JP2006179216A - Solid polymer fuel cell and its manufacturing method - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、固体高分子形燃料電池およびその製造方法に関するものである。 The present invention relates to a polymer electrolyte fuel cell and a method for producing the same.
燃料電池は、電解質の両面に電極が配置され、水素と酸素の電気化学反応により発電する電池であり、発電時に発生するのは水のみである。このように従来の内燃機関と異なり、二酸化炭素等の環境負荷ガスを発生しないために次世代のクリーンエネルギーシステムとして普及が見込まれている。特に固体高分子形燃料電池は、作動温度が低く、電解質の抵抗が少ないことに加え、活性の高い触媒を用いるので小型でも高出力を得ることができ、家庭用コージェネレーションシステム等として早期の実用化が見込まれている。図9に示すように、現行の固体高分子形燃料電池210は一般的に、電解質として水素イオン導電性を有する電解質膜21を用い、その電解質膜21の両面全体に、もしくは一回り小さく触媒層231及び電極基材232からなる触媒電極23を形成し、さらにこれをガスケット217を介して溝27が形成されたセパレータ25で挟んだ構造をしている(例えば特許文献1)。前記溝27のパターンは、平行溝タイプ(ストレートタイプ)のものや、蛇行溝タイプ(サーペンタインタイプ)のものなど様々な形状のものがある。その一方の溝27aに水素やメタノール等の燃料、他方の溝27bに酸素や空気等の酸化剤ガスをそれぞれ供給することにより電気化学反応が起こり、固体高分子形燃料電池は発電が行われる。
しかしながら、上述したように、触媒電極23が電解質膜21の両面全体に形成されており(図9(b))、溝27に面していない部分Yが多く存在していると、燃料ガス及び酸化剤ガスは、触媒電極23の溝27に面している部分Xから溝27に面していない部分Yに拡散してしまい、結果として、電気化学反応が起こる三相界面に到達する量が少なくなってしまい、一般的に高価な材料である貴金属を含む触媒を有効に利用していないという問題がある。
However, as described above, the
そこで、本発明は、触媒を有効に利用でき、低コスト化を図ることができる固体高分子形燃料電池を提供することを課題とする。 Accordingly, an object of the present invention is to provide a polymer electrolyte fuel cell in which the catalyst can be effectively used and the cost can be reduced.
前記課題を解決するための手段として、本発明である第1の固体高分子形燃料電池は、電解質の両面に、触媒層及び該触媒層上の電極基材からなる触媒電極を設けた膜・電極接合体と、該膜・電極接合体を挟持し、前記膜・電極接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池において、少なくとも一方の前記触媒電極は、該触媒電極上に配置された前記セパレータの溝が形成されている領域とに対向する領域内に設けられていることを特徴とする。 As a means for solving the above problems, a first polymer electrolyte fuel cell according to the present invention is a membrane in which a catalyst electrode comprising a catalyst layer and an electrode substrate on the catalyst layer is provided on both surfaces of an electrolyte. A solid polymer fuel cell comprising: an electrode assembly; and a pair of separators sandwiching the membrane / electrode assembly and having a groove for a gas channel formed on a surface facing the membrane / electrode assembly In the present invention, at least one of the catalyst electrodes is provided in a region facing a region in which a groove of the separator disposed on the catalyst electrode is formed.
前記セパレータの溝内に張り出して前記触媒電極を押圧することによって、前記触媒電極とセパレータとを電気的に接続させる押圧部が形成されていることが好ましい。なお、この押圧部は、前記溝の側面に形成された段部を含むことができ、または、前記溝の底面に形成された突部を含むこともできる。 It is preferable that a pressing portion for electrically connecting the catalyst electrode and the separator is formed by projecting into the groove of the separator and pressing the catalyst electrode. In addition, this press part can include the step part formed in the side surface of the said groove | channel, or can also contain the protrusion formed in the bottom face of the said groove | channel.
また、前記電極基材と溝とに囲まれた空間に糸状導電体を交絡させた集電体を収容し、該集電体により前記触媒電極とセパレータとが電気的に接続され、前記集電体の交絡間隔でガス流路を提供することも可能である。 Further, a current collector in which a filamentary conductor is entangled is accommodated in a space surrounded by the electrode base material and the groove, and the catalyst electrode and the separator are electrically connected by the current collector. It is also possible to provide gas flow paths at body entanglement intervals.
または、前記課題を解決するための手段として、第2の発明である固体高分子形燃料電池は、電解質膜の両面に、触媒層を設けた膜・触媒層接合体と、該膜・触媒層接合体を挟持し、前記膜・触媒層接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池において、少なくとも一方の前記触媒層は、前記セパレータの溝が形成されている領域と対向する領域内に設けられており、前記触媒層と溝とに囲まれた空間に、糸状導電体を交絡させた集電体を収容し、触媒層とセパレータとが電気的に接続され、前記糸状導電体交絡体の交絡間隔がガス流路を提供する。 Alternatively, as a means for solving the above-mentioned problems, the polymer electrolyte fuel cell according to the second invention includes a membrane / catalyst layer assembly in which catalyst layers are provided on both surfaces of the electrolyte membrane, and the membrane / catalyst layer. At least one of the catalyst layers in a polymer electrolyte fuel cell comprising a pair of separators sandwiching a joined body and having a groove for a gas flow path formed on a surface facing the membrane / catalyst layer joined body Is provided in a region facing the region where the groove of the separator is formed, and a current collector in which a thread-shaped conductor is entangled is accommodated in a space surrounded by the catalyst layer and the groove, A catalyst layer and a separator are electrically connected, and the entanglement interval of the filamentous conductor entangled body provides a gas flow path.
上記第1及び第2の発明である固体高分子形燃料電池は、前記触媒層は、転写により前記電解質膜上に形成することができる。 In the polymer electrolyte fuel cells according to the first and second inventions, the catalyst layer can be formed on the electrolyte membrane by transfer.
また、前記課題を解決するための手段として、本発明である第1の固体高分子形燃料電池の製造方法は、固体高分子形燃料電池の製造方法であって、セパレータにガス流路のための溝を形成する第1の工程と、前記溝が形成されている領域と対向する電解質膜上の領域内に触媒層を形成する第2の工程と、前記セパレータにより、該セパレータの溝内に触媒層が収容されるように電解質膜を挟持する第3の工程とを有することを特徴とする。 Further, as a means for solving the above-mentioned problem, a first polymer electrolyte fuel cell manufacturing method according to the present invention is a polymer electrolyte fuel cell manufacturing method for providing a gas flow path in a separator. A first step of forming a groove, a second step of forming a catalyst layer in a region on the electrolyte membrane opposite to the region where the groove is formed, and the separator into the groove of the separator. And a third step of sandwiching the electrolyte membrane so that the catalyst layer is accommodated.
また、前記課題を解決するための手段として、本発明である第2の固体高分子形燃料電池の製造方法は、電解質膜の両面に、触媒層及び該触媒層上の電極基材からなる触媒電極を設けた膜・電極接合体と、該膜・電極接合体を挟持し、前記膜・電極接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池の製造方法であって、前記電解質膜を準備する第1の工程と、転写用基材上に前記触媒層を塗工形成して転写シートを作製する第2の工程と、前記転写シートの触媒層を前記電解質膜の少なくとも一方面に熱プレスにより転写し、前記転写用基材を剥離する第3の工程と、前記触媒層上に前記電極基材を積層形成する第4の工程と、前記セパレータにより前記膜・電極接合体を挟持させる第5の工程とを有し、前記第2の工程において前記セパレータの溝が形成されている領域と対向する領域内に前記触媒層が設けられるように、前記触媒層を前記転写用基材上に塗工形成することを特徴とする。前記第5の工程において、前記電極機材と溝とに囲まれた空間に、糸状導電体を交絡させた集電体を収容してもよい。 In addition, as a means for solving the above-mentioned problem, the second method for producing a polymer electrolyte fuel cell according to the present invention is a catalyst comprising a catalyst layer and an electrode substrate on the catalyst layer on both surfaces of the electrolyte membrane. A membrane / electrode assembly provided with electrodes, and a pair of separators sandwiching the membrane / electrode assembly and having grooves for gas flow passages formed on the surface facing the membrane / electrode assembly A method for producing a polymer electrolyte fuel cell, comprising: a first step of preparing the electrolyte membrane; and a second step of forming a transfer sheet by coating and forming the catalyst layer on a transfer substrate. A third step of transferring the catalyst layer of the transfer sheet onto at least one surface of the electrolyte membrane by hot pressing, and peeling off the transfer substrate; and a step of laminating the electrode substrate on the catalyst layer. Step 4 and sandwiching the membrane-electrode assembly by the separator The catalyst layer is placed on the transfer substrate so that the catalyst layer is provided in a region facing the region where the groove of the separator is formed in the second step. It is characterized by forming a coating. In the fifth step, a current collector in which a filamentary conductor is entangled may be accommodated in a space surrounded by the electrode material and the groove.
また、前記課題を解決するための手段として、本発明である第3の固体高分子形燃料電池の製造方法は、電解質膜の両面に、触媒層を設けた膜・触媒層接合体と、該膜・触媒層接合体を挟持し、前記膜・触媒層接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池の製造方法であって、前記電解質膜を準備する第1の工程と、転写用基材上に前記触媒層を塗工形成して転写シートを作製する第2の工程と、前記転写シートの触媒層を前記電解質膜の少なくとも一方面に熱プレスにより転写し、前記転写用基材を剥離する第3の工程と、前記触媒層上に糸状導電体を交絡させた集電体を積層する第4の工程と、前記セパレータにより、該セパレータの溝内に前記集電体が収容されるよう前記膜・触媒層接合体を挟持させる第5の工程とを有し、前記第2の工程において前記セパレータの溝が形成されている領域と対向する領域内に前記触媒層が設けられるように、前記触媒層を前記転写用基材上に塗工形成することを特徴とする。 Further, as a means for solving the above-mentioned problem, a third polymer electrolyte fuel cell production method according to the present invention comprises a membrane / catalyst layer assembly in which a catalyst layer is provided on both surfaces of an electrolyte membrane, A method for producing a polymer electrolyte fuel cell comprising a pair of separators sandwiching a membrane / catalyst layer assembly and having a groove for a gas flow path formed on a surface facing the membrane / catalyst layer assembly A first step of preparing the electrolyte membrane; a second step of forming a transfer sheet by coating and forming the catalyst layer on a transfer substrate; and a catalyst layer of the transfer sheet as the electrolyte. A third step of transferring to at least one surface of the film by hot pressing and peeling off the transfer substrate; and a fourth step of laminating a current collector in which a filamentary conductor is entangled on the catalyst layer; The separator allows the current collector to be accommodated in a groove of the separator. A fifth step of sandwiching the catalyst layer assembly, and the catalyst layer is provided in a region facing the region in which the groove of the separator is formed in the second step. The layer is formed by coating on the transfer substrate.
本発明によれば、触媒電極が、該触媒電極上に配置されたセパレータの溝と対向する部分以外には形成されないために、触媒を有効に利用しており、さらには高価な触媒を減量することもでき、低コスト化を図ることができる。 According to the present invention, since the catalyst electrode is not formed except for the portion facing the separator groove disposed on the catalyst electrode, the catalyst is effectively used, and the amount of the expensive catalyst is reduced. It is possible to reduce the cost.
また、セパレータの溝内に張り出した押圧部を形成し、この押圧部で触媒電極を押圧することで、セパレータと触媒電極との電気的な接続をより確実にすることができる。 Moreover, the press part which protruded in the groove | channel of the separator is formed, and the electrical connection of a separator and a catalyst electrode can be made more reliable by pressing a catalyst electrode with this press part.
また、電極基材と溝とに囲まれた空間に糸状導電体を交絡させた集電体を収容することで、ガスの流路を確保しつつ、セパレータと触媒電極との電気的な接続を確実にすることができる。 In addition, by accommodating a current collector in which a filamentous conductor is entangled in a space surrounded by the electrode base material and the groove, an electrical connection between the separator and the catalyst electrode can be achieved while ensuring a gas flow path. Can be sure.
さらには、触媒層と溝とに囲まれた空間に、集電体を収容することでも、ガスの流路を確保しつつ、触媒電極とセパレータとの電気的な接続を確実にすることができる。 Furthermore, even if the current collector is accommodated in a space surrounded by the catalyst layer and the groove, the electrical connection between the catalyst electrode and the separator can be ensured while ensuring the gas flow path. .
また、転写により触媒層を形成することにより、より容易に、セパレータの溝に対向する領域内の電解質膜上に触媒層を形成することができる。 Further, by forming the catalyst layer by transfer, the catalyst layer can be more easily formed on the electrolyte membrane in the region facing the separator groove.
以下、本発明に係る固体高分子形燃料電池の実施形態について図面を参照しつつ説明する。 Hereinafter, embodiments of a polymer electrolyte fuel cell according to the present invention will be described with reference to the drawings.
まず、本発明に係る固体高分子形燃料電池の第1実施形態について説明する。図1は、本実施形態に係る固体高分子形燃料電池の正面断面図(a)及び部分分解斜視図(b)である。 First, a first embodiment of a polymer electrolyte fuel cell according to the present invention will be described. FIG. 1 is a front sectional view (a) and a partially exploded perspective view (b) of a polymer electrolyte fuel cell according to the present embodiment.
図1に示すように、この燃料電池10は、電解質膜1及び触媒電極3からなる膜・電極接合体11と、セパレータ5とを備えており、次のように構成されている。まず、後述のセパレータ5に形成された溝7と同様の蛇行形状を有した触媒電極3が、電解質膜1の両面に形成されていることによって、触媒電極3が、該触媒電極3上に配置されたセパレータ5の溝7が形成されている領域と対向する領域内の電解質膜1上に設けられている。(図1(b))。なお、触媒電極3は触媒層31及び該触媒層31上の電極基材32を備えている。また、図1(b)において、符号5a、5bはガスポートを示している。
As shown in FIG. 1, this
そして、この膜・電極接合体11をセパレータ5で挟持しており、各セパレータ5には、燃料ガス又は酸化剤ガスの流路となる溝7が蛇行形状で形成されている(図1(b)参照)。この溝7は、該溝7の側面に押圧部51が形成されることにより、幅狭部7aと幅広部7bとを有している。ここで、触媒電極3の幅は、溝7の幅狭部7aの幅w1より広く、幅広部7bの幅w2と同じ若しくは狭くなっており、また、触媒電極3の高さは幅広部7bの深さd2よりも若干大きく形成されている。このような構造とすることにより、セパレータ5で膜・電極接合体11を挟持したときに、溝7の押圧部51が触媒電極3を押圧するようになり、触媒電極3とセパレータ5とが確実に接触して電気的に接続し、触媒電極3から、電気化学反応によって生じた電子を安定して取り出すことができる。この際、押圧部51に押圧された触媒電極3は電解質膜1に食い込む。また、上記のように押圧部51で触媒電極3を押圧するために、幅狭部7aをガス流路として確実に確保することができる。
The membrane /
溝7の幅狭部7aの幅w1は、例えば、100〜2000μmにすることが好ましく、500〜1500μmにすることがより好ましく、幅広部7bの幅w2は120〜2500μmにすることが好ましく、500〜2000μmとすることがより好ましい。触媒電極3の幅は幅広部7bの幅w2よりも0〜500μm程度狭くすることが好ましく、0〜200μm程度狭くすることがさらには好ましい。また、幅狭部7aの深さd1は50〜2000μmとすることが好ましく、100〜1000μmとすることがさらには好ましい。さらに、幅広部7bの深さd2は10〜300μmとすることが好ましく、20〜200μmとすることがより好ましく、触媒電極3の高さは幅広部7bの深さd2よりも0〜300μm大きいことが好ましく、0〜100μm大きいことがより好ましい。
For example, the width w 1 of the
次に上記のように構成された燃料電池10の材質について説明する。本発明における電解質膜1は、例えば、基材上に水素イオン伝導性高分子電解質を含有する溶液を塗工し、乾燥することにより形成される。水素イオン伝導性高分子電解質としては、例えば、パーフルオロスルホン酸系のフッ素イオン交換樹脂、より具体的には、炭化水素系イオン交換膜のC−H結合をフッ素で置換したパーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマー(PFS系ポリマー)等が挙げられる。電気陰性度の高いフッ素原子を導入することで、化学的に非常に安定し、スルホン酸基の解離度が高く、高いイオン伝導性が実現できる。このような水素イオン伝導性高分子電解質の具体例としては、デュポン社製の「Nafion」(登録商標)、旭硝子(株)製の「Flemion」(登録商標)、旭化成(株)製の「Aciplex」(登録商標)、ゴア(Gore)社製の「Gore Select」(登録商標)等が挙げられる。水素イオン伝導性高分子電解質含有溶液中に含まれる水素イオン伝導性高分子電解質の濃度は、通常5〜60重量%程度、好ましくは20〜40重量%程度である。なお、電解質膜1の膜厚は通常20〜250μm程度、好ましくは20〜80μm程度である。
Next, the material of the
また、触媒電極3は、触媒層31と電極基材32とから構成されており、触媒層31は、公知の白金含有の触媒層(カソード触媒及びアノード触媒)である。詳しくは、触媒層31は、触媒粒子を担持させた炭素粒子及び水素イオン伝導性高分子電解質を含有する。触媒粒子としては、例えば、白金や白金化合物等が挙げられる。白金化合物としては、例えば、ルテニウム、パラジウム、ニッケル、モリブデン、イリジウム、鉄等からなる群から選ばれる少なくとも1種の金属と、白金との合金等が挙げられる。なお、通常は、カソード触媒層に含まれる触媒粒子は白金であり、アノード触媒層に含まれる触媒粒子は前記金属と白金との合金である。また、水素イオン伝導性高分子電解質としては、上述した電解質膜1に使用されるものと同じ材料を使用することができる。
Moreover, the
電極基材32としては、公知であり、燃料極、空気極を構成する各種の電極基材を使用でき、燃料である燃料ガス及び酸化剤ガスを効率よく触媒層31に供給するため、多孔質の導電性基材からなっている。多孔質の導電性基材としては、例えば、カーボンペーパーやカーボンクロス等が挙げられる。
As the
セパレータ5としては、公知であり、燃料電池内の環境においても安定な導電性板であればよく、一般的には、カーボン板に溝7を形成したものが用いられる。また、セパレータ5をステンレス等の金属により構成し、金属の表面にクロム、白金族金属又はその酸化物、導電性ポリマーなどの導電性材料からなる被膜を形成したものや、同様にセパレータを金属によって構成し、該金属の表面に銀、白金族の複合酸化物、窒化クロム等の材料によるメッキ処理を施したもの等も使用可能である。
The
次に、上述した燃料電池10の製造方法の一例を、図2を参照しつつ説明する。
Next, an example of a method for manufacturing the
まず転写用シート13の作製方法を説明する。上述した触媒粒子を担持させた炭素粒子及び水素イオン伝導性高分子電解質を適当な溶剤に混合、分散して触媒ペーストを作製し、形成される触媒層が所望の膜厚になるように触媒ペーストを公知の方法に従い、必要に応じて離型層を介して転写用基材9上に塗工するのが良い。このとき、触媒層31が、セパレータ5の溝7と同様の蛇行形状になるように、触媒ペーストを転写用基材9に塗工する。触媒ペーストの塗工方法としては、特に限定されるものではなく、例えばスクリーン印刷やグラビア印刷等の一般的にパターニングできる印刷方法を適用すればよい。上記の溶剤としては、各種アルコール類、各種エーテル類、各種ジアルキルスルホキシド類、水またはこれらの混合物等が挙げられ、これらの中でもアルコール類が好ましい。アルコール類としては、例えば、メタノール、エタノール、n−プロパノール、イソプロパノール、n−ブタノール、tert−ブタノール、等の炭素数1〜4の一価アルコール、各種の多価アルコール等が挙げられる。
First, a method for producing the
また、転写用基材9としては、例えば、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリパルバン酸アラミド、ポリアミド(ナイロン)、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテル・エーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリエチレンナフタレート等の高分子フィルムを挙げることができる。
Examples of the
また、エチレンテトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)、テトラフルオロパーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体(PFA)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)等の耐熱性フッ素樹脂を用いることもできる。 Further, heat resistance of ethylene tetrafluoroethylene copolymer (ETFE), tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene copolymer (FEP), tetrafluoroperfluoroalkyl vinyl ether copolymer (PFA), polytetrafluoroethylene (PTFE), etc. Fluorine resin can also be used.
さらに転写用基材9は、高分子フィルム以外にアート紙、コート紙、軽量コート紙等の塗工紙、ノート用紙、コピー用紙などの非塗工紙であっても良い。
In addition to the polymer film, the
転写用基材9の厚さは、取り扱い性及び経済性の観点から通常6〜100μm程度、好ましくは10〜30μm程度程度とするのがよい。
The thickness of the
従って、転写用基材9としては、安価で入手が容易な高分子フィルムが好ましく、ポリエチレンテレフタレート等がより好ましい。
Accordingly, the
そして、触媒ペーストを塗工した後、所定の温度及び時間で乾燥することにより転写用基材9上に触媒層が形成される。乾燥温度は、通常40〜100℃程度、好ましくは60〜80℃程度である。乾燥時間は、乾燥温度にもよるが、通常5分〜2時間程度、好ましくは10分〜1時間程度である。
Then, after applying the catalyst paste, the catalyst layer is formed on the
このようにして作製した転写シート13を触媒層31が電解質膜1に対面するように配置し(図2(a))、転写シート13の背面側から加熱プレスを施して触媒層31を電解質膜1に転写させ(図2(b))、転写シート13の転写用基材9を剥離する(図2(c))。この作業を電解質膜1の両面に行う(図2(d))。作業性を考慮すると、触媒層を電解質膜1の両面に同時に積層することが好ましい。このように、触媒層31がセパレータ5の溝7と同様の蛇行形状となるように、触媒ペーストを転写基材9に塗工するので、セパレータ5の溝7に対向する領域内の電解質膜1上に触媒層31が形成される。
The
加熱プレスの加圧レベルは、転写不良を避けるために、通常0.5〜20MPa程度、好ましくは1〜10MPa程度がよい。また、この加圧操作の際に、転写不良を避けるために加圧面を加熱するのが好ましい。加熱温度は、電解質膜1の破損、変形等を避けるために、通常200℃以下、好ましくは150℃以下がよい。
The pressure level of the heating press is usually about 0.5 to 20 MPa, preferably about 1 to 10 MPa in order to avoid transfer failure. Further, it is preferable to heat the pressing surface during this pressing operation in order to avoid transfer failure. The heating temperature is usually 200 ° C. or lower, preferably 150 ° C. or lower in order to avoid breakage, deformation, etc. of the
そして、上記触媒層31上に電極基材32を熱圧着により積層形成して、膜・電極接合体11が完成する(図2(e))。
Then, the
そして、触媒電極3が溝7の押圧部51に押圧されてセパレータ5と電気的に接続するように、セパレータ5が該膜・電極接合体11を挟持し、燃料電池10が完成する(図2(f))。
Then, the
以上のように、本発明に係る燃料電池では、溝7の形状と同様の形状をした触媒電極3が形成されるので、触媒利用率の向上を図ることができる。また、これに伴い、原料費が高価な触媒層31等を減らすことができるので、低コスト化を図ることもできる。
As described above, in the fuel cell according to the present invention, the
また、本実施形態では、押圧部51を溝7の側面に形成しているが、図3に示すように、溝7の底面に押圧部51を形成することもできる。なお、この際、押圧部51は、触媒電極3を押圧できるだけの十分な高さを有することが好ましい。
Moreover, in this embodiment, although the
次に本発明の第2実施形態について図4を参照しつつ説明する。図4は、本実施形態に係る固体高分子形燃料電池の正面断面図である。 Next, a second embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. FIG. 4 is a front sectional view of the polymer electrolyte fuel cell according to the present embodiment.
図4に示すように、この燃料電池10は、膜・触媒層接合体12と、セパレータ5とを備えており、触媒層31が、該触媒層31上に配置された後述のセパレータ5の溝7が形成されている領域と対向する領域内の電解質膜1上に設けられている。セパレータ5の溝7は、蛇行形状で形成されており、第1実施形態と異なり押圧部を有していない。ここで溝7の幅は、触媒電極3の幅と同じ若しくは若干大きくなっている。
As shown in FIG. 4, the
また、触媒層31上には、糸状導電体を交絡させた集電体33が積層されており、セパレータ5で膜・電極接合体11を挟持する際に、集電体33がセパレータ5の溝7内に圧縮されて収容される。このようにセパレータ5の溝7で集電体33を押圧するために、触媒層31及び集電体33からなる触媒電極3とセパレータ5の溝7とが確実に接触して電気的に接続され、触媒電極3から、電気化学反応によって生じた電子を安定して取り出すことができる。さらに、集電体33が交絡間隔を十分に有することができるので、該交絡間隔をガス流路として提供することができる。
On the
集電体33の材質は、例えば、導電性の炭素繊維等を用いることができる。その他の、電解質膜1や、触媒層31、セパレータ5の材質は、第1実施形態と同様のものを挙げることができる。
The material of the
また、本実施形態では、触媒層31と溝7とに囲まれた空間に糸状導電体を交絡させた集電体33を収容しているが、図5に示すように、触媒層31上に電極基材32を積層形成し、該電極基材32と溝7とに囲まれた空間に糸状導電体を交絡させた集電体33を収容することで、セパレータ5と触媒電極3とを電気的に接続させてもよい。また、この糸状導電体を交絡させた集電体33は、ガスが流れるだけの交絡間隔を十分に有している。
Further, in the present embodiment, the
以上、本発明の第1及び第2実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。例えば、上記実施形態では、触媒電極3は、溝7が形成されている領域と対向する領域内の電解質膜1上全体に形成されているが、領域内全体ではなく、図6に示すように、溝7が形成されている領域と対向する領域内の電解質膜1上の一部に形成されているのみでもよい。
The first and second embodiments of the present invention have been described above. However, the present invention is not limited to this, and various modifications can be made without departing from the spirit of the present invention. For example, in the above embodiment, the
また、図7に示すように、カソード側の触媒電極3bを電解質膜1上一面に形成することもできる。アノード側の触媒電極3aに水素を燃料として供給する場合においては、カソード側における酸素の還元反応が律速となるので、酸素の還元反応に関する反応場を増やすことにより高出力を得ることができる。
Further, as shown in FIG. 7, the cathode-
また、これとは逆に、図8に示すように、アノード側の触媒電極3aを電解質膜1上一面に形成することもできる。アノード側の触媒電極3aにメタノールを燃料として供給する場合においては、アノード側におけるメタノールの酸化反応が律速となるので、メタノールの酸化反応に関する反応場を増やすことにより高出力を得ることができる。
On the contrary, as shown in FIG. 8, the anode-
また、本実施形態では、溝7及び触媒電極3を蛇行形状としているが、平行直線形状等、その他種々の形状にも適用することができる。
In the present embodiment, the
以下に実施例及び比較例を示して、本発明をさらに具体的に説明する。なお、本発明は下記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に含有される。 The present invention will be described more specifically with reference to the following examples and comparative examples. The present invention is not limited to the following embodiment. The above-described embodiment is an exemplification, and the present invention has any configuration that has substantially the same configuration as the technical idea described in the claims of the present invention and that exhibits the same effects. It is contained in the technical range.
実施例として図1に示す固体高分子形燃料電池を作製する。まず、Nafion(登録商標)を材料とする電解質膜1を準備した。この電解質1は、70mm×70mmの大きさで厚みが50μmである。
As an example, a polymer electrolyte fuel cell shown in FIG. 1 is produced. First, an
次に白金担持炭素触媒及びNafion(登録商標)を材料とする触媒層ペーストを、ポリエチレンテレフタレートを材料とする厚さ25μmの転写用基材9上にダイコータにより塗工し、温度100℃で15分乾燥させ転写シート13を作製した。この転写シート13を触媒層31が電解質膜1に対面するように電解質膜1の両面に配置し、130℃、2MPaで加熱プレスを行い、転写用基材を剥離する。そして、触媒層31上に電極基材32を形成して膜・電極接合体11を作製した。このようにして作製した膜・電極接合体11を挟持するようにセパレータ5を接合し、こうして本実施例に係る固体高分子形燃料電池10を作製した。なお、セパレータ5に形成された溝7の幅狭部7aの幅w1を700μm、幅広部7bの幅w2を800μm、触媒電極3の幅を750μm、触媒電極3の間隔sを500μmとし、幅狭部7aの深さd1を500μm、幅広部7bの深さd2を200μmとした。
Next, a catalyst layer paste made of platinum-supported carbon catalyst and Nafion (registered trademark) is applied onto a
比較例として、上記実施例と触媒電極の形状及びセパレータの溝内に押圧部がないこと以外は全く同様の固体高分子形燃料電池を作製した。触媒電極3は、図9に示すように、電解質膜1に矩形状に一回り小さく転写シートを用いて形成した形成した。即ち、セパレータ25の溝27の形状と関係なくセパレータ25のほぼ全面に触媒電極3が形成されている固体高分子形燃料電池210を形成した。
As a comparative example, the same polymer electrolyte fuel cell as in the above example was prepared except that there was no pressing portion in the shape of the catalyst electrode and the groove of the separator. As shown in FIG. 9, the
以上、作製した実施例及び比較例の固体高分子形燃料電池に、燃料ガスとして水素ガスを、酸化剤ガスとして空気を約80℃で供給したものを実施例1及び比較例1とし、燃料ガスとしてメタノール水溶液を、酸化剤ガスとして空気を約50℃で供給したものを実施例2及び比較例2とした。以上の方法で行った実験の結果を表1に示す。 As described above, Example 1 and Comparative Example 1 were prepared by supplying hydrogen gas as a fuel gas and air as an oxidant gas at about 80 ° C. to the prepared polymer electrolyte fuel cells of Examples and Comparative Examples. Example 2 and Comparative Example 2 were prepared by supplying an aqueous methanol solution and supplying air as an oxidant gas at about 50 ° C. Table 1 shows the results of the experiment performed by the above method.
1 電解質膜
3 触媒電極
31 触媒層
32 電極基材
33 集電体
5 セパレータ
51 押圧部
7 溝
9 転写用基材
10 固体高分子形燃料電池
11 膜・電極接合体
13 転写シート
DESCRIPTION OF
Claims (11)
該膜・電極接合体を挟持し、前記膜・電極接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池において、
少なくとも一方の前記触媒電極は、前記セパレータの溝が形成されている領域と対向する領域内に設けられていることを特徴とする固体高分子形燃料電池。 A membrane / electrode assembly in which a catalyst electrode comprising a catalyst layer and an electrode substrate on the catalyst layer is provided on both surfaces of the electrolyte membrane;
In a polymer electrolyte fuel cell comprising a pair of separators sandwiching the membrane-electrode assembly and having a groove for a gas flow path formed on a surface facing the membrane-electrode assembly,
At least one of the catalyst electrodes is provided in a region facing a region where the groove of the separator is formed.
前記集電体の交絡間隔がガス流路を提供することを特徴とする請求項1に記載の固体高分子形燃料電池。 In a space surrounded by the electrode base material and the groove, a current collector entangled with a filamentous conductor is accommodated, and the catalyst electrode and the separator are electrically connected by the current collector,
2. The polymer electrolyte fuel cell according to claim 1, wherein the entangling interval of the current collector provides a gas flow path.
該膜・触媒層接合体を挟持し、前記膜・触媒層接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池において、
少なくとも一方の前記触媒層は、前記セパレータの溝が形成されている領域と対向する領域内に設けられており、
前記触媒層と溝とに囲まれた空間に、糸状導電体を交絡させた集電体を収容し、該集電体により触媒層とセパレータとが電気的に接続され、
前記集電体の交絡間隔がガス流路を提供することを特徴とする固体高分子形燃料電池。 A membrane / catalyst layer assembly comprising a catalyst layer on both surfaces of the electrolyte membrane;
In the polymer electrolyte fuel cell comprising a pair of separators sandwiching the membrane-catalyst layer assembly and having a groove for a gas flow path formed on a surface facing the membrane-catalyst layer assembly,
At least one of the catalyst layers is provided in a region facing a region where the groove of the separator is formed,
In a space surrounded by the catalyst layer and the groove, a current collector in which a filamentary conductor is entangled is accommodated, and the catalyst layer and the separator are electrically connected by the current collector,
The polymer electrolyte fuel cell according to claim 1, wherein the entangling interval of the current collector provides a gas flow path.
セパレータにガス流路のための溝を形成する第1の工程と、
前記溝が形成されている領域と対向する電解質膜上の領域内に触媒層を形成する第2の工程と、
前記セパレータにより、該セパレータの溝内に触媒層が収容されるように電解質膜を挟持する第3の工程とを有することを特徴とする固体高分子形燃料電池の製造方法。 A method for producing a polymer electrolyte fuel cell, comprising:
A first step of forming a groove for a gas flow path in the separator;
A second step of forming a catalyst layer in a region on the electrolyte membrane facing the region where the groove is formed;
And a third step of sandwiching the electrolyte membrane by the separator so that the catalyst layer is accommodated in the groove of the separator.
該膜・電極接合体を挟持し、前記膜・電極接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池の製造方法であって、
前記電解質膜を準備する第1の工程と、
転写用基材上に前記触媒層を塗工形成して転写シートを作製する第2の工程と、
前記転写シートの触媒層を前記電解質膜の少なくとも一方面に熱プレスにより転写し、前記転写用基材を剥離する第3の工程と、
前記触媒層上に前記電極基材を積層形成する第4の工程と、
前記セパレータにより前記膜・電極接合体を挟持させる第5の工程とを有し、
前記第2の工程において前記セパレータの溝が形成されている領域と対向する領域内に前記触媒層が設けられるように、前記触媒層を前記転写用基材上に塗工形成することを特徴とする固体高分子形燃料電池の製造方法。 A membrane / electrode assembly in which a catalyst electrode comprising a catalyst layer and an electrode substrate on the catalyst layer is provided on both surfaces of the electrolyte membrane;
A method for producing a polymer electrolyte fuel cell comprising a pair of separators sandwiching the membrane-electrode assembly and having a groove for a gas flow path formed on a surface facing the membrane-electrode assembly. And
A first step of preparing the electrolyte membrane;
A second step of producing a transfer sheet by coating the catalyst layer on a transfer substrate;
A third step of transferring the catalyst layer of the transfer sheet to at least one surface of the electrolyte membrane by hot pressing and peeling off the transfer substrate;
A fourth step of laminating the electrode base material on the catalyst layer;
A fifth step of sandwiching the membrane-electrode assembly by the separator,
The catalyst layer is coated on the transfer substrate so that the catalyst layer is provided in a region facing the region where the separator groove is formed in the second step. A method for producing a polymer electrolyte fuel cell.
該膜・触媒層接合体を挟持し、前記膜・触媒層接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池の製造方法であって、
前記電解質膜を準備する第1の工程と、
転写用基材上に前記触媒層を塗工形成して転写シートを作製する第2の工程と、
前記転写シートの触媒層を前記電解質膜の少なくとも一方面に熱プレスにより転写し、前記転写用基材を剥離する第3の工程と、
前記触媒層上に糸状導電体を交絡させた集電体を積層する第4の工程と、
前記セパレータにより、該セパレータの溝内に前記集電体が収容されるよう前記膜・触媒層接合体を挟持させる第5の工程とを有し、
前記第2の工程において前記セパレータの溝が形成されている領域と対向する領域内に前記触媒層が設けられるように、前記触媒層を前記転写用基材上に塗工形成することを特徴とする固体高分子形燃料電池の製造方法。 A membrane / catalyst layer assembly comprising a catalyst layer on both surfaces of the electrolyte membrane;
A method for producing a polymer electrolyte fuel cell comprising a pair of separators sandwiching the membrane / catalyst layer assembly and having a groove for a gas flow path formed on a surface facing the membrane / catalyst layer assembly Because
A first step of preparing the electrolyte membrane;
A second step of producing a transfer sheet by coating the catalyst layer on a transfer substrate;
A third step of transferring the catalyst layer of the transfer sheet to at least one surface of the electrolyte membrane by hot pressing and peeling off the transfer substrate;
A fourth step of laminating a current collector entangled with a filamentary conductor on the catalyst layer;
A fifth step of sandwiching the membrane / catalyst layer assembly by the separator so that the current collector is accommodated in a groove of the separator;
The catalyst layer is coated on the transfer substrate so that the catalyst layer is provided in a region facing the region where the separator groove is formed in the second step. A method for producing a polymer electrolyte fuel cell.
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KR100921896B1 (en) | 2007-12-28 | 2009-10-13 | 지에스칼텍스 주식회사 | current collector stacking structure of fuel cell |
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2004
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