JP2005209642A - 燃料電池発電装置の起動停止方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】特別なパージ専用ガスを供給することなく、通常運転で使用する改質原料を用いてパージが可能であって、かつ、頻繁な起動停止による改質触媒の改質性能を低下させることのない簡便な燃料電池発電装置における改質ガス系の起動停止方法を提供する。
【解決手段】例えば、バーナにより加熱される改質触媒層に炭化水素系原燃料を水蒸気と共に通流して改質反応させ水素リッチな改質ガスを得る改質器を備える燃料改質系と、燃料電池本体とを有し、改質ガスと空気とを燃料電池本体に供給することにより発電する燃料電池発電装置の運転停止方法において、改質触媒層への加熱量を原燃料の改質反応に要する理論熱量よりも減少させることにより改質触媒層を降温する工程と、次いで、改質触媒層の温度が前記原燃料の熱分解を生じる温度よりも低下したことを検知した後、水蒸気の供給を停止して原燃料により燃料改質系内をパージする工程とを有することとする。
【選択図】図3
【解決手段】例えば、バーナにより加熱される改質触媒層に炭化水素系原燃料を水蒸気と共に通流して改質反応させ水素リッチな改質ガスを得る改質器を備える燃料改質系と、燃料電池本体とを有し、改質ガスと空気とを燃料電池本体に供給することにより発電する燃料電池発電装置の運転停止方法において、改質触媒層への加熱量を原燃料の改質反応に要する理論熱量よりも減少させることにより改質触媒層を降温する工程と、次いで、改質触媒層の温度が前記原燃料の熱分解を生じる温度よりも低下したことを検知した後、水蒸気の供給を停止して原燃料により燃料改質系内をパージする工程とを有することとする。
【選択図】図3
Description
本発明は、炭化水素系原燃料を水蒸気改質して得られる水素リッチな改質ガスと空気中の酸素とにより発電する燃料電池発電装置の起動停止方法、主に、改質ガス系の停止方法に関する。
燃料電池発電装置の運転停止方法に関しては、種々の方法が提案され特許出願されている(例えば、特許文献1ないし4参照)。特許文献1は、運転停止時に、水蒸気または水を多く含んだ原燃料との混合燃料(特許文献1における原料)を改質器に供給して、改質触媒容器の内圧を大気圧より高くした状態で改質器入出口に設けた遮断弁を閉じて運転を停止する方法を開示する。なお、燃料電池本体は、電極触媒反応によって燃料電極中の可燃性ガスを不活性ガスに転換して封入する方法を開示する。
また、特許文献2ないし3は、改質器触媒内を水蒸気で一旦パージした後、触媒温度が触媒の酸化温度以下になった時点で、水蒸気をそれぞれ異なるガスでパージする改質器の停止方法を開示する。特許文献2の場合には、水蒸気パージ用のガスは空気または改質器の燃料排ガスであり、特許文献3の場合には、原料ガスである。なお、特許文献2は、CO変成器における変成触媒の加熱手段の改善により、起動時間を短縮する方法を開示する。
さらに、特許文献4は、水蒸気によるパージを用いず、改質原料に用いる都市ガスをパージ用のガスとして用いて、改質器や燃料電池の改質ガス系をパージする燃料電池発電装置の停止方法を開示する。
しかしながら、上記特許文献1〜4に開示された方法の場合、下記のような問題点がある。まず、特許文献1の方法は、水蒸気を含んだまま停止するために、改質触媒が大気温度になった際に、寒冷地では凍結する恐れがあり、凍結を繰り返すと成形されたペレット状の触媒片が粉砕化する問題がある。また凍結しなくとも、起動時に触媒を改質反応温度200℃〜700℃に昇温する際、含まれている水分が沸騰する際に、触媒ペレットが粉化する。これを防止するために、急激な沸騰を避けるように徐々に昇温すると装置の起動時間が長くなる問題がある。
次に、特許文献2ないし3に開示された停止方法の問題点について述べる。まず、水蒸気パージ後に、空気または改質器の燃料排ガスもしくは原料ガスで更にパージする場合には、これを遂行するための補機、配管などが余分に必要となり、また制御が複雑になるなどの問題がある。
特に、空気によりパージする場合には、起動時に何らかのガスにより空気パージをさらに行ったとしても、触媒の反応サイトに吸着した酸素が容易に脱着せず、昇温後の改質反応の際に、この酸素と可燃性ガス成分とが反応サイトで燃焼するために、触媒のシンタリングが起こり、頻繁な起動停止は、改質触媒性能の寿命を低下させる原因となる。さらに、原燃料をパージして停止する場合の問題点としては、停止及び起動時の両方に問題点があり、即ち、パージしている過渡時の未燃焼の原料が大気に放出される問題がある。
次に、特許文献4に開示された改質器の停止方法の問題点について述べる。都市ガス等のメタンが主成分の水蒸気改質においては、通常、改質触媒の温度は600〜700℃で反応が行なわれる。上記のような高温で、かつ酸化剤(水蒸気)がない状態で、パージ用の都市ガスを供給すると、改質触媒上にカーボンの析出が起こり、触媒性能が低下する問題がある。
さらにまた、前記特許文献1ないし4には、いずれも、改質器の好ましい起動方法に関しては、その記載がない。
特許第2887346号明細書
特開2002−8701号公報
特開2002−151124号公報
特開2003−229156号公報
この発明は、上述した従来の諸問題点を解消し、水蒸気、空気、燃焼排ガスなどのパージ専用の特別なガス種を供給することなく、通常運転で使用する改質原料を用いてパージが可能であって、かつ、頻繁な起動停止による改質触媒の改質性能を低下させることのない簡便な燃料電池発電装置における改質ガス系の起動停止方法を提供することにある。
上記課題は、本発明によれば、以下により達成される。
バーナを熱源として加熱される改質触媒層に炭化水素系原燃料を水蒸気と共に通流して改質反応させることにより水素リッチな改質ガスを得る改質器を有する燃料改質系と、燃料電池本体とを備え、前記改質器で得られた改質ガスと空気とを前記燃料電池本体にそれぞれ供給することにより発電する燃料電池発電装置の運転停止方法において、前記改質触媒層への加熱量を前記原燃料の改質反応に要する理論熱量よりも減少させることにより改質触媒層を降温する工程と、次いで、前記改質触媒層の温度が前記原燃料の熱分解を生じる温度よりも低下したことを検知した後、前記水蒸気の供給を停止して前記原燃料により前記燃料改質系内をパージする工程とを経て運転を停止することとする(請求項1)。
ここで、上記燃料改質系とは、改質器の他、必要に応じて設けられる脱硫器、CO変成器及びCO除去器など、原燃料が改質ガスとして燃料電池本体に供給されるまで間に通流する反応機器及びこれを連結する配管により構成される。
そして、上記請求項1の発明によれば、燃料電池の運転停止指令後も改質反応を継続しながら、改質触媒には外部供給熱量を吸熱反応である改質反応に要する熱量(下記の改質反応式参照)よりも少なくすることで、改質触媒層を急激に降温させる。その後、改質触媒層の温度が前記原燃料の熱分解を生じる温度よりも低下した後で原燃料により改質系をパージするので、頻繁な起動停止による改質触媒の改質性能を低下させるという問題が解消する。
C6H10O5 + 7H2O ⇒ 6CO2 + 12H2 △H=710kJ/mol(吸熱反応)
前記請求項1の発明の実施態様としては、下記請求項2ないし6の停止方法が好ましい。即ち、前記請求項1に記載の停止方法において、前記燃料改質系の機器と前記燃料電池本体との間の配管を遮断し、前記燃料電池本体をバイパスさせて前記バーナへ前記改質ガスを供給するバイパス配管を開通させて、前記降温する工程で生成される改質ガスを前記バーナに供給する(請求項2)。この方法によれば、請求項1のパージを燃料電池本体と切り離して燃料改質系のみに実施する態様とすることができ、たとえば、燃料電池本体については、前記燃料電池本体の改質ガス流路に水蒸気を供給して改質ガスをパージする(請求項7)という、燃料電池本体が固体高分子形の場合に好ましい実施態様とすることが可能である。固体高分子形燃料電池の場合には、固体高分子電解質の湿潤状態を保持する必要があり、この観点から本態様とすることが好ましい。
前記請求項1の発明の実施態様としては、下記請求項2ないし6の停止方法が好ましい。即ち、前記請求項1に記載の停止方法において、前記燃料改質系の機器と前記燃料電池本体との間の配管を遮断し、前記燃料電池本体をバイパスさせて前記バーナへ前記改質ガスを供給するバイパス配管を開通させて、前記降温する工程で生成される改質ガスを前記バーナに供給する(請求項2)。この方法によれば、請求項1のパージを燃料電池本体と切り離して燃料改質系のみに実施する態様とすることができ、たとえば、燃料電池本体については、前記燃料電池本体の改質ガス流路に水蒸気を供給して改質ガスをパージする(請求項7)という、燃料電池本体が固体高分子形の場合に好ましい実施態様とすることが可能である。固体高分子形燃料電池の場合には、固体高分子電解質の湿潤状態を保持する必要があり、この観点から本態様とすることが好ましい。
また、請求項1または2に記載の燃料電池発電装置の運転停止方法において、前記改質触媒層への加熱量を前記原燃料の改質反応に要する理論熱量よりも減少させる方法として、改質器のバーナに供給する燃焼用空気の供給量を増加させて空燃比(A/F)を大きくすることにより改質触媒層に供給する温度を下げることも可能であるが、前記降温工程で生成される改質ガスの少なくとも一部を前記バーナとは別に設けられた燃焼器において燃焼させる(請求項3)ことが好ましい。前記燃焼器には触媒燃焼方式の燃焼器を用いることが好ましい。請求項3に記載の発明において、さらに、前記燃焼器の燃焼排熱を燃料電池発電装置内の温水に与えて排熱回収すること(請求項4)とすれば、改質触媒層の降温工程中の改質反応や前記燃料電池本体のパージに用いられる水蒸気用の水の加熱等に有効利用することができる。
さらに、請求項1から4のいずれかに記載の運転停止方法において、前記改質触媒層を降温する工程では、先ず、前記炭化水素燃料の供給量(炭素数換算量C)と水蒸気供給量(S)との比S/Cを、1.5〜4の間で予め設定される通常運転時のS/C設定値のままで改質反応を継続し、前記改質触媒層の温度が400℃〜550℃の間の設定値に到達した後、前記S/Cの値を1〜1.5の間の設定値として改質反応を継続すること(請求項5)が好ましい。この停止方法によれば、S/Cを1〜1.5とすることで改質反応を理論量に近いところで改質を行なうこととなり、改質に寄与しない過剰な水分を供給しないので、後述するように、改質ガスを乾燥状態に近づけることができ、カーボンの析出がさらに抑制され、触媒寿命が向上する。
また、請求項1から5のいずれかに記載の運転停止方法において、前記原燃料によるパージ工程の後、前記燃料改質系内に前記原燃料を大気圧よりも高圧に加圧して充填した後、系外と遮断することとすれば、前記遮断後に燃料改質系内の温度がさらに低下して負圧となり、外気が吸入されるのを防ぐことができる。
次に、本発明の運転停止方法により停止される燃料電池発電装置の起動方法としては、改質触媒層を加熱する前記バーナーとは異なる補助バーナーで前記原燃料を燃焼させて改質触媒を加熱昇温し、改質触媒の温度が100℃を超えた後に、水蒸気および前記原燃料を1.5〜4の間で予め設定されるS/C値となるように前記改質触媒層に供給して改質反応を開始すると共に、前記改質反応により発生する改質ガスは、全量を前記バーナーに供給して燃焼させ、前記改質触媒の温度が定格改質運転を行なう上で必要な所定の温度に到達した際に、原燃料供給流量を定格流量とし、改質ガスの燃料電池本体への供給を開始すること(請求項8)が好ましい。
上記起動方法の発明によれば、上述のようにして停止した状態から起動する場合、触媒の最低位の温度が100℃を超えた際に、S/Cを所定値に上げることで、炭化水素燃料の触媒への炭素析出を抑制しながら改質器を立ち上げることができる。この際、改質器の昇温時の初期においても、可燃性ガスは改質器のバーナーに戻して燃焼させることにより、起動時間を短縮できる。
この発明によれば、水蒸気、空気、燃焼排ガスなどのパージ専用の特別なガス種を供給することなく、通常運転で使用する改質原料を用いてパージが可能であって、かつ、頻繁な起動停止による改質触媒の改質性能を低下させることのない簡便な燃料電池発電装置における改質ガス系の起動停止方法を提供することができる。
次に、この発明の実施形態に関して、図1ないし図4に基いて説明する。図1に水蒸気改質方式の燃料電池発電装置の基本フローを示す。1は改質器、2は燃料電池本体を示す。改質器1は、原燃料3が都市ガスのように臭香剤が含まれる場合は脱硫器5がその前段に、後段にはCOをCO2に変成する機能を有するCO変成器やCOを低濃度に除去する機能を有するCO除去器6などが追加されてシステムを構成する場合がある。燃料電池本体2は、水素リッチな改質ガス30と空気31を供給して発電が行われる。
改質ガス30は、メタンなどを多く含む炭化水素ガス、またはメタノールなどの液体炭化水素の蒸気などを代表とする原燃料3が、水蒸気4と、それぞれ流量制御機器20および21を介して、混合比を制御されて混合され、この混合改質燃料を、開閉弁(弁1)10を介して、改質触媒層25を備えた反応部に供給して生成される。原燃料3は、まず、補助燃料用の供給路23を介して、改質器の補助バーナー22に供給されて燃焼し、この燃焼熱は、起動時の改質触媒の昇温熱として使用される。
原燃料3が、改質可能な反応温度に昇温された改質触媒層25に供給されると、改質器出口27より水素リッチな改質ガスが得られる。この改質ガス30は、開閉弁(弁2)11及び(弁3)12を開とし、燃料電池本体2に供給される。このとき(弁4)13は閉状態である。なお、図1において、24は改質器のバーナー、32は燃焼排気ガス、33は燃焼空気、34は燃焼排気ガスの排熱回収用の熱交換器である。なお、バーナー24には、燃料電池本体2からの排出水素を還流して燃焼させる、排出水素の戻りラインを備える。
図3に、停止動作の改質原料流量及びS/C、さらに改質触媒温度の制御プロフィールを示す。停止指令と同時に、(弁4)13を開として、さらに、(弁2)11を閉、(弁3)12を閉とし、改質余剰ガスとしての排出水素は、改質器1のバーナー24で燃焼させ、改質器の燃焼室26を経由して、燃焼排気ガスを大気中に排気する。
改質原料流量は、例えば、定格流量の40%とし、S/Cを3に保持しながら、改質を継続する。このとき、改質ガスの燃焼熱は、バーナの空燃比を上げて空気過剰燃焼することによる外部への放熱、または、後述する図2のように改質器のバーナとは異なる燃焼器7において燃焼させることにより、改質触媒層25へ供給をしない、若しくは供給量を低下させて改質反応を継続する。これにより、急激に触媒温度は低下する。上記のような強制的な冷却作用によって、停止時間が短縮できる。
ところで、図1において、改質触媒層25の最も高温となる部分の触媒温度を計測するための温度センサー28は、改質触媒層出口に配置されている。また、改質触媒層25の最も低温部分の触媒温度を計測するための温度センサー29も、28とは異なる位置に配置されている。上記温度センサー28の温度が所定値(図3では、400℃)に低下したことを確認して、水蒸気4の供給等を停止し、原燃料3のみで改質器1及びCO除去器6内の水分をパージし、乾燥状態にし、かつ触媒温度の降下によってガス体積が収縮しても改質系の内圧が大気圧以下にならないように加圧して、(弁1)10及び(弁4)13を閉じて封じ込め状態とする。
次に、図2について述べる。図2は、図1とは異なる燃料電池発電装置の基本フローを示し、図4にその制御プロフィールを示す。図4に示す実施例においては、停止指令と同時にS/Cを3で改質を継続しながら触媒温度を降下させることは、図3と同様であるが、触媒温度が400〜550℃(図4では400℃)になったところで、S/Cを1〜1.5(図4では、1)とする。これにより、改質反応を理論量に近いところで改質を行うことで改質ガスをドライに近い状態として、さらに触媒温度を冷却する。この際、燃料電池本体2からの水素を含む排ガスは、(弁5)14を開とし同時に(弁6)15を閉じて改質器1のバーナー24には戻さずに、燃焼器7に導入して可燃ガスを燃焼させる。この燃焼排熱は、下流の熱交換器34で系内温水と熱交換して回収される。この温度降下によってガス体積が収縮しても改質系の内圧が大気圧以下にならないように加圧して、(弁1)10及び(弁4)13を閉じて封じ込め状態とする。
なお、(弁4)13を閉状態にするまでの一連の停止工程において、バーナーへの戻り可燃性ガスのみでは安定した火炎が得られない場合は、未燃焼ガスが大気に放出されないように、補助燃料の供給路23を介して補助バーナー22に、原燃料が補助的に供給され、燃焼の安定化を図る。また、燃料電池が固体高分子形燃料電池の場合には、前述のように、前記原燃料により改質系をパージして停止する際に、さらに、前記燃料電池の改質ガス系を、水蒸気によりパージして運転を停止する。水蒸気の供給経路としては、例えば、図1において、水蒸気4を、流量制御機器21の後段と、燃料電池本体2と(弁2)11との間とを接続する図示しないバイパスラインを介して、供給することができる。
次に、起動停止の制御プロフィールに係る図3,4を参照して、起動方法について述べる。なお、起動プロフィールに関して、図3と図4との差異はない。前述した停止方法で停止した状態から、原燃料を改質して水素リッチなガスを得るには、図1において、先ず(弁4)13を開の状態として補助バーナー22に原燃料3を供給して燃焼させることにより、この燃焼熱によって改質触媒層25を昇温する。改質触媒の最低位の温度が100℃を超えた際に、前記所定のS/C値にして改質反応を継続し、その際発生する改質ガスは、その全量を前記バーナーに還流して燃焼させ、前記改質触媒の最高位の温度が、定格改質運転を行なう上で必要な所定の温度に到達した際に、原燃料供給流量を定格流量とし、改質ガスの燃料電池本体への供給を開始する。即ち、改質触媒温度及び改質ガス組成が問題ない状態となってから、(弁2)11および弁2)12を開、さらに、(弁4)13を閉として、同時に空気31を燃料電池本体2に供給して、正規の発電を開始する。
1 改質器
2 燃料電池本体
3 原燃料
4 水蒸気
5 脱硫器
6 CO除去器
7 燃焼器
10〜15 弁1〜6
22 補助バーナー
24 バーナー
23 補助燃料の供給路
25 改質触媒層
26 改質器燃焼室
28,29 温度センサー
30 改質ガス
31 空気
2 燃料電池本体
3 原燃料
4 水蒸気
5 脱硫器
6 CO除去器
7 燃焼器
10〜15 弁1〜6
22 補助バーナー
24 バーナー
23 補助燃料の供給路
25 改質触媒層
26 改質器燃焼室
28,29 温度センサー
30 改質ガス
31 空気
Claims (8)
- バーナを熱源として加熱される改質触媒層に炭化水素系原燃料を水蒸気と共に通流して改質反応させることにより水素リッチな改質ガスを得る改質器を備える燃料改質系と、燃料電池本体とを有し、前記改質器で得られた改質ガスと空気とを前記燃料電池本体にそれぞれ供給することにより発電する燃料電池発電装置の運転停止方法において、
前記改質触媒層への加熱量を前記原燃料の改質反応に要する理論熱量よりも減少させることにより改質触媒層を降温する工程と、
次いで、前記改質触媒層の温度が前記原燃料の熱分解を生じる温度よりも低下したことを検知した後、前記水蒸気の供給を停止して前記原燃料により前記燃料改質系内をパージする工程と、
を有することを特徴とする燃料電池発電装置の運転停止方法。 - 請求項1に記載の燃料電池発電装置の運転停止方法において、
前記燃料改質系の機器と前記燃料電池本体との間の配管を遮断し、前記燃料電池本体をバイパスさせて前記バーナへ前記改質ガスを供給するバイパス配管を開通させて、前記降温する工程で生成される改質ガスを前記バーナに供給することを特徴とする燃料電池発電装置の運転停止方法。 - 請求項1または2に記載の燃料電池発電装置の運転停止方法において、
前記降温工程で生成される改質ガスの少なくとも一部を前記バーナとは別に設けられた燃焼器において燃焼させることを特徴とする燃料電池発電装置の停止方法。 - 請求項3に記載の燃料電池発電装置の運転停止方法において、前記燃焼器における燃焼による排熱を、燃料電池発電装置内の温水に与えて回収することを特徴とする燃料電池発電装置の運転停止方法。
- 請求項1から4のいずれか1項に記載の燃料電池発電装置の運転停止方法において、
前記降温工程は、先ず、前記炭化水素燃料の供給量(炭素数換算量C)と水蒸気供給量(S)との比S/Cを、1.5〜4の間で予め設定されるS/C値で改質反応を継続し、前記改質触媒層の温度が400℃〜550℃の間の設定値に到達した後、前記S/Cの値を1〜1.5の間の設定値として改質反応を継続することを特徴とする燃料電池発電装置の運転停止方法。 - 請求項1から5のいずれか1項に記載の燃料電池発電装置の運転停止方法において、
前記パージ工程の後、前記燃料改質系内に前記原燃料を大気圧よりも高圧に加圧して充填した後、系外と遮断することを特徴とする燃料電池発電装置の停止方法。 - 前記燃料電池本体が固体高分子形燃料電池である請求項2に記載の燃料電池発電装置の運転停止方法において、
前記燃料改質系の機器と前記燃料電池本体との間の配管を遮断後、前記燃料電池本体の改質ガス流路に水蒸気を供給して改質ガスをパージすることを特徴とする燃料電池発電装置の運転停止方法。 - 請求項1に記載の運転停止方法により停止を行う燃料電池発電装置の起動方法において、まず、前記改質触媒層を加熱する前記バーナーとは異なる補助バーナーで前記原燃料を燃焼させて改質触媒を加熱昇温し、改質触媒の温度が100℃を超えた後に、水蒸気および前記原燃料を1.5〜4の間で予め設定されるS/C値となるように前記改質触媒層に供給して改質反応を開始すると共に、前記改質反応により発生する改質ガスは、全量を前記バーナーに供給して燃焼させ、前記改質触媒の温度が定格改質運転を行なう上で必要な所定の温度に到達した際に、原燃料供給流量を定格流量とし、改質ガスの燃料電池本体への供給を開始することを特徴とする燃料電池発電装置の起動方法。
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