JP2006228737A - 複数層カソードを含む有機発光素子 - Google Patents
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Abstract
【課題】複数層カソードを含む有機発光素子を提供する。
【解決手段】カソード、アノード及びカソードとアノードとの間に形成された有機膜を備える有機発光素子において、カソードは、金属層37、39及び無機電極層36、38が3層以上交互に積層された複数層カソードであることを特徴とする有機発光素子。
【選択図】図3
【解決手段】カソード、アノード及びカソードとアノードとの間に形成された有機膜を備える有機発光素子において、カソードは、金属層37、39及び無機電極層36、38が3層以上交互に積層された複数層カソードであることを特徴とする有機発光素子。
【選択図】図3
Description
本発明は有機発光素子に係り、さらに具体的には、複数層カソードを含むことによって、発光効率、輝度特性、色座標特性及び電力効率が優秀であり、かつ寿命が延びる有機発光素子に関する。
有機発光素子は、蛍光または燐光有機膜に電流を流すと、電子と正孔とが有機膜で結合しつつ光が発生する現象を利用した自発光型素子である。有機発光素子は、軽量化、簡素な部品、簡単な製作工程、高画質及び高色純度の具現可能、低消費電力、及び動画の完璧な具現といった多様な長所を有しているため、現在活発な研究がなされつつある。
図1には、従来の一般的な有機発光素子の断面図を示す。従来の有機発光素子は、基板11上に正極、すなわちアノード電極12が積層され、その上に正孔関連層として正孔注入層(Hole Injection Layer:HIL)13と正孔輸送層(Hole Transfer Layer:HTL)14とが積層され、さらに発光層(EMitting Layer:EML)15が積層され、その上に負極またはカソード電極16が積層された構造を持つ。
しかし、このような従来の一般的な有機発光素子については、カソード電極16の改良を通じて光効率または電力効率を改善し、寿命を延ばすための多様な試みが続いている。このために複数層カソードを含むか、多様な中間層を含むカソード電極についての技術が提案されてきた。
このような改良構造についての具体的な例として、特許文献1には、第2電極27及び3.7eV未満の仕事関数値を持ちつつ、厚さが5nm未満である第1電極26を含む複数層カソード(図2参照)を提案しており、その他にも、特許文献2ないし5には多様な中間層を含むカソード電極が開示されている。
しかし、前述のように改良されたカソード電極であっても、カソード電極への電流注入を調節しながら素子を駆動する場合には、時間の経過とともにカソード電極のEML側にエレクトロマイグレーションを生じる。したがって、これが原因で素子の発光効率が落ち、寿命が短くなるため、従来の有機発光素子では、カソード電極のエレクトロマイグレーション現象の防止には限界がある。
米国特許第6,255,773 B1明細書
米国特許第6,558,817号明細書
米国特許第5,739,635号明細書
ヨーロッパ特許第1,336,995 A2公報
米国特許第6,541,790 B1明細書
したがって、本発明は、上記のような従来技術による問題点を解決して、カソード電極への電流注入を調節できると同時にカソード電極のエレクトロマイグレーション現象をも防止できるようにすることによって、発光効率、輝度特性、色座標特性及び電力効率が優秀であり、かつ寿命が延びる有機発光素子を提供するところにその目的がある。
上記したような技術的課題を解決するために、本発明では、カソード、アノード及び前記カソードとアノードとの間に形成された有機膜を備える有機発光素子において、前記カソードは、金属層及び無機電極層が3層以上交互に積層された複数層カソードであることを特徴とする有機発光素子を提供する。
望ましくは、前記金属層は、仕事関数が2.0ないし7.0eVである。
望ましくは、前記金属層の厚さは、0.2ないし500nmである。
また、前記無機電極層は、金属酸化物、金属ハロゲン化物、金属窒化物、金属過酸化物、及びその混合物からなる群から選択される。
本発明の望ましい一態様で、前記複数層カソードは、前記有機膜上に無機電極層が積層されたものである。
本発明の望ましい他の態様で、前記複数層カソードは、前記有機膜上に無機電極層が積層され、前記無機電極層上に第1金属層が積層され、前記第1金属層上に前記無機電極層が再び積層され、前記無機電極層上に第2金属層が積層される方式であって、前記無機電極層、前記第1金属層及び前記第2金属層が4層以上交互に積層された構造を持つ。
本発明の望ましいさらに他の態様で、前記複数層カソードは、前記有機膜上に第1無機電極層が積層され、前記第1無機電極層上に第1金属層が積層され、前記第1金属層上に第2無機電極層が積層され、前記第2無機電極層上に第2金属層が積層される方式であって、前記第1無機電極層、前記第1金属層、前記第2無機電極層及び前記第2金属層が4層以上交互に積層された構造を持つ。
望ましくは、前記第1金属層のエネルギーバンドギャップは、前記第2金属層のエネルギーバンドギャップより小さい。
前記第1金属層のエネルギーバンドギャップは、3.5eV以下であることが望ましい。
また、望ましくは、前記第1金属層の厚さは0.2ないし100nmであり、前記第2金属層の厚さは5ないし500nmである。
本発明によれば、カソード電極での電流注入を調節できると同時にカソード電極のエレクトロマイグレーション現象を防止することによって、発光効率、輝度特性、色座標特性及び電力効率が優秀であり、かつ寿命が延びた有機発光素子を提供できる。
以下、本発明についてさらに具体的に説明する。
本発明は、上記の目的を達成するための一具現例で、カソード、アノード及びカソードとアノードとの間に形成された有機膜を備える有機発光素子において、カソードは、金属層及び無機電極層が3層以上交互に積層された複数層カソードであることを特徴とする有機発光素子を提供する。
図3には、本発明の一具現例による有機発光素子(4層の積層構造、すなわち、第1無機電極層36、第1金属層37、第2無機電極層38、第2金属層39が4層以上交互に積層された構造)の断面図が図示されている。
図3によれば、本発明の有機発光素子において、第1無機電極層36は電子注入層(EIL)としての機能を有し、第2無機電極層38は第2金属層39のエレクトロマイグレーションを防止する役割を担う。
有機発光素子において、カソード金属層のエレクトロマイグレーションは素子の発光効率及び寿命低下という問題を招くが、本発明による有機発光素子は上記のようなカソード金属層のエレクトロマイグレーションを防止するための無機電極層を備えているので、カソードのEMLへのエレクトロマイグレーションを防止する効果を奏する。これは、無機物カソード層が金属のエレクトロマイグレーションの防止膜としての役割を果たすからである。
本発明で使われるカソード金属層には、仕事関数が2.0ないし7.0eVである金属が使われうるが、これは、仕事関数が2.0eV未満の範囲で使用可能な金属がないか、あるとしても過度な電子注入を引き起こして酸素や水分に脆弱であるという問題があり、7.0eVを超過する範囲で使用可能な金属がないか、あるとしても電子注入するには仕事関数が大き過ぎるという問題があって望ましくないためである。
上記のような範囲の仕事関数を持つ金属としては、以下に制限されるものではないが、Li、Cs、Ca、Ba、Mg、Al、Ag、Auまたはこれらの金属のいずれかを組み合わせて成る合金がある。
金属層は、0.2nmないし500nmの厚さを持つことが望ましいが、金属層の厚さが0.2nm未満である場合には電極としての役割を正常に果たせないという懸念があって望ましくなく、500nmを超過する場合にはそれ以上に厚くしても素子の特性は変化しないので、さらに厚く製造する必要がないためである。
また、本発明で使われる無機電極層は、金属酸化物、金属ハロゲン化物、金属窒化物、金属過酸化物、及びその混合物からなる群から選択されたものであり、これについての具体的な例には、以下に制限されるものではないが、LiF、CsF、BaF2、MgF2、Al2O3、MgO、LiO2またはこれらのいずれかを組み合わせて成る混合物がある。
また、無機電極層は0.1nmないし30nmの厚さを持つことが望ましいが、無機電極層の厚さが0.1nm未満である場合には、電極としての役割を正常に果たせないという懸念があって望ましくなく、30nmを超過する場合にはこの電極物質が無機物絶縁体であるために伝導度が低くなるという問題があって望ましくない。
図3では、第1無機電極層36、第1金属層37、第2無機電極層38、第2金属層39が4層以上交互に積層された構造が図示されているが、本発明による有機発光素子はこのような構造のみに限定されるものではなく、本発明の他の具現例では、有機膜上に無機電極層が積層され、無機電極層上に金属層が積層される方式で、無機電極層及び金属層が3層以上交互に積層された構造を持つ有機発光素子を提供する。
また、2層以上の無機電極層を備える構造において、第1無機電極層36と第2無機電極層38とは相等しい成分からなる無機電極層であっても、相異なる成分からなる無機電極層であってもよく、2層以上の金属層を含む構造においても、第1金属層37と第2金属層39とは相等しい成分からなる金属層であっても、相異なる成分からなる金属層であってもよい。
相異なる成分からなる2層以上の金属層を含む構造において、第1金属層37の仕事関数は第2金属層39の仕事関数より小さいことが望ましいが、これは、第1金属層37が有機層と接合して電子注入のための障壁、すなわち、有機層のLUMO(Lowest Unoccupied Molecular Orbital)と金属との仕事関数の差を決定するためである。
また、第1金属層37の仕事関数は3.5eV以下であることが望ましいが、これは有機物のLUMOが大部分3.5eVより小さく、金属の仕事関数が小さいほど電子注入が容易になるためである。
また、第1金属層37の厚さは0.2nmないし100nmであり、第2金属層39の厚さは5nmないし500nmであることが望ましいが、これは、第1金属層37の厚さが0.2nm未満である場合には、電極としての役割を正常に果たせないという問題があって望ましくなく、100nmを超過する場合には第2あるいは第3電極の効果が少なくなり、また第2金属層39の厚さが5nm未満である場合には表面伝導性が大きくないという問題があり、500nmを超過する場合には、それ以上厚くしても素子の特性は変化しないので、さらに厚く製造する必要がないためである。
以下、本発明による有機発光素子の構造をさらに具体的に説明すれば、下記の通りである。
本発明による有機発光素子は、高分子EMLを採用する場合及び低分子EMLを採用する場合の2種のシステムに分けることができる。
高分子EMLを採用するシステムの場合、本発明による有機発光素子は、基板上31に形成されたアノード32と、アノード32上に形成されたHIL33と、HIL33上に形成されたHTL34と、HTL34上に形成されたEML35と、EML35上に形成された電子輸送層(ETL)と、ETL上に形成されたEIL36と、EIL36上に形成されたカソードとを備える。
本発明による有機発光素子において、基板31は、一般的な有機発光素子で使われる基板を使用するが、透明性、表面平滑性、取扱容易性及び防水性の優秀な有機基板、または透明プラスチック基板が望ましい。
本発明で、基板上に形成されるアノード32には、前面発光構造である場合には反射膜の金属膜を使用し、背面発光構造である場合には透明かつ伝導性の優秀な酸化インジウムスズ(ITO)、酸化インジウム亜鉛(IZO)、酸化スズ(SnO2)、酸化亜鉛(ZnO)またはその混合物などの物質を使用できる。
HIL33の厚さは、300ないし1500Åであることが望ましいが、もし、HIL33の厚さが300Å未満である場合には正孔注入特性が低下し、1500Åを超過しても、正孔注入能力の変化がないので厚くする必要がなく、使用した正孔注入物質が駆動電圧を上昇させる要因として作用するために望ましくない。
HTL34の厚さは50ないし1500Åであることが望ましいが、もし、HTL34の厚さが50Å未満である場合には正孔伝達特性が低下し、1500Åを超過する場合には駆動電圧が上昇して望ましくない。
高分子システムの場合、EML35には燐光及び蛍光物質などを使うことができる。
また、EML35の上層には選択的にEILが積層されることもあるが、EIL物質は特別に制限されず、イオノマー(例:ポリスチレンスルホン酸ナトリウム(Sodium sulfonated polystyrene))、金属ハライド(例:LiF、CsF、BaF2)、金属酸化物(例:Al2O3)などの物質を利用できる。
最終的に、EML35(EILを含まない場合)またはEIL36(ETLを含む場合)上には、本発明による複数層カソードが積層される。
低分子EMLを採用するシステムの場合、本発明による有機発光素子は、基板31上に形成されたアノード32と、アノード32上に形成されたHIL33と、HIL33上に形成されたHTL34と、HTL34上に形成されたEML35と、EML35上に形成されたETLと、ETL上に形成されたEIL36と、EIL36上に形成されたカソードと、を備える。
基板31及びアノード32としては、高分子EMLシステムと同じ基板31及びアノード32が使われうる。
低分子EMLを採用するシステムにおいて、HIL33の厚さは50ないし1500Åであることが望ましいが、もし、HIL33の厚さが50Å未満である場合には正孔注入特性が低下し、1500Åを超過する場合には駆動電圧が上昇して望ましくない。
HTL34の厚さも50ないし1500Åであることが望ましいが、もし、HTL34の厚さが50Å未満である場合には正孔伝達特性が低下し、1500Åを超過しても正孔注入能力の変化がないので厚くする必要がなく、使用した正孔注入物質が駆動電圧を上昇させる要因として作用するために望ましくない。
低分子EML採用システムにおいて、HIL33及びHTL34上の画素領域のうちR、G、B領域には、赤色発光物質、緑色発光物質及び青色発光物質をパターン化して画素領域であるEML35が形成される。発光材料は、2種以上の混合ホスト物質を使用してもよい。
EML35の厚さは100ないし2000Åであることが望ましく、さらに望ましくは、300ないし400Åである。もし、EML35の厚さが100Å未満であれば効率及び寿命が低下し、2000Åを超過すれば駆動電圧が上昇して望ましくない。
次いで、低分子EML採用システムでは、EML35の上面にETLが形成されるが、ETL物質は、当業界で一般的にETLとして採用される物質が使われ、例えば、Alq3が使われる。一方、ETLの厚さは50ないし600Åであることが望ましいが、もし、ETLの厚さが50Å未満である場合には寿命特性が低下し、600Åを超過する場合には、駆動電圧が上昇して望ましくない。
また、ETL上にEIL36が選択的に積層されうる。EIL物質は特別に制限されず、LiF、NaCl、CsF、Li2O、BaO、Liqなどの物質を利用できる。EIL36の厚さは1ないし100Åであることが望ましいが、もし、EIL36の厚さが1Å未満である場合には効果的なEILとしての役割を果たせず駆動電圧が高くなり、100Åを超過する場合には絶縁層として作用して駆動電圧が高くなり望ましくない。
最終的に、ETL上には本発明による複数層カソードが積層される。本発明による複数層カソードの第1電極層が無機電極層である場合、EIL製造を省略してもよい。
一方、本発明による有機発光素子は、下記のような方法によって製造できる。
まず基板31の上部にアノード用物質をコーティングするが、アノード32上には、画素領域を定義する絶縁膜(PDL)が形成されることもある。
次いで、HIL33が基板の全面にかけて有機膜として積層されるが、これは当業界で一般的に使われる方法、例えば、真空熱蒸着またはスピンコーティング方法によって積層されうる。
次いで、HIL33上には真空熱蒸着またはスピンコーティングなどの方法によって選択的にHTL34が積層されてもよい。HIL33(HTLを含まない場合)またはHTL34(HTLを含む場合)上にはEML35が積層され、EML形成方法は特別に制限されず、真空蒸着、インクジェットプリンティング、レーザー転写法、フォトリソグラフィ法などの方法が使われうる。
次いで、EML35上に真空蒸着方法、またはスピンコーティング方法によって選択的にETL及びEIL36を形成し、さらにその上に本発明による複数層カソードを真空熱蒸着して、基板全面にかけて塗布して封止する。
以下、本発明の望ましい実施例を提示する。ただし、下記の実施例は本発明の理解を助けるためのものであり、本発明が下記実施例により限定されるものではない。
<実施例1>
コーニング(Corning)15Ω/cm2(1200Å)のITOガラス基板を50mm×50mm×0.7mm大きさにカットして、純水及びイソプロピルアルコールの中で各5分間超音波洗浄した後、30分間UV、オゾン洗浄して使用した。以後、PEDOT/PSS(Bayer社製のBaytron P AI4083)を2,000rpmで50nmの厚さにコーティングして、200℃の温度で10分間熱処理を行った。
<実施例1>
コーニング(Corning)15Ω/cm2(1200Å)のITOガラス基板を50mm×50mm×0.7mm大きさにカットして、純水及びイソプロピルアルコールの中で各5分間超音波洗浄した後、30分間UV、オゾン洗浄して使用した。以後、PEDOT/PSS(Bayer社製のBaytron P AI4083)を2,000rpmで50nmの厚さにコーティングして、200℃の温度で10分間熱処理を行った。
HIL33上部にPFB(Dow Chemical社製の正孔輸送物質)をスピンコーティングして、10nm厚さのHTL34を形成した。その後、220℃の温度で1時間、窒素雰囲気内で熱処理した。
次いで、重量平均分子量150万のポリスピロフルオレン系の青色発光物質TS−9を1.4重量%の濃度でキシレンに溶解させて混合物を準備した。その混合物をマイクロピペットで取り移し、HTL34上部にスピンコーティングして200℃の温度で30分間熱処理する。
このEML35の上部にBaF2を5nmの厚さに真空蒸着させ、Caを3.3nmの厚さに真空蒸着させた後、さらにBaF2を0.5nmの厚さに真空蒸着させ、Alを300nmの厚さに真空蒸着させた。その後、結果物を密封して本発明による有機発光素子を完成した。
<比較例1>
EML35の上部にBaF2を5nmの厚さに真空蒸着させた後、Ca及びAlをそれぞれ3.3nm及び300nmの厚さに真空蒸着させたという点を除いては、実施例1と同じ方法で従来技術による有機発光素子を製造した。
<性能実験>
図4には、実施例1及び比較例1による有機発光素子についての輝度及び光効率を、図5には、実施例1及び比較例1による有機発光素子についての電流密度及び光効率を、図6には、実施例1及び比較例1による有機発光素子についての電流密度及び電力効率を、図7には、実施例1による有機発光素子の電圧による光効率及び電力効率をそれぞれ示した。
<比較例1>
EML35の上部にBaF2を5nmの厚さに真空蒸着させた後、Ca及びAlをそれぞれ3.3nm及び300nmの厚さに真空蒸着させたという点を除いては、実施例1と同じ方法で従来技術による有機発光素子を製造した。
<性能実験>
図4には、実施例1及び比較例1による有機発光素子についての輝度及び光効率を、図5には、実施例1及び比較例1による有機発光素子についての電流密度及び光効率を、図6には、実施例1及び比較例1による有機発光素子についての電流密度及び電力効率を、図7には、実施例1による有機発光素子の電圧による光効率及び電力効率をそれぞれ示した。
図4を参照すれば、本発明による有機発光素子は、従来技術による有機発光素子に比べて輝度による発光効率が上昇するということが分かる。
図5及び図6を参照すれば、本発明による有機発光素子は、従来技術による有機発光素子に比べて、与えられた電流密度に対して約20%程度の光効率及び電力効率向上効果を持つということが分かる。
また、図7を参照すれば、本発明による有機発光素子は、与えられた電圧下で光効率及び電力効率が優秀であるということが分かり、特に、10lm/Wは現在まで単一層発光の青色系列高分子を使用した有機発光素子において最も高い数値に該当する。
本発明は、有機発光素子関連の技術分野に好適に用いられる。
11、21 基板、
12、22、31 アノード電極、
13、23、32 HIL、
14、24、33 HTL、
34 発光領域、
15、25、35 EML、
16 カソード電極、
26 第1電極、
27 第2電極、
36 第1無機電極層、
37 第1金属層、
38 第2無機電極層、
39 第2金属層。
12、22、31 アノード電極、
13、23、32 HIL、
14、24、33 HTL、
34 発光領域、
15、25、35 EML、
16 カソード電極、
26 第1電極、
27 第2電極、
36 第1無機電極層、
37 第1金属層、
38 第2無機電極層、
39 第2金属層。
Claims (13)
- カソード、アノード及び前記カソードとアノードとの間に形成された有機膜を備える有機発光素子において、前記カソードは、金属層及び無機電極層が3層以上交互に積層された複数層カソードであることを特徴とする有機発光素子。
- 前記金属層は、仕事関数が2.0ないし7.0eVであることを特徴とする請求項1に記載の有機発光素子。
- 前記金属層は、Li、Cs、Ca、Ba、Mg、Al、Ag、Au及びその合金からなる群から選択されたことを特徴とする請求項1に記載の有機発光素子。
- 前記金属層の厚さは、0.2ないし500nmであることを特徴とする請求項1に記載の有機発光素子。
- 前記無機電極層は、金属酸化物、金属ハロゲン化物、金属窒化物、金属過酸化物、及びその混合物からなる群から選択されたことを特徴とする請求項1に記載の有機発光素子。
- 前記無機電極層は、BaF2、LiF、CsF、BaF2、MgF2、Al2O3、MgO、LiO2からなる群から選択されたことを特徴とする請求項5に記載の有機発光素子。
- 前記無機電極層の厚さは、0.1ないし30nmであることを特徴とする請求項1に記載の有機発光素子。
- 前記複数層カソードは、前記有機膜上に無機電極層が積層され、前記無機電極層上に前記金属層が積層される方式であって、前記無機電極層及び前記金属層が3層以上交互に積層された構造を持つことを特徴とする請求項1に記載の有機発光素子。
- 前記複数層カソードは、前記有機膜上に無機電極層が積層され、前記無機電極層上に第1金属層が積層され、前記第1金属層上に前記無機電極層が再び積層され、前記無機電極層上に第2金属層が積層される方式であって、前記無機電極層、前記第1金属層及び前記第2金属層が4層以上交互に積層された構造を持つことを特徴とする請求項1に記載の有機発光素子。
- 前記複数層カソードは、前記有機膜上に第1無機電極層が積層され、前記第1無機電極層上に第1金属層が積層され、前記第1金属層上に第2無機電極層が積層され、前記第2無機電極層上に第2金属層が積層される方式であって、前記第1無機電極層、前記第1金属層、前記第2無機電極層及び前記第2金属層が4層以上交互に積層された構造を持つことを特徴とする請求項1に記載の有機発光素子。
- 前記第1金属層のエネルギーバンドギャップは、前記第2金属層のエネルギーバンドギャップより小さいことを特徴とする請求項9または10に記載の有機発光素子。
- 前記第1金属層のエネルギーバンドギャップは、3.5eV以下であることを特徴とする請求項9または10に記載の有機発光素子。
- 前記第1金属層の厚さは0.2ないし100nmであり、前記第2金属層の厚さは5ないし500nmであることを特徴とする請求項9または10に記載の有機発光素子。
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