JP2006520067A - 高分子セパレータープレート - Google Patents

Abstract

本発明は、電気化学的電池中のセパレータープレートであって、複数の流れチャンネルがその内部に形成されている流体フローフィールドを有する導電性の第１セクションと、第１セクションに隣接し、各燃料電池のフローフィールドに流体を供給するマニホールドを定義するヘッダー区域を有する第２セクションとを含むボディを有するセパレータープレートに関する。第２セクションは、燃料電池中に存在する一定のイオン伝導度の水性流体との起こりうる電気的相互作用を防止するために非伝導性であり、この電気的相互作用は非効率的な燃料電池の操作をもたらす可能性がある。さらに、本発明はそのようなセパレータープレートの形成方法を意図するものである。

Description

発明の詳細な説明

発明の分野
本発明はＰＥＭ燃料電池、より詳細には高分子（polymeric）セパレータープレートおよびその作成方法に関する。

発明の背景
燃料電池は電気自動車および他の用途での電源として提案されてきた。公知の燃料電池の一つは、膜電解質の一方の面にアノードそして膜電解質の反対側の面にカソードを有する薄い固体高分子膜電解質を含むいわゆる“膜−電極アセンブリー”を包含するＰＥＭ（すなわちプロトン交換膜）燃料電池である。アノードおよびカソードは典型的には微細な炭素粒子を含み、該炭素粒子は、その内面および外面上に担持している非常に微細な触媒粒子、ならびに該触媒粒子および炭素粒子と混ざり合っているプロトン伝導性材料を有する。

膜電極アセンブリーは、アノードおよびカソードの電流コレクターとして働く一対の導電性接触要素の間に挟まれており、アノードおよびカソードのそれぞれの表面に燃料電池のガス状反応物（すなわちＨ_２およびＯ_２／空気）を分配するための適切なチャンネルおよび開口部をその内部に含有することができる。

双極性ＰＥＭ燃料電池は複数の膜電極アセンブリーを含み、この膜電極アセンブリーは、電気的系列に一緒に積み重ねられている一方、双極性またはセパレータープレートすなわち隔膜として知られる不透過性の導電性接触要素により互いに分離されている。セパレーターまたは双極性プレートは二つの作用面を有し、一方は一つの電池のアノードに向かい合い、他方はスタック中の次に隣接する電池上のカソードに向かい合っており、各双極性プレートは隣接する電池間で電流を導電する。スタック末端の接触要素は、末端プレート、終端プレートまたはコレクタープレートとよばれる。これらの終端コレクターは、終端双極性プレートおよび終端コレクタープレートの間に挟まれている伝導性要素に接触している。

セパレーターまたは双極性プレートは、冷却液の流れのための空隙を間に有する２枚の独立した２枚のプレートを含む。燃料電池用のさまざまな冷却液組成物が当分野で知られている。水性系冷却液は熱的負荷の見地から実用的で望ましい選択肢である。しかしながら、これらの同冷却液は、セパレータープレート表面での望ましくない電気分解および腐食反応を補助するイオン性種で汚染されやすく、高電圧での燃料電池の操作において効率を悪くする。冷却液およびセパレータープレートを最適化して燃料電池の効率を可能な限り費用効果的に促進するという難題は、依然として解決されていない。

発明の概要
本発明は、燃料電池スタックに使用するためのセパレータープレートを提供する。セパレータープレートは、複数の流れチャンネルがその内部に形成されているフローフィールド（flow field）を含む。セパレータープレートはさらに、フローフィールドに隣接するヘッダーを含み、該ヘッダーは流れチャンネルに流体を供給するためのマニホールドを定義し、ここにおいて、フローフィールドは導電性材料を含み、ヘッダーは非導電性非金属材料を含む。

他の観点において、本発明は、セパレータープレートの形成方法であって、第１および第２セパレータープレートセクションを形成し、それらを一体ボディに接合することを含む方法を提供する。第１セクションは導電性材料を含み、第２セクションは非導電性材料を含み、第１および第２セクションのそれぞれは、同一または異なる高分子材料である高分子材料を含む。

本発明の適用性のさらなる区域は、以下に提供する詳細な説明から明らかになるであろう。詳細な説明および具体的な実施例は、本発明の好ましい態様を示してはいるが、例示を意図したものに過ぎず、本発明の範囲を限定するものではないことを理解すべきである。

本発明は、詳細な説明および添付図面から、より完全に理解されるようになるであろう。
好ましい態様の詳細な説明
好ましい態様（１以上）の以下の説明は、事実上代表的なものであるに過ぎず、決して本発明、その用途または使用を制限するものではない。

本発明は、電気化学的燃料電池スタック中のセパレータープレートであって、複数の流れチャンネルがその内部に形成されている流体フローフィールドを有する導電性の第１セクションと、第１セクションに隣接し、個々の燃料電池のそれぞれに、より詳細には各燃料電池のそれぞれのフローフィールドに、流体を供給するためのマニホールドを定義するヘッダー区域を有する第２セクションとを含むボディを有するセパレータープレートを意図している。第２セクションは、燃料電池内に存在する（一定のイオン伝導度の）水性流体との起こりうる電気的相互作用を防止するために非伝導性であり、この電気的相互作用は、非効率的な燃料電池の操作をもたらす可能性がある。さらに、本発明は、そのようなセパレータープレートの形成方法を意図する。本発明をよりよく理解するために、最初に代表的な燃料電池およびスタックの説明をここで提供する。

図１は、導電性で液体冷却式の双極性セパレータープレート８により互いに分離されている一対の膜電極アセンブリー（ＭＥＡ）４および６を有するスタックを形成するように接続された個々のプロトン交換膜（ＰＥＭ）燃料電池を表す。スタック内の系列に接続されていない個々の燃料電池は、単一の電気的活性側面を備えるセパレータープレート８を有する。スタックにおいて、好ましい双極性セパレータープレート８は典型的にはスタック内に２つの電気的活性側面２０、２１を有し、各活性側面２０、２１は、相対する電荷を備え分離している別個のＭＥＡ４、６にそれぞれ面しており、したがっていわゆる“双極性”プレートである。本明細書中に記載しているように、燃料電池スタックは伝導性双極性プレートを有するように記載するが、本発明は単一の燃料電池のみを有するセパレータープレートにも同等に適用できる。

ＭＥＡ４、６および双極性プレート８を、ステンレス鋼製の締付終端プレート１０および１２ならびに末端接触流体分配セパレータープレート１４および１６の間に一緒に積み重ねる。末端セパレータープレート１４、１６ならびに双極性プレート８の両作動面は、ＭＥＡ４、６に燃料および酸化体ガス（すなわちＨ_２およびＯ_２）を分配するために、活性面１８、１９、２０、２１、２２および２４上の溝またはチャンネルに隣接する複数のランドを含有する。非伝導性ガスケットまたはシール２６、２８、３０、３２、３３および３５は、燃料電池スタックのいくつかの成分の間にシールおよび電気絶縁を提供する。ガスを透過しうる伝導性拡散媒体３４、３６、３８および４０は、ＭＥＡ４、６の電極面を押し上げる。追加的な伝導性媒体層４３、４５は、末端接触流体分配要素１４、１６および終端コレクタープレート１０、１２の間に置かれ、通常の操作状態中にスタックを圧縮するときに、それらの間に伝導性経路を提供する。末端接触セパレータープレート１４、１６は拡散媒体３４、４０をそれぞれ押し上げるが、双極性セパレータープレート８は、ＭＥＡ４のアノード面上の拡散媒体３６およびＭＥＡ６のカソード面上の拡散媒体３８を押し上げる。

酸素を燃料電池スタックのカソード側に貯蔵タンク４６から適切な供給配管４２を経て供給する一方、水素を燃料電池のアノード側に貯蔵タンク４８から適切な供給配管４４を経て供給する。あるいは、空気をカソード側に周囲から供給し、水素をアノード側にメタノールまたはガソリンリフォーマーなどから供給してもよい。ＭＥＡのアノード側とカソード側の両方のための排気配管４１も提供する。追加的配管５０を、貯蔵区域５２から双極性セパレータープレート８および末端セパレータープレート１４、１６を通って出口配管５４から出る循環冷却液のために提供する。これ以降、“セパレータープレート”という用語は、双極性プレートまたは末端接触セパレータープレートのいずれかをさすものとする。セパレータープレートはまた一般に、２枚の独立したセパレータープレート（それらそれぞれの間に冷却液の流れのための空間を有する）のアセンブリー全体または単一の独立したセパレータープレートそれ自体を定義するものとして解釈してもよい。

セパレータープレートの構成材料の選択には、総合密度（質量および体積）；取扱いに関する耐久性、柔軟性、強度および靱性；電気抵抗；ならびに燃料電池環境内での耐食性および耐酸化性などのパラメーターの比較検討が含まれる。したがって、セパレータープレート材料についての重要な考慮対象のいくつかとしては、非伝導性分配／ヘッダー領域ではあらゆる腐食性状態に抵抗する能力を有しつつの、電気的活性領域における電流伝導体としての性能が挙げられる。

多くのセパレータープレートは完全に伝導性のボディから作成されており、このボディにはヘッダーと電気的活性区域の両方が包含される。セパレータープレートをヘッダー領域（それが電荷を帯び伝導性になっているところ）において燃料電池に出入りする流体に暴露すると、セパレータープレートのボディの溶解が、特にスタックの“湿潤側面”（すなわち、内部燃料電池のカソードに面する側面）上で生じる過酷な状態において、促進される可能性がある。また、燃料電池に水性系冷却液を用いることは、それらの粘性が低く熱容量が大きいため望ましく、スタック中の燃料電池の十分な冷却（低いポンプ能力要件およびより均一なセパレータープレート温度）を提供する。しかしながら、完全に伝導性のセパレータープレートを用いることによる重要な結果の一つは、導電性セパレータープレートとイオン伝導性水性冷却液との相互作用が起こりうることである。燃料電池スタックおよび冷却液ループ材料（例えば、ガスケット、セパレータープレート、ラジエーター、ポンプなど）からの冷却液汚染に起因する水性系冷却液中のイオン性種は、高電圧の燃料電池スタック中での電荷移動反応、すなわち“分流電流”を補助する。より具体的には、イオン伝導性冷却液が導電性セパレータープレートと高いスタック電位(stack potentials)で接触すると、水系冷却液の電気分解（Ｈ_２およびＯ_２発生）およびセパレータープレートの溶解／酸化が起こる可能性がある。冷却液中のカチオンおよびセパレータープレート中の電子は、これらの望ましくない分流電流を補助する。これらの電流は、多種多様な理由により不利であり、この理由は、系中のどこかで冷却液ループを脱イオン化する必要性、冷却液ループ中で水素と酸素をガス抜きする必然性、セパレータープレートのボディ上での溶解／酸化作用、ならびに冷却液ループ中での電子の消費によるより低い燃料効率および不必要なエネルギー損失などである。

本発明は、イオン伝導性水性系冷却液に暴露されるセパレータープレートの領域を、これらの領域を非伝導性非金属材料から形成することにより、電気的に絶縁することを意図している。さらに、すべての伝導性区域を導電性材料で形成して、適切な操作で電流が燃料電池スタックを通過することを可能にする。

図２は、第１外部シート５８、第２外部シート６０、および第１外部シート５８と第２外部シート６０の間に隣接する内部スペーサーシート６２を含む、双極性セパレータープレート５６の同寸法の分解図である。外部シート５８は、その外側に膜電極アセンブリー（図示していない）に向かい合う第１作用面５９を有し、ランド６４を含む複数の流れチャンネルを提供するように形成されている。ランド６４は、その間に“フローフィールド”として知られる複数の溝６６を定義しており、これを通って燃料電池の反応物ガス（すなわち、Ｈ_２またはＯ_２）は双極性プレート５６の入口側６８からその出口側７０へ曲がりくねった経路で流れる。燃料電池が完全に組み立てられたとき、ランド６４は拡散媒体３６、３８（図１）を圧迫し、これが順次それぞれＭＥＡ４および６を圧迫する。図面を簡潔に描くために、図２にはランド６４と溝６６の配列を２組だけ描いている。実際は、ランド６４および溝６６は、拡散媒体３６、３８を固定するシート５８、６０の外面５９、６３の全体を覆うことになる。反応物ガスはヘッダー領域１０２から溝６６に供給される。ヘッダー１０２はマニホールド溝７２を含み、この溝は、流体が、燃料電池の一側面６８に沿って位置するそのようなマニホールド溝７２の個々の１つに運ばれ、燃料電池の反対側面７０に隣接し置かれている他のマニホールド溝７４を経て溝６６から出ていくように配列されている。

第２外部シート６０は第１外部シート５８に類似する。シート６０の内面６１（すなわち冷却液側）を図２に示す。これに関して、複数のチャンネル８２を間に定義する複数の畝８０が描かれており、チャンネル８２を通って冷却液は双極性プレート５６の一側面６９から他方７１に流れる。シート５８と同様に、シート６０の外部側面は、複数の溝８６を定義する複数のランド８４を上部に有する作用面６３を有し、この溝を通って、外部シート５８の作用面側５９と同様に、反応物ガスは作用面側６３上を通る。内部の金属製スペーサーシート６２は、外部シート５８および６０の間に隣接して位置決めされており、シート６０中のチャンネル８２とシート５８中のチャンネル７８の間に冷却液が流れるのを可能にするための複数の開口部８８をその内部に包含する。この開口部により、層流境界層は破損し、外部シート５８および６０それぞれの内面９０および９２との熱交換を向上させる乱流が与えられる。当業者なら理解するように、同様の配置を単一の燃料電池セパレータープレート５６に用いることができ、このプレートは、ＭＥＡと内部で、そして終端末端プレートと外部で境界を接し、ここで、冷却液の場(coolant field)を活性面に沿って用いてもよい。さらに、本発明の目的のために、セパレータープレート５６は図示したセパレータープレートの配置の半分のみを構成することができ、例えば、セパレータープレートはシート５８または６０のいずれかをさすことができ、図２に示すような一対のセパレータープレート５６を後で組み立てて形成してもよい。

単一のセパレータープレートまたはシート５８は、フローフィールド１００として知られる導電性の第１領域ならびに非導電性の第２領域（または先に論じたヘッダー領域）１０２を有する。非伝導性ヘッダー領域１０２内の開口部１０４は、セパレーターシート５８、６０のボディ１２８を貫いて伸張しており、操作状態の間に燃料電池の内部と外部の両方へ、ならびにスタックのいくつかの燃料電池の間に、流体が運ばれるのを可能にしている。スタックに入るさまざまな流体としては、水素含有ガス、酸素含有ガス、および液体冷却液（例えば、エチレングリコールと水の水性冷却液混合物）が挙げられる。反応物ガスは、セパレーターシート５８、６０のＭＥＡに対する両方の側面または面５９、６３に沿って各燃料電池に分配され、冷却液はシート５８、６０の第２内面９０、９２に沿って分配される。図２に示した開口部１０４および流体分配フローフィールドの詳細な個数または配列順は限定的なものではなく、本明細書中に記載するように典型的なものに過ぎず、当業者なら認識するように非常に多くの配置が可能である。セパレータープレート５６のフローフィールド１００の設計は、多様な入口および出口開口部ならびにフローフィールドの構成（configuration）の他、流体送達配置(placement)を有することができる。

図３は、図２のライン３−３に沿った横断面図を示す。単一のセパレータープレートまたはシート５８は、導電性フローフィールド領域１００と非導電性ヘッダー領域１０２に分けられている。フローフィールド領域１００とヘッダー領域１０２の境界は転移帯１３０を有していてもよく、この転移帯において、伝導性材料は、非伝導性材料と混合され、ヘッダー領域１０２における伝導性材料の無視しうる濃度まで段階的に減少していく。別の態様では、伝導性材料と非伝導性材料を分ける明確な境界線１３２が存在し、転移帯１３０における伝導性材料の濃度の段階的減少を排除している。

本発明の好ましい態様において、フローフィールド領域１００およびヘッダー領域１０２は共に高分子材料を含む。伝導性は、フローフィールド領域１００中の高分子全体にわたって分配されている伝導性材料によりフローフィールド領域１００に付与されることが好ましい。したがって、フローフィールド領域１００およびヘッダー領域１０２に用いられる高分子材料は、異なる高分子または同一の高分子材料であることができる。本発明に従った好ましい高分子としては、熱可塑性および熱硬化性の両方の高分子、例えば、エポキシ樹脂、シリコーン、ポリアミド−イミド、ポリエーテル−イミド、ポリフェノール、フルオロ−エラストマー（例えばポリフッ化ビニリデン）、ポリエステル、フェノキシ−フェノール樹脂、エポキシド−フェノール樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、エポキシビニルエステル、ビニルエステル、ポリアミド、ポリイミド、ならびにそれらの混合物および等価物が挙げられる。とりわけ好ましい高分子としては、ポリプロピレン、ポリアミド、ポリイミド、エポキシビニルエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、エポキシ樹脂、およびそれらの混合物が挙げられる。そのような高分子は、架橋または硬化または固化されたときに水不溶性であり燃料電池の不利な酸化性および酸性環境に抵抗することができる任意の高分子を含む。

本発明の一態様において、伝導性充填材１５０は、セパレーターシート５８のボディ１２８のフローフィールド領域１００を通る導電性が可能になるように、フローフィールド領域１００の全体にわたって分散している。伝導性充填材１５０は、フローフィールド領域１００の第１高分子１５２に分散していて、伝導性複合マトリックスを形成している。そのような伝導性充填材１５０は、粒子、繊維、織布、布地などを含むことができる。好ましい伝導性充填材１５０は、金；白金；黒鉛；炭素；ニッケル；伝導性金属のホウ化物、窒化物および炭化物（例えば、窒化チタン、炭化チタン、二ホウ化チタン）；クロムおよび／またはニッケルを含有するチタン合金；パラジウム；ニオブ；ロジウム；希土類金属；および他の貴金属からなる群より選択される。もっとも好ましくは、伝導性充填材１５０は、炭素、黒鉛（すなわち、六方晶に結晶化した炭素）、膨張黒鉛（すなわち、最終厚さすなわち“ｃ”方向寸法を元の“ｃ”方向寸法の約８０倍以上と同程度で一般に有するように大きく膨張している黒鉛フレーク）、あるいは伝導性炭素の布地、紙またはマットを含むであろう。伝導性充填材１５０は、変動する体積範囲の高分子１５２と伝導性材料マトリックスを、全体積あたり約１０〜８０％の伝導性粒子で含む。フローフィールド領域１００中の伝導性充填材１５０を適切に機能させるには一般に、例えばボディ１２８の平面１７０を通って構築される伝導性経路が必要であり、この平面１７０は、シート５８の内表面９０まで伸張している第１表面５９により定義される。したがって、伝導性充填材１５０は、好ましい伝導性レベルが構築されるように、ボディ１２８の平面まで実質的に伸張していることが好ましい。第１高分子１５２に加えられる伝導性充填材１５０の範囲は、フローフィールド領域１００中のマトリックス上の粒子１５０の密度、伝導度および他の物理的作用により決定される（すなわち、高い伝導度および低い密度を有する粒子は、より小さな重量パーセントで用いることができる）。伝導性充填材１５０として膨張黒鉛を含む高分子は典型的に、約１０体積％の膨張黒鉛粒子を含有することになる。

多くの好ましい態様の一つにおいて、ヘッダー領域１０２はフローフィールド領域１００に隣接している。好ましい一態様において、一対のヘッダー領域１０２は、フローフィールド領域１００を両側面６８、７０で挟んでいる、すなわち両側面がフローフィールド領域１００の側面に位置する。そのような一対のヘッダー領域１０２は、第１側面６８で流体が入り、第２側面７０で流体が出ていくことが可能になるように配置することができる。さらに、他の好ましい態様において、フローフィールド領域１００は中央に位置づけることができ、ヘッダー領域１０２はフローフィールド領域１００の外側寄りであることができる（すなわち、フローフィールド領域１００に関して外側に位置づけることができる）。他の好ましい態様において、フローフィールド領域１００は、ヘッダー領域１０２により完全に包囲されており、ここにおいて、ヘッダー領域１０２はシートまたはプレート５８の外周を囲むように伸張している。

ヘッダー領域１０２の第２高分子１６０は、好ましくは上記高分子から選択され、非伝導性かつ非金属である。本発明の好ましい一態様において、ヘッダー領域１０２の材料を非伝導性強化材料（図示していない）で強化して、追加的な柔軟性および強度を得るための複合マトリックスを形成する。ヘッダー領域１０２内に非伝導性強化材料を置くと、セパレーターシート５８の靱性、延性および剛性が改善されることが立証されている。そのような機械的性質の向上（改善された曲げデータ）により、加工中および燃料電池中での組立中のセパレータープレート５８の不慮の破壊（すなわちスクラップ率）が減少する。非伝導性強化材料は、粒子、繊維、織布または不織布、マット、フロックなどであることができる。好ましい非伝導性強化材料としては、ポリエステル、ポリプロピレン、アクリル樹脂、ガラス、綿、ならびにそれらの混合物および等価物が挙げられる。もっとも好ましい非伝導性強化材料は石英である。非伝導性強化材料は、第２高分子１６０に全マトリックスの０〜８０体積％の範囲で加えることができる。したがって、そのような強化材料は、所望により最大８０体積％の量で包含される。

本発明に従ったセパレータープレートの形成方法は、第１および第２セパレータープレートセクションの形成（すなわち注型）を包含する。プレートの第１セクションはセパレータープレートの第１導電性フローフィールド領域に相当し、伝導性材料で形成される。プレートの第２セクションは、セパレータープレートの第２非導電性ヘッダー領域に相当する。第１および第２セクションを一緒に接合して、一体ボディを有する単一セパレータープレートを形成する。

本発明の特定の好ましい態様において、第１および第２セクションの形成工程および接合工程は互いに一致し実質的に同時に起こり、加工は一般に１工程のみを伴う。本態様に従ったセパレータープレートを形成する場合、第１および第２セクションが、同一高分子または高分子混合物を含むことが一般に好ましい。したがって、第１および第２セクションは、射出成形法から形成する場合、一片として同時に形成して一体ボディを形成することができる。伝導性充填材を、射出成形用金型の第１セクションが形成されることになる区域に置く。第２セクションが形成されることになる金型の区域は、伝導性材料がない状態のままにする。しかしながら、他の態様では、非伝導性強化充填材を、第２セクションが形成されることになる区域に置いてもよい。好ましい伝導性充填材は、伝導性炭素繊維のマット、布地または紙、例えば、Ｔｏｒａｙ Ｃａｒｂｏｎ Ｆｉｂｅｒｓ Ａｍｅｒｉｃａ，Ｉｎｃ．により作成されている市販のＴｏｒａｙ（登録商標）黒鉛繊維紙などである。この方法での使用に好ましい非伝導性強化材料は、繊維、マット、布地、紙またはフロック、例えばガラスマットまたはコットンフロックなどを包含してもよい。高分子を、射出成形用金型に、金型中のフローフィールド領域とヘッダー領域の両方を満たして単一セパレータープレートをもたらす温度および圧力下で注入する。したがって、フローフィールド領域は伝導性であり、ヘッダー領域は非伝導性である。

本発明の方法の他の態様は、高分子材料の単一シートのシート成形または押出を包含する。伝導性充填材を形成するとすぐにそれをシートの第１セクションに散布することにより、伝導性充填材をシート中の高分子と組み合わせることができる。伝導性充填材と高分子材料をこのように組み合わせることは、シート成形の形成プロセスにもっとも適しているが、押出または他の適切な加工法に適応させることもできる。そのような導電性充填材をプレートの厚さに関して寸法を有するように選択し、これにより伝導性充填材を、図３のセクション１７０のように、一平面表面５９から他の表面９０への貫通平面方向に配する。第２非伝導性ヘッダー領域は、形成プロセスの散布部分についてマスキングすることが好ましい。さらに、非伝導性充填材を、ほとんど同様の方法で、第１領域がマスキングにより保護されているところに材料を散布することにより第２領域の高分子全体にわたって分散させることができる。したがって、この態様では、接合および形成工程が組み合わされている。

本発明の方法の他の態様は、第１フローフィールド領域と第２ヘッダー領域のいずれか一方または両方を、それらを一緒に接合する前に予備形成することを包含し、ここにおいて、第１および第２領域の高分子は同一組成のものである必要はない。一観点において、第１セクションを、任意の従来法、例えばシート成形、押出、圧縮成形などにより予備形成する。伝導性充填材を混合物に入れた後、第１セクションを形成する。“オーバー成形(overmolding)”として知られるとりわけ好ましい一方法では、予備形成した第１セクションを、第２セクションを形成するために該第１セクションの周囲および／またはそれに隣接して空隙を伴って射出成形用金型に入れる。その後、非伝導性高分子樹脂を金型に注入し空隙を満たして、材料を射出成形用金型から取り出したときに一体ボディを有する単一セパレーターシートを提供する。

他の態様は、第１セクションおよび第２セクションのそれぞれを、上記原理に従って別個に形成することを包含する。強化材料（伝導性および所望により非伝導性）に加えて、“二段階”硬化剤または触媒を第１および第２セクションの両方に加える。そのような二段階硬化剤は当分野で周知であり、第１セクションおよび第２セクションの高分子組成物のそれぞれに、それらの独立した形成工程の間に加えられる。したがって、第１および第２セクション片を、比較的低温で熱を加えることにより“段階Ａ”レベル（すなわち、部分的に硬化される）まで硬化して、独立した第１および第２セクション片に取り扱うための強度を与えることができる。そのような硬化温度は典型的には約７０°〜１１０℃である。第１および第２セクションを、それらを独立して形成した後、続いて一緒に接合することができる。それらセクションは単一セパレータープレートのボディに統合されることになるので、これらを適切な位置に置く。第１セクションと第２セクションの合体を容易にするために、低温の熱（すなわち６０〜９０℃）を所望により加えることができる。第１および第２セクション片を置いた後、熱および所望により圧力を加えて、高分子を第１および第２セクションの両方において“段階Ｂ”レベル（すなわち、完全に硬化される）まで硬化する。第２段階Ｂレベル硬化のための好ましい温度範囲は、約１００℃〜約２５０℃である。さらに、他の態様では、第１および第２セクションの一方のみが高分子に加えられた２段階硬化剤を有し、一方のセクションは予め硬化または固化しておくことを意図する。１つのセクション中の硬化剤の量は、セパレータープレートの一体ボディを形成するために２つのセクション間の強力な界面を達成するのに十分な量である。２つの別個に形成されたセクション間の界面の保全性は、材料間の化学的相互作用ならびに高分子および硬化剤系に依存する。他の態様は、硬化剤なしの重合反応を包含することができ、ここにおいて重合反応速度は温度依存性であり、反応を制御するために用いることができる。第１および／または第２セクションを部分的重合または硬化のために加熱した後、冷却し、後に第１および第２セクションを接合して最終状態へ固化するときに再加熱してもよい。当業者なら理解するように、セパレータープレートを形成および接合する多くの異なる方法が本発明に適している。本明細書中に記載した方法はセパレータープレートの形成方法の好ましい態様であり、本発明の唯一の作成方法ではない。

流体分配または流れチャンネルを好ましくは第１セクションにパターニングすなわち形成し、流体分配ヘッダーを第２セクションに同様にパターニングする。形成および接合プロセス中、あるいはセパレータープレートを形成した後に、流体分配チャンネルおよびヘッダーをセパレータープレートにパターニングすることができる。第１および第２セクションを金型が関与するプロセスにより作成する場合、形成および接合中に金型によりチャンネルおよびヘッダーの形状が付与されることができる。第１および第２セクションを形成し一緒に接合してチャンネルおよびヘッダーを含まないセパレータープレートを形成する場合、チャンネルおよびヘッダーを次の加工工程によりセパレータープレートに形成することができる。セパレータープレート形成後のチャンネルおよびヘッダーの好ましいパターニング方法としては、高分子材料を軟化させるための所望による低温加熱を伴うスタンピングが挙げられる。

したがって、本発明は、燃料電池中のセパレータープレートおよび熱的に有効な水性系冷却媒体の両方を用いるための能力を提供する一方、分流電流の生成、Ｈ_２およびＯ_２の発生、またはセパレータープレートそれ自体の不必要な攻撃に対する懸念を排除する。さらに、本発明のセパレータープレートは、望ましい物理的性質、例えば、耐久性、強度、低重量および経済的な材料費を有する。

より具体的には、非伝導性ヘッダーは、分流電流の発現、水素および酸素の発生、ならびにセパレータープレートの溶解／酸化を、排除するかまたは少なくとも減少させる。そのような非伝導性ヘッダーは、ヘッダーに伝導性粒子を有さないものと関連して改善された機械的性質を提供する。ヘッダーに伝導性黒鉛粒子を有する複合プレートの場合、そのようなプレートは９０％の時間破損することが測定されている。そのような破損は脆い伝導性ヘッダー区域で起こる。これは、ヘッダー区域がガスのための穴と冷却液のマニホールドを含有し、比較的狭い横断面を有するためである。成形、接着、輸送および積み重ね中などにプレートを取り扱うとき、プレートはほとんどの場合これらの弱いヘッダー区域で破損する。

試験により、曲げデータ、破断点伸びおよび剛性を得て、高度に黒鉛を充填した材料、最高２５％の黒鉛を含む少し黒鉛を充填した材料、そして黒鉛を含まずガラス織物強化材を有する材料を比較した。一般に、破断点伸び（延性、靱性）は黒鉛濃度が低下するほど増大した。これはプレートの破損を減じるのに望ましい特性である。剛性は黒鉛濃度が低下するほど低下しうるが、靱性／延性は剛性より重要な機械的特性であると思われる。このような点から見て、非伝導性ヘッダー中のガラス強化材と伝導性区域中の伝導性黒鉛充填材との組合わせは、プレートの全体的実用性に受容しうる靱性および剛性という利点をもたらす。

本発明をその具体的態様の点から見て記載してきたが、これらに限定することを意図してはおらず、むしろ以下の特許請求の範囲でこれから説明する範囲のみである。本発明の説明は事実上代表例に過ぎず、したがって本発明の主旨から逸脱しない変動は本発明の範囲内にあるものとする。そのような変動は本発明の精神および範囲から逸脱するものとは考えない。

液体冷却式ＰＥＭ燃料電池スタック中の２つの電池の略図である。 本発明の好ましい態様を示す代表的なセパレータープレートを示す図である。 本発明の好ましい態様のセパレータープレートを示す図２のライン３−３に沿った横断面図である。

Claims (33)

1. 燃料電池スタックに使用するためのセパレータープレートであって、前記プレートが、
   内部に形成された複数の流れチャンネルを有するフローフィールド；
   前記フローフィールドに隣接し、前記流れチャンネルに流体を供給するためのマニホールドを定義するヘッダー；
   を含み、前記フローフィールドが導電性材料を含み、前記ヘッダーが非導電性非金属材料を含む、前記セパレータープレート。
2. 前記導電性材料および前記非導電性材料がそれぞれ、同一または異なる高分子材料である高分子材料を含む、請求項１に記載のセパレータープレート。
3. 前記高分子材料が、エポキシビニルエステル、ビニルエステル、エポキシ樹脂、ポリアミド、ポリイミド、ポリアミド−イミド、ポリプロピレン、およびそれらの混合物からなる群より選択される、請求項２に記載のセパレータープレート。
4. 前記導電性材料の前記高分子材料および前記非導電性材料の前記高分子材料が同一である、請求項２に記載のセパレータープレート。
5. 前記導電性材料の前記高分子材料および前記非導電性材料の前記高分子材料が異なっている、請求項２に記載のセパレータープレート。
6. 前記導電性材料が前記高分子材料および伝導性充填材を含む、請求項２に記載のセパレータープレート。
7. 前記導電性充填材が、膨張黒鉛、金、白金、ニッケル、パラジウム、ロジウム、ニオブ、チタン、クロム、希土類金属、黒鉛、炭素、それらの化合物および合金、ならびにそれらの混合物からなる群より選択される、請求項６に記載のセパレータープレート。
8. 前記非導電性非金属材料が、前記高分子材料および非伝導性非金属充填材を含む、請求項２に記載のセパレータープレート。
9. 前記非伝導性非金属充填材が、ポリエステル、ポリプロピレン、アクリル樹脂、石英、ガラス、コットンフロックおよびそれらの混合物からなる群より選択される、請求項８に記載のセパレータープレート。
10. 前記ヘッダーが前記フローフィールドの外側寄りである、請求項１に記載のセパレータープレート。
11. 前記フローフィールドが中央に位置づけられており、一対の前記ヘッダーが前記フローフィールドを挟んでいる、請求項１０に記載のセパレータープレート。
12. 前記フローフィールドが中央に位置づけられており、前記ヘッダーが前記中央に位置づけられているフローフィールドを包囲している、請求項１０に記載のセパレータープレート。
13. 第１および第２セパレータープレートセクションを形成し、前記第１および第２セパレータープレートセクションを一体ボディに接合することを含むセパレータープレートの形成方法であって、前記第１セクションが導電性材料を含み、前記第２セクションが非導電性材料を含み、そして前記導電性材料および前記非導電性材料がそれぞれ、同一または異なる高分子材料である高分子材料を含む、前記セパレータープレートの形成方法。
14. さらに、前記第１セクションに流体流れチャンネルをパターニングし、前記第２セクションに流体分配ヘッダーをパターニングすることを含む、請求項１３に記載の方法。
15. 一対の流体分配ヘッダーが一対の前記第２セクションのそれぞれに形成される、請求項１４に記載の方法。
16. 前記形成および接合が同時に実施される、請求項１３に記載の方法。
17. 前記形成が、前記第１および第２セクションを独立して注型した後、熱を加えることによりそれらを一緒に接合することにより行われる、請求項１３に記載の方法。
18. 前記注型が成形または押出により達成される、請求項１７に記載の方法。
19. 前記第１および第２セクションの少なくとも一方の前記形成が射出成形による、請求項１３に記載の方法。
20. 前記第１および第２セクションの少なくとも一方が予備形成され、前記セクションの他方が前記射出成形により形成され前記予備形成セクションに接合される、請求項１９に記載の方法。
21. 前記第１セクションの前記導電性材料が導電性充填材を含む、請求項２０に記載の方法。
22. 前記非導電性充填材が非導電性非金属充填材を含む、請求項２１に記載の方法。
23. 前記第１および第２セクションの少なくとも一方の前記形成がシート成形により行われる、請求項１３に記載の方法。
24. 前記第１および第２セクションの少なくとも一方の前記形成が押出により行われる、請求項１３に記載の方法。
25. 前記第１セクションの前記導電性材料が導電性充填材を含む請求項１３に記載の方法であって、前記方法がさらに、前記導電性充填材と前記第１セクション中の前記高分子材料を組み合わせることを含む、請求項１３に記載の方法。
26. 前記導電性充填材が粒子形にあり、前記組み合わせることが、前記粒子を前記高分子材料の全面にわたって分散させる一方、前記第２セクションをマスキングしてその上部への施用を回避することにより行われる、請求項２５に記載の方法。
27. 前記第２セクションの前記非導電性材料が非導電性充填材を含む請求項１３に記載の方法であって、前記方法がさらに、前記非導電性充填材と前記第２セクション中の前記高分子材料を組み合わせることを含む、請求項１３に記載の方法。
28. 前記第１および第２セクションが独立して予備形成され、第１および第２セクションの前記高分子材料が少なくとも１種の２段硬化剤を含み、前記第１および第２セクションが第１段階レベルまで硬化するように加熱され、そして前記接合が第２段階レベルで硬化するように熱を加えることにより達成される、請求項１３に記載の方法。
29. 燃料電池で使用するためのセパレータープレートであって、前記プレートが、
    第１高分子材料および伝導性充填材粒子を含み、パターニングされたフローフィールドをその内部に有する導電性領域；
    第２高分子材料および非伝導性強化充填材を含み、前記フローフィールドに流体を分配するためのパターニングされたマニホールドをその内部に有する、少なくとも１つの非導電性領域；
    を含み、前記導電性領域および前記非導電性領域がセパレータープレートの一体ボディを形成する、前記セパレータープレート。
30. 前記第１高分子材料および前記第２高分子材料が同一である、請求項２９に記載のセパレータープレート。
31. 前記第１高分子材料および前記第２高分子材料が異なる高分子を含む、請求項２９に記載のセパレータープレート。
32. 前記非導電性強化材が、ポリエステル、ポリプロピレン、アクリル樹脂、石英、ガラス、コットンフロックおよびそれらの混合物からなる群より選択される、請求項２９に記載のセパレータープレート。
33. 前記非導電性強化材が、粒子、繊維、織布、不織マット、およびフロックからなる群より選択される、請求項３２に記載のセパレータープレート。

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