JP2007205667A - 液化水素製造装置 - Google Patents

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Abstract

【課題】ランニングコストおよび設備費の低減化を図ることができるとともに、安価な液化水素を供給することができる液化水素製造装置を提供すること。
【解決手段】水を電気分解して水素ガスを発生させる水電解装置２と、循環する冷媒と熱交換させることにより前記水素ガスを液化させる冷凍極低温熱交換器３と、前記冷媒を圧縮するリサイクル圧縮機８６と、圧縮された冷媒を膨張させる膨張タービン５，６とを備えている。
【選択図】 図１

Description

本発明は、水素ガスを生成させた後に液化して液体水素を製造する液化水素製造装置に関するものである。
水素ガスを生成させた後に、この水素ガスを液化して液体水素を製造する液化水素製造装置としては、例えば、特許文献１に開示されたものが知られている。
特開２００２−２４３３６０号公報
また、従来の液化水素製造装置においては、原料水素圧縮機により原料となる水素ガスが冷凍極低温熱交換器に送り込まれるようになっている。そして、原料水素圧縮機としては、一般的に油冷式のスクリュー圧縮機が用いられている。
しかしながら、このような油冷式のスクリュー圧縮機は所要動力が高く、そのため液化水素製造装置全体のランニングコストが増加し、製品となる液化水素の価格が高騰化してしまうといった問題点があった。
また、このような油冷式のスクリュー圧縮機では、オイルセパレータ、オイルクーラ、オイルフィルタ、およびオイルポンプ等の機器を設置する必要があり、設備費が高騰化するとともに、製品となる液化水素の価格も高騰化してしまうといった問題点があった。
本発明は、上記の事情に鑑みてなされたもので、ランニングコストおよび設備費の低減化を図ることができるとともに、安価な液化水素を供給することができる液化水素製造装置を提供することを目的とする。
本発明は、上記課題を解決するため、以下の手段を採用した。
本発明による液化水素製造装置は、水を電気分解して水素ガスを発生させる水電解装置と、循環する冷媒と熱交換させることにより前記水素ガスを液化させる冷凍極低温熱交換器と、前記冷媒を圧縮するリサイクル圧縮機と、圧縮された冷媒を膨張させる膨張タービンとを備えている。
このような液化水素製造装置によれば、消費動力の少ない水電解装置を具備しているので、装置全体の消費動力を低減させることができ、ランニングコストの低減化を図ることができるとともに、安価な液化水素を製造（供給）することができる。
また、水電解装置は、水を電気分解することにより水素を発生させる装置であり、装置内に回転する部分がないため、装置内に潤滑油を供給する必要がないので、従来のような設備におけるオイルセパレータ、オイルクーラ、オイルフィルタ、およびオイルポンプ等を設置する必要がなく、設備費を大幅に削減することができて、安価な液化水素を製造（供給）することができる。
さらに、従来のような設備における潤滑油の凍結といった問題も解消されることとなるので、液体水素製造装置全体のメンテナンス性を向上させることができるとともに、保守点検費の低減化を図ることができる。
上記液化水素製造装置において、前記膨張タービンに発電機が連結されているとともに、この発電機により発生した電力が前記水電解装置に供給されるように構成されているとさらに好適である。
このような液化水素製造装置によれば、膨張タービンにより回収された動力が、水電解装置を作動させる（駆動する）ための電力として利用されることとなるので、装置全体の消費動力をさらに低減させることができ、ランニングコストの低減化をさらに図ることができるとともに、さらに安価な液化水素を製造（供給）することができる。
本発明によれば、ランニングコストおよび設備費の低減化を図ることができるとともに、安価な液化水素を供給することができるという効果を奏する。
以下、本発明による液体水素製造装置の第１実施形態について、図面を参照しながら説明する。
図１に示すように、本実施形態に係る液体水素製造装置１は、水電解装置２と、冷凍極低温熱交換器（refrigeration cryogenic heat exchanger）３と、水素ライン４と、高温膨張タービン５と、低温膨張タービン６と、冷媒ライン７と、窒素ライン８とを主たる要素として構成されたものである。
図２ないし図５に示すように、水電解装置２は、容器本体１１内の下端面から所定間隔を有して設けられ、循環する循環水１２を浄化する浄化層１３と、容器本体１１の頂部１１ａから垂下し、容器本体１１内を第１の部屋１４−１と第２の部屋１４−２とに分離する仕切板２５と、容器本体１１の外部に設けられ、循環水を電気分解して水素と酸素を発生する水電解スタック１５と、該水電解スタック１５に浄化した循環水１６を供給する水供給管１７と、水電解スタック１５から循環水に同伴されてなる水素／水・二層流１８を容器本体１１の第１の部屋１４−１に送給する第１の送給管１９−１と、水電解スタック１５から循環水に同伴されてなる酸素／水・二層流１８−２を容器本体１１の第２の部屋１４−２に送給する第２の送給管１９−２と、第１の部屋１４−１から水素を排出する水素排出部２０と、第２の部屋１４−２から酸素を排出する酸素排出部２１とを具備してなり、水電解スタック１１に供給する循環水１２を浄化しつつ自然循環してなるものである。
なお、図２ないし図４中の符号３０は保温材、図４中の符号３１はヒータ等による加熱部である。
ここで、本実施形態では、前記容器本体１１を仕切る仕切板２５により容器本体内を第１の部屋１４−１と第２の部屋１４−２とに分離しているが、前記仕切板２５は少なくとも浄化層に接するようにすることが望ましい。これは第１の部屋１４−１で発生する水素と第２の部屋１４−２で発生する酸素との接触を防止する必要があるからである。よって、より望ましくは仕切り板が浄化層１３の下方部まで垂下しているほうがよい。
また、発生する水素と酸素とが接触することがないように、水素／水・二層流１８を第１の部屋１４−１に送給する第１の送給管１９−１に連結された水素発生管１９−１ａと、酸素／水・二層流１８−２を第２の部屋１４−２に送給する第２の送給管１９−２に連結された酸素発生管１９−２ａの出口部分の周囲をかこむように例えばセラミックスや焼結材料等で覆い、下方側へ水素または酸素の移動を防止するようにしてもよい。この場合には、水素と酸素が交わることがないので、仕切板２５は浄化層１３まで到達していなくてもよい。
また、容器本体内の水面を一定にするように図示しない圧力計により、各部屋の圧力を測定し、各部屋が均圧となるように調整するようにしている。
このため、水素ガスの水素排出部２０には水素ガス排出管２０ａが接続され、バルブ２０ｂの開閉により適宜調整している。同様に、酸素ガスの酸素排出部２０には酸素ガス排出管２１ａが接続され、バルブ２１ｂの開閉により適宜調整している。
また、図３に示すように、水電解により水が消費されるので、容器本体１１には水レベル計４３を設置し、ボールタップ４１等により所定量の水が給水管を介して給水４２されるようにしている。
本実施形態では容器本体１１内が数ＭＰａ（例えば、３〜４ＭＰａ）に加圧された状態となっているが、本発明はこれに限定されず、さらに高圧状態であってもよい。なお、外部に電解スタックを設置する場合には、セルのシール性から数から数ＭＰａとするのが好ましい。これにより、高圧の水素ガスを得ることができる。
ここで、本実施形態の浄化層１３は、例えば数ｍｍ程度のイオン交換樹脂から構成されている。イオン交換樹脂を充填するために、容器本体１１の下端面から所定の距離で網または細孔を有する支持部材１３ａが設けられおり、この支持部材１３ａにイオン交換樹脂を充填している。この充填量は循環水を効率よく浄化する量とすればよく、またその厚さは後述する循環水の圧力損失に繋がるので、圧力損失がバランスするような所定の厚さとすればよい。
この浄化層１３の例えばイオン交換樹脂等を循環水が通過することにより循環水中の不純物を除去し、水電解効率の向上を図ることができる。すわなち、供給した外部からの水や水電解時により発生する不純物が水電解時において膜の表面に付着すると膜での電解効率が低減するのが、浄化層１３を通過させることでこれを解消することができる。
ここで、前記イオン交換樹脂としては、例えば「ダウエックス＊マラソン＊Ｃ６００」（商品名：ダウ・ケミカル日本社製）、「ダイヤイオンＴＳＡ１２００」（商品名：三菱化学社製）、または「ダイヤイオンＳＡＴ１２００＆ＳＭＴ１２００」（商品名：三菱化学社製）を例示することができるが、本発明はこれらに限定されるものではない。
また、図３に示すように、本実施形態では容器本体１１の周囲を保温材３０により保温するようにしている。これは、水電解により発生した熱を外部に逃がすのを防止し、熱的自立の完全化を図るためである。この結果、循環水を約８０℃で長期間に亙って安定して循環することができる。
なお、発熱により循環水の温度が所定の温度よりも高くなるような場合には、外部から給水量を調節して温度を調整するようにすればよい。
また、本実施形態では加熱部３１を容器本体１１の下方側に設けている。この加熱部３１は例えばヒータ等を用いることができるが、本装置により発生した酸素と水素を燃料源としたボイラを用いるようにしてもよい。
ここで、加熱部３１は起動時において使用すれば、その後は電解時におけるジュール熱により熱的自立を図ることができる。
また、本実施形態では、浄化した循環水１６を水電解スタック１５に供給する際に、酸素側と水素側の両方に供給するようにしているが、本発明はこれに限定されるものではなく、少なくとも酸素側の水供給路側のみに供給するようにすればよい。
この酸素側の水供給路側のみとする場合には、循環する水量を低減することができ、容器本体をコンパクト化することができる。
また、その供給方法も図６に示すように、水素側水供給口４１−１と酸素側水供給口４１−２とを、ガスの出口である水素／水・二層流１８の出口４２−１と、酸素／水・二層流１８−２の出口４２−２とをクロスする位置となるようにし、水電解スタック１５内を通過する循環水の流れがクロスするようにし、均温化を図るようにしている。
また、水電解スタック１５を構成するセルにおいても循環水の圧力損失が低下せず、しかも固体高分子膜とは接触率が良好な水を供給する水供給路を兼ねた給電体を用いるようにしている。
このセルの概略を図７に示す。図７に示すように、セル５０は、一対のセパレータ５２，５３と、該セパレータ５２，５３の間に設けられた固体高分子電解質膜５１と、該固体電解質膜５１とセパレータの間に介装され、水の流動抵抗が小さく（圧力損失が小さい）、しかも電気抵抗が小さい給電体５４とから構成されている。本実施形態では給電体５４は固体高分子膜５１側から順次（本実施形態では三層５４−１乃至５４−３）そのメッシュの目開きを大きくしている。
この給電体５４は、セパレータ側がメッシュの目開きが大きい給電体５４−３としており、水の通水性を良好なものとしている。一方、固体高分子膜５１側はメッシュの目開きが小さい給電体５４−１としており、電気抵抗が小さくなるように、固体高分子膜５１と給電体５４−１との接触を良好としている。これにより、給電体５４は、循環水の水路機能と給電機能とを併せ持つものとなる。
例えばセパレータ側の目開きの大きな給電体５４−３はメッシュ厚さを例えば０．６ｍｍ、メッシュ数が１０個／インチ、線径６００μｍとしている。また、セパレータ側の目開きの小さな給電体５４−１はメッシュ厚さを例えば０．１ｍｍ、メッシュ数が３６個／インチ、線径１００μｍとしている。そして、線径を変更したり、メッシュの数を多くしたりすることで、その傾斜機能を持たせている。本実施形態では、固体高分子膜５１に接触する給電体として、図示しないが厚さ０．１ｍｍとし、フォトエッチングにより微細な孔を形成したものを用いている。
なお、本実施形態ではメッシュの目開きの大きさにより、傾斜機能を発揮させているが、本発明はこれに限定されるものではなく、循環水の通水性および電気特性を兼ね備えたものとすればよい。
ここで、循環水が自然循環する作用について説明する。
浄化層１３を通過する際に水の圧力損失が生じる。この流量が大きい場合には圧力損失が増大する。また電解スタック１５においても圧力損失が生じ、流量が多くなると圧力損失が増大する。一方、電解スタック１５および送給管の内部においては一定電流でガスの発生が一定であれば循環流量が大きい場合ボイド率が低下し、循環力が低下する。よって、バランスする適量が存在する。
本実施形態では、以下の設計条件に対して行った。
容器本体内の圧力（Ｐ）を７ａｔａ、電流密度（Ｉ）を１Ａ／ｃｍ２、温度（Ｔ）を８０℃とした。また、浄化層１３における酸素側の循環水の水流量を０．５Ｌ／ｍｉｎ／セルとした。
浄化層１３の圧力損失ΔＰｆについて下記式（１）により求めた。
ΔＰｆ＝(μｕ／ｋ)ｌ ・・・（１）
ここで、Ｋは浸透係数（＝９．７６×１０−１１）ｍ２、μは粘性係数（ＰａＳ）、ｕは流速（ｍ／ｓ）、ｌは浄化層厚（ｍ）である。
一方、電解スタック１５の酸素側圧力損失ΔＰｓは以下により求めた。
上記設計条件におけるスタック圧力損失の試験結果を図８に示す。図８の結果を基に下記二次曲線（式（２））で推定した。
ΔＰｓ＝３８０Ｗ２ ・・・（２）
ここで、Ｗは酸素循環流量（ｌ／ｍｉｎ／セル）
次に、循環水の循環力について検討する。
循環力ΔＰｋは、下記式（３）で求めた。尚、電解試験時に得られた酸素のボイド率と質量流量比との関係を図９に示す。
ΔＰｋ＝ΔＨβρ ・・・（３）
β＝０．１０５２ｌｎ（Ｘ）＋０．７００９ ・・・（４）
ここで、ΔＨはヘッド差（ｍ）であり、βはボイド率（−）、ρは密度（ｋｇ／ｍ３）、Ｘは質量流量比（−）である。
図９から式（４）を求め、式（３）に代入して循環力を求めた。
以上の結果から、酸素側の浄化層における圧力損失（ΔＰｆ）が７７．５であり、水電解スタックの圧力損失（ΔＰｓ）が８９．５であり、総合圧力損失が１６７．１である。
一方、循環力（ΔＰｋ）は１６７．１であり、循環水はバランスするように回ることになる。また、循環力をつけるために、ヘッド差ΔＨを大きくするようにすればよい。
なお、酸素側の循環計算よりヘッド差ΔＨは１ｍ最低必要である。また、容器本体の内径は０．８ｍとし、浄化層１３の厚さを０．６５ｍｍとした。なお、ヘッド差を可変可能とするように水素／水・二層流１８を容器本体１１の第１の部屋１４−１に送給する第１の送給管１９−１と連結する継手１９−１ｂを介して任意の長さの上昇配管１９−１ａを繋ぐことができるようにしている。
このように、容器本体１１内を循環水が自然循環するので、従来のようなポンプが不要となり、所内効率が向上する。
次に、水電解装置２を運転して循環水が自然循環に循環すると共に、循環の途中において浄化層１３により浄化される作用について説明する。
先ず、容器本体１１内に浄化層１３を充填し、次いで給水を開始する。その後、容器本体内を加圧して、所定圧（７ａｔａ）とする。次に、加熱部３１により浄化した循環水１６を加熱し、所定温度（８０℃）とする。その後水電解スタック１５に給電し、水電解を開始する。この水電解により水電解スタック１５内において水素／水二層流１８−１と酸素／水二層流１８−２が形成され、水素と酸素との気体が各々上昇する。この上昇流が形成されるにつれて循環が開始される。その後、上述したようにバランスがとれると自然循環となり、水電解スタックからの水素／水二層流１８−１と酸素／水二層流１８−２が各々第１の送給管１９−１と第２の送給管１９−２を介して、第１の部屋１４−１および第２の部屋１４−２にそれぞれ水素と酸素とを送り、ここで、気液分離が開始される。
すわなち、第１の部屋１４−１に導入された水素／水二層流１８−１から水素が気体となって分離される。水は下層の浄化層１３側へ流れ、ここで、浄化される。また、第２の部屋１４−２に導入された酸素／水二層流１８−２から酸素が気体となって分離される。分離された循環水１２は容器下側に位置する浄化層１３側へ流れ、ここで、浄化されて浄化した循環水１６となる。
このように、本実施形態による水電解装置２は、容器本体１１が気液分離部と浄化部とを一体に兼ね備えたものとなり、水素と酸素を分離した水は浄化層１３を通過することで、不純物が除去される。その後、浄化した循環水１６として水電解スタック１５に供給するようにしている。
また、分離された水素と酸素とは各々容器本体頂部に設けられた第１の部屋１４−１から水素を排出する水素排出部２０と、第２の部屋１４−２から酸素を排出する酸素排出部２１とにより外部へ排出され、各々利用される。
この結果、本実施形態によれば、容器本体内部に浄化部と気液分離部とを兼ね備えていると共に、循環水を自然循環により循環するようにしているので、従来のような設備におけるポンプおよび浄化装置等を外部に設置する必要がなく、しかも配管の取りまわしも少ないので、コンパクトで且つ簡易な構成の水電解装置を提供することができる。この結果、所内効率の大幅な向上を図ることができる。
例えば容器本体（高さ：約２ｍ、直径：０．８ｍ）内の圧力（Ｐ）を０．７ＭＰａ（７ａｔａ）、電流密度（Ｉ）を１Ａ／ｃｍ２、温度（Ｔ）を８０℃とし、浄化層１３における酸素側の循環水の水流量を０．５Ｌ／ｍｉｎ／セルとする場合、２．６Ｎｍ３／ｈｒの水素を製造することができる。
図１に示すように、冷凍極低温熱交換器（以下、単に「熱交換器」という。）３は、水素ライン４内を通過する水素と、冷媒ライン７内を通過する冷媒および窒素ライン８内を通過する窒素との間で熱交換を行わせるものである。すなわち、熱交換器３は、水電解装置２で発生したガス状の水素を液化させるものである。
熱交換器３を通過した水素は、膨張弁８０を通って第１の液化水素タンク８２に一旦溜められる（貯蔵される）ようになっている。第１の液化水素タンク８２に溜められた水素のうち、第１の液化水素タンク８２内の上部に溜まったガス状の水素は、水素ライン４を通ってボイルオフ圧縮機８３に戻され、第１の液化水素タンク８２内の下部に溜まった液状の水素（以下、「液化水素」という）は、流量調整弁（または圧力調整弁）８４を通って第２の液化水素タンク８５に溜められる（貯蔵される）ようになっている。そして、第２の液化水素タンク８５に溜められた水素のうち、第２の液化水素タンク８５内の上部に溜まったガス状の水素は、水素ライン４を通ってボイルオフ圧縮機８３に戻され、第２の液化水素タンク８５内の下部に溜まった液化水素は、製品として液体水素製造装置１から取り出される。
なお、ボイルオフ圧縮機８３は、第１の液化水素タンク８２および第２の液化水素タンク８５から水素ライン４を通って導かれたガス状の水素を圧縮するものであり、圧縮された水素は、水電解装置２と熱交換器３との間に位置する水素ライン４に導かれた後、水電解装置２で発生したガス状の水素とともに熱交換器３に供給されるようになっている。
また、図１に示す熱交換器３の斜線部分は、オルソ−パラ変換用の触媒充填部を表している。
高温膨張タービン５および低温膨張タービン６は、冷媒ライン７中に配置されて、リサイクル圧縮機８６により圧縮された冷媒を膨張させることにより動力を回収するものであり、リサイクル圧縮機８６から抽気して圧縮し、再びリサイクル圧縮機８６に戻す圧縮機Ｃ１，Ｃ２を駆動するために使われる場合がある。
高温膨張タービン５を通過した冷媒は、低温膨張タービン６または膨張弁８７を通って気液分離器８８に導かれるようになっている。そして、低温膨張タービン６を通過した冷媒、および気液分離器８８で分離されたガス状の冷媒および液状の冷媒は、冷媒ライン７を通ってリサイクル圧縮機８６に戻され、圧縮された後、再び高温膨張タービン５に供給されるようになっている。
なお、冷媒としては、水素またはヘリウム等が使用される。
本実施形態による液体水素製造装置１によれば、消費動力の少ない水電解装置２を具備しているので、装置全体の消費動力を低減させることができ、ランニングコストの低減化を図ることができるとともに、安価な液化水素を製造（供給）することができる。
また、水電解装置２は、水を電気分解することにより水素を発生させる装置であり、装置内に回転する部分がないため、装置内に潤滑油を供給する必要がないので、従来のような設備におけるオイルセパレータ、オイルクーラ、オイルフィルタ、およびオイルポンプ等を設置する必要がなく、設備費を大幅に削減することができて、安価な液化水素を製造（供給）することができる。
さらに、従来のような設備における潤滑油の凍結といった問題も解消されることとなるので、液体水素製造装置１全体のメンテナンス性を向上させることができるとともに、保守点検費の低減化を図ることができる。
本発明による液体水素製造装置の第２実施形態を、図１０を用いて説明する。
本実施形態における液体水素製造装置９１は、低温膨張タービン６に発電機９２が連結されているとともに、この発電機９２により発生した電力が水電解装置２に供給されるように構成されているという点で前述した第１実施形態のものと異なる。その他の構成要素については前述した実施形態のものと同じであるので、ここではそれら構成要素についての説明は省略する。
なお、前述した第１実施形態と同一の部材には同一の符号を付している。
本実施形態による液体水素製造装置９１によれば、低温膨張タービン６により回収された動力が、水電解装置２を作動させる（駆動する）ための電力として利用されることとなるので、装置全体の消費動力をさらに低減させることができ、ランニングコストの低減化をさらに図ることができるとともに、さらに安価な液化水素を製造（供給）することができる。
その他の作用効果は前述した第１実施形態のものと同じであるので、ここではその説明を省略する。
なお、本実施形態では水電解装置２の容器本体１１内が数ＭＰａ（例えば、３〜４ＭＰａ）に加圧された状態となっているが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば図１１に示すように容器本体１１の代わりに耐圧容器７１を用いて、容器内の圧力を数十ＭＰａ（例えば、１０〜８０ＭＰａ）とするようにしてもよい。
この場合には、容器本体７１内に支持部１５ａにより支持された電解スタック１５を浄化層１３の下部に設置している。そして、電解スタック１５下側に設けた各々設けた水供給口に酸素側循環水および水素側循環水を供給している。また、循環水の流れをクロスするように供給することにより、電解スタック１５内部に熱の片寄りを是正し、均温化を図ることができる。
この結果、高圧の水素を得ることができるので、コンプレッサ等を用いることなくそのまま例えば水素自動車等の燃料タンクに供給することができる。よって、高い高圧容器内部に水電解スタック１５を配設すると共に、該水電解スタック１５に供給する電解水を自然循環とすることができるので、コンパクトを図ると共に所内効率がさらに向上する。
また、第２実施形態のところで説明した発電機９２は、高温膨張タービン５のみに連結することもできるし、高温膨張タービン５および低温膨張タービン６の双方に連結することもできる。
本発明による液体水素製造装置の第１実施形態を示す概略構成図である。 図１に示す水電解装置の概略斜視図である。 図５のＡ―Ａ矢視断面図である。 図１に示す水電解装置の正面図である。 図４のＢ−Ｂ矢視図である。 水電解スタックの水流れを示す模式図である。 水電解スタックのセルの概略図である。 設計条件におけるスタック圧力損失の試験結果を示す図である。 電解試験時に得られた酸素のボイド率と質量流量比との関係を示す図である。 本発明による液体水素製造装置の第２実施形態を示す概略構成図である。 水電解装置野別の実施形態を示す概略図である。
符号の説明
１ 液化水素製造装置
２ 水電解装置
３ 熱交換器（冷凍極低温熱交換器）
５ 高温膨張タービン
６ 低温膨張タービン
８６ リサイクル圧縮機
９１ 液化水素製造装置
９２ 発電機

Claims (2)

  1. 水を電気分解して水素ガスを発生させる水電解装置と、循環する冷媒と熱交換させることにより前記水素ガスを液化させる冷凍極低温熱交換器と、前記冷媒を圧縮するリサイクル圧縮機と、圧縮された冷媒を膨張させる膨張タービンとを備えていることを特徴とする液化水素製造装置。
  2. 前記膨張タービンに発電機が連結されているとともに、この発電機により発生した電力が前記水電解装置に供給されるように構成されていることを特徴とする請求項１に記載の液化水素製造装置。
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