JP2005532155A - 同位体を分離するための方法 - Google Patents
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Abstract
Description
・各質量部分が遠心力で分離されるガス遠心分離、および
・より軽い同位体が膜を通過してより素早く拡散して分留が生じる、膜を通しての気体拡散
である。
・重水が、原子力発電すなわちカンドゥ(Candu)炉において、中性子減速剤に使用され、重水素化合物の合成において試薬として使用されている。ここ50年において、核融合エネルギの開発(水爆および平和利用における核融合)が、2Hおよび3H(DおよびT)の探求を後押しした。これは、これらの核種が核融合反応:2H+3H→4He+1nにおいて鍵となる構成要素であるためである。
・核融合は、リチウムに関心が向けられた理由の1つでもある。D2の代わりにLiDを使用することによって、気体が固体材料に置換される。さらに、6Li+1n→4He+3Hによって、さらなる核融合のためのトリチウムが生成される。最も豊富なLi同位体である7Li(92.6%)は、中性子のための吸収断面がきわめて小さいため、中性子反射材として使用される。このように、安定であるリチウム同位体は両者とも、商業的に価値がある。
・中性子検出器は、中性子との親和性が大である吸収材料、および引き起こされる即座の放射の容易な検出を必要とする。2つの気体検出器、すなわち3Heおよび10BF3が市場で支配的である。反応は、3He+1n→3H+1Hであり、生成された両方の核がガスをイオン化して、発生した電気放電が記録され、あるいは10B+1n→4He+7Liであり、4Heがイオン化種である。このように、他の同位体を含まない純粋な3Heおよび10Bには市場が存在する。中性子は、産業において水素センサとして使用される。したがって、中性子源および検出器が、木材および紙、油井において岩石層を含んでいる石油の湿度を測定するために使用される。
・ウラニウムは、同位体の分離に関して最も研究がなされている元素である。これは、当然ながら、核燃料としての用途、および核爆弾における用途ゆえである。核分裂性の同位体は235U(天然の存在度は0.720%)であり、一方、238Uが最も豊富な同位体(99.275%)である。同位体分離は、通常は、56℃を上回る温度において気体であるUF6の拡散にもとづいている。
・核廃棄物の回収において、廃棄すべき放射性の水の量を減らすため、1H3HOを1H2Oから選択的に分離することが重要である。また、超ウランすなわちとくにはプルトニウムの分離が、核廃棄物の回収における重要な話題である。混合酸化物燃料(MOX)においては、235Uおよび239Puの両者が核分裂源として使用される。したがって、238Puは中性子吸収剤として機能するため、238Puを239Puから分離することが重要である。
・さらに、他の同位体を含まない純粋な13Cなどの元素が他にも、研究科学および医療において広範囲にわたって使用されている。
安全上の予防措置として、クロマトグラフ・カラムへと入れる前に、爆発性であって自然発火性のシランガスをアルゴンで希釈することが好ましい。シラン濃度は、5〜10%の範囲にあるべきであり、したがって、アルゴン中に5%のシランを含む10LのボトルをAGA社から購入し、元となる混合物として使用した。
・充填材料:多孔率、組成、充填密度
・温度
・圧力、すなわち搬送ガスの流量
・搬送ガス
ISCO社のSFX‐200コントローラを備えたISCO社の260Dという型番のシリンジ・ポンプであるCO2超臨界抽出ポンプから届けられた液体CO2を使用することによって、300barの圧力および毎分0.1〜0.2mLの流量で、粒子を管に押し込んだ。充填の際には、管を超音波槽に沈めた。充填の後、粒子の解放を避けるためゆっくりと圧力を除いた。
同位体分離を測定するためには常に、直接かつ連続的な測定のため、カラムの出力を質量分析計に接続することが必須である。ガスクロマトグラフおよび質量分析計は、ヒューレット・パッカード社(Hewlett‐Packard)の5890シリーズIISGCおよび5971A質量選択検出器とした。これをHP社のケミステーション(ChemStation)データ取得システムによって制御し、カラムの出力の連続的自動記録器として使用した。
1.APT社製のプログラムであるイージークアン(EasyQuan)を保持時間およびピーク幅の割り出しに使用する。さらにこのプログラムは、スペクトルを圧縮し、処理済みデータをマイクロソフト社(Microsoft)のエクセル(Excel)で取り込むことのできる形式へと書き出すために使用される。
2.データをエクセルのフローシートに読み込み、背景を差し引いて、質量比スペクトルを計算する。
3.この正味のスペクトルを、マイクロカル・ソフトウェア社(Microcal Software)の作図パッケージであるオリジン(Origin)に取り込む。関心の対象であるピーク領域がプロットされ、そのパルスがガウス形状へとフィットされる。
4.質量33と29の間の質量比が一定でない時間依存を示す場合、非対称フィットが実行される。
結果は、クロマトグラフ・カラムを使用した同位体の分離が、工業規模での実施によく適していることを示している。結果は、2つの部分に分けられている。まず、搬送ガスと同位体分離を行なおうとするシリコン化合物が、搬送ガスによる製品の汚染によって問題が生じることがないよう、カラムにおいて化学的によく分離されていることが示されている。次に、同位体を他の同位体と分離するための本発明の方法が、工業規模でのクロマトグラフ技法の実施を可能にする満足すべき結果をもたらすことが示されている。
図1に、シランおよびアルゴンの応答のプロットが、保持時間の関数として示されている。このプロットは、シランがアルゴンよりも長く保持されるため、そのような気体混合物を適切な多孔性材料を有するカラムを通過させて単純に移動させるだけで、アルゴンからシランを分離できること示している。ハイドロ・パーティクル社からのすべての粒子は、この効果を示した。このシランの保持時間は、アルゴンがシランよりも重く、したがってカラムをゆっくりと移動して通過すると予想されることから、驚くべきものである。すなわち、この保持時間は、運動力学的性質のものではなく、多孔性材料とシランの間の分子の相互作用によるものに相違ない。
概念上は、同位体の質量分離を明らかにする方法が2つあり、同位体質量の相違ゆえの速度の違いによる方法、および対流パターンではなく拡散係数の相違による方法である。前者の効果が適用される場合、質量ピークの位置が異なると予想され、一方、後者の場合においては、効果が質量応答の幅における相違としてあらわれる。
なる等比級数を使用した。ここで、上付きの添え字「0」は通常の同位体比を表わし、上付きの添え字「n」はn段目の後での同位体比を表わしている。
・単分散粒子からなる充填材を使用すべきである。これは、単分散粒子によって流れの散乱が小さくなり、拡散の効果が強調されるためであると考えられる。
・カラムは、約10mからそれ以上まで、可能な限り長くすべきである。長さ30mのカラムが長さ10mのカラムよりも良好に機能することが示されている。
・温度は、おそらくは可能な限り高くすべきである。50℃での実験は、30℃で行なった実験よりも良好な分離度合いを示した。
・粒子を多孔性とし、同時に表面積を小さくすべきである。
である。
Claims (11)
- 1サイクルにおいて、天然の同位体組成を、拡散および随意によりさらに対流によって、質量流として媒体を通過して移動させることにより、質量流の一精製物において希望する同位体が濃縮されるよう同位体の精製を達成し、質量流のこの濃縮された精製物を集めてさらなるサイクルを通過するように送ることによって、希望する同位体の含有量がさらに多くなった精製物を得、これらサイクルを希望する同位体が充分に濃縮されるまで繰り返すことによって、同位体組成のうちの特定の同位体を、同位体の質量拡散度の相違を利用することによって純化する同位体の分離のための方法であって、
分離しようとする元素への配位子として水素が使用され、該水素および分離しようとする元素が、実用上の圧力および温度において気体の状態である化合物の形態で使用されることを特徴とする方法。 - 29Siおよび30Siから28Siを分離する同位体分離の場合において、前記気体水素化合物が、シランSiH4であることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記気体水素化合物が、それぞれ他の同位体を含まないB、C、O、S、Cl、Ga、Ge、Se、Br、Sb、およびTeの純粋精製物を得るため、B2H6、NH3、CH4、H2O、H2S、HCl、Ga2H6、Ge2H6、H2Se、HBr、H2Sb、およびH2Teのうちの1つであることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記気体水素化合物が、膜を通しての質量拡散によって分離されることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の方法。
- 前記気体水素化合物が、ガス・サイクロンにおける超遠心分離によって分離されることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の方法。
- 前記気体水素化合物が、クロマトグラフ・カラムを通じての質量拡散によって分離されることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の方法。
- 前記クロマトグラフ・カラムが、単分散のポリスチレン粒子で充填されていることを特徴とする請求項6に記載の方法。
- 前記単分散ポリスチレン粒子が、ジビニルベンゼンおよびポリアクリレートからなる混合物で作られていることを特徴とする請求項7に記載の方法。
- 前記単分散ポリスチレン粒子が、20μmの粒子サイズ、70%の多孔率、および148m2/gの表面積を有していることを特徴とする請求項8に記載の方法。
- 搬送ガスがアルゴンであることを特徴とする請求項7〜9のいずれかに記載の方法。
- 前記アルゴンガスが、前記クロマトグラフ・カラムにおいて0.5barの圧力を有し、温度が50℃であることを特徴とする請求項10に記載の方法。
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