JP2005325280A - 難燃性樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
【課題】成形加工時或いは燃焼時にハロゲン系ガスを発生せず、しかも高い機械的強度及び柔軟性と難燃性とを両立させた難燃性樹脂組成物を提供する。特に、自動車用電線等の被覆材料として要求される難燃性、機械的強度、柔軟性、耐摩耗性等の特性を共に満足できる難燃性樹脂組成物を提供する。
【解決手段】下記の（ａ）〜（ｅ）からなる群から選択された樹脂の樹脂混合物（Ａ）と、金属水酸化物（Ｂ）を配合したことを特徴とする難燃性樹脂組成物。
（ａ）ポリプロピレン樹脂、（ｂ）直鎖状低密度ポリエチレン樹脂、（ｃ）酢酸ビニル含有量が２０〜４５重量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体、（ｄ）エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体、（ｅ）エチレン−α−オレフィン共重合体。
【選択図】 なし。
【解決手段】下記の（ａ）〜（ｅ）からなる群から選択された樹脂の樹脂混合物（Ａ）と、金属水酸化物（Ｂ）を配合したことを特徴とする難燃性樹脂組成物。
（ａ）ポリプロピレン樹脂、（ｂ）直鎖状低密度ポリエチレン樹脂、（ｃ）酢酸ビニル含有量が２０〜４５重量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体、（ｄ）エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体、（ｅ）エチレン−α−オレフィン共重合体。
【選択図】 なし。
Description
本発明は、成形加工時或いは燃焼時にハロゲン系ガスが発生せず、しかも高い機械的強度及び柔軟性と難燃性とを両立させた難燃性樹脂組成物に関するものである。
さらに、自動車用電線等の被覆材料として要求される難燃性、機械的強度、柔軟性、耐摩耗性等の特性を満足する難燃性樹脂組成物に関するものである。
電線絶縁体、ケーブルシース、ワイヤーハーネス、家電製品部品等に使用される材料には難燃性が求められ、従来、これらの材料にポリオレフィンを用いる場合、ハロゲン含有物を配合して難燃化する方法が一般的に採用されていた。しかし、この方法では、成形加工時或いは燃焼時にハロゲン化水素ガスが発生する問題が指摘されていた。
一方、ポリオレフィンに金属水酸化物を配合し難燃化する方法も提案されている。この方法では、成形加工時或いは燃焼時にハロゲン化水素ガスの発生は無いものの、所望の難燃性を得るためには、多量の金属水酸化物を配合することが必須であった。そのため組成物の機械的強度が著しく損なわれ、例えば、自動車用電線の場合、ＪＡＳＯ Ｄ６１１に規定される難燃性を満足する量の金属水酸化物を配合した場合は、機械的強度、柔軟性、耐摩耗性等を満足することができないと言う問題があった。
この問題を解決するため、分子内に酸素原子を含むエチレン−α−オレフィン共重合体、直鎖状低密度ポリエチレン、及びポリオレフィン樹脂からなる樹脂に金属水酸化物を配合する難燃性樹脂組成物が開示されている（例えば、特許文献１参照）。しかし、係る難燃性樹脂組成物は、その柔軟性や耐摩耗性において満足できるものの、難燃性や機械的強度において満足できるものではなかった。
また、ポリエチレン、エチレン系共重合体、ポリプロピレン、相溶化樹脂からなるベース樹脂に水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウムおよび難燃助剤を配合した難燃性樹脂組成物（例えば、特許文献２参照）も開示されている。しかし、係る難燃性樹脂組成物においても、耐摩耗性、柔軟性において満足できるものの、難燃性や機械的強度において満足できるものではなかった。
特開平１０−３３０５５７号公報 （第１頁）
特開２００３−１６０７０２号公報 （第１頁）
本発明は、成形加工時或いは燃焼時にハロゲン系ガスを発生せず、しかも高い機械的強度及び柔軟性と難燃性とを両立させた難燃性樹脂組成物を提供することにある。特に、自動車用電線等の被覆材料として要求される難燃性、機械的強度、柔軟性、耐摩耗性等の特性を共に満足できる難燃性樹脂組成物を提供することにある。
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、ポリプロピレン樹脂、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂、特定の酢酸ビニル含有量を有するエチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体、及びエチレン−α−オレフィン共重合体からなる樹脂混合物に、金属水酸化物を配合した難燃性樹脂組成物は、自動車用電線等の被覆材料として要求される難燃性、機械的強度、柔軟性、耐摩耗性等の特性を共に満足できる難燃性樹脂組成物であることを見出し本発明を完成させるに至った。
すなわち本発明は、その第１の態様において（以下、「態様１」と称する。）、
下記の（ａ）〜（ｅ）の構成要素からなる樹脂（Ａ）と金属水酸化物（Ｂ）を配合してなる難燃性樹脂組成物であり、構成要素（ａ）〜（ｅ）の構成比率の総和が１００重量％である該樹脂（Ａ）１００重量部に対し、金属水酸化物（Ｂ）を７０〜１５０重量部配合したことを特徴とする難燃性樹脂組成物に関するものである。
（ａ）ポリプロピレン樹脂：１５〜６０重量％、
（ｂ）密度（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠）が０．９００〜０．９４０ｇ／ｃｍ３である直鎖状低密度ポリエチレン樹脂：１０〜５０重量％、
（ｃ）ＪＩＳ Ｋ６９２４−１（１９９８年版）に準拠し測定した酢酸ビニル含有量が２０〜４５重量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体：５〜３０重量％、
（ｄ）エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体：５〜３０重量％、
（ｅ）密度（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠）が０．９００ｇ／ｃｍ３未満であるエチレン−α−オレフィン共重合体：５〜４０重量％。
下記の（ａ）〜（ｅ）の構成要素からなる樹脂（Ａ）と金属水酸化物（Ｂ）を配合してなる難燃性樹脂組成物であり、構成要素（ａ）〜（ｅ）の構成比率の総和が１００重量％である該樹脂（Ａ）１００重量部に対し、金属水酸化物（Ｂ）を７０〜１５０重量部配合したことを特徴とする難燃性樹脂組成物に関するものである。
（ａ）ポリプロピレン樹脂：１５〜６０重量％、
（ｂ）密度（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠）が０．９００〜０．９４０ｇ／ｃｍ３である直鎖状低密度ポリエチレン樹脂：１０〜５０重量％、
（ｃ）ＪＩＳ Ｋ６９２４−１（１９９８年版）に準拠し測定した酢酸ビニル含有量が２０〜４５重量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体：５〜３０重量％、
（ｄ）エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体：５〜３０重量％、
（ｅ）密度（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠）が０．９００ｇ／ｃｍ３未満であるエチレン−α−オレフィン共重合体：５〜４０重量％。
さらに、本発明は、その第２の態様において（以下、「態様２」と称する。）、
下記記載の（ａ）〜（ｄ）の構成要素からなる樹脂（Ａ）に金属水酸化物（Ｂ）を配合してなる難燃性樹脂組成物であり、構成要素（ａ）〜（ｄ）の構成比率の総和が１００重量％である該樹脂（Ａ）１００重量部に対し、金属水酸化物（Ｂ）を６０〜１５０重量部配合したことを特徴とする難燃性樹脂組成物に関するものである。
（ａ）ポリプロピレン樹脂：１５〜６０重量％、
（ｂ）密度（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠）が０．９００〜０．９４０ｇ／ｃｍ３である直鎖状低密度ポリエチレン樹脂：１０〜６５重量％、
（ｃ）ＪＩＳ Ｋ６９２４−１（１９９８年版）に準拠し測定した酢酸ビニル含有量が２０〜４５重量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体：５〜５０重量％、
（ｄ）エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体を５〜３０重量％。
下記記載の（ａ）〜（ｄ）の構成要素からなる樹脂（Ａ）に金属水酸化物（Ｂ）を配合してなる難燃性樹脂組成物であり、構成要素（ａ）〜（ｄ）の構成比率の総和が１００重量％である該樹脂（Ａ）１００重量部に対し、金属水酸化物（Ｂ）を６０〜１５０重量部配合したことを特徴とする難燃性樹脂組成物に関するものである。
（ａ）ポリプロピレン樹脂：１５〜６０重量％、
（ｂ）密度（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠）が０．９００〜０．９４０ｇ／ｃｍ３である直鎖状低密度ポリエチレン樹脂：１０〜６５重量％、
（ｃ）ＪＩＳ Ｋ６９２４−１（１９９８年版）に準拠し測定した酢酸ビニル含有量が２０〜４５重量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体：５〜５０重量％、
（ｄ）エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体を５〜３０重量％。
本発明の難燃性樹脂組成物は、成形加工時或いは燃焼時にハロゲン系ガスを発生せず、しかも高い機械的強度及び柔軟性と難燃性とを両立させたものである。特に、本発明の難燃性樹脂組成物は、自動車用電線等の被覆材料として要求される難燃性、機械的強度、柔軟性、耐摩耗性等の特性を共に満足できるものである。
以下、本発明について詳細に説明する。
まず、本発明の難燃性樹脂組成物を得るための、樹脂（Ａ）の構成要素（ａ）〜（ｅ）、及びその構成比率について述べる。
「ポリプロピレン樹脂（ａ）」
本発明で用いるポリプロピレン樹脂（ａ）は、プロピレンを主体とする重合体であれば特に限定はない。例えば、プロピレンの単独重合体であるホモポリマー、プロピレンとエチレン及びブテン、ヘキセン等の炭素数４以上のオレフィンモノマーの１種或いは２種以上とをランダムに共重合させたランダムコポリマー、ポリプロピレンのマトリックス中に、プロピレンとエチレン及びブテン、ヘキセン等の炭素数４以上のオレフィンモノマーの１種或いは２種以上とをランダムに共重合させたランダムコポリマーのドメインを有するブロックコポリマー等、若しくはこれらポリプロピレン樹脂の１種又は２種以上の混合物が挙げられる。中でも、金属水酸化物（Ｂ）を配合した際に難燃性樹脂組成物の良好な柔軟性を得られることからブロックコポリマーが好ましく用いられる。
本発明で用いるポリプロピレン樹脂（ａ）は、プロピレンを主体とする重合体であれば特に限定はない。例えば、プロピレンの単独重合体であるホモポリマー、プロピレンとエチレン及びブテン、ヘキセン等の炭素数４以上のオレフィンモノマーの１種或いは２種以上とをランダムに共重合させたランダムコポリマー、ポリプロピレンのマトリックス中に、プロピレンとエチレン及びブテン、ヘキセン等の炭素数４以上のオレフィンモノマーの１種或いは２種以上とをランダムに共重合させたランダムコポリマーのドメインを有するブロックコポリマー等、若しくはこれらポリプロピレン樹脂の１種又は２種以上の混合物が挙げられる。中でも、金属水酸化物（Ｂ）を配合した際に難燃性樹脂組成物の良好な柔軟性を得られることからブロックコポリマーが好ましく用いられる。
また、ポリプロピレン樹脂（ａ）は、難燃性樹脂組成物の良好な機械的強度、電線の成形性を得るために、そのメルトフローレイト（ＪＩＳ Ｋ６９２１−１（１９９８年版に準拠、測定条件：温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）が０．１〜１０ｇ／分の範囲であることが好ましい。
樹脂（Ａ）におけるポリプロピレン樹脂（ａ）の構成比率は、
態様１及び２において、１５〜６０重量％、好ましくは２５〜５０重量％の範囲である。構成比率が１５重量％未満では、難燃性樹脂組成物の機械的強度、及び耐摩耗性に劣り、一方、６０重量％より多いと難燃性樹脂組成物の柔軟性が低下する。
態様１及び２において、１５〜６０重量％、好ましくは２５〜５０重量％の範囲である。構成比率が１５重量％未満では、難燃性樹脂組成物の機械的強度、及び耐摩耗性に劣り、一方、６０重量％より多いと難燃性樹脂組成物の柔軟性が低下する。
「直鎖状低密度ポリエチレン樹脂（ｂ）」
本発明で用いる直鎖状低密度ポリエチレン（ｂ）は、難燃性樹脂組成物の柔軟性を向上させ、かつ構成要素（ａ）、（ｃ）、（ｄ）及び（ｅ）相互の相溶化を促進させるために用いられ、密度（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠）が０．９００〜０．９４０ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．９００〜０．９２０ｇ／ｃｍ３である直鎖状低密度ポリエチレンであれば特に限定はない。中でも、難燃性樹脂組成物の良好な機械的強度、柔軟性、電線の成形性を得るために、メルトフローレイト（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠、測定条件：温度１９０℃、荷重２１．１８Ｎ）が０．５〜１０ｇ／１０分、デュロメータＤ硬度（ＪＩＳ Ｋ７２１５（１９９８年版）に準拠）は６０以下である直鎖状低密度ポリエチレンが好ましい。
本発明で用いる直鎖状低密度ポリエチレン（ｂ）は、難燃性樹脂組成物の柔軟性を向上させ、かつ構成要素（ａ）、（ｃ）、（ｄ）及び（ｅ）相互の相溶化を促進させるために用いられ、密度（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠）が０．９００〜０．９４０ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．９００〜０．９２０ｇ／ｃｍ３である直鎖状低密度ポリエチレンであれば特に限定はない。中でも、難燃性樹脂組成物の良好な機械的強度、柔軟性、電線の成形性を得るために、メルトフローレイト（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠、測定条件：温度１９０℃、荷重２１．１８Ｎ）が０．５〜１０ｇ／１０分、デュロメータＤ硬度（ＪＩＳ Ｋ７２１５（１９９８年版）に準拠）は６０以下である直鎖状低密度ポリエチレンが好ましい。
樹脂（Ａ）における直鎖状低密度ポリエチレン（ｂ）の構成比率は、
態様１においては、１０〜５０重量％、好ましくは、１５〜４５重量％である。１０重量％未満では構成要素（ａ）、（ｃ）、（ｄ）及び（ｅ）相互の相溶化が不足し、難燃性樹脂組成物の機械的強度、柔軟性が低下し、一方、５０重量％より多いと難燃性樹脂組成物の機械的強度が低下する。又、
態様２においては、１０〜６５重量％、好ましくは、１５〜５５重量％である。１０重量％未満では構成要素（ａ）、（ｃ）、及び（ｄ）相互の相溶化が不足し、難燃性樹脂組成物の機械的強度、柔軟性が低下し、一方、６５重量％より多いと難燃性樹脂組成物の機械的強度が低下する。
態様１においては、１０〜５０重量％、好ましくは、１５〜４５重量％である。１０重量％未満では構成要素（ａ）、（ｃ）、（ｄ）及び（ｅ）相互の相溶化が不足し、難燃性樹脂組成物の機械的強度、柔軟性が低下し、一方、５０重量％より多いと難燃性樹脂組成物の機械的強度が低下する。又、
態様２においては、１０〜６５重量％、好ましくは、１５〜５５重量％である。１０重量％未満では構成要素（ａ）、（ｃ）、及び（ｄ）相互の相溶化が不足し、難燃性樹脂組成物の機械的強度、柔軟性が低下し、一方、６５重量％より多いと難燃性樹脂組成物の機械的強度が低下する。
「エチレン−酢酸ビニル共重合体（ｃ）」
本発明で用いるエチレン−酢酸ビニル共重合体（ｃ）は、難燃性樹脂組成物の柔軟性と難燃性を向上させるために用いられ、ＪＩＳ Ｋ６９２４−１（１９９８年版）に準拠し測定した酢酸ビニル含有量が２０〜４５重量％、好ましくは２８〜４２重量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体であれば特に限定はない。エチレン−酢酸ビニル共重合体（ｃ）の酢酸ビニル含有量が２０重量％より小さいと、難燃性樹脂組成物の柔軟性、難燃性に劣り、一方、酢酸ビニル含有量が４５重量％より大きいと、難燃性樹脂組成物の機械的強度が低下する。
本発明で用いるエチレン−酢酸ビニル共重合体（ｃ）は、難燃性樹脂組成物の柔軟性と難燃性を向上させるために用いられ、ＪＩＳ Ｋ６９２４−１（１９９８年版）に準拠し測定した酢酸ビニル含有量が２０〜４５重量％、好ましくは２８〜４２重量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体であれば特に限定はない。エチレン−酢酸ビニル共重合体（ｃ）の酢酸ビニル含有量が２０重量％より小さいと、難燃性樹脂組成物の柔軟性、難燃性に劣り、一方、酢酸ビニル含有量が４５重量％より大きいと、難燃性樹脂組成物の機械的強度が低下する。
又、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ｃ）は、難燃性樹脂組成物の良好な機械的強度を得るために、そのメルトフローレイト（ＪＩＳ Ｋ６９２４−１（１９９８年版）に準拠、測定条件：温度１９０℃、荷重２１．１８Ｎ）が０．５〜１０ｇ／１０分の範囲であることが好ましい。
樹脂（Ａ）におけるエチレン−脂肪酸ビニル共重合体（ｃ）の構成比率は、
態様１においては、５〜３０重量％、好ましくは５〜２５重量％である。構成比率が５重量％より少ないと難燃性樹脂組成物の難燃性が劣り、一方３０重量％より多いと難燃性樹脂組成物の機械的強度が劣る。又、
態様２においては、５〜５０重量％、好ましくは５〜４５重量％である。構成比率が５重量％より少ないと難燃性樹脂組成物の難燃性が劣り、一方 ５０重量％より多いと難燃性樹脂組成物の機械的強度が劣る。
態様１においては、５〜３０重量％、好ましくは５〜２５重量％である。構成比率が５重量％より少ないと難燃性樹脂組成物の難燃性が劣り、一方３０重量％より多いと難燃性樹脂組成物の機械的強度が劣る。又、
態様２においては、５〜５０重量％、好ましくは５〜４５重量％である。構成比率が５重量％より少ないと難燃性樹脂組成物の難燃性が劣り、一方 ５０重量％より多いと難燃性樹脂組成物の機械的強度が劣る。
「エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体（ｄ）」
本発明で用いるエチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体（ｄ）は、難燃性樹脂組成物の難燃性を向上させるために用いられ、一般式（１）式
本発明で用いるエチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体（ｄ）は、難燃性樹脂組成物の難燃性を向上させるために用いられ、一般式（１）式
一般式（１）式において、ｌ＋ｍ＋ｎ＝１であり、Ｒ１は炭素数１〜１０の炭化水素基である。なお、難燃性樹脂組成物の良好な機械的強度及び難燃性を得るために、ｌ、ｍ及びｎは、ｌ＝０．６０〜０．９５、ｍ＝０．０１〜０．３９、ｎ＝０．０１〜０．４０の範囲であることが好ましい。
エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体（ｄ）の製法は特に限定はない。例えば、エチレン、脂肪酸ビニルエステル、及びビニルアルコールの各モノマーを共重合する方法、エチレン−脂肪酸ビニル共重合樹脂を鹸化する方法等が挙げられる。中でも、エチレン−酢酸ビニル共重合樹脂の鹸化物は工業的に入手が容易であり好ましい。
樹脂（Ａ）におけるエチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体（ｄ）の構成比率は、
態様１及び２において、５〜３０重量％、好ましくは５〜１５重量％である。構成比率が５重量％より少ないと難燃性樹脂組成物の難燃性が劣り、一方、３０重量％より多いと難燃性樹脂組成物の機械的強度が劣る。
態様１及び２において、５〜３０重量％、好ましくは５〜１５重量％である。構成比率が５重量％より少ないと難燃性樹脂組成物の難燃性が劣り、一方、３０重量％より多いと難燃性樹脂組成物の機械的強度が劣る。
「エチレン−α−オレフィン共重合体（ｅ）」
本発明で用いるエチレン−α−オレフィン共重合体（ｅ）は、難燃性樹脂組成物の柔軟性を向上させるために用いられ、密度（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠）が０．９００ｇ／ｃｍ３未満であるエチレン−α−オレフィン共重合体であれば特に限定はない。中でも、難燃性樹脂組成物の良好な機械的強度、柔軟性、電線の成形性を得るために、メルトフローレイト（ＪＩＳ Ｋ６９２１−１（１９９８年版に準拠、測定条件：温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）が０．０１〜１０ｇ／１０分であるエチレン−α−オレフィン共重合体が好ましい。エチレン−α−オレフィン共重合体を構成するα−オレフィンとしては、例えば炭素原子数３以上のプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、４−メチル−１−ペンテン等を例示することができる。
本発明で用いるエチレン−α−オレフィン共重合体（ｅ）は、難燃性樹脂組成物の柔軟性を向上させるために用いられ、密度（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠）が０．９００ｇ／ｃｍ３未満であるエチレン−α−オレフィン共重合体であれば特に限定はない。中でも、難燃性樹脂組成物の良好な機械的強度、柔軟性、電線の成形性を得るために、メルトフローレイト（ＪＩＳ Ｋ６９２１−１（１９９８年版に準拠、測定条件：温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）が０．０１〜１０ｇ／１０分であるエチレン−α−オレフィン共重合体が好ましい。エチレン−α−オレフィン共重合体を構成するα−オレフィンとしては、例えば炭素原子数３以上のプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、４−メチル−１−ペンテン等を例示することができる。
また、エチレン−α−オレフィン共重合体（ｅ）として、難燃性樹脂組成物の良好な機械的強度、柔軟性を得るために、カルボン酸、その無水物またはそのエステル等で変性されたエチレン−α−オレフィン共重合体を用いることもできる。
樹脂（Ａ）におけるエチレン−α−オレフィン共重合体（ｅ）の構成比率は、
態様１において、５〜４０重量％、好ましくは１０〜２５重量％である。構成比率が５重量％より少ないと難燃性樹脂組成物の柔軟性が劣り、一方、４０重量％より多いと難燃性樹脂組成物の機械的強度が劣る。又、
態様２においては（ｅ）を用いない。
次に、樹脂（Ａ）に配合する金属水酸化物（Ｂ）、及びその配合比について述べる。
態様１において、５〜４０重量％、好ましくは１０〜２５重量％である。構成比率が５重量％より少ないと難燃性樹脂組成物の柔軟性が劣り、一方、４０重量％より多いと難燃性樹脂組成物の機械的強度が劣る。又、
態様２においては（ｅ）を用いない。
次に、樹脂（Ａ）に配合する金属水酸化物（Ｂ）、及びその配合比について述べる。
本発明で用いられる金属水酸化物（Ｂ）は金属水酸化物であれば特に限定はない。例えば、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、水酸化カルシウム、ハイドロタルサイト類、カルシウム・アルミネート水和物、一般式（２）式
Ｍｇ１−ｘＭ（ＯＨ）２ （２）
（ここでＭはＭｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎから選ばれる１種以上の元素であり、Ｘは０より大きく０．１以下の値である）で示される複合水酸化マグネシウム等、及びこれらの少なくとも１種若しくは２種以上を含む金属水酸化物混合物が挙げられる。
Ｍｇ１−ｘＭ（ＯＨ）２ （２）
（ここでＭはＭｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎから選ばれる１種以上の元素であり、Ｘは０より大きく０．１以下の値である）で示される複合水酸化マグネシウム等、及びこれらの少なくとも１種若しくは２種以上を含む金属水酸化物混合物が挙げられる。
なお、ここで言う複合水酸化マグネシウムとは、水酸化マグネシウムとマグネシウム以外の２価金属元素Ｍの水酸化物との固溶体を言う。
中でも、難燃性樹脂組成物の難燃性及び金属水酸化物の分解温度の面から、水酸化マグネシウム、及び／又は複合水酸化マグネシウムが好ましい。
本発明の金属水酸化物（Ｂ）は、その表面が被覆処理されているもの、若しくはされていないもののいずれも用いることができる。中でも、表面が被覆処理されているものを用いるのが好ましい。
表面が被覆処理される場合の、表面被覆処理剤は特に限定はない。例えば、高級脂肪酸（例えば、ステアリン酸、オレイン酸等）、及びそのアルカリ金属塩、アニオン系界面活性剤（例えば、高級アルコールの硫酸エステル等）、リン酸エステル（例えば、オルトリン酸と高級アルコールのエステル類等）、シラン系カップリング剤（例えば、ビニルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン等）、チタネート系カップリング剤（例えば、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート等）、アルミニウム系カップリング剤（アセトアルコキシアルミニウムジイソプロピレート等）、多価アルコールと脂肪酸のエステル類（グリセリンモノステアレート等）等が挙げられる。これら表面処理剤の中で、難燃性樹脂組成物の機械的強度、耐摩耗性の面からシラン系カップリング剤が好ましく、中でも、ビニルシラン、アミノシラン、及びメタクリロキシシランが最も好ましい例として挙げられる。
樹脂（Ａ）に対する金属水酸化物（Ｂ）の配合量は、
態様１において、該樹脂（Ａ）１００重量部に対し、７０〜１５０重量部、好ましくは７５〜１２０重量部である。金属水酸化物（Ｂ）の配合量が７０重量部未満であると難燃性樹脂組成物の難燃性が劣り、一方１５０重量部より多いと難燃性樹脂組成物の柔軟性が劣る。又、
態様２において、該樹脂（Ａ）１００重量部に対し、６０〜１５０重量部、好ましくは６５〜１２０重量部である。金属水酸化物（Ｂ）の配合量が６０重量部未満であると難燃性樹脂組成物の難燃性が劣り、一方１５０重量部より多いと難燃性樹脂組成物の柔軟性が劣る。
態様１において、該樹脂（Ａ）１００重量部に対し、７０〜１５０重量部、好ましくは７５〜１２０重量部である。金属水酸化物（Ｂ）の配合量が７０重量部未満であると難燃性樹脂組成物の難燃性が劣り、一方１５０重量部より多いと難燃性樹脂組成物の柔軟性が劣る。又、
態様２において、該樹脂（Ａ）１００重量部に対し、６０〜１５０重量部、好ましくは６５〜１２０重量部である。金属水酸化物（Ｂ）の配合量が６０重量部未満であると難燃性樹脂組成物の難燃性が劣り、一方１５０重量部より多いと難燃性樹脂組成物の柔軟性が劣る。
本発明の難燃性樹脂組成物を製造する方法は特に限定はない。具体例として、樹脂（Ａ）の各構成要素及び金属水酸化物（Ｂ）を、押出機、ニーダ、バンバリーミキサー、ロール等を用いて混練する。なお、係る混練においては、それらを一時に混練機に投入して混練しても、逐次投入して混練しても、いずれでも構わない。
また、本発明では、本発明の趣旨を損なわない限りにおいて、酸化防止剤、紫外線吸収剤、顔料、充填剤、架橋剤、架橋助剤、他の難燃剤等の、他の副資材や添加剤を併用してもよい。
更には、本発明の難燃性樹脂組成物は、成形後に架橋してもよい。その方法としては、有機過酸化物やアゾ化合物の熱分解によって生成するラジカルを利用する化学架橋、電子線等の電離放射線を照射する電離放射線架橋、有機シラン化合物を用いるシラン架橋等が例示される。
本発明の難燃性樹脂組成物は、高い難燃性、機械的強度、柔軟性が必要とされる用途、例えば電線絶縁体、ケーブルシース、ワイヤーハーネス、家電製品部品等に使用される。
次に、本発明を実施例及び比較例によって説明するが、本発明はこれらの例に限定されるものではない。
実施例及び比較例において、樹脂（Ａ）の構成要素（ａ）〜（ｅ）、金属水酸化物（Ｂ）として以下のものを用いた。
「樹脂（Ａ）の構成要素（ａ）〜（ｅ）」
（ａ１）ポリプロピレン樹脂（出光石油化学（株）製 商品名「ＩＤＥＭＩＴＳＵ ＰＰ Ｅ２５０Ｇ」、メルトフローレイト＝１ｇ／１０分）
（ｂ１）直鎖状低密度ポリエチレン（東ソー（株）製、商品名「ニポロンＬ Ｆ１５Ｒ」、メルトフローレイト＝０．８ｇ／１０分、密度＝０．９２５、デュロメータＤ硬度＝５７）
（ｂ２）直鎖状低密度ポリエチレン（東ソー（株）製、商品名「ニポロンＺ ７Ｐ０４Ｂ」、メルトフローレイト＝２ｇ／１０分、密度＝０．９００、デュロメータＤ硬度＝４４）
（ｂ３）直鎖状低密度ポリエチレン（東ソー（株）製、商品名「ＬＵＭＩＴＡＣ ２２−１」、メルトフローレイト＝２ｇ／１０分、密度＝０．９００、デュロメータＤ硬度＝４２）
（ｃ１）エチレン−酢酸ビニル共重合樹脂（東ソー（株）製、商品名「ウルトラセンＹＸ１３Ａ」、酢酸ビニル含有量＝３２％、メルトフローレイト＝１ｇ／１０分）
（ｃ２）エチレン−酢酸ビニル共重合樹脂（東ソー（株）製、商品名「ウルトラセンＹＸ２１」、酢酸ビニル含有量＝４１％、メルトフローレイト＝０．２ｇ／１０分
（ｃ３）エチレン−酢酸ビニル共重合樹脂（東ソー（株）製、商品名「ウルトラセン６２７」、酢酸ビニル含有量＝２０％、メルトフローレイト＝０．８ｇ／１０分
（ｃ４）エチレン−酢酸ビニル共重合樹脂（東ソー（株）製、商品名「ウルトラセン６２６」、酢酸ビニル含有量＝１５％、メルトフローレイト＝３ｇ／１０分
（ｄ１）エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体（東ソー（株）製、商品名「メルセンＨ６８２０」、ｌ＝０．８１７、ｍ＝０．０２１、ｎ＝０．１６２）
（ｄ２）エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体（東ソー（株）製、商品名「メルセンＨ６４１０」、ｌ＝０．８５１、ｍ＝０．０６５、ｎ＝０．０８４）
（ｅ１）エチレン−プロピレン共重合体（三井化学（株）製、商品名「タフマーＰ０１８０」、メルトフローレイト＝８．１ｇ／１０分、密度＝０．８７）
（ｅ２）エチレン−ブテン共重合体（三井化学（株）製、商品名「タフマーＡ４０８５」、メルトフローレイト＝６．７ｇ／１０分、密度＝０．８８）
（ｅ３）酸変性エチレン−プロピレン共重合体（三井化学（株）製、商品名「タフマーＭＰ０６２０」、メルトフローレイト＝０．３ｇ／１０分、密度＝０．８７）
（ａ１）ポリプロピレン樹脂（出光石油化学（株）製 商品名「ＩＤＥＭＩＴＳＵ ＰＰ Ｅ２５０Ｇ」、メルトフローレイト＝１ｇ／１０分）
（ｂ１）直鎖状低密度ポリエチレン（東ソー（株）製、商品名「ニポロンＬ Ｆ１５Ｒ」、メルトフローレイト＝０．８ｇ／１０分、密度＝０．９２５、デュロメータＤ硬度＝５７）
（ｂ２）直鎖状低密度ポリエチレン（東ソー（株）製、商品名「ニポロンＺ ７Ｐ０４Ｂ」、メルトフローレイト＝２ｇ／１０分、密度＝０．９００、デュロメータＤ硬度＝４４）
（ｂ３）直鎖状低密度ポリエチレン（東ソー（株）製、商品名「ＬＵＭＩＴＡＣ ２２−１」、メルトフローレイト＝２ｇ／１０分、密度＝０．９００、デュロメータＤ硬度＝４２）
（ｃ１）エチレン−酢酸ビニル共重合樹脂（東ソー（株）製、商品名「ウルトラセンＹＸ１３Ａ」、酢酸ビニル含有量＝３２％、メルトフローレイト＝１ｇ／１０分）
（ｃ２）エチレン−酢酸ビニル共重合樹脂（東ソー（株）製、商品名「ウルトラセンＹＸ２１」、酢酸ビニル含有量＝４１％、メルトフローレイト＝０．２ｇ／１０分
（ｃ３）エチレン−酢酸ビニル共重合樹脂（東ソー（株）製、商品名「ウルトラセン６２７」、酢酸ビニル含有量＝２０％、メルトフローレイト＝０．８ｇ／１０分
（ｃ４）エチレン−酢酸ビニル共重合樹脂（東ソー（株）製、商品名「ウルトラセン６２６」、酢酸ビニル含有量＝１５％、メルトフローレイト＝３ｇ／１０分
（ｄ１）エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体（東ソー（株）製、商品名「メルセンＨ６８２０」、ｌ＝０．８１７、ｍ＝０．０２１、ｎ＝０．１６２）
（ｄ２）エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体（東ソー（株）製、商品名「メルセンＨ６４１０」、ｌ＝０．８５１、ｍ＝０．０６５、ｎ＝０．０８４）
（ｅ１）エチレン−プロピレン共重合体（三井化学（株）製、商品名「タフマーＰ０１８０」、メルトフローレイト＝８．１ｇ／１０分、密度＝０．８７）
（ｅ２）エチレン−ブテン共重合体（三井化学（株）製、商品名「タフマーＡ４０８５」、メルトフローレイト＝６．７ｇ／１０分、密度＝０．８８）
（ｅ３）酸変性エチレン−プロピレン共重合体（三井化学（株）製、商品名「タフマーＭＰ０６２０」、メルトフローレイト＝０．３ｇ／１０分、密度＝０．８７）
金属水酸化物（Ｂ）として以下のものを用いた。
（Ｂ１）水酸化マグネシウム（ティーエムジー（株）製、商品名「ファインマグＭＯ−Ｅ」、メタクリロキシシラン処理）
（Ｂ２）複合水酸化マグネシウム（ティーエムジー（株）製、商品名「ファインマグＳＮ−Ｅ」、メタクリロキシシラン処理、Ｎｉ固溶体の複合金属水酸化マグネシウム Ｍｇ0.98Ｎｉ0.02（ＯＨ）2）
（Ｂ１）水酸化マグネシウム（ティーエムジー（株）製、商品名「ファインマグＭＯ−Ｅ」、メタクリロキシシラン処理）
（Ｂ２）複合水酸化マグネシウム（ティーエムジー（株）製、商品名「ファインマグＳＮ−Ｅ」、メタクリロキシシラン処理、Ｎｉ固溶体の複合金属水酸化マグネシウム Ｍｇ0.98Ｎｉ0.02（ＯＨ）2）
各評価は次の様に行った。
「引張試験」
引張試験用の試料をＪＩＳ Ｋ６２５１の３号型ダンベルで打ち抜いた後、装置名「テンシロンＵＴＭ−２．５ＴＰＬ」（東洋ボールドウィン社製）を用いて、２００ｍｍ／分にて引張試験を行い、ＪＡＳＯ Ｄ６１１に基づき、引張強度が１５．７ＭＰａ以上で、引張伸び率が１２５％以上であるものを合格とした。尚、引張伸び率は、組成物の柔軟性の表わすものとし、高い数値のものほど柔軟性に優れると判断した。
「引張試験」
引張試験用の試料をＪＩＳ Ｋ６２５１の３号型ダンベルで打ち抜いた後、装置名「テンシロンＵＴＭ−２．５ＴＰＬ」（東洋ボールドウィン社製）を用いて、２００ｍｍ／分にて引張試験を行い、ＪＡＳＯ Ｄ６１１に基づき、引張強度が１５．７ＭＰａ以上で、引張伸び率が１２５％以上であるものを合格とした。尚、引張伸び率は、組成物の柔軟性の表わすものとし、高い数値のものほど柔軟性に優れると判断した。
「ＪＡＳＯ Ｄ６１１燃焼試験」
ＪＡＳＯ Ｄ６１１に準じて、５本の試料で試験を行った。各試料の燃焼時間が１５秒以内であるものを合格とした。
ＪＡＳＯ Ｄ６１１に準じて、５本の試料で試験を行った。各試料の燃焼時間が１５秒以内であるものを合格とした。
「耐摩耗性試験」
ＪＡＳＯ Ｄ６１１のブレード往復法に準じ、ブレードにかかる荷重を７Ｎとして行った。摩耗抵抗の基準を２００回とし、２００回以上のものを合格とした。
ＪＡＳＯ Ｄ６１１のブレード往復法に準じ、ブレードにかかる荷重を７Ｎとして行った。摩耗抵抗の基準を２００回とし、２００回以上のものを合格とした。
（実施例１〜１５）
構成要素（ａ）〜（ｅ）からなる樹脂（Ａ）に金属水酸化物（Ｂ）配合して難燃性樹脂組成物を作成し、評価した。各成分の配合率を表１に示す。
構成要素（ａ）〜（ｅ）からなる樹脂（Ａ）に金属水酸化物（Ｂ）配合して難燃性樹脂組成物を作成し、評価した。各成分の配合率を表１に示す。
各成分の配合は、各成分を１８０℃に加熱した加圧ニーダに投入し、１０分間混練した。混練物をロールで圧延しシート状にし、これをシートペレタイザーで裁断して、ペレット状の組成物を調整した。このペレット状の組成物を電線成形用のダイを装着した２０ｍｍ単軸押出機に投入し、外径０．８ｍｍの銅線に０．５ｍｍの厚みで組成物を被覆し、電線を成形した。成形温度は２００℃で行った。また前記シート状の組成物を１８０℃に加熱したプレス成形機で５分間プレスし、厚み１ｍｍのシートを成形した。この１ｍｍのシートを引張試験用の試料とした。次いで、これら電線、引張試験用の試料を用いてＪＡＳＯ Ｄ６１１燃焼試験、耐摩耗性試験、及び引張試験を行った。その評価結果を表１に併せて示した。
表１から明らかな様に、実施例１〜１５の難燃性樹脂組成物は、引張強度、引張伸び率は共にＪＡＳＯ Ｄ６１１で判定し合格であり、またＪＡＳＯ Ｄ６１１燃焼試験も合格であった。更には、摩耗抵抗もＪＡＳＯ Ｄ６１１で判定し合格であった。
構成要素（ａ）〜（ｅ）からなる樹脂（Ａ）に金属水酸化物（Ｂ）を配合して難燃性樹脂組成物を作成し、評価した。各成分の配合率を表２に示す。
各成分の配合、及び得られた難燃性樹脂組成物の評価は実施例１と同様の方法で行った。その評価結果を表２に併せて示した。
表２から明らかな様に、樹脂（Ａ）の各構成要素の構成比率、酢酸ビニル含有量、或いは金属水酸化物（Ｂ）の配合量のいずれかが本発明の構成範囲から外れる場合は、引張強度、引張伸び率、燃焼試験、或いは摩耗抵抗のいずれかが、ＪＡＳＯ Ｄ６１１で判定し不合格であった。
構成要素（ａ）〜（ｄ）からなる樹脂（Ａ）に金属水酸化物（Ｂ）を配合して難燃性樹脂組成物を作成し、評価した。各成分の配合率を表３に示す。
各成分の配合、及び得られた難燃性樹脂組成物の評価は実施例１と同様の方法で行った。その評価結果を表３に併せて示した。
表３から明らかな様に、実施例１６〜２５の難燃性樹脂組成物は、引張強度、引張伸び率は共にＪＡＳＯ Ｄ６１１で判定し合格であり、またＪＡＳＯ Ｄ６１１燃焼試験も合格であった。更には、摩耗抵抗もＪＡＳＯ Ｄ６１１で判定し合格であった。
構成要素（ａ）〜（ｄ）からなる樹脂（Ａ）に金属水酸化物（Ｂ）を配合して難燃性樹脂組成物を作成し、評価した。各成分の配合率を表４に示す。
各成分の配合、及び得られた難燃性樹脂組成物の評価は実施例１と同様の方法で行った。その評価結果を表４に併せて示した。
表４から明らかな様に、樹脂（Ａ）の各構成要素の構成比率、酢酸ビニル含有量、或いは金属水酸化物（Ｂ）の配合量のいずれかが本発明の構成範囲から外れる場合は、引張強度、引張伸び率、燃焼試験、或いは摩耗抵抗のいずれかが、ＪＡＳＯ Ｄ６１１で判定し不合格であった。
本発明は、成形加工時或いは燃焼時にハロゲン系ガスを発生せず、しかも高い機械的強度及び柔軟性と難燃性とを両立させた有用な難燃性樹脂組成物に関するものである。特に本発明は、自動車用電線等の被覆材料として要求される難燃性、機械的強度、柔軟性、耐摩耗性等の特性を共に満足できる有用な難燃性樹脂組成物に関するものである。
Claims (6)
- 下記の（ａ）〜（ｅ）の構成要素からなる樹脂（Ａ）と金属水酸化物（Ｂ）を配合してなる難燃性樹脂組成物であり、構成要素（ａ）〜（ｅ）の構成比率の総和が１００重量％である該樹脂（Ａ）１００重量部に対し、金属水酸化物（Ｂ）を７０〜１５０重量部配合したことを特徴とする難燃性樹脂組成物。
（ａ）ポリプロピレン樹脂：１５〜６０重量％、
（ｂ）密度（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠）が０．９００〜０．９４０ｇ／ｃｍ３である直鎖状低密度ポリエチレン樹脂：１０〜５０重量％、
（ｃ）ＪＩＳ Ｋ６９２４−１（１９９８年版）に準拠し測定した酢酸ビニル含有量が２０〜４５重量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体：５〜３０重量％、
（ｄ）エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体を５〜３０重量％、
（ｅ）密度（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠）が０．９００ｇ／ｃｍ３未満であるエチレン−α−オレフィン共重合体：５〜４０重量％。 - 下記の（ａ）〜（ｄ）の構成要素からなる樹脂（Ａ）に金属水酸化物（Ｂ）を配合してなる難燃性樹脂組成物であり、構成要素（ａ）〜（ｄ）の構成比率の総和が１００重量％である該樹脂（Ａ）１００重量部に対し、金属水酸化物（Ｂ）を６０〜１５０重量部配合したことを特徴とする難燃性樹脂組成物。
（ａ）ポリプロピレン樹脂：１５〜６０重量％、
（ｂ）密度（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠）が０．９００〜０．９４０ｇ／ｃｍ３である直鎖状低密度ポリエチレン樹脂：１０〜６５重量％、
（ｃ）ＪＩＳ Ｋ６９２４−１（１９９８年版）に準拠し測定した酢酸ビニル含有量が２０〜４５重量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体：５〜５０重量％、
（ｄ）エチレン−脂肪酸ビニルエステル−ビニルアルコール共重合体：５〜３０重量％。 - 樹脂（Ａ）の構成要素である直鎖状低密度ポリエチレン樹脂（ｂ）の密度が０．９００〜０．９２０ｇ／ｃｍ３（ＪＩＳ Ｋ６９２２−１（１９９８年版）に準拠し測定。）であることを特徴とする、請求項１又は２に記載の難燃性樹脂組成物。
- 金属水酸化物（Ｂ）が水酸化マグネシウム及び／又は一般式（２）
Ｍｇ１−ｘＭ（ＯＨ）２ （２）
（ここでＭはＭｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎから選ばれる１種以上の元素であり、Ｘは０より大きく０．１以下の値である）
で示される複合水酸化マグネシウムを用いることを特徴とする、請求項１乃至３のいずれか１項に記載の難燃性樹脂組成物。 - 金属水酸化物（Ｂ）がシラン系カップリング剤により表面処理されていることを特徴とする、請求項４に記載の難燃性樹脂組成物。
- シラン系カップリング剤がビニルシラン、アミノシラン及びメタクリロキシシランからなる群から選ばれる１種以上のシラン系カップリング剤であることを特徴とする請求項５に記載の難燃性樹脂組成物。
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