JP2008500253A - 炭化水素合成プロセスからの水素回収 - Google Patents
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Abstract
Description
以下の用語は、本明細書を通して使用され、別に示さない限り以下の意味を有する。
本発明プロセスへの最初のガスストリームは、水素を含む。有利には、本発明のプロセスは、低濃度の水素を含む最初のストリームから、水素に富むストリームを分離することを可能にする。したがって、これらの最初のガスストリームは、40体積%未満の水素、好ましくは35体積%未満の水素、及びさらに好ましくは30体積%未満の水素を含む低値の、水素の少ないストリームである。また、最初のガスストリームは、CO2、CO、H2O(g)、及びガス状C1〜C5炭化水素を含むこともできる。
本発明によるプロセスにおいて、1つ又は複数の逆選択膜を使用することができる。好ましくは1つ又は2つの逆選択膜が使用される。単一逆選択膜を使用することができ、この逆選択膜は、水性ガスシフト反応器を通過させる前に、最初のガスストリームを分離するために使用することができる。別法として、最初のガスストリームを、水性ガスシフト反応器を通過させた後に、最初のガスストリームを分離するために単一逆選択膜を使用することができる。本発明の他の実施形態において、2つの逆選択膜を使用することができる。第1の逆選択膜は、水性ガスシフト反応器を通過させる前に最初のガスストリームを分離するために使用することができ、第2の逆選択膜は、最初のガスストリームを水性ガスシフト反応器に通過させた後に、ガスストリームを分離するために使用することができる。
[式中、PAは、脂肪族ポリアミドブロック及びPEは、ポリエーテルブロックである]。したがって、ポリエーテル−ポリアミドブロックコポリマーの繰り返し単位がある。脂肪族ポリアミド(PA)単位は、ナイロン6又はナイロン12などの単位であり、ポリエーテル(PE)単位は、ポリエチレングリコール又はポリテトラメチレングリコールなどの単位である。
逆選択膜と接触させる前、又はかかる接触の後に、水素含有ストリームを、水性ガスシフト反応器を通過させる。二者択一で、逆選択膜を水性ガスシフト反応器の前及び後に利用することができる。水性ガスシフト反応器において、COは、シフト触媒の存在下で、水素及び二酸化炭素の混合物を形成するのに効果的な反応条件で、水蒸気と反応する。水性ガスシフト反応条件は、当分野の技術者にはよく知られている。シフト触媒には、例えば鉄ベースシフト触媒、銅ベースシフト触媒、及びニッケルベースシフト触媒が含まれる。
圧力変動吸着ユニットを通過させる前に、1つ又は複数の逆選択膜との接触及び水性ガスシフト反応を実施して、水素濃度を水素回収のための圧力変動吸着の使用に許容されるレベルに上げる。効果的に操作するために、圧力変動吸着ユニットへの水素含有ガス供給材料は、約40体積%より多い水素を含む必要がある。最初のガスストリームを1つ又は複数の逆選択膜と接触させ、水性ガスシフト反応器を通過させて、水を含まないベースでの、ガスストリーム中の水素の体積パーセントを上げる。これらの方法を実施した後、水を含まないベースでの、得られたストリームの水素含有量は、水を含まないベースでの、最初の水素の少ないガスストリームの水素含有量よりも少なくとも5体積%多くすることができる。したがって、驚くことには本発明のプロセスを使用して、水素の少ないストリームを水素に富むストリームを供給するための最初のガスストリームとして使用することができる。
好ましくは、本発明のプロセスにおいて使用するための水素の少ないストリームは、炭化水素合成プロセスから単離される。
好ましくは本発明の炭化水素合成プロセスは、フィッシャートロプシュプロセスである。
本発明のプロセスから単離された水素に富むガスは、90体積%より多い水素、好ましくは95体積%より多い水素、及びさらに好ましくは99体積%より多い水素を含む。したがって、水素に富むガスは、高純度水素を必要とする任意の目的に使用することができる。
本発明のプロセスによれば、水素に富むストリームは、炭化水素合成反応触媒の再活性化のために使用することができる。炭化水素合成反応操作の間、炭化水素合成反応触媒は、シンガス中の失活化学種及び合成反応から生じる失活化学種によって活性を失う(失活する)。これらの失活化学種には、例えば窒素、又は窒素含有化合物が含まれる。この失活は可逆的であり、触媒活性は、失活した触媒を水素と接触させることによって回復される(即ち、触媒は再活性化される)。スラリ反応器中の炭化水素合成反応触媒の活性は、スラリを水素に富むガスと接触させて、炭化水素合成反応器中のその場で、又は外部の再活性容器中で触媒再活性化スラリを形成することによって、間欠的に又は連続的に再活性化することができる。このタイプの再活性化プロセスは、例えば米国特許第5,260,239号、第5,268,344号、及び第5,283,216号に開示されている。
本発明によれば、炭化水素生成物ストリームは、炭化水素生成物ストリームを水素に富むストリームと接触させることを含むプロセスによって品質向上させることができ、ここで、水素に富むストリームは、40体積%未満の水素を含むストリームから単離される。
水素処理は、窒素及び硫黄などのヘテロ原子を減少又は好ましくは完全に除去するために使用することができる。典型的水素処理条件は、当分野の技術者には、よく知られており、例えば米国特許第6,179,995号に記載されており、参照によりその全体を本明細書に合体する。
水素分解は、当分野の技術者には知られている通常の方法により実施することができる。典型的水素分解条件は、例えば米国特許第6,179,995号に記載されており、参照によりその全体を本明細書に合体する。水素分解は、ワックス状炭化水素供給材料の沸点範囲転化を起こさせるために使用される。一般に、水素分解は、大きい炭素分子を小さい炭素分子に切断するプロセスである。水素分解は、特別の分画又は分画の組合せを、約600〜900°F(316〜482℃)、好ましくは650〜850°F(343〜454℃)の範囲の温度で、約200〜4000psia(13〜272atm)、好ましくは500〜3000psia(34〜204atm)の範囲の圧力で、炭化水素原料に対して約0.1hr−1〜10hr−1、好ましくは0.25hr−1〜5hr−1の空間速度で、及び水素消費量、液体炭化水素供給材料バレル当り500〜2500scf(89.1〜445m3H2/m3供給材料)で、適切な水素分解触媒の存在下で、水素と接触させることによって実施することができる。
水素化の条件は、この工業においてよく知られており、周囲を超える温度、及び大気より大きい圧力を含む。水素化に好ましい条件には、温度300から800°F、最も好ましくは400から600°F、圧力50から2000psig、最も好ましくは100から500psig、液体毎時空間速度(LHSV)0.2からhr−1〜10hr−1、最も好ましくは1.0hr−1から3.0hr−1、及びガス速度500から10,000SCFB、最も好ましくは1000から5000SCFBが含まれる。
本発明よれば、ワックス状炭化水素原料は、水素異性化ゾーンにおいて、水素異性化にかけることができる。
炭化水素合成プロセスから生成された潤滑剤ベースオイル生成物は、生成物品質及び安定性を改善するために水素フィニシュすることができる。水素フィニシングの間、全LHSVは、約0.25から2.0hr−1、好ましくは約0.5から1.0hr−1である。水素分圧は、200psiaより大きく、好ましくは約500psiaから約2000psiaの範囲である。一般に水素再循環速度は、50SCF/Bblより大きく、好ましくは1000から5000SCF/Bblである。温度は、約300°Fから約750°F、好ましくは450°Fから600°Fの範囲である。
例示的実施形態を厚さ1.0ミクロンの活性層を有する逆選択膜により実施する。膜は、以下の表Iに要約する通り、最初のガス供給材料の種々の成分に対する透過性(バーラー(barrer))を示す。
Claims (32)
- (a)シンガスを使用して炭化水素合成プロセスを実施すること、
(b)水素を含むガス状ストリームを、炭化水素合成プロセスから単離すること、
(c)水素を含むガス状ストリームを、第1の逆選択膜と接触させて、第1のCO2富化透過物及び第1の水素含有残留物を供給すること、
(d)第1の水素含有残留物を、水性ガスシフト反応器を通過させて、水素含有ストリームを供給すること、
(e)水素含有ストリームを、第2の逆選択膜と接触させて、第2のCO2富化透過物及び第2の水素含有残留物を供給すること、及び
(f)第2の水素含有残留物を、圧力変動吸着ユニットを通過させて、90体積%より多い水素を含む水素に富むストリームを供給すること
を含む水素に富むストリームを供給する方法。 - 炭化水素合成プロセスが、フィッシャートロプシュプロセスである請求項1に記載の方法。
- 第2の逆選択膜と接触させる前に、水素含有ストリームを、気液分離器を通過させて、水を除去することをさらに含む請求項1に記載の方法。
- (i)炭化水素合成プロセスからの炭化水素生成物ストリームの品質を向上させること、(ii)天然ガスストリームを水素処理すること、(iii)水素に富むストリームを炭化水素合成反応ユニットに再循環させること、(iv)炭化水素合成プロセス以外の使用のための水素を生成すること、(v)炭化水素合成反応触媒を再活性化すること、及び(vi)その組合せからなる群から選択されたプロセスに対して、水素に富むストリームを使用することをさらに含む請求項1に記載の方法。
- 第2の水素含有残留物が、約100psig以上の圧力である請求項1に記載の方法。
- 第2の水素含有残留物が、約200psig以上の圧力である請求項1に記載の方法。
- 水素を含むガス状ストリームが35体積%未満の水素を含み、第2の水素含有残留物が40体積%より多い水素を含む請求項3に記載の方法。
- 99体積%より多い水素を含む水素に富むストリームである請求項1に記載の方法。
- ガス状ストリームが、CO2、CO、H2O(g)、ガス状C1〜C5炭化水素、及び35体積%未満のH2を含む請求項1に記載の方法。
- 水素を含むガス状ストリームを、(i)炭化水素合成反応ユニットからのテールガス、(ii)炭化水素合成反応を実施する前のシンガス、(iii)品質を向上したプロセスからのテールガス、及び(vi)その組合せからなる群から選択された原料源から単離する請求項1に記載の方法。
- (a)炭化水素合成プロセス実施すること、
(b)炭化水素合成プロセスから水素の少ないストリームを単離すること、及び
(c)水素含有ストリームを第1の逆選択膜及び第2の逆選択膜と接触させることを含むプロセスによって、90体積%より多い水素を含む水素に富むストリームを水素の少ないストリームから単離すること
を含む水素に富むストリームを供給する方法。 - 炭化水素合成プロセスが、フィッシャートロプシュプロセスである請求項11に記載の方法。
- 水素の少ないストリームが、35体積%未満の水素を含む請求項11に記載の方法。
- 水素の少ないストリームが、(i)炭化水素合成反応ユニットからのテールガス、(ii)炭化水素合成反応を実施する前のシンガス、(iii)品質を向上したプロセスからのテールガス、及び(vi)その組合せからなる群から選択された原料源から単離される請求項11に記載の方法。
- 構成している水素に富むストリームを単離するプロセスが、水素の少ないストリームを、水性ガスシフト反応器及び圧力変動吸着ユニットを通過させることをさらに含み、ここで、水素の少ないストリームを、第1の逆選択膜と接触させ、水性ガスシフト反応器を通過させ、及び圧力変動吸着ユニットの前に第2の逆選択膜と接触させる請求項11に記載の方法。
- 水素に富むストリームが、99体積%より多い水素を含む請求項11に記載の方法。
- (a)シンガスを使用して、フィッシャートロプシュプロセスを実施して、炭化水素生成物ストリーム及び水素の少ないストリームを供給すること、
(b)第1の逆選択膜及び第2の逆選択膜と接触させることを含むプロセスによって、水素に富むストリームを水素の少ないストリームから単離すること、及び
(c)炭化水素生成物ストリームの少なくとも一部分を、水素に富むストリームの少なくとも一部分と反応させることによって品質向上させること
を含む統合されたフィッシャートロプシュプロセス。 - 水素の少ないストリームが40体積%未満の水素を含み、水素に富むストリームが95体積%より多い水素を含む請求項17に記載の統合された方法。
- 水素の少ないストリームが35体積%未満の水素を含み、水素に富むストリームが99体積%より多い水素を含む請求項17に記載の統合された方法。
- (i)水素の少ないストリームを、第1の逆選択膜と接触させて、第1のCO2富化透過物、及び第1の水素含有残留物を供給すること、(ii)第1の水素含有残留物を、水性ガスシフト反応器を通過させて水素含有ストリームを供給すること、(iii)水素含有ストリームを、第2の逆選択膜と接触させて、第2のCO2富化透過物、及び第2の水素含有残留物を供給すること、及び(iv)第2の水素含有残留物を、圧力変動吸着ユニットを通過させて、水素に富むストリームを供給することを含むプロセスによって、水素に富むストリームを、水素の少ないストリームから単離する請求項17に記載の統合された方法。
- 水素の少ないストリームを、(i)フィッシャートロプシュ合成反応ユニットからのテールガス、(ii)フィッシャートロプシュ合成反応を実施する前のシンガス、(iii)向上したプロセスからのテールガス、及び(iv)その組合せからなる群から選択された原料源から単離する請求項17に記載の統合された方法。
- 第2の水素含有残留物が、約100psig以上の圧力である請求項20に記載の統合された方法。
- 水性ガスシフト反応の後及び第2の逆選択膜と接触させる前に、水素含有ストリームを、蒸気−液体分離器を通過させて、水を除去することをさらに含む請求項20に記載の方法。
- (i)天然ガスストリームを水素処理すること、(ii)水素に富むストリームを炭化水素合成反応ユニットに再循環させること、(iii)炭化水素合成プロセス以外の使用のための水素を生成すること、(iv)炭化水素合成反応触媒を再活性化すること、及び(v)その組合せからなる群から選択されたプロセスに対して、水素に富むストリームの一部分を使用することを含む請求項17に記載の方法。
- 水素の少ないストリームが、35体積%未満の水素を含む請求項21に記載の方法。
- (a)シンガスを使用して、炭化水素合成プロセスを実施して、少なくとも1つの炭化水素ストリーム及び水素の少ないストリーム供給すること、
(b)第1の逆選択膜と接触させること、水性ガスシフト反応を実施すること、及び第2の逆選択膜と接触させることを含み、ここで、水素含有ストリームの、水を含まないベースでの水素濃度は、水素の少ないストリームの水を含まないベースでの、水素濃度よりも少なくとも5体積%多いプロセスによって、水素の少ないストリームから水素含有ストリームを単離すること、及び
(c)水素含有ストリームを、圧力変動吸着ユニットを通過させて、90体積%より多い水素を含む水素に富むストリームを供給すること
を含む水素に富むストリームを供給する方法。 - 水素の少ないストリームから水素含有ストリームを単離するプロセスが、蒸気−液体分離器において、水を除去することをさらに含む請求項26に記載の方法。
- 水素の少ないストリームが、40体積%未満の水素を含む請求項26に記載の方法。
- 水素の少ないストリームが、35体積%未満の水素を含む請求項26に記載の方法。
- 水素の少ないストリームが、(i)炭化水素合成反応ユニットからのテールガス、(ii)炭化水素合成反応を実施する前のシンガス、(iii)品質を向上したプロセスからのテールガス、及び(iv)その組合せからなる群から選択された供給源から単離される請求項26に記載の方法。
- (i)炭化水素合成プロセスから炭化水素生成物ストリームを品質を向上させること、(ii)天然ガスストリームを水素処理すること、(iii)水素に富むストリームを炭化水素合成反応ユニットに再循環させること、(iv)炭化水素合成プロセス以外に、使用のための水素を生成すること、(v)炭化水素合成反応触媒を再活性化すること、及び(vi)その組合せからなる群から選択されたプロセスに対して、水素に富むストリームを使用することをさらに含む請求項26に記載の方法。
- 炭化水素合成プロセスが、フィッシャートロプシュプロセスである請求項26に記載の方法。
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