JP2006236676A - 二次電池用電極、その製造方法、及び二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】面状の集電材1と、集電材1上に面状に配置される面状体3と、を備え、面状体3は繊維質又は多孔質で、集電材1上にほぼ平行に配置され、内部に少なくとも電極活物質が存在して電極層2が形成されている二次電池用電極である。また、面状体3は、天然繊維、又は、溶融温度150℃以上のエンジニアリングプラスチックを含んでおり、面状体3の繊維質又は多孔質は、電解質の含浸性を有している。
【選択図】図1
Description
活物質の粒子を微細にする方法は、蓄電の為に必要な化学反応の起こる部分を増大させ、一度に起こる蓄電・放電反応の量を多くして大出力を得ようとするものである。しかしながら、微細な粒子を使うと以下の欠点が出る。
電極を薄くすると、出力特性は向上すると考えられる。即ち、電解質から活物質層へイオンが移動して、活物質表面で化学反応して蓄電、あるいは放電が生じるので、イオンの拡散距離が短ければ早く反応が起きることになる。これは充放電がイオン拡散律速であるという考え方に基づいている。しかしながら電極を薄くすれば、電極構造体に占める集電材の面積が相対的に上がるので、電池が大きくなりエネルギー密度も出力密度も不利になる。
電極活物質間の空隙に電解液保持材料を配置する方法は、電極中で大電流充放電が行われると活物質の周りのリチウム塩が一気に低下して、濃度不足になり本来の能力を出せなくなることを防ぐためになされている。電極活物質間の空隙に電解液保持材料の塊を配置し、それに電解液を保持させ、電極中に存在する液量を上げようとする考え方である。しかし、電解液保持材料は、塊で電極内に配置するので、電極層全体に均一に電解液を配置することができない。又は、電極活物質や導電助剤の粉落ちが生じ、電極の物理強度を得ることができず、電極の変形を防止できず、また、電極を切断した時、断面の切り口が崩れ、集電材のバリが発生し、内部ショートを発生する恐れがある。
(2)又は、本発明は、大容量の二次電池を提供すること。
(3)又は、本発明は、耐久性の優れた二次電池を提供すること。
(2)また、本発明は、上記(1)の二次電池用電極において、面状体は、集電材上にほぼ面平行に配置してある、二次電池用電極にある。
(3)また、本発明は、上記(1)又は(2)の二次電池用電極において、面状体の繊維質又は多孔質は、電解質の含浸性を有する、二次電池用電極にある。
(4)また、本発明は、上記(1)又は(2)の二次電池用電極において、面状体は、天然繊維、又は、溶融温度が150C°以上のエンジニアリングプラスチックを含んでいる、二次電池用電極にある。
(5)また、本発明は、上記(1)又は(2)の二次電池用電極において、電極活物質は、表面積が30m2/g以上である、二次電池用電極にある。
(6)また、本発明は、上記(1)又は(2)の二次電池用電極において、面状体は集電材側と反対面に非導電性の表面層を有する、二次電池用電極にある。
(7)また、本発明は、上記(1)又は(2)の二次電池用電極において、面状体は集電材の両側に配置され、各面状体は集電材側と反対面に非導電性の表面層を有する、二次電池用電極にある。
(8)また、本発明は、正極と負極とを有する二次電池において、正極と負極の少なくとも一方に、面状の集電材と集電材上に面状に配置される面状体とを備え、面状体は、繊維質又は多孔質を有し、内部に少なくとも電極活物質が存在している電極層が形成されている、二次電池にある。
(9)また、本発明は、少なくとも電極活物質、バインダー材と溶媒を混合してなる塗液を面状の集電材上に塗布し、塗液が乾燥する前に、繊維質又は多孔質を有する面状体を集電材上に配置し、少なくとも電極活物質、バインダー材と溶媒を面状体の空間に浸入させ、溶媒を除去する二次電池用電極の製造方法にある。
二次電池用電極は、イオンとの間で電気の受け渡しができるものである。そのため、二次電池用電極は、集電材上にイオンの受け渡しができる電極層を形成した電極構造体である。図1に二次電池用電極を示しており、電極層2の少なくとも一部は、繊維質又は多孔質を有する面状体3の内部に形成されている。図1(A)では、電極層2は、面状体3と一致するように形成され、面状体3と共に、集電材1の表面まで形成されている。図1(B)では、面状体3の上面の表面層は電極層2が配置されず、セパレータ部31が形成され、セパレータ部31の下方から集電材1の表面まで、電極層2が面状体3と共に形成されている。この電極層2が配置されないセパレータ部31は、非導電性で電子伝導性がないがイオン通過性であるため、セパレータとして機能する。図1(C)では、面状体3の上面の表面層にセパレータ部31が形成され、セパレータ部31の下方から集電材1の表面まで、電極層2が形成されている。しかし、面状体3は、集電材1の表面まで達していない。なお、面状体3とは独立した通常のセパレータを配置しても良い。また、集電材1の両面を電極としてもよい。その場合、図1において、集電材1の上面と下面に電極層2、面状体3、セパレータ部31を配置する。
電極層2は、少なくとも電極活物質を有しており、通常、電極活物質の他に、導電助剤、それらの粒子を接着するバインダーを有している。電極活物質は、正極の場合、正極活物質が使用され、負極の場合、負極活物質が使用される。
面状体3は、内部に電極活物質を配置して電極層2を形成できる構造を有している。面状体3は、厚みを有する面状の形状をしている。面状体3は、少なくとも電極活物質が内部に存在する繊維質又は多孔質である。面状体3は、少なくとも電極活物質が内部に浸入できるとよい。繊維質は、不織布、織布、編み布、紙など繊維の集合体からなる材料を含み、又は多孔質は、発泡などにより多数の連続した孔を有する多孔体からなる材料を含むものである。面状体内には、通常、繊維質又は多孔質の内部の空間に電極活物質、導電助剤、及びバインダー及び電解質が配置される。面状体3は、非導電性の性質を有しているとよい。面状体3は、導電性を有さない非金属性の性質を有しているとよい。面状体3は、電解質を含浸できる含浸性を有しているとよい。含浸性を持たせることにより、電極層全体に均一に電解質を分布することができる。面状体3は、電解質を多く吸引できるので、面状体内に在る多数の電極活物質の周囲に満遍なく電解質を配置することができる。
面状体3は、次の物質群から選択される1種以上の材質のものが好ましい。1)熱変形温度が150C°以上の熱可塑性プラスチックで電子伝導性が無いものが好ましく、例えば、ポリアミド(PA)、ポリエステル(PET)、ポリカーボネート(PC)、ポリオキシメチレン(POM)、ポリフェニレンオキシド(PPO)などがよい。2)耐熱性が170℃以上のスーパーエンジニアリングプラスチックで電子伝導性が無いものが好ましく、例えば、ポリスルホン、ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)、ポリフェニレンスルフィド(PPS)、ポリイミド(PI)などがよい。3)天然繊維が好ましく、例えば、セルロース、カルボキシメチルセルロース、キチン、キトサン、羊毛、絹、その他植物系繊維素などがよい。4)ガラス繊維が好ましく。5)無機繊維が好ましい。面状体3は、特に、天然繊維、あるいは、溶融温度が200℃以上のエンジニアリングプラスチックを含んでなる不織布または発泡体などの多孔体が好ましい。面状体3は、高温でも安定な、耐熱性の高い材料が望ましい。これにより、電池の高温安定性及び安全性が増大する。
正極層は、正極における電極層2であり、少なくとも正極活物質を含んでいる。正極層の電子伝導性を高めるために導電助材を含める。また、正極層は、正極活物質や導電助材を結合するためにバインダーを含める。また、正極層は、イオン伝導性を高めるためにリチウム塩を含めるとよい。正極層は、イオンが移動できるように電解質が入り込み易いとよい。
負極層は、負極における電極層2であり、少なくとも負極活物質を含んでいる。負極層の電子伝導性を高めるために導電助材を含めるとよい。また、負極層は、負極活物質や導電助材を結合するためにバインダーを含めるとよい。また、負極層は、イオン伝導性を高めるためにリチウム塩を含めるとよい。負極層は、イオンが移動できるように電解質が入り込み易いとよい。なお、負極層は、負極活物質の種類以外は、基本的に「正極層」の項で記載した内容と同様であるため、ここでは説明を省略する。
電極(負極および正極)に用いられる集電材1としては、面状であり、特に制限されるものではなく、従来公知のものを利用することができる。集電材1は、例えば、アルミニウム箔、ステンレス箔、ニッケルとアルミニウムのクラッド材、銅とアルミニウムのクラッド材、あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材などが好ましい。また、金属表面に、アルミニウムを被覆させた集電材であってもよい。また、場合によっては、2つ以上の金属箔を張り合わせた集電材を用いてもよい。耐蝕性、作り易さ、経済性などの観点からは、アルミニウム箔を集電材として用いることが好ましい。集電材の厚さは、特に限定されないが、通常は1μm〜100μm程度である。また、集電材の長さ、ないし形状は、所望する電極が得られるように適宜決定すればよい。
電解質としては、リチウムイオン二次電池に用いられるものであれば制限されるものではない。リチウム塩(前記、正極層の項で記載)を1)プロピレンカーボネート(PC)、エチレンカーボネート(EC)等の環状カーボネート類、2)ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート類、3)テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン、1,4−ジオキサン、1,2−ジメトキシエタン、1,2−ジブトキシエタン等のエーテル類、4)γ−ブチロラクトン等のラクトン類、5)アセトニトリル等のニトリル類、6)プロピオン酸メチル等のエステル類、7)ジメチルホルムアミド等のアミド類、8)酢酸メチル、蟻酸メチルの中から選ばれる少なくともから1種類または2種以上を混合した、非プロトン性溶媒等の有機溶媒などに溶解した電解液を用いることが出来る。
電極の製造方法としては、電極活物質、電解質保持材料を含むスラリーを調整する段階と、スラリーを集電材1上に塗布する段階と、図2に示すように面状体3を集電材1上に配置する段階を含む方法がある。このように、簡易な方法により面状体3に電極層2を形成する二次電池用電極を製造することが可能である。
図3に電極の製造工程の1例が示してある。ロール状に巻かれた集電材1の帯を集電材ロール11から巻き出し、塗布部21に移送する。塗布部21では、集電材1上に電極層となる塗液を塗布する。面状体3は、面状体が巻かれた面状体ロール31から巻き出され、配置部32で塗液の上に配置される。その際、集電材1上の塗液は、面状体3内に浸入する。集電材1と面状体3は、一体となって乾燥炉5を通り、塗液から溶媒が蒸発して、集電材1上に電極層2が形成され、電極ロール12に巻き取られる。集電材1や面状体3の帯状物は、複数のローラ13で移送され、移送方向が変えられる。
セパレータ4は、正極層と負極層間の電気的接触を防止しするものであり、イオンを通過できるものであり、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンなどの多孔質材料が使用できる。
二次電池は、図5に示すように、図1(A)のような正電極と負電極の間にセパレータ4を配置し、その間に電解質を配置する。又は、図1(B)又は図1(C)のような正電極と負電極を配置して、セパレータ4の代わりに、セパレータ部3を利用しても良い。又は、正極又は負極の一方の電極は、図1(A)のような電極を用い、負極又は正極の他方の電極は、図1(B)又は図1(C)のような電極を使用しても良い。又は、一方の電極は、図1に示された、いずれかの電極を使用し、他方の電極は、従来の面状体を使用しない電極を使用しても良い。
日揮化学製・正極活物質LiMnO4(製品名LM、平均粒径10.5μm)を攪拌型ボールミルを用いて粉砕した。粉砕条件は、LiMnO4:ステンレス球(φ5mm、50個)=100g:40g(体積比8:1)で40rpmにて6時間攪拌した。得られた粉砕物は、平均粒径が0.3μmであった。粉砕されたLiMnO4:ケッチェンブラック:ポリビニリデンフルオロライド(PVdF)=90:5:5に成るように混合し、N−メチルピロリドン(NMP)に混合してプラネタリーミキサーにて塗液を形成した。固形分(LiMnO4+ケッチェンブラック):NMPの重量比は、10:30であった。これをアルミニウム箔に厚さ100μmに均一に塗布し、150C°の乾燥機にて溶媒を蒸発させた。NMPが約20%蒸発した時、厚さ40μmのセルロース製不織布(紙)を張力を掛けながら配置した。その後NMPを蒸発させ紙内に活物質が保持された電極を製造した。電極層は集電材に接着しており、その厚さは、約30μmであった。紙も集電材と接着しており厚さは40μmであり、得られた電極表面には配置した紙が露出していた。表面の電気伝導性は無かった。
大阪ガス化学の人造黒鉛MCMB(#6−28):ポリビニリデンフルオロライド(PVdF)=93:7に成るように混合し、N−メチルピロリドン(NMP)に混合してプラネタリーミキサーにて塗液を形成した。MCMB:NMPの重量比は、10:30であった。これを銅箔に厚さ100μmに均一に塗布し、150C°の乾燥機にて溶媒を蒸発させた。NMPが約20%蒸発した時、厚さ40ミクロンのセルロース製不織布(紙)を張力を掛けながら配置した。その後NMPを蒸発させ紙内に活物質が保持された電極を製造した。電極層は集電材に接着しており、その厚さは、約30μmであった。紙も集電材と接着しており厚さは40μmであり、得られた電極表面には配置した紙が露出していた。表面の電気伝導性は無かった。
上記の正極と負極を直径13mmの円形に打ち抜いた。それぞれを対峙させて重ね合わせた。コイン電池を形成した。電解液として1Mの濃度になるようにLiPF6をEC:DEC:VC:PC=35:55:10:1(体積比)(EC:エチレンカーボネート、DEC:ジエチルカーボネート、PC:プロピレンカーボネート、VC:ビニレンカーボネート)に溶解して電解液とした。この電池は、0.1C放電時の電気容量を100とした場合、10Cで0.1C容量の97%、100Cで90%の放電容量を示し、きわめて出力特性に優れた電池であった。なお、正極と負極にプレポリマー電解液を浸透させてから正極と負極を一体化すると良い。
11・・集電材ロール
12・・電極ロール
13・・ローラ
2・・・電極層
21・・塗布部
3・・・面状体
31・・セパレータ部
32・・面状体ロール
33・・配置部
4・・・セパレータ
5・・・乾燥炉
6・・・塗液
61・・撹拌槽
62・・撹拌機
63・・浸漬槽
P・・・ポンプ
F・・・フィルタ
Claims (9)
- 面状の集電材と、
集電材上に面状に配置される面状体と、を備え、
面状体は、繊維質又は多孔質であり、内部に少なくとも電極活物質が存在して電極層が形成されている、二次電池用電極。
- 請求項1に記載の二次電池用電極において、
面状体は、集電材上にほぼ面平行に配置してある、二次電池用電極。
- 請求項1又は2に記載の二次電池用電極において、
面状体の繊維質又は多孔質は、電解質の含浸性を有する、二次電池用電極。
- 請求項1又は2に記載の二次電池用電極において、
面状体は、天然繊維、又は、溶融温度が150C°以上のエンジニアリングプラスチックを含んでいる、二次電池用電極。
- 請求項1又は2に記載の二次電池用電極において、
電極活物質は、表面積が30m2/g以上である、二次電池用電極。
- 請求項1又は2に記載の二次電池用電極において、
面状体は集電材側と反対面に非導電性の表面層を有する、二次電池用電極。
- 請求項1又は2に記載の二次電池用電極において、
面状体は集電材の両側に配置され、各面状体は集電材側と反対面に非導電性の表面層を有する、二次電池用電極
- 正極と負極とを有する二次電池において、
正極と負極の少なくとも一方に、面状の集電材と集電材上に面状に配置される面状体とを備え、面状体は、繊維質又は多孔質を有し、内部に少なくとも電極活物質が存在している電極層が形成されている、二次電池。
- 少なくとも電極活物質、バインダー材と溶媒を混合してなる塗液を面状の集電材上に塗布し、塗液が乾燥する前に、繊維質又は多孔質を有する面状体を集電材上に配置し、少なくとも電極活物質、バインダー材と溶媒を面状体の空間に浸入させ、溶媒を除去する二次電池用電極の製造方法。
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