JP2005272179A - 固相フラックスエピタキシー成長法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 基板上に、目的物質との間で共晶を形成し且つ化合物を形成しない物質からなるフラックスと、目的物質とからなるアモルファス薄膜を低温で堆積し、この基板を目的物質とフラックスの共晶温度以上、且つ、目的物質或いはフラックスの何れか低い方の融点未満の温度で熱処理する。固相反応、すなわち固相拡散によって、目的物質とフラックスが混合し、共晶状態の液相となり、液相からエピタキシー成長する。
【選択図】 図2
Description
しかしながら、気相成長法は本来、非熱平衡状態での成長法であるため、エピタキシー成長条件を完全に満たす場合を除いて、結晶粒界の発生や転移の発生を無くすことは困難であり、また、原子レベルで平坦な表面を得ることは困難である。
上記目的を達成するため、本発明の固相フラックスエピタキシー成長法は、基板上に、目的物質と、目的物質との間で共晶を形成し且つ化合物を形成しない物質でなるフラックスと、からなるアモルファス薄膜を堆積し、この基板を目的物質とフラックスの共晶温度以上、且つ、目的物質の融点温度またはフラックスの融点温度のうち、どちらか低い方の融点温度未満の温度で熱処理することを特徴とする。
また、本発明の固相フラックスエピタキシー成長法は、基板上に目的物質を堆積し、この目的物質上に、目的物質との間で共晶を形成し且つ化合物を形成しない物質で成るフラックスを堆積し、この基板を目的物質とフラックスの共晶温度以上の温度で、且つ、目的物質の融点温度またはフラックスの融点温度のうち、どちらか低い方の融点温度未満の温度で熱処理することを特徴とする。
この現象は、目的物質とフラックスとの固相反応、すなわち固相拡散によって共晶状態が形成され、共晶状態は液相状態であることから、目的物質のエピタキシー成長条件が熱平衡状態のエピタキシー成長条件に近くなり、その結果、薄膜であるにもかかわらず、バルク結晶と同程度の結晶完全性を有したエピタキシー薄膜が得られると考えられる。
Biを構成元素に含む多元系酸化物は、Bi4 Ti3 O12、Bi4 BaTi4 O15、SrBi2 Ta2 O3 またはBi2 Sr2 CaCu2 O8 であっても良く、フラックスは、Bi2 O3 −CuO−TiO系の3元組成のフラックスであっても良い。
Biを構成元素に含む多元系酸化物がBi4 Ti3 O12である場合に、Bi2 O3 −CuO−TiO系の3元組成のフラックスは、Bi2 O3 であっても良い。
上記基板は、単結晶基板または単結晶薄膜で覆われた基板であれば好ましい。
上記単結晶基板または単結晶薄膜は、SrTiO3 、Al2 O3 、Si、LaAlO3 、MgOまたはNdGaO3 であっても良い。
初めに、本発明の第1の実施の形態を説明する。
先ず、目的とする薄膜を構成する物質、すなわち目的物質に最適なフラックスを選択する。フラックスは、目的物質と共晶を形成し、かつ、目的物質と化合物を形成しない物質であれば何でも良い。
次に、単結晶基板或いは単結晶薄膜で被覆された基板を成膜装置に配置し、目的物質とフラックスが混合したアモルファス薄膜を堆積する。この際、目的物質の量とフラックスの量は、目的物質とフラックス物質との共晶点組成比にすることが好ましく、目的物質の必要とする膜厚に応じて、フラックスの量を適宜選択する。また、成膜時の温度は、特に制御する必要はなく、例えば、温度制御無しの室温で成膜しても良い。
本発明の第2の実施形態は、第1の実施形態における、目的物質とフラックス物質が混合したアモルファス薄膜の代わりに、目的物質から成る薄膜とフラックス物質から成る薄膜を積層して堆積する点のみが異なる。この場合にも、共晶点以上の温度で、且つ、目的物質の融点温度またはフラックスの融点温度のうち、どちらか低い方の融点温度未満の温度で熱処理することによって、目的物質とフラックス物質が固相拡散によって相互に拡散し、Gibbsの自由エネルギーが最小になる混合状態となる。Gibbsの自由エネルギーが最小になる混合状態は、目的物質とフラックス物質が相互に分離した共晶状態であり、共晶状態は液相状態である。液相状態で目的物質が基板にエピタキシー成長する。目的物質が液相状態でエピタキシー成長するので、このエピタキシー成長条件は、液相エピタキシーと同様な熱平衡条件に近い成長条件である。従って、薄膜でありながらバルク結晶に匹敵する結晶完全性を有した薄膜を成長することができる。
目的物質がBi4 Ti3 O12であり、フラックスがBi2 O3 である場合を例に取り説明する。
第1の実施形態の方法により、SrTiO3 (001)面基板を用いて、レーザーアブレーション法にて成膜した。Bi4 Ti3 O12焼結体からなるターゲットと、Bi2 O3 焼結体から成るターゲットを交互にアブレーションし、Bi4 Ti3 O12薄膜換算で約300nm、及びBi2 O3 薄膜換算で約300nmを堆積し、アモルファス薄膜を得た。成膜時の基板温度は室温であり、また、成膜中の酸素の欠損を補うため、0.5Torrの酸素雰囲気中でレーザーアブレーションした。熱処理は、熱処理専用の熱処理炉を用いて、大気中、1000℃、12時間で行った。また、アモルファス薄膜の表面をSrTiO3 基板で覆って熱処理した。また、熱処理炉からの取り出しは、1000℃の熱処理炉から室温の大気中に急冷して取り出した。また、従来方法と比較するため、Bi2 O3 フラックスを使用しないことのみが異なるBi4 Ti3 O12薄膜を作製した。
図1(a)において、丸い粒子は偏析したBi2 O3 粒子で、この粒子の下地がBi4 Ti3 O12薄膜である。図からわかるように、Bi4 Ti3 O12薄膜の表面は極めて平坦であり、このことは、結晶粒(grain)が存在せず、薄膜全体にわたって単結晶であることを示している。また、図1(b)において、楕円型の小さな粒子は、Bi4 Ti3 O12の結晶粒であり、従来方法では多結晶体となり、結晶完全性の高い薄膜が得られないことを示している。
図において、ステップ状の平面は、Bi4 Ti3 O12の原子面である。また、AFMによる高さ測定の結果、ステップ間隔はBi4 Ti3 O12の半原子層間隔に相当することがわかった。図から、各原子面は原子レベルで平坦であり、原子面が半原子層間隔で連なっていることから、固相エピタキシー法によって作製したBi4 Ti3 O12薄膜の表面は原子レベルで平坦であることがわかる。
以上の結果から、第1の実施の形態の方法によれば、結晶完全性が極めて高い単結晶薄膜が得られることがわかる。
目的物質がBi4 Ti3 O12であり、フラックスがBi2 O3 である場合を例に取り説明する。
第2の実施の形態の方法により、SrTiO3 (001)面基板を用いて、レーザーアブレーション法にて成膜した。基板温度700℃、酸素圧0.5Torrの雰囲気中で、基板上に、Bi4 Ti3 O12焼結体からなるターゲットをアブレーションして約300nmのBi4 Ti3 O12薄膜を堆積した。引き続き、基板温度500℃、酸素圧0.5Torrの雰囲気中で、Bi4 Ti3 O12薄膜上に、Bi2 O3 焼結体から成るターゲットをアブレーションして約300nmのBi2 O3 薄膜を堆積した。熱処理は、熱処理専用の熱処理炉を用い、10Torrの酸素雰囲気中で、800℃、12時間で行った。また、熱処理後の試料の取り出しは、800℃の熱処理炉から室温の大気中に急冷して取り出した。また、従来方法と比較するため、Bi2 O3 フラックスを使用しないことのみが異なる、Bi4 Ti3 O12薄膜を作製した。
図3(a)からわかるように、Bi4 Ti3 O12薄膜の表面は極めて平坦であり、このことは、結晶粒(grain)が存在せず、薄膜全体にわたって単結晶であることを示している。また、図3(b)において、黒い部分は、薄膜に開いた穴であり、従来方法では結晶完全性の高い薄膜が得られないことを示している。また、実施例1と同様に、AFM像により表面形状を測定したが、図2と同様の像が得られ、このことから、第2の実施の形態の方法によっても原子レベルで平坦な表面が得られることがわかった。
図4(a)では、ペロブスカイト型Bi4 Ti3 O12の回折ピークとSrTiO3 基板のピークのみが観測されることから、固相エピタキシー法によれば、ペロブスカイト型Bi4 Ti3 O12相のみが形成されることがわかる。一方、図4(b)では、Bi4 Ti3 O12のペロブスカイト型以外の相の回折ピークが観測されることから、従来法では、単一層からなるBi4 Ti3 O12薄膜を形成することが困難であることがわかる。
図5(a)から、固相エピタキシー法によって作製したBi4 Ti3 O12薄膜の半値幅は約0.186°と極めて狭く、単結晶であることを示している。一方、図5(b)から、従来法によるBi4 Ti3 O12薄膜の半値幅は0.286°と大きく、多結晶体であることがわかる。
以上の結果から、第2の実施の形態の方法によれば、結晶完全性が極めて高い単結晶薄膜が得られることがわかる。
Claims (8)
- 基板上に、目的物質と、この目的物質との間で共晶を形成し且つ化合物を形成しない物質でなるフラックスと、からなるアモルファス薄膜を堆積し、この基板を上記目的物質とフラックスの共晶温度以上の温度で、且つ、上記目的物質の融点温度またはフラックスの融点温度のうち、どちらか低い方の融点温度未満の温度で熱処理することを特徴とする、固相フラックスエピタキシー成長法。
- 基板上に目的物質を堆積し、この目的物質上に、この目的物質との間で共晶を形成し且つ化合物を形成しない物質で成るフラックスを堆積し、この基板を上記目的物質とフラックスの共晶温度以上の温度で、且つ、上記目的物質の融点温度またはフラックスの融点温度のうち、どちらか低い方の融点温度未満の温度で熱処理することを特徴とする、固相フラックスエピタキシー成長法。
- 前記フラックスの量は、成長しようとする前記目的物質から成る薄膜の膜厚に応じ、上記目的物質とフラックスとの組成比が、共晶点組成比になるように決定することを特徴とする、請求項1または2に記載の固相フラックスエピタキシー成長法。
- 前記目的物質は、Biを構成元素に含む多元系酸化物であり、前記フラックスは、上記Biを構成元素に含む多元系酸化物との間で共晶を形成し、且つ、化合物を形成しない物質で成るフラックスであることを特徴とする、請求項1〜3の何れかに記載の固相フラックスエピタキシー成長法。
- 前記Biを構成元素に含む多元系酸化物は、Bi4 Ti3 O12、Bi4 BaTi4 O15、SrBi2 Ta2 O3 又はBi2 Sr2 CaCu2 O8 の内の何れかであり、前記フラックスは、Bi2 O3 −CuO−TiO系の3元組成のフラックスであることを特徴とする、請求項4に記載の固相フラックスエピタキシー成長法。
- 前記Biを構成元素に含む多元系酸化物がBi4 Ti3 O12であり、前記Bi2 O3 −CuO−TiO系の3元組成のフラックスは、Bi2 O3 であることを特徴とする、請求項5に記載の固相フラックスエピタキシー成長法。
- 前記基板は、単結晶基板、または単結晶薄膜で覆われた基板であることを特徴とする、請求項1〜6の何れかに記載の固相フラックスエピタキシー成長法。
- 前記単結晶基板または単結晶薄膜は、SrTiO3 、Al2 O3 、Si、LaAlO3 、MgOまたはNdGaO3 の内の何れかであることを特徴とする、請求項7に記載の固相フラックスエピタキシー成長法。
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