JP2006351257A - 発光装置および電子機器 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】表示装置10は、TFT回路基板(対向基板)20と、このTFT回路基板20上に設けられ、発光色が赤色(R)の発光素子1R、緑色(G)の発光素子1Gおよび青色(B)の発光素子1Bとを有し、赤色の発光素子1Rにおいて、正孔輸送層4と発光層5Rとの界面に凹凸が形成され、緑色の発光素子1Gおよび青色の発光素子1Bにおいては、このような凹凸が形成されていない。これにより、ほぼ等しい電圧を印加したとき、各発光素子1R、1G、1Bの発光輝度がほぼ等しくなるように構成されている。
【選択図】図1
Description
この有機EL素子は、10V以下の低電圧で、100〜100000cd/m2程度の高輝度の面発光が可能であこと、また、発光材料の種類を選択することにより、青色から赤色までの発光が可能なこと等の特徴を有し、安価で大面積フルカラー表示を実現し得る素子として注目を集めている(例えば、特許文献1参照)。
かかる問題を解決するためには、発光輝度の低い有機EL素子に、他の有機EL素子より高い電圧を印加するよう構成することが考えられる。ところが、この場合、かかる構成を実現するための複雑な制御回路が必要となり、コストの増大を招く。
本発明の発光装置は、複数の色に対応してそれぞれ設けられ、発光層と該発光層に接触するキャリア輸送層とを有する発光素子を備える発光装置であって、
所定の色の前記発光素子に対し、前記発光層と前記キャリア輸送層との界面の凹凸の程度を、他の色の前記発光素子の前記凹凸の程度と異ならせることにより、ほぼ等しい電圧を印加したとき、それらの発光輝度がほぼ等しくなるよう構成されていることを特徴とする。
これにより、簡単な構成で、各色毎の発光輝度のバラツキが少ない発光装置とすることができる。
各色の前記発光素子に対し、それぞれ、前記発光層と前記キャリア輸送層との界面の凹凸の程度を調整することにより、ほぼ等しい電圧を印加したとき、それらの発光輝度がほぼ等しくなるよう構成されていることを特徴とする。
これにより、簡単な構成で、各色毎の発光輝度のバラツキが少ない発光装置とすることができる。
これにより、各発光素子において、ほぼ等しい電圧を印加した際の発光輝度を調整することができる。
本発明の発光装置では、前記界面の凹凸は、赤色の前記発光素子において、他の色の前記発光素子より大きくなっていることが好ましい。
これにより、各発光素子の発光材料として、赤色の発光輝度が最も低く、赤色の発光輝度よりも緑色および青色の発光輝度が高く、かつ、緑色および青色の発光輝度がほぼ等しいものを組み合わせて用いる場合に、赤色の発光素子の発光輝度が上昇して、各発光素子において、ほぼ等しい電圧を印加した際の発光輝度をほぼ等しくすることができる。
本発明の発光装置では、前記界面の凹凸は、前記発光素子において、不規則に形成されていることが好ましい。
これにより、発光素子が発光する際の光の干渉を防止することができ、光学特性が低下(劣化)するのを好適に防止することができる。
これにより、発光素子が発光する際の光の干渉を防止することができ、光学特性が低下(劣化)するのを好適に防止することができる。
これにより、発光素子が発光する際の光の干渉を防止することができ、光学特性が低下(劣化)するのを好適に防止することができる。
粗面化処理によれば、不規則な凹凸を確実に形成することができる。
本発明の発光装置では、前記粗面化処理は、ラビング処理または溶剤処理であることが好ましい。
これにより、不規則な凹凸を容易かつ確実に形成することができる。
本発明の発光装置では、前記粗面化処理が施された層は、重合性基を有する化合物を含む層を形成した後、前記化合物を重合させて得られたものであることが好ましい。
これにより、不規則な凹凸をより確実に形成することができる。
前記粗面化処理が施された層は、前記化合物を重合させるのに先立って、前記重合性基を有する化合物を含む層に対して、前記ラビング処理を施すことにより得られたものであることが好ましい。
これにより、不規則な凹凸をより確実に形成することができる。
前記粗面化処理が施された層は、前記化合物を重合させた後の前記重合性基を有する化合物を含む層に対して、前記溶剤処理を施すことにより得られたものであることが好ましい。
これにより、不規則な凹凸をより確実に形成することができる。
本発明の発光装置では、前記粗面化処理は、マスクを用いて目的とする箇所に選択的に施されていることが好ましい。
これにより、不規則な凹凸を目的とする領域に容易かつ確実に形成することができる。
これにより、表示装置の製造工程の簡略化および製造コストの削減を図ることができる。
本発明の発光装置では、前記キャリア輸送層は、正孔を輸送する機能を有する層であることが好ましい。
これにより、凹凸が形成された発光素子の発光効率をより向上させることができる。
本発明の電子機器は、本発明の発光装置を備えることを特徴とする。
これにより、信頼性の高い電子機器が得られる。
まず、本発明の発光装置を適用したアクティブマトリクス型表示装置の実施形態について説明する。
図1は、本発明の発光装置を適用したアクティブマトリクス型表示装置の実施形態を示す縦断面図、図2は、図1に示すアクティブマトリクス型表示装置の製造方法を説明するための図である。なお、以下の説明では、図1および図2中の上側を「上」、下側を「下」と言う。
TFT回路基板20は、基板21と、この基板21上に形成された回路部22とを有している。
基板21は、表示装置10を構成する各部の支持体となるものである。
また、本実施形態の表示装置10は、基板21側から光を取り出す構成(ボトムエミッション型)であるため、基板21は、実質的に透明(無色透明、着色透明、半透明)とされる。
硬質基板としては、例えば、各種ガラス基板、各種セラミックス基板、各種半導体基板や、各種高硬度の樹脂基板を好適に用いることもできる。
一方、可撓性基板としては、例えば、ポリイミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルフォンのようなポリエーテル系樹脂等を主材料として構成される基板を用いることができる。中でも、ポリイミド系樹脂は、熱膨張率や熱収縮率が小さいため、ポリイミド系樹脂を主材料とする基板は、熱収縮率を低く抑えることができる。また、ポリエステル系樹脂を主材料として構成される基板は、寸法安定性が良いという利点がある。
さらに、このような樹脂材料に充填材、繊維を入れて積層したり、前熱処理や架橋度を調整することにより、可撓性基板の収縮率を低下させて、寸法安定性を向上させることもできる。
基板21の平均厚さは、特に限定されないが、1〜30mm程度であるのが好ましく、5〜20mm程度であるのがより好ましい。
駆動用TFT24は、半導体層241と、半導体層241上に形成されたゲート絶縁層242と、ゲート絶縁層242上に形成されたゲート電極243と、ソース電極244と、ドレイン電極245とを有している。
このような回路部22上に、各駆動用TFT24に対応して、それぞれ、発光素子1R、1G、1Bが設けられている。
また、隣接する発光素子1R、1G、1Bの発光層5R、5G、5B同士は、隔壁部(バンク)31により区画され、平面視において、マトリクス状に配置されている(図2参照)。そして、図2中、2点鎖線で囲まれる部分(3つの発光素子1R、1G、1B)により1画素が構成されている。
また、各発光層5R、5G、5Bは、いずれも、そのサイズ(平面視での大きさ)がほぼ等しく設定されている。これにより、隔壁部31の形成が容易となり、ひいては、表示装置10の製造工程の簡略化および製造コストの削減を図ることができる。
図1に示すように、発光素子1R、1G、1Bは、それぞれ、個別の陽極3と、共通の陰極8と、各陽極3と陰極8との間に、それぞれ、陽極3側から順に、共通の正孔輸送層4、個別の発光層5R、5G、5Bおよび共通の電子輸送層6が介挿されて構成されている。
なお、以下では、発光素子1R、1G、1Bを総称して発光素子1と、発光層5R、5G、5Bを総称して発光層5と言うことがある。
この陽極3の構成材料(陽極材料)としては、仕事関数が大きく、導電性に優れ、また透光性を有する材料を用いるのが好ましい。
このような陽極材料としては、例えば、ITO(酸化インジウムと酸化亜鉛との複合物)、SnO2、Sb含有SnO2、Al含有ZnO等の酸化物、Au、Pt、Ag、Cuまたはこれらを含む合金等が挙げられ、これらのうちの少なくとも1種を用いることができる。
なお、陽極材料には、例えば、ポリチオフェン、ポリピロール等の導電性樹脂材料を用いることもできる。
この陰極8の構成材料(陰極材料)としては、仕事関数の小さい材料を用いるのが好ましい。
このような陰極材料としては、Li、Mg、Ca、Sr、La、Ce、Er、Eu、Sc、Y、Yb、Ag、Cu、Al、Cs、Rbまたはこれらを含む合金等が挙げられ、これらのうちの少なくとも1種を用いることができる。
特に、陰極材料として合金を用いる場合には、Ag、Al、Cu等の安定な金属元素を含む合金、具体的には、MgAg、AlLi、CuLi等の合金を用いるのが好ましい。かかる合金を陰極材料として用いることにより、陰極8の電子注入効率および安定性の向上を図ることができる。
なお、陰極8は、複数層の積層構造とすることができる。この場合、電子輸送層6に近い側の層を、より仕事関数が低い陰極材料で構成するのが好ましい。例えば、陰極8を2層の積層構成とする場合、電子輸送層6から遠い側の層をCaを主材料として構成し、電子輸送層6に近い側の層を、Al、Agまたはこれらを含む合金を主材料として構成することができる。
また、陰極8と電子輸送層6との間には、例えば、水分や金属物質等が電子輸送層6や発光層5に拡散するのを防止することや、陰極8の機能を補完すること等を目的として、補助陰極を設けるようにしてもよい。
この場合、補助陰極の構成材料としては、周期律表の第1A族または第2A族に属する金属元素のフッ化物を主材料として構成されるものが好ましく、その具体例としては、例えば、LiF、NaF、KF、RbF、CsF、BaF2、CaF2、SrF2、MgF2等が挙げられる。
補助陰極の平均厚さは、特に限定されないが、0.1〜10nm程度であるのが好ましく、0.1〜5nm程度であるのがより好ましい。
この正孔輸送層4の構成材料(正孔輸送材料)としては、各種の高分子材料や、各種の低分子材料を単独または組み合わせて用いることができる。
高分子の正孔輸送材料としては、例えば、ポリアリールアミンのようなアリールアミン骨格を有するもの、フルオレン−ビチオフェン共重合体のようなフルオレン骨格を有するもの、フルオレン−アリールアミン共重合体のようなアリールアミン骨格およびフルオレン骨格の双方を有するもの、ポリ(N−ビニルカルバゾール)、ポリビニルピレン、ポリビニルアントラセン、ポリチオフェン、ポリアルキルチオフェン、ポリヘキシルチオフェン、ポリ(p−フェニレンビニレン)、ポリチニレンビニレン、ピレンホルムアルデヒド樹脂、エチルカルバゾールホルムアルデヒド樹脂またはその誘導体等が挙げられる。
また、前記化合物は、他の化合物との混合物として用いることもできる。一例として、ポリチオフェンを含有する混合物としては、ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン/スチレンスルホン酸)(PEDOT/PSS)等が挙げられる。
なお、陽極3と正孔輸送層4との間には、例えば、陽極3からの正孔注入効率を向上させる正孔注入層を設けるようにしてもよい。
この正孔注入層の構成材料(正孔注入材料)としては、例えば、銅フタロシアニンや、4,4‘,4‘‘−トリス(N,N‐フェニル‐3‐メチルフェニルアミノ)トリフェニルアミン(m−MTDATA)等が挙げられる。
電子輸送層6の構成材料(電子輸送材料)としては、例えば、1,3,5−トリス[(3−フェニル−6−トリ−フルオロメチル)キノキサリン−2−イル]ベンゼン(TPQ1)、1,3,5−トリス[{3−(4−t−ブチルフェニル)−6−トリスフルオロメチル}キノキサリン−2−イル]ベンゼン(TPQ2)のようなベンゼン系化合物(スターバースト系化合物)、ナフタレンのようなナフタレン系化合物、フェナントレンのようなフェナントレン系化合物、クリセンのようなクリセン系化合物、ペリレンのようなペリレン系化合物、アントラセンのようなアントラセン系化合物、ピレンのようなピレン系化合物、アクリジンのようなアクリジン系化合物、スチルベンのようなスチルベン系化合物、BBOTのようなチオフェン系化合物、ブタジエンのようなブタジエン系化合物、クマリンのようなクマリン系化合物、キノリンのようなキノリン系化合物、ビスチリルのようなビスチリル系化合物、ピラジン、ジスチリルピラジンのようなピラジン系化合物、キノキサリンのようなキノキサリン系化合物、ベンゾキノン、2,5−ジフェニル−パラ−ベンゾキノンのようなベンゾキノン系化合物、ナフトキノンのようなナフトキノン系化合物、アントラキノンのようなアントラキノン系化合物、オキサジアゾール、2−(4−ビフェニリル)−5−(4−t−ブチルフェニル)−1,3,4−オキサジアゾール(PBD)、BMD、BND、BDD、BAPDのようなオキサジアゾール系化合物、トリアゾール、3,4,5−トリフェニル−1,2,4−トリアゾールのようなトリアゾール系化合物、オキサゾール系化合物、アントロンのようなアントロン系化合物、フルオレノン、1,3,8−トリニトロ−フルオレノン(TNF)のようなフルオレノン系化合物、ジフェノキノン、MBDQのようなジフェノキノン系化合物、スチルベンキノン、MBSQのようなスチルベンキノン系化合物、アントラキノジメタン系化合物、チオピランジオキシド系化合物、フルオレニリデンメタン系化合物、ジフェニルジシアノエチレン系化合物、フローレンのようなフローレン系化合物、フタロシアニン、銅フタロシアニン、鉄フタロシアニンのような金属または無金属のフタロシアニン系化合物、8−ヒドロキシキノリン アルミニウム(Alq3)、ベンゾオキサゾールやベンゾチアゾールを配位子とする錯体のような各種金属錯体等が挙げられる。
その他、電子輸送層6の構成材料(電子輸送材料)としては、例えば、オキサジアゾール系高分子(ポリオキサジアゾール)、トリアゾール系高分子(ポリトリアゾール)等の高分子系の材料を用いることもできる。
なお、電子輸送層6と陰極8との間には、例えば、陰極8からの電子注入効率を向上させる電子注入層を設けるようにしてもよい。
この電子注入層の構成材料(電子注入材料)としては、各種有機材料の他、例えば、各種の無機絶縁材料や、各種の無機半導体材料等が挙げられる。
このような無機絶縁材料としては、例えば、アルカリ金属カルコゲナイド(酸化物、硫化物、セレン化物、テルル化物)、アルカリ土類金属カルコゲナイド、アルカリ金属のハロゲン化物およびアルカリ土類金属のハロゲン化物等が挙げられ、これらのうちの1種または2種以上を組み合わせて用いることができる。これらを主材料として電子注入層を構成することにより、電子注入性をより向上させることができる。
アルカリ土類金属カルコゲナイドとしては、例えば、CaO、BaO、SrO、BeO、BaS、MgO、CaSe等が挙げられる。
アルカリ金属のハロゲン化物としては、例えば、CsF、LiF、NaF、KF、LiCl、KCl、NaCl等が挙げられる。
アルカリ土類金属のハロゲン化物としては、例えば、CaF2、BaF2、SrF2、MgF2、BeF2等が挙げられる。
また、このような無機材料で電子注入層を構成する場合、この無機材料は、微結晶または非晶質であることが好ましい。これにより、電子注入層は、より均質なものとなるため、ダークスポット等の画素欠陥を減少させることができる。
発光層5(5R、5G、5B)の構成材料(発光材料)としては、それぞれ、各種の高分子材料や、各種の低分子材料を単独または組み合わせて用いることができる。
各発光層5R、5G、5Bの構成材料としては、これらの発光材料の中から、目的の発光色を発する材料を選択するようにすればよい。
また、各発光層5の平均厚さは、特に限定されないが、それぞれ、10〜150nm程度であるのが好ましく、50〜100nm程度であるのがより好ましい。
そして、図示しない封止部材が、発光素子1全体を覆うように設けられ、これらを気密的に封止している。
封止部材の構成材料としては、例えば、Al、Au、Cr、Nb、Ta、Tiまたはこれらを含む合金、酸化シリコン、各種樹脂材料等を挙げることができる。
また、封止部材は、平板状として、TFT回路基板20と対向させ、これらの間を、例えば熱硬化性樹脂等のシール材で封止するようにしてもよい。
本実施形態では、図1に示すように、赤色の発光素子1Rにおいて、正孔輸送層(正孔を輸送する機能を有するキャリア輸送層)4と発光層5Rとの界面に凹凸が形成され、緑色の発光素子1Gおよび青色の発光素子1Bにおいては、このような凹凸が形成されていない。すなわち、正孔輸送層4と発光層5との界面の凹凸が、赤色の発光素子1Rにおいて、他の色の発光素子1G、1Bより大きくなっており、緑色の発光素子1Gおよび青色の発光素子1Bにおいて、ほぼ等しい(本実施形態では、緑色および青色において、凹凸が実質的に存在しない。)。これにより、ほぼ等しい電圧を印加したとき、各発光素子1R、1G、1Bの発光輝度がほぼ等しくなるように構成されている。
なお、本実施形態では、赤色の発光素子1Rにおいて、正孔輸送層4と発光層5Rとの界面に凹凸を形成する場合について説明したが、このような場合に限定されず、各色(赤色、緑色および青色)の発光素子に対し、正孔輸送層4と発光層5との界面の凹凸の程度を調節するようにしてもよい。
ここでは、正孔輸送層4の発光層5R側の面すなわち正孔輸送層4の上面に凸部41が形成される場合を一例に説明する。
この凸部41の配設密度は、特に限定されないが、1mm2あたり、70〜1×106個程度であるのが好ましく、1×102〜4×104個程度であるのがより好ましい。
また、正孔輸送層4の上面の表面粗さRaも、特に限定されないが、1〜15μm程度であるのが好ましく、5〜10μm程度であるのがより好ましい。
なお、凹凸において、凸部41は、凸部41の配設密度および凸部41の表面粗さRaのいずれか一方が異なることにより、不規則に存在するものであってもよい。
また、凸部41の形状は、図1および図4中の紙面手前側から奥側に延在する直線状(リブ状)のものであってもよく、散点状に存在する山状のものであってもよい。
なお、発光材料の発光輝度、凸部を形成する層、凸部の配設密度および凸部が形成された層の表面粗さRaと発光輝度の上昇の程度との関係は、実験的に予め求めることができる。
また、各色の発光素子において、ほぼ等しい印加電圧での発光輝度の均一化を図る方法の一つとして、発光輝度の低い発光層のサイズ(平面視での大きさ)をより大きく形成する構成が考えられるが、本発明によれば、かかる構成を採用する必要、すなわち、発光層5R、5G、5Bのサイズを、それぞれ個別に設定(設計)して製造する必要がない。
また、発光層5とキャリア輸送層(正孔輸送層4または電子輸送層6)との界面に凹凸を形成するため、発光サイトが広がり、局所的な発光材料の劣化が生じにくくなり、発光素子1(表示装置10)の長寿命化を図ることもできる。
以下、表示装置10の製造方法について説明する。
[1] まず、基板21を用意し、基板21上に、例えば、TEOS(テトラエトキシシラン)や酸素ガスなどを原料ガスとして、プラズマCVD法等により、平均厚さが約200〜500nmの酸化シリコンを主材料として構成される下地保護層23を形成する。
まず、基板21を約350℃に加熱した状態で、下地保護層23上に、例えばプラズマCVD法等により、平均厚さが約30〜70nmのアモルファスシリコンを主材料として構成される半導体膜を形成する。
次いで、半導体膜に対して、レーザアニールまたは固相成長法等により結晶化処理を行い、アモルファスシリコンをポリシリコンに変化させる。
ここで、レーザアニール法では、例えば、エキシマレーザでビームの長寸が400mmのラインビームを用い、その出力強度は、例えば200mJ/cm2程度に設定される。また、ラインビームについては、その短寸方向におけるレーザ強度のピーク値の90%に相当する部分が各領域毎に重なるようにラインビームを走査する。
次いで、ゲート絶縁層上に、例えば、スパッタ法等により、アルミニウム、タンタル、モリブデン、チタン、タングステンなどの金属を主材料として構成される導電膜を形成した後、パターニングし、ゲート電極243を形成する。
次いで、この状態で、高濃度のリンイオンを打ち込んで、ゲート電極243に対して自己整合的にソース・ドレイン領域を形成する。なお、不純物が導入されなかった部分がチャネル領域となる。
まず、ゲート電極243を覆うように、第1層間絶縁層25を形成した後、コンタクトホールを形成する。
次いで、コンタクトホール内にソース電極244およびドレイン電極245を形成する。
まず、第1層間絶縁層25上に、第2層間絶縁層26を形成した後、コンタクトホールを形成する。
次いで、コンタクトホール内に配線27を形成する。
[5] 次に、第2層間絶縁層26上に、配線27に接触するように陽極(画素電極)3を形成する。
この陽極3は、ゲート電極243と同様にして形成することができる。
この際、粗面化処理により、正孔輸送層4の上面(発光層5との界面となる面)の所定の箇所(発光素子1Rとすべき箇所)に、凹凸を形成する。
正孔輸送層4は、例えば、スパッタ法、真空蒸着法、CVD法等を用いた気相プロセスや、スピンコート法(パイロゾル法)、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイヤーバーコート法、ディップコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、インクジェット印刷法等を用いた液相プロセス等で形成することができる。
なお、これらの方法は、正孔輸送層4の構成材料の熱安定性や、溶媒への溶解性等の物理的特性および/または化学的特性を考慮して選択される。
また、粗面化処理としてこれらの方法を用いる場合、正孔輸送材料として重合性基を有する化合物を用いて、次のようにして形成すると、上面に凹凸を有する正孔輸送層4をより確実に形成することができる。
まず、重合性基を有する化合物を含む層を形成し、この層中に含まれる溶媒の一部を除去(乾燥)し、次いで、その上面の所定の箇所にラビング処理を施した後、残る溶媒を除去すること(乾燥)により固化させ、次いで、前記化合物を重合させる。
まず、重合性基を有する化合物を含む層を形成し、この層中に含まれる溶媒を除去すること(乾燥)により固化させた後、前記化合物を重合させ、その上面の所定の箇所に溶剤処理を施して、不要成分(未反応の前記化合物)を溶解・除去する。
このような重合性基を有する正孔輸送材料としては、前述したような化合物に対して、光重合性または熱重合性を有する重合性基を導入したものが挙げられる。
その他、重合性基を有する正孔輸送材料には、後に詳述する化合物も好適に用いることができる。
加熱時間は、5〜90分程度であるのが好ましく、5〜60分程度であるのがより好ましい。
化合物同士を光照射により重合させる場合、照射する光としては、例えば、赤外線、可視光線、紫外線およびX線等が挙げられるが、紫外線を用いるのが特に好ましい。
また、紫外線の照射強度は、10〜5000mW/cm2程度であるのが好ましく、20〜1000mW/cm2程度であるのがより好ましい。
さらに、紫外線の照射時間は、5〜300秒程度であるのが好ましく、10〜150秒程度であるのがより好ましい。
この場合、上面に凹凸を有する正孔輸送層4は、例えば、正孔輸送材料を含む液状被膜を形成し、この液状被膜を、その中に含まれる溶媒(または分散媒)の沸点以上の温度で加熱し、溶媒の蒸発に伴ってクレータ状の凹凸を形成する方法、非晶質の正孔輸送材料で構成される層を形成し、この層を加熱することにより結晶化させ、上面に凹凸を形成する方法、マスクを用いた蒸着法等により形成することができる。
さらに、発光層5と電子輸送層6との界面に凹凸を形成する場合には、発光層5または電子輸送層6を以上と同様にして形成するようにすればよい。
隔壁部31の構成材料は、耐熱性、撥液性、インク溶剤耐性、下地層との密着性等を考慮して選択される。このような材料としては、例えば、アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂のような有機材料が挙げられる。
このような隔壁部31は、前述したような液相プロセス、特に、インクジェット法を用いることにより、寸法精度高く形成することができる。
また、隔壁部31の開口の形状は、図2に示すように、正方形(四角形)の他、例えば、円形、楕円形、六角形等の多角形等、いかなるものであってもよい。
なお、隔壁部31の開口の形状を多角形とする場合には、角部は丸みを帯びているのが好ましい。これにより、発光層5を、液状材料を用いて形成する場合には、この液状材料を、隔壁部31の内側の空間の隅々にまで確実に供給することができる。
このような隔壁部31の高さは、発光層5の厚さに応じて適宜設定され、特に限定されない。
この発光層5は、前述したような気相プロセスや液相プロセスにより形成することができるが、中でも、インクジェット法(液滴吐出法)を用いた液相プロセスにより形成するのが好ましい。インクジェット法を用いることにより、発光層5の薄膜化を図ることができる。また、発光層形成用の液状材料を、隔壁部31の内側に選択的に供給することができるため、液状材料のムダを省くことができる。
この脱溶媒または脱分散媒は、減圧雰囲気に放置する方法、熱処理(例えば50〜60℃程度)による方法、窒素ガスのような不活性ガスのフローによる方法等が挙げられる。さらに、追加の熱処理(150℃程度で短時間)で行うことにより、残存溶媒を除去する。
用いる液状材料は、前述したような発光材料を溶媒または分散媒に溶解または分散することにより調製される。
なお、正孔輸送層4上に供給された液状材料は、流動性が高く(粘性が低く)、水平方向(面方向)に広がろうとするが、隔壁部31により囲まれているため、所定の領域以外に広がることが阻止され、発光層5(発光素子1)の輪郭形状が正確に規定される。
この電子輸送層6も、前述したような気相プロセスや液相プロセスにより形成することができる。
[10] 次に、電子輸送層6上に陰極8を形成する。
この陰極8は、前述したような気相プロセス、液相プロセスや、導電性シート材(金属箔)の接合により形成することができる。
硬化性樹脂には、熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂、反応性硬化樹脂、嫌気性硬化樹脂のいずれも使用可能である。
このような化合物としては、例えば、下記一般式(A1)または下記一般式(A2)で表される化合物が挙げられ、このうち、各層4〜6の構成材料としては、それぞれ、正孔輸送能、発光能および電子輸送能を有するものを選択して用いられる。
そのため、化合物(A1)または化合物(A2)を重合させた高分子を各層4〜6の主材料として用いることにより、各層4〜6は、それぞれ、より優れた特性(キャリア輸送能や発光能等)を発揮するものとなる。
これらの高分子(ポリマー)は、化合物(A1)または化合物(A2)(ジフェニルアミン誘導体)同士を、それぞれが有する重合性基Xにおいて重合反応させて得られたもの、すなわち、重合性基以外の主骨格(ジフェニルアミン骨格)同士を、重合性基を反応させて得られた化学構造(以下、この化学構造を「連結構造」という。)により連結してなるものである。
ここで、化合物(A1)同士を、置換基X1において重合反応させて得られた高分子では、連結構造を介して前記主骨格が繰り返して結合する構成、すなわち、主骨格が所定の距離を離間して繰り返し存在している構成となっていることから、隣接する主骨格同士の相互作用が低減する。
このようなことから、この高分子は、優れたキャリア輸送能を発揮し、かかる高分子を主材料として得られた各層4〜6は、それぞれ、特性に優れたものとなる。
なお、このような高分子において、主骨格同士の離間距離が短くなり過ぎると、隣接する主骨格同士の相互作用が大きくなる傾向を示し、主骨格の離間距離が長くなり過ぎると、主骨格同士間におけるキャリアの受け渡しが困難となり、高分子のキャリア輸送能が低減する傾向を示す。
かかる関係を満足するより、主骨格同士の距離を適度に保つことが可能となり、高分子中において、隣接する主骨格同士の相互作用をより確実に低減することができるとともに、主骨格同士間におけるキャリアの受け渡しがより確実に行われることから、高分子のキャリア輸送能が優れたものとなる。
さらに、(メタ)アクリロイル基を用いて重合反応させることにより生じた連結構造中には、酸素原子と炭素原子との内に二重結合(π結合)が2つ存在することとなる。これにより、主骨格同士の距離が比較的長くなった場合においても、この2つのπ結合(共役系の結合)を介して、主骨格同士間におけるキャリアの受け渡しを確実に行うことができる。
また、エポキシ基を用いて重合反応させることにより生じた連結構造中には、エーテル結合と、直鎖状の炭素−炭素結合(アルキレン基)とが存在することとなる。このような構造を有する連結構造中においては、電子の移動が抑制されることとなる。これにより、主骨格同士の距離が比較的短くなった場合においても、主骨格同士の相互作用が増強するのを防止または抑制することができる。
なお、例えば、ベンゼン環のように、π結合の中でも共役系の結合が多い構造が存在すると、この構造を介して隣接する主骨格同士が相互作用を及ぼすようになり、主骨格同士を離間することによる効果が相殺されてしまう。
そのため、ベンゼン環と共役系の化学構造を有する主骨格とが接近しすぎる場合、例えば、ベンゼン環と主骨格とがエーテル結合により結合している場合や、n2とmとの合計数が2の場合等では、このベンゼン環を介して隣接する主骨格同士が相互作用を及ぼすようになる。
また、置換基Z2は、水素原子、メチル基またはエチル基であるが、置換基Z2は、n2とmとの合計数、すなわちメチレン基の合計数に応じて選択するようにすればよい。
また、置換基X1は、ベンゼン環の2位から6位のいかなる位置に結合してもよいが、特に、3位、4位または5位のうちのいずれかに結合しているのが好ましい。これにより、隣接する主骨格同士の結合を置換基X1を介して行うことの効果をより顕著に発揮させることができる。すなわち、隣接する主骨格同士をより確実に離間させることができる。
また、置換基R1は、ベンゼン環の2位から6位のいかなる位置に結合してもよいが、特に、4位に結合しているのが好ましい。これにより、置換基R1を導入することの効果をより顕著に発揮させることができる。すなわち、隣接する高分子同士が接近しすぎるのをより確実に阻止することができる。
これは、キャリア輸送に寄与する主骨格における電子雲の広がり(電子の分布状態)が変化することに伴って、高分子において、例えば、その価電子帯および伝導帯のエネルギー準位やバンドギャップ(禁止帯幅)の大きさ等が変化することに起因すると考えられる。
例えば、基(結合基)Yとして、置換もしくは無置換の芳香族炭化水素環により構成されるものを選択することにより、得られる高分子が優れた正孔輸送能を発揮するものとなることから、このような基Yを有する化合物(A1)を前述した正孔輸送材料として用いることができる。
具体的には、無置換の芳香族炭化水素環により構成される構造としては、例えば、下記化学式(C1)〜(C17)で表されるものが挙げられる。
さらに、基Yにおいて、芳香族炭化水素環の数は、1〜5であるのが好ましく、2〜5であるのがより好ましく、2または3であるのがさらに好ましい。
これらのことを考慮すると、化合物(A1)において、基Yとしては、前記化学式(C1)で表されるビフェニレン基またはその誘導体が特に好ましい構造である。
かかる基を選択することにより、高分子の正孔輸送能がより優れたものとなり、形成される正孔輸送層4は、正孔輸送能により優れたものとなる。
このような複素環としては、特に、窒素、酸素、硫黄、セレンおよびテルルのうちの少なくとも1種のヘテロ原子を含有するものを選択するのが好ましい。かかる種類のヘテロ原子を含有する複素環を選択することにより、高分子の価電子帯および伝導帯のエネルギー準位やバンドギャップ(禁止帯幅)の大きさ等を変化させることが特に容易となる。
また、複素環は、芳香族系および非芳香族系のいずれであってもよいが、芳香族系のものであるのが好ましい。これにより、主骨格の共役系の化学構造における電子密度の偏り、すなわち、π電子の局在化を好適に防止して、高分子のキャリア輸送能の低下を防止することができる。
また、基Yの総炭素数は、2〜75であるのが好ましく、2〜50であるのがより好ましい。基Yの総炭素数が多すぎると、置換基X1の種類によっては、化合物(A1)の溶媒に対する溶解度が低下する傾向を示すおそれがある。
これらのことを考慮すると、無置換の複素環により構成される構造としては、例えば、下記化学式(D1)〜(D17)で表されるものが特に好ましい構造である。
このような基Yは、化合物(A1)中の各Nにそれぞれ、直接結合する芳香族炭化水素環と、これらの芳香族炭化水素環の間に存在する少なくとも1つの複素環とを含むものであるのが、特に好ましい。これにより、高分子中における電子密度に偏りが生じるのを確実に防止することができる。その結果、高分子のキャリア輸送能が均一なものとなる。
このことを考慮すると、無置換の芳香族炭化水素環および無置換の複素環により構成される構造としては、例えば、下記化学式(E1)〜(E3)で表されるものが特に好ましい構造である。
これとは逆に、基Yとして前記化学式(D8)、(D17)および(E2)を選択して得られる高分子は、前記化学式(D2)および(D16)を選択して得られる高分子に対して優れた電子輸送能を発揮し、前記化学式(E1)および(E3)を選択して得られる高分子に対して特に優れた電子輸送能を発揮するものとなる。
なお、正孔輸送材料と電子輸送材料との組み合わせによっては、発光材料としても用いることもできる。
また、基Yに含まれる無置換の芳香族炭化水素環や無置換の複素環には、主骨格における平面性が大きく阻害されないような置換基が導入されていてもよい。このような置換基としては、例えば、メチル基またはエチル基のような比較的炭素数の少ないアルキル基やハロゲン基等が挙げられる。
以下、化合物(A1)により得られた高分子との相違点を中心に説明し、同様の事項については、その説明を省略する。
化合物(A1)では、置換基X1と置換基R1とをそれぞれ2つ有し、置換基R2を4つ有するのに対して、化合物(A2)では、置換基X2〜5を4つ有し、置換基R3を8つ有する点が異なりそれ以外は、化合物(A2)は、化合物(A1)と同様である。
置換基X2と置換基X4とは、ほぼ同一の炭素数のものであるのが好ましく、同一の炭素数のものであるのがより好ましい。これにより、この置換基X2〜5(置換基X2または置換基X4)の重合反応により連結される主骨格同士の離間距離のばらつきを小さくすることができる。すなわち、高分子中における主骨格同士の離間距離のばらつきを小さくすることができる。その結果、この高分子中の電子密度に偏りが生じるのを好適に防止できる。これにより、高分子のキャリア輸送能を向上させることができる。
かかる観点から、置換基X3と置換基X5とも、ほぼ同一の炭素数のものであるのが好ましく、同一の炭素数のものであるのがより好ましい。これにより、前記効果がより向上し、高分子のキャリア輸送能をより向上させることができる。
また、ホスゲンおよび/またはその誘導体としては、置換基Xの末端の水酸基と重縮合反応することにより、前記一般式(B5)で表される化学構造が形成されるものであれば、特に限定されないが、特に、ホスゲンおよび/または下記一般式(B6)で表される化合物を主成分とするものを用いるのが好ましい。
すなわち、化合物(A1)または化合物(A2)が備える置換基X同士の重合反応を架橋剤を介して行うようにしてもよい。
このような架橋剤としては、例えば、アクリル系架橋剤やジビニルベンゼンのようなビニル化合物およびエポキシ架橋剤等が挙げられる。
置換基Xとして、前記一般式(B1)で表されるものを選択した場合、架橋剤としては、例えば、ポリエステル(メタ)アクリレート架橋剤、エポキシ(メタ)アクリレート架橋剤およびポリウレタン(メタ)アクリレート架橋剤等のアクリル系架橋剤のうちの少なくとも1種を用いるのが好ましい。
エポキシ(メタ)アクリレート架橋剤としては、例えば、下記一般式(F4)〜(F8)で表される化合物が挙げられる。
ポリウレタン(メタ)アクリレート架橋剤としては、例えば、下記一般式(F9)で表される化合物が挙げられる。
ビスフェノール型エポキシ架橋剤としては、例えば、下記一般式(G2)〜(G6)で表される化合物が挙げられる。
グリシジルエステル系エポキシ架橋剤としては、例えば、下記一般式(G7)〜(G8)で表される化合物が挙げられる。
ウレタン変性エポキシ架橋剤としては、例えば、下記一般式(G13)で表される化合物が挙げられる。
ケイ素含有エポキシ架橋剤としては、例えば、下記一般式(G14)で表される化合物が挙げられる。
多官能性フェノール系エポキシ架橋剤としては、例えば、下記一般式(G15)〜(G22)で表される化合物が挙げられる。
グリシジルアミン系エポキシ架橋剤としては、例えば、下記一般式(G23)〜(G25)で表される化合物が挙げられる。
このような表示装置(本発明の発光装置)10は、各種の電子機器に組み込むことができる。
図5は、本発明の電子機器を適用したモバイル型(またはノート型)のパーソナルコンピュータの構成を示す斜視図である。
このパーソナルコンピュータ1100において、表示ユニット1106が備える表示部が前述のディスプレイ装置10で構成されている。
この図において、携帯電話機1200は、複数の操作ボタン1202、受話口1204および送話口1206とともに、表示部を備えている。
携帯電話機1200において、この表示部が前述のディスプレイ装置10で構成されている。
ここで、通常のカメラは、被写体の光像により銀塩写真フィルムを感光するのに対し、ディジタルスチルカメラ1300は、被写体の光像をCCD(Charge Coupled Device)などの撮像素子により光電変換して撮像信号(画像信号)を生成する。
ディジタルスチルカメラ1300において、この表示部が前述のディスプレイ装置10で構成されている。
また、ケース1302の正面側(図示の構成では裏面側)には、光学レンズ(撮像光学系)やCCDなどを含む受光ユニット1304が設けられている。
撮影者が表示部に表示された被写体像を確認し、シャッタボタン1306を押下すると、その時点におけるCCDの撮像信号が、回路基板1308のメモリに転送・格納される。
以上、本発明の発光装置および電子機器を、図示の実施形態に基づいて説明したが、本発明はこれらに限定されるものでない。
1.化合物(1)の合成
まず、6−(p−アミノフェニル)ヘキサノール1molを酢酸150mLに溶解し、室温で無水酢酸を滴下後、撹拌した。反応終了後、析出した固体をろ過し、水洗後、乾燥した。
さらに、そこで得られた化合物130mmol、4,4’−ジヨードビフェニル62mmol、酢酸パラジウム1.3mmol、t−ブチルホスフィン5.2mmol、t−ブトキシナトリム260mmol、キシレン700mLを混合して、120℃で撹拌した。
その後、放冷し、結晶化した。
そして、質量スペクトル(MS)法、1H−核磁気共鳴(1H-NMR)スペクトル法、13C−核磁気共鳴(13C-NMR)スペクトル法、およびフーリエ変換赤外吸収(FT−IR)スペクトル法により、得られた化合物が、下記化合物(A)であることを確認した。
以下の各実施例および比較例では、それぞれ、5個の表示装置を製造した。
(実施例1)
<1A> まず、平均厚さ5mmの透明なガラス基板を用意し、このガラス基板上に、前述したようにして回路部を形成した。
<2A> 次に、回路部上に、真空蒸着法により、平均厚さ100nmのITO膜を形成した後、フォトリソグラフィー法およびエッチング法により不要部分を除去して、陽極(画素電極)を得た。
まず、前記化合物(1)と、ラジカル重合開始剤(長瀬産業社製、「イルガキュア 651」)とを95:5(重量比)となるように溶解したジクロロエタン溶液を調整した。
次いで、このジクロロエタン溶液を、各陽極を覆うようにスピンコート法により塗布し、ジクロロエタン(溶媒)の一部を除去した。
その後、この固化層に対して、大気中において、水銀ランプ(ウシオ電機社製、「UM−452型式」)からフィルターを介して、波長185nm、照射強度3mW/cm2の紫外線を400秒間照射して、化合物(1)を架橋させた。
これにより、上面の所定の箇所に凹凸を有する平均厚さ50nmの正孔輸送層を得た。
なお、凸部の配設密度および上面の表面粗さRaは、それぞれ、1000個/mm2および8μmであった。
<5A> 次に、隔壁部の内側に、以下に示す各色の発光層形成用材料を供給した後、乾燥して、平均厚さ50nmの発光層を得た。
緑色の発光層形成用材料は、9,10−ビス[(9−エチル−3−カルバゾール)−ビニレニル]−アントラセンをキシレンに溶解して調整した。
青色の発光層形成用材料は、4,4’−ビス(9−エチル−3−カルバゾビニレン)−1,1’−ビフェニルをキシレンに溶解して調整した。
<7A> 次に、電子輸送層上に、AlLiを真空蒸着法し、平均厚さ300nmの陰極を形成した。
<8A> 次に、形成した各発光素子を覆うように、ポリカーボネート製の保護カバーを被せ、紫外線硬化性樹脂により固定、封止して、表示装置を完成した。
<1B> まず、平均厚さ5mmの透明なガラス基板を用意し、このガラス基板上に、前述したようにして回路部を形成した。
<2B> 次に、回路部上に、真空蒸着法により、平均厚さ100nmのITO膜を形成した後、フォトリソグラフィー法およびエッチング法により不要部分を除去して、陽極(画素電極)を得た。
まず、前記化合物(1)と、ラジカル重合開始剤(長瀬産業社製、「イルガキュア 651」)とを95:5(重量比)となるように溶解したジクロロエタン溶液を調整した。
次いで、このジクロロエタン溶液を、各陽極を覆うようにスピンコート法により塗布し、ジクロロエタン(溶媒)を除去することにより、固化して固化層を得た。
その後、この固化層に対して、大気中において、水銀ランプ(ウシオ電機社製、「UM−452型式」)からフィルターを介して、波長185nm、照射強度3mW/cm2の紫外線を400秒間照射して、化合物(1)を架橋させた。
これにより、上面の所定の箇所に凹凸を有する平均厚さ50nmの正孔輸送層を得た。
なお、凸部の配設密度および上面の表面粗さRaは、それぞれ、3000個/mm2および4μmであった。
<5B> 次に、隔壁部の内側に、以下に示す各色の発光層形成用材料を供給した後、乾燥して、平均厚さ50nmの発光層を得た。
赤色の発光層形成用材料は、ポリ[2,5−ビス(3、7−ジメチルオクチロキシ)−1,4−フェニレンビニレン]をキシレンに溶解して調整した。
緑色の発光層形成用材料は、ポリ(9,9−ジヘキシル−2,7−ビニレンフルオレニレン)を、キシレンに溶解して調整した。
青色の発光層形成用材料は、ポリ[(9.9−ジオクチルフルオレン−2,7−ジイル)−コ−(2,5−ジメトキシベンゼン−1,4−ジイル)]をキシレンに溶解して調整した。
<7B> 次に、電子輸送層上に、AlLiを真空蒸着法し、平均厚さ300nmの陰極を形成した。
<8B> 次に、形成した各発光素子を覆うように、ポリカーボネート製の保護カバーを被せ、紫外線硬化性樹脂により固定、封止して、表示装置を完成した。
(比較例1)
ラビング処理を省略した以外は、前記実施例1と同様にして表示装置を製造した。
(比較例2)
溶剤処理を省略した以外は、前記実施例2と同様にして表示装置を製造した。
各実施例および各比較例の表示装置において、各色の発光素子をそれぞれ発光させ、各色毎に発光輝度を測定した。
その結果、各実施例の表示装置では、いずれも、各色の発光輝度がほぼ等しいものであった。
これに対して、各実施例の表示装置では、いずれも、赤色の発光輝度が緑色および青色の発光輝度に対して明らかに低いものであった。
Claims (16)
- 複数の色に対応してそれぞれ設けられ、発光層と該発光層に接触するキャリア輸送層とを有する発光素子を備える発光装置であって、
所定の色の前記発光素子に対し、前記発光層と前記キャリア輸送層との界面の凹凸の程度を、他の色の前記発光素子の前記凹凸の程度と異ならせることにより、ほぼ等しい電圧を印加したとき、それらの発光輝度がほぼ等しくなるよう構成されていることを特徴とする発光装置。 - 複数の色に対応してそれぞれ設けられ、発光層と該発光層に接触するキャリア輸送層とを有する発光素子を備える発光装置であって、
各色の前記発光素子に対し、それぞれ、前記発光層と前記キャリア輸送層との界面の凹凸の程度を調整することにより、ほぼ等しい電圧を印加したとき、それらの発光輝度がほぼ等しくなるよう構成されていることを特徴とする発光装置。 - 前記界面に凹凸を形成することにより、前記発光素子の発光輝度が上昇する請求項1または2に記載の発光装置。
- 前記界面の凹凸は、赤色の前記発光素子において、他の色の前記発光素子より大きくなっている請求項1ないし3のいずれかに記載の発光装置。
- 前記界面の凹凸は、前記発光素子において、不規則に形成されている請求項1ないし4のいずれかに記載の発光装置。
- 前記発光層の前記キャリア輸送層側の面または前記キャリア輸送層の前記発光層側の面の凸部は、その配設密度が1mm2あたり70〜1×106個である請求項1ないし5のいずれかに記載の発光装置。
- 前記発光層の前記キャリア輸送層側の面または前記キャリア輸送層の前記発光層側の面は、その表面粗さRa(JIS B 0601に規定)が1〜15μmである請求項1ないし6のいずれかに記載の発光装置。
- 前記界面の凹凸は、粗面化処理により、前記発光層および前記キャリア輸送層のいずれか一方の前記界面となる面に凹凸を形成することにより得られたものである請求項1ないし7のいずれかに記載の発光装置。
- 前記粗面化処理は、ラビング処理または溶剤処理である請求項8に記載の発光装置。
- 前記粗面化処理が施された層は、重合性基を有する化合物を含む層を形成した後、前記化合物を重合させて得られたものである請求項8または9に記載の発光装置。
- 前記粗面化処理は、ラビング処理であり、
前記粗面化処理が施された層は、前記化合物を重合させるのに先立って、前記重合性基を有する化合物を含む層に対して、前記ラビング処理を施すことにより得られたものである請求項10に記載の発光装置。 - 前記粗面化処理は、溶剤処理であり、
前記粗面化処理が施された層は、前記化合物を重合させた後の前記重合性基を有する化合物を含む層に対して、前記溶剤処理を施すことにより得られたものである請求項10に記載の発光装置。 - 前記粗面化処理は、マスクを用いて目的とする箇所に選択的に施されている請求項8ないし12のいずれかに記載の発光装置。
- 各色の前記発光素子が備える発光層は、その平面視での大きさがほぼ等しい請求項1ないし13のいずれかに記載の発光装置。
- 前記キャリア輸送層は、正孔を輸送する機能を有する層である請求項1ないし14のいずれかに記載の発光装置。
- 請求項1ないし15のいずれかに記載の発光装置を備えることを特徴とする電子機器。
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