JP2007280618A - 固体電解質型燃料電池のスタック構造体 - Google Patents

Abstract

【課題】構成部品の熱変形により発生した引張り力や圧縮力が負荷されたとしても、優れたガスシール性及び接合性を維持することが可能である固体電解質型燃料電池のスタック構造体を提供する。
【解決手段】単セル２を保持していると共に燃料ガス導入孔、燃料ガス排出孔、酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔を有する薄板状を成す金属製セル板３と、燃料ガス導入孔、燃料ガス排出孔、酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔を有する薄板状を成す金属製セパレータ板４とを交互に積層して成る固体電解質型燃料電池のスタック構造体１において、セル板３の外縁部分には、適宜間隔をおいて配置した複数のブロック１１を金属箔１２で覆って連結して成るフレーム１０を設け、このフレーム１０を介してセル板３及びセパレータ板４を接合した。
【選択図】図１

Description

本発明は、燃料電池のスタック構造体、特に高温で運転する固体電解質型燃料電池のスタック構造体に関するものである。

上記した高温で運転する固体電解質型燃料電池のスタック構造体としては、単セルを保持したセル板や、セパレータ板や、フランジなどの構成部品を備えたスタック構造体がある。このような固体電解質型燃料電池のスタック構造体の場合、セル板及びセパレータ板の間や、セパレータ板及びフランジの間などの多くの構成部品間には、高温及び低温の環境下において、そして、酸化性及び還元性の雰囲気において、水素や天然ガスや空気などのガスがリークするのを阻止するガスシール性や十分な接合力や電気絶縁性が要求される。

近年、固体電解質型燃料電池の低温性能の向上に伴って、セパレータ板やフランジに金属材料、例えばフェライト系ステンレスを使用する傾向にあるが、このようにセパレータ板やフランジに金属材料を用いると、両者間の接合部分には、温度の昇降に伴って生じる金属材料の熱変形により大きな引張り力や圧縮力が負荷されることから、これに対応すべく、燃料電池スタック構造体用の接合構造の開発が進められている。
特開２００３−２３８２０１号 特開２００２−２０３５８１号 特開２００３−３１１７４３号

ところが、従来における燃料電池スタック構造体の接合部分において、ガラス系接合材から成る燃料電池用のガスシール部品を用いると、接合力には優れているものの、ガラス系接合材が脆性材料であることから、金属材料の熱変形により発生した引張り力や圧縮力が、接合力に優れているが故にガラス系接合材に直接加わってしまい、ガラス系接合材自体に割れが生じてしまうという問題があった。

また、上記した燃料電池用のガスシール部品において、例えば、セパレータ板とフランジとの接合に用いる場合には、平面精度を高めたり平行度のばらつきを吸収したりする都合上、両者間に多量のガラス系接合材を充填して厚みのあるガラス層を形成する必要があり、このように、厚みのあるガラス層を形成すると、割れを生じる危険性が増してしまうという問題があり、これらの問題を解決することが従来の課題となっていた。

本発明は、上記した従来の課題に着目してなされたもので、構成部品の熱変形により発生した引張り力や圧縮力が負荷されたとしても、優れたガスシール性及び接合性を維持することが可能である固体電解質型燃料電池のスタック構造体を提供することを目的としている。

本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体は、単セルを保持していると共に燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔を有する薄板状を成す金属製セル板と、燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔を有する薄板状を成す金属製セパレータ板とを交互に積層して成る固体電解質型燃料電池のスタック構造体において、セル板及びセパレータ板のいずれか一方の外縁部分には、適宜間隔をおいて配置した複数のブロックを金属箔で覆って連結して成るフレームを設け、このフレームを介してセル板及びセパレータ板を接合してある構成としたことを特徴としており、この固体電解質型燃料電池のスタック構造体の構成を前述した従来の課題を解決するための手段としている。

本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体では、セル板及びセパレータ板がいずれも薄板状を成す金属から成っているのに加えて、ガスを透過しない変形自在な金属箔で複数のブロックを覆って成るフレームを介してセル板及びセパレータ板を接合しているので、全体として熱に対して変形自在なものとなる。

そして、セル板やセパレータ板に熱変形が生じて、フレームに引張り力や圧縮力が負荷された場合には、フレームも変形して引張り力や圧縮力を吸収するので、接合部分に亀裂などの不具合が生じる可能性は少ないものとなり、したがって、セル板及びセパレータ板間の優れたガスシール性及び接合性が確保されることとなる。

本発明によれば、上記した構成としているので、セル板及びセパレータ板間の優れたガスシール性及び接合性を確保することができるのは言うまでもなく、両者の熱変形により生じた引張り力や圧縮力が負荷されたとしても、優れたガスシール性及び接合性を維持することが可能であるという非常に優れた効果がもたらされる。

本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体において、セル板及びセパレータ板に薄板状の金属を採用することで、これらの部品に熱に対する柔軟な性質を付与することができる。これらのセル板及びセパレータ板に採用する金属としては、フェライト系ステンレス（ＳＵＳ４３０）などを好適に使用することができるが、必ずしも限定されるものではない。

この際、両板の厚味が０．０３ｍｍよりも薄いと、単セルを支持することや両板間に配置する集電体の押し付け圧力に対抗することが強度的に困難となり、一方、両板の厚味が０．１ｍｍよりも厚いと、全体としての熱変形が多くなり過ぎてガスシール性及び接合性阻害することから、セル板及びセパレータ板の厚味を０．０３〜０．１ｍｍとすることが望ましい。

また、本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体において、ガスを透過しない変形自在な金属箔で複数のブロックを覆うことでフレームを形成しているので、フレームが熱に対して柔軟な構造となり、加えて、複数のブロックの隙間が金属箔で塞がれることから、ガス気密性を確保するための隔壁として機能し得ることとなる。

この場合、ブロックにもフェライト系ステンレス（ＳＵＳ４３０）などを好適に使用することができるが、必ずしも限定されるものではなく、金属箔と複数のブロックとの接合には、後述するガラス系接合材を用いることができる。

さらに、本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体において、フレームの金属箔は、例えば、ステンレス製の金属箔から成るものとすることができ、その厚みは、経済性及び耐久性の観点から、１０〜５０μｍとすることが望ましい。このような金属箔は、薄くて変形し易いことから、セル板及びセパレータ板の熱変形に柔軟に追従する。そして、この金属箔は、接合界面を形成する機能及びガス気密性を確保する隔壁の機能をも有する。

さらにまた、本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体において、セル板及びセパレータ板の各燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔と連通する燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔をフレームに設けた構成とすることができ、この際、フレームにおける燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔の各近傍位置では、隣接するブロック同士の間隔を密にして配置すると共に、燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔の各間の位置では、隣接するブロック同士の間隔を疎にして配置してある構成を採用することができる。

上記したように、フレームの燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔の各近傍位置において、隣接するブロック同士の間隔を密にして配置する一方で、燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔の各間の位置において、隣接するブロック同士の間隔を疎にして配置すると、変形量の大きな辺の部分、すなわち、燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔の各間の部分に対して、より一層の柔軟性を付与し得ることとなり、その結果、燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔の各孔の部分における接合が、いずれもより一層強固になされることとなる。

さらにまた、本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体において、フレームにおける燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔の各間に位置するブロックを単セル側に寄せて配置して補強リブの機能を持たせた構成とすることが可能であり、この場合には、補強リブの機能を有する複数のブロックがセル板及びセパレータ板間の隙間の潰れを阻止するので、ガス流路が確保されることとなり、加えて、複数のブロックを単セル側に寄せて配置したことで整流板としても機能するので、燃料ガス導入孔から導入された燃料ガスが単セルに均等に分配されることとなる。

さらにまた、本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体において、フレームのブロックが円形状ないし楕円形状の断面を有し、セル板及びセパレータ板のいずれか一方の外縁部分に、フレームのブロックと係合する凹部を設けた構成とすることができ、この構成とすると、フレームのブロックが角柱状を成す場合と比較して、フレームのセル板及びセパレータ板のいずれか一方に対する接合面積が増すこととなる。

さらにまた、本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体において、フレームのブロックがパイプ状を成し、セル板及びセパレータ板のいずれか一方の外縁部分に、フレームのブロックと係合する凹部を設けた構成とすることができ、この構成とすると、フレームのブロックが円形状ないし楕円形状の断面を有する場合と同様に、フレームのセル板及びセパレータ板のいずれか一方に対する接合面積が増すのに加えて、セル板及びセパレータ板の積層方向の柔軟性も付与し得ることとなる。

さらにまた、本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体において、セル板及びセパレータ板のいずれか一方の外縁部分に設けたフレームの金属箔表面にガラス系接合材から成るガラス層を形成し、このガラス層をセル板及びセパレータ板のいずれか他方の外縁部分との接合層とした構成とすることが可能である。

この際、ガラス系接合材から成るガラス層と、フレームの金属箔との熱膨張率の差、並びに、ガラス系接合材から成るガラス層と、セル板及びセパレータ板のいずれか他方の板を構成する金属製薄板との熱膨張率の差が大きいと、ガラス層界面に割れが生じる可能性があることから、ガラス系接合材から成るガラス層と、フレームの金属箔との熱膨張率の差、並びに、ガラス系接合材から成るガラス層と、セル板及びセパレータ板のいずれか他方の板を構成する金属製薄板との熱膨張率の差をいずれも２．０×１０^−６（ １／Ｋ）以下とすることが好ましく、１．５×１０^−６（ １／Ｋ）以下とすることがより好ましい。

上記ガラス層は、フレームの金属箔と、セル板及びセパレータ板のいずれか他方の外縁部分とに対してそれぞれ強固に接合するが、薄くそして変形し易く形成することで、金属箔の熱変形に柔軟に追従する。

そして、上記したように、ガラス系接合材から成るガラス層を薄くて変形し易くすると、セル板及びセパレータ板の熱変形にも柔軟に追従するが、例え追従し得る限界を越えて割れが生じた場合であったとしても、その割れ方向はガラス層の層厚方向であると共に局所的であることから、接合力及びガスシール性能に大きな影響を及ぼすことはほとんどない。

この場合、セル板及びセパレータ板の材質がステンレス等の金属材料であったとしても、フレームが電気絶縁性に優れたガラス系接合材から成るガラス層を表面に有しているので、接合されるセル板及びセパレータ板間における電気絶縁性も確保することができ、ガラス層の層の厚味を１０〜５０μｍとすることで、十分な接合力及び絶縁性を確保し得る。

上記ガラス層に用いるガラス系接合材は、上記した熱膨張率の範囲内において選択することができるが、セル板及びセパレータ板やフレームの金属箔がフェライト系ステンレスである場合には、上記した熱膨張率の範囲内に含まれるガラスとして、バリウム酸化物・アルミナ・シリカ・カルシア系ガラスを選択して使用することが可能であり、具体的には、５２％ＢａＯ−３％Ａｌ_２Ｏ_３−３３ＳｉＯ_２−１２％ＣａＯ、４２％ＢａＯ−Ａｌ_２Ｏ_３−３５ＳｉＯ_２−９％ＣａＯ−Ｂ_２Ｏ_３−ＺｎＯ−ＰｂＯ−Ｖ_２Ｏ_５、４３％ＢａＯ−Ａｌ_２Ｏ_３−３５ＳｉＯ_２−９％ＣａＯ−Ｂ_２Ｏ_３−ＰｂＯ−Ｖ_２Ｏ_５を選択して使用することが可能である。

上記ガラス層は、セル板とセパレータ板との接合のほかに、フレームの各ブロックと金属箔との接合や、フレームの各ブロックとセル板及びセパレータ板との接合や、フレームの金属箔同士の接合にも使用することができる。

本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体の好ましい一実施形態において、１２０ｍｍ×１２０ｍｍ×０．０５ｍｍのフェライト系ステンレス製板材をセル板とし、同じく１２０ｍｍ×１２０ｍｍ×０．０５ｍｍのフェライト系ステンレス製板材をセパレータ板とし、セル板の中央に、７０ｍｍ×７０ｍｍ×０．６ｍｍの燃料極支持型セルを配置する。

そして、セル板の外縁部分に、１ｍｍ間隔で配置した複数のブロック（５ｍｍ×５ｍｍ×１．０ｍｍのフェライト系ステンレス製ブロック）を金属箔（厚さ０．０３ｍｍのフェライト系ステンレス箔）で覆って連結して成るフレームを設け、このフレームの金属箔表面に形成したガラス系接合材から成るガラス層を介して、セル板とセパレータ板とを接合してスタック構造体とする構成を採用し得る。

上記した本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体において、燃料極支持型セルをセル板に接合するに際しては、まず、粒径１０μｍのガラス粒子を５０重量比、エチルセルロースを３０重量比、及び酢酸ブチルを２０重量比を混合してガラス系接合材の調整を行い、次いで、このガラス系接合材をセル板のセル取り付け部分に塗布してガラス層を形成したのち、このガラス層上に電解質膜が接着面となるようにして燃料極支持型セルを配置し、接着面に対して荷重（１０ｇ／ｍｍ^２）を負荷しつつ、大気中において８５０℃で１５分間加熱してガラス層を溶融軟化させて、セル板に燃料極支持型セルを接合する。

また、上記した本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体において、フレームを製造するに際しては、まず、図３に示すように、セル板３の外縁部分に金属箔１２を接着し、この後、図４に示すように、複数個のブロック１１をセル板３の外縁部分上に配置して接着するのに続いて、図５に示すように、複数個のブロック１１を包み込むようにして上記金属箔１２を折り返して接着する。

そして、上記した本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体を製造するに際しては、図１に示すように、フレーム１０の金属箔１２の表面に、上記ガラス系接合材を塗布してガラス層を形成したのち、このガラス層上にセパレータ板４を重ねて配置し、接着面に対して荷重（２０ｇ／ｍｍ^２）を負荷しつつ、大気中において８５０℃で１５分間加熱してガラス層を溶融軟化させて、セル板３とセパレータ板４とを接合する構成を採用することができる。

以下、本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

［実施例１］
図１〜図６は、本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体の一実施例を示しており、図１及び図２に示すように、この固体電解質型燃料電池のスタック構造体１は、単セル２を保持していると共に燃料ガス導入孔３ｆｉ，燃料ガス排出孔３ｆｏ，酸化ガス導入孔３ａｉ及び酸化ガス排出孔３ａｏを有する薄板状を成す金属製セル板３と、集電体５を保持していると共に燃料ガス導入孔４ｆｉ，燃料ガス排出孔４ｆｏ，酸化ガス導入孔４ａｉ及び酸化ガス排出孔４ａｏを有する薄板状を成す金属製セパレータ板４とを交互に積層して成っている（図１では１層（１ユニット）のみ示す）。

上記セル板３の表裏面における外縁部分には、適宜間隔をおいて配置した複数のブロック１１を金属箔１２で覆って連結して成るフレーム１０がそれぞれ設けてあり、セル板３及びセパレータ板４は、このフレーム１０の金属箔１２の表面に形成したガラス系接合材から成るガラス層６を介して接合してある。この場合、フレーム１０におけるセル板３の四隅に位置する部分では、セル板３及びセパレータ板４の各燃料ガス導入孔３ｆｉ，４ｆｉ、燃料ガス排出孔３ｆｏ，４ｆｏ、酸化ガス導入孔３ａｉ，４ａｉ及び酸化ガス排出孔３ａｏ，４ａｏ同士をそれぞれ連通可能としている。

この実施例において、１２０ｍｍ×１２０ｍｍ角で且つ厚味０．０５ｍｍのフェライト系ステンレス製板材をセル板３とし、同じく１２０ｍｍ×１２０ｍｍ角で且つ厚味０．０５ｍｍのフェライト系ステンレス製板材をセパレータ板４とし、セル板３の中央に、単セル２としての７０ｍｍ×７０ｍｍ角で且つ厚味０．６ｍｍの燃料極支持型セル（Ｎｉ＋ＹＳＺ；燃料極／ＹＳＺ；電解質膜／ＬＳＣＦ；空気極）を配置すると共に、セパレータ板４の中央に、集電体５としてのニッケルウールを配置してアノード側セパレータ板４（４Ａ）及びカソード側セパレータ板４（４Ｂ）とした。

そして、フレーム１０の複数のブロック１１には、５ｍｍ×５ｍｍ×１．０ｍｍのフェライト系ステンレス製ブロックを用い、１ｍｍ間隔で配置したこれらのブロック１１を厚さ０．０３ｍｍのフェライト系ステンレス箔から成る金属箔１２で覆って連結すると共に、フレーム１０の金属箔１２の表面に形成したガラス層６には、５２％ＢａＯ−３％Ａｌ_２Ｏ_３−３３ＳｉＯ_２−１２％ＣａＯ系ガラスを用いた。

上記した本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体１を製造するに際しては、まず、図３に示すように、セル板３の表裏面における各外縁部分に金属箔１２をそれぞれ接着した後、図４に示すように、複数個のブロック１１をセル板３の外縁部分上に１ｍｍ間隔で配置して接着するのに続いて、図５に示すように、複数個のブロック１１を包み込むようにして上記金属箔１２を折り返して接着することで、セル板３の表裏面における外縁部分にフレーム１０をそれぞれ設置する。

次いで、図１に示すように、セル板３のセル取り付け部分に５２％ＢａＯ−３％Ａｌ_２Ｏ_３−３３ＳｉＯ_２−１２％ＣａＯ系ガラスを塗布して形成したガラス層上に、電解質膜２ａが接着面となるようにして単セル２を配置し、接着面に対して荷重（１０ｇ／ｍｍ^２）を負荷しつつ、大気中において８５０℃で１５分間加熱してガラス層を溶融軟化させて、セル板３に単セル２を接合する。

そして、セル板３の表裏面に位置するフレーム１０の金属箔１２の各表面に、上記５２％ＢａＯ−３％Ａｌ_２Ｏ_３−３３ＳｉＯ_２−１２％ＣａＯ系ガラスを塗布してガラス層６をそれぞれ形成したのち、これらのガラス層６上にアノード側セパレータ板４Ａ及びカソード側セパレータ板４Ｂをそれぞれ重ねて配置し、接着面に対して荷重（２０ｇ／ｍｍ^２）を負荷しつつ、大気中において８５０℃で１５分間加熱してガラス層を溶融軟化させることで、セル板３とセパレータ板４Ａ，４Ｂとを互いに接合する。

そこで、図６に示すように、水素検知器８を具備し且つ窒素ガスを充填したシリンダ７内に、上記スタック構造体１の１ユニット分をテストピースとしてセットし、室温及び７００℃の各環境化において、スタック構造体１に対して水素ガスを供給して、水素検知器８で水素ガスの透過（リーク）を検知する試験を行った。その結果、室温及び７００℃のいずれの環境下においても水素の透過は検知されなかった。また、この試験を５０回繰り返した後も水素の透過はなく、ガラス層には全く割れが生じなかった。

このように、上記したスタック構造体１では、セル板３及びセパレータ板４がいずれも薄板状を成す金属から成っているのに加えて、ガスを透過しない変形自在な金属箔１２で複数のブロック１１を覆って成るフレーム１０を介してセル板３及びセパレータ板４を接合しているので、全体として熱に対して変形自在なものとなる。

そして、セル板３やセパレータ板４に熱変形が生じて、フレーム１０に引張り力や圧縮力が負荷された場合であったとしても、フレーム１０も変形して引張り力や圧縮力を吸収するので、接合部分に亀裂などの不具合が生じる可能性は少ないものとなり、したがって、セル板３及びセパレータ板４間の優れたガスシール性及び接合性が確保されることとなる。

上記した実施例では、フレーム１０をセル板３に設けた場合を示したが、図７に示すように、フレーム１０をセパレータ板４に設ける構成とすることも当然可能である。

［実施例２］
図８は、本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体の他の実施例を示しており、図８に示すように、この固体電解質型燃料電池のスタック構造体２１が先の実施例におけるスタック構造体１と相違するところは、 金属製セル板３の燃料ガス導入孔３ｆｉ，燃料ガス排出孔３ｆｏ，酸化ガス導入孔３ａｉ及び酸化ガス排出孔３ａｏの各間に位置するフレーム１０のブロック１１Ａを単セル２側に寄せて配置して補強リブの機能を持たせた点にあり、他の構成は先の実施例におけるスタック構造体１と同じである。

この実施例のスタック構造体２１では、補強リブの機能を有する複数のブロック１１Ａがセル板３及びセパレータ板４間の隙間の潰れを阻止するので、ガス流路が確保されることとなり、加えて、複数のブロック１１Ａを単セル２側に寄せて配置したことで整流板としても機能するので、燃料ガス導入孔３ｆｉから導入された燃料ガスが単セル２に均等に分配されることとなる。

［実施例３］
図９は、本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体のさらに他の実施例を示しており、図９に示すように、この固体電解質型燃料電池のスタック構造体３１が先の実施例におけるスタック構造体１と相違するところは、 金属製セル板３の燃料ガス導入孔３ｆｉ，燃料ガス排出孔３ｆｏ，酸化ガス導入孔３ａｉ及び酸化ガス排出孔３ａｏの各近傍位置では、フレーム１０の互いに隣接するブロック１１同士の間隔を密にして配置すると共に、燃料ガス導入孔３ｆｉ，燃料ガス排出孔３ｆｏ，酸化ガス導入孔３ａｉ及び酸化ガス排出孔３ａｏの各間の位置では、フレーム１０の互いに隣接するブロック１１同士の間隔を疎にして配置した点にあり、他の構成は先の実施例におけるスタック構造体１と同じである。

この実施例のスタック構造体３１では、燃料ガス導入孔３ｆｉ，燃料ガス排出孔３ｆｏ，酸化ガス導入孔３ａｉ及び酸化ガス排出孔３ａｏに対して近い位置と離れた位置とで、フレーム１０のブロック１１の配置仕様を変えているので、変形量の大きな辺の部分、すなわち、燃料ガス導入孔３ｆｉ，燃料ガス排出孔３ｆｏ，酸化ガス導入孔３ａｉ及び酸化ガス排出孔３ａｏの各間の部分に対して、より一層の柔軟性を付与し得ることとなり、その結果、燃料ガス導入孔３ｆｉ，燃料ガス排出孔３ｆｏ，酸化ガス導入孔３ａｉ及び酸化ガス排出孔３ａｏの各孔の部分における接合が、いずれもより一層強固になされることとなる。

［実施例４］
図１０は、本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体のさらに他の実施例を示しており、図１０に示すように、この固体電解質型燃料電池のスタック構造体４１が先の実施例におけるスタック構造体１と相違するところは、フレーム１０のブロック１１Ｂが円形状の断面を有していて、すなわち、ブロック１１Ｂが直径２ｍｍで且つ長さ５ｍｍの円柱状を成していて、セル板３の外縁部分に、フレーム１０のブロック１１Ｂと係合する凹部３ａを設けた点にあり、他の構成は先の実施例におけるスタック構造体１と同じである。

この実施例のスタック構造体４１では、フレーム１０のブロック１１Ｂを断面が円形状を成すものとして、このブロック１１Ｂと係合する凹部３ａをセル板３の外縁部分に設けた構成としているので、フレーム１０のブロック１１が角柱状を成す場合と比較して、フレーム１０のセル板３に対する接合面積が増すこととなる。

この際、図１１に示すように、フレーム１０のブロック１１Ｃを外径２ｍｍ、内径１ｍｍで且つ長さ５ｍｍのパイプ状を成すものとして、セル板３の外縁部分に、このブロック１１Ｃと係合する凹部３ａを設けた構成としてもよく、この構成を採用した場合には、上記したフレーム１０のブロック１１Ｂが円形状の断面を有する場合と同様に、フレーム１０のセル板３に対する接合面積が増すのに加えて、セル板３及びセパレータ板４の積層方向の柔軟性も付与し得ることとなる。

［実施例５］
図１２は、本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体のさらに他の実施例を示しており、図１２に示すように、この固体電解質型燃料電池のスタック構造体５１は、全体で円柱径状を成し、直径１２０ｍｍで且つ厚味０．０５ｍｍのフェライト系ステンレス製板材をセル板５３とし、同じく直径１２０ｍｍで且つ厚味０．０５ｍｍのフェライト系ステンレス製板材をセパレータ板３４とし、セル板５３の中央に、単セル５２としての直径１００ｍｍで且つ厚味０．６ｍｍの燃料極支持型セル（Ｎｉ＋ＹＳＺ；燃料極／ＹＳＺ；電解質膜／ＬＳＣＦ；空気極）を配置すると共に、セパレータ板５４の中央に、集電体（図示省略）としてのニッケルウールを配置してセパレータ板５４とした。

そして、フレーム６０の複数のブロック６１には、外径２ｍｍ、内径１ｍｍで且つ長さ５ｍｍのフェライト系ステンレス製パイプを用ると共に、セル板５３の外縁部分には、フレーム６０のブロック６１と係合する凹部５３ａを設け、１ｍｍ間隔で配置した上記ブロック６１を厚さ０．０３ｍｍのフェライト系ステンレス箔から成る金属箔６２で覆って連結すると共に、フレーム６０の金属箔６２の表面に形成したガラス層（図示省略）には、５２％ＢａＯ−３％Ａｌ_２Ｏ_３−３３ＳｉＯ_２−１２％ＣａＯ系ガラスを用いた。

この実施例のスタック構造体５１においても、セル板５３及びセパレータ板５４がいずれも薄板状を成す金属から成っているのに加えて、ガスを透過しない変形自在な金属箔６２で複数のブロック６１を覆って成るフレーム６０を介してセル板５３及びセパレータ板５４を接合しているので、全体として熱に対して変形自在なものとなる。

そして、セル板５３やセパレータ板５４に熱変形が生じて、フレーム６０に引張り力や圧縮力が負荷された場合であったとしても、フレーム６０も変形して引張り力や圧縮力を吸収するので、接合部分に亀裂などの不具合が生じる可能性は少ないものとなり、したがって、セル板５及びセパレータ板５間の優れたガスシール性及び接合性が確保されることとなり、加えて、フレーム６０のブロック６１をパイプ状を成すものとして、このブロック６１と係合する凹部５３ａをセル板５３の外縁部分に設けた構成としているので、フレーム６０のセル板５３に対する接合面積が増すこととなるうえ、セル板５３及びセパレータ板５４の積層方向の柔軟性も付与し得ることとなる。

本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体の一実施例を示す１層分（１ユニット分）の分解説明図（ａ）及び断面説明図（ｂ）である。（実施例１） 図１におけるスタック構造体のセル板を単セルの燃料極側から見た平面説明図（ａ），セル板を単セルの空気極側から見た平面説明図（ｂ），燃料極側セパレータ板の平面説明図（ｃ）及び空気極側セパレータ板の平面説明図（ｄ）である。（実施例１） 図１におけるスタック構造体のフレームを製造する際のセル板に金属箔を張り付けた状態を示す平面説明図（ａ）及び側面説明図（ｂ）である。（実施例１） 図１におけるスタック構造体のフレームを製造する際のセル板にブロックを取り付けた状態を示す平面説明図（ａ）及び側面説明図（ｂ）である。（実施例１） 図１におけるスタック構造体のフレームを製造する際の金属箔でブロックを包み込んだ状態を示す平面説明図（ａ）及び側面説明図（ｂ）である。（実施例１） 図１におけるスタック構造体の１層分（１ユニット分）の斜視説明図（ａ）及びこのスタック構造体の１層分（１ユニット分）を水素透過試験機にセットした状態の断面説明図（ｂ）である。（実施例１） 図１におけるスタック構造体の他の構成例を示すフレームを具備したセパレータ板の斜視説明図である。 本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体の他の実施例を示すセル板を単セルの燃料極側から見た平面説明図（ａ）及びセル板を単セルの空気極側から見た平面説明図（ｂ）である。（実施例２） 本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体のさらに他の実施例を示すセル板の平面説明図である。（実施例３） 本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体のさらに他の実施例を示すセル板の斜視説明図（ａ）及びセル板の断面説明図（ｂ）である。（実施例４） 図１０におけるスタック構造体の他の構成例を示すセル板の断面説明図である。 本発明の固体電解質型燃料電池のスタック構造体のさらに他の実施例を示す全体斜視説明図（ａ），セル板の斜視説明図（ｂ）及びセパレータ板の斜視説明図（ｃ）である。（実施例５）

符号の説明

１，２１，３１，４１，５１ 固体電解質型燃料電池のスタック構造体
２，５２ 単セル
３，５３ セル板
３ｆｉ，４ｆｉ 燃料ガス導入孔
３ｆｏ，４ｆｏ 燃料ガス排出孔
３ａｉ，４ａｉ 酸化ガス導入孔
３ａｏ，４ａｏ 酸化ガス排出孔
４，５４ セパレータ板
６ ガラス層
１０，６０ フレーム
１１，１１Ａ，１１Ｂ，１１Ｃ，６１ ブロック
１２，６２ 金属箔

Claims (8)

1. 単セルを保持していると共に燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔を有する薄板状を成す金属製セル板と、燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔を有する薄板状を成す金属製セパレータ板とを交互に積層して成る固体電解質型燃料電池のスタック構造体において、セル板及びセパレータ板のいずれか一方の外縁部分には、適宜間隔をおいて配置した複数のブロックを金属箔で覆って連結して成るフレームを設け、このフレームを介してセル板及びセパレータ板を接合してあることを特徴とする固体電解質型燃料電池のスタック構造体。
2. セル板及びセパレータ板の各燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔と連通する燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔をフレームに設けた請求項１に記載の固体電解質型燃料電池のスタック構造体。
3. フレームにおける燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔の各近傍位置では、隣接するブロック同士の間隔を密にして配置すると共に、燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔の各間の位置では、隣接するブロック同士の間隔を疎にして配置してある請求項２に記載の固体電解質型燃料電池のスタック構造体。
4. フレームにおける燃料ガス導入孔，燃料ガス排出孔，酸化ガス導入孔及び酸化ガス排出孔の各間に位置するブロックを単セル側に寄せて配置して補強リブの機能を持たせた請求項１〜３のいずれか一つの項に記載の固体電解質型燃料電池のスタック構造体。
5. フレームのブロックが円形状ないし楕円形状の断面を有し、セル板及びセパレータ板のいずれか一方の外縁部分に、フレームのブロックと係合する凹部を設けた請求項１〜４のいずれか一つの項に記載の固体電解質型燃料電池のスタック構造体。
6. フレームのブロックがパイプ状を成し、セル板及びセパレータ板のいずれか一方の外縁部分に、フレームのブロックと係合する凹部を設けた請求項１〜４のいずれか一つの項に記載の固体電解質型燃料電池のスタック構造体。
7. セル板及びセパレータ板のいずれか一方の外縁部分に設けたフレームの金属箔表面にガラス系接合材から成るガラス層を形成し、このガラス層をセル板及びセパレータ板のいずれか他方の外縁部分との接合層とした請求項１〜６のいずれか一つの項に記載の固体電解質型燃料電池のスタック構造体。
8. ガラス系接合材から成るガラス層と、フレームの金属箔との熱膨張率の差、並びに、ガラス系接合材から成るガラス層と、セル板及びセパレータ板のいずれか他方の板を構成する金属製薄板との熱膨張率の差をいずれも２×１０^−６（ １／Ｋ）以下とした請求項７に記載の固体電解質型燃料電池のスタック構造体。

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