JP2006344854A - 高強度および高抵抗を有する希土類磁石 - Google Patents

高強度および高抵抗を有する希土類磁石 Download PDF

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亮治 中山
Koichiro Morimoto
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Tetsuro Tayu
哲朗 田湯
Nobuo Kawashita
宜郎 川下
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Abstract

【課題】高強度および高抵抗を有する希土類磁石を提供する。
【解決手段】R−Fe−B系希土類磁石粒子8が、高強度および高抵抗を有する、高強度高抵抗複合層2により包囲されている組織を有する希土類磁石であって、
前記高強度高抵抗複合層2は、ガラス相またはガラス相にR酸化物粒子が分散している組織を有するガラス主体層6と、このガラス主体層6の両面に形成されかつR酸化物粒子3の粒界にR:50原子%以上含むRリッチ合金相4が存在するR酸化物粒子主体混合層7とからなる。
【選択図】 図2

Description

この発明は、高い強度および電気抵抗を有する希土類磁石に関するものである。
RをYを含む希土類元素の内の1種または2種以上とするとすると(以下、同じ)、R−Fe−B系希土類磁石は、RとFeとBを基本成分とし、前記基本成分にさらに必要に応じてCoおよび/またはM(ただし、Mは、Ga、Zr、Nb、Mo、Hf、Ta、W、Ni、Al、Ti、V、Cu、Cr、Ge、CおよびSiの内の1種または2種以上を示す。以下、同じ)を添加した成分組成を有しており、具体的には、原子%で(以下、%は原子%を示す)R:5〜20%、Co:0〜50%、B:3〜20%、M:0〜5%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有することが知られている。
このR−Fe−B系希土類磁石はR−Fe−B系希土類磁石粉末をホットプレスまたは熱間静水圧プレスなどの方法により作製することが知られており、このR−Fe−B系希土類磁石粉末を製造する方法の一つとして、R−Fe−B系希土類磁石合金原料を水素吸収処理したのち、水素圧力:10〜1000kPaの水素雰囲気中で500〜1000℃の範囲内の所定の温度に昇温し保持することによりR−Fe−B系希土類磁石合金原料に水素を吸収させて相変態による分解を促す水素吸収・分解処理を施し、引き続いて、水素吸収・分解処理を施した希土類磁石合金原料を500〜1000℃の範囲内の所定の温度で真空中に保持することにより脱水素処理を施す製造方法が知られており、このようにして得られたR−Fe−B系希土類磁石粉末は、実質的に正方晶構造をとるRFe14B型金属間化合物相を主相とした再結晶粒が相互に隣接した再結晶集合組織を有し、この再結晶集合組織は個々の再結晶粒の最短粒径aと最長粒径bの比(b/a)が2未満である形状の再結晶粒が全再結晶粒の50容量%以上存在し、かつ再結晶粒の平均再結晶粒径が0.05〜5μmの寸法を有する磁気異方性HDDR磁石粉末の基本組織を有することが知られている(特許文献1参照)。
近年、自動車業界では電動化が進んでおり、さらに電気自動車の開発が盛んで、自動車に搭載する小型で高性能を有する電子機器や永久磁石式モーターの開発が盛んに行われている。この小型で高性能を有する電子機器や永久磁石式モーターの性能を一層高めるには、磁気異方性に優れたR−Fe−B系希土類磁石の使用が不可欠であるが、しかしながら、通常のR−Fe−B系希土類磁石は金属磁石であるために電気抵抗が低く、これを特にモーターに組込んだ場合、渦電流損が増大し、磁石の発熱等によってモーター効率を低下させる問題点があった。そのため、高抵抗を有するR−Fe−B系希土類磁石が開発されており、この高抵抗を有する磁石の一つとして、Rの酸化物層をR−Fe−B系希土類磁石粒子の粒界に形成させ、R−Fe−B系希土類磁石粒子をRの酸化物層で包囲した組織を有する高抵抗を有する希土類磁石が提案されている(特許文献2および特許文献3参照)。
特許第2576672号公報 特開2004−31780号公報 特開2004−31781号公報
しかし、従来の高抵抗を有する希土類磁石は、R−Fe−B系希土類磁石粒子の粒界にRの酸化物層が介在する組織を有するものであるから、R−Fe−B系希土類磁石粒子とR−Fe−B系希土類磁石粒子の結合が弱く、したがって、従来の高抵抗を有する希土類磁石は強度が十分でないと言う課題があった。
そこで、本発明者らは、一層の高抵抗を有しかつ高強度を有する希土類磁石を得るべく研究を行った。その結果、
高強度および高抵抗を有する複合層(以下、高強度高抵抗複合層という)とR−Fe−B系希土類磁石層とが積層してなる希土類磁石であって、前記高強度高抵抗複合層は、ガラス相またはガラス相にR酸化物粒子が分散している組織を有するガラス主体層と、このガラス主体層の両面に形成されかつR酸化物粒子の粒界にR:50原子%以上含むRリッチ合金相が存在するR酸化物粒子主体混合層とからなる希土類磁石は、従来の希土類磁石に比べてほぼ同等の優れた磁気異方性と保磁力を有しさらに一層の高強度および高抵抗を有する、という研究結果が得られたのである。
この発明は、かかる研究結果に基づいて成されたものであって、
(1)高強度高抵抗複合層とR−Fe−B系希土類磁石層とが積層してなる希土類磁石であって、前記高強度高抵抗複合層は、ガラス相またはガラス相にR酸化物粒子が分散している組織を有するガラス主体層と、このガラス主体層の両面に形成されかつR酸化物粒子の粒界にR:50原子%以上含むRリッチ合金相が存在するR酸化物粒子主体混合層とからなる高強度および高抵抗を有する希土類磁石、に特徴を有するものである。
前記(1)記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石を図面に基づいて説明する。図1は前記(1)記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石の断面模式図である。図1において、1はR−Fe−B系希土類磁石層、2は高強度高抵抗複合層、3はR酸化物粒子、4はRリッチ合金相、5はガラス相、6はガラス主体層、7はR酸化物粒子主体混合層である。前記高強度高抵抗複合層2はガラス主体層6の両面にR酸化物粒子主体混合層7が接して積層している構造を有しており、この高強度高抵抗複合層2はR−Fe−B系希土類磁石層1に挟まれた状態で積層している。そして、ガラス主体層6はガラス相5にR酸化物粒子3が分散している組織を有しており、R酸化物粒子主体混合層7はR酸化物粒子の粒界にR:50原子%以上含むRリッチ合金相が存在する組織を有している。なお、ガラス主体層6はガラス相5のみでR酸化物粒子3が分散していなくともよい。
高強度高抵抗複合層2のガラス主体層6により絶縁性が一層向上すると共にR酸化物粒子主体混合層7との結合が強固になる。また、R酸化物粒子主体混合層7によりR−Fe−B系希土類磁石層1とガラス主体層6の反応が防止され、磁気特性の低下が防止できると共に結合も強固になり、高強度および高抵抗を有する磁石特性にも優れた希土類磁石となる。高強度高抵抗複合層2により、この発明の高強度および高抵抗を有する希土類磁石は、磁石内部の電気抵抗が大幅に向上して渦電流の発生を低減し、磁石の発熱を大幅に抑制することができる。
図1では、この発明を理解しやすくするために、一層の高強度高抵抗複合層2を二層のR−Fe−B系希土類磁石層1で挟んだ構成の希土類磁石が記載されているが、この発明の高強度および高抵抗を有する希土類磁石は、n(ただし、nは正の整数)の高強度高抵抗複合層2をn+1のR−Fe−B系希土類磁石層1で交互に挟んだ構成の希土類磁石も含まれる。
前記R−Fe−B系希土類磁石層1は、R:5〜20%、B:3〜20%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有しても良く、R:5〜20%、B:3〜20%、M:0.001〜5%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有してもよく、R:5〜20%、Co:0.1〜50%、B:3〜20%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有してもよく、R:5〜20%、Co:0.1〜50%、B:3〜20%、M:0.001〜5%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有してもよい。
また、前記高強度高抵抗複合層2はガラス主体層6の両面にR酸化物粒子主体混合層7が接して積層している構造を有しており、この高強度高抵抗複合層2はR−Fe−B系希土類磁石層1、1に挟まれた状態で積層しており、前記ガラス主体層6はホットプレス成形中にガラス粉末が軟化・融着してガラス相となるか、またはその軟化したガラス相の中にR酸化物粒子が入り込んで生成されることが好ましく、R酸化物粒子主体混合層7はホットプレス成形中にR−Fe−B系希土類磁石層1中のR:50原子%以上含むRリッチ合金相がR酸化物粒子の粒界に入り込むことにより生成されることが好ましい。
また、前記高強度高抵抗複合層2を構成するR酸化物粒子3のRはR−Fe−B系希土類磁石層1におけるRと同じであっても良く、また異なっていても良いが、Y、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、YbおよびLuの内の1種または2種以上であることが好ましく、これらの中でもTb、Dyがさらに好ましい。
前記R−Fe−B系希土類磁石層1は、実質的に正方晶構造をとるRFe14B型金属間化合物相を主相とした再結晶粒が相互に隣接した再結晶集合組織を有し、この再結晶集合組織は個々の再結晶粒の最短粒径aと最長粒径bの比(b/a)が2未満である形状の再結晶粒が全再結晶粒の50容量%以上存在し、かつ再結晶粒の平均再結晶粒径が0.05〜5μmの寸法を有する基本組織を有する磁気異方性HDDR磁石の層であることが一層好ましい。
したがって、この発明は、
(2)前記R−Fe−B系希土類磁石層は、原子%で(以下、%は原子%を示す)、R:5〜20%、B:3〜20%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有する前記(1)記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石、
(3)前記R−Fe−B系希土類磁石層は、R:5〜20%、B:3〜20%、M:0.001〜5%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有する前記(1)記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石、
(4)前記R−Fe−B系希土類磁石層は、R:5〜20%、Co:0.1〜50%、B:3〜20%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有する前記(1)記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石、
(5)前記R−Fe−B系希土類磁石層は、R:5〜20%、Co:0.1〜50%、B:3〜20%、M:0.001〜5%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有する前記(1)記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石、
(6)前記(1)、(2)、(3)、(4)または(5)記載のR−Fe−B系希土類磁石層は、実質的に正方晶構造をとるRFe14B型金属間化合物相を主相とした再結晶粒が相互に隣接した再結晶集合組織を有し、この再結晶集合組織は個々の再結晶粒の最短粒径aと最長粒径bの比(b/a)が2未満である形状の再結晶粒が全再結晶粒の50容量%以上存在し、かつ再結晶粒の平均再結晶粒径が0.05〜5μmの寸法を有する基本組織を有する磁気異方性HDDR磁石の層である高強度および高抵抗を有する希土類磁石、に特徴を有するものである。
この発明の高強度および高抵抗を有する希土類磁石を製造するには、例えば、通常の磁気異方性に優れたR−Fe−B系希土類磁石粉末を磁場中成形してR−Fe−B系希土類磁石粉末成形体層を作製し、このR−Fe−B系希土類磁石粉末成形体層の上下面または上面にR酸化物粒子スラリーをスピンコート等で塗布してR酸化物粒子スラリー層を形成し、このR酸化物粒子スラリーの上にガラス粉末またはガラス粉末とR酸化物粉末をガラス粉末が主体となるように混合した混合粉末(以下、ガラス主体粉末)スラリーをスピンコート等で塗布してガラス主体粉末スラリー層を形成し、このガラス主体粉末スラリー層の上に、R酸化物粒子スラリーを塗布してR酸化物粒子スラリー層を形成した別のR−Fe−B系希土類磁石粉末成形体層をR酸化物粒子スラリー層を対向させて積層して積層成形体を作製し、この積層成形体をホットプレスすることにより得られる。
このホットプレスして得られたホットプレス焼成体は、図1に示されるように、高強度高抵抗複合層2とR−Fe−B系希土類磁石層1とが積層してなり、前記高強度高抵抗複合層2はガラス主体層6の両面にR酸化物粒子主体混合層7が接して積層している構造を有しており、前記ガラス主体層6はホットプレス成形中にガラス粉末が軟化・融着してガラス相となるか、またはその軟化したガラス相の中にR酸化物粒子が入り込んだ組織を有し、R酸化物粒子主体混合層7はホットプレス中にR−Fe−B系希土類磁石層1中のR:50原子%以上含むRリッチ合金相がR酸化物粒子の粒界に入り込んで生成された組織を有している。
また、本発明者らは、一層の高抵抗を有しかつ高強度を有する希土類磁石を得るべく研究を行った。その結果、
R−Fe−B系希土類磁石粒子が、高強度高抵抗複合層により包囲されている組織を有する希土類磁石であって、
前記高強度高抵抗複合層は、ガラス相またはガラス相にR酸化物粒子が分散している組織を有するガラス主体層と、このガラス主体層の両面に形成されかつR酸化物粒子の粒界にR:50原子%以上含むRリッチ合金相が存在するR酸化物粒子主体混合層とからなる希土類磁石は、従来の希土類磁石に比べてほぼ同等の優れた磁気異方性と保磁力を有しさらに一層の高強度及び高抵抗を有する、という研究結果が得られたのである。
この発明は、かかる研究成果に基づいて成されたものであって、
(7)R−Fe−B系希土類磁石粒子が、高強度高抵抗複合層により包囲されている組織を有する希土類磁石であって、前記高強度高抵抗複合層は、ガラス相またはガラス相にR酸化物粒子が分散している組織を有するガラス主体層と、このガラス主体層の両面に形成されかつR酸化物粒子の粒界にR:50原子%以上含むRリッチ合金相が存在するR酸化物粒子主体混合層とからなる高強度および高抵抗を有する希土類磁石、に特徴を有するものである。
この希土類磁石の組織を図2に示す。図2において、8がR−Fe−B系希土類磁石粒子である以外は符号は図1と同じであるのでその説明は省略する。図2に示されるこの発明の高強度および高抵抗を有する希土類磁石は、R−Fe−B系希土類磁石粒子8とR−Fe−B系希土類磁石粒子8の粒界に高強度高抵抗複合層2があり、R−Fe−B系希土類磁石粒子8が高強度高抵抗複合層2により包囲されている組織を有し、高強度高抵抗複合層2がR−Fe−B系希土類磁石粒子8とR−Fe−B系希土類磁石粒子8の粒界に介在することにより高強度および高抵抗を示している。
高強度高抵抗複合層2のガラス主体層6により絶縁性が一層向上すると共にR酸化物粒子主体混合層7との結合が強固になる。また、R酸化物粒子主体混合層7によりR−Fe−B系希土類磁石粒子8とガラス主体層6の反応が防止され、磁気特性の低下が防止できると共に結合も強固になり、高強度および高抵抗を有する磁石特性にも優れた希土類磁石となる。高強度高抵抗複合層2により、この発明の高強度および高抵抗を有する希土類磁石は、磁石内部の電気抵抗が大幅に向上して渦電流の発生を抑制し、磁石の発熱を大幅に抑制することができる。
前記ガラス主体層6は、ホットプレス成形中にガラス粉末が軟化・融着してガラス相となるか、またはその軟化したガラス相の中にR酸化物粒子が入り込んで生成されることが好ましく、R酸化物粒子混合相7はホットプレス成形中にR−Fe−B系希土類磁石粒子8中のR:50原子%以上含むRリッチ合金相がR酸化物粒子の粒界に入り込むことにより生成されることが好ましい。
また、前記高強度高抵抗複合層2を構成するR酸化物粒子3のRはR−Fe−B系希土類磁石粒子8のおけるRと同じであっても良く、また異なっていても良いが、Y、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、YbおよびLuの内の1種または2種以上であることが好ましく、これらの中でもTb、Dyがさらに好ましい。
また、Rリッチ合金層4のRは、好ましくはR−Fe−B系希土類磁石粒子8におけるRが良いが、R−Fe−B系希土類磁石粒子8におけるRと異なっていても良い。
前記R−Fe−B系希土類磁石粒子8は、R:5〜20%、B:3〜20%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石粉末であっても良く、
R:5〜20%、B:3〜20%、M:0.001〜5%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石粉末であってもよく、R:5〜20%、Co:0.1〜50%、B:3〜20%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石粉末であってもよく、R:5〜20%、Co:0.1〜50%、B:3〜20%、M:0.001〜5%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石粉末であってもよい。
また、前記R−Fe−B系希土類磁石粒子8は、実質的に正方晶構造をとるRFe14B型金属間化合物相を主相とした再結晶粒が相互に隣接した再結晶集合組織を有し、この再結晶集合組織は個々の再結晶粒の最短粒径aと最長粒径bの比(b/a)が2未満である形状の再結晶粒が全再結晶粒の50容量%以上存在し、かつ再結晶粒の平均再結晶粒径が0.05〜5μmの寸法を有する基本組織を有する磁気異方性HDDR磁石の粉末であることが好ましい。したがって、この発明は、
(8)前記R−Fe−B系希土類磁石粒子は、R:5〜20%、B:3〜20%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石の粒子である前記(7)記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石、
(9)前記R−Fe−B系希土類磁石粒子は、R:5〜20%、B:3〜20%、M:0.001〜5%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石の粒子である前記(7)記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石、
(10)前記R−Fe−B系希土類磁石粒子は、R:5〜20%、Co:0.1〜50%、B:3〜20%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石の粒子である前記(7)記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石、
(11)前記R−Fe−B系希土類磁石粒子は、R:5〜20%、Co:0.1〜50%、B:3〜20%、M:0.001〜5%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石の粒子である前記(7)記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石、
(12)前記(7)、(8)、(9)、(10)または(11)記載のR−Fe−B系希土類磁石粒子は、実質的に正方晶構造をとるRFe14B型金属間化合物相を主相とした再結晶粒が相互に隣接した再結晶集合組織を有し、この再結晶集合組織は個々の再結晶粒の最短粒径aと最長粒径bの比(b/a)が2未満である形状の再結晶粒が全再結晶粒の50容量%以上存在し、かつ再結晶粒の平均再結晶粒径が0.05〜5μmの寸法を有する基本組織を有する磁気異方性HDDR磁石の粒子である高強度および高抵抗を有する希土類磁石、に特徴を有するものである。
この発明の高強度および高抵抗を有する希土類磁石におけるR−Fe−B系希土類磁石粒子は、R:5〜20%、B:3〜20%を含有し、必要に応じてCo:0.1〜50%を含有し、さらに必要に応じて、M:0.001〜5%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有する合金原料を平均粒径:10〜1000μmになるまで水素吸蔵崩壊粉砕または通常の不活性ガス雰囲気中で粉砕処理して希土類磁石合金原料粉末を作製し、この希土類磁石合金原料粉末に必要により希土類水素化物粉末を混合して、圧力:10〜1000kPaの水素ガス雰囲気中で室温から温度:500℃未満までの温度に昇温または昇温し保持することにより水素を吸収させる水素吸収処理を施し、引き続いて圧力:10〜1000kPaの水素ガス雰囲気中で500〜1000℃の範囲内の温度に昇温し保持することにより前記混合粉末に水素を吸収させて分解する水素吸収・分解処理を施し、その後、従来と同様に引き続いて、必要に応じて、水素吸収・分解処理を施した混合粉末を不活性ガス圧:10〜1000kPa、温度:500〜1000℃の範囲内の所定の温度で不活性ガス雰囲気中に保持することにより中間熱処理を行い、さらに引き続いて、必要に応じて、中間熱処理を施した混合粉末を500〜1000℃の範囲内の所定の温度で、絶対圧:0.65〜10kPa未満の水素雰囲気中または水素分圧:0.65〜10kPa未満の水素と不活性ガスとの混合ガス雰囲気中に保持することにより混合粉末に水素を一部残したまま減圧水素中熱処理を行い、その後、500〜1000℃の範囲内の所定の温度で到達圧:0.13kPa以下の真空雰囲気に保持することにより強制的に水素を放出させて相変態を促す脱水素処理を施し、ついで冷却し、解砕することにより製造するHDDR希土類磁石合金粉末を使用して形成することが好ましい。
この発明の高強度および高抵抗を有する希土類磁石を製造するには、例えば、通常の磁気異方性に優れたHDDR希土類磁石粉末の表面にR酸化物粒子をPVA(ポリビニルアルコール)を用いて固着させ、さらにその外側にガラス粉末をPVA(ポリビニルアルコール)を用いて固着させた被覆希土類磁石粉末を作製し、この被覆希土類磁石粉末を真空雰囲気中、温度:400〜500℃で熱処理してPVAを除去し、その後、磁場中仮成形したのち、ホットプレスすることにより得られる。このホットプレスして得られたホットプレス焼成体は、図2に示されるように、希土類磁石粉末8を高強度高抵抗複合層2により包囲した組織を有し、高強度高抵抗複合層2が高強度および高抵抗を示すので高強度および高抵抗を有する希土類磁石が形成される。この発明の高強度および高抵抗を有する希土類磁石を構成する高強度高抵抗複合層のガラス層は、SiO−B−Al系ガラス、SiO−BaO−Al系ガラス、SiO−BaO−B系ガラス、SiO−BaO−Li系ガラス、SiO−B−RrO系ガラス(ただし、RrOはアルカリ土類金属酸化物を示す)、SiO−ZnO−RrO系ガラス、SiO−MgO−Al系ガラス、SiO−B−ZnO系ガラス、B−ZnO系ガラス、SiO−Al−RrO系ガラスなどセラミック低温焼結用に使用されるいかなるガラスであっても良く、その他、PbO−B系ガラス、SiO−B−PbO系ガラス、Al−B−PbO系ガラス、Sn−P系ガラス、ZnO−P系ガラス、CuO−P系ガラス、SiO−B−ZnO系ガラスなどで低い軟化温度を有するガラスであっても良い。ホットプレスを行う温度:500〜900℃に軟化点を有するガラスであることが望ましい。
この発明の高強度および高抵抗を有する希土類磁石は、高強度を有するので激しい振動などに耐えることができ、この高強度および高抵抗を有する希土類磁石を組込んだ永久磁石式モーターの性能は一層向上する。
いずれも平均粒径:300μmを有し、表1に示される成分組成を有するHDDR処理したR−Fe−B系希土類磁石粉末A〜Tを用意した。
Figure 2006344854
実施例1
これら表1のR−Fe−B系希土類磁石粉末A〜Tを磁場成形して厚さ:3mmのR−Fe−B系希土類磁石粉末成形体層を成形した。
さらに、それぞれDy、Pr、La、Nd、CeO、Tb、Gd、Pr、Y、ErおよびSmからなるR酸化物粉末スラリーを用意し、さらに、平均粒径:2μmを有する表2〜5に示される組成のガラス粉末を用意し、R−Fe−B系希土類磁石粉末成形体層の上面に前記R酸化物粉末スラリーを塗布してR酸化物粉末スラリー層を形成し、このR酸化物粉末スラリー層の上にガラス粉末スラリーを塗布してガラス粉末スラリー層を形成することにより一方の積層体を作製した。さらに、別のR−Fe−B系希土類磁石粉末成形体層の上面に前記R酸化物粉末スラリーを塗布してR酸化物粉末スラリー層を形成することにより他方の積層体を作製した。
一方の積層体と他方の積層体をガラス粉末スラリー層を挟むようにして積層することにより積層成形体を作製し、この積層成形体を温度:750℃、圧力:147MPaの条件でホットプレスすることにより、縦:10mm、横10mm、高さ:6.5mmの寸法を有するバルク状の本発明希土類磁石1〜20を作製した。このようにして作製した本発明希土類磁石1〜20は、いずれも図1に示されるように、ガラス相またはガラス相の中にR酸化物粒子が入り込んだ組織を有するガラス主体層6とその両面にR:50原子%以上含むRリッチ合金相とR酸化物粒子の混合組織を有するR酸化物粒子主体混合層7が接して積層した構造の高強度高抵抗複合層2を構成し、この高強度高抵抗複合層2がR−Fe−B系希土類磁石層1、1に挟まれた状態で積層していた。
このようにして作製した本発明磁石1〜20の表面および裏面と4つの側面を研磨し、この研磨した本発明磁石1〜20の高強度高抵抗複合層を含む側面の一方のR−Fe−B系希土類磁石層から他方のR−Fe−B系希土類磁石層に高強度高抵抗複合層を跨ぐように電圧端子の対を4mm間隔で当て、さらにこの電圧端子の対を跨ぐように電流端子の対を6mm間隔で当て、電流端子間に規定量の電流I[A]を流した際の電圧端子間の電圧降下E[V]から抵抗値R=E/I[Ω]を算出し、断面積A(≒100mm)と端子間の距離d(=4mm)とからR×A/dの式により算出した抵抗を表2〜5に示した。
さらに、本発明希土類磁石1〜20について通常の方法により残留磁束密度、保磁力および最大エネルギー積を測定してその結果を表2〜5に示したのち、本発明希土類磁石1〜20について抗折強度を測定し、その結果を表2〜5に示した。
従来例1
実施例1で作製したR−Fe−B系希土類磁石粉末成形体層の上面にR酸化物粉末スラリーを塗布してR酸化物粉末スラリー層を形成した前記他方の積層体を2個用意し、この積層体のR酸化物粉末スラリー層を対向させて重ね合わせ、R−Fe−B系希土類磁石粉末成形体層−R酸化物粉末スラリー層−R酸化物粉末スラリー層−R−Fe−B系希土類磁石粉末成形体層からなる積層成形体を形成し、この積層成形体を温度:750℃、圧力:147MPaの条件でホットプレスすることによりR−Fe−B系希土類磁石層およびR酸化物層からなる縦:10mm、横10mm、高さ:6.5mmの寸法を有するバルク状の従来希土類磁石1〜20を作製した。
このようにして作製した従来希土類磁石1〜20の表面および裏面と4つの側面を研磨し、この研磨した従来希土類磁石1〜20のRの酸化物層を含む側面の一方のR−Fe−B系希土類磁石層から他方のR−Fe−B系希土類磁石層にRの酸化物層を跨ぐように電圧端子の対を4mm間隔で当て、さらにこの電圧端子の対を跨ぐように電流端子の対を6mm間隔で当て、電流端子間に規定量の電流I[A]を流した際の電圧端子間の電圧降下E[V]から抵抗値R=E/I[Ω]を算出し、断面積A(≒100mm)と端子間の距離d(=4mm)とからR×A/dの式により算出した抵抗を表2〜5に示した。
さらに、従来希土類磁石1〜20について通常の方法により残留磁束密度、保磁力および最大エネルギー積を測定してその結果を表2〜5に示したのち、従来希土類磁石1〜20について抗折強度を測定し、その結果を表2〜5に示した。
Figure 2006344854
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表2〜5に示す結果から、本発明希土類磁石1〜20はそれぞれ従来希土類磁石1〜20に比べて、特に高強度および高抵抗を有することが分かる。
実施例2
先に用意した表1に示されるHDDR処理したR−Fe−B系希土類磁石粉末A〜Tの表面に、Dy、Pr、La、Nd、CeO、Tb、Gd、Pr、Y、ErおよびSmからなるR酸化物粉末を0.1質量%PVAを用いて厚さ:2μmとなるように固着させ、さらにその外側に表6〜9に示されるガラス粉末を0.1%PVA(ポリビニルアルコール)を用いて固着させた被覆R−Fe−B系希土類磁石粉末を作製し、この被覆R−Fe−B系希土類磁石粉末を真空雰囲気中、温度:450℃で熱処理してPVAを除去し、その後、圧力:49MPaで磁場中仮成形したのち、温度:730℃、圧力:294MPaでホットプレスすることにより縦:10mm、横:10mm、高さ:7mmの寸法を有するバルク状の本発明希土類磁石21〜40を作製した。この本発明希土類磁石21〜40は、図2に示されるように、R−Fe−B系希土類磁石粒子8をガラス相またはガラス相の中にR酸化物粒子が入り込んだ組織を有するガラス主体層6とその両面にR:50原子%以上含むRリッチ合金相とR酸化物粒子の混合組織を有するR酸化物粒子主体混合層7からなる高強度高抵抗複合層2により包囲した組織を有していた。
このようにして作製したバルク状の本発明磁石21〜40の表面を研磨し、測定した比抵抗を表6〜9に示した。
さらに、本発明希土類磁石21〜40について通常の方法により残留磁束密度、保磁力および最大エネルギー積を測定してその結果を表6〜9に示したのち、本発明希土類磁石21〜40について抗折強度を測定し、その結果を表6〜9に示した。
従来例2
実施例2で作製した被覆R−Fe−B系希土類磁石粉末を磁場中、圧力:49MPaで仮成形し、さらに温度:730℃、圧力:294MPaの条件でホットプレスすることによりR−Fe−B系希土類磁石粒子がRの酸化物層により包囲された組織を有し、縦:10mm、横:10mm、高さ:7mmの寸法を有するバルク状の従来希土類磁石21〜40を作製した。
このようにして作製したバルク状の従来希土類磁石21〜40の表面を研磨し、測定した比抵抗を表6〜9に示した。
さらに、従来希土類磁石21〜40について通常の方法により残留磁束密度、保磁力および最大エネルギー積を測定してその結果を表6〜9に示したのち、従来希土類磁石21〜40について抗折強度を測定し、その結果を表6〜9に示した。
Figure 2006344854
Figure 2006344854
Figure 2006344854
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表6〜9に示す結果から、本発明希土類磁石21〜40は従来希土類磁石21〜40に比べて、特に高強度および高抵抗を有することが分かる。
この発明の希土類磁石の構造を示す模式図である。 この発明の希土類磁石の組織を示す模式図である。

Claims (14)

  1. 高強度および高抵抗を有する複合層(以下、高強度高抵抗複合層という)とR−Fe−B系希土類磁石層(ただし、Rは、Yを含む希土類元素の内の1種または2種以上を示す。以下同じ)とが積層してなる希土類磁石であって、
    前記高強度高抵抗複合層は、ガラス相またはガラス相にR酸化物粒子が分散している組織を有するガラス主体層と、このガラス主体層の両面に形成されかつR酸化物粒子の粒界にR:50原子%以上含むRリッチ合金相が存在するR酸化物粒子主体混合層とからなることを特徴とする高強度および高抵抗を有する希土類磁石。
  2. 前記高強度高抵抗複合層を構成するRの酸化物層のRは、Y、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、YbおよびLuの内の1種または2種以上であることを特徴とする請求項1記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石。
  3. 前記R−Fe−B系希土類磁石層は、原子%で(以下、%は原子%を示す)、R:5〜20%、B:3〜20%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有することを特徴とする請求項1記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石。
  4. 前記R−Fe−B系希土類磁石層は、原子%で(以下、%は原子%を示す)R:5〜20%、B:3〜20%、M(ただし、MはGa、Zr、Nb、Mo、Hf、Ta、W、Ni、Al、Ti、V、Cu、Cr、Ge、CおよびSiの内の1種または2種以上を示す。以下、同じ):0.001〜5%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有することを特徴とする請求項1記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石。
  5. 前記R−Fe−B系希土類磁石層は、原子%で(以下、%は原子%を示す)R:5〜20%、Co:0.1〜50%、B:3〜20%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有することを特徴とする請求項1記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石。
  6. 前記R−Fe−B系希土類磁石層は、原子%で(以下、%は原子%を示す)R:5〜20%、Co:0.1〜50%、B:3〜20%、M:0.001〜5%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有することを特徴とする請求項1記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石。
  7. 請求項1、2、3、4、5または6記載のR−Fe−B系希土類磁石層は、実質的に正方晶構造をとるRFe14B型金属間化合物相を主相とした再結晶粒が相互に隣接した再結晶集合組織を有し、この再結晶集合組織は個々の再結晶粒の最短粒径aと最長粒径bの比(b/a)が2未満である形状の再結晶粒が全再結晶粒の50容量%以上存在し、かつ再結晶粒の平均再結晶粒径が0.05〜5μmの寸法を有する基本組織を有する磁気異方性HDDR磁石の層であることを特徴とする高強度および高抵抗を有する希土類磁石。
  8. R−Fe−B系希土類磁石粒子(ただし、Rは、Yを含む希土類元素の内の1種または2種以上を示す。以下同じ)が、高強度および高抵抗を有する複合層(以下、高強度高抵抗複合層という)により包囲されている組織を有する希土類磁石であって、
    前記高強度高抵抗複合層は、ガラス相またはガラス相にR酸化物粒子が分散している組織を有するガラス主体層と、このガラス主体層の両面に形成されかつR酸化物粒子の粒界にR:50原子%以上含むRリッチ合金相が存在するR酸化物粒子主体混合層とからなることを特徴とする高強度および高抵抗を有する希土類磁石。
  9. 前記高強度高抵抗複合層を構成するRの酸化物層のRは、Y、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、YbおよびLuの内の1種または2種以上であることを特徴とする請求項8記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石。
  10. 前記R−Fe−B系希土類磁石粒子は、R:5〜20%、B:3〜20%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有することを特徴とする請求項8記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石。
  11. 前記R−Fe−B系希土類磁石粒子は、R:5〜20%、B:3〜20%、M:0.001〜5%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有することを特徴とする請求項7記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石。
  12. 前記R−Fe−B系希土類磁石粒子は、R:5〜20%、Co:0.1〜50%、B:3〜20%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有することを特徴とする請求項8記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石。
  13. 前記R−Fe−B系希土類磁石粒子は、R:5〜20%、Co:0.1〜50%、B:3〜20%、M:0.001〜5%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成を有することを特徴とする請求項8記載の高強度および高抵抗を有する希土類磁石。
  14. 請求項8、9、10、11、12または13記載のR−Fe−B系希土類磁石粒子は、実質的に正方晶構造をとるRFe14B型金属間化合物相を主相とした再結晶粒が相互に隣接した再結晶集合組織を有し、この再結晶集合組織は個々の再結晶粒の最短粒径aと最長粒径bの比(b/a)が2未満である形状の再結晶粒が全再結晶粒の50容量%以上存在し、かつ再結晶粒の平均再結晶粒径が0.05〜5μmの寸法を有する基本組織を有する磁気異方性HDDR磁石の粒子であることを特徴とする高強度および高抵抗を有する希土類磁石。
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