JP2005268110A - 燃料電池用セパレータ - Google Patents

Abstract

【課題】生成された水が有効に酸化剤流路の上流領域に面する電解質膜を湿潤し、酸化剤流路の下流領域においてスムーズに水が排出される燃料電池用セパレータを提供する。
【解決手段】流される流体が注入および排出される入口および出口と膜電極接合体に面する面に設けられて上記入口と上記出口とを連通する流路とを有する燃料電池用セパレータにおいて、上記流路は、上記流体の流れる方向に流される流体の流速が早くなるように階段状に断面積を小さくさせた。
【選択図】図１

Description

この発明は、固体高分子形燃料電池に用いられるセパレータに関するものである。

従来の固体高分子形燃料電池（以下、燃料電池と称す。）に用いられるセパレータは、膜電極接合体に接する面に流路溝が一定の深さで、本数および折り返しの回数が燃料電池の特性に合わせて調整されて設けられている。そして、燃料電池は、８０℃程度の温度で運転され、生成水が水蒸気としてではなく、水滴として排出されるので、水滴が排出されやすいようにセパレータを重力方向に沿うように立てられて構成されている。また、空気入口マニホールドが上側に、空気出口マニホールドが下側に配置されるように構成されている（例えば、特許文献１参照。）。
このような燃料電池に加湿された空気および燃料が供給されると、反応に伴って生成される生成水の水滴が、空気流路溝の下流領域に溜まりやすい。そして、空気流路溝の下流領域に面する空気極が過剰に濡らされることによりガス拡散性が阻害され、また、流路溝が一時的に閉塞されたり、空気流量が変動したりして、セル電圧が変化してしまうという不具合が生じる。この不具合は、飽和に近く加湿され、流量が空気の数分の１で流速の遅い燃料側でも生じる。
逆に、空気および燃料の加湿温度を低くして運転すると、空気流路溝の上流領域や中流領域における固体高分子電解質膜（以下、電解質膜と称す。）の加湿が不足してしまう。そのため、電流が空気流路溝の下流領域に面する膜電極接合体の部分に集中し、出力電圧が空気および燃料が高温で加湿された場合に比べてセル電圧が１００ｍＶ近く低くなり、連続運転に伴うセル電圧の低下も数倍大きくなるなど、出力特性や寿命特性に関して大きな問題がある。

そこで、この不具合を防止するために、流路溝の深さを変化させる方法が提案されている。空気流路溝の深さを漸次深くし、水滴の滞留による空気の閉塞に起因する出力低下を防止するセパレータが開示されている（例えば、特許文献２参照。）。

特開２００１−１４３７２２号公報 特開平８−１３８６９６号公報

しかし、空気流路溝の深さをその上流領域から下流領域にかけて漸次深くすると、空気の流速が遅くなり、空気の滞留時間が増えて、空気流路溝の下流領域に面する空気極に水分が吸収されやすくなり、空気極の過度の濡れによるフラッディング（Ｆｌｏｏｄｉｎｇ）が起こりやすいという欠点があった。さらに、フラッディングが起こると、電解質膜の電気抵抗が著しく低下して電流が流れやすくなり、燃料電池のセル面内の電流密度分布が酸素濃度の低い空気流路溝の下流領域に集中して、セル電圧が低下するという問題もある。

また、酸化剤マニホールドの酸化剤流路の出口から排出された空気は、酸化剤出口マニホールドを通り電池外部へ排出される。このとき、酸化剤流路で結露した水滴が酸化剤出口マニホールドの壁面に衝突し、水滴が酸化剤出口マニホールド内に溜まる。また、燃料電池の作動温度が８０℃程度と低いため、酸化剤出口マニホールド付近にある空気の露点と燃料電池の作動温度との温度差がほとんどなく、非常に結露をしやすい。そして、酸化剤出口マニホールド内に溜まった水滴は、空気の流速が遅いため電池外部に排出されにくく、空気の排出を阻害したり、バブリングによって圧力変動を引き起こしたりする。そのため、燃料電池の各セルに分配される空気量が変動するため、セル電圧が大きく変動するという問題がある。

この発明の目的は、生成された水が有効に酸化剤流路の上流領域に面する電解質膜を湿潤し、酸化剤流路の下流領域においてスムーズに水が排出される燃料電池用セパレータを提供することである。

この発明の燃料電池用セパレータは、流される流体が注入および排出される入口および出口と膜電極接合体に面する面に設けられて上記入口と上記出口とを連通する流路とを有する燃料電池用セパレータにおいて、上記流路は、上記流体の流れる方向に流される流体の流速が早くなるように階段状に断面積を小さくさせた。

この発明に係わる燃料電池用セパレータの効果は、そのセパレータの酸化剤流路の上流領域において、階段状に流路の溝の深さが他の溝よりも深い流路が設けられたので、その上流領域に流される空気の流速が小さくなり、水分の蒸発速度が減少し、その上流領域に面する電解質膜の乾燥を防ぐことができる。また、流路の底面に階段状の段差が形成され、底面付近に沿って流れてきた空気がその段差に衝突するので、水滴がその上流領域に対流し、上流領域に面する電解質膜を効果的に加湿することができる。さらに、その下流領域において水滴が成長しないので、流路の閉塞またはフラッディングが防止できる。

実施の形態１．
図１は、この発明の実施の形態１に係わる酸化剤セパレータの酸化剤用流路溝が設けられた面の平面図である。図２は、図１のＡ−Ａ断面における断面図である。図３は、図１のＢ−Ｂ断面における断面図である。

燃料電池は、図示しないが、電解質膜とその両側から挟持する酸化剤電極および燃料電極とから構成されている膜電極接合体、その膜電極接合体を両側から挟持し、酸化剤電極および燃料電極それぞれに酸化剤および燃料を供給する流路が設けられた酸化剤セパレータおよび燃料セパレータが一組として構成されている。そしてこの組が多数積層されて所望の燃料電池が構成されている。酸化剤として空気、燃料として水素を例に挙げて説明するが、これに限るものではない。

図１に示すように、酸化剤セパレータ１は、長方形の板である。長手方向の１端部に酸化剤入口マニホールド２、冷却水入口マニホールド３および燃料出口マニホールド４が貫通するように設けられている。また、長手方向の他端部に酸化剤出口マニホールド５、冷却水出口マニホールド６、燃料入口マニホールド７が貫通するように設けられている。
さらに、酸化剤セパレータ１の片面に、酸化剤入口マニホールド２と酸化剤出口マニホールド５とを連通する酸化剤流路８が設けられている。この実施の形態１の燃料電池においては、酸化剤セパレータ１と図示しない燃料セパレータとを別々のものとしているが、１つのセパレータの両面にそれぞれ空気と水素とが流される流路を設けても同様である。

酸化剤流路８は、酸化剤セパレータ１の片面１０側から掘るようにして形成された流路溝９の開口部が膜電極接合体により蓋をされるようにして構成される管路からなる。そして、酸化剤流路８の流路断面積Ｓは、流路溝９の深さｄと幅Ｔとを定めることによりＳ＝ｄ×Ｔから定めることができる。土手１１は、膜電極接合体に接している。また、酸化剤セパレータ１の外周部１２は、膜電極接合体の電解質膜と接している。この外周部１２に接した電解質膜は、図示しない燃料セパレータの外周部と酸化剤セパレータ１の外周部１２とに挟持されることにより空気と水素とを封止することができる。酸化剤流路８は、１本の流路溝９からなり、２回折り返されている。

流路溝９は、図１に示すように酸化剤入口マニホールド２から酸化剤セパレータ１の長手方向の右手方向（以下、右手方向と称す。）に延びる１段目の流路溝片１３ａ、その１段目の流路溝片１３ａに連なり、流れの方向を反転する第１の反転部１４ａ、その第１の反転部１４ａに連なり酸化剤セパレータ１の長手方向の左手方向（以下、左手方向と称す。）に延びる２段目の流路溝片１３ｂ、その２段目の流路溝片１３ｂに連なり、流れの方向を反転する第２の反転部１４ｂ、その第２の反転部１４ｂに連なり、右手方向に延び、酸化剤出口マニホールド５に接続される３段目の流路溝片１３ｃにより構成されている。流路溝９は、酸化剤入口マニホールド２から酸化剤出口マニホールド５との間の長さをおおよそ３等分された領域に分けて考えることができる。酸化剤入口マニホールド２から順に上流領域、中流領域、下流領域と呼ぶことにする。流路溝９は、上流領域に属する１段目の流路溝片１３ａと第１の反転部１４ａに低速流路部１５、中流領域に属する２段目の流路溝片１３ｂと第２の反転部１４ｂに中速流路部１６、下流領域に属する３段目の流路溝片１３ｃに高速流路部１７が設けられている。

この低速流路部１５、中速流路部１６、高速流路部１７は、図２、図３に示すように、この順に流路溝９の深さｄが浅くなっている。流路溝９内を流される空気の流速は流路断面積Ｓに反比例するので、流路溝９の深さｄが２倍になれば、空気の流速は２分の１になる。
なお、管路を流される流体の流速は、管路の断面積Ｓに反比例するので、上述のように流路溝９の深さｄを深くすることにより、断面積Ｓが大きくなり、流速が遅くなる。この説明では、流路溝９の深さｄを深くすることにより断面積Ｓを大きくしているが、流路溝９の幅Ｔを大きくしてもよいし、両者を併せてもよい。

また、図１の流路パターンは、空気だけでなく水素および冷却水にも用いることができる一般的な流路パターンである。セパレータの両面を使って、酸化剤流路、燃料流路または冷却水流路のうちの２つを構成してもよい。また、それぞれ別々にして構成してもよい。この構成は燃料電池スタックの構成に依存する。

酸化剤セパレータ１は、黒鉛を樹脂によって結合した黒鉛板である。そして、硬化前の樹脂に黒鉛粉末を混合し、混練り後、金型に注型され、硬化されて作製される。このように、流路溝の深さは金型を所定の形状に加工することにより変えることができる。また、後工程として、切削加工により流路溝を形成してもよい。

次に、酸化剤セパレータ１が膜電極接合体を挟持することにより形成された酸化剤流路８に空気が流される様子を説明する。
空気は、比較的低温で加湿不十分な状態で酸化剤入口マニホールド２から酸化剤流路８に流される。低速流路部１５において、流路断面積Ｓが大きいので空気の流速が小さく、膜電極接合体からの水分の蒸発速度が遅い。そして、生成された水と燃料極から搬送された水とは、電解質膜から流路への蒸発がしづらく、電解質膜の含水が一定に保たれる。また、空気中に結露した水滴が図２に示す低速流路部１５と中速流路部１６との間の段差の壁面１８に衝突するため、中速流路部１６に流れていく水滴の量が少なくなり、低速流路部１５に水分が保持される。水滴になった水があると、温度に係わらず低速流路部１５内の湿度が飽和水蒸気圧近くに保たれ、電解質膜の含水率が一定に保たれる。

次に、中速流路部１６まで流された空気に少ないながら小さな水滴が含有されている。これらの水滴の一部分は中速流路部１６と高速流路部１７の間の段差の壁面１９に衝突するため、高速流路部１７に流されていく水滴の量が少なくなり、中速流路部１６に水分が保持される。

次に、低速流路部１５および中速流路部１６とに水滴が滞留されているとともに、高速流路部１８に流される空気の流速は早いので、成長した大きな水滴によって高速流路部１８が閉塞されたり、フラッディングされたりする可能性が少なくなる。
また、流路溝９の下流領域では、小さな水滴がすでに蒸発して消費され、水滴の成長が制約されるので、成長した大きな水滴によって流路溝９が閉塞されたり、フラッディングされたりする可能性が少なくなる。

このような燃料電池は、流路に沿ってその深さを階段状に適宜変更し、空気の流速を好適な値に調節することが可能となる。このため、電解質膜のセル面内含水率をより均一に保つことが可能となる。空気流路溝の上流領域においては、電解質膜の乾燥による電池特性の低下を防止できる。また、空気流路溝の下流領域においては、液滴による流路溝の閉塞を回避できる。そして、長寿命で安定した燃料電池を提供することができる。

また、上流側から下流側に階段状に流路溝の深さが浅くなるので、空気中に凝縮した水滴が階段状の壁面に衝突し、空気流路溝の下流領域に流れていく水滴が少なくなる。そして、低速流路部および中速流路部に水分が保持されるので、電解質膜の乾燥を防ぐことができる。

実施の形態２．
図４は、この発明の実施の形態２に係わる酸化剤セパレータの酸化剤用流路溝が設けられた面の平面図である。図５は、図４のＡ−Ａ断面における断面図である。
実施の形態１の酸化剤セパレータ１は、流路溝９の本数が１本で折り返し回数が２回であるが、実施形態２の酸化剤セパレータ２０は、流路溝の本数が３本で折り返し回数が６回である。

酸化剤流路２１は、酸化剤セパレータ２０の片面を溝状に掘削して設けられた流路溝２２ａ、２２ｂ、２２ｃの開口部が図示しない膜電極接合体により閉蓋されて形成される管路からなる。各流路溝２２ａ、２２ｂ、２２ｃは、図４に示すように酸化剤入口マニホールド２から酸化剤セパレータ２０の長手方向の右手方向（以下、右手方向と称す。）に延びる１段目の流路溝片２３ａ、その１段目の流路溝片２３ａに連なり、流れの方向を反転する第１の反転部２４ａ、その第１の反転部２４ａに連なり酸化剤セパレータ２０の長手方向の左手方向（以下、左手方向と称す。）に延びる２段目の流路溝片２３ｂ、その２段目の流路溝片２３ｂに連なり、流れの方向を反転する第２の反転部２４ｂ、その第２の反転部２４ｂに連なり、右手方向に延びる３段目の流路溝片２３ｃ、その３段目の流路溝片２３ｃに連なり、流れの方向を反転する第３の反転部２４ｃ、その第３の反転部２４ｃに連なり、左手方向に延びる４段目の流路溝片２３ｄ、その４段目の流路溝片２３ｄに連なり、流れの方向を反転する第４の反転部２４ｄ、その第４の反転部２４ｄに連なり、右手方向に延びる５段目の流路溝片２３ｅ、その５段目の流路溝片２３ｅに連なり、流れの方向を反転する第５の反転部２４ｅ、その第５の反転部２４ｅに連なり、左手方向に延びる６段目の流路溝片２３ｆ、その６段目の流路溝片２３ｆに連なり、流れの方向を反転する第６の反転部２４ｆ、その第６の反転部２４ｆに連なり、右手方向に延び、酸化剤出口マニホールド５に接続される７段目の流路溝片２３ｇにより構成されている。

各流路溝２２ａ、２２ｂ、２２ｃは、酸化剤入口マニホールド２から酸化剤出口マニホールド５との間の長さをおおよそ３等分された領域に分けて考えることができる。酸化剤入口マニホールド２から順に上流領域、中流領域、下流領域と呼ぶことにする。流路溝２２ａ、２２ｂ、２２ｃは、上流領域に属する１段目の流路溝片２３ａ、第１の反転部２４ａ、２段目の流路溝片２３ｂ、第２の反転部２４ｂに低速流路部２５が設けられている。

一般に、流量をＭ（ｍ^３／ｍｉｎ）、空気の流速をｖ（ｍ／ｍｉｎ）とし、流路溝の本数をＰとすると、流路断面積Ｓ（ｍ^２）はＳ＝Ｍ／（ｖ×Ｐ）で求められる。また、流路断面積Ｓは、幅をＴ（ｍ）、溝深さｄ（ｍ）とすると、Ｓ＝Ｔ×ｄであるので、幅Ｔを一定とすれば、空気の流速ｖによって深さｄは一意に決定される。低速流路部２５は、空気利用率が４０％の時に空気の流速が４ｍ／ｓｅｃになるように流路溝の深さを１ｍｍにした流路である。酸化剤セパレータ２０の形状は、有効面積が１００ｃｍ^２、流路溝幅Ｔが２ｍｍ、土手幅が１ｍｍ、低速流路部の深さが１ｍｍ、低速流路部以外の深さが０．５ｍｍである。図示しない燃料セパレータも同様な形状である。燃料電池は、図示しない膜電極接合体が酸化剤セパレータ２０と燃料セパレータとにより挟持されて構成されたセルが３つ積層されて構成されている。

次に、この実施の形態２のセパレータを用いた燃料電池の耐久試験を行った。同時に、比較するために比較例１として、酸化剤セパレータおよび燃料セパレータの形状を有効面積が１００ｃｍ^２、流路溝幅が２ｍｍ、土手幅が１ｍｍ、流路溝の深さが０．５ｍｍとし、それらを用いて実施の形態２と同様に作製した燃料電池を評価した。
耐久試験では、運転温度が７３℃、空気の加湿温度が６５℃、水素の加湿温度が６５℃のもとにおいて昼夜連続運転して、特性を測定した。実施の形態２の燃料電池は比較例１に比べて、セル電圧が５０ｍＶほど高くなり、寿命としての１０００時間昼夜連続運転後のセル電圧の低下が比較例１では２０ｍＶ程度であるのに対して、実施の形態２では２ｍＶ程度であり、寿命が長くなる結果が得られた。
このように低速流路部２５では、空気の流速が小さいので、液滴化した水分が滞留しやすいとともに生成された水滴の蒸発速度が下がるので、酸化剤流路２１の上流領域に面する空気極の適切な湿潤を維持することができる。

次に、深さの異なる低速流路部２５が設けられた酸化剤セパレータ２０を用意して燃料電池を作製し、セル電圧特性と酸化剤流路の深さとの関係を調べた。燃料電池の作製において、燃料セパレータの流路の形状も酸化剤セパレータ２０と同様にした。
酸化剤セパレータ２０の低速流路部２５の深さは、低速流路部２５に流される空気の流速が１、２、４、６ｍ／ｓｅｃになるように、それぞれ４、２、１、０．６７ｍｍとした。その他の形状は上述の実施の形態２と同様である。なお、空気の流速８ｍ／ｓｅｃは比較例１と同様に流路溝の深さが全長に渡って０．５ｍｍのときである。

これらの燃料電池に空気と水素とを供給して発電を行い、一定電流が流れたときの初期セル電圧を測定した。供給する空気は加湿温度６５℃で加湿されたものを用いている。供給する水素は加湿温度６５℃で加湿されたものを用いている。燃料電池の運転温度は７３℃とした。図６は、その初期セル電圧と低速流路部２５に流される空気の流速との関係を表したものである。図６から分かるように、空気の流速が２ｍ／ｓｅｃ以上ではセル電圧の目標値である７１０ｍＶ以上を満足している。そして、空気の流速が１ｍ／ｓｅｃの燃料電池において初期セル電圧が６７０ｍＶと目標値を大幅に下回った結果が得られた。

また、燃料電池を昼夜連続して運転し、一定電流が流されたときのセル電圧を連続して測定した。図７は、１０００時間昼夜連続運転行った後で測定したセル電圧と昼夜連続運転前の初期セル電圧との変化量を低速流路部２５に流れる空気の流速の関係として表したものである。図７から分かるように、空気の流速が大きいほどセル電圧が低下するという結果が得られた。空気の流速が６ｍ／ｓｅｃ以下の燃料電池では、１０００時間後のセル電圧の変化量が、その目標値の下限である−１５ｍＶ以内を満足している。一方、８ｍ／ｓｅｃの燃料電池では、１０００時間後のセル電圧の変化量が−３０ｍＶと大きく低下し、実用的ではないという結果が得られた。
この結果から、低速流路部２５に流れる空気の流速が２ｍ／ｓｅｃ以上、６ｍ／ｓｅｃ以下になるように低速流路部２５の断面積を合わせることが好適な条件である。

このような燃料電池は、空気が流される方向の流路溝の上流領域に、空気の流速が２ｍ／ｓｅｃ以上、６ｍ／ｓｅｃ以下の範囲になるように流路断面積が調整された流路が設けられているので、その調整された流路に面する膜電極接合体からの水分の蒸発速度が小さく、燃料電池の空気極で生成された水が蒸発しにくくなり、電解質膜中の含水率を一定に保つことできる。そして、乾燥による電解質膜の構造劣化を防ぐことができるので、長寿命で安定した燃料電池を提供することができる。

また、各流路溝の向流する流路溝片に低速流路部が設けられているので、電極面全面に亘って均一に加湿され、さらに出力が高くなるとともに寿命が長くなる。すなわち、空気が右手方向に流される流路溝だけに低速流路部が設けられると、小さな水滴は右側に滞留しやすく、空気が左手方向に流される流路溝だけに低速流路溝が設けられると、小さな水滴は左側に滞留しやすい。実施の形態２のように、空気が向流される流路溝にそれぞれ低速流路部が設けられることにより、より均一な加湿が可能になる。

実施の形態３．
図８は、この発明の実施の形態３に係わる酸化剤セパレータの酸化剤用流路溝が設けられた面の平面図である。図９は、図８のＡ−Ａ断面における断面図である。
実施形態３の酸化剤セパレータ３０は、実施の形態２と同様に、流路溝の本数が３本で折り返し回数が６回である。

酸化剤流路３１は、酸化剤セパレータ３０の片面に設けられた流路溝３２ａ、３２ｂ、３２ｃの開口部が図示しない膜電極接合体により覆設されて形成される管路からなる。各流路溝３２ａ、３２ｂ、３２ｃは、図８に示すように酸化剤入口マニホールド２から酸化剤セパレータ３０の長手方向の右手方向（以下、右手方向と称す。）に延びる１段目の流路溝片３３ａ、その１段目の流路溝片３３ａに連なり、流れの方向を反転する第１の反転部３４ａ、その第１の反転部３４ａに連なり酸化剤セパレータ３０の長手方向の左手方向（以下、左手方向と称す。）に延びる２段目の流路溝片３３ｂ、その２段目の流路溝片３３ｂに連なり、流れの方向を反転する第２の反転部３４ｂ、その第２の反転部３４ｂに連なり、右手方向に延びる３段目の流路溝片３３ｃ、その３段目の流路溝片３３ｃに連なり、流れの方向を反転する第３の反転部３４ｃ、その第３の反転部３４ｃに連なり、左手方向に延びる４段目の流路溝片３３ｄ、その４段目の流路溝片３３ｄに連なり、流れの方向を反転する第４の反転部３４ｄ、その第４の反転部３４ｄに連なり、右手方向に延びる５段目の流路溝片３３ｅ、その５段目の流路溝片３３ｅに連なり、流れの方向を反転する第５の反転部３４ｅ、その第５の反転部３４ｅに連なり、左手方向に延びる６段目の流路溝片３３ｆ、その６段目の流路溝片３３ｆに連なり、流れの方向を反転する第６の反転部３４ｆ、その第６の反転部３４ｆに連なり、右手方向に延び、酸化剤出口マニホールド５に接続される７段目の流路溝片３３ｇにより構成されている。

各流路溝３２ａ、３２ｂ、３２ｃは、酸化剤入口マニホールド２から酸化剤出口マニホールド５との間の長さをおおよそ３等分された領域に分けて考えることができる。酸化剤入口マニホールド２から順に上流領域、中流領域、下流領域と呼ぶことにする。流路溝３２ａ、３２ｂ、３２ｃは、下流領域に属する６段目の流路溝片３３ｆ、第６の反転部３４ｆ、７段目の流路溝片３３ｇに高速流路部３５が設けられている。

高速流路部３５は、空気利用率が４０％の時に空気の流速が８ｍ／ｓｅｃになるように流路溝の深さを０．５ｍｍにした流路である。各流路溝３２ａ、３２ｂ、３２ｃのその他の部分の深さは１．０ｍｍである。酸化剤セパレータ３０の形状は、有効面積が１００ｃｍ^２、Ｔが２ｍｍ、土手幅が１ｍｍである。図示しない燃料セパレータも同様な形状である。燃料電池は、図示しない膜電極接合体が酸化剤セパレータ３０と燃料セパレータとにより挟持されて構成されたセルが３つ積層されて構成されている。

次に、この実施の形態３のセパレータを用いた燃料電池の耐久試験を行った。同時に、比較するために比較例２として、酸化剤セパレータおよび燃料セパレータの形状を有効面積が１００ｃｍ^２、流路溝幅が２ｍｍ、土手幅が１ｍｍ、流路溝の深さが１ｍｍとし、それらを用いて実施の形態２と同様に作製した燃料電池を評価した。
耐久試験では、運転温度が７３℃、空気の加湿温度が６５℃、水素の加湿温度が６５℃のもとにおいて昼夜連続運転して、特性を測定した。比較例２の燃料電池のセル電圧の初期値は７１０ｍＶであったのが、実施の形態３の燃料電池のセル電圧の初期値はおよそ７３０ｍＶとなり、２０ｍＶ程度セル電圧が大きい結果が得られた。比較例２の燃料電池においてセル電圧の振動幅が１０〜１５ｍＶ程度であったが、実施の形態３の燃料電池においてはセル電圧の振動幅が２〜３ｍＶとなり、セル電圧の安定性が向上した。
このように高速流路部３５では、空気の流速が大きいので、液滴化した水分が吹き飛ばされやすい。また、水の蒸発速度が大きいので、空気極に含まれている生成水が速やかに流路内に蒸発、移動し、水の排出がよくなる。

次に、深さの異なる高速流路部３５が設けられた酸化剤セパレータ３０を用意して燃料電池を作製し、セル電圧特性と酸化剤流路の深さとの関係を調べた。燃料電池の作製において、燃料セパレータの流路の形状も酸化剤セパレータ３０と同様にした。
酸化剤セパレータ３０の高速流路部３５の深さは、高速流路部３５に流される空気の流速が６、８、１０、１２、１４ｍ／ｓｅｃになるように、それぞれ０．６７、０．５、０．４、０．３３、０．２９ｍｍとした。その他の形状は上述の実施の形態３と同様である。なお、空気の流速４ｍ／ｓｅｃは比較例２と同様に流路溝の深さが全長に渡って１ｍｍのときである。

これらの燃料電池に空気と水素とを供給して昼夜連続して発電を行い、一定電流が流れているときのセル電圧を連続して測定した。供給する空気は加湿温度６５℃で加湿されたものを用いている。供給する水素は加湿温度６５℃で加湿されたものを用いている。燃料電池の運転温度は７３℃とした。初期から２００時間経過までに測定されたセル電圧の変動を振動幅として求めた。図１０は、その振動幅と高速流路部３５に流される空気の流速との関係を表したものである。図１０から分かるように、空気の流速が高いほど振動幅は小さく、安定した動作することがわかる。空気の流速が６ｍ／ｓｅｃ以上の燃料電池は、振動幅の目標値である５ｍＶ以下を満足している。一方、４ｍ／ｓｅｃの燃料電池は、振動幅が２０ｍＶと目標値から大幅に外れているという結果が得られた。

また、昼夜連続運転を２００時間実施した後の燃料電池の一定電流が流れているときのセル電圧と初期セル電圧との変化量を１０００時間当たりの変化量に換算して求めた。図１１は、１０００時間当たりのセル電圧の変化量と高速流路部３５に流れる空気の流速の関係とを表したものである。図１１から分かるように、空気の流速が１２ｍ／ｓｅｃ以下の燃料電池では、１０００時間後のセル電圧の変化量が、その目標値の下限である−１５ｍＶ以内を満足している。一方、１４ｍ／ｓｅｃの燃料電池では、１０００時間後のセル電圧の変化量が−２２ｍＶと大きく低下し、実用的ではないという結果が得られた。
この結果から、高速流路部３５に流れる空気の流速が６ｍ／ｓｅｃ以上、１２ｍ／ｓｅｃ以下になるように高速流路部３５の断面積を合わせることが好適な条件である。

このような燃料電池は、空気の流される方向の流路溝の下流領域に、空気の流速が６ｍ／ｓｅｃ以上、１２ｍ／ｓｅｃ以下の範囲になるように流路断面積が調整された流路が設けられ、空気の流速が大きいいので、液滴化した水分を吹き飛ばし、その調整された流路に面する膜電極接合体における過度の湿潤により、空気流路溝が閉塞されることを防ぐことができる。また、その調整された流路に面する膜電極接合体からの水分の蒸発速度が大きく、燃料電池の空気極で生成された水が蒸発されやすくなる。空気流路溝が閉塞またはフラッディングされないので、セル電圧振動幅が小さく、かつ、セル電圧の低下が小さい、安定した燃料電池を提供することができる。

実施の形態４．
図１２は、この発明の実施の形態４に係わる酸化剤セパレータの酸化剤用流路溝が設けられた面の平面図である。図１３は、図１２のＡ−Ａ断面における断面図である。
実施形態４の酸化剤セパレータ４０は、実施の形態３と同様に、流路溝の本数が３本で折り返し回数が６回である。

酸化剤流路４１は、酸化剤セパレータ４０の片面に設けられた流路溝４２ａ、４２ｂ、４２ｃの開口部が図示しない膜電極接合体により覆設されて形成される管路からなる。各流路溝４２ａ、４２ｂ、４２ｃは、図１２に示すように酸化剤入口マニホールド２から酸化剤セパレータ４０の長手方向の右手方向（以下、右手方向と称す。）に延びる１段目の流路溝片４３ａ、その１段目の流路溝片４３ａに連なり、流れの方向を反転する第１の反転部４４ａ、その第１の反転部４４ａに連なり酸化剤セパレータ４０の長手方向の左手方向（以下、左手方向と称す。）に延びる２段目の流路溝片４３ｂ、その２段目の流路溝片４３ｂに連なり、流れの方向を反転する第２の反転部４４ｂ、その第２の反転部４４ｂに連なり、右手方向に延びる３段目の流路溝片４３ｃ、その３段目の流路溝片４３ｃに連なり、流れの方向を反転する第３の反転部４４ｃ、その第３の反転部４４ｃに連なり、左手方向に延びる４段目の流路溝片４３ｄ、その４段目の流路溝片４３ｄに連なり、流れの方向を反転する第４の反転部４４ｄ、その第４の反転部４４ｄに連なり、右手方向に延びる５段目の流路溝片４３ｅ、その５段目の流路溝片４３ｅに連なり、流れの方向を反転する第５の反転部４４ｅ、その第５の反転部４４ｅに連なり、左手方向に延びる６段目の流路溝片４３ｆ、その６段目の流路溝片４３ｆに連なり、流れの方向を反転する第６の反転部４４ｆ、その第６の反転部４４ｆに連なり、右手方向に延び、酸化剤出口マニホールド５に接続される７段目の流路溝片４３ｇにより構成されている。

各流路溝４２ａ、４２ｂ、４２ｃは、酸化剤入口マニホールド２から酸化剤出口マニホールド５との間の長さをおおよそ３等分された領域に分けて考えることができる。酸化剤入口マニホールド２から順に上流領域、中流領域、下流領域と呼ぶことにする。流路溝４２ａ、４２ｂ、４２ｃは、下流領域に属する７段目の流路溝片４３ｇと酸化剤出口マニホールド５とを連通する溝状の出口接続部４５が設けられている。

出口接続部４５は、溝の深さが０．７５ｍｍにした連通流路である。各流路溝４２ａ、４２ｂ、４２ｃの深さは０．５ｍｍである。酸化剤セパレータ４０の形状は、有効面積が１００ｃｍ^２、流路溝幅Ｔが２ｍｍ、土手幅が１ｍｍである。この出口接続部４５は、有効面の外側に配置されている。図示しない燃料セパレータも同様な形状である。燃料電池は、図示しない膜電極接合体が酸化剤セパレータ４０と燃料セパレータとにより挟持されて構成されたセルが３つ積層されて構成されている。

次に、この実施の形態４のセパレータを用いた燃料電池の耐久試験を行った。同時に、比較例１と比較した。
耐久試験では、運転温度が７３℃、空気の加湿温度が６５℃、水素の加湿温度が６５℃のもとにおいて、燃料電池に空気と水素とを供給して昼夜連続して発電を行い、一定電流が流れているときのセル電圧を連続して測定した。初期から２００時間経過までに測定されたセル電圧の変動を振動幅として求めた。比較例１の燃料電池においてセル電圧の振動幅が１０〜１５ｍＶ程度であったが、実施の形態４の燃料電池においてはセル電圧の振動幅が７〜８ｍＶとなり、セル電圧の安定性が向上した。

また、酸化剤出口マニホールド５にファイバースコープを差し込み、内部を目視にて観察したところ、比較例１の燃料電池の酸化剤セパレータにおいては、酸化剤出口マニホールドの底部に厚さ３ｍｍほどの水たまりが生じているのが確認されたが、実施の形態４の酸化剤セパレータ４０においては、水たまりは生じていなかった。

このような燃料電池は、酸化剤出口マニホールドにつながる部分の空気流路溝の断面積が拡げられ、酸化剤出口マニホールドに流れ込む空気の流速が減速し、酸化剤流路の下流領域を通過してきた水滴が、酸化剤出口マニホールドの壁面に衝突しなくなるので、より細やかなミスト状態となって排出される。このため、酸化剤出口マニホールド内に水が溜まりにくくなるため、圧力の変動が抑えられ、安定した燃料電池を提供することができる。

なお、実施の形態４において酸化剤流路溝の深さを一定にした例について説明したが、実施の形態２、３において説明したような階段状に流路溝の深さを浅くしても同様な効果が得られる。

この発明の実施の形態１に係わる酸化剤セパレータの酸化剤用流路溝が設けられた面の平面図である。 図１のＡ−Ａ断面における断面図である。 図１のＢ−Ｂ断面における断面図である。 この発明の実施の形態２に係わる酸化剤セパレータの酸化剤用流路溝が設けられた面の平面図である。 図４のＡ−Ａ断面における断面図である。 初期セル電圧と低速流路部の空気の流速との関係を表す図である。 昼夜連続運転前後のセル電圧の変化量と低速流路部の空気の流速との関係を表す図である。 この発明の実施の形態３に係わる酸化剤セパレータの酸化剤用流路溝が設けられた面の平面図である。 図８のＡ−Ａ断面における断面図である。 セル電圧の振動幅と低速流路部の空気の流速との関係を表す図である。 昼夜連続運転前後のセル電圧の変化量と高速流路部の空気の流速との関係を表す図である。 この発明の実施の形態４に係わる酸化剤セパレータの冷却水流路溝が設けられた面の平面図である。 図１２のＡ−Ａ断面における断面図である。

符号の説明

１、２０、３０、４０ 酸化剤セパレータ、２ 酸化剤入口マニホールド、３ 冷却水入口マニホールド、４ 燃料出口マニホールド、５ 酸化剤出口マニホールド、６ 冷却水出口マニホールド、７ 燃料入口マニホールド、８ 酸化剤流路、９、２１ａ〜２１ｃ、３１ａ〜３１ｃ 流路溝、１０ （酸化剤セパレータの）片面、１１ 土手、１２ 外周部、１３ａ〜１３ｃ、２３ａ〜２３ｇ、３３ａ〜３３ｇ、４３ａ〜４３ｇ 流路溝片、１４ａ、１４ｂ、２４ａ〜２４ｆ、３４ａ〜３４ｆ、４４ａ〜４４ｆ 反転部、１５、２５ 低速流路部、１６ 中速流路部、１７、３５ 高速流路部、１８、１９ 壁面、４５ 出口接続部。

Claims (5)

1. 流される流体が注入および排出される入口および出口と膜電極接合体に面する面に設けられて上記入口と上記出口とを連通する流路とを有する燃料電池用セパレータにおいて、
   上記流路は、
   上記流体の流れる方向に流される流体の流速が早くなるように階段状に断面積を小さくさせたことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
2. 上記流路は、
   上記流体の流れる方向の上流領域に、流される流体の流速が２ｍ／ｓｅｃ以上６ｍ／ｓｅｃ以下になるような断面積を有する低速流路部が設けられたことを特徴とする請求項１に記載する燃料電池用セパレータ。
3. 上記流路は、
   上記流体の流れる方向の下流領域に、流される流体の流速が６ｍ／ｓｅｃ以上１２ｍ／ｓｅｃ以下になるような断面積を有する高速流路部が設けられたことを特徴とする請求項１または２に記載する燃料電池用セパレータ。
4. 上記流路と上記出口とを連通し、流される流体の流速が２ｍ／ｓｅｃ以上６ｍ／ｓｅｃ以下になるような断面積を有する出口接続部を有することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載する燃料電池用セパレータ。
5. 流される流体が注入および排出される入口および出口と膜電極接合体に面する面に設けられて上記入口と上記出口とを連通する流路とを有する燃料電池用セパレータにおいて、
   上記流路は、
   上記流体の流れる方向の下流領域に、一端が上記出口に接続され、流される流体の流速が２ｍ／ｓｅｃ以上６ｍ／ｓｅｃ以下になるような断面積を有する低速流路部が設けられたことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
   

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