JP2007005236A - 燃料電池装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】 燃料電池装置の新規構成の反応物質供給系を提案する。
【解決手段】 新規構成の反応物質供給系としてキャリアが循環するキャリア循環系を採用し、このキャリアに反応物質を導入する。この発明はかかる新規構成の反応物質供給系において当該反応物質供給系を循環する液体状のキャリアへ反応物質を導入する技術について着目したものである。反応物質の気体をマイクロナノバブルとすることにより、キャリア内において当該マイクロナノバブルの寿命が長くなり、反応極へ反応物質を充分に供給できる。
【選択図】図6
【解決手段】 新規構成の反応物質供給系としてキャリアが循環するキャリア循環系を採用し、このキャリアに反応物質を導入する。この発明はかかる新規構成の反応物質供給系において当該反応物質供給系を循環する液体状のキャリアへ反応物質を導入する技術について着目したものである。反応物質の気体をマイクロナノバブルとすることにより、キャリア内において当該マイクロナノバブルの寿命が長くなり、反応極へ反応物質を充分に供給できる。
【選択図】図6
Description
本発明は燃料電池装置に関する。更に詳しくは、一対の反応極の間に電解質層が介在される燃料電池を含む燃料電池装置の改良に関する。
固体高分子型燃料電池のユニット1は、図1に示すとおり、電解質層として高分子電解質膜2が一対の反応極3及び4で挟まれる構成である。ここに一対の反応極は酸素極3と水素極4からなり、各反応極3,4は拡散層を含む場合がある。
燃料電池のユニット1から充分な出力を得るには当該ユニット1の温度制御が必要になる。そのため、ユニット1間にセパレータ8を設けてセパレータの中に冷媒(水)の循環路9を設ける必要があった。また、高分子電解質膜2を好適な湿潤状態に維持するため、酸素供給系及び/又は水素供給系に加湿器が取り付けられている。
燃料電池のユニット1から充分な出力を得るには当該ユニット1の温度制御が必要になる。そのため、ユニット1間にセパレータ8を設けてセパレータの中に冷媒(水)の循環路9を設ける必要があった。また、高分子電解質膜2を好適な湿潤状態に維持するため、酸素供給系及び/又は水素供給系に加湿器が取り付けられている。
かかる構成の燃料電池装置では冷却水の循環路9や加湿器が付加されるため、装置の大型化を免れなかった。
そこで、特許文献1にはいわゆる水直噴型の燃料電池装置11が提案されている(図2参照)。
この水直噴型燃料電池装置11では、水を霧状にして空気供給系13に混流させている。霧状の水を燃料電池の電極表面へ供給することにより電極の冷却と高分子電解質膜の湿潤状態の維持が図られている。
また、本件に関連する技術を開示する特許文献2及び特許文献3も参照されたい。
そこで、特許文献1にはいわゆる水直噴型の燃料電池装置11が提案されている(図2参照)。
この水直噴型燃料電池装置11では、水を霧状にして空気供給系13に混流させている。霧状の水を燃料電池の電極表面へ供給することにより電極の冷却と高分子電解質膜の湿潤状態の維持が図られている。
また、本件に関連する技術を開示する特許文献2及び特許文献3も参照されたい。
図2に示す燃料電池装置によれば、装置の小型化・高出力化が図れるものの、狭い空気供給系13に霧状の水を均一に補給する必要がある。即ち、水量が少ないと充分な冷却効果が得られず、他方、水量が多いと流路に水がつまり冷却効果が得られないばかりか酸素供給まで支障が生じるおそれがあるので、霧状の水の供給量の制御に困難性が伴う。
本発明者らは、かかる課題を解決すべく鋭意検討を重ねてきた結果、全く新規な構成の反応物質供給系に想到し、当該反応物質供給系を用いることにより反応物質供給系の制御及び電池の冷却の制御が容易になることを見いだした。
即ち、燃料電池装置の反応物質供給系をキャリアが循環するキャリア循環系として、このキャリアに反応物質を導入する。
この発明は、かかる新規構成の反応物質供給系において当該反応物質供給系を循環する液体状のキャリアへ反応物質を導入する技術について着目したものである。本発明者らは、反応物質の気体をマイクロナノバブルとすることにより、キャリア内において当該マイクロナノバブルの寿命が長くなることに着目し、本発明を完成するに至った。
即ち、一対の反応極の間に電解質層が介在される燃料電池を含む燃料電池装置において、
前記反応極へ反応物質を供給する反応物質供給系が液体状のキャリアの循環系であり、該キャリアへ前記反応物質を導入する反応物質導入部が備えられ,
該反応物質導入部は前記液体状のキャリアへ気体状の前記反応物質をマイクロナノバブルの状態で導入し、該マイクロナノバブルが前記反応極に接触する、ことを特徴とする燃料電池装置。
即ち、燃料電池装置の反応物質供給系をキャリアが循環するキャリア循環系として、このキャリアに反応物質を導入する。
この発明は、かかる新規構成の反応物質供給系において当該反応物質供給系を循環する液体状のキャリアへ反応物質を導入する技術について着目したものである。本発明者らは、反応物質の気体をマイクロナノバブルとすることにより、キャリア内において当該マイクロナノバブルの寿命が長くなることに着目し、本発明を完成するに至った。
即ち、一対の反応極の間に電解質層が介在される燃料電池を含む燃料電池装置において、
前記反応極へ反応物質を供給する反応物質供給系が液体状のキャリアの循環系であり、該キャリアへ前記反応物質を導入する反応物質導入部が備えられ,
該反応物質導入部は前記液体状のキャリアへ気体状の前記反応物質をマイクロナノバブルの状態で導入し、該マイクロナノバブルが前記反応極に接触する、ことを特徴とする燃料電池装置。
このように構成された燃料電池装置によれば、反応物質供給系がキャリア循環系として外界から閉じられているので、その内部環境が一定となり安定する。よって、反応極に対する反応物質の供給の制御が容易になる。更には、マイクロナノバブルの形態で反応物質をキャリア中に混在させたとき、反応物質のマイクロナノバブルは長い寿命を持つ。そのため、キャリアとともに反応物質供給系を流通して反応極まで到達し、これへ直接的に作用することができる。もって、燃料電池の反応極へ充分な量の反応物質を提供可能となる。
この明細書においてマイクロナノバルブとは数百nm〜数十μm(例えば200nm〜30μm)の平均粒径を持つ極めて小径な泡のことをいう。
かかるマイクロナノバブルの表面張力は極めて大きいので既述のように長寿命化が達成される。かかる大きな表面張力によりマイクロナノバブル内は数千気圧にも達していると考えられており、このようなマイクロナノバブルが反応極で崩壊するときには大きなエネルギーを反応物質が有し、その結果反応極での反応が促進されることとなる。
この明細書においてマイクロナノバルブとは数百nm〜数十μm(例えば200nm〜30μm)の平均粒径を持つ極めて小径な泡のことをいう。
かかるマイクロナノバブルの表面張力は極めて大きいので既述のように長寿命化が達成される。かかる大きな表面張力によりマイクロナノバブル内は数千気圧にも達していると考えられており、このようなマイクロナノバブルが反応極で崩壊するときには大きなエネルギーを反応物質が有し、その結果反応極での反応が促進されることとなる。
この発明の第2の局面はキャリアが水であり、かつ反応極が酸素極であることを規定しており、この場合も上記と同様の効果が得られる。
この発明の第3の局面はマイクロバブルがチャージされていることを規定している。空気のマイクロナノバブルをチャージすることにより、泡自体が相互に反発するのでその寿命がより長くなる。
この発明の第3の局面はマイクロバブルがチャージされていることを規定している。空気のマイクロナノバブルをチャージすることにより、泡自体が相互に反発するのでその寿命がより長くなる。
特に、第4の局面で規定するように空気のマイクロナノバブルの表面電位を負にチャージすることにより、酸素極における酸素の還元反応が促進される。その理由は次の通りである。
一般にマイクロバルブは負に帯電する性質があり、よく似た例に真空半導体製造装置にみられるエッチングダストが電子の数十倍〜数万倍に帯電することがあげられる。これはマイクロバブルにおいてもバブル径に依存するが、そのようなオーダーで帯電した場合には、カソード(酸素極)反応場に形成された電位構造をも変化させる可能性があることを示唆している。つまりマイクロバブルをカソードへ注入することができれば、酸素の還元反応に最適な理想的な電位構造を制御することができる可能性がある。一般に、このような現象を応用する場合、荷電粒子群のつくるポテンシャルによる相互作用が問題となるが、燃料電池のカソードでの遮蔽距離は数ナノオーダーであるため問題とならない。
カソード側へ気泡を含んだ水を直接的に噴射すると、これらのいくつかは拡散層および反応層の空孔をくぐり抜け、その間カソード内部にある電子により帯電し、水の逆拡散効果にて電解質と反応層の境界面である電気二重層にたどり着きやがて崩壊する。この場合のカソード部の概略図を図3に示す。一般的に固体電解質と反応層部の境界の電位は図3のような電気二重層(Without bubble line)を形成していると考えられる。一方、電子の数千倍またはそれ以上に帯電したマイクロバブルが崩壊せずに電気二重層領域に存在した場合、電位変化は図3に示した(With bubble line)ように変化することが考えられる。静電場中でのイオン粒子に働く力Fionは
(式1)
と書ける。ここで、qは電荷、Eは電場、Φは電位を示している。つまり図4の右方向を正とすれば、そちらの方向に進むにつれイオンには負の力がはたらき、電気二重層領域より手前にて減速される。たとえ固体電解質中でのイオンの運動には濃度勾配が支配的に作用しているとしてもその運動を妨げる電気二重層幅の効果は無視できない。それに対して理想的に負に帯電したマイクロバブルを電気二重層領域に挿入した場合は、電気二重層幅をできるだけ小さくすることができ、中性領域を拡大させる効果が得られる。その結果、濃度勾配によるカソード側への力が顕著に働くことでイオンが電解質を通り抜け反応層に辿りつける確率が上がり、電子授受反応である還元反応を促進させ燃料電池の性能を向上させることができる可能性がある。
つぎに図3のモデル図の妥当性をモデル計算解析にて議論する。本件では、簡単な一次元モデルにて数値解析を行った。水素と酸素を燃料とする固体高分子型燃料電池の起電圧を約1.23V(LHV)とした。マイクロバブルが図3に示した電気二重層に影響を与える領域に存在すると仮定して、ポアソン方程式
(式2)
を解く。ここでΦは燃料電池の起電圧1.23V、ρはある空間におけるマイクロバブルの総電荷量(ここでは一次元モデルρ=N×1.6e−9[C])、ε0は真空の誘電率8.854e−12[Fm-1]、そしてεrは水の比誘電率78.54とした。周期境界条件はx=0における電位Φ=0とし反応層側x=1000での電位Φ=1.23Vとした。電気二重層領域においてマイクロバブルの電荷がアノード側にむけてその密度を減少させて(2)式を解いた。その結果を図4に示す。縦軸は電位、横軸は規格化された距離を示している。図4にて仮定したとおり、図4の結果は帯電したマイクロバブルが密度勾配をもって堆積することで電位構造を変化させて電気二重層幅を狭くさせている。
このように負に帯電したマイクロバブルの堆積が電気二重層領域にある場合には、図4に示したように電位構造が変化する。そしてマイクロバブルの帯電量や密度を変化させることで制御できることを示唆している。この結果は燃料電池のカソード側の還元反応を促進し、性能を向上させる可能性があることがいえる。
本件では、カソードの電気二重層領域での電位構造を操作することで、その電位構造を変化させることを示した。従って、例えば擬似的に電解質と反応層の境界を図5のように構築することでも同様な効果が得ることができる。
一般にマイクロバルブは負に帯電する性質があり、よく似た例に真空半導体製造装置にみられるエッチングダストが電子の数十倍〜数万倍に帯電することがあげられる。これはマイクロバブルにおいてもバブル径に依存するが、そのようなオーダーで帯電した場合には、カソード(酸素極)反応場に形成された電位構造をも変化させる可能性があることを示唆している。つまりマイクロバブルをカソードへ注入することができれば、酸素の還元反応に最適な理想的な電位構造を制御することができる可能性がある。一般に、このような現象を応用する場合、荷電粒子群のつくるポテンシャルによる相互作用が問題となるが、燃料電池のカソードでの遮蔽距離は数ナノオーダーであるため問題とならない。
カソード側へ気泡を含んだ水を直接的に噴射すると、これらのいくつかは拡散層および反応層の空孔をくぐり抜け、その間カソード内部にある電子により帯電し、水の逆拡散効果にて電解質と反応層の境界面である電気二重層にたどり着きやがて崩壊する。この場合のカソード部の概略図を図3に示す。一般的に固体電解質と反応層部の境界の電位は図3のような電気二重層(Without bubble line)を形成していると考えられる。一方、電子の数千倍またはそれ以上に帯電したマイクロバブルが崩壊せずに電気二重層領域に存在した場合、電位変化は図3に示した(With bubble line)ように変化することが考えられる。静電場中でのイオン粒子に働く力Fionは
(式1)
と書ける。ここで、qは電荷、Eは電場、Φは電位を示している。つまり図4の右方向を正とすれば、そちらの方向に進むにつれイオンには負の力がはたらき、電気二重層領域より手前にて減速される。たとえ固体電解質中でのイオンの運動には濃度勾配が支配的に作用しているとしてもその運動を妨げる電気二重層幅の効果は無視できない。それに対して理想的に負に帯電したマイクロバブルを電気二重層領域に挿入した場合は、電気二重層幅をできるだけ小さくすることができ、中性領域を拡大させる効果が得られる。その結果、濃度勾配によるカソード側への力が顕著に働くことでイオンが電解質を通り抜け反応層に辿りつける確率が上がり、電子授受反応である還元反応を促進させ燃料電池の性能を向上させることができる可能性がある。
つぎに図3のモデル図の妥当性をモデル計算解析にて議論する。本件では、簡単な一次元モデルにて数値解析を行った。水素と酸素を燃料とする固体高分子型燃料電池の起電圧を約1.23V(LHV)とした。マイクロバブルが図3に示した電気二重層に影響を与える領域に存在すると仮定して、ポアソン方程式
(式2)
を解く。ここでΦは燃料電池の起電圧1.23V、ρはある空間におけるマイクロバブルの総電荷量(ここでは一次元モデルρ=N×1.6e−9[C])、ε0は真空の誘電率8.854e−12[Fm-1]、そしてεrは水の比誘電率78.54とした。周期境界条件はx=0における電位Φ=0とし反応層側x=1000での電位Φ=1.23Vとした。電気二重層領域においてマイクロバブルの電荷がアノード側にむけてその密度を減少させて(2)式を解いた。その結果を図4に示す。縦軸は電位、横軸は規格化された距離を示している。図4にて仮定したとおり、図4の結果は帯電したマイクロバブルが密度勾配をもって堆積することで電位構造を変化させて電気二重層幅を狭くさせている。
このように負に帯電したマイクロバブルの堆積が電気二重層領域にある場合には、図4に示したように電位構造が変化する。そしてマイクロバブルの帯電量や密度を変化させることで制御できることを示唆している。この結果は燃料電池のカソード側の還元反応を促進し、性能を向上させる可能性があることがいえる。
本件では、カソードの電気二重層領域での電位構造を操作することで、その電位構造を変化させることを示した。従って、例えば擬似的に電解質と反応層の境界を図5のように構築することでも同様な効果が得ることができる。
キャリアへマイクロナノバブルを形成する方法としてエアレーションを採用することができる。例えば、キャリアタンク内に多孔質板を浸漬し、当該多孔質板へ圧縮空気を供給する。
又は、特開2000−447に開示されるような旋回式微細気泡発生装置を用いてマイクロナノバブルを形成することもできる。
これらの方法により、平均粒径が200nm〜30μm程度のマイクロナノバブルを形成することが好ましい。
又は、特開2000−447に開示されるような旋回式微細気泡発生装置を用いてマイクロナノバブルを形成することもできる。
これらの方法により、平均粒径が200nm〜30μm程度のマイクロナノバブルを形成することが好ましい。
この発明の第5の局面はキャリアが熱媒体である旨を規定する。キャリアを熱媒体とすることにより、このキャリアを用いて燃料電池の温度制御を行うことができる。キャリアは燃料電池の酸素極に直接接触するので、何らセパレータ等を用いることなく、コンパクトな構成で効率よく温度制御が実行できる。
以上、酸素供給系について説明してきたが、水素供給系においても同様の構成を採用することができる。
以上、酸素供給系について説明してきたが、水素供給系においても同様の構成を採用することができる。
以下、この発明の実施例について説明する。
図6は実施例の燃料電池装置20を示す。
この燃料電池装置20は燃料電池本体21、酸素供給系31、水素供給系41から大略構成される。燃料電池本体21は電解質層としてのナフィオン(デュポン社商品名)膜からなる固体高分子電解質膜22を酸素極23と水素極24とで挟持した構成である。これら反応極23及び24は白金触媒を担持したカーボン粉末を拡散層へ積層した構成である。拡散層としては撥水性カーボンブラックを担持したカーボンクロスなどを採用することができる。図7に示すように、酸素極23は酸素供給系31の流路に接触しており、水素極24は水素供給系41の流路に開いている。
図6は実施例の燃料電池装置20を示す。
この燃料電池装置20は燃料電池本体21、酸素供給系31、水素供給系41から大略構成される。燃料電池本体21は電解質層としてのナフィオン(デュポン社商品名)膜からなる固体高分子電解質膜22を酸素極23と水素極24とで挟持した構成である。これら反応極23及び24は白金触媒を担持したカーボン粉末を拡散層へ積層した構成である。拡散層としては撥水性カーボンブラックを担持したカーボンクロスなどを採用することができる。図7に示すように、酸素極23は酸素供給系31の流路に接触しており、水素極24は水素供給系41の流路に開いている。
酸素供給系31は閉ざされた流路32からなり、当該流路32に空気導入部としてのマイクロナノバブル混合装置33,ポンプ34及び冷却装置35が付設されている。符号36は外界の空気を酸素供給系31内のキャリアへ導入するためのポンプである。符号37は水抜きドレンである。
酸素供給系31を循環するキャリアには水が用いられる。その他、フッ素系不活性液体(フロリナート(住友3M社商品名)、ノベック(住友3M社商品名)等)を用いることもできる。かかるフッ素系不活性液体は酸素や水素の溶解量が大きい。従って、キャリア自体によっても反応物質を反応極へ供給することができるので、マイクロナノバブルと相俟って反応物質の供給能力が極めて高くなる。
酸素供給系31を循環するキャリアには水が用いられる。その他、フッ素系不活性液体(フロリナート(住友3M社商品名)、ノベック(住友3M社商品名)等)を用いることもできる。かかるフッ素系不活性液体は酸素や水素の溶解量が大きい。従って、キャリア自体によっても反応物質を反応極へ供給することができるので、マイクロナノバブルと相俟って反応物質の供給能力が極めて高くなる。
キャリア内にマイクロナノバブルを混在する方法は特に限定されるものではないが、例えば特許文献3の記載の方式を採用することができる。即ち、略円筒状の装置の中心部に液体及び気体の2相旋回流を形成させ、当該2相旋回流の回転軸に沿って気体の負圧空洞部を形成する。次に、円筒状の装置の上方から負圧空洞部に気体を吸入させ、通過させて旋回気体空洞部を設ける。この旋回気体空洞部を回転制御することにより気体の切断、粉砕が促進され、求めるマイクロナノバブルが形成される。
実施例の水は熱媒体としても作用し、図6に示すように、流路32に冷却装置35を付設することにより燃料電池本体21の温度制御を行うことができる。冷却装置35には汎用的な熱交換器を用いることができる。
キャリアとしての水には空気マイクロナノバブル混合装置33において空気のマイクロナノバブル(負にチャージ)が混入される。このマイクロナノバブルは高い表面張力を有するので空気供給系31を流通する間においては殆ど崩壊しない。そして、空気極23に到達すると、空気極23のプロトンに吸引されてこれと反応する。したがって、燃料電池装置を動作させるために充分な空気を酸素極へ供給することができる。
水素供給系41は水素ガスタンク42、循環流路43、調圧逆止弁44,45を備えてなる汎用的な構成である。水素ガスタンク42から送出された水素ガスは循環流路43を循環しながら水素極で消費される。
かかる構成の燃料電池装置20によれば、水素極24にて得られる水素イオンがプロトンの形態で水分を含んだ電解質膜22中を酸素極側へ移動する。他方、水素極24にて得られた電子は外部負荷を通って酸素極側に移動してキャリア中の酸素と反応して水を生成する。かかる一連の化学反応により電気エネルギーが発生される。
図8に他の実施例の燃料電池装置50を示す。図3と同一の要素には同一の符号を付してその説明を省略する。
この実施例の燃料電池装置50では、その水素供給系61をキャリア循環系とした。符号62は閉ざされた流路であり、当該流路に水素導入部としての水素マイクロナノバブル混合装置63と循環ポンプ64が付設される。キャリアには、酸素供給系31と同じ水を採用した。その他、フッ素系不活性液体(フロリナート(住友3M社商品名)、ノベック(住友3M社商品名)等)を用いることもできる。水素混合装置63においてキャリア中に水素ガスのマイクロナノバブルが混入される。水素マイクロナノバブル混合装置62においてマイクロバブル化されなかった水素ガスは水素タンク67へ回収する。
キャリアへ水素ガスのマイクロナノバルブを混在させることにより、充分な量の水素を水素極へ供給可能となる。
この実施例の燃料電池装置50では、その水素供給系61をキャリア循環系とした。符号62は閉ざされた流路であり、当該流路に水素導入部としての水素マイクロナノバブル混合装置63と循環ポンプ64が付設される。キャリアには、酸素供給系31と同じ水を採用した。その他、フッ素系不活性液体(フロリナート(住友3M社商品名)、ノベック(住友3M社商品名)等)を用いることもできる。水素混合装置63においてキャリア中に水素ガスのマイクロナノバブルが混入される。水素マイクロナノバブル混合装置62においてマイクロバブル化されなかった水素ガスは水素タンク67へ回収する。
キャリアへ水素ガスのマイクロナノバルブを混在させることにより、充分な量の水素を水素極へ供給可能となる。
この発明は、上記発明の実施の形態及び実施例の説明に何ら限定されるものではない。特許請求の範囲の記載を逸脱せず、当業者が容易に想到できる範囲で種々の変形態様もこの発明に含まれる。
20,50 燃料電池装置
2 高分子電解質膜
3 空気極
4 酸素極
21 燃料電池本体
31 空気混合系
33、133 空気混合装置
41,61 水素供給系
2 高分子電解質膜
3 空気極
4 酸素極
21 燃料電池本体
31 空気混合系
33、133 空気混合装置
41,61 水素供給系
Claims (6)
- 一対の反応極の間に電解質層が介在される燃料電池を含む燃料電池装置において、
前記反応極へ反応物質を供給する反応物質供給系が液体状のキャリアの循環系であり、該キャリアへ前記反応物質を導入する反応物質導入部が備えられ,
該反応物質導入部は前記液体状のキャリアへ気体状の前記反応物質をマイクロナノバブルの状態で導入し、該マイクロナノバブルが前記反応極に接触する、ことを特徴とする燃料電池装置。 - 前記反応物質導入部は液体状のキャリアと気体状の反応物質の2相旋回流であって、その回転軸に沿って前記気体状の反応物質の負圧空洞部を形成する手段と、
該負圧空洞部へ前記気体状の反応物質を供給する手段と、を備えてなり、
前記液体状のキャリアに前記気体状の反応物質のマイクロナノバルブを形成する、ことを特徴とする請求項1に記載の燃料電池装置。 - 前記キャリアは水であり、前記反応物質は酸素又は空気である、ことを特徴とする請求項1又は2に記載の燃料電池装置。
- 前記マイクロナノバブルはチャージされている、ことを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の燃料電池装置。
- 前記マイクロナノバブルの表面電位が負にチャージされている、ことを特徴とする請求項3に記載の燃料電池装置。
- 前記キャリアは熱媒体である、ことを特徴とする請求項1記載の燃料電池装置。
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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2005
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