JP2005216715A - エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents
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Abstract
【課題】 比較的高い発光輝度が得られ且つ発光輝度変化の経時変化が少なく表示品質の良いEL素子を提供する。
【解決手段】 絶縁性基板21上に第1電極22、第1絶縁層23、発光中心を含む発光層24、第2絶縁層25及び第2電極26を順次積層し、少なくとも光取り出し側を光学的に透明な材料にて構成するEL素子であって、発光層24が希土類元素を添加したII−VI族またはII−III−VI族化合物半導体であり、発光層24に含有される希土類元素の他に、発光層24には鉄族元素が0.1ppm〜1000ppmの範囲で含まれている。
【選択図】 図1
【解決手段】 絶縁性基板21上に第1電極22、第1絶縁層23、発光中心を含む発光層24、第2絶縁層25及び第2電極26を順次積層し、少なくとも光取り出し側を光学的に透明な材料にて構成するEL素子であって、発光層24が希土類元素を添加したII−VI族またはII−III−VI族化合物半導体であり、発光層24に含有される希土類元素の他に、発光層24には鉄族元素が0.1ppm〜1000ppmの範囲で含まれている。
【選択図】 図1
Description
本発明は、例えば計器類のバックライト用の面発光源などに使用されるエレクトロルミネッセンス(Electroluminescence)素子(以下、EL素子と記す)に関し、高い発光輝度と高い信頼性の両方を兼ね備えた薄膜EL素子に関する。
EL素子は、硫化亜鉛(ZnS)等の蛍光体に電界を印加したときに発光する現象を利用したもので、従来より自発光型の平面ディスプレイを構成するものとして注目されている。
図4は、従来のEL素子30の典型的な断面構造を示した模式図である。
EL素子30は、絶縁性基板であるガラス基板31上に、光学的に透明なITO(Indium Tin Oxide)膜からなる第1電極32、五酸化タンタル(Ta2O5)等からなる第1絶縁層33、発光層34、第2絶縁層35及び ITO膜からなる第2電極36を順次積層して形成されている。
ITO膜は、酸化インジウム(In2O3)に錫(Sn)をドープした透明の導電膜で低抵抗率であることから、従来より透明電極用として広く使用されている。発光層34としては、希土類元素を添加したII−VI族またはII−III−VI族化合物半導体が従来より用いられる。
ここで、II−VI族化合物半導体は、旧周期律表におけるCa、Sr、Zn、CdなどのIIA族(現2族)およびIIB族(現12族)とO、SなどのVIB族(現16族)との化合物半導体であり、II−III−VI族化合物半導体は、旧周期律表におけるBe、Mg、Ca、Sr、ZnなどのIIA族(現2族)およびIIB族(現12族)とAl、Ga、InなどのIIIB族(現13族)とO、SなどのVIB族(現16族)との化合物半導体である。
具体的には、発光層34としては、例えば硫化亜鉛を母体材料とし、発光中心としてマンガン(Mn)やテルビウム(Tb)、サマリウム(Sm)等の希土類元素を添加したものが使用される。
また、上述の構造からなるEL素子30において、黄燈色発光を得る発光層34の構成材料としてマンガン(Mn)、緑色発光を得る発光層34の構成材料としてテルビウム(Tb)、赤色発光を得る発光層34の構成材料としてサマリウム(Sm)を添加した硫化亜鉛等が検討されている。
これら発光層34を形成するためには、主に電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、気相成長法が挙げられる。
しかしながら、従来方法で高輝度が得られたEL素子においても、発光動作時間が経過するとともに、発光しきい電圧が低電圧側あるいは高電圧側に移動する現象が発生する。
すると、発光しきい電圧が低電圧側に移動する場合には、印加電圧に対する発光輝度の関係を示すグラフの勾配が緩やかになり、逆に発光しきい電圧が高電圧側に移動する場合には急勾配になる。
そのため発光しきい電圧を超過する通常の使用電圧に対する発光輝度は、発光動作時間とともに変化することになる。要するに、初期の発光輝度が高いEL素子であっても、時間経過と共に発光輝度が変化するようでは、表示が焼き付いてしまい、表示不良の原因となるのである。
本発明は、上記問題に鑑み、比較的高い発光輝度が得られ且つ発光輝度変化の経時変化が少なく表示品質の良いEL素子を提供することを目的とする。
本発明者らは、上記目的を達成するため、発光層に種々の材料することを検討した。その結果、本発明を実験的に創出するに至った。
すなわち、請求項1に記載の発明では、絶縁性基板(21)上に第1電極(22)、第1絶縁層(23)、発光中心を含む発光層(24)、第2絶縁層(25)及び第2電極(26)を順次積層し、少なくとも光取り出し側を光学的に透明な材料にて構成するエレクトロルミネッセンス素子であって、前記発光層(24)が希土類元素を添加したII−VI族化合物半導体またはII−III−VI族化合物半導体であり、前記発光層(24)に含有される希土類元素の他に、前記発光層(24)には、鉄族元素が含まれていることを特徴としている。
それによれば、比較的高い発光輝度が得られ且つ発光輝度変化の経時変化が少なく表示品質の良いEL素子(20)を提供することができる(図2、図3参照)。
また、請求項2に記載の発明のように、請求項1に記載のエレクトロルミネッセンス素子においては、前記鉄族元素の前記発光層(24)中の含有量が、0.1ppm〜1000ppmの範囲であることが好ましい。
また、請求項3に記載の発明では、請求項1または請求項2に記載のエレクトロルミネッセンス素子において、前記発光層(24)に含有される元素は、希土類元素、鉄族元素の他にハロゲン元素および酸素を含有することを特徴としている。
それによれば、より輝度を向上させるために好ましい。
ここにおいて、請求項4に記載の発明のように、請求項1〜請求項3のいずれか1つに記載のエレクトロルミネッセンス素子において、前記鉄族元素は、鉄(Fe)であるものにできる。
また、請求項5に記載の発明のように、請求項1〜請求項4のいずれか1つに記載のエレクトロルミネッセンス素子において、前記発光層(24)に添加された希土類元素は、Tbであるものにできる。
また、請求項6に記載の発明のように、請求項1〜請求項5のいずれか1つに記載のエレクトロルミネッセンス素子において、前記発光層(24)は、蒸着法、気相成長法およびスパッタリング法のうちのいずれかの方法により形成された薄膜であるものにすることができる。
なお、上記各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示す一例である。
以下、本発明の実施形態について図に基づいて説明する。なお、以下の各実施形態相互において、互いに同一もしくは均等である部分には、説明の簡略化を図るべく、図中、同一符号を付してある。
(第1実施形態)
図1は本発明の実施形態に係る薄膜EL素子20の断面を示した模式図である。なお、図1に示される薄膜EL素子20では、矢印方向に光を取り出している。
図1は本発明の実施形態に係る薄膜EL素子20の断面を示した模式図である。なお、図1に示される薄膜EL素子20では、矢印方向に光を取り出している。
薄膜EL素子20は、絶縁性基板であるガラス基板21上に順次、以下の薄膜が積層形成され構成されている。
ガラス基板21上には、光学的に透明な、たとえば酸化亜鉛(ZnO)からなる第1透明電極(第1電極)22が形成され、その上面には光学的に透明な、たとえば五酸化タンタル(Ta2O5)からなる第1絶縁層23、そして発光中心を含む発光層24、光学的に透明なたとえば五酸化タンタル(Ta2O5)からなる第2絶縁層25、光学的に透明な、たとえば酸化亜鉛(ZnO)からなる第2透明電極(第2電極)26が順次形成されている。
ここで、発光層24は、発光中心としての希土類元素を添加したII−VI族またはII−III−VI族化合物半導体であり、希土類元素の他に鉄族元素が含まれているものである。ここで、希土類元素は、テルビウム(Tb)やサマリウム(Sm)などの希土類元素が挙げられる。
II−VI族化合物半導体は、旧周期律表におけるCa、Sr、Zn、CdなどのIIA族(現2族)およびIIB族(現12族)とO、SなどのVIB族(現16族)との化合物半導体であり、II−III−VI族化合物半導体は、旧周期律表におけるBe、Mg、Ca、Sr、ZnなどのIIA族(現2族)およびIIB族(現12族)とAl、Ga、InなどのIIIB族(現13族)とO、SなどのVIB族(現16族)との化合物半導体である。
また、鉄系元素とは、鉄(Fe)、ニッケル(Ni)、クロム(Cr)などである。本実施形態では、発光層24は、有機金属気相成長法により形成されており、鉄族元素の発光層24中の含有量は、0.1ppm〜1000ppmの範囲である。
具体的には、この発光層24としては、発光中心としてテルビウム(Tb)を添加した硫化亜鉛(ZnS)から成り、さらに、Feが0.1ppm〜1000ppm含有されてなるものにできる。
次に、上述の薄膜EL素子20の製造方法を以下に述べる。
まず、ガラス基板21上に第1透明電極22を成膜する。蒸着材料としては、酸化亜鉛(ZnO)粉末に酸化ガリウム(Ga2O3)を加えて混合し、ペレット状に成形したものを用い、成膜装置としてはイオンプレーティング装置を用いる。
具体的には、上記ガラス基板21の温度を一定に保持したままイオンプレーティング装置内を真空に排気する。その後、アルゴン(Ar)ガスを導入して圧力を一定に保ち、成膜速度が6〜18nm/minの範囲となるように、ビーム電力および高周波電力を調整する。
次に、上記第1透明電極22上に、五酸化タンタル(Ta2O5)からなる第1絶縁層23をスパッタ法により形成する。具体的には、上記ガラス基板21の温度を一定に保持し、スパッタ装置内にアルゴン(Ar)と酸素(O2)の混合ガスを導入し、1KWの高周波電力で成膜を行う。
そして、上記第1絶縁層23上に、硫化亜鉛(ZnS)を母体材料とし、発光中心としてテルビウム(Tb)を添加した硫化亜鉛:テルビウム(ZnS:Tb)からなる発光層24を、MOCVD (Metal Organic Chemical Vapor Deposition: 有機金属気相成長)法により形成する。
具体的には、上記ガラス基板21を450℃に保持し、反応室内を減圧雰囲気下にした後、水素キャリアガスを用いてジエチル亜鉛(Zn(C2H5)2)を、また、水素希釈した硫化水素(H2S)を流す。
また、発光中心の添加のために、トリジピバロイルメタン化テルビウム(Tb(C11H20O2)3)を反応室へ導入する。そのときトリジピバロイルメタン化テルビウム(Tb(C11H20O2)3)ソースの温度を150℃以上に加熱し、キャリアガスとして水素(H2)を用いる。
さらに、ハロゲン元素として塩素(Cl)を添加するために、塩化水素(HCl)ガスを水素(H2)で希釈し、この混合ガスを反応室内に導入する。そして反応室の全圧力を一定に維持し、発光層24を形成する。
このとき、鉄(Fe)については、べつの系統からシクロペンタジエニル鉄を原料として、これを10℃から35℃の範囲で調整し、さらにガス流量にて調整することにより発光層24中にFeを添加した。
次に、上記発光層24上に、五酸化タンタル(Ta2O5)からなる第2絶縁層25を、上述の第2絶縁層23と同様の方法で形成する。そして酸化亜鉛(ZnO)膜からなる第2透明電極26を、上述の第1透明電極12と同様の方法により、第2絶縁層25上に形成する。
なお、この例における各層の膜厚は、第1透明電極22が600nm、第2透明電極26が300nm、第1絶縁層23が600nm、第2絶縁層25が170nm、発光層24が500nmである。また、これら各層の膜厚は、各層の面内における中央の部分を基準として述べている。
こうして、上記EL素子20の発光層24において、いくつかのFe含有濃度調整をして製作したEL素子20の発光輝度と、連続発光耐久試験を実施した。そして、この試験において、初期の発光輝度、および、この初期の発光輝度と比較した発光輝度の値について図2に示す。
ここで、図2の左軸は、発光層24中のFe濃度に対する初期の発光輝度(単位:cd/m2)を示している。また、図2の右軸は、発光層24中のFe濃度に対して、連続発光耐久試験後の発光輝度/初期の発光輝度の割合を示したものである。
図2の左軸との関係では、Fe濃度が低い方がより発光輝度が高い傾向があり、その濃度はおおよそ1000ppm以下であれば、高い発光輝度を確保できる。
また、図2の左軸との関係では、Fe濃度が高い方がより輝度低下割合が低くなっており、0.1ppm以上であれば、連続発光部の輝度低下による焼き付き現象が少なく、良好な表示品質が得られることになる。
つまり、従来の方法に較べて高い表示品質と高輝度を有するEL素子を実現するためには、発光層24においてFe濃度を0.1ppmから1000ppmに調整することが必要である。
なお、上記例では希土類元素としてテルビウム(Tb)を挙げたが、本実施形態は、この元素に限らず、他の希土類元素でも同様の条件で同様な効果を有することはいうまでもない。
以上のように、本実施形態によれば、絶縁性基板21上に第1電極22、第1絶縁層23、発光中心を含む発光層24、第2絶縁層25及び第2電極26を順次積層し、少なくとも光取り出し側を光学的に透明な材料にて構成するEL素子であって、発光層24が希土類元素を添加したII−VI族またはII−III−VI族化合物半導体であり、発光層24に含有される希土類元素の他に、発光層24には鉄族元素が含まれていることを特徴とするEL素子20が提供される。
それによれば、図2に示されるように、比較的高い発光輝度が得られ且つ発光輝度変化の経時変化が少なく表示品質の良いEL素子20を提供することができる。
また、図2に示されるように、鉄族元素の発光層24中の含有量が、0.1ppm〜1000ppmの範囲であることが好ましい。
つまり、上記図2に示されるように、希土類元素を添加したII−VI族またはII−III−VI族化合物半導体からなる発光層24において、発光層24中に発光中心となる希土類元素の他に、鉄族元素の含有量がおおよそ0.1ppm未満の場合は、高い発光輝度が得られるが、発光初期からの時間経過に対する輝度劣化が大きく、課題に挙げたような焼き付き現象が発生し、表示品質が悪化するという問題点が残る。
また、おおよそ1000ppm以上の場合には、前述とは逆に発光初期からの時間経過に対する輝度劣化は小さく、焼き付きのような表示品質を悪化させるような現象は生じないが、初期の発光輝度が低くなってしまうという問題点が残る。
したがって、発光層24における鉄族元素の含有量を0.1ppm〜1000ppmの範囲にすることにより、高い発光輝度および高い表示品質の両方を兼ね備えたEL素子を得ることができる。
ここで、本実施形態においては、発光層24に含有される元素は、希土類元素、鉄族元素の他にハロゲン元素および酸素を含有することが好ましい。それによれば、より輝度を向上させるために好ましい。
また、上記例に述べたように、発光層24に含有される鉄族元素は、鉄(Fe)とすることができる。
また、上記例に述べたように、発光層24に添加された希土類元素は、テルビウム(Tb)とすることができる。
(第2実施形態)
本発明の第2実施形態は、上記第1実施形態に示されるEL素子20において、発光層24をスパッタリング法で形成した場合について説明する。
本発明の第2実施形態は、上記第1実施形態に示されるEL素子20において、発光層24をスパッタリング法で形成した場合について説明する。
このときガラス基板21、第1電極22および第2絶縁層23については、上記第1実施形態と同様の方法で形成しているため、ここではmその形成方法や構成については割愛する。
発光層24をスパッタリング法により形成する際、ターゲットとしてテルビウムの酸化/弗化物を添加し且つ鉄を所望量添加した硫化亜鉛焼結体を用いた。このときのテルビウムの添加量は重量組成比で3.6wt%とし、薄膜を形成した後の添加組成比としておおよそ0.8〜1.2wt%になるように成膜条件を制御し、成膜を実施した。
おもな成膜条件は、導入するガスはアルゴン(Ar)およびヘリウム(He)を3:7の割合でチャンバー内に導入し、このガス雰囲気下にて3.0W/cm2の高周波電力を印加して放電させ、成膜速度を100〜150nm/minとなるように基板搬送用トレイを移動させた。
こうして、本実施形態の上記EL素子20のZnS:Tb膜にFeを含有してなる発光層24において、いくつかのFe含有濃度調整をして製作したEL素子20の発光輝度と、連続発光耐久試験を実施した。そして、この試験において、初期の発光輝度、および、この初期の発光輝度と比較した発光輝度の値について図3に示す。
図3は、上記第1実施形態の図2と同様に、図2の左軸は、発光層24中のFe濃度に対する初期の発光輝度(単位:cd/m2)を示しており、また、図3の右軸は、発光層24中のFe濃度に対して、連続発光耐久試験後の発光輝度/初期の発光輝度の割合を示したものである。
上記図2に示される第1実施形態の気相成長法で形成した発光層24と比べて、Fe濃度と発光特性の関係に多少のずれがあるが、傾向はほぼ同じでFe濃度が低い方がより発光輝度が高いこと、およびFe濃度が高い方がより輝度低下割合が低くなっており、発光輝度低下割合が少なくなっていることについては同じである。
ただし、そのFe濃度については、上記第1実施形態の気相成長法で形成した場合よりも少し範囲が広くなっており、高い表示品質と高輝度を有するEL素子を実現するためのFe濃度は、0.03〜2000ppm付近までの範囲の調整が必要であることがわかった。
なお、本実施形態の例でも、希土類元素としてテルビウム(Tb)を挙げたが、本実施形態でも、この元素に限らず、他の希土類元素でも同様の条件で同様な効果を有することはいうまでもない。
つまり、本実施形態においても、絶縁性基板21上に第1電極22、第1絶縁層23、発光中心を含む発光層24、第2絶縁層25及び第2電極26を順次積層し、少なくとも光取り出し側を光学的に透明な材料にて構成するEL素子であって、発光層24が希土類元素を添加したII−VI族またはII−III−VI族化合物半導体であり、発光層24に含有される希土類元素の他に、発光層24には鉄族元素が含まれていることを特徴とするEL素子20が提供される。
それによれば、図3に示されるように、比較的高い発光輝度が得られ且つ発光輝度変化の経時変化が少なく表示品質の良いEL素子20を提供することができる。
また、本実施形態では、図3に示されるように、鉄族元素の発光層24中の含有量が、0.03ppm〜2000ppmの範囲であることが好ましい。
ここで、本実施形態においても、上記第1実施形態と同様に、発光層24に含有される元素は、希土類元素、鉄族元素の他にハロゲン元素および酸素を含有することが好ましい。それによれば、より輝度を向上させるために好ましい。
また、本実施形態においても、発光層24に含有される鉄族元素は、鉄(Fe)とすることができる。また、発光層24に添加された希土類元素は、テルビウム(Tb)とすることができる。
(他の実施形態)
なお、発光層24は、上記した各実施形態のように、気相成長法またはスパッタリング法により形成された薄膜でなくてもよく、たとえば蒸着法により形成された薄膜であってもよい。
なお、発光層24は、上記した各実施形態のように、気相成長法またはスパッタリング法により形成された薄膜でなくてもよく、たとえば蒸着法により形成された薄膜であってもよい。
以上、本発明は、、絶縁性基板21上に第1電極22、第1絶縁層23、発光中心を含む発光層24、第2絶縁層25及び第2電極26を順次積層し、少なくとも光取り出し側を光学的に透明な材料にて構成するEL素子において、発光層24に鉄系元素を上記割合で含有させたことを要部とするものであり、その他の層など、細部の構成については適宜設計変更が可能である。
21…絶縁性基板としてのガラス基板、2…第1電極2、23…第1絶縁層、
24…発光層、25…第2絶縁層、26…第2電極。
24…発光層、25…第2絶縁層、26…第2電極。
Claims (6)
- 絶縁性基板(21)上に第1電極(22)、第1絶縁層(23)、発光中心を含む発光層(24)、第2絶縁層(25)及び第2電極(26)を順次積層し、少なくとも光取り出し側を光学的に透明な材料にて構成するエレクトロルミネッセンス素子において、
前記発光層(24)が希土類元素を添加したII−VI族またはII−III−VI族化合物半導体であり、
前記発光層(24)に含有される希土類元素の他に、前記発光層(24)には、鉄族元素が含まれていることを特徴とするエレクトロルミネッセンス素子。 - 前記鉄族元素の前記発光層(24)中の含有量が、0.1ppm〜1000ppmの範囲であることを特徴とする請求項1に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
- 前記発光層(24)に含有される元素は、希土類元素、鉄族元素の他にハロゲン元素および酸素を含有することを特徴とする請求項1または2に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
- 前記鉄族元素は、鉄(Fe)であることを特徴とする請求項1ないし3のいずれか1つに記載のエレクトロルミネッセンス素子。
- 前記発光層(24)に添加された希土類元素は、Tbであることを特徴とする請求項1ないし4のいずれか1つに記載のエレクトロルミネッセンス素子。
- 前記発光層(24)は、蒸着法、気相成長法およびスパッタリング法のうちのいずれかの方法により形成された薄膜であることを特徴とする請求項1ないし5のいずれか1つに記載のエレクトロルミネッセンス素子。
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