JP2006073878A - 光電変換装置およびその製造方法 - Google Patents
光電変換装置およびその製造方法Info
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Abstract
【解決手段】シリコン原子を含有するp型半導体層12、i型半導体層13およびn型半導体層14を積層して構成される1つ以上のpin型光電変換層10を有し、少なくとも1つのp型半導体層10が窒素原子およびホウ素原子をさらに含有し、かつ、シリコン原子濃度に対して窒素原子濃度A(原子%)およびホウ素原子濃度B(原子%)が、0.11−0.009A+0.042A2≦B≦0.2+0.2A+0.05A2で表される光電変換装置を提供することにより、上記課題を解決する。
【選択図】 図1
Description
かくして、本発明によれば、シリコン原子を少なくとも含有するp型半導体層、i型半導体層およびn型半導体層を積層して構成される1つ以上のpin型光電変換層を有し、少なくとも1つの光電変換層のp型半導体層は、窒素原子およびホウ素原子をさらに含有し、かつ、シリコン原子濃度に対する窒素原子濃度A(原子%)およびホウ素原子濃度B(原子%)が0.11−0.009A+0.042A2≦B≦0.2+0.2A+0.05A2で表される光電変換装置が提供される。すなわち、本発明者らは、上記pin型光電変換層におけるp型半導体層が窒素原子およびホウ素原子を含有し、その中に含まれる窒素原子濃度Aおよびホウ素原子濃度Bが上式で表される相関関係を有することにより、前記相関関係を有しない場合に比して高い光電変換効率が得られることを見出し、本発明の完成に至った。
また、本発明の光電変換装置の製造方法によれば、上記高効率の光電変換装置を製造することができる。
本発明の光電変換装置は、光が基板側から入射するスーパーストレート型構造であってもよいし、光が基板と反対側から入射するサブストレート型構造であってもよい。また、pin型光電変換層を2つ以上備えたスーパーストレート型積層型光電変換装置であってもよいし、サブストレート型積層型光電変換装置であってもよい。
スーパーストレート型積層型光電変換装置およびサブストレート型積層型光電変換装置の場合、少なくとも1つのp型半導体層が、窒素原子およびホウ素原子をさらに含有し、かつ、窒素原子濃度A(原子%)およびホウ素原子濃度B(原子%)が、0.11−0.009A+0.042A2≦B≦0.2+0.2A+0.05A2(関係式1)で表される原子濃度にそれぞれ設定された構成とすることができ、その他のp型半導体層は窒素原子およびホウ素原子を含有しない層であってもあるいは同様の原子濃度で含有する層であってもよい。なお、ホウ素原子を含有しないp型半導体層はホウ素以外の例えばアルミニウム、ガリウム、インジウム等のp型導電性決定元素が含まれる。
さらにこの場合、窒素原子およびホウ素原子を含有するp型半導体層において、窒素原子濃度がシリコン原子濃度に対して0.01〜15原子%であることが好ましく、より好ましくは4〜15原子%である。
また、i型半導体層がシリコン原子を結晶シリコン相として含有するものであってもよい。
また、窒素原子およびホウ素原子を含有するp型半導体層を形成する工程において、シリコン原子が上記結晶シリコン相として含有するように形成してもよく、この場合、原料ガスがH2をさらに含み、[H2]/ [SiH4]のガス流量比を120〜900の範囲に制御することが、適切な結晶化率(あるいは結晶体積分率)が実現でき、光電変換装置の特性を向上させることができる点で好ましい。
また、i型半導体層を形成する前に、窒素原子およびホウ素原子を含むp型半導体層を180℃〜350℃で加熱する、および/または、光電変換層を形成した後に、窒素原子およびホウ素原子を含むp型半導体層を180℃〜350℃で加熱するようにしてもよい。この加熱工程によって、水素により不活性化されていたp型導電性決定元素を再度活性化させることができ、p型半導体層のキャリア濃度増加により光電変換効率を向上させることができる
以下、上記光電変換装置の構成および製造方法について、実施の一形態を示す図面に基づいて詳細に説明する。なお、本発明は実施の一形態によって限定されるものではない。
本発明の光電変換装置100は、スーパーストレート型であり、基板11上に、光電変換層10と透明導電層15と電極16がこの順番で積層されて構成される。
基板11は、透光性基板11aの上に透明導電層11bを堆積させて作製される。透光性基板11aとしては、ガラス板あるいはポリイミド、ポリビニル等の耐熱性を有する透光性樹脂板、さらにそれらが積層されたものなどが好適に用いられるが、光透過性が高く光電変換装置全体を構造的に支持し得るものであれば特に限定されない。また、それらの表面に金属膜、透明導電膜、絶縁膜等を被覆したものであってもよい。ただし、光電変換装置をサブストレート型構造に適用する場合には、上記透光性基板11aの代わりにステンレスなどの不透光性基板を用いてもよい。
光電変換層10は、構成材料のうち主材料はシリコンであり、特にアモルファスシリコン、微結晶シリコン等が好適に用いられる。ここで、本発明において、用語「アモルファスシリコン」および「微結晶シリコン」は、それぞれ、当該分野で一般的に使われる、「水素化アモルファスシリコン」および「水素化微結晶シリコン」を含むものとする。本実施の形態の光電変換層10は、基板11側からp型半導体層12、i型半導体層13、n型半導体層14をこの順に堆積させてpin接合構造が形成されている。各導電型の半導体層の膜厚は、特に限定されるものではないが、p型半導体層12が5〜50nm、i型半導体層13が100〜5000nm、n型半導体層14が5〜100nmの範囲とすることがよく、好ましくはp型半導体層12が10〜30nm、i型半導体層13が200〜4000nm、n型半導体層14が10〜30nmである。
p型半導体層12は、p型導電性決定元素として少なくともホウ素がドープされた微結晶シリコン層中に窒素原子が添加された層である。ここで、微結晶シリコン層とは、プラズマCVD法などの非平衡プロセスを用いて低温で形成される場合の微細な結晶相とアモルファス相の混合相からなる半導体層を意味する。上記p型導電性決定元素としては、ホウ素、アルミニウム、ガリウム、インジウム等の不純物原子を用いることができるが、シリコンに対して大きな固溶度を持ち、高濃度ドーピングが可能であること、最も多く用いられているプラズマCVD法で作製する場合に取り扱い易いことなどの観点からホウ素が好ましい。
そこで本発明では、(1)の場合には、窒素原子濃度Aおよびホウ素原子濃度Bが、0.11−0.009A+0.042A2≦B≦0.2+0.2A+0.05A2(関係式1)で表される相関関係を有するように形成することにより、p型導電性決定元素の活性化効率が低い場合においても十分なキャリア濃度を実現することができ、光電変換装置の特性を向上させることができる。(2)の場合には、原料ガス中の[H2]/ [SiH4]ガス流量比を120〜900の範囲で高めることや作製温度を低温(200℃以下)にすることで、適切な結晶体積分率が実現でき、光電変換装置の特性を向上させることができる。その理由は、低温で結晶相が形成するためには原子状水素(水素ラジカル)が重要な役割を果たしていることが実験的に知られているが、[H2]/ [SiH4]ガス流量比を増加させると半導体層成長表面における水素ラジカル量を増やすことができるためである。ここで、[H2]/ [SiH4]ガス流量比が120以下の場合は十分高い結晶体積分率が実現できず、900以上の場合には、原料ガス使用量が増えると共に安全確保の為の希釈ガス(N2、Ar)の量(水素に対して約100倍)も増加するためコストが高くなり望ましくない。
i型半導体層13は、特に不純物を添加していない微結晶シリコン層である。ただし、実質的に真性な半導体であれば、少量の不純物元素が含まれていてもよい。この場合、i型半導体層13としては、微結晶シリコンの代わりにアモルファスシリコンを用いてもよいが、光劣化が生じず高い光電変換効率を得ることができる点で微結晶シリコンの方が好ましい。また、特に、上述のような微結晶シリコンからなるp型半導体層を有する光電変換装置においては、p型半導体層12とi型半導体層13の界面のバンドギャップ不連続性緩和の観点から、i型半導体層13が微結晶シリコンであることが好ましい。より詳細には、微結晶シリコンからなるp型半導体層とアモルファスシリコンからなるi型半導体層がヘテロ接合を形成するのに対し、微結晶シリコンからなるp型半導体層と微結晶シリコンからなるi型半導体層はホモ接合を形成するため、後者の方が、p型半導体層が有するp/i層界面再結合抑制効果をより高めることができる。したがって、i型半導体層13が微結晶シリコンであれば、特に界面のバンドギャップ不連続性に起因するフォトキャリアの再結合が低減されるので形状因子が増加し、高い光電変換効率が得られるので好ましい。
n型半導体層14は、n型導電性決定元素がドープされたアモルファスシリコン層である。n型導電性決定元素としては、リン、アンチモン、ヒ素、窒素、酸素等の不純物原子を用いることができる。なお、n型半導体層14は微結晶シリコン層であってもよい。
光電変換層10を形成する方法としては、代表的にはCVD法が挙げられる。CVD法としては、常圧CVD、減圧CVD、プラズマCVD、熱CVD、ホットワイヤーCVD、MOCVD法等が挙げられるが、本実施の形態ではプラズマCVD法を用いた。プラズマCVD法により光電変換層10を形成する際に使用するシリコン含有ガスとしては、SiH4、Si2H6等のシリコン原子を含むものであれば特に限定されないが、一般的にSiH4を用いる場合が多い。上記シリコン含有ガスとともに使用される希釈ガスとしては、H2、Ar、He等を用いることができるが、アモルファスシリコンおよび微結晶シリコンの形成時にはH2が特に好適に用いられる。また、p型半導体層およびn型半導体層の形成時には、上記シリコン含有ガスおよび希釈ガスとともにドーピングガスを使用し、該ドーピングガスは目的とする型の導電性決定元素を含むガスであれば特に限定されないが、一般的にp型導電性決定元素がボロンである場合はB2H6を、n型導電性決定元素がリンである場合はPH3を用いる場合が多い。上記プラズマCVD法により光電変換層10を形成する際に、基板温度、圧力、ガス流量、プラズマへの投入電力等の成膜パラメータを適切に制御することで、アモルファス相と結晶相の存在比率を制御することが可能である。
p型半導体層12の形成においては、上記N2、SiH4、B2H6およびSiH4が使用されるが、この際、[N2]/[SiH4]ガス流量比を0.002〜3.0に設定し、かつ、[B2H6]/[SiH4]ガス流量比を0.033〜4.2に設定することが、膜中の窒素原子濃度Aおよびホウ素原子濃度Bを上記関係式1(0.11−0.009A+0.042A2≦B≦0.2+0.2A+0.05A2)が成立するよう制御することが容易となる観点から好ましい。
電極16は、導電層が少なくとも1層以上あればよく、光反射率が大きく導電率が高い程好ましい。これらを満たす材料として、可視光反射率の高い銀、アルミニウム、チタン、パラジウム等の金属材料やその合金が用いられ、CVD法、スパッタリング法、真空蒸着法、電子ビーム蒸着法、スプレー法、スクリーン印刷法等により上記光電変換層10の上に形成される。電極16は、光電変換層10で吸収されなかった光を反射して再度光電変換層10に戻すため、光電変換効率の向上に寄与する。さらに、光電変換層10と電極16との間に透明導電層15を形成すると、入射光に対する光閉じ込め向上効果や光反射率向上効果が得られることに加えて、電極16に含まれる元素の光電変換層10への拡散を抑制することができる。透明導電層15は透明導電層11bと同様の材料や製法にて形成することができる。ただし、本発明をサブストレート型構造に適用する場合には、上記電極16として、櫛形など表面を一様に覆わないグリッド形状であることが望ましい。
以上の構成により、開放電圧、短絡電流密度および形状因子が大きく光電変換効率の高いスーパーストレート型(あるいはサブストレート型)の光電変換装置100を得ることができる。
次に、上記とは異なる実施の形態2として、光電変換層を2つ有するスーパーストレート型積層型光電変換装置200について、図3を用いて説明する。なお、図3において、図1に示した実施の形態1と同一の要素には同一の符号を付している。
このスーパーストレート型積層型光電変換装置200は、基板11上に、第1の光電変換層10、第2の光電変換層20、透明導電層15および電極16がこの順番で積層されて構成されている。これらの構成要素の中で、基板11、透明導電層15および電極16は、上述のスーパーストレート型光電変換装置100と同じものが使用でき、各層の機能もスーパーストレート型光電変換装置100と同様であるので、説明を省略する。
以下、本発明の実施例および比較例を説明する。
本実施例1〜18および比較例1〜11では、図1に示すスーパーストレート型光電変換装置100を以下のように作製した。
基板11としては、透光性基板11aの表面に透明導電膜11bが形成された縦127mm×横127mm×厚み1.8mmの白板ガラス(旭硝子(株)、商品名:Asahi−U)を使用した。この基板11上に、膜厚50nmの酸化亜鉛層をマグネトロンスパッタリング法により形成した後、プラズマCVD法により後述の条件で光電変換層10をp型半導体層12、i型半導体層13、n型半導体層14の順に堆積した。なお、光電変換層10の製膜に用いたプラズマCVD装置は、不純物元素の混入が少ない高品質の光電変換層を作製できる超高真空装置を用いた。
光電変換層10の各層は下記の成膜条件によりそれぞれ形成した。
続いて、光電変換層10の上に、マグネトロンスパッタリング法により透明導電層15として膜厚50nmの酸化亜鉛層を、電極16として膜厚500nmの銀層を順次堆積させて、スーパーストレート型光電変換装置100を得た。
以下、実施例1〜18の結果および比較例1〜11の結果に関して、表1および図2に基づいて考察する。なお、図2において、実施例1〜18の結果を●印で、比較例1〜11の結果を△印で示した。
B≧0.11−0.009A+0.042A2(関係式2)
で表される相関関係を持っているときにシート抵抗300kΩ/□以下が実現できることを見出した。このような相関関係を有するp型半導体層を光電変換装置に適用した結果、窒素濃度を次第に増加させると窒素濃度4原子%まで光電変換効率は向上し、その後窒素濃度15原子%まで比較的高い光電変換効率を維持することが明らかになった。この理由は、以下のように考えられる。
B≦0.2+0.2A+0.05A2(関係式3)
という相関関係を持っているときに高い変換効率が得られることも明らかになっている。
すなわち、ホウ素濃度が上記関係式3を越えて高い側にズレた場合には、シート抵抗は十分低いにもかかわらず、変換効率が低下しているのである。この理由は、ホウ素濃度の増加に伴いp層またはp/i界面で欠陥が増加していることによるものと思われる。すなわち、成長表面の水素被覆率が高いほど欠陥の少ない膜が形成できることが知られているが、ホウ素は化学的に成長表面の水素を引き抜くため欠陥を増加させるのである。本実施例および比較例においては、結晶相の比率を維持するために、ホウ素濃度を増加させたときには[H2]/ [SiH4]ガス流量比も同時に増加させているが、結晶相の比率を維持するために必要な[H2]/ [SiH4]ガス流量比に対し、ホウ素濃度の増加による欠陥の増加を抑制するために必要な[H2]/ [SiH4]ガス流量比の方が大きいため、両者を同時に満たすことは困難であると考えられる。
上記関係式2および3より、p型半導体層中の窒素原子濃度A(原子%)およびホウ素原子濃度B(原子%)は、上述の関係式1:0.11−0.009A+0.042A2≦B≦0.2+0.2A+0.05A2という相関関係を有する場合に、高い光電変換効率を得ることができることが明らかになった。
11 基板
11a 透光性基板
11b 透明導電層
12、22 p型半導体層
13、23 i型半導体層
14、24 n型半導体層
15 透明導電層
16 電極
100 スーパーストレート型光電変換装置
200 スーパーストレート型積層型光電変換装置
Claims (12)
- シリコン原子を少なくとも含有するp型半導体層、i型半導体層およびn型半導体層を積層して構成される1つ以上のpin型光電変換層を有し、少なくとも1つの光電変換層のp型半導体層は、窒素原子およびホウ素原子をさらに含有し、かつ、シリコン原子濃度に対する窒素原子濃度A(原子%)およびホウ素原子濃度B(原子%)が0.11−0.009A+0.042A2≦B≦0.2+0.2A+0.05A2で表されることを特徴とする光電変換装置。
- 窒素原子およびホウ素原子を含むp型半導体層において、窒素原子濃度がシリコン原子濃度に対して0.01〜15原子%である請求項1に記載の光電変換装置。
- 窒素原子およびホウ素原子を含むp型半導体層において、シリコン原子が結晶シリコン相として含有する請求項1または2に記載の光電変換装置。
- 窒素原子およびホウ素原子を含むp型半導体層において、結晶化率が3以上である請求項3に記載の光電変換装置。
- 窒素原子およびホウ素原子を含むp型半導体層は、格子振動分光測定スペクトルにおいて1800〜1950cm-1の波長範囲に吸収ピークを有さない請求項1〜4の何れか1つに記載の光電変換装置。
- i型半導体層がシリコン原子を結晶シリコン相として含有する請求項1〜5の何れか1つに記載の光電変換装置。
- 基板上に導電膜を介してp型半導体層、i型半導体層およびn型半導体層を備えた光電変換層を1つ以上形成する工程を有し、
少なくとも1つの光電変換層を形成する工程において、シリコン原子、ホウ素原子および窒素原子を含む原料ガスを用いて、シリコン原子濃度に対する窒素原子濃度A(原子%)およびホウ素原子濃度B(原子%)が、0.11−0.009A+0.042A2≦B≦0.2+0.2A+0.05A2で表される比率で窒素原子とホウ素原子が含まれるようにp型半導体層を形成することを特徴とする光電変換装置の製造方法。 - 窒素原子およびホウ素原子を含むp型半導体層を形成するための原料ガスがSiH4、N2及びB2H6を含み、 [B2H6]/[SiH4]ガス流量比を0.033〜4.2の範囲に、かつ、[N2]/[SiH4]ガス流量比を0.002〜3.0の範囲に制御する請求項7に記載の光電変換装置の製造方法。
- 窒素原子およびホウ素原子を含むp型半導体層を形成する工程において、シリコン原子が結晶シリコン相として含有するように形成する請求項7または8に記載の光電変換装置の製造方法。
- 窒素原子およびホウ素原子を含むp型半導体層を形成するための原料ガスがH2をさらに含み、[H2]/ [SiH4]のガス流量比を120〜900の範囲に制御する請求項9に記載の光電変換装置の製造方法。
- i型半導体層を形成する前に、窒素原子およびホウ素原子を含むp型半導体層を180℃〜350℃で加熱する請求項7〜10の何れか1つに記載の光電変換装置の製造方法。
- 光電変換層を形成した後に、窒素原子およびホウ素原子を含むp型半導体層を180℃〜350℃で加熱する請求項7〜11の何れか1つに記載の光電変換装置の製造方法。
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