JP2007149482A - Manufacturing method of organic el element - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a manufacturing method of an organic EL element by a roll-to-roll method capable of carrying out stable sealing operation without reducing quality of the organic EL element. <P>SOLUTION: The manufacturing method of the organic EL element is consisting of a washing process 110, a forming process 120 of an organic EL structure, and a covering treatment process 130. A flexible substrate rolled up into a roll form is reeled off, and washing of the substrate in the washing process 110, formation of the organic EL structure composed of a first electrode, an organic layer, and a second electrode in the process 120 of forming the organic EL structure, and the covering treatment for protective films in the covering treatment process 130 are carried out in an in-line system, and the substrate is rolled up into the roll form. <P>COPYRIGHT: (C)2007,JPO&INPIT

Description

本発明は、有機EL素子の製造方法に関し、特に、可撓性を有する長尺基材を用いる有機EL素子の製造方法に関する。   The present invention relates to a method for manufacturing an organic EL element, and particularly relates to a method for manufacturing an organic EL element using a flexible long base material.

近年、自発光素子として有機エレクトロルミネッセンス素子(以下、有機EL素子ともいう)が注目されている。有機EL素子は、ガラス等の基板上に有機化合物の発光層を電極で挟持した構成の有機EL構造体を配置し、電極間に電流を供給することにより発光を行う素子である。最近では、有機EL素子の用途の拡大等により、樹脂フィルム等の可撓性基材を用いた有機EL素子も登場しており、このような可撓性基材を用いることにより、ロールツーロール方式の有機EL素子の製造も行われるようになってきた(例えば、特許文献1参照)。ここで、ロールツーロール方式の有機EL素子の製造方法とは、ロール状に巻かれた基材を繰り出して基材上に有機EL構造体を形成し、構造体を形成した基材を再度ロールに巻き取って有機EL素子を作製する製造方法を称する。ロールツーロール方式による製造は、連続生産が可能なので生産効率を向上させることができるというメリットを有する。   In recent years, organic electroluminescence elements (hereinafter also referred to as organic EL elements) have attracted attention as self-luminous elements. An organic EL element is an element that emits light by disposing an organic EL structure having a light emitting layer of an organic compound sandwiched between electrodes on a substrate such as glass and supplying a current between the electrodes. Recently, organic EL elements using a flexible base material such as a resin film have also appeared due to the expansion of applications of the organic EL element, and roll-to-roll by using such a flexible base material. Manufacture of organic EL elements has also been performed (see, for example, Patent Document 1). Here, the roll-to-roll organic EL element manufacturing method refers to forming a substrate wound in a roll shape to form an organic EL structure on the substrate, and then rolling the substrate on which the structure is formed again. A manufacturing method in which an organic EL element is produced by winding the film on a sheet. The roll-to-roll manufacturing has the advantage that production efficiency can be improved because continuous production is possible.

ところで、有機EL素子の製造では、有機EL構造体への水分や酸素による影響を回避し、高品質と高信頼性を維持するために、封止と呼ばれる外気の影響を完全にシャットアウトするための保護膜を形成する操作が行われている。有機EL素子の封止技術としては、例えば、窒化物や窒化酸化物等の薄膜を電子ビーム法やスパッタリング法、プラズマCVD法、イオンプレーティング法等により有機EL構造体上に被覆する方法、具体的には、対向ターゲット式のスパッタ装置を用いた封止技術(例えば、特許文献2参照)や、シート状の封止部材を有機EL構造体に貼り合わせて封止を行う技術(例えば、特許文献3参照)等が挙げられる。   By the way, in the manufacture of organic EL elements, in order to avoid the influence of moisture and oxygen on the organic EL structure and to maintain high quality and high reliability, the influence of the outside air called sealing is completely shut out. An operation for forming a protective film is performed. As a sealing technique of the organic EL element, for example, a method of coating a thin film such as nitride or nitride oxide on the organic EL structure by an electron beam method, a sputtering method, a plasma CVD method, an ion plating method, or the like. Specifically, a sealing technique using a facing target type sputtering apparatus (for example, refer to Patent Document 2) or a technique for performing sealing by bonding a sheet-shaped sealing member to an organic EL structure (for example, a patent). Reference 3).

蒸着法等による有機EL構造体の形成は、ほぼ真空に近い環境下でなされるので、ロールツーロール方式では、ほぼ真空に近い環境下で基材をロールから繰り出し、有機EL構造体の形成を実施した後に再びロールに巻き取り、巻き取ったロールを水分や酸素による有機EL構造体の劣化から防止するために不活性ガスを充填した容器に収容して、別ラインの封止工程に投入する方法が採られてきた。   The formation of the organic EL structure by vapor deposition or the like is performed in an environment close to a vacuum. Therefore, in the roll-to-roll method, the substrate is unwound from the roll in an environment close to a vacuum to form the organic EL structure. After carrying out, it is wound again on a roll, and the wound roll is housed in a container filled with an inert gas to prevent deterioration of the organic EL structure due to moisture and oxygen, and is put into a sealing process in another line. A method has been adopted.

しかしながら、巻き取ったロールを別ラインの封止工程に投入することは工程が煩雑となり、また、ロール搬送用の不活性ガスを充填した容器は、有機EL構造体を形成した環境を維持することが困難で、収容された基材の有機EL構造体が容器内に残存する水分や酸素による影響を受け、製品の品質低下や寿命に影響を与えることがあった。
国際公開第01/005194号パンフレット 特開2002−332567号公報 特開2005−4063号公報
However, putting the wound roll into a sealing process on another line makes the process complicated, and the container filled with an inert gas for transporting the roll maintains the environment in which the organic EL structure is formed. In some cases, the organic EL structure of the contained base material is affected by moisture and oxygen remaining in the container, which may affect the quality degradation and life of the product.
International Publication No. 01/005194 Pamphlet JP 2002-332567 A JP 2005-4063 A

本発明は、有機EL素子の品質を低下させることなく、安定した封止操作を行うことが可能なロールツーロール方式による有機EL素子の製造方法を提供することを目的とする。   An object of this invention is to provide the manufacturing method of the organic EL element by the roll-to-roll system which can perform stable sealing operation, without reducing the quality of an organic EL element.

上記課題は以下の手段により達成される。   The above-mentioned subject is achieved by the following means.

1.ロールツーロール方式により可撓性の長尺基材の上に少なくとも有機EL構造体を形成する工程を有し、
該有機EL構造体を形成する工程の前後に、該長尺基材に加わる圧力を調整する工程を有することを特徴とする有機EL素子の製造方法。
1. Having a step of forming at least an organic EL structure on a flexible long substrate by a roll-to-roll method,
The manufacturing method of the organic EL element characterized by having the process of adjusting the pressure added to this elongate base material before and after the process of forming this organic EL structure.

2.前記有機EL構造体を形成する工程で、前記長尺基材に加わる圧力が1×10-4Pa以下であることを特徴とする1に記載の有機EL素子の製造方法。 2. 2. The method for producing an organic EL element according to 1, wherein a pressure applied to the long base material is 1 × 10 −4 Pa or less in the step of forming the organic EL structure.

3.前記有機EL構造体を形成する工程の前に、前記長尺基材にプラズマ処理を施す工程を有し、
該プラズマ処理を施す工程で、前記長尺基材に加わる圧力が1×10-3Pa以上大気圧以下であることを特徴とする1または2に記載の有機EL素子の製造方法。
3. Before the step of forming the organic EL structure, the step of performing a plasma treatment on the long substrate,
3. The method for producing an organic EL element according to 1 or 2, wherein in the step of performing the plasma treatment, a pressure applied to the long base material is 1 × 10 −3 Pa or more and atmospheric pressure or less.

4.前記長尺基材にプラズマ処理を施す工程の前に、前記長尺基材に加わる圧力を調整する工程を有することを特徴とする3に記載の有機EL素子の製造方法。   4). 3. The method for producing an organic EL element according to 3, wherein a step of adjusting a pressure applied to the long base material is provided before the step of subjecting the long base material to plasma treatment.

5.前記有機EL構造体を形成する工程の後に、前記有機EL構造体に被覆処理を施す工程を有し、
該被覆処理を施す工程で、前記長尺基材に加わる圧力が1×10-3Pa以上大気圧以下であることを特徴とする1〜4のいずれか1項に記載の有機EL素子の製造方法。
5. After the step of forming the organic EL structure, the organic EL structure is subjected to a coating process,
5. The manufacturing of the organic EL element according to any one of 1 to 4, wherein in the step of applying the coating treatment, a pressure applied to the long base material is 1 × 10 −3 Pa or more and atmospheric pressure or less. Method.

6.前記有機EL構造体に被覆処理を施す工程の後に、前記長尺基材に加わる圧力を調整する工程を有することを特徴とする5に記載の有機EL素子の製造方法。   6). 6. The method for producing an organic EL element according to 5, wherein a step of adjusting a pressure applied to the long base material is provided after the step of coating the organic EL structure.

請求項1、2に記載の発明により、有機EL構造体を形成する工程の前後の工程をインラインで実施可能なロールツーロール方式による有機EL素子の製造方法を提供できる。   According to the first and second aspects of the invention, it is possible to provide a method for manufacturing an organic EL element by a roll-to-roll method capable of performing in-line the steps before and after the step of forming the organic EL structure.

請求項1〜4に記載の発明により、有機EL素子を形成する前にプラズマ処理をインラインで実施可能なロールツーロール方式による有機EL素子の製造方法を提供できる。   According to the first to fourth aspects of the present invention, it is possible to provide a method for manufacturing an organic EL element by a roll-to-roll method capable of performing plasma processing in-line before forming the organic EL element.

請求項1、2および5、6に記載の発明により、有機EL構造体を形成する工程の後に、被覆処理をインラインで実施可能なロールツーロール方式による有機EL素子の製造方法を提供できる。   According to the first, second, fifth, and sixth aspects of the invention, a roll-to-roll organic EL element manufacturing method capable of performing coating treatment in-line after the step of forming the organic EL structure can be provided.

すなわち、本発明により、ロールツーロール方式により可撓性を有する基材上に有機EL素子を形成する有機EL素子の製造において、基材の洗浄および汚染除去、有機EL素子の形成、有機EL素子へのバリア膜の形成までをインラインで行う有機EL素子の製造方法を提供できる。   That is, according to the present invention, in the manufacture of an organic EL element in which an organic EL element is formed on a flexible substrate by a roll-to-roll method, the substrate is washed and decontaminated, the organic EL element is formed, the organic EL element It is possible to provide a method for manufacturing an organic EL element in which the formation of the barrier film is performed in-line.

以下、本発明を実施するための最良の形態について詳細に説明する。   Hereinafter, the best mode for carrying out the present invention will be described in detail.

本発明におけるロールツーロール方式とは、ロール状に巻いた可撓性を有する長尺の基材、例えばフィルムを繰り出して、間欠的、或いは連続的に搬送しながら該基材上に有機EL構造体を形成し、再びロールに巻き取る方式である。   The roll-to-roll system in the present invention is a flexible long base material wound in a roll shape, for example, a film, and an organic EL structure on the base material while being intermittently or continuously conveyed. This is a method of forming a body and winding it again on a roll.

有機EL構造体の形成工程に前後して、素子駆動のための回路パターンの形成や、有機EL構造体を覆う保護フィルムを貼り合わせてからロールに巻き取らせてもよい。   Before and after the step of forming the organic EL structure, a circuit pattern for driving the element or a protective film covering the organic EL structure may be attached and wound on a roll.

個別に切り離された基材を工程毎に搬送する枚葉方式とロールツーロール方式を比較すると、枚葉方式では、それぞれの工程に基材の搬入部、搬出部を設ける必要があり、工程毎の装置規模が大きくなりやすいが、ロールツーロール方式では、基材は各工程間を間欠或いは連続的に流れるため各工程を互いに連結でき、基材搬送に伴う作業の削減や装置の小型化が可能となる。   Comparing the single-wafer method and the roll-to-roll method, in which the individually separated base material is transported for each process, the single-wafer method requires that a base material carry-in part and a carry-out part be provided in each process. However, with the roll-to-roll method, the base material flows intermittently or continuously between the processes, so the processes can be connected to each other, reducing the work involved in transporting the base material and downsizing the equipment. It becomes possible.

本発明におけるロールツーロール方式においてインラインとは、ロール状に巻かれた基材が、有機EL構造体が形成される工程に繰り出されてから再びロールに巻き取られるまでの工程内であることであり、オフラインとは、有機EL構造体が形成された基材が一旦ロール状上に巻き取られた後に、別の工程に投入されることを言う。   In the roll-to-roll system in the present invention, in-line means that the base material wound in a roll shape is in the process from being fed out to the process of forming the organic EL structure until being wound up by the roll again. “Off-line” means that the substrate on which the organic EL structure is formed is once wound up in a roll shape and then put into another process.

また、本発明における真空条件下とは、100Pa以下の圧力環境下にあることであり、水分や酸素の残留が少なく、有機EL構造体の劣化が低減される環境である。また、大気圧環境下とは、1万Pa〜20万Paの圧力環境下にあることであり、真空環境下に比べて水分や酸素の残留が多い環境である。   Further, the vacuum condition in the present invention means an environment under a pressure environment of 100 Pa or less, which is an environment in which moisture and oxygen remain little and deterioration of the organic EL structure is reduced. The atmospheric pressure environment means a pressure environment of 10,000 Pa to 200,000 Pa, and is an environment where much moisture and oxygen remain as compared with a vacuum environment.

(発明の実施の形態)
本発明に係わる実施の形態について、その一例を以下、図面に基づいて説明する。
(Embodiment of the Invention)
An embodiment of the present invention will be described below with reference to the drawings.

先ず、有機EL素子について以下に説明する。図1は、有機EL素子10の模式図である。図1において、有機EL素子10は、基材11上に、第1電極12、有機層13、第2電極14からなる有機EL構造体を積層した素子である。   First, the organic EL element will be described below. FIG. 1 is a schematic diagram of an organic EL element 10. In FIG. 1, an organic EL element 10 is an element in which an organic EL structure composed of a first electrode 12, an organic layer 13, and a second electrode 14 is laminated on a substrate 11.

第1電極12は、陽極であって、透明にする場合はインジウムチンオキサイド(ITO)、インジウムジンクオキサイド(IZO)、金、酸化錫、酸化亜鉛等の仕事関数が4eV以上で透過率が40%以上の導電性材料による電極である。   The first electrode 12 is an anode, and when transparent, indium tin oxide (ITO), indium zinc oxide (IZO), gold, tin oxide, zinc oxide and the like have a work function of 4 eV or more and a transmittance of 40%. This is an electrode made of the above conductive material.

有機層13は、発光層を含む数nm〜数μmの有機化合物又は錯体等の有機材料からなる単層、または複数の層であり、例えば、陽極と接する正孔輸送層、発光材料を備える発光層、陰極と接する電子輸送層の3層等からなり、フッ化リチウム層や無機金属塩の層、またはそれらを含有する層などが任意の位置に配置されていてもよい。   The organic layer 13 is a single layer or a plurality of layers made of an organic material such as an organic compound or a complex of several nm to several μm including the light emitting layer. For example, the light emitting device includes a hole transporting layer in contact with the anode and a light emitting material. 3 layers of an electron transport layer in contact with the cathode, a lithium fluoride layer, an inorganic metal salt layer, or a layer containing them may be disposed at an arbitrary position.

第2電極14は、陰極であって、反射電極とする場合はアルミニウム、ナトリウム、リチウム、マグネシウム、銀、カルシウム等の仕事関数が4eV未満で、反射率が60%以上の金属材料からなる電極である。   The second electrode 14 is a cathode and is an electrode made of a metal material having a work function of less than 4 eV and a reflectivity of 60% or more, such as aluminum, sodium, lithium, magnesium, silver, calcium, etc. is there.

基材11は、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)、ポリエーテルスルホン(PES)、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンスルフィド、ポリアリレート、ポリイミド、ポリカーボネート(PC)、セルローストリアセテート(TAC)、セルロースアセテートプロピオネート(CAP)等の可撓性を有する素材から形成される。   The substrate 11 is made of polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), polyethersulfone (PES), polyetherimide, polyetheretherketone, polyphenylene sulfide, polyarylate, polyimide, polycarbonate (PC), cellulose triacetate ( TAC), cellulose acetate propionate (CAP) and the like.

本発明における有機EL素子は、第1電極(陽極)12、第2電極(陰極)14を介して、外部から供給された電流により、有機層13において電子および正孔が結合し、結合により生じた励起エネルギーを利用した発光を行う素子で、有機層13からの光は第1電極(陽極)12を通して取り出される。励起エネルギーを利用する発光としては、1重項励起エネルギーを発光に利用する蛍光、或いは、3重項励起エネルギーを発光に利用する燐光が挙げられる。特に、燐光は、3重項励起子が発光に寄与するため、蛍光に比べ高い発光効率が得られるので、光源として望ましい発光である。   The organic EL element in the present invention is produced by the combination of electrons and holes in the organic layer 13 due to the current supplied from the outside through the first electrode (anode) 12 and the second electrode (cathode) 14. The light emitted from the organic layer 13 is extracted through the first electrode (anode) 12. Examples of light emission using excitation energy include fluorescence that uses singlet excitation energy for light emission, and phosphorescence that uses triplet excitation energy for light emission. In particular, phosphorescence is desirable light emission as a light source because triplet excitons contribute to light emission, and thus higher light emission efficiency can be obtained than fluorescence.

有機EL素子10の発光層からの発光は、第1電極12、基材11を透過して取り出されるが、第2電極(陰極)を、薄膜の陰極材料と透過率の高い陽極材料を積層して構成し、実質的に透明として、陰極から光を取り出す、所謂トップエミッションの構成にしてもよい。   Light emitted from the light emitting layer of the organic EL element 10 is extracted through the first electrode 12 and the base material 11. The second electrode (cathode) is formed by laminating a thin film cathode material and a highly transparent anode material. It is also possible to adopt a so-called top emission configuration in which the light is extracted from the cathode.

本発明は、長尺基材への有機EL構造体の形成と、形成された有機EL構造体にガスバアリア性の保護膜による被覆処理を、ロールツーロール方式のインラインで実施する製造方法を提供するものである。   The present invention provides a manufacturing method in which the formation of an organic EL structure on a long base material and the coating treatment with a gas barrier protective film on the formed organic EL structure are performed in a roll-to-roll system in-line. Is.

次に、本発明による有機EL素子を形成する製造プロセスを説明する。   Next, a manufacturing process for forming the organic EL element according to the present invention will be described.

図2は、有機EL素子の製造プロセスのブロック図である。本発明による有機EL素子の製造方法は、洗浄工程110、有機EL構造体形成工程120、被覆処理工程130、からなり、ロール状に巻き取られた可撓性の基材を繰り出して、洗浄工程110における基材の洗浄、有機EL構造体形成工程120における第1電極12、有機層13、第2電極14からなる有機EL構造体の形成、および、被覆処理工程130における保護膜の被覆処理をインラインで行って、基材をロール状に巻き取るロールツーロールの有機EL素子の製造方法である。ロール状に巻き取られた有機EL構造体が形成された基材は、オフラインによる切断工程140にて所定の寸法に切断されて単体の有機EL素子が形成される。   FIG. 2 is a block diagram of the manufacturing process of the organic EL element. The method for manufacturing an organic EL device according to the present invention includes a cleaning step 110, an organic EL structure forming step 120, and a coating processing step 130. 110, cleaning the substrate, forming an organic EL structure composed of the first electrode 12, the organic layer 13, and the second electrode 14 in the organic EL structure forming step 120, and covering the protective film in the covering step 130 This is a method for producing a roll-to-roll organic EL element that is carried out in-line and winds a substrate into a roll. The base material on which the organic EL structure wound up in a roll is formed is cut into a predetermined size in an off-line cutting step 140 to form a single organic EL element.

基材は、あらかじめ第1電極(陽極)がパターニングされている。電極形成のパターンニングをインラインで行っても良いが、電極の形成時の金属粉の飛散等による有機EL素子の電極間でのショートの懸念があり、このときは金属粉の有機EL構造体形成工程への遮断対策が必要である。   As for the base material, the 1st electrode (anode) is patterned beforehand. Patterning for electrode formation may be performed in-line, but there is a concern of short-circuiting between electrodes of the organic EL element due to scattering of metal powder at the time of electrode formation. In this case, formation of organic EL structure of metal powder Measures to shut off the process are necessary.

第1電極(陽極)のパターンは、照明用途のときは、面上に電極がパターニングされたもの、ディスプレイ用途のときは、TFTがあらかじめマトリクス状に配置されたアクティブタイプ、或いは、配線がマトリクス状にパターニングされたパッシブタイプでもよい。   The pattern of the first electrode (anode) is an active type in which electrodes are patterned on the surface for lighting applications, or an active type in which TFTs are arranged in a matrix in advance for display applications, or the wiring is in a matrix form It may be a passive type patterned on the surface.

洗浄工程110は、ロール状に巻かれた基材を繰り出して、超音波洗浄槽に浸漬させて洗浄する等の湿式洗浄とプラズマ洗浄等の乾式洗浄を組み合わせた工程により基材の洗浄を行う工程である。   The cleaning step 110 is a step of cleaning the base material by a combination of wet cleaning, such as feeding out the base material wound in a roll shape and immersing it in an ultrasonic cleaning tank, and dry cleaning such as plasma cleaning. It is.

有機EL構造体形成工程120は、蒸着法、インクジェット法、印刷法、塗布法等の周知の技術により基材上に有機EL構造体が形成される工程である。   The organic EL structure forming step 120 is a step in which the organic EL structure is formed on the substrate by a known technique such as a vapor deposition method, an inkjet method, a printing method, or a coating method.

被覆処理工程130は、有機EL構造体形成の後に、電子ビーム法、スパッタリング法、プラズマCVD法、イオンプレーティング法等の薄膜作製法により有機EL構造体を保護膜で被覆する工程である。   The coating process step 130 is a step of coating the organic EL structure with a protective film by a thin film manufacturing method such as an electron beam method, a sputtering method, a plasma CVD method, or an ion plating method after the organic EL structure is formed.

有機EL構造体の表面が保護膜で被覆された基材は、再びロールに巻き取られる。   The base material on which the surface of the organic EL structure is coated with the protective film is wound around the roll again.

この様に、ロールツーロールにて有機EL構造体表面に保護膜で被覆した後に、ロールに巻き取られた基材は、オフラインの切断工程140により所定の大きさに切断され、有機EL素子が形成される。   Thus, after covering the surface of the organic EL structure with a protective film by roll-to-roll, the substrate wound on the roll is cut into a predetermined size by an off-line cutting step 140, and the organic EL element is It is formed.

次に、本発明の有機EL素子の具体的な製造プロセスの詳細を以下に説明する。   Next, the detail of the specific manufacturing process of the organic EL element of this invention is demonstrated below.

図3は、本発明の有機EL素子の製造プロセスの模式図である。ロール状に巻かれた基材11は、洗浄工程110に繰り出されて、超音波洗浄槽111に浸して超音波洗浄を行った後、リンス槽112で純水により洗浄液のリンス、シャワーヘッド113ですすぎを行い、乾燥ゾーン114で乾燥される。   FIG. 3 is a schematic view of a manufacturing process of the organic EL element of the present invention. The base material 11 wound in a roll shape is fed to the cleaning process 110, immersed in the ultrasonic cleaning tank 111 and subjected to ultrasonic cleaning, and then rinsed with pure water in the rinsing tank 112 and the shower head 113. And is dried in the drying zone 114.

その後、バッファゾーン115により後続工程との搬送速度の差が吸収され、第1緩衝チャンバー116aを経由して、プラズマ槽116に移送される。プラズマ槽116にては、圧力が1×10-3Pa以上大気圧以下の環境にて、基材11を酸素プラズマによるプラズマ処理、すなわち、プラズマ洗浄を行う。実施の形態におけるプラズマ槽116の圧力は100Paである。 After that, the buffer zone 115 absorbs the difference in transport speed from the subsequent process and is transferred to the plasma tank 116 via the first buffer chamber 116a. In the plasma tank 116, the substrate 11 is subjected to plasma treatment with oxygen plasma, that is, plasma cleaning, in an environment where the pressure is 1 × 10 −3 Pa or more and atmospheric pressure or less. The pressure of the plasma tank 116 in the embodiment is 100 Pa.

第1緩衝チャンバー116aは隔壁により分離された3つの圧力調整室116a1、116a2、116a3からなり、各圧力調整室の入り口、圧力調整室間、およびプラズマ槽116への出口の隔壁には、フィルム状の基材11を通過させるシールロール117が備えられている。シールロール117は基材表面、特に有機EL構造体形成側となる表面が無接触で丁度通り抜けるだけの間隙を有しており、基材11は、シールロール117の間隙を通過してプラズマ槽116に移送される。圧力調整室116a1、116a2、116a3は、それぞれに備える真空ポンプ(非図示)により排気されて、各圧力調整室の圧力は、圧力調整室116a1の入口側の大気圧から、順次圧力調整室116a3の出口側のプラズマ槽116の圧力に至るように調整される。   The first buffer chamber 116a is composed of three pressure regulation chambers 116a1, 116a2, 116a3 separated by a partition wall. Film partitions are provided at the entrance of each pressure regulation chamber, between the pressure regulation chambers, and at the exit to the plasma tank 116. A seal roll 117 that allows the base material 11 to pass therethrough is provided. The seal roll 117 has a gap that allows the surface of the base material, particularly the surface on the organic EL structure forming side, to pass through without contact, and the base material 11 passes through the gap of the seal roll 117 and passes through the plasma tank 116. It is transferred to. The pressure adjustment chambers 116a1, 116a2, and 116a3 are exhausted by vacuum pumps (not shown) provided therein, and the pressure in each pressure adjustment chamber is sequentially increased from the atmospheric pressure on the inlet side of the pressure adjustment chamber 116a1 to the pressure adjustment chamber 116a3. The pressure is adjusted to reach the pressure of the plasma vessel 116 on the outlet side.

プラズマ槽116におけるプラズマ洗浄処理を行う工程の前に、第1緩衝チャンバー116aによる基材11に加わる圧力を調整する工程を設けることにより、基材11は大気圧環境にあるバッファゾーン115から真空環境にあるプラズマ槽116へ連続的に搬送でき、また、プラズマ槽116は所定の真空環境を保持できる。なお、実施の形態に示した第1緩衝チャンバー116aの圧力調整室の数は3つであるが、3つに限定されものではなく、プラズマ槽116の真空条件、真空ポンプの能力条件により適宜定めて良い。   By providing a step of adjusting the pressure applied to the base material 11 by the first buffer chamber 116a before the step of performing the plasma cleaning process in the plasma tank 116, the base material 11 is removed from the buffer zone 115 in the atmospheric pressure environment to the vacuum environment. The plasma chamber 116 can be continuously transferred to the plasma chamber 116 and can maintain a predetermined vacuum environment. Although the number of pressure adjusting chambers of the first buffer chamber 116a shown in the embodiment is three, it is not limited to three, and is appropriately determined depending on the vacuum conditions of the plasma tank 116 and the capacity conditions of the vacuum pump. Good.

プラズマ槽116にて酸素プラズマによる洗浄が行われた後、基材11は第2緩衝チャンバー121aを経由して、有機EL構造体形成工程120に搬送される。有機EL構造体形成工程120における有機EL構造体の形成が行われる蒸着槽121は、圧力が1×10-4Pa以下であり、真空度がプラズマ槽116よりもさらに高度の真空環境である。 After cleaning with oxygen plasma in the plasma tank 116, the substrate 11 is transferred to the organic EL structure forming step 120 via the second buffer chamber 121a. The vapor deposition tank 121 in which the organic EL structure is formed in the organic EL structure forming step 120 has a pressure of 1 × 10 −4 Pa or less and a vacuum environment with a higher degree of vacuum than the plasma tank 116.

第2緩衝チャンバー121aは隔壁により分離された2つの圧力調整室121a1、121a2からなり、各圧力調整室の入り口、圧力調整室間、蒸着槽121への出口の隔壁には、フィルム状の基材11を通過させるシールロール117が備えられている。シールロール117は基材表面、特に有機EL構造体形成側となる表面が無接触で丁度通り抜けるだけの間隙を有しており、基材11は、シールロール117の間隙を通過してプラズマ槽116から蒸着槽121に移送される。   The second buffer chamber 121a includes two pressure regulation chambers 121a1 and 121a2 separated by a partition wall, and a film-like substrate is provided at the entrance of each pressure regulation chamber, between the pressure regulation chambers, and at the exit to the vapor deposition tank 121. 11 is provided with a seal roll 117 that allows 11 to pass therethrough. The seal roll 117 has a gap that allows the surface of the base material, particularly the surface on the organic EL structure forming side, to pass through without contact, and the base material 11 passes through the gap of the seal roll 117 and passes through the plasma tank 116. To the vapor deposition tank 121.

圧力調整室121a1、121a2は、それぞれに備える真空ポンプ(非図示)により排気されて、各圧力調整室の圧力は、圧力調整室121a1の入口側のプラズマ槽116の圧力から、順次圧力調整室121a2の出口側の蒸着槽121の圧力に至るように調整される。   The pressure adjustment chambers 121a1 and 121a2 are evacuated by vacuum pumps (not shown) provided therein, and the pressure in each pressure adjustment chamber is sequentially increased from the pressure of the plasma tank 116 on the inlet side of the pressure adjustment chamber 121a1. It adjusts so that it may reach the pressure of the vapor deposition tank 121 of the exit side.

蒸着槽121における有機EL構造体を形成する工程の前に第2緩衝チャンバー121aによる基材11に加わる圧力を調整する工程を設けることにより、基材11は前工程のプラズマ槽116からより高度の真空環境にある蒸着槽121へ連続的に搬送でき、また、プラズマ槽116および蒸着槽121は所定の圧力環境を保持できる。また、プラズマ槽からの排ガスが蒸着槽121内に混入することを防止できる。なお、実施の形態に示した第2緩衝チャンバー121aにおける圧力調整室は2つであるが、2つに限定されものではなく、プラズマ槽116および蒸着槽121の圧力条件、真空ポンプの能力条件により適宜定めて良い。   By providing a step of adjusting the pressure applied to the base material 11 by the second buffer chamber 121a before the step of forming the organic EL structure in the vapor deposition tank 121, the base material 11 is more advanced than the plasma tank 116 of the previous step. It can be continuously transferred to the vapor deposition tank 121 in a vacuum environment, and the plasma tank 116 and the vapor deposition tank 121 can maintain a predetermined pressure environment. Further, it is possible to prevent the exhaust gas from the plasma tank from being mixed into the vapor deposition tank 121. Note that the number of pressure adjusting chambers in the second buffer chamber 121a described in the embodiment is two, but the number is not limited to two. Depending on the pressure conditions of the plasma tank 116 and the vapor deposition tank 121 and the capacity conditions of the vacuum pump. It may be determined as appropriate.

有機EL構造体形成工程120では、基材11への第1電極(陽極)のパターンニング位置に対応して基材11の端部に設けられたマーキング孔15が蒸着槽内の所定の位置に到達すると搬送が停止、あるいは搬送速度を制御して蒸着槽121において蒸着が行われる。有機EL構造体形成工程120における蒸着時の基材11の搬送速度と洗浄工程111〜114間の搬送速度との速度差は、前記バッファゾーン115により吸収される。   In the organic EL structure forming step 120, the marking hole 15 provided at the end of the base 11 corresponding to the patterning position of the first electrode (anode) on the base 11 is at a predetermined position in the vapor deposition tank. When reaching, the conveyance is stopped, or the vapor deposition is performed in the vapor deposition tank 121 by controlling the conveyance speed. The buffer zone 115 absorbs the speed difference between the transport speed of the base material 11 during vapor deposition in the organic EL structure forming process 120 and the transport speed between the cleaning processes 111 to 114.

蒸着槽121にては、1×10-4Pa以下の圧力の真空環境下で、基材11にパターンニングされた第1電極(陽極)上に、蒸着源122から有機材料或いは金属材料が昇華されて、マスク123により所定のパターンで、有機層、陰極が積層されて、有機EL構造体が形成される。 In the vapor deposition tank 121, an organic material or a metal material is sublimated from the vapor deposition source 122 on the first electrode (anode) patterned on the substrate 11 in a vacuum environment with a pressure of 1 × 10 −4 Pa or less. Then, the organic layer and the cathode are laminated in a predetermined pattern by the mask 123 to form an organic EL structure.

有機EL構造体は、例えば、陽極/正孔輸送層/発光層/陰極の構成からなる場合、陽極が形成された基材上に、正孔輸送層(α−NPD);500Å、発光層(Alq3);600Åの厚さで順次形成した後、その上に陰極(アルミニウム)を2000Åの膜厚で蒸着形成する。 For example, when the organic EL structure has a structure of anode / hole transport layer / light emitting layer / cathode, a hole transport layer (α-NPD); 500 mm, light emitting layer (on the substrate on which the anode is formed) Alq 3 ): After sequentially forming a thickness of 600 mm, a cathode (aluminum) is deposited thereon with a thickness of 2000 mm.

蒸着槽121にて有機EL構造体が形成された基材11は、第3緩衝チャンバー121bを経由して、被覆処理工程130に搬送される。   The base material 11 on which the organic EL structure is formed in the vapor deposition tank 121 is conveyed to the coating processing step 130 via the third buffer chamber 121b.

被覆処理工程130のスパッタ槽131では、10-3Pa以上大気圧以下の環境条件にて、対向ターゲット132内に発生させたスパッタガスプラズマによりターゲット132がスパッタされて基材11上に形成された有機EL構造体を被覆する。 In the sputtering tank 131 of the coating process 130, the target 132 was sputtered by the sputtering gas plasma generated in the counter target 132 and formed on the substrate 11 under environmental conditions of 10 −3 Pa to atmospheric pressure. The organic EL structure is covered.

第3緩衝チャンバー121bは、隔壁により分離された2つの圧力調整室121b1、121b2からなり、各圧力調整室の入り口、圧力調整室間、スパッタ槽131への出口の隔壁には、フィルム状の基材11を通過させるシールロール117が備えられている。シールロール117は基板表面、特に有機EL構造体が形成された面が無接触で丁度通り抜けるだけの間隙を有しており、有機EL構造体が形成された基材11は、シールロール117の間隙を通過して蒸着槽121からスパッタ槽131に移送される。   The third buffer chamber 121b is composed of two pressure regulation chambers 121b1 and 121b2 separated by a partition wall, and a film-like base is provided at the entrance of each pressure regulation chamber, between the pressure regulation chambers, and the partition wall at the exit to the sputtering tank 131. A seal roll 117 that allows the material 11 to pass therethrough is provided. The seal roll 117 has a gap that allows the substrate surface, particularly the surface on which the organic EL structure is formed, to pass through without contact, and the base material 11 on which the organic EL structure is formed has a gap between the seal roll 117 and the seal roll 117. And is transferred from the vapor deposition tank 121 to the sputtering tank 131.

圧力調整室121b1、121b2は、それぞれに備える真空ポンプ(非図示)により排気されて、各圧力調整室の圧力は、圧力調整室121b1の入口側の蒸着槽121の圧力から、順次圧力調整室121b2の出口側のスパッタ槽131の圧力に至るように調整される。   The pressure adjustment chambers 121b1 and 121b2 are exhausted by vacuum pumps (not shown) provided therein, and the pressure in each pressure adjustment chamber is sequentially increased from the pressure of the vapor deposition tank 121 on the inlet side of the pressure adjustment chamber 121b1. The pressure is adjusted so as to reach the pressure in the sputter tank 131 on the outlet side of the gas.

蒸着槽121における有機EL構造体を形成する工程の後に、第3緩衝チャンバー121bによる基材11に加わる圧力を調整する工程を設けることにより、基材11は蒸着槽121からスパッタ槽131へ連続的に搬送でき、また、蒸着槽121およびスパッタ槽131は所定の圧力環境を保持できる。なお、実施の形態に示した第3緩衝チャンバー121bの圧力調整室は2つであるが、2つに限定されものではなく、蒸着槽121およびスパッタ槽131の圧力条件、真空ポンプの能力条件により適宜定めて良い。   After the step of forming the organic EL structure in the vapor deposition tank 121, the base material 11 is continuously transferred from the vapor deposition tank 121 to the sputtering tank 131 by providing a step of adjusting the pressure applied to the base material 11 by the third buffer chamber 121b. The vapor deposition tank 121 and the sputtering tank 131 can maintain a predetermined pressure environment. Although the number of pressure adjusting chambers of the third buffer chamber 121b shown in the embodiment is two, it is not limited to two, and depends on the pressure conditions of the vapor deposition tank 121 and the sputtering tank 131 and the capacity conditions of the vacuum pump. It may be determined as appropriate.

有機EL構造体を被覆する保護膜は、金属の酸化膜、酸化窒化膜、窒化膜、金属薄膜、ダイヤモンドライクカーボン膜を少なくとも1種以上含んでいる膜である。好ましい金属としては珪素、アルミニウム等の金属であり、例えば、好ましい保護膜材料として酸化窒化珪素、窒化珪素が挙げられる。本実施の形態においては、保護膜を、例えばRFマグネトロンスパッタ装置を用いてスパッタ法により形成しているが、CVDやイオンプレーティング等の薄膜形成法を用いて形成しても良い。   The protective film covering the organic EL structure is a film including at least one kind of metal oxide film, oxynitride film, nitride film, metal thin film, and diamond-like carbon film. Preferred metals are metals such as silicon and aluminum. Examples of preferred protective film materials include silicon oxynitride and silicon nitride. In the present embodiment, the protective film is formed by sputtering using, for example, an RF magnetron sputtering apparatus, but may be formed by using a thin film forming method such as CVD or ion plating.

スパッタ槽131では、有機EL構造体形成工程120と同様に基材11の端部に設けられたマーキング孔15の所定の位置で搬送が停止して所定の位置にスパッタが行われる。そして、スパッタ槽131では、対向ターゲット132内に発生させたスパッタガスプラズマによりターゲット132がスパッタされて、蒸着槽121にて基材11上に形成された有機EL構造体を覆うように保護膜が形成される。   In the sputtering tank 131, similarly to the organic EL structure forming step 120, the conveyance is stopped at a predetermined position of the marking hole 15 provided at the end of the substrate 11, and sputtering is performed at the predetermined position. In the sputtering tank 131, the target 132 is sputtered by the sputtering gas plasma generated in the counter target 132, and a protective film is formed so as to cover the organic EL structure formed on the substrate 11 in the vapor deposition tank 121. It is formed.

ターゲット132は、有機EL構造体に形成させる保護膜の構成材料と同一材料、あるいは、スパッタガスとの反応により構成材料と同一となる材料で構成されている。例えば、スパッタガスとしては、例えば酸素5体積%を含むアルゴンを用い、ターゲットとしてSi34を用い、酸化窒化珪素膜を形成する。 The target 132 is made of the same material as the constituent material of the protective film formed on the organic EL structure or the same material as the constituent material by reaction with the sputtering gas. For example, a silicon oxynitride film is formed using, for example, argon containing 5% by volume of oxygen as a sputtering gas and Si 3 N 4 as a target.

こうして、有機EL構造体および保護膜がインラインで形成された基材11は、スパッタ槽131から第4緩衝チャンバー131bを経由して、大気圧環境下へ移送され、ロール状に巻き取られる。   Thus, the base material 11 on which the organic EL structure and the protective film are formed in-line is transferred from the sputtering tank 131 to the atmospheric pressure environment via the fourth buffer chamber 131b, and is wound up in a roll shape.

第4緩衝チャンバー131bは隔壁により分離された3つの圧力調整室131b1、131b3からなり、各圧力調整室の入り口、圧力調整室間、大気圧環境下への出口の隔壁には、フィルム状の基材11を通過させるシールロール117が備えられている。シールロール117は基板表面、特に有機EL構造体が形成された面が無接触で丁度通り抜けるだけの間隙を有しており、有機EL構造体および保護膜が形成された基材11は、シールロール117の間隙を通過して大気圧環境下に移送される。   The fourth buffer chamber 131b is composed of three pressure regulation chambers 131b1 and 131b3 separated by a partition wall, and a film-like base is formed at the entrance of each pressure regulation chamber, between the pressure regulation chambers, and at the exit to the atmospheric pressure environment. A seal roll 117 that allows the material 11 to pass therethrough is provided. The seal roll 117 has a gap that allows the substrate surface, particularly the surface on which the organic EL structure is formed, to pass through without contact, and the base material 11 on which the organic EL structure and the protective film are formed includes a seal roll It is transferred to the atmospheric pressure environment through the gap 117.

圧力調整室131b1、131b2、131b3は、それぞれに備える真空ポンプ(非図示)により排気されて、各圧力調整室の圧力は、圧力調整室131b1の入口側のスパッタ槽131の圧力から、順次圧力調整室116cの出口側の大気圧に至るように調整される。   The pressure adjustment chambers 131b1, 131b2, 131b3 are evacuated by vacuum pumps (not shown) provided therein, and the pressure in each pressure adjustment chamber is sequentially adjusted from the pressure of the sputter tank 131 on the inlet side of the pressure adjustment chamber 131b1. It is adjusted to reach the atmospheric pressure on the outlet side of the chamber 116c.

スパッタ槽131による有機EL構造体に被覆処理を施す工程の後に、第4緩衝チャンバー131bによる基材11に加わる圧力を調整する工程を設けることにより、有機EL構造体および保護膜が形成された基材11はスパッタ槽131から大気圧環境へ連続的に搬送でき、また、スパッタ槽131は所定の圧力条件を保持できる。なお、実施の形態に示した第4緩衝チャンバー131bの圧力調整室は3つであるが、3つに限定されものではなく、スパッタ槽131の圧力条件、真空ポンプの能力条件により適宜定めて良い。   The substrate on which the organic EL structure and the protective film are formed by providing a step of adjusting the pressure applied to the substrate 11 by the fourth buffer chamber 131b after the step of coating the organic EL structure by the sputtering tank 131. The material 11 can be continuously conveyed from the sputtering vessel 131 to the atmospheric pressure environment, and the sputtering vessel 131 can maintain a predetermined pressure condition. Although the number of pressure adjusting chambers of the fourth buffer chamber 131b shown in the embodiment is three, it is not limited to three, and may be appropriately determined depending on the pressure condition of the sputtering tank 131 and the capacity condition of the vacuum pump. .

ロール状に巻き取られた有機EL構造体および保護膜が形成された基材11は、オフラインの切断工程140(非図示)に投入されて、所定の大きさに切断され、有機ELパネルが形成される。切断工程140に投入される基材11は、有機EL構造体が保護膜により被覆されているので、切断工程140は大気圧環境下に設置可能である。   The substrate 11 on which the organic EL structure wound in a roll shape and the protective film are formed is put into an off-line cutting step 140 (not shown) and cut into a predetermined size to form an organic EL panel. Is done. Since the organic EL structure is covered with the protective film, the base material 11 put into the cutting step 140 can be installed in an atmospheric pressure environment.

以上、本発明による、ロールツーロール方式により、基材11の洗浄および汚染除去、有機EL構造体の形成、保護膜の形成をインラインで行う有機EL素子の製造方法について、好ましい実施の態様を示した。   As described above, a preferred embodiment of the method for manufacturing an organic EL element in which the substrate 11 is washed and decontaminated, the organic EL structure is formed, and the protective film is formed in-line by the roll-to-roll method according to the present invention is shown. It was.

本発明により、ロールツーロール方式により可撓性を有する基材上に有機EL構造体を形成する有機EL素子の製造方法において、基材の洗浄および汚染除去、有機EL構造体の形成、有機EL構造体への保護膜の形成までをインラインで行える有機EL素子の製造方法を提供できる。本発明による製造方法では、基材への有機EL構造体の形成、保護膜の形成をインラインで行うので、水分や酸素による有機EL構造体への影響を回避でき、高品質と高信頼性の有機EL素子を製造できる。また、異なる条件の真空環境や大気圧環境にて実施される工程をロールツーロール方式のインラインで実施することが可能で、それぞれの工程をオフラインで実施する製造方法と比べると、工程が単純化し、作業効率の向上や工程停止時間の短縮がはかれる。   According to the present invention, in a method of manufacturing an organic EL element in which an organic EL structure is formed on a flexible substrate by a roll-to-roll method, the substrate is washed and decontaminated, the organic EL structure is formed, and the organic EL It is possible to provide a method for manufacturing an organic EL element capable of performing in-line up to formation of a protective film on a structure. In the manufacturing method according to the present invention, the formation of the organic EL structure on the substrate and the formation of the protective film are performed in-line, so that the influence of moisture and oxygen on the organic EL structure can be avoided, and high quality and high reliability are achieved. An organic EL element can be manufactured. In addition, it is possible to carry out processes performed in different conditions of vacuum environment or atmospheric pressure environment in a roll-to-roll method, and the process is simplified compared to a manufacturing method in which each process is performed off-line. The work efficiency can be improved and the process stop time can be shortened.

有機EL素子10の構成を示す模式図である。1 is a schematic diagram showing a configuration of an organic EL element 10. FIG. 本発明の有機EL素子の製造プロセスのブロック図である。It is a block diagram of the manufacturing process of the organic EL element of this invention. 本発明の有機EL素子の製造プロセスの模式図である。It is a schematic diagram of the manufacturing process of the organic EL element of this invention.

符号の説明Explanation of symbols

10 有機EL素子
11 基材
12 陽極
13 有機層
14 陰極
110 洗浄工程
116 プラズマ槽
116a 第1緩衝チャンバー
120 有機EL構造体形成工程
121 蒸着槽
121a 第2緩衝チャンバー
121b 第3緩衝チャンバー
130 被覆処理工程工程
131 スパッタ槽
131b 第4緩衝チャンバー
140 切断工程
DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 Organic EL element 11 Base material 12 Anode 13 Organic layer 14 Cathode 110 Cleaning process 116 Plasma tank 116a First buffer chamber 120 Organic EL structure forming process 121 Deposition tank 121a Second buffer chamber 121b Third buffer chamber 130 Covering process process 131 Sputtering tank 131b Fourth buffer chamber 140 Cutting process

Claims (6)

ロールツーロール方式により可撓性の長尺基材の上に少なくとも有機EL構造体を形成する工程を有し、
該有機EL構造体を形成する工程の前後に、該長尺基材に加わる圧力を調整する工程を有することを特徴とする有機EL素子の製造方法。
Having a step of forming at least an organic EL structure on a flexible long substrate by a roll-to-roll method,
The manufacturing method of the organic EL element characterized by having the process of adjusting the pressure added to this elongate base material before and after the process of forming this organic EL structure.
前記有機EL構造体を形成する工程で、前記長尺基材に加わる圧力が1×10-4Pa以下であることを特徴とする請求項1に記載の有機EL素子の製造方法。 2. The method of manufacturing an organic EL element according to claim 1, wherein in the step of forming the organic EL structure, a pressure applied to the long base material is 1 × 10 −4 Pa or less. 前記有機EL構造体を形成する工程の前に、前記長尺基材にプラズマ処理を施す工程を有し、
該プラズマ処理を施す工程で、前記長尺基材に加わる圧力が1×10-3Pa以上大気圧以下であることを特徴とする請求項1または2に記載の有機EL素子の製造方法。
Before the step of forming the organic EL structure, the step of performing a plasma treatment on the long substrate,
3. The method of manufacturing an organic EL element according to claim 1, wherein in the step of performing the plasma treatment, a pressure applied to the long base material is 1 × 10 −3 Pa or more and atmospheric pressure or less.
前記長尺基材にプラズマ処理を施す工程の前に、前記長尺基材に加わる圧力を調整する工程を有することを特徴とする請求項3に記載の有機EL素子の製造方法。 The method for producing an organic EL element according to claim 3, further comprising a step of adjusting a pressure applied to the long base material before the step of subjecting the long base material to plasma treatment. 前記有機EL構造体を形成する工程の後に、前記有機EL構造体に被覆処理を施す工程を有し、
該被覆処理を施す工程で、前記長尺基材に加わる圧力が1×10-3Pa以上大気圧以下であることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の有機EL素子の製造方法。
After the step of forming the organic EL structure, the organic EL structure is subjected to a coating process,
5. The organic EL element according to claim 1, wherein in the step of performing the coating treatment, a pressure applied to the long base material is 1 × 10 −3 Pa or more and atmospheric pressure or less. Manufacturing method.
前記有機EL構造体に被覆処理を施す工程の後に、前記長尺基材に加わる圧力を調整する工程を有することを特徴とする請求項5に記載の有機EL素子の製造方法。 6. The method of manufacturing an organic EL element according to claim 5, further comprising a step of adjusting a pressure applied to the long base material after the step of coating the organic EL structure.
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