JP2008208343A - 切込プリプレグ基材、積層基材、繊維強化プラスチック、および切込プリプレグ基材の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】良好な流動性、複雑な形状の成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現するプリプレグ基材を提供する。
【解決手段】プリプレグ基材は、一方向に引き揃えられた強化繊維と第１及び第２のマトリックス樹脂とからなり、その全面に強化繊維を横切る方向へ切り込みが複数設けられており、実質的にすべての強化繊維の前記切り込みにより分断され、その繊維長さＬが１０〜１００ｍｍ、切込幅Ｗが１〜５０ｍｍの範囲内であり、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％の範囲内であり、前記第１のマトリックス樹脂がマトリックス樹脂全体の９０体積％以上を成し、前記第１のマトリックス樹脂より引張伸度の高い第２のマトリックス樹脂が、前記プリプレグ基材の少なくとも一方の表面上に、配置されている。
【選択図】なし

Description

本発明は、良好な流動性、成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現するプリプレグ基材、およびその製造方法、ならびに該プリプレグ基材の積層基材に関する。さらに詳しくは、例えば自動車部材、スポーツ用具等に好適に用いられる繊維強化プラスチックの中間基材であるプリプレグ基材、およびその製造方法、ならびに該プリプレグ基材の積層基材に関する。

強化繊維とマトリックス樹脂からなる繊維強化プラスチックは、比強度、比弾性率が高く、力学特性に優れること、耐候性、耐薬品性などの高機能特性を有することなどから産業用途においても注目され、その需要は年々高まりつつある。

高機能特性を有する繊維強化プラスチックの成形方法としては、プリプレグと称される連続した強化繊維にマトリックス樹脂を含浸せしめた半硬化状態の中間基材を積層し、高温高圧釜で加熱加圧することによりマトリックス樹脂を硬化させ繊維強化プラスチックを成形するオートクレーブ成形が最も一般的に行われている。また、近年では生産効率の向上を目的として、あらかじめ部材形状に賦形した連続繊維基材にマトリックス樹脂を含浸および硬化させるＲＴＭ（レジントランスファーモールディング）成形等も行われている。これらの成形法により得られた繊維強化プラスチックは、連続繊維である所以優れた力学物性を有する。また、連続繊維は規則的な配列であるため、基材の配置により必要とする力学物性に設計することが可能であり、力学物性のバラツキも小さい。しかしながら、一方で連続繊維である所以３次元形状等の複雑な形状を形成することは難しく、主として平面形状に近い部材に限られる。

３次元形状等の複雑な形状に適した成形方法として、ＳＭＣ（シートモールディングコンパウンド）成形等がある。ＳＭＣ成形は、通常２５ｍｍ程度に切断したチョップドストランドに熱硬化性樹脂であるマトリックス樹脂を含浸せしめ半硬化状態としたＳＭＣシートを、加熱型プレス機を用いて加熱加圧することにより成形を行う。多くの場合、加圧前にＳＭＣシートを成形体の形状より小さく切断して成形型上に配置し、加圧により成形体の形状に引き伸ばして（流動させて）成形を行う。そのため、その流動により３次元形状等の複雑な形状にも追従可能となる。しかしながら、ＳＭＣはそのシート化工程において、チョップドストランドの分布ムラ、配向ムラが必然的に生じてしまうため、力学物性が低下し、あるいはその値のバラツキが大きくなってしまう。さらには、そのチョップドストランドの分布ムラ、配向ムラにより、特に薄物の部材ではソリ、ヒケ等が発生しやすくなり、構造材としては不適な場合がある。

上述のような材料の欠点を埋めるべく、連続繊維と熱可塑性樹脂からなるプリプレグに切り込みを入れることにより、流動可能で力学物性のバラツキも小さくなるとされる基材が開示されている（例えば特許文献１、２）。しかしながら、ＳＭＣと比較すると力学特性が大きく向上し、バラツキが小さくなるものの、構造材として適用するには十分な強度とは言えない。連続繊維基材と比較すると切り込みという欠陥を内包した構成であるために、応力集中点である切り込みが破壊の起点となり、特に引張強度、引張疲労強度が低下する、という問題があった。
特開昭６３−２４７０１２号公報 特開平９−２５４２２７号公報

本発明は、かかる従来技術の背景に鑑み、良好な流動性、複雑な形状の成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現するプリプレグ基材、およびその製造方法、ならびに該プリプレグ基材の積層基材を提供することにある。

本発明は、かかる課題を解決するために、次のような手段を採用するものである。すなわち、
（１）一方向に引き揃えられた強化繊維と第１のマトリックス樹脂と第２のマトリックス樹脂とからなるプリプレグ基材であって、該プリプレグ基材の全面に強化繊維を横切る方向へ断続的な切り込みからなる列が複数列設けられており、実質的にすべての強化繊維が前記切り込みにより分断され、前記切り込みにより分断された強化繊維の繊維長さＬが１０〜１００ｍｍ、切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが３０μｍ〜５０ｍｍの範囲内であり、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％の範囲内であり、前記第１のマトリックス樹脂がマトリックス樹脂全体の９０体積％以上を成し、前記第１のマトリックス樹脂より引張伸度の高い第２のマトリックス樹脂が、前記プリプレグ基材の少なくとも一方の表面上に、プリプレグ基材厚みＨに対して前記切り込みから繊維方向の両方向にＨ〜１００Ｈ、切り込み投影長さＷｓに対して繊維直交方向に０．８Ｗｓ〜２Ｗｓの範囲内に配置されている切込プリプレグ基材。

（２）前記第２のマトリックス樹脂の形態がフィルム状、または不織布状であり、かつ、前記第２のマトリックス樹脂が強化繊維により形成される層内に入りこまずにプリプレグ基材表面上に層状に配置されている（１）に記載の切込プリプレグ基材。

（３）前記投影長さＷｓが３０μｍ〜１．５ｍｍの範囲内である、（１）または（２）に記載の切込プリプレグ基材。

（４）前記投影長さＷｓが１〜５０ｍｍの範囲内である、（１）または（２）に記載の切込プリプレグ基材。

（５）前記切り込みが繊維直交方向から傾いている、（１）〜（４）のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。

（６）前記強化繊維が炭素繊維である、（１）〜（５）のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。

（７）前記第１のマトリックス樹脂がエポキシ樹脂であり、かつ、前記第２のマトリックス樹脂がポリアミド樹脂である、（１）〜（６）のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。

（８）（１）〜（７）にいずれか記載の切込プリプレグ基材を少なくとも一部に有してなる積層基材であって、強化繊維が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材が複数枚積層され、前記強化繊維が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材が、該プリプレグ基材の繊維方向が少なくとも２方向以上に配向して一体化されている積層基材。

（９）前記積層基材が（１）〜（７）にいずれか記載の切込プリプレグ基材のみからなり、前記プリプレグ基材が擬似等方に積層されてなる積層基材。

（１０）（８）または（９）の積層基材を成形して得られる繊維強化プラスチック。

（１１）強化繊維と第１のマトリックス樹脂と第２のマトリックス樹脂とから構成され、強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層を２層以上含む積層構造を有する繊維強化プラスチックであって、前記繊維強化プラスチックの繊維体積含有率Ｖｆは４５〜６５％の範囲内であり、かつ、前記第１のマトリックス樹脂がマトリックス樹脂全体の９０体積％以上をなしており、前記強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層の少なくとも１層は、全面が繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内の強化繊維により構成され、層を厚み方向に貫く繊維束端部を複数有し、かつ、該層と該層に隣接する層の間に前記第１のマトリックス樹脂より引張伸度の高い第２のマトリックス樹脂が該層内に入りこまずに層状に配置されている層間補強部を少なくとも一層配置されており、該層間補強部は、前記強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層の厚みＨに対して前記繊維束端部から繊維方向の両方向にＨ〜１００Ｈの範囲内にある繊維強化プラスチック。

（１２）（１）〜（７）のいずれかに記載の切込プリプレグ基材の製造方法であって、強化繊維を一方向に引き揃えて第１のマトリックス樹脂を含浸して予備プリプレグ基材を準備し、前記予備プリプレグ基材に貫層した切り込みを入れた後、前記予備プリプレグ基材の表面上に層状に前記第２のマトリックス樹脂を配置して、前記切り込み部を第２のマトリックス樹脂で覆う切込プリプレグ基材の製造方法。

（１３）前記予備プリプレグ基材に貫層した切り込みを入れる手段が、所定の位置に刃を配置した回転刃ローラーを押し当てるものである（１２）に記載の切込プリプレグ基材の製造方法。

（１４）前記第２のマトリックス樹脂を配置する手段が、プリプレグ基材厚みＨに対して前記切り込みから繊維方向の両方向にＨ〜１００Ｈ、切り込みの投影長さＷｓに対して繊維垂直方向に０．８Ｗｓ〜２Ｗｓの寸法に裁断されたシート状の第２のマトリックス樹脂を、前記切り込み部を覆う位置に予め配置した予備シートを用いて貼り付けるものである（１２）または（１３）に記載の切込プリプレグ基材の製造方法。

本発明によれば、良好な流動性、複雑な形状の成形を有し、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現するプリプレグ基材、およびその製造方法、ならびに該プリプレグ基材の積層基材を得ることができる。

本発明者らは、良好な流動性、複雑な形状の成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現するプリプレグ基材を得るため、鋭意検討し、プリプレグ基材として、一方向に引き揃えられた強化繊維と第１のマトリックス樹脂から構成されるプリプレグ基材という特定の基材に特定な切り込みパターンを挿入し、かつ、特定の性質を有する第２のマトリックスを切り込み部に局所的に配して、該プリプレグ基材を積層し、加圧成形することにより、かかる課題を一挙に解決することを究明したのである。なお、本発明において用いるプリプレグ基材には、一方向に引き揃えられた強化繊維や強化繊維基材に樹脂が完全に含浸した基材に加え、樹脂シートが繊維内に完全に含浸していない状態で一体化した樹脂半含浸基材（セミプレグ）も含む。

本発明に係るプリプレグ基材は、強化繊維が一方向に引き揃えられているので、繊維方向の配向制御により任意の力学物性を有する成形体の設計が可能となる。なお、本明細書では、特に断らない限り、繊維あるいは繊維を含む用語（例えば“繊維方向”等）において、繊維とは強化繊維を表すものとする。

さらに、本発明のプリプレグ基材は、全面に強化繊維を横切る方向へ断続的な切り込みからなる列が複数列設けられており、実質的にすべての強化繊維が切り込みにより分断され、切り込みにより分断された強化繊維の繊維長さＬが１０〜１００ｍｍ、切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが３０μｍ〜５０ｍｍの範囲内であり、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％の範囲内であり、マトリックス樹脂が第１のマトリックス樹脂と第２のマトリックス樹脂とからなり、第１のマトリックス樹脂がマトリックス樹脂全体の９０体積％以上を成し、第１のマトリックス樹脂より引張伸度の高い第２のマトリックス樹脂が、プリプレグ基材の少なくとも一方の表面上に、プリプレグ基材厚みＨに対して切り込みから繊維方向の両方向にＨ〜１００Ｈ、切り込み投影長さＷｓに対して繊維直交方向に０．８Ｗｓ〜２Ｗｓの範囲内に配置されている。なお、本発明において“実質的にすべての強化繊維が切り込みにより分断され”とは、本発明の切り込みにより分断されていない連続繊維が引き揃えられている面積が、プリプレグ基材面積に占める割合の５％より小さいことを示す。また、本発明において、“切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓ”とは図１に示すとおり、切り込みを強化繊維の垂直方向（繊維直交方向２）を投影面として、切り込みから該投影面に垂直（繊維長手方向１）に投影した際の長さを指す。

ここで言う“繊維方向の両方向”とは、例えば図４に示すように、切り込み４を境として繊維長手方向１に沿った上方向と下方向を意味する。また、本発明で規定する“繊維直交方向に０．８Ｗｓ〜２Ｗｓの範囲内に配置されている”とは、前記切り込みの長さの中心（例えば、図４の８）を通り、繊維方法に平行な直線を軸として繊維直交方向の両方向に０．４Ｗｓ〜Ｗｓの範囲内に配置されていることを意味する。図４で示すような曲線状の切り込み４の場合は、まず繊維直交方向には、切り込み自体の長さ中心８から±０．４Ｗｓ以上（１３）、±Ｗｓの以下（１４）が第２のマトリックスの配置されうる領域の最外境界となる。繊維方向には、切り込みの幾何形状をそのまま、Ｈ〜１００Ｈオフセットしたラインが第２のマトリックスの配置されうる領域の最外境界となる。ただし、繊維直交方向の±０．５Ｗｓ〜Ｗｓの領域は切り込み端部から接線接合する直線を延長し、切り込みの長さ中心から繊維直交方向に０．５Ｗｓ〜Ｗｓの範囲内にある線分１５を基準に繊維方向にＨ〜１００Ｈオフセットして、領域を決定する。図４の場合は、第２のマトリックスの最小配置領域が点線１６で示され、最大配置領域が点線１７で示される。図５ａ）〜ｃ）に示すように、前述の範囲内であれば、第２のマトリックスの配置形状は矩形でも平行四辺形でも切り込み形状に沿っていても何でもよく、同一基材内であっても切り込みによって異なっていてもよい。また、切り込みが列となって並んでいる場合、隣り合う切り込みも含めて第２のマトリックス樹脂で覆うために、横一線に配置してもよい。

本発明において、繊維長さＬとは、例えば図１に示すように、任意の切り込みと、任意の切り込みと同等のＷｓを有する繊維方向に最近接の切り込み（対になる切り込み）とにより分断される繊維の長さを指している。プリプレグ基材の全面に切り込みが挿入され、基材中の強化繊維の繊維長さＬをすべて１００ｍｍ以下とすることにより、成形時に繊維は流動可能、特に繊維長手方向にも流動可能となり、複雑な形状の成形追従性にも優れる。該切り込みがない場合、すなわち連続繊維のみの場合、繊維長手方向には流動しないため、複雑形状を形成することは出来ない。繊維長さＬを１０ｍｍ未満にすると、さらに流動性が向上するが、他の用件を満たしても構造材として必要な高力学特性は得られない。流動性と力学特性との関係を鑑みると、さらに好ましくは２０〜６０ｍｍの範囲内である。対になる切り込み以外に切り込まれて分断される繊維長さＬより短い繊維も存在するが、１０ｍｍ以下の繊維は少なければ少ないほどよい。さらに好ましくは、１０ｍｍ以下の繊維が引き揃えられている面積が、プリプレグ基材面積に占める割合の５％より小さいのがよい。

繊維体積含有率Ｖｆは６５％以下で十分な流動性を得ることができる。Ｖｆが低いほど流動性は向上するが、Ｖｆが４５％以下となると、構造材に必要な高力学特性は得られない。流動性と力学特性との関係を鑑みると、さらに好ましくは５５〜６０％の範囲内である。

切り込みの長さについては、強化繊維をどれだけ分断しているか、すなわちプリプレグ基材面内において、切り込みを強化繊維と垂直方向に投影した長さＷｓが基準となる。プリプレグ基材を積層・成形してなる繊維強化プラスチックにおいて、切り込みにより生成された繊維束端部は、応力の伝達を阻害し、弾性率の低下や応力集中による破壊が起こる可能性が高い。したがって、分断した強化繊維の数が少ない方強度上有利である。また、プリプレグ基材を積層する際には、Ｗｓが大きいほど、プリプレグ基材の剛性が落ちて取り扱い性が低下するため、Ｗｓが５０ｍｍ以下であるのが好ましい。しかしながら、Ｗｓが３０μｍ以下となると、切り込みの制御が難しく、プリプレグ基材全面に渡ってＬが１０〜１００ｍｍとなるよう、保障することが難しい。すなわち、切り込みにより切断されていない繊維が存在すると基材の流動性は著しく低下するが、多めに切り込みを入れるとＬが１０ｍｍを下回る部位が出てきてしまう、という問題点がある。好ましくはＷｓを１ｍｍ以上とすることにより、簡易な装置で切り込みを挿入することができる。逆にＷｓが５０ｍｍより大きいときはプリプレグの分断される幅が大きくなり、取り扱い性が低くなる。さらに好ましくは、Ｗｓが１．５ｍｍ以下であるときに、強度向上が著しい。すなわち、簡易な装置で切り込みを挿入することができるという観点からは、Ｗｓは１〜５０ｍｍであることが好ましく、さらに好ましくは２〜２５ｍｍの範囲内である。一方、切り込みの制御のしやすさと力学特性との関係を鑑みると、Ｗｓは３０μｍ〜１．５ｍｍであることが好ましく、さらに好ましくは５０μｍ〜１ｍｍの範囲内である。以降、断らない限り、本発明の全面に切り込みを有するプリプレグ基材を切込プリプレグ基材、貫層する切り込みにより分断された強化繊維群の端部を繊維束端部と記す。

以下、好ましい切り込みパターンの一例を、図１を用いて説明する。

強化繊維が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材上に制御されて整列した切り込み４を複数入れる。繊維長手方向の対になる切り込み同士で繊維が分断され、その間隔６を１０〜１００ｍｍとすることで、実質的に切込プリプレグ基材上の強化繊維すべてを繊維長さＬが１０〜１００ｍｍにすることができる。なお、“実質的に強化繊維のすべてが前記切り込みにより分断され”ているとは、切込プリプレグ基材に含まれる強化繊維本数のうち９５％以上が１０〜１００ｍｍに分断されていることを言う。図１では繊維長さＬと切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓがいずれも一種類である例を示している。第１の断続的な切り込みからなる列７ａと第３の断続的な切り込みからなる列７ｃは繊維長手方向にＬ平行移動することで重ねることができ、また、第２の断続的な切り込みからなる列７ｂと第４の断続的な切り込みからなる列７ｄは繊維長手方向にＬ平行移動することで重ねることができ。また、第１、第２の切り込みの列と第３、第４の切り込みの列に互いに切り込まれた繊維があり、繊維長さＬ以下に切り込まれた幅５が存在することによって、安定的に繊維長さを１００ｍｍ以下で切込プリプレグ基材を製造できる。切り込みのパターンとしては図２のａ）〜ｆ）にいくつか例示したが、上記条件を満たせばどのようなパターンでも構わない。図２において、強化繊維の配列、第２のマトリックス樹脂の図示は省略されているが、強化繊維の配列方向は、図２において上下方向（垂直方向）である。なお、上記の各条件を満たせば、切り込みパターンはどのようなパターンでも構わない。なお、図２のａ）、ｂ）あるいはｃ）に示される本発明のプリプレグ基材は、切り込みが繊維直交方向に入っている態様、図２のｄ）、ｅ）あるいはｆ）に示される本発明のプリプレグ基材は、切り込みが繊維直交方向から傾いている様態を示している。

さらに、マトリックス樹脂の９０体積％以上を成す第１のマトリックス樹脂は、繊維間に含浸されており、第１のマトリックス樹脂よりも引張伸度の高い第２のマトリックス樹脂は、図３に示すように切込プリプレグ基材の少なくとも一方の表面上の切り込みを覆うように配されており、プリプレグ基材厚みＨに対して切り込みから繊維方向の両方向にＨ〜１００Ｈ、切り込み投影長さＷｓに対して繊維直交方向に０．８Ｗｓ〜２Ｗｓの範囲内に配置されているのがよい。ここで、切り込みから繊維方向の両方向にＨ〜１００Ｈ、繊維直交方向に０．８Ｗｓ〜２Ｗｓの範囲内とは、前述のとおりである。

本発明の切込プリプレグ基材を積層・成形して得た繊維強化プラスチックにおいて、前述のように切り込みにより生成された繊維束端部において、応力集中による破壊が起こる可能性が高い。特に荷重方向から±１０°程度に配向している繊維は荷重の多くを負担しているため、繊維束端部において、他層に荷重を伝達する経路、すなわち層間が破壊されることにより、著しく荷重低下し、それらの累積により最終破壊に至る。

さらに図を用いて詳しく説明する。図６ａ）には、前述の制御した切り込みを設けた切込プリプレグ基材で第２のマトリックスを付与していない切込プリプレグ基材を積層し成形した繊維強化プラスチックの、ある層の繊維束端部１８付近をクローズアップした様子を示している。切り込みを入れたことにより、成形時に流動しやすくなり、繊維束端部１８同士が分離する。そのため、繊維強化プラスチックの厚み方向の断面をみると、層の一部に繊維の欠落した部位が存在する場合がある。繊維の欠落した部位は完全に樹脂リッチとなるのではなく、隣接層がクリンプして領域を埋めており、隣接層の繊維で埋めきれない部位として、繊維束端部１８をひとつの辺とする略三角形状の樹脂リッチ部２０が形成される。

こうして得られた繊維強化プラスチックは繊維束端部１８の周辺に応力集中が起こるため、隣接層１９に損傷が集積しやすく、図６ｂ）のように、他層から来たクラック２３が層間剥離や繊維束端部１８と略三角形の樹脂リッチ部２０との分離を引き起こす。荷重を実質的に負担していた層の繊維束端部１８が隣接層１９への荷重伝達の経路を分断されたため、大きく荷重低下が起き、最終的に破壊にいたる。一方、本発明の繊維強化プラスチックを示した図７ａ）のように、繊維束端部１８の層間部２１に第１のマトリックスよりも引張伸度の高い第２のマトリックス１１を配することで、隣接層１９から来たクラックが第２のマトリックス部位１１でクラック先端が丸くなる効果でクラック成長が止められ、層間剥離に進展しない。また、繊維束端部の側面部２４からクラックが発生した場合も、層間剥離に進展しないため、図６のように第２のマトリックス１１を配さない場合と比較して、大きく破壊強度が向上する。

第２のマトリックス樹脂の引張伸度としては第１のマトリックス樹脂よりも大きければ本発明の効果を奏するが、好ましくは２〜１０倍であり、２〜５０％の範囲内がよい。さらに好ましくは８〜２０％の範囲内がよい。第１のマトリックスより引張伸度が大きいことにより、層間剥離が起こりにくくなる一方、樹脂の引張伸度が大きすぎると弾性率が低下する傾向があり、効果的に荷重を伝達できないことから繊維強化プラスチック全体の弾性率が低下する恐れがあるため、第２のマトリックス樹脂の付与量はマトリックス樹脂全体の１０％未満であるのが好ましい。さらに、第２のマトリックス樹脂の引張強度が第１のマトリックス樹脂よりも大きい方が好ましい。すなわち、引張強度が高い方が樹脂割れであるクラックが発生しにくいため、第２のマトリックス樹脂は第１のマトリックス樹脂よりも強度が高いほどよい。さらに好ましくは１．５倍以上の強度を有することである。なお、樹脂の引張伸度と引張強度とは、ＪＩＳ Ｋ７１１３（１９９５）、あるいは、ＡＳＴＭ Ｄ６３８（１９９７）に従い測定される。さらに好ましくは、第２のマトリックス樹脂の破壊靱性値が第１のマトリックス樹脂より大きいことである。樹脂の破壊靱性値は例えばＡＳＴＭ Ｅ３９９（１９８３）（コンパクト試験規格）で測定されるが、測定法により大きく値が異なるため、同一試験で比較した際の破壊靱性値が、例えば第１のマトリックス樹脂が１００Ｊ／ｍ^２に対して第２のマトリックス樹脂が５００Ｊ／ｍ^２、などのように、第１のマトリックス樹脂と比較して大きければ大きいほどよい。さらに好ましくは第１のマトリックス樹脂の破壊靱性値の３倍以上がよい。

他層からのクラックを受け止める第２のマトリックスの配置について、鋭意検討の結果、プリプレグ基材上において、繊維束端部から繊維方向にＨ以上、繊維直交方向に０．８Ｈ以上配されていれば大きく強度向上することがわかった。プリプレグ基材上で配された第２のマトリックス樹脂は切り込み形状全体を覆っていない場合も前記範囲内であれば、成形時に流動して繊維束端部の層間部分を覆うことが分かった。ただし、繊維束端部から繊維方向に１００Ｈ、繊維直交方向に２Ｗより大きく配する場合には、必要以上に繊維体積含有率Ｖｆが低下するため、弾性率の低下が大きくなり構造材として不適となる可能性がある。さらに好ましくは繊維方向に２Ｈ〜１０Ｈの範囲内、繊維直交方向に０．９Ｗｓ〜１．１Ｗｓの範囲内である。

本発明の切込プリプレグ基材に用いられる第２のマトリックス樹脂の形態は、フィルム状、または不織布状であるのが好ましい。また、第２のマトリックス樹脂の配置の仕方については、強化繊維が形成する層内に入り込まずプリプレグ基材表面上に層状に配置されているのがよい。強化繊維が形成する層内とは、あらかじめ第１のマトリックス樹脂を一方向に引き揃えた強化繊維中に含浸して得たプリプレグ基材を示す。第２のマトリックス樹脂はプリプレグ基材から大きく盛り上がって配されると積層時に嵩高となるため好ましくない。第２のマトリックスをあらかじめフィルム状、または不織布状に加工しておき、切り込みを覆うように層状に配するのがよい。この際、第２のマトリックスの層厚みは強化繊維単糸より大きく基材厚みＨの半分より小さいのが好ましい。また、繊維束端部の側面部２４に第２のマトリックスがなくても強度向上にはあまり影響しないため、第２のマトリックス層は単純にプリプレグ基材表面上に配するだけで十分強度が向上できる。したがって、非常に低コストに本発明の切込プリプレグ基材は製造できるという利点がある。以上の理由から、第２のマトリックス樹脂をプリプレグ基材の表面にのみ選択的に配したところが、本発明の大きな特徴のひとつである。

本発明の切込プリプレグ基材に用いられる強化繊維としては、例えば、アラミド繊維、ポリエチレン繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサドール（ＰＢＯ）繊維などの有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、炭化ケイ素繊維、アルミナ繊維、チラノ繊維、玄武岩繊維、セラミックス繊維などの無機繊維、ステンレス繊維やスチール繊維などの金属繊維、その他、ボロン繊維、天然繊維、変性した天然繊維などを繊維として用いた強化繊維などが挙げられる。その中でも特に炭素繊維は、これら強化繊維の中でも軽量であり、しかも比強度および比弾性率において特に優れた性質を有しており、さらに耐熱性や耐薬品性にも優れていることから、軽量化が望まれる自動車パネルなどの部材に好適である。なかでも、高強度の炭素繊維が得られやすいＰＡＮ系炭素繊維が好ましい。

本発明の切込プリプレグ基材に用いられるマトリックス樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂、フェノキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂などの熱硬化性樹脂や、ポリアミド、ポリアセタール、ポリアクリレート、ポリスルフォン、ＡＢＳ、ポリエステル、アクリル、ポリブチレンテレフタラート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、液晶ポリマー、塩ビ、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂、シリコーンなどの熱可塑性樹脂が挙げられる。これらの樹脂の中から、引張伸度の異なる２つの樹脂を選択してそれぞれ第１のマトリックス、第２のマトリックスとすることが出来る。

その中でも第１のマトリックスとしては熱硬化性樹脂を用いるのが好ましい。マトリックス樹脂が熱硬化性樹脂であることにより、切込プリプレグ基材は室温においてタック性を有しているため、該基材を積層した際に上下の該基材と粘着により一体化され、意図したとおりの積層構成を保ったままで成形することができる。一方、室温においてタック性のない熱可塑性樹脂プリプレグ基材では、プリプレグ基材を積層した際に該基材同士が滑るため、成形時に積層構成がずれてしまい、結果として繊維の配向ムラの大きい繊維強化プラスチックとなる危険性がある。特に、凹凸部を有する型で成形する際は、その差異が顕著に現れる。本発明ではプリプレグ基材表面全面ではなく、切り込み部にのみ第２のマトリックス樹脂を配するため、たとえ第２のマトリックス樹脂として熱可塑性樹脂のようなタックのない樹脂を用いたとしても、積層時の粘着性に大きな影響はないのも本発明の特徴のひとつである。

さらに、熱硬化性樹脂から構成される本発明の切込プリプレグ基材は、室温において優れたドレープ性を有するため、例えば、凹凸部を有する型を用いて成形する場合、予めその凹凸に沿わした予備賦形を容易に行うことが出来る。この予備賦形により成形性は向上し、流動の制御も容易になる。

さらに好ましくは熱硬化性樹脂の中でも、エポキシ樹脂や不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂等や、それらの混合樹脂がよい。これらの樹脂の常温（２５℃）における樹脂粘度としては、１×１０^６Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、この範囲内であれば本発明を満たすタック性およびドレープ性を有するプリプレグ基材を得ることができる。中でもエポキシ樹脂は炭素繊維と組み合わせて得られる強化繊維複合材料としての力学特性に最も優れている。

かかるマトリックス樹脂は、熱硬化性樹脂のＤＳＣに拠る発熱ピーク温度をＴｐとしたとき、前記熱硬化性樹脂が１０分以内で硬化し得る温度Ｔが（Ｔｐ−６０）〜（Ｔｐ＋２０）の範囲内にあることが好ましい。ここで、硬化し得るとは、熱硬化性樹脂を含む成形前駆体をある温度下で一定時間保持した後に成形前駆体の形状を保持した状態で取り出すことが可能であることをいい、具体的な評価法としては、加熱したプレス上に置いた内径３１．７ｍｍ、厚さ３．３ｍｍのポリテトラフルオロエチレン製Ｏリング中に熱硬化性樹脂を１．５ｍｌ注入し、１０分間加熱加圧し架橋反応を進めた後に、樹脂試験片を変形させることなく取り出せることをいう。前記熱硬化性樹脂が１０分以内で硬化し得る温度Ｔが、（Ｔｐ−６０）℃より低い場合、成形時に昇温に時間を要することから、成形条件に制約が加わり、（Ｔｐ＋２０）℃より高い場合、樹脂の急激な反応により樹脂内部でのボイドの生成、硬化不良を引き起こすおそれがあるため、上記範囲であることが好ましい。なお、本発明におけるＤＳＣに拠る発熱ピーク温度Ｔｐは、昇温速度１０℃／分の条件にて測定した値とする。

以上の硬化特性を発現する熱硬化性樹脂としては、少なくともエポキシ樹脂であり、硬化剤がアミン系硬化剤であり、硬化促進剤が１分子中にウレア結合を２個以上有する化合物が挙げられる。硬化促進剤としては、具体的に、２，４−トルエンビス（ジメチルウレア）または４，４−メチレンビス（フェニルジメチルウレア）が好ましい。

一方、第２のマトリックスとしては、熱可塑性樹脂を用いるのがよい。樹脂伸度や破壊靱性値が一般的な熱硬化性樹脂に比べ高いことが知られており、効果的に本発明の強度向上効果を奏する。さらに、ポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリフェニレンスルフォンが樹脂特性とコストとのバランス、樹脂粘度の設計自由度の点で好ましい。第２のマトリックス樹脂は第２のマトリックス樹脂との相溶性が高いほど、本発明の効果を奏するため、成形温度と同等以下の融点を持つものがよい。とりわけ、共重合等により１００〜２００℃程度に低融点化したポリアミドは熱硬化性樹脂との相溶性に優れており、かつ、伸引張度、引張強度、破壊靱性値も高く、好ましい。強化繊維として炭素繊維を用い、第１のマトリックス樹脂としてエポキシ樹脂、第２のマトリックス樹脂としてポリアミド樹脂を用いた際、最も軽量で高強度、高剛性な繊維強化プラスチックを得ることが出来る。

本発明の切込プリプレグ基材の製造方法は、強化繊維を一方向に引き揃えて第１のマトリックス樹脂を含浸して予備プリプレグ基材を準備した後、予備プリプレグ基材に切り込みを入れた後に第２のマトリックス樹脂で覆ってもよいし、第２のマトリックス樹脂を予備プリプレグ基材上に配置した後にその上から切り込みを入れてもよい。好ましくは、予備プリプレグ基材に、貫層した切り込みを入れた後、予備プリプレグ基材の表面上に層状に第２のマトリックス樹脂を配置して、切り込み部を第２のマトリックス樹脂で覆うのがよい。切り込み部を層状にマトリックス樹脂でパッチあてすることにより、切り込みでバラけることなく積層時の取り扱い性が良好となる。

予備プリプレグ基材に切り込みを入れる手段としては、カッターを用いての手作業や裁断機により切り込みを入れる方法、所定の位置に刃を配置した回転ローラーを連続的に押し当てたり、多層にプリプレグ基材を重ねて所定の位置に刃を配置した型で押し切りする等の方法がある。簡易にプリプレグ基材に切り込みを入れる場合には前者が、生産効率を考慮し大量に作製する場合には後者が適している。回転ローラーを用いる場合には、直接ローラーを削りだして所定の刃を設けてもよいが、マグネットローラーなどに平板を削りだして所定の位置に刃を配置したシート状の型を巻きつけることにより、刃の取りかえが容易で好ましい。このような回転ローラーを用いることで、Ｗｓの小さな（具体的には１ｍｍ以下であっても）切込プリプレグ基材でも良好に切り込みを挿入することができる。切り込みを入れた後、さらに、切込プリプレグ基材をローラー等で熱圧着することで、切込部に樹脂が充填、融着することにより、取り扱い性を向上させてもよい。

さらに好ましくは、図２ ｄ）〜ｆ）に示すように、切り込みが繊維直交方向２から傾いているのがよい。工業的に切り込みを入れる際、繊維方向に供給された予備プリプレグ基材に繊維直交方向２に切り込みを入れようとすると、繊維を一気に分断する必要があり、大きな力が必要な他、刃の耐久性が低くなり、また繊維が直交方向２に逃げやすく、繊維の切り残りが増える。一方、切り込みが繊維直交方向２から傾いていることにより、刃の単位長さあたり裁断する繊維量が減少し、小さな力で繊維を裁断でき、刃の耐久性が高く、繊維の切り残り少なくできる。さらに、切り込みが繊維直交方向２から傾いていることにより、切り込み長さに対して、切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを小さくすることができ、一つ一つの切り込みにより分断される繊維量が減ることにより、強度向上が見込まれる。繊維直交方向２に切り込みを入れる場合には、Ｗｓを小さくするために、小さな刃を用意するのが好ましいが、小さくし過ぎると耐久性、加工性に問題が生じる可能性がある。

また、第２のマトリックス樹脂を配置する手段としては、フィルム状、または不織布状に加工した第２のマトリックス樹脂を裁断しながら貼り付けてもよいし、あらかじめプリプレグ基材厚みＨに対して切り込みから繊維方向の両方向にＨ〜１００Ｈ、切り込みの投影長さＷｓに対して繊維垂直方向に０．８Ｗｓ〜２Ｗｓの寸法に裁断されたシート状の第２のマトリックス樹脂を、切り込み部を覆う位置に予め配置した予備シートを用いて貼り付けるのもよい。

本発明の積層基材としては、前記切込プリプレグ基材を少なくとも一部に有してなる積層基材であって、強化繊維が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材が複数枚積層され、強化繊維が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材がその繊維方向が少なくとも２方向以上に配向して一体化されている積層基材であるのがよい。例えば、切込プリプレグ基材と切り込みのない一方向基材や織物基材であるプリプレグ基材をハイブリッド積層してもよい。また、全面が切込プリプレグ基材で構成されていてもよい。

本発明の切込プリプレグ基材は１層だけでは、繊維直交方向にしか流動しない。すなわち、９０°方向への樹脂の流動が繊維を動かす原動力であるため、２層以上異なる繊維方向に積層されていることではじめて、流動性が発現する。好ましくは、本発明の切込プリプレグ基材に隣接する層は一方向に強化繊維が配向したプリプレグ基材（本発明の切込プリプレグ基材を含む）であり、切込プリプレグ基材とは異なる繊維方向に積層されているのがよい。やむを得ず同一繊維方向の切込プリプレグ基材を隣接して積層する際には、切り込みが重ならないように積層するのがよい。またこれら切込プリプレグ基材の層間に樹脂フィルム等を積層し、流動性を向上させてもよい。また流動しなくてもよい部位には連続繊維基材を配し、さらにその部位の力学特性を向上させることもできる。形状によっては切り込みのない一方向プリプレグ基材と本発明の切込プリプレグ基材を積層して用いることもできる。例えば、一様断面形状の筒状体ならば、形状変化のない方向に連続繊維を配しても、流動性に問題はない。

層同士で繊維方向が異なると、層ごとの流動方向、距離に違いが生じるが、層間が滑ることで変位差を吸収できる。すなわち、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％と高くても、本発明の積層基材は層間に樹脂を偏在させることができる構成のため、高い流動性を発現することができる。ＳＭＣの場合、ランダムに分散したチョップドストランド同士で流動性が異なり、互いに違う方向に流動しようとするが、繊維同士が干渉して流動しにくく、最大でＶｆが４０％程度までしか流動性を確保することができない。すなわち、本発明の積層基材は力学特性を向上することが出来る高Ｖｆの構成であっても高い流動性を発現できる、という特徴を有する。なお、成形時の樹脂粘度は１×１０^４Ｐａ・ｓ以下であると、流動性に優れてよいが、０．０１Ｐａ・ｓより小さいと、樹脂により繊維に効率的に力を伝達できないため、適さない場合がある。

さらに好ましくは本発明の切込プリプレグ基材のみからなり、前記プリプレグ基材が擬似等方に積層されている積層基材がよい。本発明の切込プリプレグ基材のみを用いることで、積層時にトラップされた空気が厚み方向に切り込みを通じて脱気しやすく、ボイドが発生しにくく、高力学特性が期待できる。なかでも、［＋４５／０／−４５／９０］_Ｓ、［０／±６０］_Ｓといった等方積層が、均等な物性とし、ソリの発生を抑制する場合には好ましい。また前述のとおり９０°方向への樹脂の流動が繊維を動かす原動力であるため、隣接層の繊維配向によって繊維の流れ具合が異なるが、擬似等方積層とすることで流動性が等方となり、流動性のバラツキが少なくロバスト性に優れた成形材料となる。

前記積層基材において、本発明の切込プリプレグ基材のみが積層された部位に回転部などの機構を備えるために金属インサートを埋め込み、硬化、一体化させることにより、アセンブリコストが低減できる。その際、金属インサートの周囲に複数の凹部設けることにより、流動した繊維が凹部に進入し、容易に隙間を充填することができるとともに、成形温度から低下することで、金属と繊維の熱膨張差でかしめられ、強固に一体化させることができる。

さらに好ましくは積層基材において、繊維方向が実質的に同一方向である隣接する層（積層基材が［＋４５／０／−４５／９０］_Ｓならば＋４５°層同士、０°層同士、−４５°層同士、９０°層同士）において、両層の断続的な切り込みからなる列が等間隔であり、一方の層のプリプレグ基材の前記切り込みからなる列が、他方の層のプリプレグ基材の前記切り込みからなる列に対し繊維長手方向にずれて配置されているのがよい。本発明の積層基材を成形して得た繊維強化プラスチックは、主に荷重を負担している層の切り込み同士がつながった時に破壊する。任意の荷重が繊維強化プラスチックに加わった際に、主に荷重を負担する層の組は繊維方向が実質的に同一方向である層であり、その隣接層同士の切り込みがつながることを避けることが、繊維強化プラスチックの強度向上に役立つ。すなわち、積層基材面外方向から切り込みを投影した際の切り込み位置を隣接する同一配向の層とずらすことにより、強度向上を実現できる。さらに好ましくは、切り込みからなる列同士の間隔をＸとすると、繊維長手方向に０．５Ｘずれた位置に隣接同一配向層の切り込みが、もっとも切り込み同士の距離が離れるためよい。なお、繊維方向が実質的に同一方向であるというように定義したのは、積層時の多少の角度のズレは許容するためであり、実質的に同一方向であるとは、通常その角度のズレが、±１０°以内であることを言う。

本発明の繊維強化プラスチックは、前記積層基材を硬化せしめることにより得ることが好ましい。硬化せしめる方法、すなわち繊維強化プラスチックを成形する方法としては、プレス成形、オートクレーブ成形、シートワインディング成形等が挙げられる。なかでも、生産効率を考慮するとプレス成形が好ましい。

こうして得られた繊維強化プラスチックは次のような特徴を有することが好ましい。すなわち、強化繊維と第１のマトリックス樹脂と第２のマトリックス樹脂とから構成され、強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層を２層以上含む積層構造を有する繊維強化プラスチックであって、前記繊維強化プラスチックの繊維体積含有率Ｖｆは４５〜６５％の範囲内であり、かつ、前記第１のマトリックス樹脂がマトリックス樹脂全体の９０体積％以上をなしており、前記強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層の少なくとも１層は、全面が繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内の強化繊維により構成され、層を厚み方向に貫く繊維束端部を複数有し、かつ、該層と該層に隣接する層の間に前記第１のマトリックス樹脂より引張伸度の高い第２のマトリックス樹脂が該層内に入りこまずに層状に配置されている層間補強部を少なくとも一層配置されており、該層間補強部は、前記強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層の厚みＨに対して前記繊維束端部から繊維方向の両方向にＨ〜１００Ｈの範囲内にある。これにより、弾性率が低下することなく、構造材に適用し得る強度の高く軽量な繊維強化プラスチックを得ることができる。

ここで、“実質的に一方向に引き揃えられ”ているとは、任意の繊維のある一部に注目した際、半径５ｍｍ以内に存在する繊維群の９０％以上が該任意の繊維のある一部の繊維角度から±１０°以内に配向していることをさす。また、繊維束端部とは、数十本〜数十万本の繊維単糸が切断されている繊維端部が連続的に存在する領域（例えば図７の２４）を指しており、層間補強部とは、第２のマトリックス樹脂が層と層の間に存在する領域（例えば図７の１１）を指している。第２のマトリックス樹脂が強化繊維により形成される層内に入りこまずに層状に配置されているとは、第２のマトリックス樹脂が強化繊維により形成される層中にアンカー効果が得られるような態様で配置されていないことを意味するが、少量の第２のマトリックス樹脂（例えば、全第２のマトリックス樹脂の２０体積％以下）が溶融等により強化繊維により形成される層内に入り込んでいても（つまり、一部の強化繊維の周りに第１のマトリックス樹脂ではなく、全追加樹脂の２０体積％以下の第２のマトリックス樹脂が存在していても）よいことを意味する。

また、本発明の切込プリプレグ基材およびこれを用いた繊維強化プラスチックの用途としては、強度、剛性、軽量性が要求される、自転車用品、ゴルフ等のスポーツ部材のシャフトやヘッド、ドアやシートフレームなどの自動車部材、ロボットアームなどの機械部品がある。中でも、強度、軽量に加え、複雑な形状の成形追従性が要求されるシートパネルやシートフレーム等の自動車部品に好ましく適用できる。

以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、実施例に記載の発明に限定されるというものではない。

＜平板成形方法＞
所定の基材を、３００×３００ｍｍの金型上に配置した後、加熱型プレス成型機により、６ＭＰａの加圧下、１５０℃の温度雰囲気で所定の時間で流動・成形せしめ、３００×３００ｍｍの平板状の成形体を得た。

＜機械特性評価方法＞
得られた平板状の成形体より、長さ２５０±１ｍｍ、幅２５±０．２ｍｍの引張強度試験片を切り出した。ＪＩＳ Ｋ−７０７３（１９９８）に規定する試験方法に従い、標点間距離を１５０ｍｍとし、クロスヘッド速度２．０ｍｍ／分で引張強度を測定した。なお、本実施例においては、試験機としてインストロン（登録商標）万能試験機４２０８型を用いた。測定した試験片の数はｎ＝５とし、平均値を引張強度とした。さらに、測定値より標準偏差を算出し、その標準偏差を平均値で除することにより、バラツキの指標である変動係数（ＣＶ値（％））を算出した。

＜成形性評価＞
得られた平板状の成形体の性状より、流動性とソリを評価した。

流動性に関しては、基材を伸長して成形するにあたり、金型キャビティ内に繊維強化プラスチックが充填されており、最表層に配された基材も金型端部付近まで伸長している場合には流動性○、金型キャビティ内に繊維強化プラスチックが充填されているものの、最表層に配された基材がほとんど伸長していない場合には流動性△、金型キャビティ内に繊維強化プラスチックが充填されていない部位がある場合には流動性×、として評価した。

ソリに関しては、成形体を平らな試験台上に置いただけで成形体が試験台と全面で接触している場合にはソリ○、成形体を平らな試験台上に置いただけで成形体が試験台とが全面で接触しておらず、指で成形体上面から試験台に成形体を押し付けた際、成形体が試験台と全面で接触する場合にはソリ△、指で成形体上面から試験台に成形体を押し付けた際、成形体が試験台と接触していない部分がある場合にはソリ×と評価して、表１〜９にまとめた。

＜基材の形態の比較（表１）＞
（実施例１）
第１のマトリックス樹脂として、エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン（株）製“エピコート（登録商標）”８２８：３０重量部、“エピコート（登録商標）”１００１：３５重量部、“エピコート（登録商標）”１５４：３５重量部）に、熱可塑性樹脂ポリビニルホルマール（チッソ（株）製“ビニレック（登録商標）”Ｋ）５重量部をニーダーで加熱混練してポリビニルホルマールを均一に溶解させた後、硬化剤ジシアンジアミド（ジャパンエポキシレジン（株）製ＤＩＣＹ７）３．５重量部と、硬化促進剤３−（３，４−ジクロロフェニル）−１，１−ジメチルウレア（保土谷化学工業（株）製ＤＣＭＵ９９）４重量部を、ニーダーで混練して未硬化のエポキシ樹脂組成物を調整した。このエポキシ樹脂組成物を、リバースロールコーターを用いてシリコーンコーティング処理された厚さ１００μｍの離型紙上に塗布して樹脂フィルムを作製した。次に、一方向に配列させた炭素繊維（引張強度４，９００ＭＰａ、引張弾性率２３５ＧＰａ）の両面に樹脂フィルムをそれぞれ重ね、加熱・加圧することによって樹脂を含浸させ、単位面積あたりの炭素繊維重さ１２５ｇ／ｍ^２、繊維体積含有率Ｖｆ５５％、厚み０．１２５ｍｍのプリプレグ基材を作製した。

このプリプレグ基材に、自動裁断機を用いて図８に示すような切り込みを連続的に挿入することにより、等間隔で規則的な切り込みを有する切込プリプレグ基材を得た。切り込みの方向は繊維直交方向で、切り込みの長さＷは１０．１ｍｍ（すなわち、Ｗｓ＝１０．１ｍｍ）であり、間隔Ｌ（繊維長さ）は３０ｍｍである。図８に示すように、隣り合う切り込みの列７ａと７ｂは繊維直交方向に１０ｍｍ移動すると、幾何的に同等である。また、繊維長手方向に対になる切り込みの列には７ａと７ｃ、７ｂと７ｄの組があり、切り込みの列のパターンは２パターン存在する。さらに、隣り合う列の切り込みが互いに切り込んでいる５の範囲は０．１ｍｍである。エポキシ樹脂の２５℃雰囲気下における粘度は２×１０^４Ｐａ・ｓであり、該基材はタック性を有していた。

一方、第２のマトリックス樹脂として、共重合ポリアミド樹脂（東レ（株）製“アミラン”（登録商標）ＣＭ４０００、ポリアミド６／６６／６１０共重合体、融点１５５℃）のペレットを、メルトブローにより単位面積あたりの樹脂重量３０ｇ／ｍ^２となる不織布を作成した。ポリアミド樹脂の２５℃雰囲気下における粘度は固体であるため測定不可能であり、該不織布基材はタック性がなかった。得られた不織布基材を３×１２ｍｍの矩形状に裁断した後、切込プリプレグ基材の両面にすべての切り込み（１０ｍｍ）が略中心になるように矩形の３ｍｍの辺が繊維方向となるように配置した（繊維方向に±１．５ｍｍ）。エポキシ樹脂のタックにより、押圧するだけで、不織布基材が切込プリプレグ基材に付着した。第１、第２のマトリックス樹脂を併せた切込プリプレグ基材全体の繊維体積含有率Ｖｆは５３％相当となった。なお、この切込プリプレグ基材を１層のみ、そのまま圧力も加えずオーブン内で１３０℃×２時間で硬化させ、断面を切り出したところ、第２のマトリックス樹脂がない部位の層厚みは平均１２５μｍに対して、第２のマトリックス樹脂が両面に存在する部位の層厚みは、追加樹脂層が不織布であることから均一な厚みではないものの、平均１７５μｍであった。追加樹脂層が両面に存在する部位を繊維方向に垂直な面で切り出し、光学顕微鏡により観察すると、切込プリプレグ基材の層表面から１０μｍ程度の深さに追加樹脂層が強化繊維周りに存在することが確認されたが、断面図における追加樹脂層の占める面積全体から比較すると１０％を越えることなく、実質的に追加樹脂層は切込プリプレグ基材の層内に入り込んでおらず、また、追加樹脂層の厚みは平均２５μｍ程度であることがわかった。

このようにして得られた切込プリプレグ基材を用いて、炭素繊維の配向方向（０°方向）と、炭素繊維の配向方向から右に４５度ずらした方向（４５°方向）に、それぞれ２５０×２５０ｍｍの大きさのサイズに切り出した。切り出した切込プリプレグ基材を、炭素繊維の配向方向が同一である隣接する層において、一方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列が、他方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列に対し繊維方向に前記間隔Ｌの０．５倍の１５ｍｍずれるように、１６層で疑似等方に積層して（［−４５／０／＋４５／９０］_２Ｓ）、積層基材を得た。

さらに、上記の積層基材を用いて、３００×３００ｍｍのキャビティを有する平板金型上の概中央部に配置した後、加熱型プレス成形機により、６ＭＰａの加圧のもと、１５０℃×３０分間の条件により硬化せしめ、３００×３００ｍｍの平板状の繊維強化プラスチックを得た。金型を上から見たときの金型面積に対する基材の面積の割合をチャージ率と定義すると、チャージ率は７０％に相当する。

得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４１ＧＰａとほぼ理論値通り発現し、また、引張強度に関しても５００ＭＰａと高い値が発現し、そのＣＶ値も３％ときわめてバラツキの小さい結果となった。

＜強化繊維、第２のマトリックス樹脂の比較（表２）＞
（実施例２）
共重合ポリアミド樹脂（東レ（株）製“アミラン”（登録商標）ＣＭ４０００、ポリアミド６／６６／６１０共重合体、融点１５５℃）のペレットを、２００℃で加熱したプレスで２５μｍ厚みのフィルム状に加工した。得られたフィルム基材を３×１２ｍｍの矩形状に裁断した後、実施例１と同様にして得た切込プリプレグ基材（第２のマトリックス付与前）の両面にすべての切り込み（１０ｍｍ）が略中心になるように矩形の３ｍｍの辺が繊維方向となるように配置した。エポキシ樹脂のタックにより、押圧するだけで、フィルム基材が切込プリプレグ基材に付着した。実施例１と同様に、第２のマトリックス樹脂は層状に配置されており、切込プリプレグ基材の層内に入り込んでいないことが確認され、第１、第２のマトリックス樹脂を併せた切込プリプレグ基材全体の繊維体積含有率Ｖｆは５３％相当となった。こうして得られた切込プリプレグ基材を用いて、実施例１と同様に、積層、成形した。

得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４０ＧＰａ、引張強度に関しても５１０ＭＰａと実施例１と同等の高い値が発現し、そのＣＶ値も２％ときわめてバラツキの小さい結果となった。

（実施例３）
ランダム共重合ＰＰ樹脂（プライムポリマー（株）製Ｊ２２９Ｅ，融点１５５℃）５５重量％と酸変性ＰＰ系樹脂（三洋化成（株）製ユーメックス１０１０、酸価約５２、融点１４２℃、重量平均分子量３０，０００）４５重量％とを、日本製鋼所（株）製２軸押出機（ＴＥＸ−３０α２）を用い、２００℃で溶融混練したペレットを、メルトブローにより単位面積あたりの樹脂重量３０ｇ／ｍ^２となる不織布を作成した。ＰＰ樹脂の２５℃雰囲気下における粘度は固体であるため測定不可能であり、該不織布基材はタック性がなかった。得られた不織布基材を３×１２ｍｍの矩形状に裁断した後、実施例１と同様にして得た切込プリプレグ基材（第２のマトリックス付与前）の両面にすべての切り込み（１０ｍｍ）が略中心になるように矩形の３ｍｍの辺が繊維方向となるように配置した。エポキシ樹脂のタックにより、押圧するだけで、不織布基材が切込プリプレグ基材に付着した。実施例１と同様に、第２のマトリックス樹脂は層状に配置されており、切込プリプレグ基材の層内に入り込んでいないことが確認され、第１、第２のマトリックス樹脂を併せた切込プリプレグ基材全体の繊維体積含有率Ｖｆは５３％相当となった。こうして得られた切込プリプレグ基材を用いて、実施例１と同様に、積層、成形した。

得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は３８ＧＰａ、引張強度に関しても４２０ＭＰａと高い値が発現した。

（実施例４）
実施例１と同様に第１のマトリックスの樹脂フィルムを作成した。次に、一方向に配列させたガラス繊維（引張強度１，５００ＭＰａ、引張弾性率７４ＧＰａ）の両面に樹脂フィルムをそれぞれ重ね、加熱・加圧することによって樹脂を含浸させ、ガラス繊維重さ１７５ｇ／ｍ^２、繊維体積含有率Ｖｆ５３％、厚み０．１２５ｍｍのプリプレグ基材を作製した。以後、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。

得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率２５ＧＰａ、引張強度３８０ＭＰａと、実施例１と比較すると強化繊維の性能差分低くなっているが、引張弾性率は理論値近く発現しており、また引張強度のＣＶ値は２％とバラツキの小さい結果となった。

＜チャージ率の比較（表３）＞
（実施例５〜７）
切り出す切込プリプレグ基材の大きさが異なる以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。切り出す切込プリプレグ基材の大きさは、実施例５では２１２×２１２ｍｍ、実施例６では２６８×２６８ｍｍ、実施例７では３００×３００ｍｍ、とした。それぞれ実施例５がチャージ率５０％、実施例６が８０％、実施例７が１００％に相当する。

得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動していた（ただし、実施例７は１００％チャージのため、流動していない）。実施例５は長距離流動させたため、若干の繊維分布の粗密から、わずかながらソリが発生したが、おおむね良好な外観品位、平滑性を保っていた。実施例６、７はいずれもソリがなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率はいずれも４１ＧＰａ、引張強度は４２０〜５８０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も３〜６％とバラツキの小さい結果であった。

＜繊維長さの比較（表４）＞
（実施例８〜１０）
実施例１の切り込みパターンにおいて、切り込みの間隔Ｌ（繊維長さ）が異なる以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれＬは、実施例８では１０ｍｍ、実施例９では６０ｍｍ、実施例１０では１００ｍｍとした。これに伴い、積層基材において、配向方向が同一である隣接する層において、一方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列が、他方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列に対し繊維方向に前記間隔Ｌの０．５倍ずつ、ずれることになり、この繊維長手方向へのずれはそれぞれ、実施例８が５ｍｍ、実施例９が３０ｍｍ、実施例１０が５０ｍｍとなる。

得られた繊維強化プラスチックは実施例１０を除いて繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動していた。実施例１０は若干の繊維のうねりと金型との摩擦を受ける表面部で端部まで繊維が十分流動してない部位があった。その他、いずれの繊維強化プラスチックもソリがなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率３９〜４３ＧＰａ、引張強度は３８０〜６１０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も４〜８％とバラツキの小さい結果であった。

＜切り込み長さの比較（表５）＞
（実施例１１、１２）
実施例１の切り込みパターンにおいて、切り込みの長さＷがそれぞれ実施例１１では５０．１ｍｍ、実施例１２では１．１ｍｍとした。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向にそれぞれ、実施例１１では５０ｍｍ、実施例１２では１ｍｍずれている。さらに、第２のマトリックス樹脂からなる不織布基材を実施例１１では３×１２０ｍｍ、実施例１２では３×２．４ｍｍの矩形状に裁断した後、切込プリプレグ基材の両面にすべての切り込みが略中心になるように矩形の３ｍｍの辺が繊維方向となるように配置した（繊維方向に±１．５ｍｍ）。その他は実施例１と同様に、積層、成形した。

得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４０ＧＰａ、４１ＧＰａ、引張強度は４６０ＭＰａ、６００ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も２％、４％とバラツキの小さい結果であった。

（実施例１３〜１５）
実施例１の切り込みパターンにおいて、自動裁断機の代わりに、円柱状の金属を削りだし円周上に複数の刃を設けて回転ローラーとし、プリプレグ基材に押し当てて切り込みを入れることで、切り込みの長さＷを変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれＷは実施例１３では０．７２５ｍｍ、実施例１４では０．４１２ｍｍ、実施例１５では０．０５ｍｍとした。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向にそれぞれ、実施例１３では０．６２５ｍｍ、実施例１４では０．３１２ｍｍ、実施例１５では０．０３ｍｍずれている。第２のマトリックス樹脂として実施例２と同様のフィルム基材を付与するにあたっては、実施例１３、１４はフィルム基材を矩形に裁断しその寸法は、実施例１３が３×０．７５ｍｍ、実施例１４が３×０．４２ｍｍのサイズとし、矩形の３ｍｍの辺が繊維長手方向となるように切込プリプレグ基材上に配置した（繊維方向に±１．５ｍｍ）。実施例１５は図５ｃ）のように３ｍｍ幅の帯状の実施例１と同様の不織布基材を繊維直交方向に切り込みの列が覆われるように配置した（繊維方向に±１．５ｍｍ）。その他は実施例１と同様に、積層、成形した。

得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４１〜４２ＧＰａ、引張強度は６３０〜７１０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も４〜５％とバラツキの小さい結果であった。特に、切り込み長さを小さくすることで、大きく引張強度が向上した。また、わずかではあるが、引張弾性率も向上した。

＜繊維含有率の比較（表６）＞
（実施例１６〜１８）
実施例１のプリプレグ基材の単位面積あたりの炭素繊維重さを変えることにより炭素繊維の体積含有率Ｖｆを変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれ実施例１６が単位面積あたりの炭素繊維重さが１４６ｇ／ｍ^２、実施例１７が１３５ｇ／ｍ^２、実施例１８が１１３ｇ／ｍ^２とし、第１のマトリックス樹脂を含浸したプリプレグ基材のＶｆをそれぞれ実施例１６が６５％、実施例１７が６０％、実施例１８が５０％とした。その後、実施例１と同様に第２のマトリックスを付与することで、最終的な切込プリプレグ基材のＶｆはそれぞれ実施例１６が６３％、実施例１７が５８％、実施例１８が４８％とした。

得られた繊維強化プラスチックは実施例１６を除いて繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動していた。実施例１６は若干の繊維のうねりと金型との摩擦を受ける表面部で端部まで繊維が十分流動してない部位があった。その他、いずれの繊維強化プラスチックもソリがなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率３８〜４９ＧＰａ、引張強度は４４０〜５３０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も２〜５％とバラツキの小さい結果であった。Ｖｆが大きくなるほど、引張弾性率も強度も向上するという結果となったが、あまりＶｆが大きいと流動性が落ちるという難点があった。

（実施例１９、２０）
実施例１９は実施例１の積層構成を変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例１の切り込みを入れ第２のマトリックスを付与した切込プリプレグ基材を１６層クロスプライに積層した、［０／９０］_４ｓの積層基材を用いた。実施例２０は実施例１の第１のマトリックス樹脂を含浸したプリプレグ基材と、切り込みを入れ第２のマトリックス樹脂を付与した後の切込プリプレグ基材を取り合わせて積層した以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。切り込みのない連続繊維のみで構成されたプリプレグ基材８層と切り込みを入れ第２のマトリックス樹脂を付与した切込プリプレグ基材８層とを交互にクロスプライに積層した、［０／Ｃ９０］_４ｓ（Ｃは連続繊維のみで構成されたプリプレグ基材をさす）の積層基材を用いた。

得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が十分に流動していた。実施例１９では若干のソリは発生したものの、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率５７〜５８ＧＰａ、引張強度は５２０〜５４０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も４〜６％とバラツキの小さい結果であった。ただし、引張試験の方向は０°方向であるため非常に高い力学特性を示しているが、±４５°の方向には繊維が配向していないため、汎用的ではない、という問題点がある。

（実施例２１、２２）
実施例２１は実施例１の積層構成を変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を１２層擬似等方に積層した、［６０／０／−６０］_２ｓの積層基材を用いた。実施例２２は実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材に加え、最表層に実施例１と同様の第１のマトリックス樹脂を含浸したＶｆ５５％の層厚み２５０μｍの平織プリプレグ基材を配した以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を１６層擬似等方に積層し、さらに最表層に繊維方向が０°と９０°に配向した前記平織プリプレグ基材を積層した、［ＷＦ０／４５／０／-４５／９０］_２ｓ（ＷＦは平織プリプレグ基材をさす）の積層基材を用いた。

実施例２１で得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が十分に流動していた。引張弾性率４２ＧＰａ、引張強度は４８０ＭＰａと実施例１と同等の物性を発現し、引張強度のＣＶ値も３％でありバラツキの小さい結果であった。実施例２２で得られた繊維強化プラスチックは最表層の平織部がまったく流動していないものの、平織部にはさまれた部位は端部まで繊維が十分に流動していた。端部で特に繊維のうねりが見られたものの、全体的にはソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率５０ＧＰａ、引張強度５６０ＭＰａとハイブリッド化により高い力学特性を示した。

（実施例２３）
実施例１と同様に樹脂フィルムを作製し、実施例１と同様に一方向に配列させた炭素繊維の両面に樹脂フィルムをそれぞれ重ね、加熱・加圧する際、樹脂が完全に炭素繊維内に含浸していない状態で単位面積あたりの炭素繊維重さ１２５ｇ／ｍ^２、繊維体積含有率Ｖｆ５５％の半含浸プリプレグ基材を作製した。この半含浸プリプレグ基材に実施例１と同様に図８に示すような切り込みを挿入し、第２のマトリックスを付与した。得られた切込プリプレグ基材は、厚み方向中央部には樹脂の含浸していない領域があるものの、切り込みにより毛羽立ったり、分離したりすることなく、実施例１と同様に十分な取り扱い性を保っていた。さらに実施例１と同様に、第２のマトリックスを付与した後、積層、成形して繊維強化プラスチックを得た。

得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４１ＧＰａ、引張強度も４９０ＭＰａと高い値が発現し、そのＣＶ値も５％ときわめてバラツキの小さい結果となった。

＜第２のマトリックス樹脂の付与面積の比較（表８、９）＞
（実施例２４〜２９）
第２のマトリックス樹脂である不織布基材の付与面積が異なる他は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。実施例２４〜２６は不織布基材を矩形に裁断する際、実施例２４が１×１２ｍｍ、実施例２５が１０×１２ｍｍ、実施例２６が２０×１２ｍｍのサイズとし、矩形の１２ｍｍの辺が繊維直交方向となるように切込プリプレグ基材上に配置した。具体的には切り込みから不織布基材の幅端部までの距離が、実施例２４が繊維方向に±０．５ｍｍ、実施例２５が繊維方向に±５ｍｍ、実施例２６が繊維方向に±１０ｍｍとなるよう、配置した。一方、実施例２７、２８は不織布基材を矩形に裁断する際、実施例２７が３×８ｍｍ、実施例２８が３×１０ｍｍのサイズとし、矩形の３ｍｍの辺が繊維長手方向となるように切込プリプレグ基材上に配置した（繊維方向に±１．５ｍｍ）。実施例２９は図５ｃ）のように３ｍｍ幅の帯状の不織布基材を繊維直交方向に切り込みの列が覆われるように配置した（繊維方向に±１．５ｍｍ）。

得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりはなく、いずれも良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は３４〜４２ＧＰａ、引張強度は４３０〜５２０ＭＰａと高い物性を発現した。実施例２５、２６のように、第２のマトリックス樹脂の覆う面積が大きくなるにつれ、弾性率や引張強度が若干低下する傾向が見られた。

＜面内に斜めに切り込まれた切込プリプレグ基材の比較（表１０）＞
（実施例３０、３１）
実施例１と同様のプリプレグ基材に、図２ｆ）に示す切り込みパターンのように、繊維直交方向から傾けて直線状の切り込みを、自動裁断機を用いて挿入した。切り込みの長さＷは５．１ｍｍであり、繊維方向に対になる切り込みの幾何中心同士の間隔Ｌ（繊維長さ）は３０ｍｍである。繊維方向に対して切り込みの角度を、実施例３０は３０°、実施例３１は４５°とした。その結果、切り込みを繊維直交方向に投影した投影長さＷｓが、実施例３０は５．０５ｍｍ、実施例３１は７．１４ｍｍとなった。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向にそれぞれ、実施例３０では５ｍｍ、実施例３１では７ｍｍ、ずれている。第２のマトリックス樹脂としては実施例１と同様の不織布を用い、平行四辺形に裁断したものを用いた。平行四辺形に裁断した不織布の繊維方向の幅はいずれも３ｍｍ、繊維直交方向の幅は実施例３０では６ｍｍ、実施例３１では８．５ｍｍとし、切り込みを完全に覆うように、切り込みから繊維方向に±１．５ｍｍの位置に配置した。

得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４１〜４２ＧＰａ、引張強度は４６０〜５３０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も２〜３％とバラツキの小さい結果であった。

（実施例３２、３３）
実施例３０、３１と同様の手法を用いて、繊維直交方向から傾けて直線状の切り込みを挿入した。切り込みの長さＷは１．１ｍｍであり、間隔Ｌ（繊維長さ）は３０ｍｍである。繊維方向に対して切り込みの角度を、実施例３２は３０°、実施例３３は４５°とした。その結果、切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが、実施例３２は０．５５ｍｍ、実施例３３は０．７８ｍｍとなった。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向にそれぞれ、実施例３２では０．５ｍｍ、実施例３３では０．７ｍｍ、ずれている。第２のマトリックス樹脂としては実施例１と同様の不織布を用い、図５ｃ）のように切り込みの列をすべて覆うように、実施例３２では１．５ｍｍ幅、実施例３３では２．１２ｍｍ幅の帯状の不織布基材を配置した（繊維方向にいずれも±１．５ｍｍ）。

得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４２ＧＰａ、引張強度は６４０〜７２０ＭＰａと実施例１２に比べても非常に高い値であり、引張強度のＣＶ値も４〜５％とバラツキの小さい結果であった。切り込みを斜めにすることで、自動裁断機という簡易な切り込み挿入方法でも、実質的にＷｓを小さくし、一つの切り込み当たりの切断繊維本数を少なくすることで、大きく引張強度が向上することができた。

＜積層構成の比較（表７）＞
（参考例１、２）
実施例１の積層構成を変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。参考例１では実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を８層同方向に積層した［０］_８の積層基材を用いた。参考例２では実施例１の切り込みを入れた切込プリプレグ基材を１６層積層した［０／４５］_４ｓの積層基材を用いた。

参考例１で得られた繊維強化プラスチックは、９０°方向にのみ流動し、０°方向にはところどころヒゲのように繊維が飛び出している部分はあるが、基本的に流動していなかった。０°方向のキャビティの空隙には搾り出された樹脂が溜まり、外観品位も悪かった。参考例２で得られた繊維強化プラスチックは、キャビティ全体に流動はしているが、積層構成と同様に繊維の流れが異方性であり、繊維のうねりが大きかった。また、得られた繊維強化プラスチックはソリが大きかった。

以下、比較例を示す。

＜基材の形態の比較（表１）＞
（比較例１）
プリプレグ基材に切り込みを入れず、第２のマトリックスを付与しなかった他は、実施例１と同様とした。

得られた繊維強化プラスチックは積層基材の段階からほとんど流動することなく、ほぼ２５０×２５０ｍｍの大きさであり、マトリックス樹脂が搾り出されて金型との隙間に樹脂バリが出来ていた。樹脂が搾り出されているため、表面ががさがさしており、製品には適用できなさそうだった。

（比較例２）
実施例１と同様のエポキシ樹脂組成物を厚めに塗布した樹脂フィルムを作成した。次に、長さ２５ｍｍにカットされた炭素繊維束（引張強度４，９００ＭＰａ、引張弾性率２３５ＧＰａ、１２，０００本）を単位面積あたりの重量が１２５ｇ／ｍ^２になるよう均一に樹脂フィルム上に落下、散布した。さらにもう一枚の樹脂フィルムを被せて、カットされた炭素繊維を挟んだ後、カレンダーロールを通過させ、繊維体積含有率Ｖｆ５５％のＳＭＣシートを作製した。このＳＭＣシートを２５０×２５０ｍｍに切り出し、１６層積層して、積層基材を得た後、実施例１と同様に成形し、繊維強化プラスチックを得た。

得られた繊維強化プラスチックはその端部まで繊維が充分に流動していた。わずかながらソリが発生した一方、繊維分布の粗密から樹脂リッチ部でヒケが発生し、平滑性に劣った。引張弾性率は３３ＧＰａと繊維が真直でないためか理論値よりかなり低く、引張強度も２２０ＭＰａ、そのＣＶ値は１２％とバラツキが大きく、構造材には適用できそうになかった。

（比較例３）
マトリックス樹脂としてビニルエステル樹脂（ダウ・ケミカル（株）製、デラケン７９０）を１００重量部、硬化剤としてｔｅｒｔ−ブチルパーオキシベンゾエート（日本油脂（株）製、パーブチルＺ）を１重量部、内部離型剤としてステアリン酸亜鉛（堺化学工業（株）製、ＳＺ−２０００）を２重量部、増粘剤として酸化マグネシウム（協和化学工業（株）製、ＭｇＯ＃４０）を４重量部用いて、それらを十分に混合撹拌し、樹脂ペーストを得た。樹脂ペーストをドクターブレードを用いて、ポリプロピレン製の離型フィルム上に塗布した。その上から、比較例２と同様の長さ２５ｍｍにカットされた炭素繊維束を単位面積あたりの重量が５００ｇ／ｍ^２になるよう均一に落下、散布した。さらに、樹脂ペーストを塗布したもう一方のポリプロピレンフィルムとで樹脂ペースト側を内にして挟んだ。炭素繊維のＳＭＣシートに対する体積含有量は４０％とした。得られたシートを４０℃にて２４時間静置することにより、樹脂ペーストを十分に増粘化させて、ＳＭＣシートを得た。このＳＭＣシートを２５０×２５０ｍｍに切り出し、４層積層して、積層基材を得た後、実施例１と同様に成形し、繊維強化プラスチックを得た。

得られた繊維強化プラスチックはその端部まで繊維が十分に流動していた。わずかながらソリが発生した一方、樹脂含有成分が多い分平滑性は比較例２よりは優れていたが、若干のヒケが発生した。引張弾性率は３０ＧＰａ、引張強度は１６０ＭＰａと全体的に低く、引張強度のＣＶ値は１６％とバラツキが大きいため、構造材には適用できそうになかった。

（比較例４）
比較例３と同様に樹脂ペーストを作成してポリプロピレンフィルム上に樹脂ペーストを塗布した後、長さ２５ｍｍにカットされたガラス繊維束（引張強度１，５００ＭＰａ、引張弾性率７４ＧＰａ、８００本）を単位面積あたりの重量が７００ｇ／ｍ^２になるよう均一に落下、散布した。以後、比較例３と同様に、繊維強化プラスチックを得た。

得られた繊維強化プラスチックはその端部まで繊維が十分に流動していた。わずかながらソリが発生した一方、樹脂含有成分が多い分平滑性は比較例２よりは優れていたが、若干のヒケが発生した。引張弾性率は１５ＧＰａ、引張強度は１８０ＭＰａと全体的に低く、引張強度のＣＶ値は１４％とバラツキが大きいため、構造材には適用できそうになかった。

＜強化繊維、第２のマトリックス樹脂の比較（表２）＞
（比較例５）
第２のマトリックスを付与しなかった他は実施例１と同様とした。

得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４３ＧＰａと実施例１と同等、また、引張強度に関しても４１０ＭＰａと高い値が発現し、そのＣＶ値も４％とバラツキの小さい結果となったが、実施例１と比較すると引張強度が低かった。

（比較例６）
第２のマトリックスを付与しなかった他は実施例４と同様とした。

得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。また、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は２７ＧＰａと実施例４と同等、また、引張強度に関しても３２０ＭＰａと高い値が発現し、そのＣＶ値も３％とバラツキの小さい結果となったが、実施例４と比較すると引張強度が低かった。

＜繊維長さの比較（表４）＞
（比較例７、８）
実施例１の切り込みパターンにおいて、切り込みの間隔Ｌ（繊維長さ）が異なる以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれＬは、比較例７では７．５ｍｍ、比較例８では１２０ｍｍとした。これに伴い、積層基材において、配向方向が同一である隣接する層において、一方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列が、他方の層の切込プリプレグ基材の切り込みからなる列に対し繊維方向に前記間隔Ｌの０．５倍ずつ、ずれることになり、この繊維長手方向へのずれはそれぞれ、比較例７が３．７５ｍｍ、比較例８が６０ｍｍとなる。

比較例７においては、得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりなく、その端部まで繊維が十分に流動していた。ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていたが、引張弾性率は３７ＧＰａ、引張強度が３３０ＭＰａ、と実施例１や実施例８〜１０と比較して低い値となった。比較例８については、得られた繊維強化プラスチックは、金型のキャビティ全面に繊維が流動しきっておらず、端部に樹脂リッチ部が見られた。繊維はうねり、ソリも発生した。

＜切り込み長さの比較（表５）＞
（比較例９）
実施例１の切り込みパターンにおいて、切り込みの長さＷを１００．１ｍｍとした。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直交方向に１００ｍｍずれている。さらに、第２のマトリックス樹脂からなる不織布基材を３×２４０ｍｍの矩形状に裁断した後、切込プリプレグ基材の両面にすべての切り込みが略中心になるように配置した。その他は実施例１と同様に、積層、成形した。

得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりなく、その端部まで繊維が充分に流動しており、ソリもなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４０ＧＰａ、引張強度は４４０ＭＰａとまずまず高い値であり、引張強度のＣＶ値も３％とバラツキの小さい結果であったが、繊維束端部が大きいため、ヒケが実施例１や実施例１１と比較して目立った。

（比較例１０）
実施例１の切り込みパターンにおいて、実施例１３〜１５と同様に回転ローラーを用いて、切り込み長さＷが０．０２５ｍｍとした。これに伴い、隣り合う切り込みの列は繊維直行方向に０．０２ｍｍずれている。さらに、第２のマトリックス樹脂として実施例１と同様の不織布基材を図５ｃ）のように３ｍｍ幅の帯状とし、繊維直交方向に切り込みの列が覆われるように配置した（繊維方向に±１．５ｍｍ）。その他は実施例１と同様に、積層、成形した。

得られた繊維強化プラスチックは、金型との摩擦を受ける表面部で端部まで繊維が十分流動してない部位があった。そりはなかったが、切り込み長さが小さいため繊維が３０ｍｍ以下に分断されていない部位があるせいか、繊維のうねりが目立った。

＜繊維含有率の比較（表６）＞
（比較例１１、１２）
実施例１のプリプレグ基材の単位面積あたりの炭素繊維重さを変えることにより炭素繊維の体積含有率Ｖｆを変えた以外は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。それぞれ比較例１１が単位面積あたりの炭素繊維重さが１５８ｇ／ｍ^２、比較例１２が９０ｇ／ｍ^２とし、第１のマトリックス樹脂を含浸したプリプレグ基材のＶｆをそれぞれ比較例１１が７０％、比較例１２が４０％とした。その後、実施例１と同様に第２のマトリックスを付与することで、最終的な切込プリプレグ基材のＶｆはそれぞれ比較例１１が６８％、比較例１２が３８％とした。

比較例１１で得られた繊維強化プラスチックは繊維がうねり、金型との摩擦を受ける表面部で端部まで繊維が流動していなかった。表面部には樹脂欠けがあり、外観品位は悪く、ソリも発生した。比較例１２で得られた繊維強化プラスチックはソリがなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。しかしながら、引張弾性率３０ＧＰａ、引張強度３３０ＭＰａと実施例１や実施例１６〜１８と比較してかなり低い値であった。

＜第２のマトリックス樹脂の付与面積の比較（表８、９）＞
（比較例１３〜１５）
第２のマトリックス樹脂である不織布基材の付与面積が異なる他は実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。比較例１３は不織布基材を矩形に裁断する際、０．２×１２ｍｍのサイズとし、矩形の１２ｍｍの辺が繊維直交方向となるように切込プリプレグ基材上に配置した（繊維方向に±０．１ｍｍ）。比較例１４は不織布基材を切込プリプレグ基材全面に配置した。比較例１５は不織布基材を矩形に裁断する際、３×５ｍｍのサイズとし、切り込みが略中心となり矩形の３ｍｍの辺が繊維長手方向となるように切込プリプレグ基材上の配置した（繊維方向に±１．５ｍｍ）。

得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりはなく、いずれも良好な外観品位、平滑性を保っていた。比較例１３、１５の引張弾性率はいずれも４２ＧＰａと高かったが、比較例１４の引張弾性率は３１ＧＰａと低かった。これは、第２のマトリックス樹脂を大量に付与したため繊維含有率Ｖｆが大幅に下がったことが原因と考えられる。一方、引張強度は比較例１３〜１５で４００〜４３０ＭＰａと実施例１や実施例２４〜２９と比較して低い値となった。比較例１３は切り込みを覆う不織布基材が極めて小さく、切込プリプレグ基材を作成する段階でしっかり切り込みを覆うよう制御出来なかったことが原因と考えられた。比較例１４では前述の通り、第２のマトリックス樹脂の付与量が多かったためにＶｆが下がり、強度向上効果が低く見積もられてしまったことが原因と考えられた。比較例１５では切り込みを覆う不織布基材の幅が切り込み長さの半分と小さかったために、成形時にも不織布基材が溶解・流動して切り込みを覆いきることが出来なかったことが原因と考えられた。

本発明の切込プリプレグ基材の一例を示す拡大平面図である。 本発明の切込プリプレグ基材の切り込みパターン例を示す平面図である。 本発明の切込プリプレグ基材の一例を示す断面図である。 本発明の第２のマトリックス樹脂の付与範囲を説明した平面図である。 本発明の第２のマトリックス樹脂の付与範囲の一例を示す平面図である。 繊維強化プラスチックの繊維束端部付近を拡大した断面図である。 本発明の繊維強化プラスチックの繊維束端部付近を拡大した断面図である。 本発明の切込プリプレグ基材の一例を示す拡大平面図である。

符号の説明

１：繊維長手方向
２：繊維直交方向
３：強化繊維
４：切り込み
５：互いに切り込んでいる幅
６：繊維方向に対になる切り込み同士の間隔Ｌ（繊維長さＬ）
７：断続的な切り込みの列
７ａ：第１の断続的な切り込みの列
７ｂ：第２の断続的な切り込みの列
７ｃ：第３の断続的な切り込みの列
７ｄ：第４の断続的な切り込みの列
８：切り込みの長さ中心
９：切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓ
１０：本発明の切込プリプレグ基材
１１：第２のマトリックス樹脂
１２：切込プリプレグ基材厚みＨ
１３：投影長さＷｓ×０．８
１４：投影長さＷｓ×２
１５：切り込み形状に接線接合する直線
１６：第２のマトリックス樹脂の付与最小範囲
１７：第２のマトリックス樹脂の付与最大範囲
１８：繊維束端部
１９：隣接層
２０：樹脂リッチ部
２１：層間
２２：荷重方向
２３：亀裂
２４：繊維束端部の側面部

Claims (14)

1. 一方向に引き揃えられた強化繊維と第１のマトリックス樹脂と第２のマトリックス樹脂とからなるプリプレグ基材であって、該プリプレグ基材の全面に強化繊維を横切る方向へ断続的な切り込みからなる列が複数列設けられており、実質的にすべての強化繊維が前記切り込みにより分断され、前記切り込みにより分断された強化繊維の繊維長さＬが１０〜１００ｍｍ、切り込みを強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが３０μｍ〜５０ｍｍの範囲内であり、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％の範囲内であり、前記第１のマトリックス樹脂がマトリックス樹脂全体の９０体積％以上を成し、前記第１のマトリックス樹脂より引張伸度の高い第２のマトリックス樹脂が、前記プリプレグ基材の少なくとも一方の表面上に、プリプレグ基材厚みＨに対して前記切り込みから繊維方向の両方向にＨ〜１００Ｈ、切り込み投影長さＷｓに対して繊維直交方向に０．８Ｗｓ〜２Ｗｓの範囲内に配置されている切込プリプレグ基材。
2. 前記第２のマトリックス樹脂の形態がフィルム状、または不織布状であり、かつ、前記第２のマトリックス樹脂が強化繊維により形成される層内に入りこまずにプリプレグ基材表面上に層状に配置されている請求項１に記載の切込プリプレグ基材。
3. 前記投影長さＷｓが３０μｍ〜１．５ｍｍの範囲内である、請求項１または２に記載の切込プリプレグ基材。
4. 前記投影長さＷｓが１〜５０ｍｍの範囲内である、請求項１または２に記載の切込プリプレグ基材。
5. 前記切り込みが繊維直交方向から傾いている、請求項１〜４のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
6. 前記強化繊維が炭素繊維である、請求項１〜５のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
7. 前記第１のマトリックス樹脂がエポキシ樹脂であり、かつ、前記第２のマトリックス樹脂がポリアミド樹脂である、請求項１〜６のいずれかに記載の切込プリプレグ基材。
8. 請求項１〜７にいずれか記載の切込プリプレグ基材を少なくとも一部に有してなる積層基材であって、強化繊維が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材が複数枚積層され、前記強化繊維が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材が、該プリプレグ基材の繊維方向が少なくとも２方向以上に配向して一体化されている積層基材。
9. 前記積層基材が請求項１〜７にいずれか記載の切込プリプレグ基材のみからなり、前記プリプレグ基材が擬似等方に積層されてなる積層基材。
10. 請求項８または９の積層基材を成形して得られる繊維強化プラスチック。
11. 強化繊維と第１のマトリックス樹脂と第２のマトリックス樹脂とから構成され、強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層を２層以上含む積層構造を有する繊維強化プラスチックであって、前記繊維強化プラスチックの繊維体積含有率Ｖｆは４５〜６５％の範囲内であり、かつ、前記第１のマトリックス樹脂がマトリックス樹脂全体の９０体積％以上をなしており、前記強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層の少なくとも１層は、全面が繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内の強化繊維により構成され、層を厚み方向に貫く繊維束端部を複数有し、かつ、該層と該層に隣接する層の間に前記第１のマトリックス樹脂より引張伸度の高い第２のマトリックス樹脂が該層内に入りこまずに層状に配置されている層間補強部を少なくとも一層配置されており、該層間補強部は、前記強化繊維が実質的に一方向に引き揃えられた層の厚みＨに対して前記繊維束端部から繊維方向の両方向にＨ〜１００Ｈの範囲内にある繊維強化プラスチック。
12. 請求項１〜７のいずれかに記載の切込プリプレグ基材の製造方法であって、強化繊維を一方向に引き揃えて第１のマトリックス樹脂を含浸して予備プリプレグ基材を準備し、前記予備プリプレグ基材に貫層した切り込みを入れた後、前記予備プリプレグ基材の表面上に層状に前記第２のマトリックス樹脂を配置して、前記切り込み部を第２のマトリックス樹脂で覆う切込プリプレグ基材の製造方法。
13. 前記予備プリプレグ基材に貫層した切り込みを入れる手段が、所定の位置に刃を配置した回転刃ローラーを押し当てるものである請求項１２に記載の切込プリプレグ基材の製造方法。
14. 前記第２のマトリックス樹脂を配置する手段が、プリプレグ基材厚みＨに対して前記切り込みから繊維方向の両方向にＨ〜１００Ｈ、切り込みの投影長さＷｓに対して繊維垂直方向に０．８Ｗｓ〜２Ｗｓの寸法に裁断されたシート状の第２のマトリックス樹脂を、前記切り込み部を覆う位置に予め配置した予備シートを用いて貼り付けるものである請求項１２または１３に記載の切込プリプレグ基材の製造方法。

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