらの組合せ物を含有する、請求項1記載の膜電極ユニット。
- イオン伝導膜は有機イオノマー、例えばフッ化されたポリマーのスルホン酸誘導体、スルホン化されたポリエーテルケトン、スルホン化されたポリアリールケトン、ドープされたポリサルホン、ドープされたポリベンズイミダゾールおよび/または無機イオノマーから成る、請求項1記載の膜電極ユニット。
- さらにシール材料、保護フィルム、補強材および/またはリムを有する、請求項1記載の膜電極ユニット。
- 請求項1から11までのいずれか1項記載の膜電極ユニットのダイレクトメタノール燃料電池(DMFC)への使用。
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