JP2005144294A - 排気ガス浄化触媒 - Google Patents
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Abstract
【課題】 コールドHCエミッション低減を目的としたHC吸着浄化型触媒を提供する。
【解決手段】 HC吸着材層11とこのHC吸着材層上に配置された排気ガス浄化触媒層12を有する排気ガス浄化触媒であって、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従って、HC吸着材層11が薄くなっている排気ガス浄化触媒とする。本発明によれば、排気ガス浄化触媒の上流側でできるだけ多量のHCを吸着して、HC吸着材層から脱離するHC14の多くが、分子運動によって排気ガス流れの上流側から下流側へと、比較的長いHC吸着材層及び排気ガス浄化触媒層内の経路15を通過するようにする。
【選択図】 図1
【解決手段】 HC吸着材層11とこのHC吸着材層上に配置された排気ガス浄化触媒層12を有する排気ガス浄化触媒であって、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従って、HC吸着材層11が薄くなっている排気ガス浄化触媒とする。本発明によれば、排気ガス浄化触媒の上流側でできるだけ多量のHCを吸着して、HC吸着材層から脱離するHC14の多くが、分子運動によって排気ガス流れの上流側から下流側へと、比較的長いHC吸着材層及び排気ガス浄化触媒層内の経路15を通過するようにする。
【選択図】 図1
Description
本発明は、内燃機関における排気ガス浄化触媒に関し、特にコールドHCエミッション低減を目的とした排気ガス浄化触媒に関する。
自動車のエンジンのような内燃機関からの排気ガスは、炭化水素(HC)、一酸化炭素(CO)、窒素酸化物(NOx)等の有害物質を含有している。これらの成分を含有する排気ガスをそのまま排出することは、公害や環境の悪化をもたらし、また公的な規制により制限されている。従ってこれらの成分は触媒を保持する排気ガス浄化触媒で浄化してから排出されている。
この目的のために、例えば三元触媒と呼ばれる触媒が使用されている。この三元触媒は、理論空燃比付近で燃焼させた排気ガス中のCO、HC、NOxを、CO2、H2O及びN2にする触媒である。
しかしながらこの三元触媒は比較的高温(例えば300℃超)においてのみ、有効に作用し、エンジン始動時のような低温時においては触媒の活性が低く、排気ガス中のHCの除去が有効に行われないことがある。エンジン始動直後には特に大量のHCがエンジンから放出される傾向があるので、これは特に問題であった。
これに対して従来技術では、下記の特許文献1〜6でのように、ゼオライトのようなHC吸着材層と、三元触媒のような排気ガス浄化触媒層とを組み合わせて使用し、低温時においてはHC吸着材層にHCを吸着保持することを提案している。この吸着したHCは、触媒活性が高くなった高温時にHC吸着材層から脱離させて、排気ガス浄化触媒層で浄化している。
特許文献1では、モノリス担体上の、Cu及びPdの少なくとも一方でイオン交換したZSM−5ゼオライトのHC吸着材層と、このHC吸着材層上の、活性セリア及び/又はアルミナ粉末にPt及びPdの少なくとも一方を担持した触媒層と、この触媒層の上の、Rhを含む更なる触媒層を有する排気ガス浄化触媒を開示している。この排気ガス浄化触媒では、HC吸着材層が加熱されて吸着したHCが脱離するときには、HC吸着材層上の触媒層が充分に活性化されており、脱離したHCが有効に浄化されるとしている。
特許文献2では、触媒担体上のゼオライトのHC吸着材層と、このHC吸着材層上の活性セリア及び/又はアルミナ粉末にPt、Pd及びRhからなる群から選ばれる少なくとも1種の貴金属を担持した触媒層とを有することを特徴とする排気ガス浄化触媒を開示している。この排気ガス浄化触媒では、HC吸着材層が加熱されて吸着したHCが脱離するときには、HC吸着材層上の触媒層が充分に活性化されており、脱離したHCが有効に浄化されるとしている。
特許文献3では、モノリス担体上のゼオライトのHC吸着材層と、このHC吸着材層上の排気ガス浄化触媒層とを有する排気ガス浄化触媒であって、この触媒層の膜厚が10〜120μmであることを特徴とする排気ガス浄化触媒を開示している。この排気ガス浄化触媒では、この適切な触媒層厚さにより、HC吸着時にはHCが下側のHC吸着材層まで拡散しやすく、且つHC脱離時には触媒層によるHCの浄化作用が充分であるとしている。
特許文献4では、HC吸着材層の上側に三元触媒層を備えた部分と、この部分の直下流の三元触媒層部分とを含んで構成されるHC吸着触媒を有することを特徴とする排気ガス浄化触媒を開示している。この排気ガス浄化触媒によれば、暖機が進行したときにHC吸着材層の下流端から放出されるHCが、三元触媒層で処理されずに大気に放出されることを防げるとしている。
特許文献5では、ゼオライトを含む触媒の層を排気ガス流れ上流側に、第1触媒層の上に第2触媒層が、第2触媒層の上に第3触媒層をもうけてなる触媒積層体を排気ガス流れ下流側に設置してなることを特徴とするリーン排気用の排気ガス浄化触媒を開示している。ここで第1の層は、Pt、Pd及びRhからなる群より選ばれる少なくとも1種の成分と、アルカリ金属、アルカリ土類金属及び希土類金属からなる群より選ばれる少なくとも1種の成分を含み、第2触媒層は、アルミナ及び/又はシリカを含み、且つ第3触媒層は、銅及びコバルト成分を含有するゼオライトを含むとしている。この排気ガス浄化触媒では、低温時において排気ガス流れ上流側のゼオライトを含む触媒がHCを吸着し、触媒が暖められてHCが脱離するときには、後段の触媒が脱離したHCを効果的に浄化するとしている。
特許文献6では、Pt、Pd及びRhから選択される少なくとも1種の成分と、アルカリ金属、アルカリ土類金属及び希土類から選択される少なくとも1種の成分とを含む第1触媒層、この第1触媒層上のβ−ゼオライトを含む第2触媒層、並びにこの第2触媒層上の、Cu及び/又はCoを含有するゼオライトの第3触媒層を有するリーンガス用の排気ガス浄化触媒であって、第2触媒層にシリカ(SiO2)を含有させることを特徴とする排気ガス浄化触媒を開示している。この排気ガス浄化触媒では、第2触媒層がシリカとβ−ゼオライトを含有することによって、HCのトラップに有効な細孔分布を有するとしている。
特開平6−142519号公報
特開平7−213910号公報
特開平11−104462号公報
特開平11−210451号公報
特開平11−221466号公報
特開平11−253758号公報
すなわちこれら引用文献1〜6ではいずれも、触媒層のHC浄化能力が充分でない低温時にHC吸着材層によりHCを吸着し、触媒層が充分に加熱・活性化されたときに、HC吸着材層で吸着したHCを脱離させて触媒層で浄化する排気ガス浄化触媒を開示している。
しかしながら、これらの引用文献1〜3、5及び6の排気ガス浄化触媒では、単にHC吸着材層と排気ガス浄化触媒層とを積層しただけであって、HC吸着材層の排気ガス流れ下流側部分から脱離するHCの排気ガス浄化触媒層との接触期間が短いという点を認識していない。
特許文献4では、HC吸着材層と三元触媒層との積層体の排気ガス流れ下流側に三元触媒層を配置し、HC吸着材層の下流端から放出されるHCを三元触媒層で処理している。しかしながらこの場合にも、HC吸着材層の下流端から放出されるHC量が局所的に多くなり、下流側の三元触媒層でHCを浄化しきれないことがある。このHC吸着材層の下流端で放出されるHCを充分に浄化するのに必要とされる下流の三元触媒層長さは、費用及び担体容積の面で好ましくない。
また近年では、自動車の排気規制値がさらに厳しくなるなど、排気ガス浄化触媒のHC浄化能の更なる改良が求められている。従って排気ガス浄化触媒層が充分に暖められるまで、できるだけ多量のHCを長期間にわたってHC吸着材層が吸着保持していることが好ましい。
そこで本発明では、HC浄化能を更に改良する触媒を提供する。本発明の排気ガス浄化触媒は、HC吸着材層とこのHC吸着材層上に配置された排気ガス浄化触媒層とを有する排気ガス浄化触媒であって、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従ってHC吸着材層が薄くなっている部分を有することを特徴とする。
本発明によれば、排気ガス浄化触媒の上流側で比較的多量のHCを吸着して、HC吸着材層から脱離するHCの多くが、分子運動によって排気ガス流れの上流側から下流側へと、比較的長いHC吸着材層及び排気ガス浄化触媒層内の経路を通過するようにする。このように排気ガス浄化触媒層に接する期間を長くすると、HCが浄化される確率を高めることができる。また、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従ってHC吸着材層が漸次的に薄くなっていることによって、HC吸着材層から放出されるHC量が局所的に多くなることを防ぐことができる。従って触媒層で浄化しきれないHCが排出されることを防ぐことができる。
尚、本明細書の記載において使用する場合、「排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従ってHC吸着材層が薄くなっている」とは、連続的なHC吸着材層厚さの変化と、段階的なHC吸着材層厚さの変化の両方を包含する。
本発明の排気ガス浄化触媒では、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従ってHC吸着材層が薄くなっている部分において、排気ガス浄化触媒層が、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従って厚くなっていてよい。
これによれば、排気ガス浄化触媒層が排気ガス流れ上流側で比較的薄いので、浄化反応による温度上昇が排気ガス流れ上流側で比較的少ない。従って、HC吸着材層が厚く配置された排気ガス流れ上流側での温度上昇を抑制することができ、HC吸着材層に吸着したHCの脱離を遅延させることができる。また排気ガス浄化触媒層が排気ガス流れ下流側に比較的厚く配置されているので、浄化反応により発生する熱を排気ガス浄化触媒層の着火のために有効に利用し、排気ガス流れ下流側での排気ガス浄化触媒層の着火を促進することができる。
本発明の排気ガス浄化触媒では、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従ってHC吸着材層が薄くなっている部分において、HC吸着材層と排気ガス浄化触媒層との合計厚さが一定であってよい。
これによれば、排気ガスが流通する排気ガス流路の幅を一定に保つことができる。
また本発明の排気ガス浄化触媒では、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従ってHC吸着材層が薄くなっている部分を排気ガス流れ方向に三等分して、排気ガス流れ上流側部分、排気ガス流れ中央部分、及び排気ガス流れ下流側部分としたときに、排気ガス浄化触媒層:HC吸着材層の厚さの比率が、排気ガス流れ上流側部分において1:10〜2:3であり、且つ排気ガス流れ下流側部分において3:2〜10:1であってよい。
本発明によれば、HC浄化能が改良された排気ガス浄化触媒が提供される。
以下では本発明を図に示した実施形態に基づいて具体的に説明するが、これらの図は本発明を構成する排気ガス浄化触媒の概略を示す図であり、本発明はこれらの実施形態に限定されるものではない。
図5(a)は、本発明に係る排気ガス浄化触媒の一実施形態で使用するハニカム担体20の全体を示す側面図であり、図5(b)は、ハニカム担体20をX−X’に沿って切断したときのセル21の拡大断面図である。この図5(b)で示されるように、セル21では、基材10上にHC吸着材層11が配置されており、その上に排気ガス浄化触媒層12が配置されている。
図1〜4は、図5(b)のセル21におけるY−Y’断面を概念的に示した図である。
図1の実施形態では、基材10上のHC吸着材層11が、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従って連続的に薄くなっており、HC吸着材層11上の排気ガス浄化触媒層12が一定の厚さを有する。尚、矢印30は排気ガス流れ方向を示している。
この図1で示す排気ガス浄化触媒の使用においては、内燃機関の始動後、HC吸着材層の温度が低いときには、比較的厚いHC吸着材層を有する排気ガス流れ上流側で比較的多量のHCを吸着する。排気ガスの熱及び排気ガス浄化触媒層上での浄化反応により暖機が進むと、HC吸着材層11に吸着したHCは徐々に脱離する。このとき、排気ガス流れ上流側のHC吸着材層11から放出されるHC14は、分子運動によって排気ガス流れの上流側から下流側へと、HC吸着材層11及び排気ガス浄化触媒層12内の比較的長い経路15を通る。
図2の実施形態では、基材10上のHC吸着材層11が、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従って連続的に薄くなっており、且つHC吸着材層11上の排気ガス浄化触媒層12が連続的に厚くなっている。
この図2で示す排気ガス浄化触媒の使用においては、図1で示した排気ガス浄化触媒と同様に、暖機時に比較的多量のHCが排気ガス流れ上流側のHC吸着材層11から脱離するので、脱離したHCの多くは、排気ガス浄化触媒の出口端に達するまでに比較的長期間にわたって排気ガス浄化触媒層12と接触することができる。
また、排気ガス浄化触媒層12が排気ガス流れ下流において厚くなっているので、浄化反応による熱は排気ガス浄化触媒の下流部分において比較的多く発生し、排気ガス流れ下流における排気ガス浄化触媒層の着火が促進される。
また更に、HC吸着材層11も排気ガスの熱及び排気ガス浄化触媒層上での浄化反応により徐々に暖められるが、排気ガス流れ上流側では排気ガス浄化触媒層が比較的少ないので、浄化反応による暖機が比較的少なく、排気ガス流れ上流側でのHCの脱離が遅延される。
図3の実施形態では、基材10上のHC吸着材層11(11a、11b及び11c)が排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従って段階的に薄くなっており、且つHC吸着材層11上の排気ガス浄化触媒層12が段階的に厚くなっている。
この図3で示す排気ガス浄化触媒の使用においても、図2で示した排気ガス浄化触媒と同様な利益を得ることができる。
尚、この図1〜3の実施形態では、排気ガス浄化触媒の下流端においてもHC吸着材層が存在するが、特許文献4で示すように、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従ってHC吸着材層が薄くなっている部分の下流側に、排気ガス浄化触媒層のみが配置されていてもよい。すなわち図4に示すような構成を有することもできる。この場合には、HC吸着材層11の下流端からのHCの放出を更に抑制することができる。また同様に、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従ってHC吸着材層が薄くなっている部分の上流側に、排気ガス浄化触媒層のみが配置されていてもよい。
以下に、本発明の排気ガス浄化触媒を構成する各部について更に具体的に説明する。
HC吸着材層及び排気ガス浄化触媒層が堆積している基材は、図5に示すようなハニカム担体、例えばコージェライト製ハニカム担体のようなセラミックハニカム担体でよい。
本発明で使用するHC吸着材層は、ゼオライトのように低温時にはHCを吸着し、高温になると吸着したHCを放出する性質を有する任意の材料の層でよい。このような吸着材の例としては、ZSM−5、USY、β−ゼオライト、シリカライト、メタロシリケート等を挙げることができる。
本発明でのように、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従ってHC吸着材層を連続的に薄くするためには例えば、ゼオライト粉末スラリーでの基材のコーティングの際に、基材の両端から交互にスラリーを流してコーティング厚さを均一にする代わりに、基材の一方の側からのみスラリーを流して、連続的に厚さが変化するコーティングを得ることが可能である。
また本発明でのように、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従ってHC吸着材層を段階的に薄くするためには例えば、HC吸着材スラリーに基材全体を浸漬させて、図3のHC吸着材層11aを得、この層11aを有する基材を乾燥させ、今度はHC吸着材スラリーに途中まで基材を浸漬させて層11bを得、層11a及び11bを有する基材を乾燥させ、そして最後にHC吸着材スラリーに途中まで基材を浸漬させて層11cを得、それによって層11a、11b及び11cからなる段階的に薄くなるHC吸着材層を有する基材を得ることが可能である。
本発明で使用する排気ガス浄化触媒層は、排気ガス中のHCを酸化してH2OとCO2にすることができる任意の触媒の層でよく、これは例えばNOx吸蔵還元触媒、NOx選択還元触媒又は三元触媒、特にNOx選択還元触媒又は三元触媒、より特に三元触媒の層である。
NOx吸蔵還元触媒は、空燃比がリーン状態のときにNOxを吸蔵し、一定間隔でリッチスパイクを行ったときに(排気ガスを燃料リッチにしたときに)、吸蔵したNOxをN2に還元する触媒である。これは例えば、アルミナのような多孔質酸化物担体に、Pt、Rh、Pd、Ir若しくはRuのような貴金属と、アルカリ金属、アルカリ土類金属及び希土類元素から選択されるNOx吸蔵剤とを担持させたものとして使用することができる。
NOx選択還元触媒は、酸素過剰の雰囲気で、排気ガス中のNOxを選択的に還元又は分解する触媒であり、リーン空燃比で使用可能な内燃機関から排出される排気ガス中のNOxを浄化するために使用されるものである。これは例えば、ゼオライトにCu等の遷移金属をイオン交換して担持したもの、又はゼオライト若しくはアルミナに貴金属を担持したものとして使用することができる。
三元触媒は、理論空燃比付近で燃焼させた排気ガス中のCO、HC、NOxを、CO2、H2O及びN2にする触媒であり、例えばPtとRhの混合物、又はPtとPdとRhの混合物をアルミナに担持させたものとして使用することができる。
これらの触媒層は当該技術分野で知られる任意の適当な量で、ウォッシュコート等の任意の手段によって、担体にコートすることができる。例えば触媒粉末のスラリーを用いて、ハニカム状の基材にコーティングし、乾燥及び焼成して使用することができる。尚、排気ガス浄化触媒層を排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従って漸次的に厚くする場合には、HC吸着材層に関して説明したようにしてコートすることができる。
10…基材
11…HC吸着材層
12…排気ガス浄化触媒層
14…吸着されたHC
15…吸着されたHCの移動経路
20…ハニカム担体
21…セル
30…排気ガス流れ方向を示す矢印
11…HC吸着材層
12…排気ガス浄化触媒層
14…吸着されたHC
15…吸着されたHCの移動経路
20…ハニカム担体
21…セル
30…排気ガス流れ方向を示す矢印
Claims (4)
- HC吸着材層とこのHC吸着材層上に配置された排気ガス浄化触媒層とを有する排気ガス浄化触媒であって、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従って前記HC吸着材層が薄くなっている部分を有することを特徴とする、排気ガス浄化触媒。
- 排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従ってHC吸着材層が薄くなっている前記部分において、前記排気ガス浄化触媒層が、排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従って厚くなっている、請求項1に記載の排気ガス浄化触媒。
- 排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従ってHC吸着材層が薄くなっている前記部分において、前記HC吸着材層と前記排気ガス浄化触媒層との合計厚さが一定である、請求項1又は2に記載の排気ガス浄化触媒。
- 排気ガス流れの上流側から下流側に行くに従ってHC吸着材層が薄くなっている前記部分を排気ガス流れ方向に三等分して、排気ガス流れ上流側部分、排気ガス流れ中央部分、及び排気ガス流れ下流側部分としたときに、前記排気ガス浄化触媒層:前記HC吸着材層の厚さの比率が、排気ガス流れ上流側部分において1:10〜2:3であり、且つ排気ガス流れ下流側部分において3:2〜10:1である、請求項1〜3のいずれかに記載の排気ガス浄化触媒。
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- 2003-11-13 JP JP2003383841A patent/JP2005144294A/ja active Pending
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