JP2007194217A - 燃料電池用カソード触媒とその製造方法、このカソード触媒を含む燃料電池用燃料電池用膜−電極接合体及び燃料電池システム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明は、燃料電池用カソード触媒及び、これを含む燃料電池用膜−電極接合体及び燃料電池システムに関するもので、前記カソード触媒はA−B−Chの化合物(AはPt、Ru、Rh及び、これらの組み合わせからなる群より選択される金属であり、BはBi、Pb、Tl、Sb、Sn、In、Ga、Ge及び、これらの組み合わせからなる群より選択される金属であり、ChはS、Se、Te及び、これらの組み合わせからなる群より選択される元素である)を含む。
【選択図】図1
Description
無水テトラヒドロフラン5mlに塩化ルテニウム2.5g、硝酸ビスマス1.7g及びケッチェンブラック1gを添加し、2時間混合して混合物を製造した。前記混合物を80℃で乾燥し、200℃で24時間真空処理して粉末を得た。水5mlに前記粉末1g及び亜セレン酸(H2SeO3)0.21gを添加して混合した後、80℃で乾燥し、200℃で24時間真空処理した。次いで、250℃の水素雰囲気下で3時間熱処理して、ケッチェンブラックに担持されたRu−Bi−Seのカソード触媒を製造した。
水5mlに塩化ルテニウム2.5g、塩化インジウム1.7g及びケッチェンブラック1gを添加し、2時間混合して混合物を製造した。前記混合物を80℃で乾燥し、200℃で24時間真空処理して粉末を得た。水5mlに前記粉末1g及び亜セレン酸H2SeO30.21gを添加して混合した後、80℃で乾燥し、200℃で24時間真空処理した。次いで、250℃の水素雰囲気下で3時間熱処理して、ケッチェンブラックに担持されたRu−In−Seのカソード触媒を製造した。
水5mlに黒鉛粉末1g、塩化ルテニウム2.5g及び塩化インジウム1.7gを2時間混合し、80℃で乾燥した。得られた乾燥生成物を200℃の真空オーブンで24時間乾燥して黒色粉末を得た。
水5mlに塩化ルテニウム2.7g、硝酸アンチモンSb(NO3)21.2g及びケッチェンブラック1gを添加し、2時間混合して混合物を製造した。前記混合物を80℃で乾燥し、200℃で24時間真空処理して粉末を得た。水5mlに前記粉末1g及び亜セレン酸H2SeO30.21gを添加して混合した後、80℃で乾燥し、200℃で24時間真空処理した。次いで、250℃の水素雰囲気下で3時間熱処理してケッチェンブラックに担持されたRu−Sb−Seのカソード触媒を製造した。
水5mlに塩化ルテニウム1.75g及び硝酸ビスマス0.7gを添加し、2時間混合して混合物を製造した。前記混合物を80℃で乾燥し、200℃で24時間真空処理して粉末を得た。水5mlに前記粉末1g及び亜セレン酸H2SeO30.21gを添加して混合した後、80℃で乾燥し、200℃で24時間真空処理した。次いで、250℃の水素雰囲気下で3時間熱処理してRu−Bi−Seのカソード触媒を製造した。
Ru40原子%、In30原子%及びSe5原子%を含む燃料電池用カソード触媒が製造されるように塩化ルテニウム、塩化インジウム及び亜セレン酸の使用量を変更したことを除いては、前記実施例2と同様に実施した。
150mlのトルエンにルテニウムカルボニル0.6g、Se粉末0.03g及びケッチェンブラック1gを入れ、140℃で24時間混合して混合物を製造した。前記混合物をろ過して得られたろ過物を80℃で乾燥した後、水素雰囲気及び250℃で3時間の間ろ過処理してケッチェンブラックに担持されたRu−Seのカソード触媒を製造した。
5 カソード電極
33 アノード電極の触媒層
53 カソード電極の触媒層
100 燃料電池システム
110 スタック
130 電気発生部
131 膜−電極接合体
133、135 セパレータ
150 燃料供給部
151、171 ポンプ
153 燃料タンク
Claims (38)
- A−B−Chの化合物(AはPt、Ru、Rh及び、これらの組み合わせからなる群より選択される金属であり、BはBi、Pb、Tl、Sb、Sn、In、Ga、Ge及び、これらの組み合わせからなる群より選択される金属であり、ChはS、Se、Te及び、これらの組み合わせからなる群より選択される元素である)を含むことを特徴とする、燃料電池用カソード触媒。
- 前記A−B−Chの化合物は、A:30〜60原子%、B:30〜40原子%及びCh:5〜40原子%を含むことを特徴とする、請求項1に記載の燃料電池用カソード触媒。
- 前記A−B−Chの化合物は、担体に担持されたものであることを特徴とする、請求項1に記載の燃料電池用カソード触媒。
- 前記A−B−Chの化合物は、触媒全質量に対して5〜90質量%で担体に担持されたものであることを特徴とする、請求項1に記載の燃料電池用カソード触媒。
- 前記A−B−Chの化合物は、触媒全質量に対して5〜75質量%で担体に担持されたものであることを特徴とする、請求項4に記載の燃料電池用カソード触媒。
- 前記担体は、炭素系物質、無機物微粒子及び、これらの組み合わせからなる群より選択されることを特徴とする、請求項4に記載の燃料電池用カソード触媒。
- 前記カソード触媒は、Ru−In−Chであることを特徴とする、請求項1に記載の燃料電池用カソード触媒。
- 前記カソード触媒は、結晶質A−B−Ch及び非晶質A−B−Chを含むことを特徴とする、請求項1に記載の燃料電池用カソード触媒。
- 前記燃料電池用カソード触媒は、高分子電解質型燃料電池、直接酸化型燃料電池及び混合注入型燃料電池からなる群より選択される燃料電池に使用されることを特徴とする、請求項1に記載の燃料電池用カソード触媒。
- 前記燃料電池用カソード触媒は、直接酸化型燃料電池に使用されることを特徴とする、請求項9に記載の燃料電池用カソード触媒。
- A元素供給源(AはPt、Ru、Rh及び、これらの組み合わせからなる群より選択される)とB元素供給源(BはBi、Pb、Tl、Sb、Sn、In、Ga、Ge及び、これらの組み合わせからなる群より選択される)を混合して混合物を製造する工程と、
前記混合物を1次乾燥してA−B含有化合物を含む粉末を製造する工程と、
前記A−B含有化合物を含む粉末をCh元素供給源(前記ChはS、Se、Te及び、これらの組み合わせからなる群より選択される)と混合した後に2次乾燥する工程と、
前記2次乾燥生成物を熱処理する工程と、
を有することを特徴とする、燃料電池用カソード触媒の製造方法。 - 前記A元素供給源は、Pt、Ru、Rh及び、これらの組み合わせからなる群より選択される元素を含む水溶性化合物または塩であることを特徴とする、請求項11に記載の燃料電池用カソード触媒の製造方法。
- 前記B元素供給源は、Bi、Pb、Tl、Sb、Sn、In、Ga、Ge及び、これらの組み合わせからなる群より選択される元素を含む水溶性化合物または塩であることを特徴とする、請求項11に記載の燃料電池用カソード触媒の製造方法。
- 前記1次乾燥工程及び2次乾燥工程は、150〜300℃の温度で実施することを特徴とする、請求項11に記載の燃料電池用カソード触媒の製造方法。
- 前記1次乾燥工程及び2次乾燥工程は、真空状態で実施することを特徴とする、請求項11に記載の燃料電池用カソード触媒の製造方法。
- 前記1次乾燥工程及び2次乾燥工程の前に、予備乾燥工程をさらに実施することを特徴とする、請求項11に記載の燃料電池用カソード触媒の製造方法。
- 前記予備乾燥工程は、70〜100℃の温度で実施することを特徴とする、請求項16に記載の燃料電池用カソード触媒の製造方法。
- 前記Ch元素供給源は、S、Se、Te及び、これらの組み合わせからなる群より選択される元素の粉末または酸化物であることを特徴とする、請求項11に記載の燃料電池用カソード触媒の製造方法。
- 前記熱処理工程は、還元雰囲気下で実施されることを特徴とする、請求項11に記載の燃料電池用カソード触媒の製造方法。
- 前記熱処理工程は、200〜500℃で実施されることを特徴とする、請求項11に記載の燃料電池用カソード触媒の製造方法。
- 互いに対向して位置するアノード電極及びカソード電極と、
前記アノード電極及び前記カソード電極の間に位置する高分子電解質膜と、
を有し、
前記カソード電極は、A−B−Chの化合物(AはPt、Ru、Rh及び、これらの組み合わせからなる群より選択される金属であり、BはBi、Pb、Tl、Sb、Sn、In、Ga、Ge及び、これらの組み合わせからなる群より選択される金属であり、ChはS、Se、Te及び、これらの組み合わせからなる群より選択される元素である)を含むカソード触媒を含むことを特徴とする、燃料電池用膜−電極接合体。 - 前記A−B−Chの化合物は、A:30〜60原子%、B:30〜40原子%及び、Ch:5〜40原子%を含むことを特徴とする、請求項21に記載の燃料電池用膜−電極接合体。
- 前記A−B−Chの化合物は、担体に担持されたものであることを特徴とする、請求項21に記載の燃料電池用膜−電極接合体。
- 前記A−B−Chの化合物は、触媒全質量に対して5〜90質量%で担体に担持されたものであることを特徴とする、請求項23に記載の燃料電池用膜−電極接合体。
- 前記A−B−Chの化合物は、触媒全質量に対して5〜75質量%で担体に担持されたものであることを特徴とする、請求項24に記載の燃料電池用膜−電極接合体。
- 前記担体は、炭素系物質、無機物微粒子及び、これらの組み合わせからなる群より選択されることを特徴とする、請求項23に記載の燃料電池用膜−電極接合体。
- 前記カソード触媒は、Ru−In−Chであることを特徴とする、請求項23に記載の燃料電池用膜−電極接合体。
- 前記カソード触媒は、結晶質A−B−Ch及び非晶質A−B−Chを含むことを特徴とする、請求項23に記載の燃料電池用膜−電極接合体。
- 互いに対向して配置されるアノード電極及びカソード電極と、前記アノード電極と前記カソード電極との間に位置する高分子電解質膜を有する少なくとも1つ以上の膜−電極接合体及びセパレータを有する少なくとも1つの電気発生部と、
燃料を前記電気発生部に供給する燃料供給部と、
酸化剤を前記電気発生部に供給する酸化剤供給部と、
を有し、
前記カソード電極は、A−B−Chの化合物(AはPt、Ru、Rh及び、これらの組み合わせからなる群より選択される金属であり、BはBi、Pb、Tl、Sb、Sn、In、Ga、Ge及び、これらの組み合わせからなる群より選択される金属であり、ChはS、Se、Te及び、これらの組み合わせからなる群より選択される元素である)を含むカソード触媒を含むことを特徴とする、燃料電池システム。 - 前記A−B−Chの化合物は、A:30〜60原子%、B:30〜40原子%及び、Ch:5〜40原子%を含むことを特徴とする、請求項29に記載の燃料電池システム。
- 前記A−B−Chの化合物は、担体に担持されたものであることを特徴とする、請求項29に記載の燃料電池システム。
- 前記A−B−Chの化合物は、触媒全質量に対して5〜90質量%で担体に担持されたものであることを特徴とする、請求項31に記載の燃料電池システム。
- 前記A−B−Chの化合物は、触媒全質量に対して5〜75質量%で担体に担持されたものであることを特徴とする、請求項32に記載の燃料電池システム。
- 前記担体は、炭素系物質、無機物微粒子及び、これらの組み合わせからなる群より選択されることを特徴とする、請求項31に記載の燃料電池システム。
- 前記カソード触媒は、Ru−In−Chであることを特徴とする、請求項29に記載の燃料電池システム。
- 前記カソード触媒は、結晶質A−B−Ch及び非晶質A−B−Chを含むことを特徴とする、請求項29に記載の燃料電池システム。
- 前記燃料電池システムは、高分子電解質型燃料電池システム、直接酸化型燃料電池システム及び混合注入型燃料電池システムからなる群より選択されることを特徴とする、請求項29に記載の燃料電池システム。
- 前記燃料電池システムは、直接酸化型燃料電池システムであることを特徴とする、請求項37に記載の燃料電池システム。
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