JP2007319988A - Iv族半導体ナノ細線の製造方法並びに構造制御方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 気相−液相−固相(Vapor-Liquid-Solid: VLS )成長法により、Siと Geの混晶ナノ細線を成長し、酸化濃縮法によりSiO2 膜で被覆されたGeナノ細線 を作製する。また、気相- 液相- 固相成長法により、Si結晶およびSiとGeの混晶からなる超格子ナノ細線を作製し、酸化濃縮法を利用してナノメートル(nm)スケールでサイズ制御された、SiとGeの混晶から成るナノディスク又はナノドットを周期的に配列したナノ細線を作製する。
【選択図】図1
Description
また、SiやGeを周期的に配列した超格子構造のナノ細線は、将来の半導体光素子として注目されている。例えば、これらの周期構造は、電子・正孔対の閉じ込め効果を強くし、発光効率を高めるためである。
さらに、絶縁物ナノ細線中にナノ微粒子を周期的に配列したナノ細線が将来の半導体光素子として注目されている。例えば、これらのナノ微粒子のサイズを制御できれば、高効率、且つ波長選択性の高い発光素子が得られるからである。
VLS成長法を用いて、例えば、Si及びGeナノ細線が成長できることが報告されており(非特許文献2,3参照)、また、SiとGeの超格子構造を有するナノ細線が成長できることが報告されている(非特許文献4参照)。
図5は、酸化濃縮現象法を説明する図である。図5(a)に示すように、Si基板61上にSiO2 (二酸化珪素)膜62を形成し、SiO2 膜62上にSiとGeの混晶膜63(Si1-x Gex 、x:組成比)を堆積し、(b)に示すように、酸素雰囲気中で所定の温度で熱酸化すると、混晶膜63中のSiとGeが酸化されて、SiO2 とGeO2 とから成る絶縁膜64が表面から形成されるが、SiがGeに較べて優先的に酸化され、また、GeのSiO2 中における固溶度及び拡散定数が極めて小さいために、絶縁膜64の部分に存在していた混晶膜63のGeの一部は絶縁膜64の下側の混晶膜63に濃縮され、Geの組成比が大きい混晶膜63’が形成される。さらに酸化を進めると最終的に、図5(c)に示すように、SiO2 とGeO2 とから成る絶縁膜64がSiO2 膜64’となると共に、混晶膜63’はGe結晶膜63”となる。
(1)SiO2 膜は、高温・多湿中でもその構造が安定であるため、Siナノ細線の 場合は、熱酸化してSiナノ細線の表面をSiO2 膜で被覆することにより、耐環境性 の良い素子とすることができるが、Ge細線の場合には、熱酸化して形成されるGeO2 膜が著しく高温・多湿の中で不安定であるため、耐環境性の良い素子とすることがで きない。従って、従来方法だけでは、Geナノ細線を実用に耐え得る耐環境性を有したGeナノ細線とすることができない。
(2)また、ナノ細線の一次元量子効果は、ナノ細線の径によって大きく変化するので、径を精密に制御する必要がある。VLS成長法で形成するSiやGeのナノ細線は、液体触媒微粒子の粒径でその径が決定されるが、液体触媒微粒子の粒径は、液体触媒微粒子を構成する物質の種類と基板を構成する物質の種類でほぼ決定されてしまい、Siナノ細線の場合には、熱酸化条件(温度、時間)を制御してSi細線の表面のSiO2 の厚さを制御することでナノ細線の径を制御できるが、Geの場合には、上記に説明 したように、GeO2 が極めて不安定であるために、Geナノ細線の径を一定不変の径 に制御することが困難である。すなわち、従来方法だけでは、Geナノ細線の径をナノメーター・スケールで制御することが困難である。
(3)また、絶縁物ナノ細線中にナノドットやナノディスクを周期的に配列した、半導体電子・光素子が提案されているが、ナノディスクやナノドットをどのような方法で形成するのか、提案されていない。すなわち、従来方法だけでは、絶縁物ナノ細線中に、ナノドットやナノディスクを周期的に配列することが困難である。
(4)また、上記のナノドットやナノディスクのサイズをどのように制御するのかも提案されていない。すなわち、従来方法だけでは、絶縁物ナノ細線中の、ナノディスクやナノドットのサイズをナノメーター・スケールで制御することが困難である。
(5)また、サイズが制御されたナノドットやナノディスクを3次元的に周期的に高密
度に配置すれば、極めて発光効率の高く且つ波長選択性のある光素子が実現できる。しかしながら、上記に説明したように、ナノドットやナノディスクを周期的に配列することやナノドットやナノディスクのサイズをナノメーター・スケールで制御することが困難であるので、従来方法だけでは、サイズが制御されたナノドットやナノディスクを3次元的に周期的に高密度に配置することが困難であると言う課題がある。
本発明者らは、上記に説明したVLS成長法に、酸化濃縮法を組み合わせれば、上記(1)〜(5)の課題を解決できることに想到し、本発明に至った。
この方法によれば、SiとGeの混晶からなるナノ細線の表面に、均一な膜厚のSiO2 膜が形成されると共に、このSiO2 膜以外のナノ細線部分にGeが濃縮されてGe結晶が形成されて、SiO2 膜で被覆されたGeナノ細線が形成できる。SiO2 膜は耐環境性に優れているので、実用に耐え得る耐環境性を有したGeナノ細線を作製できる。
例えば、Siの原料ガスの混合比を大きくし、Geの原料ガスの混合比を小さくすれば、SiとGeの混晶はSiが多く、Geは少ない。熱酸化すると、Siが多いので厚いSiO2 膜が形成されると共に、Geは少ないので径の小さいGeナノ細線が形成される。反対に、Siの原料ガスの混合比を小さくし、Geの原料ガスの混合比を大きくすれば、薄いSiO2 膜が形成されると共に、径の大きなGeナノ細線が形成される。このようにして、Siの原料ガスとGeの原料ガスとの混合比を制御することにより、SiO2 膜で被覆されたGeナノ細線の径を制御することができる。
この方法によれば、超格子のSi結晶部分がSiO2 に変換され、且つ、SiとGeの混晶部分の表面がSiO2 とGeO2 とからなる絶縁物に変換されると共に、SiO2 や絶縁物以外の部分に、Geが濃縮されたSiとGeの混晶からなるナノディスク又はナノドットが形成され、SiO2 とGeO2 とからなる絶縁物ナノ細線中に、SiとGeの混晶ナノディスク又はナノドットが周期的に配列したナノ細線が得られる。
この方法によれば、SiO2 とGeO2 とからなる絶縁物ナノ細線中に、サイズが制御された、SiとGeの混晶ナノディスク又はナノドットが周期的に配列したナノ細線が基板上に垂直に複数配列するので、サイズが制御された、SiとGeの混晶ナノディスク又はナノドットを3次元的に周期的に高密度に配置することができる。
この構成によれば、Geから成るナノディスク又はナノドットが周期的に配列しているので、例えば、電子を注入することで、極めて低損失に発光させることができ、また、Geから成るナノディスク又はナノドットのサイズを制御できるので、発光波長を選択することができる。また、これらのナノディスク又はナノドットが3次元的に高密度に配列しているので、極めて高輝度の発光材料となる。
初めに、本発明のIV族半導体ナノ細線の構造制御方法のうち、実用に耐え得る耐環境性を有したGeナノ細線の作製方法、及び、Geナノ細線の径を、ナノメーター・スケールで制御する方法を説明する。
図1は、実用に耐え得る耐環境性を有したGeナノ細線の作製方法、及び、Geナノ細線の径を、ナノメーター・スケールで制御する方法を説明する模式図である。図1(a)はVLS成長工程を示す外観図であり、図1(b)は熱酸化工程を示しており、(b−1)、(b−2)は熱酸化後のナノ細線の断面を示す模式図である。
本発明の方法は初めに図1(a)に示すように、基板1上に、Si及びGeを溶融できるナノメートル・サイズの触媒金属微粒子2を担持し、触媒金属微粒子2が溶融して液体となる温度において、Si原料ガスとGe原料ガスを混合した混合原料ガスを金属微粒子2に供給する。この工程によれば、VLS成長法により、Si原料ガスとGe原料ガスからSi原子とGe原子が液体状態の触媒金属微粒子2に過飽和に溶け込み、結晶核が形成されて、この結晶核からSiとGeの混晶、すなわち、Si1-x Gex (ただし、xはGeの組成比)から成るナノ細線3が成長する。
この方法によれば、SiO2 膜が高温多湿中でも安定であり、高温多湿の実使用状態においてもGeナノ細線5の径や材質が変化することが無く、従って、実用に耐え得る耐環境性の良いGeナノ細線が得られる。
図2は、絶縁物ナノ細線中に、SiとGeの混晶ナノディスクやナノドットを周期的に配列する方法を説明する模式図である。図2(a)はVLS成長工程を示す外観図で、(b)は熱酸化工程を示している。図2の(b−1)及び(b−2)は熱酸化後のナノ細線の断面を示す模式図であり、図2の(b−3)及び(b−4)は熱酸化時間を長くした場合のナノ細線の断面を示す模式図である。
料ガスを、時間を制御して交互に触媒金属微粒子2に供給する。この工程によれば、VLS成長法により、Si原料ガスを供給した場合には、Si結晶11が成長し、Si原料ガスとGe原料ガスの混合原料ガスを供給した場合には、SiとGeから成る混晶12が成長する。この工程を交互に繰り返すことによって、Si結晶11と混晶12が周期的に積層され、基板1の表面に垂直に成長した超格子ナノ細線13が形成される。
次に、図2(b)に示すように、超格子ナノ細線13を酸素雰囲気中で熱酸化する。図2(b)の(b−1)、(b−2)に示すように、熱酸化によって、Si結晶11がSiO2 からなる絶縁物14に変換されると共に、混晶12の表面がSiO2 とGeO2 とから成る絶縁物14に変換され、SiO2 とGeO2 とから成る絶縁物細線中に、Geが濃縮したSiとGeの混晶からなるナノディスク15が周期的に配列したナノ細線16が形成される。
また、熱酸化時間をさらに長くすれば、SiとGeの混晶からなるナノディスク15は球状となり、(b−3)、(b−4)に示すように、SiO2 とGeO2 から成る絶縁物細線中に、SiとGeの混晶ナノドット17が周期的に配列したナノ細線18が形成される。
上記方法において、Si原料ガスとGe原料ガスの混合原料ガスの混合比を制御することにより、SiとGeの混晶ナノディスク又はナノドットのサイズを制御することができる。例えば、Siの原料ガスの混合比を大きくし、Geの原料ガスの混合比を小さくすれば、SiとGeの混晶12はSiが多く、Geは少ない。熱酸化すると、図2(b)の(b−1)、(b−3)に示すように、Siが多いので、SiO2 とGeO2 からなる絶縁物14が厚くなると共に、径の小さい、SiとGeの混晶ナノディスク15又はナノドッ17が形成される。反対に、Siの原料ガスの混合比を小さくし、Geの原料ガスの混合比を大きくすれば、(b−2)、(b−4)に示すように、薄い絶縁物14が形成されると共に、径の大きな、SiとGeの混晶ナノディスク15又はナノドット17が形成される。従って、Siの原料ガスとGeの原料ガスとの混合比を精密に制御することにより、SiとGeの混晶ナノディスク又はナノドットのサイズをナノメーター・スケールで制御できる。
VLS成長工程において、混合原料ガスを供給する時間を短くして、SiとGeからなる混晶12の厚さを薄くすれば、(b−1)、(b−3)に示すように、熱酸化後に形成される、SiとGeの混晶ナノディスク15又はナノドット17のサイズは小さくなり、反対に、混合原料ガスを供給する時間を長くして、混晶12の厚さを厚くすれば、(b−2)、(b−4)に示すように、熱酸化後に形成される、SiとGeの混晶ナノディスク15又はナノドット17のサイズは大きくなる。従って、Si原料ガスを供給する時間と、Si原料ガスとGe原料ガスの混合原料ガスを供給する時間を精密に制御することによって、SiとGeの混晶ナノディスク又はナノドットのサイズをナノメーター・スケールで制御することができる。
図3は、サイズが制御されたSiとGeの混晶ナノディスク又はナノドットを3次元的に周期的に高密度に配置する方法を説明する模式図である。図3(a)はVLS成長工程を示す外観模式図であり、(b)は熱酸化工程を示し、同(b−1)は熱酸化工程を加え
た後のナノ細線の断面を示す模式図であり、(b−2)はさらに熱酸化工程を加えた後のナノ細線の断面を示す模式図である。
初めに図3(a)に示すように、基板1上に、Si及びGeを溶融できるナノメートル・サイズの触媒金属微粒子2を複数担持し、上記図2で示した方法により、基板1上に、Si結晶11と、SiとGeの混晶12とが交互に成長した超格子ナノ細線13を複数成長する。
次に図3(b)に示すように、基板1上に垂直に成長した複数の超格子ナノ細線13を、上記図2で示した方法により熱酸化し、図3(b)の(b−1)に示すように、サイズが制御された、SiとGeの混晶ナノディスクが周期的に配列した、SiO2 とGeO2 とから成る絶縁物ナノ細線16に形成する。
絶縁物ナノ細線16によって、基板1の垂直方向に、サイズが制御されたSiとGeの混晶Geナノディスクが周期的に配列し、且つ基板1上に絶縁物ナノ細線16が複数配列しているので、サイズが制御されたナノディスクを周期的に3次元的に高密度に配列することができる。
また、熱酸化をさらに加えれば、上記図2の方法で説明したように、SiとGeの混晶ナノディスクがナノドットとなるので、サイズが制御されたSiとGeの混晶ナノドットを周期的に3次元的に高密度に配列することができる。
本発明の高輝度発光材料は、図3の(b−1)又は(b−2)に示した構成からなり、基板1と、基板1に垂直に且つ複数成長した、サイズが制御されたSiとGeの混晶ナノディスク又はナノドットが周期的に配列した、SiO2 とGeO2 とから成る絶縁物ナノ細線16又は17とから成る。
この構成によれば、SiとGeの混晶ナノディスク又はナノドットが周期的に配列しているので、例えば、電子を注入することで、極めて低損失に発光させることができ、また、SiとGeの混晶ナノディスク又はナノドットのサイズを制御できるので、発光波長を選択できる。また、これらのナノディスク又はナノドットが3次元的に高密度に配列しているので、極めて高輝度の発光材料となる。
2 触媒金属微粒子
3 SiとGeの混晶から成るナノ細
4 SiO2 膜
5 Geナノ細線
6 SiO2 膜で被覆されたGeナノ細線
11 Si結晶
12 SiとGeからなる混晶
13 超格子ナノ細線
14 SiO2 とGeO2 とから成る絶縁物
15 SiとGeの混晶から成るナノディスク
16 SiとGeの混晶ナノディスクが周期的に配列したナノ細線
17 SiとGeの混晶ナノドット
18 SiとGeの混晶ナノドットが周期的に配列したナノ細線
Claims (8)
- 基板上にSiとGeを溶融する触媒金属元素から成るナノサイズの触媒金属微粒子を担持し、この触媒金属微粒子が液体微粒子となる温度において、この触媒金属微粒子の周囲の空間からSi原料ガスとGe原料ガスとの混合原料ガスを供給して上記基板上にSiとGeの混晶からなるナノ細線を成長し、このナノ細線のSiを完全に熱酸化することにより、SiO2 で被覆されたGeナノ細線を作製することを特徴とする、IV族半導体ナノ細線の製造方法。
- 基板上にSiとGeを溶融する触媒金属元素から成るナノサイズの触媒金属微粒子を担持し、この触媒金属微粒子が液体微粒子となる温度において、この触媒金属微粒子の周囲の空間からSi原料ガスとGe原料ガスとの混合原料ガスを所定の混合比に制御して供給することで上記基板上にSiとGeの混晶からなるナノ細線を成長し、このナノ細線のSiを完全に熱酸化することにより、SiO2 で被覆されたGeナノ細線の径を制御することを特徴とする、IV族半導体ナノ細線の構造制御方法。
- 基板上にSiとGeを溶融する触媒金属元素から成るナノサイズの触媒金属微粒子を担持し、この触媒金属微粒子が液体微粒子となる温度において、この液体微粒子の周囲の空間からSiの原料ガス及びSi原料ガスとGe原料ガスとの混合原料ガスを、それぞれ時間を制御して供給し、上記基板上に、Si結晶と、SiとGeの混晶とが交互に成長した超格子ナノ細線を成長し、この超格子ナノ細線を熱酸化することにより、SiO2 とGeO2 とから成る絶縁物ナノ細線中に、SiとGeの混晶から成るナノディスク又はナノドットを周期的に配列したナノ細線を作製することを特徴とする、IV族半導体ナノ細線の構造制御方法。
- 前記Si原料ガスとGe原料ガスとの混合原料ガスの混合比を制御して、前記SiとGeの混晶の混晶比を制御することにより、前記SiとGeの混晶ナノディスク又はナノドットのサイズを制御することを特徴とする、請求項3に記載のIV族半導体ナノ細線の構造制御方法。
- 前記Si原料ガスとGe原料ガスとの混合原料ガスを供給する時間を制御して、前記SiとGeの混晶の厚さを制御することにより、前記SiとGeの混晶ナノディスク又はナノドットのサイズを制御することを特徴とする、請求項3に記載のIV族半導体ナノ細線の構造制御方法。
- 基板上に、SiとGeを溶融する触媒金属元素から成るナノサイズの触媒金属微粒子を複数担持し、これらの触媒金属微粒子が液体微粒子となる温度において、これらの複数の触媒金属微粒子の周囲の空間からSiの原料ガス及びSi原料ガスとGe原料ガスとの混合原料ガスを、それぞれ時間を制御して供給し、上記基板上に、Si結晶と、SiとGeの混晶とが交互に成長した超格子ナノ細線を複数成長し、これらの超格子ナノ細線を熱酸化することにより、サイズが制御されたSiとGeの混晶ナノディスク又はナノドットを3次元的に周期的に配置することを特徴とする、IV族半導体ナノ細線の構造制御方法。
- 請求項6の方法で作製した、サイズが制御されたSiとGeの混晶ナノディスク又はナノドットが3次元的に周期的に配置された材料を発光材料としたことを特徴とする、発光材料。
- 請求項1〜6の何れかの方法で作製した、ナノ細線又はナノ細線の集合体を用いたことを特徴とする、半導体電子・光素子。
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