JP2007173112A - 二次電池用負極活物質、二次電池およびそれらの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】嵩密度の指標として吸油量が少なくとも50mL/100g以上である導電性粒子連鎖構造物質を水と混合して予め前記導電性粒子連鎖構造物質を分散させる第1の分散工程と、前記第1の分散によって得られた水分散ペーストに金属酸化物を添加、混合して負極活物質形成用ペーストを得る第2の分散工程とを経て得たペーストを用いて二次電池の負極を形成する。
【選択図】 図6
Description
格子状集電体を用いた負極に関する実施例について説明をする。
カーボンを3000℃で黒鉛化し、平均粒子径25ナノメータとした。この黒鉛化カーボンは図1に示すような「導電性粒子連鎖構造」を形成している。この黒鉛化カーボンの3次元構造による嵩密度は、吸油量で表すと、120mL/100gであった。
比較のために、同じ格子に、従来から用いられているペースト、つまり、酸化鉛(200グラム)と希硫酸(37グラム、比重1.15)およびリグニン(0.4グラム)と硫酸バリウム(0.7グラム)を練合したペーストを充填し、湿度98パーセントで24時間熟成後、60℃で乾燥をした。
表1に示した組成の内、黒鉛化カーボンとして吸油量120mL/100gの黒鉛化カーボンを11.4グラムとした以外は実施例1と同様にして負極活物質ペーストを作製した。すなわち、第1の分散工程で黒鉛化カーボンを水とポリビニルアルコールおよびスチレンブタジェンゴム(バインダー)に分散し、第2の分散工程で酸化鉛およびリグニン、硫酸バリウムを添加して混練した。これを格子に充填して負極板を得た。
前記実施例2に対応する比較例2として、前記比較例1と同様の従来の一般的なペーストを作製して、格子に充填して負極板を得た。
シート状集電体を用いた負極に関する実施例について説明をする。
カーボンを3000℃で黒鉛化し、平均粒子25ナノメータの黒鉛化カーボン粒子(粉末の吸油量120mL/100g)から平均二次粒子径240ナノメータの図1に示すような連鎖構造の黒鉛化カーボンを得た。この連鎖状の黒鉛化カーボン8.6グラムとイオン交換水330グラムを添加して、さらに、黒鉛化カーボンの分散性を向上するために、重合度1700のポリビニルアルコールを添加した。そして、黒鉛化カーボン連鎖構造物質のネットワークの三次元構造を維持するためにスチレンブタジエンゴムを少量添加した。この状態で、24時間ボールミルにより混合した。これを第1段階の分散工程とする。ついで、これに酸化鉛200グラムと適量のリグニンおよび硫酸バリウムを添加して、5時間ボールミルにより、さらに混練した。これを第2の分散工程とする。下記表2に前記分散工程に用いた各材料の構成および添加量を示す。
前記実施例3で用いたシートと同じシートに、従来から用いられているペースト、つまり、酸化鉛と希硫酸および適量のリグニンと硫酸バリウムを練合したペーストをさらに水で希釈して塗布し、湿度98パーセントで24時間熟成後、60℃で乾燥をした。
本実施例4では、導電性連鎖構造炭素材料として黒鉛化カーボンとアセチレンブラックとを用い、これらの吸油量を変化させて、得られたシート状負極の利用率を測定した。
本実施例5では、分散剤として用いるポリビニルアルコールの重合度を変化させて、得られたシート状負極の利用率を測定した。前記表3の組成において、炭素として吸油量220mL/100gのアセチレンブラックを用いたことと、ポリビニルアルコールの重合度を500〜2500まで変化させたこと以外は、実施例3と同様の組成、同様の方法により負極を形成した。
本実施例では、下記表4に示した5成分から負極活物質ペーストを形成し、それを実施例1で用いたシートと同じシートに充填して負極を形成するに当たって、2段階の分散工程を用いた場合と、1回の分散工程によって得た場合とで、得られた負極の利用率が大きく異なることを示す。
前記表4に示した5成分を同時に混合し、5時間ボールミルにより混練した。詳しくは、まず、酸化鉛、アセチレンブラック、リグニンおよび硫酸バリウムを同時に混合し、これに水を添加し、ボールミルを用いて5時間混練した。得られたペーストを用いて、実施例3と同様にして負極を形成した。
Claims (12)
- 嵩密度の指標として吸油量が少なくとも5×101mL/100g以上である導電性粒子連鎖構造物質と金属酸化物とが水と分散剤とにより混練された混練物からなる二次電池用負極活物質であって、
前記混練物が、前記導電性粒子連鎖構造物質を水と混合して予め前記導電性粒子連鎖構造物質を分散させる第1の分散工程と、前記第1の分散工程によって得られた水分散ペーストに金属酸化物を添加、混合して負極活物質形成用ペーストを得る第2の分散工程とを経て得られたものであることを特徴とする二次電池用負極活物質。 - 前記導電性粒子連鎖構造物質が炭素系導電性粒子連鎖構造物質であることを特徴とする請求項1に記載の二次電池用負極活物質。
- 前記炭素系導電性粒子連鎖構造物質が黒鉛化カーボンであって、該黒鉛化カーボンの吸油量が5×101mL/100g以上であることを特徴とする請求項2に記載の二次電池用負極活物質。
- 前記炭素系導電性粒子連鎖構造物質がアセチレンブラックであって、該アセチレンブラックの吸油量が1.6×102mL/100g以上であることを特徴とする請求項2に記載の二次電池用負極活物質。
- 前記第1の分散時の分散剤として重合度1000以上のポリビニルアルコールが用いられていることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の二次電池用負極活物質。
- 嵩密度の指標として吸油量が少なくとも5×101mL/100g以上である導電性粒子連鎖構造物質を水と混合して予め前記導電性粒子連鎖構造物質を分散させる第1の分散工程と、前記第1の分散によって得られた水分散ペーストに金属酸化物を添加、混合して負極活物質形成用ペーストを得る第2の分散工程とを有することを特徴とする二次電池用負極活物質の製造方法。
- 前記導電性粒子連鎖構造物質として炭素系導電性粒子連鎖構造物質を用いることを特徴とする請求項6に記載の二次電池用負極活物質の製造方法。
- 前記炭素系導電性粒子連鎖構造物質として吸油量5×101mL/100g以上黒鉛化カーボンを用いることを特徴とする請求項7に記載の二次電池用負極活物質の製造方法。
- 前記炭素系導電性粒子連鎖構造物質として吸油量1.6×102mL/100g以上のアセチレンブラックを用いることを特徴とする請求項7に記載の二次電池用負極活物質の製造方法。
- 前記第1の分散工程において分散剤として重合度1000以上のポリビニルアルコールを用いることを特徴とする請求項6〜9のいずれか1項に記載の二次電池用負極活物質の製造方法。
- 請求項1〜5のいずれか1項に記載の負極活物質を有することを特徴とする二次電池。
- 請求項6〜10のいずれか1項に記載の製造方法によってその負極活物質を製造することを特徴とする二次電池の製造方法。
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