JP2005010509A - 光拡散フィルム、偏光板及び液晶表示装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】液晶表示装置の視野角、特に下方向視野角を十分に拡大し、そして視角変化によるコントラスト低下、階調または黒白反転、及び色相変化等がほとんど発生することがない光拡散フィルムと、これを用いた液晶表示装置を提供すること。
【解決手段】輝度ピークが３０％低下する垂直方向の放射角度全幅が６０°以下２０°以上であるバックライトと、散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対する出射角３０°の散乱光強度が０．０１〜０．２％であり、散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対する６０°の散乱光強度が０．０２％であり、ヘイズ値が４０％以上で内部ヘイズ値が３０％以上である光拡散層を有する光拡散フィルム又は反射防止フィルムを有する偏光板を用いた液晶セルとを組合せる。
【選択図】 なし
【解決手段】輝度ピークが３０％低下する垂直方向の放射角度全幅が６０°以下２０°以上であるバックライトと、散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対する出射角３０°の散乱光強度が０．０１〜０．２％であり、散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対する６０°の散乱光強度が０．０２％であり、ヘイズ値が４０％以上で内部ヘイズ値が３０％以上である光拡散層を有する光拡散フィルム又は反射防止フィルムを有する偏光板を用いた液晶セルとを組合せる。
【選択図】 なし
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、コンピュータ、ワードプロセッサ、テレビジョン等の画像表示の品位向上を図るための、光拡散フィルム、偏光板及び液晶表示装置等の表示素子に関し、詳しくは光拡散フィルム、並びに該光拡散フィルムを有する偏光板及び液晶表示装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
液晶表示装置は、一般に、偏光板と液晶セルからなる構成を含む。液晶表示装置の表示品位上の欠点は、視野角の狭さと外光の映り込みである。
視野角に関しては、現在主流であるＴＮモードＴＦＴ液晶表示装置において、光学補償フィルムを偏光板と液晶セルの間に挿入し、極めて広視野角の液晶表示装置が実現されている（例えば、特許文献１、特許文献２及び特許文献３参照）。ところが、上記液晶表示装置はパネルの下方向の階調反転が生じるという問題が残っていた。また、視野角によって色味が変化するという問題があった。
この問題に対して、視認側表面に、レンズ構造や回折構造などの光軸を変換する手段や光を拡散する手段を設けて、表示品位を大幅に改善することが提案されている（例えば、特許文献４、特許文献５及び特許文献６参照）。しかしながら、これらのレンズ構造や回折構造を有する光拡散手段は、その構造を高度に制御する必要があり、高価、かつ大量生産が非常に困難であった。
【０００３】
安価、かつ大量生産可能な光拡散フィルムとしては、例えば、透明基材フィルムの表面に二酸化ケイ素（シリカ）等のフィラーを含む樹脂を塗工したもの（例えば、特許文献７及び特許文献８参照）や、特許文献９、特許文献１０、特許文献１１、特許文献１２、特許文献１３、及び特許文献１４が挙げられるが、これらのフィルムを用いても、表示品位の向上は微々たるものであった。
【０００４】
【特許文献１】
特開平８−５０２０６号公報
【特許文献２】
特開平７−１９１２１７号公報
【特許文献３】
欧州特許０９１１６５６Ａ２号明細書
【特許文献４】
特許第２８２２９８３号明細書
【特許文献５】
特開２００１−３３７８３号公報
【特許文献６】
特開２００１−５６４６１号公報
【特許文献７】
特開平６−１８７０６号公報
【特許文献８】
特開平１０−２０１０３号公報
【特許文献９】
特開平１１−１６０５０５号公報
【特許文献１０】
特開平１１−３０５０１０号公報
【特許文献１１】
特開平１１−３２６６０８号公報
【特許文献１２】
特開２０００−１２１８０９号公報
【特許文献１３】
特開２０００−１８０６１１号公報
【特許文献１４】
特開２０００−３３８３１０号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、表示品位を向上させる表示素子を提供すること、特に、液晶表示装置の視野角、特に下方向視野角を十分に拡大し、そして視角変化によるコントラスト低下、階調または黒白反転、及び色相変化等がほとんど発生することがない光拡散フィルムと、これを用いた偏光板及び液晶表示装置を提供することである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
上記課題は、下記の手段により解決される。
１．正面輝度が３０％低下する垂直方向の放射角度全幅が６０°以下２０°以上であるバックライトを有する液晶表示装置に用いる光拡散フィルムであって、少なくとも一層の光拡散層を有し、ゴニオフォトメータ散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対する出射角３０°の散乱光強度が０．０１〜０．２％であることを特徴とする光拡散フィルム。
２．ゴニオフォトメータ散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対する出射角６０°の散乱光強度が０．０２％以下であることを特徴とする上記１に記載の光拡散フィルム。
３．光拡散層のヘイズ値が４０％以上であることを特徴とする上記１または２に記載の光拡散フィルム。
４．光拡散層の内部ヘイズ値が３０％以上であることを特徴とする上記１〜３のいずれかに記載の光拡散フィルム。
５．光拡散層が、透光性樹脂及び該透光性樹脂と屈折率の異なる透光性微粒子を含むことを特徴とする上記１〜４のいずれかに記載の光拡散フィルム。
６．光拡散フィルム表面の中心線平均粗さが０．８０μｍ以内であることを特徴とする上記１〜５のいずれかに記載の光拡散フィルム。
【０００７】
７．上記１〜６のいずれかに記載の光拡散フィルムの表示側最外層に反射防止層を設けたことを特徴とする反射防止機能を有する光拡散フィルム。
８．偏光膜の少なくとも片面に、上記１〜６のいずれかに記載の光拡散フィルムまたは上記７に反射防止フィルムが積層されていることを特徴とする偏光板。
９．偏光膜の少なくとも片面に、液晶性化合物からなる光学異方性層が積層されていることを特徴とする上記８に記載の偏光板。
１０．液晶性化合物がディスコティック化合物又は棒状化合物であることを特徴とする上記９に記載の偏光板。
【０００８】
１１．液晶セル、及びその表示側と背面側にそれぞれ偏光板を有する液晶表示装置であって、該液晶セルの表示側の偏光板が上記８〜１０のいずれかに記載の偏光板であることを特徴とする液晶表示装置。
１２．液晶セルが、ＴＮモード、ＶＡモード、ＯＣＢモード、ＩＰＳモードまたはＥＣＢモードの液晶セルであることを特徴とする上記１１または１２に記載の液晶表示装置。
【０００９】
本発明者らにより新たに得られた知見によれば、光拡散フィルムによる液晶表示装置の視野角改良効果が、該フィルムにおいて特定の方向に散乱される散乱光強度と相関すること、また、特に液晶表示装置のバックライト放射角とも強い相関があることが明らかになった。
バックライト放射角と光拡散フィルムの散乱光強度について、さらに詳しく述べると、放射角の狭いバックライトからの出射光が表示側表面に設置された光拡散フィルムで拡散されるほど視野角特性が良くなる。しかし、あまり狭い放射角で入射し、フィルムで拡散されすぎると、後方散乱が大きくなり、正面輝度が減少する、または、散乱が大きすぎて画像鮮明性が劣化する等の問題が生じる。したがって、入射するバックライトの放射角と光拡散フィルムによる散乱光強度分布との両方をある範囲に制御することが視野角を改良する上で極めて好ましいことが明らかになった。
【００１０】
具体的には、バックライト放射角については、バックライトの正面輝度が３０％低下する垂直方向の放射角度全幅を６０°以下２０°以上とすることが好ましく、５９°以下２５°以上とすることがより好ましく、５８°以下３０°以上にすることがさらに好ましい。
光拡散フィルムの散乱光強度分布については、散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対して、出射角３０°の散乱光強度を０．０１％〜０．２％とすることが好ましく、０．０２％〜０．１５％とすることがより好ましく、０．０３％〜０．１％とすることが最も好ましい。
【００１１】
また、本発明者らは、出射角６０°の散乱光強度が画像の呆けと強い相関があることも見出した。その知見によれば、画像鮮明性の観点から、出射角６０°の散乱光強度を特定の範囲に制御することが好ましい。具体的には、散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対して、出射角６０°の散乱光強度を０．０２％以下とすることが好ましく、０．０１％以下とすることがより好ましく、０．００５％以下とすることが最も好ましい。
なお、散乱光プロファイルについては、作成した光散乱フィルムに対して、例えば、（株）村上色彩技術研究所製の自動変角光度計ＧＰ−５型を用いることで測定できる。
【００１２】
さらに、光拡散層の内部ヘイズ値が３０％以上であることが好ましく、３０％〜８０％であることがより好ましく、３５％〜７０％であることが更に好ましく、４０％〜６０％であることが最も好ましい。光拡散層のヘイズ値も視野角特性の改良に重要であり、内部ヘイズ値を上記範囲とすることが視野角改良効果をより向上させる上で好ましい。
内部ヘイズ値とは、光拡散層全体のヘイズ値から層表面の凹凸による寄与（表面ヘイズ値）を除いたヘイズ値であり、該内部ヘイズ値を上昇させる方法としては、粒径が０．５μｍ〜２．０μｍである粒子濃度を上げる、該粒子と光拡散性層のバインダー樹脂との屈折率差を大きくする、または膜厚を厚くするなどの方法がある。
【００１３】
光拡散層の層全体のヘイズ値としては、４０％以上であることが好ましく、４０％〜９０％であることが好よりましく、４５％〜８０％であることが更に好ましく、５０％〜７０％であることが最も好ましい。
視認性の観点から表面凹凸による表面ヘイズを設けることが好ましく、内部ヘイズと表面ヘイズが存在する状態で、層全体のヘイズ値が上記範囲にあることが望ましい。
【００１４】
【発明の実施の形態】
本願明細書において、「（数値１）〜（数値２）」という記載は「（数値１）以上（数値２）以下」の意味を表す。
【００１５】
以下、本発明の実施形態について、図面を参照して詳細に説明する。
図１に本発明に係る光拡散フィルムの一例の概略断面図を示す。図１に示されるように、本発明の光拡散フィルム１０は、透明基材フィルム２０と、透光性樹脂３１中に第１の透光性微粒子４１と第２の透光性微粒子４２とを含む光拡散層３０を有し、更に反射防止層である低屈折率層５０を積層してなる。
【００１６】
光拡散層３０は、フィルムの散乱光プロファイルを上記範囲とすることができれば、特に限定されず、１層からなってもよいし、複数の層からなってもよい。
視野角改良のための散乱プロファイルの最適化は、光拡散層３０の構成を調整することによって行うことができ、図１に示すように透光性樹脂３１中に透光性微粒子を含ませる構成が好ましい。散乱プロファイルの調整は、透光性微粒子の粒径や透光性微粒子と透光性樹脂との屈折率差を調整することなどにより行うことができる。
さらに、表示品位を向上させる点では、粒径の異なる２種類以上の透光性微粒子を用いる構成が好ましい。ここでは、２種類の異なる屈折率を有する透光性微粒子を用いた例で説明を行うが、２種類以上の透光性微粒子を用いてもよい。
【００１７】
光拡散層３０の透光性樹脂３１の屈折率は、１．５１〜２．００であることが好ましい。低屈折率層５０の屈折率は、１．３５〜１．４５が好ましい。透明基材フィルム２０としてはトリアセチルセルロースが好ましく用いられ、その場合、透明基材フィルム２０の屈折率は１．４８となる。
このように、高屈折率の透光性樹脂を用いて光拡散層３０の屈折率を高くすることで、低屈折率層５０の屈折率が１．３５〜１．４５の範囲でも、反射防止効果に優れるフィルムとすることができる。光拡散層３０と低屈折率層５０の屈折率差が、小さすぎると反射防止性が低下し、大きすぎると逆に色味が強い反射光が生じる傾向があるので、適宜調整することが好ましい。
【００１８】
また、光拡散層３０の厚さは通常０．５μｍ〜５０μｍ程度とし、好ましくは１μｍ〜２０μｍ、さらに好ましくは２μｍ〜１０μｍ、最も好ましくは３μｍ〜７μｍとするとよい。
【００１９】
以下、本発明の光拡散フィルムを構成する各層について更に詳細に説明する。
［光拡散層］
光拡散層は、透光性粒子と透光性樹脂を含むことが好ましい。これにより上述のように所望の散乱光プロファイル及びヘイズ値にすることができる。
透光性粒子は、本発明に適した効果を得るためには、２種類以上の粒径の透光性微粒子を用いることが好ましい。
【００２０】
図１において、透光性微粒子４１及び４２と光拡散層３０全体を構成する透光性樹脂３１との屈折率の差は、いずれも０．０２以上０．２０以下であることが好ましい。屈折率差が０．０２未満の場合は、両者の屈折率の差が小さすぎて、光拡散効果を得られず、また、屈折率差が０．２０よりも大きい場合は、光拡散性が高すぎて、フィルム全体が白化してしまうことがある。なお、前記屈折率差は、０．０３以上０．１５以下がより好ましく、０．０４以上０．１３以下が最も好ましい。
【００２１】
また、本発明に適した散乱光プロファイルを得るために、透光性微粒子４２の粒子径が０．５μｍ〜２．０μｍであることが好ましい。
本発明では、表示品位を上げる（下方向視野角改善）ために、ある程度入射した光を拡散させることが必要であり、この拡散効果が大きければ大きい程、視角特性は向上する。しかし、表示品位という点で正面の明るさを維持するためには、できる限り透過率を高めることが必要である。
前記粒子径を０．５μｍ未満とした場合、散乱の効果が大きく、視角特性は飛躍的に向上するが、後方散乱が大きくなり明るさの減少が激しい。一方、２．０μｍ以上とした場合は、散乱効果が小さくなり、視角特性の向上が小さくなる。さらに、前記粒子径は０．６μｍ〜１．８μｍがより好ましく、０．７μｍ〜１．７μｍが最も好ましい。
【００２２】
また、本発明の表示品位を達成するには、外光の映り込みを防止することも必要である。さらに詳しく説明すると、表面ヘイズ値が、低いほど表示のボケを小さくして明瞭なディスプレイ表示を得ることができるが、表面ヘイズ値が低すぎると映り込み及び面ギラツキと呼ばれるキラキラ光る輝きが発生する。逆に、高すぎると白っぽくなるので（白化；黒濃度低下）、表面ヘイズ値ｈｓを０．５＜ｈｓ＜３０とすることが好ましく、３≦ｈｓ≦２０とすることがより好ましく、７≦ｈｓ≦１５とすることが最も好ましい。
この表面ヘイズ値を制御するには、透光性微粒子４１により樹脂層表面に適度な凹凸を設けることが好ましい。なお、ヘイズ値（曇価）は、ＪＩＳ−Ｋ−７１０５に準じ村上色彩技術研究所製ＨＲ−１００を用いて測定できる。
【００２３】
前記透光性微粒子４１の粒子径は、適切な表面散乱を得るために、２．５μｍ〜５．０μｍであることが好ましい。２．５μｍ〜５．０μｍの範囲では、映り込みを抑えた適度な表面散乱を実現できる。前記透光性微粒子４１の粒径を２．５μｍ未満とした場合、表面凹凸は小さくなり、表面散乱を抑えたクリア感のある表示を実現できるが、外光による映り込みを十分に抑えることができない。また、５．０μｍを越えた場合は、表面凹凸が大きくなり、著しく白化し表示品位を劣化させることになる。
【００２４】
表面凹凸としては、中心線平均粗さＲａが０．８０μｍ以内であることが好ましく、０．５０μｍ以内であることが更に好ましく、最も好ましくは、０．１０μｍ以内である。表面粗さは原子間力顕微鏡（ＡＦＭ：Ａｔｏｍｉｃ Ｆｏｒｃｅ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ、ＳＰＩ３８００Ｎ、セイコーインスツルメント（株）製）を用いて測定できる。
【００２５】
このように、２種類以上の粒子径の異なる透光性微粒子を用い、それら透光性微粒子の混合を行うことにより、表示品位に関わる視角特性と外光の映り込みを各々独自に最適化することができ、透光性微粒子の混合比により細かい設定が可能となり、１種類の場合よりも制御が可能となり、様々な設計が容易となる。
【００２６】
透光性微粒子４１及び４２は、単分散の有機微粒子であっても、無機微粒子であってもよい。粒径にばらつきがないほど、散乱特性にばらつきが少なくなり、ヘイズ値の設計が容易となる。
透光性微粒子としては、プラスチックビーズが好適であり、特に透明度が高く、透光性樹脂との屈折率差が前述のような数値になるものが好ましい。
【００２７】
有機微粒子としては、ポリメチルメタクリレートビーズ（屈折率１．４９）、アクリル−スチレン共重合体ビーズ（屈折率１．５４）、メラミンビーズ（屈折率１．５７）、ポリカーボネートビーズ（屈折率１．５７）、スチレンビーズ（屈折率１．６０）、架橋ポリスチレンビーズ（屈折率１．６１）、ポリ塩化ビニルビーズ（屈折率１．６０）、ベンゾグアナミン−メラミンホルムアルデヒドビーズ（屈折率１．６８）等が用いられる。
無機微粒子としては、シリカビーズ（屈折率１．４４）、アルミナビーズ（屈折率１．６３）等が用いられる。
【００２８】
透光性微粒子の粒径は、前述のように０．５〜５μｍのものを適宜選択して用いるとよく、透光性樹脂１００重量部に対して５〜３０重量部含有させるとよい。
【００２９】
上記のような透光性微粒子の場合には、樹脂組成物（透光性樹脂）中で透光性微粒子が沈降し易いので、沈降防止のためにシリカ等の無機フィラーを添加してもよい。なお、無機フィラーは添加量が増す程、透光性微粒子の沈降防止に有効であるが、塗膜の透明性に悪影響を与える。したがって、好ましくは、粒径０．５μｍ以下の無機フィラーを、透光性樹脂に対して塗膜の透明性を損なわない程度に、０．１重量％未満程度含有させるとよい。
【００３０】
透光性樹脂としては、主として紫外線・電子線によって硬化する樹脂、即ち、電離放射線硬化型樹脂、電離放射線硬化型樹脂に熱可塑性樹脂と溶剤を混合したもの、熱硬化型樹脂の３種類が使用される。
【００３１】
透光性樹脂の屈折率は、好ましくは１．５１〜２．００であり、より好ましくは１．５１〜１．９０であり、更に好ましくは１．５１〜１．８５であり、特に好ましくは１．５１〜１．８０である。なお、透光性樹脂の屈折率は、透光性微粒子を含まずに測定した値である。
透光性樹脂の屈折率が小さすぎると、低屈折率層との屈折率差が小さくなり、反射防止性が低下する。透光性樹脂の屈折率が大きすぎると逆に反射光の色味が強くなり、好ましくない。
【００３２】
透光性樹脂が光拡散層のバインダーとしての機能を有してもよい。バインダーとしては、飽和炭化水素またはポリエーテルを主鎖として有するポリマーであることが好ましく、飽和炭化水素を主鎖として有するポリマーであることがさらに好ましい。また、バインダーは架橋していることが好ましい。飽和炭化水素を主鎖として有するポリマーは、エチレン性不飽和モノマーの重合反応により得ることが好ましい。架橋しているバインダーを得るためには、二個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーを用いることが好ましい。
【００３３】
二個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーの例には、多価アルコールと（メタ）アクリル酸とのエステル（例、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ジクロヘキサンジアクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート）、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールエタントリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、１，３，５−シクロヘキサントリオールトリメタクリレート、ポリウレタンポリアクリレート、ポリエステルポリアクリレート）、ビニルベンゼンの誘導体（例、１，４−ジビニルベンゼン、４−ビニル安息香酸−２−アクリロイルエチルエステル、１，４−ジビニルシクロヘキサノン）、ビニルスルホン（例、ジビニルスルホン）、アクリルアミド（例、メチレンビスアクリルアミド）及びメタクリルアミドが含まれる。これらのなかでも、少なくとも３つの官能基を有するアクリレートまたはメタアクリレートモノマー、さらには少なくとも５つの官能基を有するアクリレートモノマーが、膜硬度、即ち耐傷性の観点で好ましい。ジペンタエリスリトールペンタアクリレートとジペンタエリスリトールヘキサアクリレートの混合物が市販されており、特に好ましく用いられる。
【００３４】
これらのエチレン性不飽和基を有するモノマーは、各種の重合開始剤その他添加剤と共に溶剤に溶解、塗布、乾燥後、電離放射線または熱による重合反応により硬化することができる。
【００３５】
二個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーの代わりまたはそれに加えて、架橋性基の反応により、架橋構造をバインダーに導入してもよい。架橋性官能基の例には、イソシアナート基、エポキシ基、アジリジン基、オキサゾリン基、アルデヒド基、カルボニル基、ヒドラジン基、カルボキシル基、メチロール基及び活性メチレン基が含まれる。ビニルスルホン酸、酸無水物、シアノアクリレート誘導体、メラミン、エーテル化メチロール、エステル及びウレタン、テトラメトキシシランのような金属アルコキシドも、架橋構造を導入するためのモノマーとして利用できる。ブロックイソシアナート基のように、分解反応の結果として架橋性を示す官能基を用いてもよい。すなわち、本発明において架橋性官能基は、すぐには反応を示すものではなくとも、分解した結果反応性を示すものであってもよい。
これら架橋性官能基を有するバインダーは、塗布後、加熱することによって架橋構造を形成することができる。
【００３６】
透光性樹脂は、上記バインダポリマーに加えて、これに高屈折率モノマー及び／または高屈折率金属酸化物超微粒子等を添加して形成することが好ましい。
高屈折率モノマーの例には、ビス（４−メタクリロイルチオフェニル）スルフィド、ビニルナフタレン、ビニルフェニルスルフィド、４−メタクリロキシフェニル−４’−メトキシフェニルチオエーテル等が含まれる。
高屈折率を有する金属酸化物超微粒子としては、ジルコニウム、チタン、アルミニウム、インジウム、亜鉛、錫、アンチモンのうちより選ばれる少なくとも一つの酸化物からなる粒径１００ｎｍ以下、好ましくは５０ｎｍ以下の微粒子が好ましい。高屈折率を有する金属酸化物超微粒子としてはＡｌ、Ｚｒ、Ｚｎ、Ｔｉ、Ｉｎ及びＳｎから選ばれる少なくとも１種の金属の酸化物超微粒子が好ましく、具体例としては、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｉｎ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＳｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、ＩＴＯ等が挙げられる。これらの中でも、特にＺｒＯ２が好ましく用いられる。
高屈折率のモノマーや金属酸化物超微粒子の含有量は、透光性樹脂の全質量の１０〜９０質量％であることが好ましく、２０〜８０質量％であると更に好ましい。
【００３７】
透光性樹脂と透明基材フィルムが接する場合、透光性樹脂を形成するための塗布液の溶剤は、光拡散性の発現及び透明基材フィルムと光拡散層との密着性の両立を図るために、透明基材フィルム（例えばトリアセチルセルロース支持体）を溶解する少なくとも一種類以上の溶剤と、透明基材フィルムを溶解しない少なくとも一種類以上の溶剤から構成するのが好ましい。より好ましくは、透明基材フィルムを溶解しない溶剤のうちの少なくとも一種類が、透明基材フィルムを溶解する溶剤のうちの少なくとも一種類よりも高沸点であることが好ましい。さらに好ましくは、透明基材フィルムを溶解しない溶剤のうち最も沸点の高い溶剤と、透明基材フィルムを溶解する溶剤のうち、最も沸点の高い溶剤との沸点温度差が３０℃以上であることであり、最も好ましくは５０℃以上であることである。
【００３８】
透明基材フイルムを溶解する溶剤として、
炭素子数が３〜１２のエーテル類：具体的には、ジブチルエーテル、ジメトキシメタン、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン、プロピレンオキシド、１，４−ジオキサン、１，３−ジオキソラン、１，３，５−トリオキサン、テトラヒドロフラン、アニソール及びフェネトール等、
炭素数が３〜１２のケトン類：具体的には、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、ジプロピルケトン、ジイソブチルケトン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン、及びメチルシクロヘキサノン等、
炭素数が３〜１２のエステル類：具体的には、蟻酸エチル、蟻酸プロピル、蟻酸ｎ−ペンチル、酢酸メチル、酢酸エチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、酢酸ｎ−ペンチル、及びγ−プチロラクトン等、
２種類以上の官能基を有する有機溶媒：具体的には、２−メトキシ酢酸メチル、２−エトキシ酢酸メチル、２−エトキシ酢酸エチル、２−エトキシプロピオン酸エチル、２−メトキシエタノール、２−プロポキシエタノール、２−ブトキシエタノール、１，２−ジアセトキシアセトン、アセチルアセトン、ジアセトンアルコール、アセト酢酸メチル、及びアセト酢酸エチル等、
が挙げられる。
これらは１種単独であるいは２種以上を組合せて用いることができる。透明基材を溶解する溶剤としてはケトン系溶剤が好ましい。
【００３９】
透明基材フィルムを溶解しない溶剤として、メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノール、１−ペンタノール、２−メチル−２−ブタノール、シクロヘキサノール、酢酸イソブチル、メチルイソブチルケトン、２−オクタノン、２−ペンタノン、２−ヘキサノン、２−ヘプタノン、３−ペンタノン、３−ヘプタノン、４−ヘプタノンが挙げられる。
これらは１種単独であるいは２種以上を組合せて用いることができる。
【００４０】
透明基材フィルムを溶解する溶剤の総量（Ａ）と透明基材フィルムを溶解しない溶剤の総量（Ｂ）の質量割合（Ａ／Ｂ）は、５／９５〜５０／５０が好ましく、より好ましくは１０／９０〜４０／６０であり、さらに好ましく１５／８５〜３０／７０である。
【００４１】
透光性樹脂が上記のような電離放射線硬化型樹脂の組成物の硬化物の場合、該組成物の硬化方法としては、電離放射線硬化型樹脂組成物の通常の硬化方法、即ち、電子線又は紫外線の照射によって硬化することができる。
例えば、電子線硬化の場合には、コックロフワルトン型、バンデグラフ型、共振変圧型、絶縁コア変圧器型、直線型、ダイナミトロン型、高周波型等の各種電子線加速器から放出される５０〜１０００ＫｅＶ、好ましくは１００〜３００ＫｅＶのエネルギーを有する電子線等が使用され、紫外線硬化の場合には超高圧水銀灯、高圧水銀灯、低圧水銀灯、カーボンアーク、キセノンアーク、メタルハライドランプ等の光線から発する紫外線等が利用できる。
【００４２】
［低屈折率層］
本発明では、反射防止層を設けることが好ましい。反射防止層として光拡散層より低屈折率な低屈折率層を、透明基材フィルム上の光拡散層を設けた側、つまり表示側の最外層に設けることで、画像の鮮明性を犠牲にせずに外光の映り込みの改良を視野角改良とともに行うことができる。また、耐擦傷性、防汚性を付与する観点でも低屈折率層を最外層として構築することが好ましい。耐擦傷性を大きく向上させる手段として表面への滑り性付与が有効で、従来公知のシリコーンの導入、フッ素の導入等から成る薄膜層の手段を適用できる。以下、反射防止層を有する光拡散フィルムを反射防止フィルムとも呼称する。
【００４３】
低屈折率層の屈折率は、上述のとおり好ましくは１．３５〜１．４５である。
さらに、低屈折率層の屈折率は、下記数式（Ｉ）を満たすことが好ましい。
（ｍλ／４）×０．７＜ｎ１ｄ１＜（ｍλ／４）×１．３ ……数式（Ｉ）
式中、ｍは正の奇数（一般に１）であり、ｎ１は低屈折率層の屈折率であり、そして、ｄ１は低屈折率層の膜厚（ｎｍ）である。また、λは可視光線の波長であり、４５０〜６５０（ｎｍ）の範囲の値である。
なお、上記数式（Ｉ）を満たすとは、上記波長の範囲において数式（Ｉ）を満たすｍ（正の奇数、通常１である）が存在することを意味している。
【００４４】
本発明の低屈折率層には、熱硬化性または電離放射線硬化型の架橋性含フッ素化合物が硬化した含フッ素樹脂が用いられる。これにより、フッ化マグネシウムやフッ化カルシウムを用いた低屈折率層に比べ、最外層として用いても耐傷性に優れた層とすることができる。熱硬化性または電離放射線硬化型の架橋性含フッ素化合物の屈折率としては１．３５以上１．４５以下が好ましい。硬化した含フッ素樹脂の動摩擦係数は、好ましくは０．０３〜０．１５、水に対する接触角は好ましくは９０°〜１２０°である。
このような架橋性含フッ素化合物としては、パーフルオロアルキル基含有シラン化合物（例えば（ヘプタデカフルオロ−１，１，２，２−テトラデシル）トリエトキシシラン）等の他、含フッ素モノマーと架橋性基付与のためのモノマーを構成単位とする含フッ素共重合体が挙げられる。
【００４５】
含フッ素モノマー単位の具体例としては、例えばフルオロオレフィン類（例えばフルオロエチレン、ビニリデンフルオライド、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン、パーフルオロ−２，２−ジメチル−１，３−ジオキソール等）、（メタ）アクリル酸の部分または完全フッ素化アルキルエステル誘導体類（例えばビスコート６ＦＭ（大阪有機化学製）やＭ−２０２０（ダイキン製）等）、完全または部分フッ素化ビニルエーテル類等である。
【００４６】
架橋性基付与のためのモノマーとしてはグリシジルメタクリレートのように分子内にあらかじめ架橋性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマーの他、カルボキシル基やヒドロキシル基、アミノ基、スルホン酸基等を有する（メタ）アクリレートモノマー（例えば（メタ）アクリル酸、メチロール（メタ）アクリレート、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、アリルアクリレート等）が挙げられる。後者は共重合の後、架橋構造を導入できることが特開平１０−２５３８８号公報及び特開平１０−１４７７３９号公報により開示されている。
【００４７】
また、低屈折率層には、上記含フッ素モノマーと架橋性基付与のためのモノマーとの共重合体だけでなく、これにその他のモノマーが共重合したポリマーを用いてもよい。
共重合してもよいその他のモノマーには特に限定はなく、例えばオレフィン類（エチレン、プロピレン、イソプレン、塩化ビニル、塩化ビニリデン等）、アクリル酸エステル類（アクリル酸メチル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸２−エチルヘキシル）、メタクリル酸エステル類（メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、エチレングリコールジメタクリレート等）、スチレン誘導体（スチレン、ジビニルベンゼン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン等）、ビニルエーテル類（メチルビニルエーテル等）、ビニルエステル類（酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、桂皮酸ビニル等）、アクリルアミド類（Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチルアクリルアミド、Ｎ−シクロヘキシルアクリルアミド等）、メタクリルアミド類、アクリロニトリル誘導体等を挙げることができる。
【００４８】
低屈折率層に用いる含フッ素樹脂には、耐傷性を付与するために、平均粒径が好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．００１〜０．０５μｍのＳｉの酸化物超微粒子を添加して用いるのが好ましい。反射防止性の観点からは屈折率が低いほど好ましいが、含フッ素樹脂の屈折率を下げていくと耐傷性が悪化する。そこで、含フッ素樹脂の屈折率とＳｉの酸化物超微粒子の添加量を最適化することにより、耐傷性と低屈折率のバランスの最も良い点を見出すことができる。
Ｓｉの酸化物超微粒子としては、市販の有機溶剤に分散されたシリカゾルをそのまま塗布液に添加しても、市販の各種シリカ紛体を有機溶剤に分散して使用してもよい。
【００４９】
低屈折率層は気相法（真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、プラズマＣＶＤ法等）により形成されても良い。安価に製造できる点では、塗布法が好ましい。
【００５０】
本発明の反射防止フイルムは、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）あるいはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のいずれかに対して常温常湿で測定した垂直剥離帯電が−２００ｐｃ（ピコクーロン）／ｃｍ２〜＋２００ｐｃ（ピコクーロン）／ｃｍ２であることが好ましい。より好ましくは−１００ｐｃ／ｃｍ２〜＋１００ｐｃ／ｃｍ２であり、さらに好ましくは−５０ｐｃ／ｃｍ２〜＋５０ｐｃ／ｃｍ２であり、最も好ましくは０ｐｃ／ｃｍ２である。ここで、単位のｐｃ（ピコクーロン）は、１０−１２クーロンである。
さらに好ましくは、常温１０％ＲＨで測定した垂直剥離帯電が−１００ｐｃ／ｃｍ２〜＋１００ｐｃ／ｃｍ２であり、さらに好ましくは−５０ｐｃ／ｃｍ２〜＋５０ｐｃ／ｃｍ２であり、最も好ましくは０ｐｃ／ｃｍ２である。
【００５１】
垂直剥離帯電の測定方法は以下の通りである。
測定サンプルはあらかじめ測定温度湿度の環境下で２時間以上放置しておく。測定装置は測定サンプルを置く台と相手のフイルムを保持して測定サンプルに上から圧着と剥離を繰り返せるヘッドからなり、このヘッドに帯電量を測定するエレクトロメーターがつながっている。測定する反射防止フイルムを台に乗せ、ヘッドにＴＡＣあるいはＰＥＴを装着する。測定部分を除電したのち、ヘッドを測定サンプルに圧着させ剥離させることを繰り返し、１回目の剥離時と５回目の剥離時の帯電値を読み、これを平均する。サンプルを変えて３サンプルでこれを繰り返し、全てを平均したものを垂直剥離帯電とする。
【００５２】
相手フイルムや測定サンプルの種類によってプラスに帯電する場合とマイナスに帯電する場合があるが、問題となるのは絶対値の大きさである。
また、一般的に低湿度の環境下の方が帯電の絶対値は大きくなる。本発明の反射防止フィルムはこの絶対値も小さくすることが好ましい。
常温常湿及び常温１０％ＲＨでの垂直剥離帯電の絶対値が小さくすることで、防塵性に優れたフィルムとすることができる。
垂直剥離帯電の値を上記の範囲とするには、反射防止フィルム表面の各種元素の割合を調節することによって行われる。
【００５３】
本発明の反射防止フイルムの表面抵抗値は、１×１０１１Ω／□以上、好ましくは１×１０１２Ω／□以上である。表面抵抗値の測定方法はＪＩＳに記載されている円電極法である。即ち、電圧印加後、１分後の電流値を読み、表面抵抗値（ＳＲ）を求める。
一般に、表面抵抗値を小さくすること、例えば１×１０１０Ω／□以下にすることで防塵性（ゴミ付着防止性）が改良されるが、この方法は表示装置に用いた際に、画像の表示品位が落ちる傾向がある。本発明では上記した方法で垂直剥離帯電の絶対値を小さくし、表面抵抗値を１×１０１１Ω／□以上とすることができ、表示品位を落とさずに防塵性を向上させることができる。
【００５４】
本発明の反射防止フィルムでは、５度入射における鏡面反射率の４５０ｎｍから６５０ｎｍまでの波長領域での平均値が２．５％以下であることが好ましく、１．２％以下であることがより好ましく、１．１％以下であることが特に好ましい。
また、５度入射における積分反射率の４５０ｎｍから６５０ｎｍまでの波長領域での平均値が２．５％以下であることが好ましく、より好ましくは２．３％以下である。
【００５５】
上記５度入射における鏡面反射率、及び５度入射におけるについて説明する。
５度入射における鏡面反射率は、サンプルの法線方向＋５度から入射した光に対する法線方向−５度で反射した光の強度の割合であり、背景の鏡面反射による映り込みの尺度になる。本発明の反射防止フィルムに適用する場合には、防眩性付与のために設けた表面凹凸に起因する散乱光の分だけ、法線方向−５度で反射した光の強度は弱くなる。したがって、鏡面反射率は防眩性と反射防止性の両方の寄与を反映する測定法といえる。
【００５６】
一方、５度入射における積分反射率とは、サンプルの法線方向＋５度から入射した光に対する全ての方向に反射した光強度の積分値の割合である。本発明の反射防止フィルムに適用する場合には、全方位の反射光強度を積分するので、防眩性による反射光の減少を打ち消し反射防止性だけを反映した測定が可能である。したがって、上記の両方の反射率の４５０ｎｍから６５０ｎｍまでの波長領域での平均値をそれぞれ２．５％以下（鏡面反射率）、２．５％以下（積分反射率）とすることにより、防眩性と反射防止性を同時に満足させることが可能になる。
【００５７】
本発明の反射防止フィルムの５度入射における鏡面反射率の４５０ｎｍから６５０ｎｍまでの波長領域での平均値が２．５％を越えると、背景の映り込みが気になり、表示装置の表面フィルムに適用したときの視認性が低下する。
一方、反射防止フィルムの５度入射における積分反射率の４５０ｎｍから６５０ｎｍまでの波長領域での平均値が２．５％を越えると、表示装置のコントラスト改善効果が少なくなり、防眩性付与のための表面凹凸起因の散乱光により表示画面が白化し、表示装置の表示品位が低下する。
【００５８】
本発明の反射防止フィルムは、ＣＩＥ標準光源Ｄ６５の５度入射光に対する正反射光の色味が、ＣＩＥ１９７６Ｌ＊ａ＊ｂ＊色空間のＬ＊、ａ＊、ｂ＊値で定量化したときに、それぞれＬ＊≦１０、０≦ａ＊≦２、−５≦ｂ＊≦２の範囲内に入るように設計されていることが好ましい。これを満たす正反射光の色味はニュートラルな色味である。
ＣＩＥ標準光源Ｄ６５の５度入射光に対する正反射光の色味は、５度入射における波長３８０ｎｍから７８０ｎｍの領域における鏡面反射率の実測値と光源Ｄ６５の各波長における分光分布の積を算出して得られた分光反射スペクトルから、ＣＩＥ１９７６Ｌ＊ａ＊ｂ＊色空間のＬ＊値、ａ＊値、ｂ＊値をそれぞれ算出することで定量化することができる。
Ｌ＊値が１０より大きいと、反射防止性が十分でない。ａ＊値が２より大きいと反射光の赤むらさき色が強く、０未満では逆に緑色が強くなり好ましくない。また、ｂ＊値が−５未満では青味が強く、２より大きいと黄色が強くなり好ましくない。
【００５９】
このようなニュートラルな色味の反射光を有し、且つ低反射率を有する反射防止フィルムは、低屈折率層の屈折率と光拡散層のバインダー素材の屈折率のバランスを最適化することで得られる。
一般に３層以上の蒸着、スパッタ等による光学薄膜による反射防止膜は、鏡面反射率の平均値を０．３％以下まで低減でき、従ってＬ＊値も３以下にまで低減できるが、ａ＊値が１０以上、ｂ＊値が−１０未満の値となり、反射光の色味が非常に強いものとなっていたが、本発明の防眩性反射防止フィルムではこの反射光の色味の点で大幅に改善されている。
【００６０】
［透明基材フィルム］
透明基材フィルムの素材としては、透明樹脂フィルム、透明樹脂板、透明樹脂シートや透明ガラスがある。透明樹脂フィルムとしては、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）フィルム（屈折率１．４８）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、ジアセチレンセルロースフィルム、アセテートブチレートセルロースフィルム、ポリエーテルサルホンフィルム、ポリアクリル系樹脂フィルム、ポリウレタン系樹脂フィルム、ポリエステルフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリスルホンフィルム、ポリエーテルフィルム、ポリメチルペンテンフィルム、ポリエーテルケトンフィルム、（メタ）アクリルニトリルフィルム、環状オレフィン系ポリマー等が使用できる。また、厚さは通常２５μｍ〜１０００μｍ程度が好ましい。
【００６１】
本発明の透明基材フィルムとしては、光拡散フィルムを液晶表示装置の偏光板の最表面に用いる場合に、偏光板の保護フィルムとして一般に用いられているセルロースアセテートフイルムを使用することが好ましい。
以降、透明性が高く、表面が平滑で、本発明の光散乱フィルムの透明基材フィルムとして、特に好ましく使用できるセルロースアセテートフイルムに関し説明する。
【００６２】
［高透明度、高平滑セルロースアセテートフィルム］
本発明では、酢化度が５９．０〜６１．５％であるセルロースアセテートを使用することが好ましい。
酢化度とは、セルロース単位質量当たりの結合酢酸量を意味する。酢化度は、ＡＳＴＭ：Ｄ−８１７−９１（セルロースアセテート等の試験法）におけるアセチル化度の測定及び計算に従う。
セルロースエステルの粘度平均重合度（ＤＰ）は、２５０以上であることが好ましく、２９０以上であることがさらに好ましい。
また、本発明に使用するセルロースエステルは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーによるＭｗ／Ｍｎ（Ｍｗは質量平均分子量、Ｍｎは数平均分子量）の分子量分布が狭いことが好ましい。具体的なＭｗ／Ｍｎの値としては、１．０〜４．０であることが好ましく、１．３〜３．５であることがさらに好ましく、１．４〜３．０であることが最も好ましい。
【００６３】
一般に、セルロースアシレートの２，３，６の水酸基は全体の置換度の１／３づつに均等に分配されるわけではなく、６位水酸基の置換度が小さくなる傾向がある。本発明ではセルロースアシレートの６位水酸基の置換度が、２，３位に比べて多いほうが好ましい。
全体の置換度に対して６位の水酸基が３２％以上アシル基で置換されていることが好ましく、更には３３％以上、特に３４％以上であることが好ましい。さらにセルロースアシレートの６位アシル基の置換度が０．８８以上であることが好ましい。
６位水酸基は、アセチル基以外に炭素数３以上のアシル基であるプロピオニル基、ブチロイル基、バレロイル基、ベンゾイル基、アクリロイル基などで置換されていてもよい。各位置の置換度の測定は、ＮＭＲによって求める事ができる。
本発明のセルロースアシレートとして、特開平１１−５８５１号公報の段落番号「００４３」〜「００４４」「実施例」［合成例１］、段落番号「００４８」〜「００４９」［合成例２］、段落番号「００５１」〜「００５２」［合成例３］の方法で得られたセルロースアセテートを用いることができる。
【００６４】
［セルロースアセテートフイルムの製造］
ソルベントキャスト法によりセルロースアセテートフイルムを製造することが好ましい。ソルベントキャスト法では、セルロースアセテートを有機溶媒に溶解した溶液（ドープ）を用いてフイルムを製造する。
有機溶媒は、炭素原子数が３乃至１２のエーテル、炭素原子数が３乃至１２のケトン、炭素原子数が３乃至１２のエステル及び炭素原子数が１乃至６のハロゲン化炭化水素から選ばれる溶媒を含むことが好ましい。
エーテル、ケトン及びエステルは、環状構造を有していてもよい。エーテル、ケトン及びエステルの官能基（すなわち、−Ｏ−、−ＣＯ−及びＣＯＯ−）のいずれかを二つ以上有する化合物も、有機溶媒として用いることができる。有機溶媒は、アルコール性水酸基のような他の官能基を有していてもよい。二種類以上の官能基を有する有機溶媒の場合、その炭素原子数は、いずれかの官能基を有する化合物の炭素数規定範囲内であればよい。
【００６５】
炭素原子数が３乃至１２のエーテル類の例には、ジイソプロピルエーテル、ジメトキシメタン、ジメトキシエタン、１，４−ジオキサン、１，３−ジオキソラン、テトラヒドロフラン、アニソール及びフェネトールが含まれる。
炭素原子数が３乃至１２のケトン類の例には、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、ジイソブチルケトン、シクロヘキサノン及びメチルシクロヘキサノンが含まれる。
炭素原子数が３乃至１２のエステル類の例には、エチルホルメート、プロピルホルメート、ペンチルホルメート、メチルアセテート、エチルアセテート及びペンチルアセテートが含まれる。
【００６６】
二種類以上の官能基を有する有機溶媒の例には、２−エトキシエチルアセテート、２−メトキシエタノール及び２−ブトキシエタノールが含まれる。
ハロゲン化炭化水素の炭素原子数は、１または２であることが好ましく、１であることが最も好ましい。ハロゲン化炭化水素のハロゲンは、塩素であることが好ましい。ハロゲン化炭化水素の水素原子が、ハロゲンに置換されている割合は、２５〜７５モル％であることが好ましく、３０〜７０モル％であることがより好ましく、３５〜６５モル％であることがさらに好ましく、４０〜６０モル％であることが最も好ましい。メチレンクロリドが、代表的なハロゲン化炭化水素である。
二種類以上の有機溶媒を混合して用いてもよい。
【００６７】
一般的な方法でセルロースアセテート溶液を調製できる。一般的な方法とは、０℃以上の温度（常温または高温）で、処理することを意味する。溶液の調製は、通常のソルベントキャスト法におけるドープの調製方法及び装置を用いて実施することができる。なお、一般的な方法の場合は、有機溶媒としてハロゲン化炭化水素（特にメチレンクロリド）を用いることが好ましい。非塩素系溶媒を用いることもでき、それについては公開技報２００１−１７４５に記載されているものがあげられる。
セルロースアセテートの量は、得られる溶液中に１０〜４０質量％含まれるように調整する。セルロースアセテートの量は、１０〜３０質量％であることがさらに好ましい。有機溶媒（主溶媒）中には、後述する任意の添加剤を添加しておいてもよい。
溶液は、常温（０〜４０℃）でセルロースアセテートと有機溶媒とを攪拌することにより調製することができる。高濃度の溶液は、加圧及び加熱条件下で攪拌してもよい。具体的には、セルロースアセテートと有機溶媒とを加圧容器に入れて密閉し、加圧下で溶媒の常温における沸点以上、かつ溶媒が沸騰しない範囲の温度に加熱しながら攪拌する。加熱温度は、通常は４０℃以上であり、好ましくは６０〜２００℃であり、さらに好ましくは８０〜１１０℃である。
【００６８】
各成分は予め粗混合してから容器に入れてもよい。また、順次容器に投入してもよい。容器は攪拌できるように構成されている必要がある。窒素ガス等の不活性気体を注入して容器を加圧することができる。また、加熱による溶媒の蒸気圧の上昇を利用してもよい。あるいは、容器を密閉後、各成分を圧力下で添加してもよい。
加熱する場合、容器の外部より加熱することが好ましい。例えば、ジャケットタイプの加熱装置を用いることができる。また、容器の外部にプレートヒーターを設け、配管して液体を循環させることにより容器全体を加熱することもできる。
容器内部に攪拌翼を設けて、これを用いて攪拌することが好ましい。攪拌翼は、容器の壁付近に達する長さのものが好ましい。攪拌翼の末端には、容器の壁の液膜を更新するため、掻取翼を設けることが好ましい。
容器には、圧力計、温度計等の計器類を設置してもよい。容器内で各成分を溶剤中に溶解する。調製したドープは冷却後容器から取り出すか、あるいは、取り出した後、熱交換器等を用いて冷却する。
【００６９】
冷却溶解法により、溶液を調製することもできる。冷却溶解法では、通常の溶解方法では溶解させることが困難な有機溶媒中にもセルロースアセテートを溶解させることができる。なお、通常の溶解方法でセルロースアセテートを溶解できる溶媒であっても、冷却溶解法によると迅速に均一な溶液が得られるとの効果がある。
冷却溶解法では最初に、室温で有機溶媒中にセルロースアセテートを撹拌しながら徐々に添加する。
セルロースアセテートの量は、この混合物中に１０〜４０質量％含まれるように調整することが好ましい。セルロースアセテートの量は、１０〜３０質量％であることがさらに好ましい。さらに、混合物中には後述する任意の添加剤を添加しておいてもよい。
【００７０】
次に、混合物を−１００〜−１０℃（好ましくは−８０〜−１０℃、さらに好ましくは−５０〜−２０℃、最も好ましくは−５０〜−３０℃）に冷却する。冷却は、例えば、ドライアイス・メタノール浴（−７５℃）や冷却したジエチレングリコール溶液（−３０〜−２０℃）中で実施できる。このように冷却すると、セルロースアセテートと有機溶媒の混合物は固化する。
冷却速度は、４℃／分以上であることが好ましく、８℃／分以上であることがさらに好ましく、１２℃／分以上であることが最も好ましい。冷却速度は、速いほど好ましいが、１００００℃／秒が理論的な上限であり、１０００℃／秒が技術的な上限であり、そして１００℃／秒が実用的な上限である。なお、冷却速度は、冷却を開始する時の温度と最終的な冷却温度との差を、冷却を開始してから最終的な冷却温度に達するまでの時間で割った値である。
【００７１】
さらに、これを０〜２００℃（好ましくは０〜１５０℃、さらに好ましくは０〜１２０℃、最も好ましくは０〜５０℃）に加温すると、有機溶媒中にセルロースアセテートが溶解する。昇温は、室温中に放置するだけでもよし、温浴中で加温してもよい。
加温速度は、４℃／分以上であることが好ましく、８℃／分以上であることがさらに好ましく、１２℃／分以上であることが最も好ましい。加温速度は、速いほど好ましいが、１００００℃／秒が理論的な上限であり、１０００℃／秒が技術的な上限であり、そして１００℃／秒が実用的な上限である。なお、加温速度は、加温を開始する時の温度と最終的な加温温度との差を加温を開始してから最終的な加温温度に達するまでの時間で割った値である。
以上のようにして、均一な溶液が得られる。なお、溶解が不充分である場合は冷却、加温の操作を繰り返してもよい。溶解が充分であるかどうかは、目視により溶液の外観を観察するだけで判断することができる。
【００７２】
冷却溶解法においては、冷却時の結露による水分混入を避けるため、密閉容器を用いることが望ましい。また、冷却加温操作において、冷却時に加圧し、加温時の減圧すると、溶解時間を短縮することができる。加圧及び減圧を実施するためには、耐圧性容器を用いることが望ましい。
なお、セルロースアセテート（酢化度：６０．９％、粘度平均重合度：２９９）を冷却溶解法によりメチルアセテート中に溶解した２０質量％の溶液は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によると、３３℃近傍にゾル状態とゲル状態との疑似相転移点が存在し、この温度以下では均一なゲル状態となる。従って、この溶液は疑似相転移温度以上、好ましくはゲル相転移温度プラス１０℃程度の温度で保する必要がある。ただし、この疑似相転移温度は、セルロースアセテートの酢化度、粘度平均重合度、溶液濃度や使用する有機溶媒により異なる。
【００７３】
調製したセルロースアセテート溶液（ドープ）から、ソルベントキャスト法によりセルロースアセテートフイルムを製造する。
ドープは、ドラムまたはバンド上に流延し、溶媒を蒸発させてフイルムを形成する。流延前のドープは、固形分量が１８〜３５％となるように濃度を調整することが好ましい。ドラムまたはバンドの表面は、鏡面状態に仕上げておくことが好ましい。ソルベントキャスト法における流延及び乾燥方法については、米国特許２３３６３１０号、同２３６７６０３号、同２４９２０７８号、同２４９２９７７号、同２４９２９７８号、同２６０７７０４号、同２７３９０６９号、同２７３９０７０号、英国特許６４０７３１号、同７３６８９２号の各明細書、特公昭４５−４５５４号、同４９−５６１４号、特開昭６０−１７６８３４号、同６０−２０３４３０号、同６２−１１５０３５号の各公報に記載がある。
ドープは、表面温度が１０℃以下のドラムまたはバンド上に流延することが好ましい。流延してから２秒以上風に当てて乾燥することが好ましい。得られたフイルムをドラムまたはバンドから剥ぎ取り、さらに１００〜１６０℃まで逐次温度を変えた高温風で乾燥して残留溶剤を蒸発させることもできる。以上の方法は、特公平５−１７８４４号公報に記載がある。この方法によると、流延から剥ぎ取りまでの時間を短縮することが可能である。この方法を実施するためには、流延時のドラムまたはバンドの表面温度においてドープがゲル化することが必要である。
【００７４】
調製したセルロースアシレート溶液（ドープ）を用いて２層以上の流延でフィルム化することもできる。この場合、ソルベントキャスト法によりセルロースアシレートフイルムを作製することが好ましい。ドープは、ドラムまたはバンド上に流延し、溶媒を蒸発させてフイルムを形成する。流延前のドープは、固形分量が１０〜４０％となるように濃度を調整することが好ましい。ドラムまたはバンドの表面は、鏡面状態に仕上げておくことが好ましい。
【００７５】
２層以上の複数のセルロースアシレート液を流延する場合、複数のセルロースアシレート溶液を流延することが可能で、支持体の進行方向に間隔を置いて設けた複数の流延口からセルロースアシレートを含む溶液をそれぞれ流延させて積層させながらフィルムを作製してもよく、例えば特開昭６１−１５８４１４号、特開平１−１２２４１９号、特開平１１−１９８２８５号、などに記載の方法が適応できる。また、２つの流延口からセルロースアシレート溶液を流延することによってもフィルム化することでもよく、例えば特公昭６０−２７５６２号、特開昭６１−９４７２４号、特開昭６１−９４７２４５号、特開昭６１−１０４８１３号、特開昭６１−１５８４１３号、特開平６−１３４９３３号、に記載の方法で実施できる。また、特開昭５６−１６２６１７号に記載の高粘度セルロースアシレート溶液の流れを低粘度のセルロースアシレート溶液で包み込み、その高，低粘度のセルロースアシレート溶液を同時に押出すセルロースアシレートフイルム流延方法でもよい。
【００７６】
また２個の流延口を用いて、第一の流延口により支持体に成型したフィルムを剥ぎ取り、支持体面に接していた側に第二の流延を行うことでより、フィルムを作製することでもよく、例えば特公昭４４−２０２３５号公報に記載されている方法である。
流延するセルロースアシレート溶液は同一の溶液でもよいし、異なるセルロースアシレート溶液でもよく特に限定されない。複数のセルロースアシレート層に機能を持たせるために、その機能に応じたセルロースアシレート溶液を、それぞれの流延口から押出せばよい。
さらにセルロースアシレート溶液は、他の機能層（例えば、本発明の光拡散層、低屈折率層、さらに必要に応じて接着層、染料層、帯電防止層、アンチハレーション層、ＵＶ吸収層、偏光層など）を同時に流延することも実施しうる。
【００７７】
単層液では、必要なフィルム厚さにするためには高濃度で高粘度のセルロースアシレート溶液を押出すことが必要であり、その場合セルロースアシレート溶液の安定性が悪くて固形物が発生し、ブツ故障となったり、平面性が不良であったりして問題となることが多い。この解決として、複数のセルロースアシレート溶液を流延口から流延することにより、高粘度の溶液を同時に支持体上に押出すことができ、平面性も良化し優れた面状のフィルムが作製できるばかりでなく、濃厚なセルロースアシレート溶液を用いることで乾燥負荷の低減化が達成でき、フィルムの生産スピードを高めることができる。
【００７８】
セルロースアセテートフイルムには、機械的物性を改良するため、または乾燥速度を向上するために、可塑剤を添加することができる。可塑剤としては、リン酸エステルまたはカルボン酸エステルが用いられる。リン酸エステルの例には、トリフェニルフォスフェート（ＴＰＰ）、ビフェニルジフェニルホスフェート及びトリクレジルホスフェート（ＴＣＰ）が含まれる。カルボン酸エステルとしては、フタル酸エステル及びクエン酸エステルが代表的である。フタル酸エステルの例には、ジメチルフタレート（ＤＭＰ）、ジエチルフタレート（ＤＥＰ）、ジブチルフタレート（ＤＢＰ）、ジオクチルフタレート（ＤＯＰ）、ジフェニルフタレート（ＤＰＰ）及びジエチルヘキシルフタレート（ＤＥＨＰ）が含まれる。クエン酸エステルの例には、Ｏ−アセチルクエン酸トリエチル（ＯＡＣＴＥ）及びＯ−アセチルクエン酸トリブチル（ＯＡＣＴＢ）が含まれる。その他のカルボン酸エステルの例には、オレイン酸ブチル、リシノール酸メチルアセチル、セバシン酸ジブチル、種々のトリメリット酸エステルが含まれる。フタル酸エステル系可塑剤（ＤＭＰ、ＤＥＰ、ＤＢＰ、ＤＯＰ、ＤＰＰ、ＤＥＨＰ）が好ましく用いられる。ＤＥＰ及びＤＰＰが特に好ましい。
可塑剤の添加量は、セルロースエステルの量の０．１〜２５質量％であることが好ましく、１〜２０質量％であることがさらに好ましく、３〜１５質量％であることが最も好ましい。
【００７９】
セルロースアセテートフイルムには、劣化防止剤（例、酸化防止剤、過酸化物分解剤、ラジカル禁止剤、金属不活性化剤、酸捕獲剤、アミン）を添加してもよい。劣化防止剤については、特開平３−１９９２０１号、同５−１９０７０７３号、同５−１９４７８９号、同５−２７１４７１号、同６−１０７８５４号の各公報に記載がある。劣化防止剤の添加量は、調製する溶液（ドープ）の０．０１〜１質量％であることが好ましく、０．０１〜０．２質量％であることがさらに好ましい。添加量が０．０１質量％未満であると、劣化防止剤の効果がほとんど認められない。添加量が１質量％を越えると、フイルム表面への劣化防止剤のブリードアウト（滲み出し）が認められる場合がある。特に好ましい劣化防止剤の例としては、ブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、トリベンジルアミン（ＴＢＡ）を挙げることができる。
【００８０】
［セルロースアセテートフイルムの表面処理］
セルロースアセテートフイルムは、表面処理を施すことが好ましい。具体的方法としては、コロナ放電処理、グロー放電処理、火炎処理、酸処理、アルカリ処理または紫外線照射処理が挙げられる。また、特開平７−３３３４３３号明細書に記載のように、下塗り層を設けることも好ましく利用される。
フイルムの平面性を保持する観点から、これら処理においてセルロースアセテートフイルムの温度をＴｇ以下、具体的には１５０℃以下とすることが好ましい。
【００８１】
偏光板の透明保護膜として使用する場合、偏光膜との接着性の観点から、酸処理またはアルカリ処理、すなわちセルロースアセテートに対するケン化処理を実施することが特に好ましい。
表面エネルギーは５５ｍＮ／ｍ以上であることが好ましく、６０ｍＮ／ｍ以上７５ｍＮ／ｍ以下であることが更に好ましい。
【００８２】
以下、アルカリ鹸化処理を例に、具体的に説明する。
フィルム表面をアルカリ溶液に浸漬した後、酸性溶液で中和し、水洗して乾燥するサイクルで行われることが好ましい。
アルカリ溶液としては、水酸化カリウム溶液、水酸化ナトリウム溶液が挙げられ、水酸化イオンの規定濃度は０．１Ｎ〜３．０Ｎであることが好ましく、０．５Ｎ〜２．０Ｎであることがさらに好ましい。アルカリ溶液温度は、室温乃至９０℃の範囲が好ましく、４０℃〜７０℃がさらに好ましい。
生産性の観点から、アルカリ液を塗布し、鹸化処理後に水洗によりフィルム表面よりアルカリ除去する事が好ましい。濡れ性の観点から、塗布溶媒としてはＩＰＡ、ｎ−ブタノール、メタノール、エタノール等のアルコール類が好ましく、アルカリ溶解の助剤として水、プロピレングリコール、エチレングリコール、等を加える事が好ましく用いられる。
固体の表面エネルギーは、「ぬれの基礎と応用」（リアライズ社 １９８９．１２．１０発行）に記載のように接触角法、湿潤熱法、及び吸着法により求めることができる。本発明のセルロースアセテートフイルムの場合、接触角法を用いることが好ましい。
具体的には、表面エネルギーが既知である２種の溶液をセルロースアセテートフイルムに滴下し、液滴の表面とフイルム表面との交点において、液滴に引いた接線とフイルム表面のなす角で、液滴を含む方の角を接触角と定義し、計算によりフイルムの表面エネルギーを算出できる。
【００８３】
セルロースアセテートフイルム及びその製造方法については、公開技報２００１−１７４５号に詳しく記載されており、該公開技報に記載のセルロースアセテートフイルムを本発明に好ましく用いることができる。
【００８４】
［偏光板］
偏光板は、偏光膜及びその両側に配置された二枚の保護フイルムからなる。一方の保護フィルムとして、本発明の光拡散フィルム、反射防止フィルムを用いることができる。他方の保護フイルムとしては、通常、セルロースアセテートフイルムを用いるこことができる。
偏光膜には、ヨウ素系偏光膜、二色性染料を用いる染料系偏光膜やポリエン系偏光膜がある。ヨウ素系偏光膜及び染料系偏光膜は、一般にポリビニルアルコール系フイルムを用いて製造する。
本発明の光拡散フイルムの透明基材フィルムや保護膜（例えば、セルロースアセテートフイルム）の遅相軸と、偏光膜の透過軸とは、実質的に平行になるように配置する。
【００８５】
偏光板の生産性には保護膜の透湿性を調整することが好ましい。偏光膜と保護フィルムは水系接着剤で貼り合わせられており、この接着剤溶剤は保護フィルム中を拡散することで、乾燥される。保護膜の透湿性が高ければ、高いほど乾燥は早くなり、生産性は向上するが、高くなりすぎると、液晶表示装置の使用環境（高湿下）により、水分が偏光膜中に入ることで偏光能が低下する。
【００８６】
本発明の光拡散フィルム、反射防止フィルムを偏光板の保護膜として用いる場合、該光拡散フィルムまたは反射防止フィルムの透湿性は１００〜１０００ｇ／ｍ２・２４ｈｒｓであることが好ましく、３００〜７００ｇ／ｍ２・２４ｈｒｓであることが更に好ましい。
本発明の光拡散フィルム、反射防止フィルムの透湿性は、透明基材フィルムの厚み、自由体積、親疎水性、等により決定される。
透明基材の厚みは、製膜の場合、リップ流量とラインスピード、あるいは、延伸、圧縮により調整することができる。使用する主素材により透湿性が異なるので、厚み調整により好ましい範囲にすることが可能である。
透明基材の自由体積は、製膜の場合、乾燥温度と時間により調整することができる。この場合もまた、使用する主素材により透湿性が異なるので、自由体積調整により好ましい範囲にすることが可能である。
透明基材の親疎水性は、添加剤により調整することができる。上記自由体積中に親水的添加剤を添加することで透湿性は高くなり、逆に疎水性添加剤を添加することで透湿性を低くすることができる。
上記透湿性を適宜制御することにより、偏光板を安価に高い生産性で製造することが可能となる。
【００８７】
偏光板としては、本発明の光拡散フィルムまたは反射防止フィルム、偏光膜、液晶性化合物からなる光学異方性層をこの順に積層した偏光板が好ましい。
光学異方性層を積層することにより、偏光板に光学補償能を付与することでき、視野角改良、反射防止と相俟って表示品位をさらに向上させることができる。
【００８８】
［液晶性化合物からなる光学異方性層］
光学異方性層は、透明支持体上に円盤状化合物（ディスコティック化合物）、もしくは棒状液晶化合物から形成された層であり、該透明支持体ごと偏光膜と積層されてもよい。本発明においては液晶性化合物がディスコティック化合物であることが好ましい。光学異方性層は、円盤状化合物（もしくは棒状液晶化合物）を配向させ、その配向状態を固定することにより形成することが好ましい。
【００８９】
（液晶性化合物）
本発明に用いられる液晶化合物は、棒状液晶でも、ディスコティック液晶でもよく、またそれらが高分子液晶、または低分子液晶、さらには、低分子液晶が架橋され液晶性を示さなくなったものも含む。本発明の液晶性化合物として最も好ましいのは、ディスコティック液晶である。
【００９０】
棒状液晶の好ましい例としては、特開２０００−３０４９３２号公報に記載のものがあげられる。本発明のディスコティック液晶の例としては、Ｃ．Ｄｅｓｔｒａｄｅらの研究報告、Ｍｏｌ．Ｃｒｙｓｔ．７１巻、１１１頁（１９８１年）に記載されているベンゼン誘導体、Ｃ．Ｄｅｓｔｒａｄｅらの研究報告、Ｍｏｌ．Ｃｒｙｓｔ．１２２巻、１４１頁（１９８５年）、Ｐｈｙｓｉｃｓ ｌｅｔｔ，Ａ，７８巻、８２頁（１９９０）に記載されているトルキセン誘導体、Ｂ．Ｋｏｈｎｅらの研究報告、Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．９６巻、７０頁（１９８４年）に記載されたシクロヘキサン誘導体及びＪ．Ｍ．Ｌｅｈｎらの研究報告、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．，１７９４頁（１９８５年）、Ｊ．Ｚｈａｎｇらの研究報告、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１１６巻、２６５５頁（１９９４年）に記載されているアザクラウン系やフェニルアセチレン系マクロサイクルなどを挙げることができる。上記ディスコティック液晶は、一般的にこれらを分子中心の母核とし、直鎖のアルキル基やアルコキシ基、置換ベンゾイルオキシ基等がその直鎖として放射線状に置換された構造であり、液晶性を示す。ただし、分子自身が負の一軸性を有し、一定の配向を付与できるものであれば上記記載に限定されるものではない。また、本発明において、円盤状化合物から形成したとは、最終的にできた物が前記化合物である必要はなく、例えば、前記低分子ディスコティック液晶が熱、光等で反応する基を有しており、結果的に熱、光等で反応により重合または架橋し、高分子量化し液晶性を失ったものも含まれる。上記ディスコティック液晶の好ましい例は特開平８−５０２０６号公報に記載されている。
【００９１】
本発明の光学異方層は、ディスコティック構造単位を有する化合物からなる層であって、そしてディスコティック構造単位の面が、透明支持体面に対して傾き、且つ該ディスコティック構造単位の面と透明支持体面とのなす角度が、光学異方層の深さ方向に変化していることが好ましい。
【００９２】
上記ディスコティック構造単位の面の角度（傾斜角）は、一般に、光学異方層の深さ方向でかつ光学異方層の底面からの距離の増加と共に増加または減少している。上記傾斜角は、距離の増加と共に増加することが好ましい。更に、傾斜角の変化としては、連続的増加、連続的減少、間欠的増加、間欠的減少、連続的増加と連続的減少を含む変化、及び増加及び減少を含む間欠的変化等を挙げることができる。間欠的変化は、厚さ方向の途中で傾斜角が変化しない領域を含んでいる。傾斜角は、変化しない領域を含んでいても、全体として増加または減少していることが好ましい。更に、傾斜角は全体として増加していることが好ましく、特に連続的に変化することが好ましい。
【００９３】
上記光学異方層は、一般にディスコティック化合物及び他の化合物を溶剤に溶解した溶液を配向膜上に塗布し、乾燥し、次いでディスコティックネマチック相形成温度まで加熱し、その後配向状態（ディスコティックネマチック相）を維持して冷却することにより得られる。あるいは、上記光学異方層は、ディスコティック化合物及び他の化合物（更に、例えば重合性モノマー、光重合開始剤）を溶剤に溶解した溶液を配向膜上に塗布し、乾燥し、次いでディスコティックネマチック相形成温度まで加熱したのち重合させ（ＵＶ光の照射等により）、さらに冷却することにより得られる。本発明に用いるディスコティック液晶性化合物のディスコティックネマチック液晶相−固相転移温度としては、７０〜３００℃が好ましく、特に７０〜１７０℃が好ましい。
【００９４】
例えば、支持体側のディスコティック単位の傾斜角は、一般にディスコティック化合物あるいは配向膜の材料を選択することにより、またはラビング処理方法の選択することにより、調整することができる。また、表面側（空気側）のディスコティック単位の傾斜角は、一般にディスコティック化合物あるいはディスコティック化合物とともに使用する他の化合物（例、可塑剤、界面活性剤、重合性モノマー及びポリマー）を選択することにより調整することができる。更に、傾斜角の変化の程度も上記選択により調整することができる。
【００９５】
上記可塑剤、界面活性剤及び重合性モノマーとしては、ディスコティック化合物と相溶性を有し、液晶性ディスコティック化合物の傾斜角の変化を与えられるか、あるいは配向を阻害しない限り、どのような化合物も使用することができる。これらの中で、重合性モノマー（例、ビニル基、ビニルオキシ基、アクリロイル基及びメタクリロイル基を有する化合物）が好ましい。上記化合物は、ディスコティック化合物に対して一般に１〜５０重量％（好ましくは５〜３０重量％）の量にて使用される。更に、好ましい重合性モノマーの例としては、多官能アクリレートが挙げられる。官能基の数は３官能以上が好ましく、４官能以上が更に好ましい。最も好ましいのは６官能モノマーである。６官能モノマーの好ましい例としては、ジペンタエリストリトールヘキサアクリレートが挙げられる。また、これら官能基数の異なる多官能モノマーを混合して使用することも可能である。
【００９６】
上記ポリマーとしては、ディスコティック化合物と相溶性を有し、液晶性ディスコティック化合物に傾斜角の変化を与えられる限り、どのようなポリマーでも使用することができる。ポリマー例としては、セルロースエステルを挙げることができる。セルロースエステルの好ましい例としては、セルロースアセテート、セルロースアセテートプロピオネート、ヒドロキシプロピルセルロース及びセルロースアセテートブチレートを挙げることができる。上記ポリマーは、液晶性ディスコティック化合物の配向を阻害しないように、ディスコティック化合物に対して一般に０．１〜１０重量％（好ましくは０．１〜８重量％、特に０．１〜５重量％）の量にて使用される。
本発明では、セルロースアセテートフイルム、その上に設けられた配向膜及び配向膜上に形成されたディスコティック液晶からなり、配向膜が架橋されたポリマーからなるラビング処理された膜であることが好ましい。
【００９７】
（液晶化合物からなる光学異方性層を塗設する透明支持体）
光学異方性層を塗設する透明支持体は、高透過率なプラスティックフィルムであれば特に制限はないが、偏光板の保護フィルムであるセルロースアセテートを用いることが好ましい。光学的に一軸性でも二軸性であってもよい。
光学異方性層を塗設する透明支持体は、それ自身が光学的に重要な役割を果たすため、本発明の透明支持体のＲｅレターデーション値を０〜２００ｎｍであり、そして、Ｒｔｈレターデーション値が７０〜４００ｎｍに調節されることが好ましい。
液晶表示装置に二枚の光学的異方性セルロースアセテートフイルムを使用する場合、フイルムのＲｔｈレターデーション値は７０〜２５０ｎｍであることが好ましい。
液晶表示装置に一枚の光学的異方性セルロースアセテートフイルムを使用する場合、フイルムのＲｔｈレターデーション値は１５０〜４００ｎｍであることが好ましい。
なお、セルロースアセテートフイルムの複屈折率（Δｎ：ｎｘ−ｎｙ）は、０．００〜０．００２であることが好ましい。また、セルロースアセテートフイルムの厚み方向の複屈折率｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝は、０．００１〜０．０４であることが好ましい。
Ｒｅレターデーション値及びはＲｔｈレターデーション値は、各々下記数式（Ｉ）及び（ＩＩ）に従って算出する。
数式（Ｉ）：Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
数式（ＩＩ）：Ｒｔｈ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ
数式（Ｉ）及び（ＩＩ）中、ｎｘは、位相差板の面内の遅相軸方向屈折率（面内の最大屈折率）であり；ｎｙは、位相差板の面内の遅相軸に垂直な方向の屈折率であり；ｎｚは、フイルムの厚み方向の屈折率である。ｄは、単位をｎｍとするフイルムの厚さである。
【００９８】
［配向膜］
配向膜は、好ましくは架橋された２種のポリマーからなる層である。少なくとも１種のポリマーが、それ自体架橋可能なポリマーであっても、架橋剤により架橋されるポリマーのいずれも使用することができる。上記配向膜は、官能基を有するポリマーあるいはポリマーに官能基を導入したものを、光、熱、ｐＨ変化等により、ポリマー間で反応させて形成するか；あるいは、反応活性の高い化合物である架橋剤を用いてポリマー間に架橋剤に由来する結合基を導入して、ポリマー間を架橋することにより形成することができる。
【００９９】
このような架橋は、通常上記ポリマーまたはポリマーと架橋剤の混合物を含む塗布液を、透明支持体上に塗布したのち、加熱等を行うことにより実施されるが、最終商品の段階で耐久性が確保できれば良いので、配向膜を透明支持体上に塗設した後からいずれの段階で架橋させる処理を行ってもよい。配向膜上に形成される円盤状構造を有する化合物（光学異方層）の配向性を考えると、円盤状構造を有する化合物の配向させたのちに、充分架橋を行うことも好ましい。すなわち、透明支持体上に、ポリマー及び該ポリマーを架橋することができる架橋剤を含む塗布液を塗布した場合、加熱乾燥した後（一般に架橋が行なわれるが、加熱温度が低い場合にはディスコティックネマチック相形成温度に加熱された時に更に架橋が進む）、ラビング処理を行って配向膜を形成し、次いでこの配向膜上に円盤状構造単位を有する化合物を含む塗布液を塗布し、ディスコティックネマチック相形成温度以上に加熱した後、冷却して光学異方層を形成することが好ましい。
【０１００】
配向膜に使用されるポリマーは、それ自体架橋可能なポリマーあるいは架橋剤により架橋されるポリマーのいずれも使用することができる。勿論両方可能なポリマーもある。上記ポリマーの例としては、ポリメチルメタクリレート、アクリル酸／メタクリル酸共重合体、スチレン／マレインイミド共重合体、ポリビニルアルコール及び変性ポリビニルアルコール、ポリ（Ｎ−メチロールアクリルアミド）、スチレン／ビニルトルエン共重合体、クロロスルホン化ポリエチレン、ニトロセルロース、ポリ塩化ビニル、塩素化ポリオレフィン、ポリエステル、ポリイミド、酢酸ビニル／塩化ビニル共重合体、エチレン／酢酸ビニル共重合体、カルボキシメチルセルロース、ポリエチレン、ポリプロピレン及びポリカーボネート等のポリマー及びシランカップリング剤等の化合物を挙げることができる。好ましいポリマーの例としては、ポリ（Ｎ−メチロールアクリルアミド）、カルボキシメチルセルロース、ゼラチン、ポリビルアルコール及び変性ポリビニルアルコール等の水溶性ポリマーであり、さらにゼラチン、ポリビルアルコール及び変性ポリビニルアルコールが好ましく、特にポリビルアルコール及び変性ポリビニルアルコールを挙げることができる。
【０１０１】
上記ポリマーの中で、ポリビニルアルコール又は変性ポリビニルアルコールが好ましく、重合度の異なるポリビニルアルコール又は変性ポリビニルアルコールを２種類併用することが最も好ましい。
ポリビニルアルコールとしては、例えば鹸化度７０〜１００％のものであり、一般に鹸化度８０〜１００％のものであり、より好ましくは鹸化度８５乃至９５％のものである。重合度としては、１００〜３０００のも範囲が好ましい。変性ポリビニルアルコールとしては、共重合変性したもの（変性基として、例えば、ＣＯＯＮａ、Ｓｉ（ＯＸ）３、Ｎ（ＣＨ３）３・Ｃｌ、Ｃ９Ｈ１９ＣＯＯ、ＳＯ３、Ｎａ、Ｃ１２Ｈ２５等が導入される）、連鎖移動により変性したもの（変性基として、例えば、ＣＯＯＮａ、ＳＨ、Ｃ１２Ｈ２５等が導入されている）、ブロック重合による変性をしたもの（変性基として、例えば、ＣＯＯＨ、ＣＯＮＨ２、ＣＯＯＲ、Ｃ６Ｈ５等が導入される）等のポリビニルアルコールの変性物を挙げることができる。これらの中で、鹸化度８０〜１００％の未変性乃至変性ポリビニルアルコールであり、より好ましくは鹸化度８５〜９５％の未変性ないしアルキルチオ変性ポリビニルアルコールである。
これら変性ポリマーの合成方法、可視吸収スペクトル測定、及び導入率ｙの決定方法等は、特開平８−３３８９１３号公報に詳しく記載がある。
【０１０２】
上記ポリビニルアルコール等のポリマーと共に使用される架橋剤の具体例として、下記のものを挙げることができるが、これらは上記水溶性ポリマー、特にポリビニルアルコール及び変性ポリビニルアルコール（上記特定の変性物も含む）、と併用する場合に好ましい。例えば、アルデヒド類（例、ホルムアルデヒド、グリオキザール及びグルタルアルデヒド）、Ｎ−メチロール化合物（例、ジメチロール尿素及びメチロールジメチルヒダントイン）、ジオキサン誘導体（例、２，３−ジヒドロキシジオキサン）、カルボキシル基を活性化することにより作用する化合物（例、カルベニウム、２−ナフタレンスルホナート、１，１−ビスピロリジノ−１−クロロピリジニウム及び１−モルホリノカルボニル−３−（スルホナトアミノメチル））、活性ビニル化合物（例、１，３，５−トリアクロイル−ヘキサヒドロ−ｓ−トリアジン、ビス（ビニルスルホン）メタン及びＮ，Ｎ’−メチレンビス−［β−（ビニルスルホニル）プロピオンアミド］）、活性ハロゲン化合物（例、２，４−ジクロロ−６−ヒドロキシ−Ｓ−トリアジン）、イソオキサゾール類、及びジアルデヒド澱粉などを挙げることができる。これらは、単独または組合せて用いることができる。生産性を考慮した場合、反応活性の高いアルデヒド類、とりわけグルタルアルデヒドの使用が好ましい。
【０１０３】
架橋剤としては、特に限定はなく、添加量は、耐湿性に関しては、多く添加した方が良化傾向にある。しかし、配向膜としての配向能がポリマーに対して５０重量％以上添加した場合に低下することから、０．１〜２０重量％が好ましく、特に０．５〜１５重量％が好ましい。本発明の配向膜は、架橋反応が終了した後でも、反応しなかった架橋剤をある程度含んでいるが、その架橋剤の量は、配向膜中に１．０重量％以下であることが好ましく、特に０．５重量％以下であることが好ましい。配向膜中に１．０重量を超える量で架橋剤が含まれていると、充分な耐久性が得られない。即ち、液晶表示装置に使用した場合、長期使用、あるいは高温高湿の雰囲気下に長期間放置した場合に、レチキュレーションが発生することがある。
【０１０４】
配向膜は、基本的に、配向膜形成材料である上記ポリマー、架橋剤を含む透明支持体上に塗布した後、加熱乾燥（架橋させ）し、ラビング処理することにより形成することができ、架橋反応は、前記のように、透明支持体上に塗布した後、任意の時期に行ってもよい。そして、前記のポリビニルアルコール等の水溶性ポリマーを配向膜形成材料として用いる場合には、塗布液は消泡作用のあるメタノール等の有機溶媒と水の混合溶媒とすることが好ましく、その比率は重量比で水：メタノールが０：１００〜９９：１が一般的であり、０：１００〜９１：９であることが好ましい。これにより、泡の発生が抑えられ、配向膜、更には光学異方層の層表面の欠陥が著しく減少する。塗布方法としては、スピンコーティング法、ディップコーティング法、カーテンコーティング法、エクストルージョンコーティング法、バーコーティング法及びＥ型塗布法を挙げることができる。特にＥ型塗布法が好ましい。また、膜厚は０．１〜１０μｍが好ましい。加熱乾燥は２０℃ないし１１０℃で行うことができる。充分な架橋を形成させるためには６０℃〜１００℃が好ましく、特に８０℃〜１００℃が好ましい。乾燥時間は１分〜３６時間で行うことができる。好ましくは５分間乃至３０分間である。ｐＨも、使用する架橋剤に最適な値に設定することが好ましく、グルタルアルデヒドを使用した場合は、ｐＨ４．５〜５．５で、特に５が好ましい。
【０１０５】
配向膜は、透明支持体上または透明支持体上に設けた下塗り層上に設けられる。配向膜は、上記のようにポリマー層を架橋したのち、表面をラビング処理することにより得ることができる。配向膜は、その上に設けられる液晶性ディスコティック化合物の配向方向を規定するように機能する。
【０１０６】
ラビング処理は、ＬＣＤの液晶配向処理工程として広く採用されている処理方法を利用することができる。即ち、配向膜の表面を、紙やガーゼ、フェルト、ゴムあるいはナイロン、ポリエステル繊維などを用いて一定方向に擦ることにより配向を得る方法を用いることができる。一般的には、長さ及び太さが均一な繊維を平均的に植毛した布などを用いて数回程度ラビングを行うことにより実施される。
【０１０７】
［液晶表示装置］
本発明の光拡散フイルム、反射防止フイルム、及び偏光板は、液晶表示装置に有利に用いられ、液晶セルの表示側表面、つまりディスプレイの最表層に用いることが好ましい。
液晶セルがＴＮ、ＭＶＡ、ＯＣＢ、ＩＰＳまたはＥＣＢモードである液晶表示装置が好ましく、該液晶表示装置は、液晶セル及びその両側に配置された二枚の偏光板からなる。液晶セルは、二枚の電極基板の間に液晶を担持している。
液晶表示装置においては、光学異方性層が、液晶セルと一方の偏光板との間に、一枚配置されるか、あるいは液晶セルと双方の偏光板との間に二枚配置されるのが好ましい。
【０１０８】
液晶セルは、ＶＡモード、ＯＣＢモード、またはＴＮモードであることが特に好ましい。
ＶＡモードの液晶セルでは、電圧無印加時に棒状液晶性分子が実質的に垂直に配向している。
【０１０９】
ＶＡモードの液晶セルには、（１）棒状液晶性分子を電圧無印加時に実質的に垂直に配向させ、電圧印加時に実質的に水平に配向させる狭義のＶＡモードの液晶セル（特開平２−１７６６２５号公報記載）に加えて、（２）視野角拡大のため、ＶＡモードをマルチドメイン化した（ＭＶＡモードの）液晶セル（ＳＩＤ９７、Ｄｉｇｅｓｔ ｏｆ ｔｅｃｈ． Ｐａｐｅｒｓ（予稿集）２８（１９９７）８４５記載）、（３）棒状液晶性分子を電圧無印加時に実質的に垂直配向させ、電圧印加時にねじれマルチドメイン配向させるモード（ｎ−ＡＳＭモード）の液晶セル（日本液晶討論会の予稿集５８〜５９（１９９８）記載）及び（４）ＳＵＲＶＡＩＶＡＬモードの液晶セル（ＬＣＤインターナショナル９８で発表）が含まれる。
【０１１０】
ＯＣＢモードの液晶セルは、棒状液晶性分子を液晶セルの上部と下部とで実質的に逆の方向に（対称的に）配向させるベンド配向モードの液晶セルを用いた液晶表示装置であり、米国特許４５８３８２５号、同５４１０４２２号の各明細書に開示されている。棒状液晶性分子が液晶セルの上部と下部とで対称的に配向しているため、ベンド配向モードの液晶セルは、自己光学補償機能を有する。そのため、この液晶モードは、ＯＣＢ（Ｏｐｔｉｃａｌｌｙ Ｃｏｍｐｅｎｓａｔｏｒｙ Ｂｅｎｄ）液晶モードとも呼ばれる。ベンド配向モードの液晶表示装置は、応答速度が速いとの利点がある。
【０１１１】
ＴＮモードの液晶セルでは、電圧無印加時に棒状液晶性分子が実質的に水平配向し、さらに６０乃至１２０゜にねじれ配向している。
ＴＮモードの液晶セルは、カラーＴＦＴ液晶表示装置として最も多く利用されており、多数の文献に記載がある。
【０１１２】
［バックライト］
図３に、本発明の液晶表示装置の一例を概念的に描いた概略断面図で示す。また、図４は、この液晶表示装置に備え付けられる光源ユニット（バックライト）の概略斜視図である。
図３に示す液晶表示装置において、各々の主面が対向するように配置された一対の基板８０とこれらの間に挟持された液晶層７０からなる液晶表示素子（液晶セル）と蛍光灯１１０が搭載されたバックライト１５０を備える。液晶セルを構成する夫々の基板８０の液晶層７０とは反対側の主面には偏光板６１、６２が設けられる。また、一対の基板８０の少なくとも一つの液晶層７０側の主面には、複数の画素（図示せず）が２次元的に配置される。液晶表示装置の使用者は図の上側から基板８０の主面を通して液晶層の光透過率のパターンとして表示される画像を見る。図の上側である表示側の偏光板６１が本発明の光拡散フィルムまたは反射防止フィルム（図示せず）を設けた偏光板となる。
図３に示す液晶表示装置は、そのバックライト１５０における蛍光灯１１０の配置からサイド・ライト型（又はエッジ・ライト型）と呼ばれる。このバックライト１５０は、上記液晶セルの下面に対向するように配置された四辺形の上面を有する導光板１４０と、この導光板の少なくとも一の側面（四辺形の一辺）に沿って配置された管状の蛍光灯１１０と、この蛍光灯１１０から導光板の反対側へ輻射される光を導光板の側面に入射させるランプリフレクター１００と、導光板内をその下面に向けて伝播していく光をその上面に向けて反射させ且つ液晶セルの下面に照射させる反射フィルム１２０とを備える。導光板１４０の上面と液晶セルの下面の間には、例えば一対の拡散シート９２とこれに挟まれたプリズムシート９１及び輝度向上フィルム９３等を含む光学シート群９０が配置される。サイド・ライト型の液晶表示装置では、液晶表示素子の下面は蛍光灯１１０と対向せず、図４に示す導光板１４０の上面に対向するように配置される。
バックライトの放射角の調整は、上記の光学シート群９０により行うことができ、例えば、放射角を狭めるためには、上記のプリズムシート９１を２枚直交させて、集光性を高めるなどすればよい。
【０１１３】
【実施例】
以下、本発明を実施例をもって具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
（実施例１）
光拡散層を構成する透光性樹脂を形成するための塗布液としてのシリカ超微粒子分散物含有ハードコート液（デソライトＺ７５２６ ＪＳＲ（株）製、屈折率１．５１）を１００質量部、透光性微粒子として架橋ポリスチレンビーズ（綜研化学製 ＳＸ１３０Ｈ、粒径１．３μｍ、屈折率１．６０）を２５質量部、架橋ポリスチレンビーズ（綜研化学製 ＳＸ３５０Ｈ、粒径３．５μｍ、屈折率１．６０）を６質量部、これらを混合してメチルエチルケトン／メチルイソブチルケトン（２０／８０質量比）により固形分４５％になるように調整したものを、トリアセチルセルロースフィルム（富士写真フイルム社製、ＴＤ８０Ｕ）上に、１．３μｍ架橋ポリスチレンビーズの塗布量が１．１ｇ／ｍ２になるように塗工、溶剤乾燥後、１６０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、照度４００ｍＷ／ｃｍ２、照射量３００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射して塗布層を硬化させ光拡散フィルムＡ−０１を作製した。このフイルムの光拡散層乾燥膜厚は３．５μｍであった。
【０１１４】
（実施例２）
（低屈折率層用塗布液の調製）
屈折率１．４２の熱架橋性含フッ素ポリマー（ＪＮ−７２２８、ＪＳＲ（株）製）９３ｇにＭＥＫ−ＳＴ（平均粒径１０〜２０ｎｍ、固形分濃度３０質量％のＳｉＯ２ゾルのメチルエチルケトン（ＭＥＫ）分散物、日産化学（株）製）８ｇ、及びメチルエチルケトン１００ｇを添加、攪拌の後、孔径１μｍのポリプロピレン製フィルターでろ過して、低屈折率層用塗布液を調製した。
【０１１５】
光拡散フィルムＡ−０１の光拡散層上に、上記低屈折率層用塗布液をバーコーターを用いて塗布し、８０℃で乾燥の後、さらに１２０℃で１０分間熱架橋し、厚さ０．０９６μｍの低屈折率層を形成し、光拡散フィルムＡ−０２を作製した。
【０１１６】
（実施例３）
１．３μｍ架橋ポリスチレンビーズの塗布量を変更した以外は光拡散フィルムＡ−０２と同様に光拡散フィルムＡ−０３〜Ａ−０７を作製した。塗布量は表１に示す通りである。
【０１１７】
（実施例４）
１．３μｍ架橋ポリスチレンビーズを１．５μｍシリカビーズ（日本触媒製 シーホスターＫＥ−Ｐ１５０ 屈折率１．４４）に変更し、塗布量を変更した以外は光拡散フィルムＡ−０２と同様に光拡散フィルムＡ−０８〜Ａ−０９を作製した。塗布量は表１に示す通りである。
【０１１８】
（実施例５）
酸化ジルコニウム超微粒子分散物含有塗布液（デソライトＺ−７４０４、ＪＳＲ（株）製）１００部に、透光性樹脂（日本化薬製 ＤＰＨＡ）を５７質量部を攪拌混合してメチルエチルケトン／メチルイソブチルケトン（２０／８０質量比）溶液に溶解させた。この溶液を、塗布、紫外線硬化して得られた塗膜の屈折率は１．６１となる。
この溶液に透光性微粒子として、ポリメチルメタクリレート系ビーズ（綜研化学製 ＭＸ１５０、粒径１．５μｍ、屈折率１．４９）を１７質量部、及びポリメチルメタクリレート系ビーズ（綜研化学製、ＭＸ３００ 粒径３．０μｍ、屈折率１．４９）を７質量部、これらを混合してメチルエチルケトン／メチルイソブチルケトン（２０／８０質量比）により固形分５０％になるように調整して光拡散層塗布液を調製した。この塗布液を、トリアセチルセルロースフィルム（富士写真フイルム社製、ＴＤ８０Ｕ）上に、１．５μｍポリメチルメタクリレート系ビーズの塗布量が０．４ｇ／ｍ２になるように塗工、溶剤乾燥後、１６０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、照度４００ｍＷ／ｃｍ２、照射量３００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射して塗布層を硬化させ光拡散フィルムＢ−０１を作製した。このフイルムの光拡散層乾燥膜厚は３．０μｍであった。
【０１１９】
（実施例６）
光拡散フィルムＢ−０１の光拡散層上に、実施例１で調製した低屈折率層用塗布液をバーコーターを用いて塗布し、８０℃で乾燥の後、さらに１２０℃で１０分間熱架橋し、厚さ０．０９６μｍの低屈折率層を形成し、光拡散フィルムＢ−０２を作製した。
【０１２０】
（実施例７）
１．５μｍポリメチルメタクリレート系ビーズの塗布量を変更した以外は光拡散フィルムＢ−０２と同様に光拡散フィルムＢ−０３〜Ｂ−０６を作製した。塗布量は表２に示す通りである。
【０１２１】
（実施例８）
１．５μｍポリメチルメタクリレート系ビーズを５．０μｍポリメチルメタクリレート系ビーズに変更した以外は光拡散フィルムＢ−０２と同様に光拡散フィルムＢ−０７を作製した。
【０１２２】
（実施例９）
１．５μｍポリメチルメタクリレート系ビーズを１．３μｍ架橋ポリスチレンビーズに変更し、塗布量を変更した以外は光拡散フィルムＢ−０２と同様に光拡散フィルムＢ−０８〜Ｂ−０９を作製した。塗布量は表２に示す通りである。
【０１２３】
（実施例１０）
１．５μｍポリメチルメタクリレート系ビーズをメラミンホルムアルデヒド系ビーズ（日本触媒製、粒径０．５μｍ、屈折率１．６８）に変更し、塗布量を変更した以外は光拡散フィルムＢ−０２と同様に光拡散フィルムＢ−１０を作製した。塗布量は表２に示す通りである。
【０１２４】
（光拡散フイルムの評価）
得られた光拡散フィルムについて、以下の項目の評価を行った。結果を表１及び表２に示す。
（１）鏡面反射率
分光光度計Ｖ−５５０（日本分光（株）製）にアダプターＡＲＶ−４７４を装着して、３８０〜７８０ｎｍの波長領域において、入射角５°における出射角−５度の鏡面反射率を測定し、４５０〜６５０ｎｍの平均反射率を算出し、反射防止性を評価した。
【０１２５】
（２）ヘイズ
得られたフィルムのヘイズをヘイズメーターＭＯＤＥＬ １００１ＤＰ（日本電色工業（株）製）を用いて測定した。
【０１２６】
（３）散乱光プロファイルの評価
自動変角光度計ＧＰ−５型（（株）村上色彩技術研究所製）を用いて、入射光に対して光拡散フィルムを垂直に配置し、全方位に渡って散乱光プロファイルを測定した。出射角０°の光強度に対する３０°の散乱光強度、出射角０°の光強度に対する６０°の散乱光強度を求めた。例として図２に光拡散フィルムＡ−０２の散乱プロファイルを示す。
【０１２７】
次に、上記実施例の光拡散フィルムを用いて偏光板を作成し、液晶表示装置での評価を実施した。
【０１２８】
＜視認側偏光板の作製＞
延伸したポリビニルアルコールフィルムにヨウ素を吸着させて偏光膜を作製した。光拡散フィルムＡ−０１〜０９及びＢ−０１〜１０に鹸化処理を行い、ポリビニルアルコール系接着剤を用いて、光拡散フィルムの透明基材（トリアセチルセルロース）が偏光膜側となるように偏光膜の片側に貼り付けた。また、液晶性化合物からなる光学異方性層を有する光学補償フイルム「ＷＶ Ａ １２Ｂ」（富士写真フイルム製）にケン化処理を行い、ポリビニルアルコール系接着剤を用いて、フイルム支持体が偏光膜側となるように反対側に貼り付けた。このようにして視認側偏光板ＰＡ−０１〜０９及びＰＢ−０１〜１０を作製した。
【０１２９】
＜バックライト側偏光板の作製＞
延伸したポリビニルアルコールフィルムにヨウ素を吸着させて偏光膜を作製した。市販のトリアセチルセルロースフィルム（富士写真フイルム製 フジタックＴＤ８０）に鹸化処理を行い、ポリビニルアルコール系接着剤を用いて、偏光膜の片側に貼り付けた。また、液晶性化合物からなる光学異方性層を有する光学補償フイルム「ＷＶ Ａ １２Ｂ」（富士写真フイルム製）にケン化処理を行い、ポリビニルアルコール系接着剤を用いて、セルロースアセテートフイルムが偏光膜側となるように反対側に貼り付けた。このようにしてバックライト側偏光板を作製した。
【０１３０】
（実施例１１）
ＴＮ型液晶セルを使用した液晶表示装置に設けられている一対の偏光板を剥がし、代わりに偏光板ＰＡ−０１〜０９及びＰＢ−０１〜１０を、それぞれ光学補償フィルムが液晶セル側となるように粘着剤を介して、観察者側に貼り付けた。またバックライト側には、光学補償フィルムが液晶セル側となるように粘着剤を介してバックライト側偏光板を貼り付けた。観察者側の偏光板の透過軸と、バックライト側の偏光板の透過軸とは、Ｏモードとなるように配置した。
作製した液晶表示装置について、測定機（ＥＺ−Ｃｏｎｔｒａｓｔ１６０Ｄ、ＥＬＤＩＭ社製）を用いて、黒表示（Ｌ１）から白表示（Ｌ８）までの８段階で視野角を測定した。
なお、ここで作製した液晶表示装置に使用したバックライトは、正面最大値から輝度が３０％低下する放射角全幅が５８°のものである。
【０１３１】
また、液晶表示装置に画像を表示させ、画像の呆けを評価した。
画像の呆けが全く判らない ：○
画像がわずかに呆ける ：△
画像の呆けが認識できる ：×
結果を表１及び表２に示す。
【０１３２】
【表１】
【０１３３】
【表２】
【０１３４】
表１及び表２に示された結果から以下のことが明らかである。
３０°／０°の散乱光強度比が０．０１％以上の光拡散フィルムは、偏光板加工して液晶表示装置に用いると、顕著な視野角改良効果が得られた。特に下方向及び左右方向の視野角が改良されている。但し、３０°／０°の散乱光強度比が０．２％を越えると視野角拡大効果は大きいが、画像に呆けがみられるようになる。したがって、３０°／０°の散乱光強度比が０．０１％〜０．２％の光拡散フィルムにより画像の呆けが無く、液晶表示装置の広視野角化が達成できることが分かる。
【０１３５】
更に表から明らかなように、低屈折率層を積層して反射防止処理を施した光拡散フィルムは鏡面反射率が２．５％以下と低く、優れた反射防止性を示している。
【０１３６】
このように本発明の光拡散フィルム、反射防止フィルム、偏光板、液晶表示装置においては優れた視認性を示している。
（実施例１２）
実施例１１において下方向の視野角が改良され、画像に呆けが見られなかった光拡散フィルム（Ｂ−０２）、偏光板（ＰＢ−０２）を用いたＴＮ型液晶セルを放射角の異なるバックライト上に配置して、３種の液晶表示装置を作製した。夫々のバックライトのみの垂直方向放射角が正面最大値から３０％低下する放射角全幅は、５８°、６９°、１１５°であった。規格化したバックライトの垂直方向強度分布を図５に示す。視野角の評価結果を表３に示す。バックライトの放射角は、ＥＬＤＩＭ社製 ＥＺ−Ｃｏｎｔｒａｓｔ１６０Ｄによって測定した。
【０１３７】
【表３】
【０１３８】
表３から明らかなように、バックライト放射角の正面輝度が３０％低下する点における放射角度全幅が本発明のバックライトと、散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対する３０°の散乱光強度が０．０１％〜０．２％である光散乱フィルムとを用いることによって、液晶表示装置の広視野角化を達成することができる。
【０１３９】
（実施例１３）
実施例５で使用したポリメチルメタクリレート系ビーズ（綜研化学製 ＭＸ１５０、粒径１．５μｍ、屈折率１．４９）を１．５μｍシリカビーズ（日本触媒製 シーホスターＫＥ−Ｐ１５０ 屈折率１．４４）に変更した以外は、実施例５と同様にして光拡散フィルムＣ−０１を作製した。
【０１４０】
（実施例１４）
実施例２で使用したＭＥＫ−ＳＴの１／２量を、等質量のシリカゾル（シリカ、ＭＥＫＴの粒子径違い品、平均粒径４５ｎｍ、固形分濃度３０％、日産化学社製）に置き換えた以外は実施例２と同様にして低屈折率用塗布液を調製した。この低屈折率用塗布液を用いて、光拡散フィルムＣ−０１の光拡散層の上に、実施例２と同様にして低屈折率層を形成し、光拡散フィルムＣ−０２を作製した。
【０１４１】
実施例１３、１４で得られた光拡散フィルムについて、光拡散フィルムＡ−０１〜Ａ−０９及びＢ−０１〜Ｂ−１０について行った光拡散フィルムの評価を行ったところ、良好な性能が得られた。また、光拡散フィルムＣ−０２を用いて、ＰＡ−０１〜０９及びＰＢ−０１〜１０の作製と同様にして視認側偏光板を作製し、実施例１１及び実施例１２と同様の評価を行ったところ、偏光板ＰＢ−０２も用いた場合と同様な性能が得られた。
【発明の効果】
本発明のによれば、散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対する３０°の散乱光強度が０．０１％〜０．２％である光拡散フィルムを用いることにより、液晶表示装置の視野角、特に下方向視野角を十分に拡大し、視角変化によるコントラスト低下、階調または黒白反転、及び色相変化等がほとんど発生することのない。さらに。本発明の光拡散フィルムを用いた液晶表示装置は、上記の優れた性能を有し、特に、正面輝度が３０％低下する垂直方向の放射角度全幅が６０°以下２０°以上であるバックライトと同時に組合せて使用するとその効果は格段に優れる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の光拡散フィルムの構成を示す概略断面図である。
【図２】本発明の光拡散フィルム（Ａ−０２）の散乱プロファイルである。同心円状の間隔は対数表示である。
【図３】本発明の液晶表示装置の一例の構造を示す概略断面図である。
【図４】図３に示す液晶表示装置のバックライトの概略斜視図である。
【図５】実施例１２に使用した３種のバックライトの規格化した垂直方向強度分布を示すグラフである。
【符号の説明】
１０ 光拡散フイルム
２０ 透明基材フィルム
３０ 光拡散層
３１ 透光性樹脂
４１ 透光性微粒子
４２ 透光性微粒子
５０ 低屈折率層
６１ 表示側偏光板
６２ バックライト側偏光板
７０ 液晶層
８０ 基板
９０ 光学シート群
９１ プリズムシート
９２ 拡散シート
９３ 輝度向上フイルム
１００ ランプリフレクター
１１０ 蛍光灯
１２０ 反射フイルム
１４０ 導光板
１５０ 光源ユニット
【発明の属する技術分野】
本発明は、コンピュータ、ワードプロセッサ、テレビジョン等の画像表示の品位向上を図るための、光拡散フィルム、偏光板及び液晶表示装置等の表示素子に関し、詳しくは光拡散フィルム、並びに該光拡散フィルムを有する偏光板及び液晶表示装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
液晶表示装置は、一般に、偏光板と液晶セルからなる構成を含む。液晶表示装置の表示品位上の欠点は、視野角の狭さと外光の映り込みである。
視野角に関しては、現在主流であるＴＮモードＴＦＴ液晶表示装置において、光学補償フィルムを偏光板と液晶セルの間に挿入し、極めて広視野角の液晶表示装置が実現されている（例えば、特許文献１、特許文献２及び特許文献３参照）。ところが、上記液晶表示装置はパネルの下方向の階調反転が生じるという問題が残っていた。また、視野角によって色味が変化するという問題があった。
この問題に対して、視認側表面に、レンズ構造や回折構造などの光軸を変換する手段や光を拡散する手段を設けて、表示品位を大幅に改善することが提案されている（例えば、特許文献４、特許文献５及び特許文献６参照）。しかしながら、これらのレンズ構造や回折構造を有する光拡散手段は、その構造を高度に制御する必要があり、高価、かつ大量生産が非常に困難であった。
【０００３】
安価、かつ大量生産可能な光拡散フィルムとしては、例えば、透明基材フィルムの表面に二酸化ケイ素（シリカ）等のフィラーを含む樹脂を塗工したもの（例えば、特許文献７及び特許文献８参照）や、特許文献９、特許文献１０、特許文献１１、特許文献１２、特許文献１３、及び特許文献１４が挙げられるが、これらのフィルムを用いても、表示品位の向上は微々たるものであった。
【０００４】
【特許文献１】
特開平８−５０２０６号公報
【特許文献２】
特開平７−１９１２１７号公報
【特許文献３】
欧州特許０９１１６５６Ａ２号明細書
【特許文献４】
特許第２８２２９８３号明細書
【特許文献５】
特開２００１−３３７８３号公報
【特許文献６】
特開２００１−５６４６１号公報
【特許文献７】
特開平６−１８７０６号公報
【特許文献８】
特開平１０−２０１０３号公報
【特許文献９】
特開平１１−１６０５０５号公報
【特許文献１０】
特開平１１−３０５０１０号公報
【特許文献１１】
特開平１１−３２６６０８号公報
【特許文献１２】
特開２０００−１２１８０９号公報
【特許文献１３】
特開２０００−１８０６１１号公報
【特許文献１４】
特開２０００−３３８３１０号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、表示品位を向上させる表示素子を提供すること、特に、液晶表示装置の視野角、特に下方向視野角を十分に拡大し、そして視角変化によるコントラスト低下、階調または黒白反転、及び色相変化等がほとんど発生することがない光拡散フィルムと、これを用いた偏光板及び液晶表示装置を提供することである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
上記課題は、下記の手段により解決される。
１．正面輝度が３０％低下する垂直方向の放射角度全幅が６０°以下２０°以上であるバックライトを有する液晶表示装置に用いる光拡散フィルムであって、少なくとも一層の光拡散層を有し、ゴニオフォトメータ散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対する出射角３０°の散乱光強度が０．０１〜０．２％であることを特徴とする光拡散フィルム。
２．ゴニオフォトメータ散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対する出射角６０°の散乱光強度が０．０２％以下であることを特徴とする上記１に記載の光拡散フィルム。
３．光拡散層のヘイズ値が４０％以上であることを特徴とする上記１または２に記載の光拡散フィルム。
４．光拡散層の内部ヘイズ値が３０％以上であることを特徴とする上記１〜３のいずれかに記載の光拡散フィルム。
５．光拡散層が、透光性樹脂及び該透光性樹脂と屈折率の異なる透光性微粒子を含むことを特徴とする上記１〜４のいずれかに記載の光拡散フィルム。
６．光拡散フィルム表面の中心線平均粗さが０．８０μｍ以内であることを特徴とする上記１〜５のいずれかに記載の光拡散フィルム。
【０００７】
７．上記１〜６のいずれかに記載の光拡散フィルムの表示側最外層に反射防止層を設けたことを特徴とする反射防止機能を有する光拡散フィルム。
８．偏光膜の少なくとも片面に、上記１〜６のいずれかに記載の光拡散フィルムまたは上記７に反射防止フィルムが積層されていることを特徴とする偏光板。
９．偏光膜の少なくとも片面に、液晶性化合物からなる光学異方性層が積層されていることを特徴とする上記８に記載の偏光板。
１０．液晶性化合物がディスコティック化合物又は棒状化合物であることを特徴とする上記９に記載の偏光板。
【０００８】
１１．液晶セル、及びその表示側と背面側にそれぞれ偏光板を有する液晶表示装置であって、該液晶セルの表示側の偏光板が上記８〜１０のいずれかに記載の偏光板であることを特徴とする液晶表示装置。
１２．液晶セルが、ＴＮモード、ＶＡモード、ＯＣＢモード、ＩＰＳモードまたはＥＣＢモードの液晶セルであることを特徴とする上記１１または１２に記載の液晶表示装置。
【０００９】
本発明者らにより新たに得られた知見によれば、光拡散フィルムによる液晶表示装置の視野角改良効果が、該フィルムにおいて特定の方向に散乱される散乱光強度と相関すること、また、特に液晶表示装置のバックライト放射角とも強い相関があることが明らかになった。
バックライト放射角と光拡散フィルムの散乱光強度について、さらに詳しく述べると、放射角の狭いバックライトからの出射光が表示側表面に設置された光拡散フィルムで拡散されるほど視野角特性が良くなる。しかし、あまり狭い放射角で入射し、フィルムで拡散されすぎると、後方散乱が大きくなり、正面輝度が減少する、または、散乱が大きすぎて画像鮮明性が劣化する等の問題が生じる。したがって、入射するバックライトの放射角と光拡散フィルムによる散乱光強度分布との両方をある範囲に制御することが視野角を改良する上で極めて好ましいことが明らかになった。
【００１０】
具体的には、バックライト放射角については、バックライトの正面輝度が３０％低下する垂直方向の放射角度全幅を６０°以下２０°以上とすることが好ましく、５９°以下２５°以上とすることがより好ましく、５８°以下３０°以上にすることがさらに好ましい。
光拡散フィルムの散乱光強度分布については、散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対して、出射角３０°の散乱光強度を０．０１％〜０．２％とすることが好ましく、０．０２％〜０．１５％とすることがより好ましく、０．０３％〜０．１％とすることが最も好ましい。
【００１１】
また、本発明者らは、出射角６０°の散乱光強度が画像の呆けと強い相関があることも見出した。その知見によれば、画像鮮明性の観点から、出射角６０°の散乱光強度を特定の範囲に制御することが好ましい。具体的には、散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対して、出射角６０°の散乱光強度を０．０２％以下とすることが好ましく、０．０１％以下とすることがより好ましく、０．００５％以下とすることが最も好ましい。
なお、散乱光プロファイルについては、作成した光散乱フィルムに対して、例えば、（株）村上色彩技術研究所製の自動変角光度計ＧＰ−５型を用いることで測定できる。
【００１２】
さらに、光拡散層の内部ヘイズ値が３０％以上であることが好ましく、３０％〜８０％であることがより好ましく、３５％〜７０％であることが更に好ましく、４０％〜６０％であることが最も好ましい。光拡散層のヘイズ値も視野角特性の改良に重要であり、内部ヘイズ値を上記範囲とすることが視野角改良効果をより向上させる上で好ましい。
内部ヘイズ値とは、光拡散層全体のヘイズ値から層表面の凹凸による寄与（表面ヘイズ値）を除いたヘイズ値であり、該内部ヘイズ値を上昇させる方法としては、粒径が０．５μｍ〜２．０μｍである粒子濃度を上げる、該粒子と光拡散性層のバインダー樹脂との屈折率差を大きくする、または膜厚を厚くするなどの方法がある。
【００１３】
光拡散層の層全体のヘイズ値としては、４０％以上であることが好ましく、４０％〜９０％であることが好よりましく、４５％〜８０％であることが更に好ましく、５０％〜７０％であることが最も好ましい。
視認性の観点から表面凹凸による表面ヘイズを設けることが好ましく、内部ヘイズと表面ヘイズが存在する状態で、層全体のヘイズ値が上記範囲にあることが望ましい。
【００１４】
【発明の実施の形態】
本願明細書において、「（数値１）〜（数値２）」という記載は「（数値１）以上（数値２）以下」の意味を表す。
【００１５】
以下、本発明の実施形態について、図面を参照して詳細に説明する。
図１に本発明に係る光拡散フィルムの一例の概略断面図を示す。図１に示されるように、本発明の光拡散フィルム１０は、透明基材フィルム２０と、透光性樹脂３１中に第１の透光性微粒子４１と第２の透光性微粒子４２とを含む光拡散層３０を有し、更に反射防止層である低屈折率層５０を積層してなる。
【００１６】
光拡散層３０は、フィルムの散乱光プロファイルを上記範囲とすることができれば、特に限定されず、１層からなってもよいし、複数の層からなってもよい。
視野角改良のための散乱プロファイルの最適化は、光拡散層３０の構成を調整することによって行うことができ、図１に示すように透光性樹脂３１中に透光性微粒子を含ませる構成が好ましい。散乱プロファイルの調整は、透光性微粒子の粒径や透光性微粒子と透光性樹脂との屈折率差を調整することなどにより行うことができる。
さらに、表示品位を向上させる点では、粒径の異なる２種類以上の透光性微粒子を用いる構成が好ましい。ここでは、２種類の異なる屈折率を有する透光性微粒子を用いた例で説明を行うが、２種類以上の透光性微粒子を用いてもよい。
【００１７】
光拡散層３０の透光性樹脂３１の屈折率は、１．５１〜２．００であることが好ましい。低屈折率層５０の屈折率は、１．３５〜１．４５が好ましい。透明基材フィルム２０としてはトリアセチルセルロースが好ましく用いられ、その場合、透明基材フィルム２０の屈折率は１．４８となる。
このように、高屈折率の透光性樹脂を用いて光拡散層３０の屈折率を高くすることで、低屈折率層５０の屈折率が１．３５〜１．４５の範囲でも、反射防止効果に優れるフィルムとすることができる。光拡散層３０と低屈折率層５０の屈折率差が、小さすぎると反射防止性が低下し、大きすぎると逆に色味が強い反射光が生じる傾向があるので、適宜調整することが好ましい。
【００１８】
また、光拡散層３０の厚さは通常０．５μｍ〜５０μｍ程度とし、好ましくは１μｍ〜２０μｍ、さらに好ましくは２μｍ〜１０μｍ、最も好ましくは３μｍ〜７μｍとするとよい。
【００１９】
以下、本発明の光拡散フィルムを構成する各層について更に詳細に説明する。
［光拡散層］
光拡散層は、透光性粒子と透光性樹脂を含むことが好ましい。これにより上述のように所望の散乱光プロファイル及びヘイズ値にすることができる。
透光性粒子は、本発明に適した効果を得るためには、２種類以上の粒径の透光性微粒子を用いることが好ましい。
【００２０】
図１において、透光性微粒子４１及び４２と光拡散層３０全体を構成する透光性樹脂３１との屈折率の差は、いずれも０．０２以上０．２０以下であることが好ましい。屈折率差が０．０２未満の場合は、両者の屈折率の差が小さすぎて、光拡散効果を得られず、また、屈折率差が０．２０よりも大きい場合は、光拡散性が高すぎて、フィルム全体が白化してしまうことがある。なお、前記屈折率差は、０．０３以上０．１５以下がより好ましく、０．０４以上０．１３以下が最も好ましい。
【００２１】
また、本発明に適した散乱光プロファイルを得るために、透光性微粒子４２の粒子径が０．５μｍ〜２．０μｍであることが好ましい。
本発明では、表示品位を上げる（下方向視野角改善）ために、ある程度入射した光を拡散させることが必要であり、この拡散効果が大きければ大きい程、視角特性は向上する。しかし、表示品位という点で正面の明るさを維持するためには、できる限り透過率を高めることが必要である。
前記粒子径を０．５μｍ未満とした場合、散乱の効果が大きく、視角特性は飛躍的に向上するが、後方散乱が大きくなり明るさの減少が激しい。一方、２．０μｍ以上とした場合は、散乱効果が小さくなり、視角特性の向上が小さくなる。さらに、前記粒子径は０．６μｍ〜１．８μｍがより好ましく、０．７μｍ〜１．７μｍが最も好ましい。
【００２２】
また、本発明の表示品位を達成するには、外光の映り込みを防止することも必要である。さらに詳しく説明すると、表面ヘイズ値が、低いほど表示のボケを小さくして明瞭なディスプレイ表示を得ることができるが、表面ヘイズ値が低すぎると映り込み及び面ギラツキと呼ばれるキラキラ光る輝きが発生する。逆に、高すぎると白っぽくなるので（白化；黒濃度低下）、表面ヘイズ値ｈｓを０．５＜ｈｓ＜３０とすることが好ましく、３≦ｈｓ≦２０とすることがより好ましく、７≦ｈｓ≦１５とすることが最も好ましい。
この表面ヘイズ値を制御するには、透光性微粒子４１により樹脂層表面に適度な凹凸を設けることが好ましい。なお、ヘイズ値（曇価）は、ＪＩＳ−Ｋ−７１０５に準じ村上色彩技術研究所製ＨＲ−１００を用いて測定できる。
【００２３】
前記透光性微粒子４１の粒子径は、適切な表面散乱を得るために、２．５μｍ〜５．０μｍであることが好ましい。２．５μｍ〜５．０μｍの範囲では、映り込みを抑えた適度な表面散乱を実現できる。前記透光性微粒子４１の粒径を２．５μｍ未満とした場合、表面凹凸は小さくなり、表面散乱を抑えたクリア感のある表示を実現できるが、外光による映り込みを十分に抑えることができない。また、５．０μｍを越えた場合は、表面凹凸が大きくなり、著しく白化し表示品位を劣化させることになる。
【００２４】
表面凹凸としては、中心線平均粗さＲａが０．８０μｍ以内であることが好ましく、０．５０μｍ以内であることが更に好ましく、最も好ましくは、０．１０μｍ以内である。表面粗さは原子間力顕微鏡（ＡＦＭ：Ａｔｏｍｉｃ Ｆｏｒｃｅ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ、ＳＰＩ３８００Ｎ、セイコーインスツルメント（株）製）を用いて測定できる。
【００２５】
このように、２種類以上の粒子径の異なる透光性微粒子を用い、それら透光性微粒子の混合を行うことにより、表示品位に関わる視角特性と外光の映り込みを各々独自に最適化することができ、透光性微粒子の混合比により細かい設定が可能となり、１種類の場合よりも制御が可能となり、様々な設計が容易となる。
【００２６】
透光性微粒子４１及び４２は、単分散の有機微粒子であっても、無機微粒子であってもよい。粒径にばらつきがないほど、散乱特性にばらつきが少なくなり、ヘイズ値の設計が容易となる。
透光性微粒子としては、プラスチックビーズが好適であり、特に透明度が高く、透光性樹脂との屈折率差が前述のような数値になるものが好ましい。
【００２７】
有機微粒子としては、ポリメチルメタクリレートビーズ（屈折率１．４９）、アクリル−スチレン共重合体ビーズ（屈折率１．５４）、メラミンビーズ（屈折率１．５７）、ポリカーボネートビーズ（屈折率１．５７）、スチレンビーズ（屈折率１．６０）、架橋ポリスチレンビーズ（屈折率１．６１）、ポリ塩化ビニルビーズ（屈折率１．６０）、ベンゾグアナミン−メラミンホルムアルデヒドビーズ（屈折率１．６８）等が用いられる。
無機微粒子としては、シリカビーズ（屈折率１．４４）、アルミナビーズ（屈折率１．６３）等が用いられる。
【００２８】
透光性微粒子の粒径は、前述のように０．５〜５μｍのものを適宜選択して用いるとよく、透光性樹脂１００重量部に対して５〜３０重量部含有させるとよい。
【００２９】
上記のような透光性微粒子の場合には、樹脂組成物（透光性樹脂）中で透光性微粒子が沈降し易いので、沈降防止のためにシリカ等の無機フィラーを添加してもよい。なお、無機フィラーは添加量が増す程、透光性微粒子の沈降防止に有効であるが、塗膜の透明性に悪影響を与える。したがって、好ましくは、粒径０．５μｍ以下の無機フィラーを、透光性樹脂に対して塗膜の透明性を損なわない程度に、０．１重量％未満程度含有させるとよい。
【００３０】
透光性樹脂としては、主として紫外線・電子線によって硬化する樹脂、即ち、電離放射線硬化型樹脂、電離放射線硬化型樹脂に熱可塑性樹脂と溶剤を混合したもの、熱硬化型樹脂の３種類が使用される。
【００３１】
透光性樹脂の屈折率は、好ましくは１．５１〜２．００であり、より好ましくは１．５１〜１．９０であり、更に好ましくは１．５１〜１．８５であり、特に好ましくは１．５１〜１．８０である。なお、透光性樹脂の屈折率は、透光性微粒子を含まずに測定した値である。
透光性樹脂の屈折率が小さすぎると、低屈折率層との屈折率差が小さくなり、反射防止性が低下する。透光性樹脂の屈折率が大きすぎると逆に反射光の色味が強くなり、好ましくない。
【００３２】
透光性樹脂が光拡散層のバインダーとしての機能を有してもよい。バインダーとしては、飽和炭化水素またはポリエーテルを主鎖として有するポリマーであることが好ましく、飽和炭化水素を主鎖として有するポリマーであることがさらに好ましい。また、バインダーは架橋していることが好ましい。飽和炭化水素を主鎖として有するポリマーは、エチレン性不飽和モノマーの重合反応により得ることが好ましい。架橋しているバインダーを得るためには、二個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーを用いることが好ましい。
【００３３】
二個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーの例には、多価アルコールと（メタ）アクリル酸とのエステル（例、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ジクロヘキサンジアクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート）、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールエタントリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、１，３，５−シクロヘキサントリオールトリメタクリレート、ポリウレタンポリアクリレート、ポリエステルポリアクリレート）、ビニルベンゼンの誘導体（例、１，４−ジビニルベンゼン、４−ビニル安息香酸−２−アクリロイルエチルエステル、１，４−ジビニルシクロヘキサノン）、ビニルスルホン（例、ジビニルスルホン）、アクリルアミド（例、メチレンビスアクリルアミド）及びメタクリルアミドが含まれる。これらのなかでも、少なくとも３つの官能基を有するアクリレートまたはメタアクリレートモノマー、さらには少なくとも５つの官能基を有するアクリレートモノマーが、膜硬度、即ち耐傷性の観点で好ましい。ジペンタエリスリトールペンタアクリレートとジペンタエリスリトールヘキサアクリレートの混合物が市販されており、特に好ましく用いられる。
【００３４】
これらのエチレン性不飽和基を有するモノマーは、各種の重合開始剤その他添加剤と共に溶剤に溶解、塗布、乾燥後、電離放射線または熱による重合反応により硬化することができる。
【００３５】
二個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーの代わりまたはそれに加えて、架橋性基の反応により、架橋構造をバインダーに導入してもよい。架橋性官能基の例には、イソシアナート基、エポキシ基、アジリジン基、オキサゾリン基、アルデヒド基、カルボニル基、ヒドラジン基、カルボキシル基、メチロール基及び活性メチレン基が含まれる。ビニルスルホン酸、酸無水物、シアノアクリレート誘導体、メラミン、エーテル化メチロール、エステル及びウレタン、テトラメトキシシランのような金属アルコキシドも、架橋構造を導入するためのモノマーとして利用できる。ブロックイソシアナート基のように、分解反応の結果として架橋性を示す官能基を用いてもよい。すなわち、本発明において架橋性官能基は、すぐには反応を示すものではなくとも、分解した結果反応性を示すものであってもよい。
これら架橋性官能基を有するバインダーは、塗布後、加熱することによって架橋構造を形成することができる。
【００３６】
透光性樹脂は、上記バインダポリマーに加えて、これに高屈折率モノマー及び／または高屈折率金属酸化物超微粒子等を添加して形成することが好ましい。
高屈折率モノマーの例には、ビス（４−メタクリロイルチオフェニル）スルフィド、ビニルナフタレン、ビニルフェニルスルフィド、４−メタクリロキシフェニル−４’−メトキシフェニルチオエーテル等が含まれる。
高屈折率を有する金属酸化物超微粒子としては、ジルコニウム、チタン、アルミニウム、インジウム、亜鉛、錫、アンチモンのうちより選ばれる少なくとも一つの酸化物からなる粒径１００ｎｍ以下、好ましくは５０ｎｍ以下の微粒子が好ましい。高屈折率を有する金属酸化物超微粒子としてはＡｌ、Ｚｒ、Ｚｎ、Ｔｉ、Ｉｎ及びＳｎから選ばれる少なくとも１種の金属の酸化物超微粒子が好ましく、具体例としては、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｉｎ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＳｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、ＩＴＯ等が挙げられる。これらの中でも、特にＺｒＯ２が好ましく用いられる。
高屈折率のモノマーや金属酸化物超微粒子の含有量は、透光性樹脂の全質量の１０〜９０質量％であることが好ましく、２０〜８０質量％であると更に好ましい。
【００３７】
透光性樹脂と透明基材フィルムが接する場合、透光性樹脂を形成するための塗布液の溶剤は、光拡散性の発現及び透明基材フィルムと光拡散層との密着性の両立を図るために、透明基材フィルム（例えばトリアセチルセルロース支持体）を溶解する少なくとも一種類以上の溶剤と、透明基材フィルムを溶解しない少なくとも一種類以上の溶剤から構成するのが好ましい。より好ましくは、透明基材フィルムを溶解しない溶剤のうちの少なくとも一種類が、透明基材フィルムを溶解する溶剤のうちの少なくとも一種類よりも高沸点であることが好ましい。さらに好ましくは、透明基材フィルムを溶解しない溶剤のうち最も沸点の高い溶剤と、透明基材フィルムを溶解する溶剤のうち、最も沸点の高い溶剤との沸点温度差が３０℃以上であることであり、最も好ましくは５０℃以上であることである。
【００３８】
透明基材フイルムを溶解する溶剤として、
炭素子数が３〜１２のエーテル類：具体的には、ジブチルエーテル、ジメトキシメタン、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン、プロピレンオキシド、１，４−ジオキサン、１，３−ジオキソラン、１，３，５−トリオキサン、テトラヒドロフラン、アニソール及びフェネトール等、
炭素数が３〜１２のケトン類：具体的には、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、ジプロピルケトン、ジイソブチルケトン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン、及びメチルシクロヘキサノン等、
炭素数が３〜１２のエステル類：具体的には、蟻酸エチル、蟻酸プロピル、蟻酸ｎ−ペンチル、酢酸メチル、酢酸エチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、酢酸ｎ−ペンチル、及びγ−プチロラクトン等、
２種類以上の官能基を有する有機溶媒：具体的には、２−メトキシ酢酸メチル、２−エトキシ酢酸メチル、２−エトキシ酢酸エチル、２−エトキシプロピオン酸エチル、２−メトキシエタノール、２−プロポキシエタノール、２−ブトキシエタノール、１，２−ジアセトキシアセトン、アセチルアセトン、ジアセトンアルコール、アセト酢酸メチル、及びアセト酢酸エチル等、
が挙げられる。
これらは１種単独であるいは２種以上を組合せて用いることができる。透明基材を溶解する溶剤としてはケトン系溶剤が好ましい。
【００３９】
透明基材フィルムを溶解しない溶剤として、メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノール、１−ペンタノール、２−メチル−２−ブタノール、シクロヘキサノール、酢酸イソブチル、メチルイソブチルケトン、２−オクタノン、２−ペンタノン、２−ヘキサノン、２−ヘプタノン、３−ペンタノン、３−ヘプタノン、４−ヘプタノンが挙げられる。
これらは１種単独であるいは２種以上を組合せて用いることができる。
【００４０】
透明基材フィルムを溶解する溶剤の総量（Ａ）と透明基材フィルムを溶解しない溶剤の総量（Ｂ）の質量割合（Ａ／Ｂ）は、５／９５〜５０／５０が好ましく、より好ましくは１０／９０〜４０／６０であり、さらに好ましく１５／８５〜３０／７０である。
【００４１】
透光性樹脂が上記のような電離放射線硬化型樹脂の組成物の硬化物の場合、該組成物の硬化方法としては、電離放射線硬化型樹脂組成物の通常の硬化方法、即ち、電子線又は紫外線の照射によって硬化することができる。
例えば、電子線硬化の場合には、コックロフワルトン型、バンデグラフ型、共振変圧型、絶縁コア変圧器型、直線型、ダイナミトロン型、高周波型等の各種電子線加速器から放出される５０〜１０００ＫｅＶ、好ましくは１００〜３００ＫｅＶのエネルギーを有する電子線等が使用され、紫外線硬化の場合には超高圧水銀灯、高圧水銀灯、低圧水銀灯、カーボンアーク、キセノンアーク、メタルハライドランプ等の光線から発する紫外線等が利用できる。
【００４２】
［低屈折率層］
本発明では、反射防止層を設けることが好ましい。反射防止層として光拡散層より低屈折率な低屈折率層を、透明基材フィルム上の光拡散層を設けた側、つまり表示側の最外層に設けることで、画像の鮮明性を犠牲にせずに外光の映り込みの改良を視野角改良とともに行うことができる。また、耐擦傷性、防汚性を付与する観点でも低屈折率層を最外層として構築することが好ましい。耐擦傷性を大きく向上させる手段として表面への滑り性付与が有効で、従来公知のシリコーンの導入、フッ素の導入等から成る薄膜層の手段を適用できる。以下、反射防止層を有する光拡散フィルムを反射防止フィルムとも呼称する。
【００４３】
低屈折率層の屈折率は、上述のとおり好ましくは１．３５〜１．４５である。
さらに、低屈折率層の屈折率は、下記数式（Ｉ）を満たすことが好ましい。
（ｍλ／４）×０．７＜ｎ１ｄ１＜（ｍλ／４）×１．３ ……数式（Ｉ）
式中、ｍは正の奇数（一般に１）であり、ｎ１は低屈折率層の屈折率であり、そして、ｄ１は低屈折率層の膜厚（ｎｍ）である。また、λは可視光線の波長であり、４５０〜６５０（ｎｍ）の範囲の値である。
なお、上記数式（Ｉ）を満たすとは、上記波長の範囲において数式（Ｉ）を満たすｍ（正の奇数、通常１である）が存在することを意味している。
【００４４】
本発明の低屈折率層には、熱硬化性または電離放射線硬化型の架橋性含フッ素化合物が硬化した含フッ素樹脂が用いられる。これにより、フッ化マグネシウムやフッ化カルシウムを用いた低屈折率層に比べ、最外層として用いても耐傷性に優れた層とすることができる。熱硬化性または電離放射線硬化型の架橋性含フッ素化合物の屈折率としては１．３５以上１．４５以下が好ましい。硬化した含フッ素樹脂の動摩擦係数は、好ましくは０．０３〜０．１５、水に対する接触角は好ましくは９０°〜１２０°である。
このような架橋性含フッ素化合物としては、パーフルオロアルキル基含有シラン化合物（例えば（ヘプタデカフルオロ−１，１，２，２−テトラデシル）トリエトキシシラン）等の他、含フッ素モノマーと架橋性基付与のためのモノマーを構成単位とする含フッ素共重合体が挙げられる。
【００４５】
含フッ素モノマー単位の具体例としては、例えばフルオロオレフィン類（例えばフルオロエチレン、ビニリデンフルオライド、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン、パーフルオロ−２，２−ジメチル−１，３−ジオキソール等）、（メタ）アクリル酸の部分または完全フッ素化アルキルエステル誘導体類（例えばビスコート６ＦＭ（大阪有機化学製）やＭ−２０２０（ダイキン製）等）、完全または部分フッ素化ビニルエーテル類等である。
【００４６】
架橋性基付与のためのモノマーとしてはグリシジルメタクリレートのように分子内にあらかじめ架橋性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマーの他、カルボキシル基やヒドロキシル基、アミノ基、スルホン酸基等を有する（メタ）アクリレートモノマー（例えば（メタ）アクリル酸、メチロール（メタ）アクリレート、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、アリルアクリレート等）が挙げられる。後者は共重合の後、架橋構造を導入できることが特開平１０−２５３８８号公報及び特開平１０−１４７７３９号公報により開示されている。
【００４７】
また、低屈折率層には、上記含フッ素モノマーと架橋性基付与のためのモノマーとの共重合体だけでなく、これにその他のモノマーが共重合したポリマーを用いてもよい。
共重合してもよいその他のモノマーには特に限定はなく、例えばオレフィン類（エチレン、プロピレン、イソプレン、塩化ビニル、塩化ビニリデン等）、アクリル酸エステル類（アクリル酸メチル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸２−エチルヘキシル）、メタクリル酸エステル類（メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、エチレングリコールジメタクリレート等）、スチレン誘導体（スチレン、ジビニルベンゼン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン等）、ビニルエーテル類（メチルビニルエーテル等）、ビニルエステル類（酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、桂皮酸ビニル等）、アクリルアミド類（Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチルアクリルアミド、Ｎ−シクロヘキシルアクリルアミド等）、メタクリルアミド類、アクリロニトリル誘導体等を挙げることができる。
【００４８】
低屈折率層に用いる含フッ素樹脂には、耐傷性を付与するために、平均粒径が好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．００１〜０．０５μｍのＳｉの酸化物超微粒子を添加して用いるのが好ましい。反射防止性の観点からは屈折率が低いほど好ましいが、含フッ素樹脂の屈折率を下げていくと耐傷性が悪化する。そこで、含フッ素樹脂の屈折率とＳｉの酸化物超微粒子の添加量を最適化することにより、耐傷性と低屈折率のバランスの最も良い点を見出すことができる。
Ｓｉの酸化物超微粒子としては、市販の有機溶剤に分散されたシリカゾルをそのまま塗布液に添加しても、市販の各種シリカ紛体を有機溶剤に分散して使用してもよい。
【００４９】
低屈折率層は気相法（真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、プラズマＣＶＤ法等）により形成されても良い。安価に製造できる点では、塗布法が好ましい。
【００５０】
本発明の反射防止フイルムは、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）あるいはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のいずれかに対して常温常湿で測定した垂直剥離帯電が−２００ｐｃ（ピコクーロン）／ｃｍ２〜＋２００ｐｃ（ピコクーロン）／ｃｍ２であることが好ましい。より好ましくは−１００ｐｃ／ｃｍ２〜＋１００ｐｃ／ｃｍ２であり、さらに好ましくは−５０ｐｃ／ｃｍ２〜＋５０ｐｃ／ｃｍ２であり、最も好ましくは０ｐｃ／ｃｍ２である。ここで、単位のｐｃ（ピコクーロン）は、１０−１２クーロンである。
さらに好ましくは、常温１０％ＲＨで測定した垂直剥離帯電が−１００ｐｃ／ｃｍ２〜＋１００ｐｃ／ｃｍ２であり、さらに好ましくは−５０ｐｃ／ｃｍ２〜＋５０ｐｃ／ｃｍ２であり、最も好ましくは０ｐｃ／ｃｍ２である。
【００５１】
垂直剥離帯電の測定方法は以下の通りである。
測定サンプルはあらかじめ測定温度湿度の環境下で２時間以上放置しておく。測定装置は測定サンプルを置く台と相手のフイルムを保持して測定サンプルに上から圧着と剥離を繰り返せるヘッドからなり、このヘッドに帯電量を測定するエレクトロメーターがつながっている。測定する反射防止フイルムを台に乗せ、ヘッドにＴＡＣあるいはＰＥＴを装着する。測定部分を除電したのち、ヘッドを測定サンプルに圧着させ剥離させることを繰り返し、１回目の剥離時と５回目の剥離時の帯電値を読み、これを平均する。サンプルを変えて３サンプルでこれを繰り返し、全てを平均したものを垂直剥離帯電とする。
【００５２】
相手フイルムや測定サンプルの種類によってプラスに帯電する場合とマイナスに帯電する場合があるが、問題となるのは絶対値の大きさである。
また、一般的に低湿度の環境下の方が帯電の絶対値は大きくなる。本発明の反射防止フィルムはこの絶対値も小さくすることが好ましい。
常温常湿及び常温１０％ＲＨでの垂直剥離帯電の絶対値が小さくすることで、防塵性に優れたフィルムとすることができる。
垂直剥離帯電の値を上記の範囲とするには、反射防止フィルム表面の各種元素の割合を調節することによって行われる。
【００５３】
本発明の反射防止フイルムの表面抵抗値は、１×１０１１Ω／□以上、好ましくは１×１０１２Ω／□以上である。表面抵抗値の測定方法はＪＩＳに記載されている円電極法である。即ち、電圧印加後、１分後の電流値を読み、表面抵抗値（ＳＲ）を求める。
一般に、表面抵抗値を小さくすること、例えば１×１０１０Ω／□以下にすることで防塵性（ゴミ付着防止性）が改良されるが、この方法は表示装置に用いた際に、画像の表示品位が落ちる傾向がある。本発明では上記した方法で垂直剥離帯電の絶対値を小さくし、表面抵抗値を１×１０１１Ω／□以上とすることができ、表示品位を落とさずに防塵性を向上させることができる。
【００５４】
本発明の反射防止フィルムでは、５度入射における鏡面反射率の４５０ｎｍから６５０ｎｍまでの波長領域での平均値が２．５％以下であることが好ましく、１．２％以下であることがより好ましく、１．１％以下であることが特に好ましい。
また、５度入射における積分反射率の４５０ｎｍから６５０ｎｍまでの波長領域での平均値が２．５％以下であることが好ましく、より好ましくは２．３％以下である。
【００５５】
上記５度入射における鏡面反射率、及び５度入射におけるについて説明する。
５度入射における鏡面反射率は、サンプルの法線方向＋５度から入射した光に対する法線方向−５度で反射した光の強度の割合であり、背景の鏡面反射による映り込みの尺度になる。本発明の反射防止フィルムに適用する場合には、防眩性付与のために設けた表面凹凸に起因する散乱光の分だけ、法線方向−５度で反射した光の強度は弱くなる。したがって、鏡面反射率は防眩性と反射防止性の両方の寄与を反映する測定法といえる。
【００５６】
一方、５度入射における積分反射率とは、サンプルの法線方向＋５度から入射した光に対する全ての方向に反射した光強度の積分値の割合である。本発明の反射防止フィルムに適用する場合には、全方位の反射光強度を積分するので、防眩性による反射光の減少を打ち消し反射防止性だけを反映した測定が可能である。したがって、上記の両方の反射率の４５０ｎｍから６５０ｎｍまでの波長領域での平均値をそれぞれ２．５％以下（鏡面反射率）、２．５％以下（積分反射率）とすることにより、防眩性と反射防止性を同時に満足させることが可能になる。
【００５７】
本発明の反射防止フィルムの５度入射における鏡面反射率の４５０ｎｍから６５０ｎｍまでの波長領域での平均値が２．５％を越えると、背景の映り込みが気になり、表示装置の表面フィルムに適用したときの視認性が低下する。
一方、反射防止フィルムの５度入射における積分反射率の４５０ｎｍから６５０ｎｍまでの波長領域での平均値が２．５％を越えると、表示装置のコントラスト改善効果が少なくなり、防眩性付与のための表面凹凸起因の散乱光により表示画面が白化し、表示装置の表示品位が低下する。
【００５８】
本発明の反射防止フィルムは、ＣＩＥ標準光源Ｄ６５の５度入射光に対する正反射光の色味が、ＣＩＥ１９７６Ｌ＊ａ＊ｂ＊色空間のＬ＊、ａ＊、ｂ＊値で定量化したときに、それぞれＬ＊≦１０、０≦ａ＊≦２、−５≦ｂ＊≦２の範囲内に入るように設計されていることが好ましい。これを満たす正反射光の色味はニュートラルな色味である。
ＣＩＥ標準光源Ｄ６５の５度入射光に対する正反射光の色味は、５度入射における波長３８０ｎｍから７８０ｎｍの領域における鏡面反射率の実測値と光源Ｄ６５の各波長における分光分布の積を算出して得られた分光反射スペクトルから、ＣＩＥ１９７６Ｌ＊ａ＊ｂ＊色空間のＬ＊値、ａ＊値、ｂ＊値をそれぞれ算出することで定量化することができる。
Ｌ＊値が１０より大きいと、反射防止性が十分でない。ａ＊値が２より大きいと反射光の赤むらさき色が強く、０未満では逆に緑色が強くなり好ましくない。また、ｂ＊値が−５未満では青味が強く、２より大きいと黄色が強くなり好ましくない。
【００５９】
このようなニュートラルな色味の反射光を有し、且つ低反射率を有する反射防止フィルムは、低屈折率層の屈折率と光拡散層のバインダー素材の屈折率のバランスを最適化することで得られる。
一般に３層以上の蒸着、スパッタ等による光学薄膜による反射防止膜は、鏡面反射率の平均値を０．３％以下まで低減でき、従ってＬ＊値も３以下にまで低減できるが、ａ＊値が１０以上、ｂ＊値が−１０未満の値となり、反射光の色味が非常に強いものとなっていたが、本発明の防眩性反射防止フィルムではこの反射光の色味の点で大幅に改善されている。
【００６０】
［透明基材フィルム］
透明基材フィルムの素材としては、透明樹脂フィルム、透明樹脂板、透明樹脂シートや透明ガラスがある。透明樹脂フィルムとしては、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）フィルム（屈折率１．４８）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、ジアセチレンセルロースフィルム、アセテートブチレートセルロースフィルム、ポリエーテルサルホンフィルム、ポリアクリル系樹脂フィルム、ポリウレタン系樹脂フィルム、ポリエステルフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリスルホンフィルム、ポリエーテルフィルム、ポリメチルペンテンフィルム、ポリエーテルケトンフィルム、（メタ）アクリルニトリルフィルム、環状オレフィン系ポリマー等が使用できる。また、厚さは通常２５μｍ〜１０００μｍ程度が好ましい。
【００６１】
本発明の透明基材フィルムとしては、光拡散フィルムを液晶表示装置の偏光板の最表面に用いる場合に、偏光板の保護フィルムとして一般に用いられているセルロースアセテートフイルムを使用することが好ましい。
以降、透明性が高く、表面が平滑で、本発明の光散乱フィルムの透明基材フィルムとして、特に好ましく使用できるセルロースアセテートフイルムに関し説明する。
【００６２】
［高透明度、高平滑セルロースアセテートフィルム］
本発明では、酢化度が５９．０〜６１．５％であるセルロースアセテートを使用することが好ましい。
酢化度とは、セルロース単位質量当たりの結合酢酸量を意味する。酢化度は、ＡＳＴＭ：Ｄ−８１７−９１（セルロースアセテート等の試験法）におけるアセチル化度の測定及び計算に従う。
セルロースエステルの粘度平均重合度（ＤＰ）は、２５０以上であることが好ましく、２９０以上であることがさらに好ましい。
また、本発明に使用するセルロースエステルは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーによるＭｗ／Ｍｎ（Ｍｗは質量平均分子量、Ｍｎは数平均分子量）の分子量分布が狭いことが好ましい。具体的なＭｗ／Ｍｎの値としては、１．０〜４．０であることが好ましく、１．３〜３．５であることがさらに好ましく、１．４〜３．０であることが最も好ましい。
【００６３】
一般に、セルロースアシレートの２，３，６の水酸基は全体の置換度の１／３づつに均等に分配されるわけではなく、６位水酸基の置換度が小さくなる傾向がある。本発明ではセルロースアシレートの６位水酸基の置換度が、２，３位に比べて多いほうが好ましい。
全体の置換度に対して６位の水酸基が３２％以上アシル基で置換されていることが好ましく、更には３３％以上、特に３４％以上であることが好ましい。さらにセルロースアシレートの６位アシル基の置換度が０．８８以上であることが好ましい。
６位水酸基は、アセチル基以外に炭素数３以上のアシル基であるプロピオニル基、ブチロイル基、バレロイル基、ベンゾイル基、アクリロイル基などで置換されていてもよい。各位置の置換度の測定は、ＮＭＲによって求める事ができる。
本発明のセルロースアシレートとして、特開平１１−５８５１号公報の段落番号「００４３」〜「００４４」「実施例」［合成例１］、段落番号「００４８」〜「００４９」［合成例２］、段落番号「００５１」〜「００５２」［合成例３］の方法で得られたセルロースアセテートを用いることができる。
【００６４】
［セルロースアセテートフイルムの製造］
ソルベントキャスト法によりセルロースアセテートフイルムを製造することが好ましい。ソルベントキャスト法では、セルロースアセテートを有機溶媒に溶解した溶液（ドープ）を用いてフイルムを製造する。
有機溶媒は、炭素原子数が３乃至１２のエーテル、炭素原子数が３乃至１２のケトン、炭素原子数が３乃至１２のエステル及び炭素原子数が１乃至６のハロゲン化炭化水素から選ばれる溶媒を含むことが好ましい。
エーテル、ケトン及びエステルは、環状構造を有していてもよい。エーテル、ケトン及びエステルの官能基（すなわち、−Ｏ−、−ＣＯ−及びＣＯＯ−）のいずれかを二つ以上有する化合物も、有機溶媒として用いることができる。有機溶媒は、アルコール性水酸基のような他の官能基を有していてもよい。二種類以上の官能基を有する有機溶媒の場合、その炭素原子数は、いずれかの官能基を有する化合物の炭素数規定範囲内であればよい。
【００６５】
炭素原子数が３乃至１２のエーテル類の例には、ジイソプロピルエーテル、ジメトキシメタン、ジメトキシエタン、１，４−ジオキサン、１，３−ジオキソラン、テトラヒドロフラン、アニソール及びフェネトールが含まれる。
炭素原子数が３乃至１２のケトン類の例には、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、ジイソブチルケトン、シクロヘキサノン及びメチルシクロヘキサノンが含まれる。
炭素原子数が３乃至１２のエステル類の例には、エチルホルメート、プロピルホルメート、ペンチルホルメート、メチルアセテート、エチルアセテート及びペンチルアセテートが含まれる。
【００６６】
二種類以上の官能基を有する有機溶媒の例には、２−エトキシエチルアセテート、２−メトキシエタノール及び２−ブトキシエタノールが含まれる。
ハロゲン化炭化水素の炭素原子数は、１または２であることが好ましく、１であることが最も好ましい。ハロゲン化炭化水素のハロゲンは、塩素であることが好ましい。ハロゲン化炭化水素の水素原子が、ハロゲンに置換されている割合は、２５〜７５モル％であることが好ましく、３０〜７０モル％であることがより好ましく、３５〜６５モル％であることがさらに好ましく、４０〜６０モル％であることが最も好ましい。メチレンクロリドが、代表的なハロゲン化炭化水素である。
二種類以上の有機溶媒を混合して用いてもよい。
【００６７】
一般的な方法でセルロースアセテート溶液を調製できる。一般的な方法とは、０℃以上の温度（常温または高温）で、処理することを意味する。溶液の調製は、通常のソルベントキャスト法におけるドープの調製方法及び装置を用いて実施することができる。なお、一般的な方法の場合は、有機溶媒としてハロゲン化炭化水素（特にメチレンクロリド）を用いることが好ましい。非塩素系溶媒を用いることもでき、それについては公開技報２００１−１７４５に記載されているものがあげられる。
セルロースアセテートの量は、得られる溶液中に１０〜４０質量％含まれるように調整する。セルロースアセテートの量は、１０〜３０質量％であることがさらに好ましい。有機溶媒（主溶媒）中には、後述する任意の添加剤を添加しておいてもよい。
溶液は、常温（０〜４０℃）でセルロースアセテートと有機溶媒とを攪拌することにより調製することができる。高濃度の溶液は、加圧及び加熱条件下で攪拌してもよい。具体的には、セルロースアセテートと有機溶媒とを加圧容器に入れて密閉し、加圧下で溶媒の常温における沸点以上、かつ溶媒が沸騰しない範囲の温度に加熱しながら攪拌する。加熱温度は、通常は４０℃以上であり、好ましくは６０〜２００℃であり、さらに好ましくは８０〜１１０℃である。
【００６８】
各成分は予め粗混合してから容器に入れてもよい。また、順次容器に投入してもよい。容器は攪拌できるように構成されている必要がある。窒素ガス等の不活性気体を注入して容器を加圧することができる。また、加熱による溶媒の蒸気圧の上昇を利用してもよい。あるいは、容器を密閉後、各成分を圧力下で添加してもよい。
加熱する場合、容器の外部より加熱することが好ましい。例えば、ジャケットタイプの加熱装置を用いることができる。また、容器の外部にプレートヒーターを設け、配管して液体を循環させることにより容器全体を加熱することもできる。
容器内部に攪拌翼を設けて、これを用いて攪拌することが好ましい。攪拌翼は、容器の壁付近に達する長さのものが好ましい。攪拌翼の末端には、容器の壁の液膜を更新するため、掻取翼を設けることが好ましい。
容器には、圧力計、温度計等の計器類を設置してもよい。容器内で各成分を溶剤中に溶解する。調製したドープは冷却後容器から取り出すか、あるいは、取り出した後、熱交換器等を用いて冷却する。
【００６９】
冷却溶解法により、溶液を調製することもできる。冷却溶解法では、通常の溶解方法では溶解させることが困難な有機溶媒中にもセルロースアセテートを溶解させることができる。なお、通常の溶解方法でセルロースアセテートを溶解できる溶媒であっても、冷却溶解法によると迅速に均一な溶液が得られるとの効果がある。
冷却溶解法では最初に、室温で有機溶媒中にセルロースアセテートを撹拌しながら徐々に添加する。
セルロースアセテートの量は、この混合物中に１０〜４０質量％含まれるように調整することが好ましい。セルロースアセテートの量は、１０〜３０質量％であることがさらに好ましい。さらに、混合物中には後述する任意の添加剤を添加しておいてもよい。
【００７０】
次に、混合物を−１００〜−１０℃（好ましくは−８０〜−１０℃、さらに好ましくは−５０〜−２０℃、最も好ましくは−５０〜−３０℃）に冷却する。冷却は、例えば、ドライアイス・メタノール浴（−７５℃）や冷却したジエチレングリコール溶液（−３０〜−２０℃）中で実施できる。このように冷却すると、セルロースアセテートと有機溶媒の混合物は固化する。
冷却速度は、４℃／分以上であることが好ましく、８℃／分以上であることがさらに好ましく、１２℃／分以上であることが最も好ましい。冷却速度は、速いほど好ましいが、１００００℃／秒が理論的な上限であり、１０００℃／秒が技術的な上限であり、そして１００℃／秒が実用的な上限である。なお、冷却速度は、冷却を開始する時の温度と最終的な冷却温度との差を、冷却を開始してから最終的な冷却温度に達するまでの時間で割った値である。
【００７１】
さらに、これを０〜２００℃（好ましくは０〜１５０℃、さらに好ましくは０〜１２０℃、最も好ましくは０〜５０℃）に加温すると、有機溶媒中にセルロースアセテートが溶解する。昇温は、室温中に放置するだけでもよし、温浴中で加温してもよい。
加温速度は、４℃／分以上であることが好ましく、８℃／分以上であることがさらに好ましく、１２℃／分以上であることが最も好ましい。加温速度は、速いほど好ましいが、１００００℃／秒が理論的な上限であり、１０００℃／秒が技術的な上限であり、そして１００℃／秒が実用的な上限である。なお、加温速度は、加温を開始する時の温度と最終的な加温温度との差を加温を開始してから最終的な加温温度に達するまでの時間で割った値である。
以上のようにして、均一な溶液が得られる。なお、溶解が不充分である場合は冷却、加温の操作を繰り返してもよい。溶解が充分であるかどうかは、目視により溶液の外観を観察するだけで判断することができる。
【００７２】
冷却溶解法においては、冷却時の結露による水分混入を避けるため、密閉容器を用いることが望ましい。また、冷却加温操作において、冷却時に加圧し、加温時の減圧すると、溶解時間を短縮することができる。加圧及び減圧を実施するためには、耐圧性容器を用いることが望ましい。
なお、セルロースアセテート（酢化度：６０．９％、粘度平均重合度：２９９）を冷却溶解法によりメチルアセテート中に溶解した２０質量％の溶液は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によると、３３℃近傍にゾル状態とゲル状態との疑似相転移点が存在し、この温度以下では均一なゲル状態となる。従って、この溶液は疑似相転移温度以上、好ましくはゲル相転移温度プラス１０℃程度の温度で保する必要がある。ただし、この疑似相転移温度は、セルロースアセテートの酢化度、粘度平均重合度、溶液濃度や使用する有機溶媒により異なる。
【００７３】
調製したセルロースアセテート溶液（ドープ）から、ソルベントキャスト法によりセルロースアセテートフイルムを製造する。
ドープは、ドラムまたはバンド上に流延し、溶媒を蒸発させてフイルムを形成する。流延前のドープは、固形分量が１８〜３５％となるように濃度を調整することが好ましい。ドラムまたはバンドの表面は、鏡面状態に仕上げておくことが好ましい。ソルベントキャスト法における流延及び乾燥方法については、米国特許２３３６３１０号、同２３６７６０３号、同２４９２０７８号、同２４９２９７７号、同２４９２９７８号、同２６０７７０４号、同２７３９０６９号、同２７３９０７０号、英国特許６４０７３１号、同７３６８９２号の各明細書、特公昭４５−４５５４号、同４９−５６１４号、特開昭６０−１７６８３４号、同６０−２０３４３０号、同６２−１１５０３５号の各公報に記載がある。
ドープは、表面温度が１０℃以下のドラムまたはバンド上に流延することが好ましい。流延してから２秒以上風に当てて乾燥することが好ましい。得られたフイルムをドラムまたはバンドから剥ぎ取り、さらに１００〜１６０℃まで逐次温度を変えた高温風で乾燥して残留溶剤を蒸発させることもできる。以上の方法は、特公平５−１７８４４号公報に記載がある。この方法によると、流延から剥ぎ取りまでの時間を短縮することが可能である。この方法を実施するためには、流延時のドラムまたはバンドの表面温度においてドープがゲル化することが必要である。
【００７４】
調製したセルロースアシレート溶液（ドープ）を用いて２層以上の流延でフィルム化することもできる。この場合、ソルベントキャスト法によりセルロースアシレートフイルムを作製することが好ましい。ドープは、ドラムまたはバンド上に流延し、溶媒を蒸発させてフイルムを形成する。流延前のドープは、固形分量が１０〜４０％となるように濃度を調整することが好ましい。ドラムまたはバンドの表面は、鏡面状態に仕上げておくことが好ましい。
【００７５】
２層以上の複数のセルロースアシレート液を流延する場合、複数のセルロースアシレート溶液を流延することが可能で、支持体の進行方向に間隔を置いて設けた複数の流延口からセルロースアシレートを含む溶液をそれぞれ流延させて積層させながらフィルムを作製してもよく、例えば特開昭６１−１５８４１４号、特開平１−１２２４１９号、特開平１１−１９８２８５号、などに記載の方法が適応できる。また、２つの流延口からセルロースアシレート溶液を流延することによってもフィルム化することでもよく、例えば特公昭６０−２７５６２号、特開昭６１−９４７２４号、特開昭６１−９４７２４５号、特開昭６１−１０４８１３号、特開昭６１−１５８４１３号、特開平６−１３４９３３号、に記載の方法で実施できる。また、特開昭５６−１６２６１７号に記載の高粘度セルロースアシレート溶液の流れを低粘度のセルロースアシレート溶液で包み込み、その高，低粘度のセルロースアシレート溶液を同時に押出すセルロースアシレートフイルム流延方法でもよい。
【００７６】
また２個の流延口を用いて、第一の流延口により支持体に成型したフィルムを剥ぎ取り、支持体面に接していた側に第二の流延を行うことでより、フィルムを作製することでもよく、例えば特公昭４４−２０２３５号公報に記載されている方法である。
流延するセルロースアシレート溶液は同一の溶液でもよいし、異なるセルロースアシレート溶液でもよく特に限定されない。複数のセルロースアシレート層に機能を持たせるために、その機能に応じたセルロースアシレート溶液を、それぞれの流延口から押出せばよい。
さらにセルロースアシレート溶液は、他の機能層（例えば、本発明の光拡散層、低屈折率層、さらに必要に応じて接着層、染料層、帯電防止層、アンチハレーション層、ＵＶ吸収層、偏光層など）を同時に流延することも実施しうる。
【００７７】
単層液では、必要なフィルム厚さにするためには高濃度で高粘度のセルロースアシレート溶液を押出すことが必要であり、その場合セルロースアシレート溶液の安定性が悪くて固形物が発生し、ブツ故障となったり、平面性が不良であったりして問題となることが多い。この解決として、複数のセルロースアシレート溶液を流延口から流延することにより、高粘度の溶液を同時に支持体上に押出すことができ、平面性も良化し優れた面状のフィルムが作製できるばかりでなく、濃厚なセルロースアシレート溶液を用いることで乾燥負荷の低減化が達成でき、フィルムの生産スピードを高めることができる。
【００７８】
セルロースアセテートフイルムには、機械的物性を改良するため、または乾燥速度を向上するために、可塑剤を添加することができる。可塑剤としては、リン酸エステルまたはカルボン酸エステルが用いられる。リン酸エステルの例には、トリフェニルフォスフェート（ＴＰＰ）、ビフェニルジフェニルホスフェート及びトリクレジルホスフェート（ＴＣＰ）が含まれる。カルボン酸エステルとしては、フタル酸エステル及びクエン酸エステルが代表的である。フタル酸エステルの例には、ジメチルフタレート（ＤＭＰ）、ジエチルフタレート（ＤＥＰ）、ジブチルフタレート（ＤＢＰ）、ジオクチルフタレート（ＤＯＰ）、ジフェニルフタレート（ＤＰＰ）及びジエチルヘキシルフタレート（ＤＥＨＰ）が含まれる。クエン酸エステルの例には、Ｏ−アセチルクエン酸トリエチル（ＯＡＣＴＥ）及びＯ−アセチルクエン酸トリブチル（ＯＡＣＴＢ）が含まれる。その他のカルボン酸エステルの例には、オレイン酸ブチル、リシノール酸メチルアセチル、セバシン酸ジブチル、種々のトリメリット酸エステルが含まれる。フタル酸エステル系可塑剤（ＤＭＰ、ＤＥＰ、ＤＢＰ、ＤＯＰ、ＤＰＰ、ＤＥＨＰ）が好ましく用いられる。ＤＥＰ及びＤＰＰが特に好ましい。
可塑剤の添加量は、セルロースエステルの量の０．１〜２５質量％であることが好ましく、１〜２０質量％であることがさらに好ましく、３〜１５質量％であることが最も好ましい。
【００７９】
セルロースアセテートフイルムには、劣化防止剤（例、酸化防止剤、過酸化物分解剤、ラジカル禁止剤、金属不活性化剤、酸捕獲剤、アミン）を添加してもよい。劣化防止剤については、特開平３−１９９２０１号、同５−１９０７０７３号、同５−１９４７８９号、同５−２７１４７１号、同６−１０７８５４号の各公報に記載がある。劣化防止剤の添加量は、調製する溶液（ドープ）の０．０１〜１質量％であることが好ましく、０．０１〜０．２質量％であることがさらに好ましい。添加量が０．０１質量％未満であると、劣化防止剤の効果がほとんど認められない。添加量が１質量％を越えると、フイルム表面への劣化防止剤のブリードアウト（滲み出し）が認められる場合がある。特に好ましい劣化防止剤の例としては、ブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、トリベンジルアミン（ＴＢＡ）を挙げることができる。
【００８０】
［セルロースアセテートフイルムの表面処理］
セルロースアセテートフイルムは、表面処理を施すことが好ましい。具体的方法としては、コロナ放電処理、グロー放電処理、火炎処理、酸処理、アルカリ処理または紫外線照射処理が挙げられる。また、特開平７−３３３４３３号明細書に記載のように、下塗り層を設けることも好ましく利用される。
フイルムの平面性を保持する観点から、これら処理においてセルロースアセテートフイルムの温度をＴｇ以下、具体的には１５０℃以下とすることが好ましい。
【００８１】
偏光板の透明保護膜として使用する場合、偏光膜との接着性の観点から、酸処理またはアルカリ処理、すなわちセルロースアセテートに対するケン化処理を実施することが特に好ましい。
表面エネルギーは５５ｍＮ／ｍ以上であることが好ましく、６０ｍＮ／ｍ以上７５ｍＮ／ｍ以下であることが更に好ましい。
【００８２】
以下、アルカリ鹸化処理を例に、具体的に説明する。
フィルム表面をアルカリ溶液に浸漬した後、酸性溶液で中和し、水洗して乾燥するサイクルで行われることが好ましい。
アルカリ溶液としては、水酸化カリウム溶液、水酸化ナトリウム溶液が挙げられ、水酸化イオンの規定濃度は０．１Ｎ〜３．０Ｎであることが好ましく、０．５Ｎ〜２．０Ｎであることがさらに好ましい。アルカリ溶液温度は、室温乃至９０℃の範囲が好ましく、４０℃〜７０℃がさらに好ましい。
生産性の観点から、アルカリ液を塗布し、鹸化処理後に水洗によりフィルム表面よりアルカリ除去する事が好ましい。濡れ性の観点から、塗布溶媒としてはＩＰＡ、ｎ−ブタノール、メタノール、エタノール等のアルコール類が好ましく、アルカリ溶解の助剤として水、プロピレングリコール、エチレングリコール、等を加える事が好ましく用いられる。
固体の表面エネルギーは、「ぬれの基礎と応用」（リアライズ社 １９８９．１２．１０発行）に記載のように接触角法、湿潤熱法、及び吸着法により求めることができる。本発明のセルロースアセテートフイルムの場合、接触角法を用いることが好ましい。
具体的には、表面エネルギーが既知である２種の溶液をセルロースアセテートフイルムに滴下し、液滴の表面とフイルム表面との交点において、液滴に引いた接線とフイルム表面のなす角で、液滴を含む方の角を接触角と定義し、計算によりフイルムの表面エネルギーを算出できる。
【００８３】
セルロースアセテートフイルム及びその製造方法については、公開技報２００１−１７４５号に詳しく記載されており、該公開技報に記載のセルロースアセテートフイルムを本発明に好ましく用いることができる。
【００８４】
［偏光板］
偏光板は、偏光膜及びその両側に配置された二枚の保護フイルムからなる。一方の保護フィルムとして、本発明の光拡散フィルム、反射防止フィルムを用いることができる。他方の保護フイルムとしては、通常、セルロースアセテートフイルムを用いるこことができる。
偏光膜には、ヨウ素系偏光膜、二色性染料を用いる染料系偏光膜やポリエン系偏光膜がある。ヨウ素系偏光膜及び染料系偏光膜は、一般にポリビニルアルコール系フイルムを用いて製造する。
本発明の光拡散フイルムの透明基材フィルムや保護膜（例えば、セルロースアセテートフイルム）の遅相軸と、偏光膜の透過軸とは、実質的に平行になるように配置する。
【００８５】
偏光板の生産性には保護膜の透湿性を調整することが好ましい。偏光膜と保護フィルムは水系接着剤で貼り合わせられており、この接着剤溶剤は保護フィルム中を拡散することで、乾燥される。保護膜の透湿性が高ければ、高いほど乾燥は早くなり、生産性は向上するが、高くなりすぎると、液晶表示装置の使用環境（高湿下）により、水分が偏光膜中に入ることで偏光能が低下する。
【００８６】
本発明の光拡散フィルム、反射防止フィルムを偏光板の保護膜として用いる場合、該光拡散フィルムまたは反射防止フィルムの透湿性は１００〜１０００ｇ／ｍ２・２４ｈｒｓであることが好ましく、３００〜７００ｇ／ｍ２・２４ｈｒｓであることが更に好ましい。
本発明の光拡散フィルム、反射防止フィルムの透湿性は、透明基材フィルムの厚み、自由体積、親疎水性、等により決定される。
透明基材の厚みは、製膜の場合、リップ流量とラインスピード、あるいは、延伸、圧縮により調整することができる。使用する主素材により透湿性が異なるので、厚み調整により好ましい範囲にすることが可能である。
透明基材の自由体積は、製膜の場合、乾燥温度と時間により調整することができる。この場合もまた、使用する主素材により透湿性が異なるので、自由体積調整により好ましい範囲にすることが可能である。
透明基材の親疎水性は、添加剤により調整することができる。上記自由体積中に親水的添加剤を添加することで透湿性は高くなり、逆に疎水性添加剤を添加することで透湿性を低くすることができる。
上記透湿性を適宜制御することにより、偏光板を安価に高い生産性で製造することが可能となる。
【００８７】
偏光板としては、本発明の光拡散フィルムまたは反射防止フィルム、偏光膜、液晶性化合物からなる光学異方性層をこの順に積層した偏光板が好ましい。
光学異方性層を積層することにより、偏光板に光学補償能を付与することでき、視野角改良、反射防止と相俟って表示品位をさらに向上させることができる。
【００８８】
［液晶性化合物からなる光学異方性層］
光学異方性層は、透明支持体上に円盤状化合物（ディスコティック化合物）、もしくは棒状液晶化合物から形成された層であり、該透明支持体ごと偏光膜と積層されてもよい。本発明においては液晶性化合物がディスコティック化合物であることが好ましい。光学異方性層は、円盤状化合物（もしくは棒状液晶化合物）を配向させ、その配向状態を固定することにより形成することが好ましい。
【００８９】
（液晶性化合物）
本発明に用いられる液晶化合物は、棒状液晶でも、ディスコティック液晶でもよく、またそれらが高分子液晶、または低分子液晶、さらには、低分子液晶が架橋され液晶性を示さなくなったものも含む。本発明の液晶性化合物として最も好ましいのは、ディスコティック液晶である。
【００９０】
棒状液晶の好ましい例としては、特開２０００−３０４９３２号公報に記載のものがあげられる。本発明のディスコティック液晶の例としては、Ｃ．Ｄｅｓｔｒａｄｅらの研究報告、Ｍｏｌ．Ｃｒｙｓｔ．７１巻、１１１頁（１９８１年）に記載されているベンゼン誘導体、Ｃ．Ｄｅｓｔｒａｄｅらの研究報告、Ｍｏｌ．Ｃｒｙｓｔ．１２２巻、１４１頁（１９８５年）、Ｐｈｙｓｉｃｓ ｌｅｔｔ，Ａ，７８巻、８２頁（１９９０）に記載されているトルキセン誘導体、Ｂ．Ｋｏｈｎｅらの研究報告、Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．９６巻、７０頁（１９８４年）に記載されたシクロヘキサン誘導体及びＪ．Ｍ．Ｌｅｈｎらの研究報告、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．，１７９４頁（１９８５年）、Ｊ．Ｚｈａｎｇらの研究報告、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１１６巻、２６５５頁（１９９４年）に記載されているアザクラウン系やフェニルアセチレン系マクロサイクルなどを挙げることができる。上記ディスコティック液晶は、一般的にこれらを分子中心の母核とし、直鎖のアルキル基やアルコキシ基、置換ベンゾイルオキシ基等がその直鎖として放射線状に置換された構造であり、液晶性を示す。ただし、分子自身が負の一軸性を有し、一定の配向を付与できるものであれば上記記載に限定されるものではない。また、本発明において、円盤状化合物から形成したとは、最終的にできた物が前記化合物である必要はなく、例えば、前記低分子ディスコティック液晶が熱、光等で反応する基を有しており、結果的に熱、光等で反応により重合または架橋し、高分子量化し液晶性を失ったものも含まれる。上記ディスコティック液晶の好ましい例は特開平８−５０２０６号公報に記載されている。
【００９１】
本発明の光学異方層は、ディスコティック構造単位を有する化合物からなる層であって、そしてディスコティック構造単位の面が、透明支持体面に対して傾き、且つ該ディスコティック構造単位の面と透明支持体面とのなす角度が、光学異方層の深さ方向に変化していることが好ましい。
【００９２】
上記ディスコティック構造単位の面の角度（傾斜角）は、一般に、光学異方層の深さ方向でかつ光学異方層の底面からの距離の増加と共に増加または減少している。上記傾斜角は、距離の増加と共に増加することが好ましい。更に、傾斜角の変化としては、連続的増加、連続的減少、間欠的増加、間欠的減少、連続的増加と連続的減少を含む変化、及び増加及び減少を含む間欠的変化等を挙げることができる。間欠的変化は、厚さ方向の途中で傾斜角が変化しない領域を含んでいる。傾斜角は、変化しない領域を含んでいても、全体として増加または減少していることが好ましい。更に、傾斜角は全体として増加していることが好ましく、特に連続的に変化することが好ましい。
【００９３】
上記光学異方層は、一般にディスコティック化合物及び他の化合物を溶剤に溶解した溶液を配向膜上に塗布し、乾燥し、次いでディスコティックネマチック相形成温度まで加熱し、その後配向状態（ディスコティックネマチック相）を維持して冷却することにより得られる。あるいは、上記光学異方層は、ディスコティック化合物及び他の化合物（更に、例えば重合性モノマー、光重合開始剤）を溶剤に溶解した溶液を配向膜上に塗布し、乾燥し、次いでディスコティックネマチック相形成温度まで加熱したのち重合させ（ＵＶ光の照射等により）、さらに冷却することにより得られる。本発明に用いるディスコティック液晶性化合物のディスコティックネマチック液晶相−固相転移温度としては、７０〜３００℃が好ましく、特に７０〜１７０℃が好ましい。
【００９４】
例えば、支持体側のディスコティック単位の傾斜角は、一般にディスコティック化合物あるいは配向膜の材料を選択することにより、またはラビング処理方法の選択することにより、調整することができる。また、表面側（空気側）のディスコティック単位の傾斜角は、一般にディスコティック化合物あるいはディスコティック化合物とともに使用する他の化合物（例、可塑剤、界面活性剤、重合性モノマー及びポリマー）を選択することにより調整することができる。更に、傾斜角の変化の程度も上記選択により調整することができる。
【００９５】
上記可塑剤、界面活性剤及び重合性モノマーとしては、ディスコティック化合物と相溶性を有し、液晶性ディスコティック化合物の傾斜角の変化を与えられるか、あるいは配向を阻害しない限り、どのような化合物も使用することができる。これらの中で、重合性モノマー（例、ビニル基、ビニルオキシ基、アクリロイル基及びメタクリロイル基を有する化合物）が好ましい。上記化合物は、ディスコティック化合物に対して一般に１〜５０重量％（好ましくは５〜３０重量％）の量にて使用される。更に、好ましい重合性モノマーの例としては、多官能アクリレートが挙げられる。官能基の数は３官能以上が好ましく、４官能以上が更に好ましい。最も好ましいのは６官能モノマーである。６官能モノマーの好ましい例としては、ジペンタエリストリトールヘキサアクリレートが挙げられる。また、これら官能基数の異なる多官能モノマーを混合して使用することも可能である。
【００９６】
上記ポリマーとしては、ディスコティック化合物と相溶性を有し、液晶性ディスコティック化合物に傾斜角の変化を与えられる限り、どのようなポリマーでも使用することができる。ポリマー例としては、セルロースエステルを挙げることができる。セルロースエステルの好ましい例としては、セルロースアセテート、セルロースアセテートプロピオネート、ヒドロキシプロピルセルロース及びセルロースアセテートブチレートを挙げることができる。上記ポリマーは、液晶性ディスコティック化合物の配向を阻害しないように、ディスコティック化合物に対して一般に０．１〜１０重量％（好ましくは０．１〜８重量％、特に０．１〜５重量％）の量にて使用される。
本発明では、セルロースアセテートフイルム、その上に設けられた配向膜及び配向膜上に形成されたディスコティック液晶からなり、配向膜が架橋されたポリマーからなるラビング処理された膜であることが好ましい。
【００９７】
（液晶化合物からなる光学異方性層を塗設する透明支持体）
光学異方性層を塗設する透明支持体は、高透過率なプラスティックフィルムであれば特に制限はないが、偏光板の保護フィルムであるセルロースアセテートを用いることが好ましい。光学的に一軸性でも二軸性であってもよい。
光学異方性層を塗設する透明支持体は、それ自身が光学的に重要な役割を果たすため、本発明の透明支持体のＲｅレターデーション値を０〜２００ｎｍであり、そして、Ｒｔｈレターデーション値が７０〜４００ｎｍに調節されることが好ましい。
液晶表示装置に二枚の光学的異方性セルロースアセテートフイルムを使用する場合、フイルムのＲｔｈレターデーション値は７０〜２５０ｎｍであることが好ましい。
液晶表示装置に一枚の光学的異方性セルロースアセテートフイルムを使用する場合、フイルムのＲｔｈレターデーション値は１５０〜４００ｎｍであることが好ましい。
なお、セルロースアセテートフイルムの複屈折率（Δｎ：ｎｘ−ｎｙ）は、０．００〜０．００２であることが好ましい。また、セルロースアセテートフイルムの厚み方向の複屈折率｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝は、０．００１〜０．０４であることが好ましい。
Ｒｅレターデーション値及びはＲｔｈレターデーション値は、各々下記数式（Ｉ）及び（ＩＩ）に従って算出する。
数式（Ｉ）：Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
数式（ＩＩ）：Ｒｔｈ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ
数式（Ｉ）及び（ＩＩ）中、ｎｘは、位相差板の面内の遅相軸方向屈折率（面内の最大屈折率）であり；ｎｙは、位相差板の面内の遅相軸に垂直な方向の屈折率であり；ｎｚは、フイルムの厚み方向の屈折率である。ｄは、単位をｎｍとするフイルムの厚さである。
【００９８】
［配向膜］
配向膜は、好ましくは架橋された２種のポリマーからなる層である。少なくとも１種のポリマーが、それ自体架橋可能なポリマーであっても、架橋剤により架橋されるポリマーのいずれも使用することができる。上記配向膜は、官能基を有するポリマーあるいはポリマーに官能基を導入したものを、光、熱、ｐＨ変化等により、ポリマー間で反応させて形成するか；あるいは、反応活性の高い化合物である架橋剤を用いてポリマー間に架橋剤に由来する結合基を導入して、ポリマー間を架橋することにより形成することができる。
【００９９】
このような架橋は、通常上記ポリマーまたはポリマーと架橋剤の混合物を含む塗布液を、透明支持体上に塗布したのち、加熱等を行うことにより実施されるが、最終商品の段階で耐久性が確保できれば良いので、配向膜を透明支持体上に塗設した後からいずれの段階で架橋させる処理を行ってもよい。配向膜上に形成される円盤状構造を有する化合物（光学異方層）の配向性を考えると、円盤状構造を有する化合物の配向させたのちに、充分架橋を行うことも好ましい。すなわち、透明支持体上に、ポリマー及び該ポリマーを架橋することができる架橋剤を含む塗布液を塗布した場合、加熱乾燥した後（一般に架橋が行なわれるが、加熱温度が低い場合にはディスコティックネマチック相形成温度に加熱された時に更に架橋が進む）、ラビング処理を行って配向膜を形成し、次いでこの配向膜上に円盤状構造単位を有する化合物を含む塗布液を塗布し、ディスコティックネマチック相形成温度以上に加熱した後、冷却して光学異方層を形成することが好ましい。
【０１００】
配向膜に使用されるポリマーは、それ自体架橋可能なポリマーあるいは架橋剤により架橋されるポリマーのいずれも使用することができる。勿論両方可能なポリマーもある。上記ポリマーの例としては、ポリメチルメタクリレート、アクリル酸／メタクリル酸共重合体、スチレン／マレインイミド共重合体、ポリビニルアルコール及び変性ポリビニルアルコール、ポリ（Ｎ−メチロールアクリルアミド）、スチレン／ビニルトルエン共重合体、クロロスルホン化ポリエチレン、ニトロセルロース、ポリ塩化ビニル、塩素化ポリオレフィン、ポリエステル、ポリイミド、酢酸ビニル／塩化ビニル共重合体、エチレン／酢酸ビニル共重合体、カルボキシメチルセルロース、ポリエチレン、ポリプロピレン及びポリカーボネート等のポリマー及びシランカップリング剤等の化合物を挙げることができる。好ましいポリマーの例としては、ポリ（Ｎ−メチロールアクリルアミド）、カルボキシメチルセルロース、ゼラチン、ポリビルアルコール及び変性ポリビニルアルコール等の水溶性ポリマーであり、さらにゼラチン、ポリビルアルコール及び変性ポリビニルアルコールが好ましく、特にポリビルアルコール及び変性ポリビニルアルコールを挙げることができる。
【０１０１】
上記ポリマーの中で、ポリビニルアルコール又は変性ポリビニルアルコールが好ましく、重合度の異なるポリビニルアルコール又は変性ポリビニルアルコールを２種類併用することが最も好ましい。
ポリビニルアルコールとしては、例えば鹸化度７０〜１００％のものであり、一般に鹸化度８０〜１００％のものであり、より好ましくは鹸化度８５乃至９５％のものである。重合度としては、１００〜３０００のも範囲が好ましい。変性ポリビニルアルコールとしては、共重合変性したもの（変性基として、例えば、ＣＯＯＮａ、Ｓｉ（ＯＸ）３、Ｎ（ＣＨ３）３・Ｃｌ、Ｃ９Ｈ１９ＣＯＯ、ＳＯ３、Ｎａ、Ｃ１２Ｈ２５等が導入される）、連鎖移動により変性したもの（変性基として、例えば、ＣＯＯＮａ、ＳＨ、Ｃ１２Ｈ２５等が導入されている）、ブロック重合による変性をしたもの（変性基として、例えば、ＣＯＯＨ、ＣＯＮＨ２、ＣＯＯＲ、Ｃ６Ｈ５等が導入される）等のポリビニルアルコールの変性物を挙げることができる。これらの中で、鹸化度８０〜１００％の未変性乃至変性ポリビニルアルコールであり、より好ましくは鹸化度８５〜９５％の未変性ないしアルキルチオ変性ポリビニルアルコールである。
これら変性ポリマーの合成方法、可視吸収スペクトル測定、及び導入率ｙの決定方法等は、特開平８−３３８９１３号公報に詳しく記載がある。
【０１０２】
上記ポリビニルアルコール等のポリマーと共に使用される架橋剤の具体例として、下記のものを挙げることができるが、これらは上記水溶性ポリマー、特にポリビニルアルコール及び変性ポリビニルアルコール（上記特定の変性物も含む）、と併用する場合に好ましい。例えば、アルデヒド類（例、ホルムアルデヒド、グリオキザール及びグルタルアルデヒド）、Ｎ−メチロール化合物（例、ジメチロール尿素及びメチロールジメチルヒダントイン）、ジオキサン誘導体（例、２，３−ジヒドロキシジオキサン）、カルボキシル基を活性化することにより作用する化合物（例、カルベニウム、２−ナフタレンスルホナート、１，１−ビスピロリジノ−１−クロロピリジニウム及び１−モルホリノカルボニル−３−（スルホナトアミノメチル））、活性ビニル化合物（例、１，３，５−トリアクロイル−ヘキサヒドロ−ｓ−トリアジン、ビス（ビニルスルホン）メタン及びＮ，Ｎ’−メチレンビス−［β−（ビニルスルホニル）プロピオンアミド］）、活性ハロゲン化合物（例、２，４−ジクロロ−６−ヒドロキシ−Ｓ−トリアジン）、イソオキサゾール類、及びジアルデヒド澱粉などを挙げることができる。これらは、単独または組合せて用いることができる。生産性を考慮した場合、反応活性の高いアルデヒド類、とりわけグルタルアルデヒドの使用が好ましい。
【０１０３】
架橋剤としては、特に限定はなく、添加量は、耐湿性に関しては、多く添加した方が良化傾向にある。しかし、配向膜としての配向能がポリマーに対して５０重量％以上添加した場合に低下することから、０．１〜２０重量％が好ましく、特に０．５〜１５重量％が好ましい。本発明の配向膜は、架橋反応が終了した後でも、反応しなかった架橋剤をある程度含んでいるが、その架橋剤の量は、配向膜中に１．０重量％以下であることが好ましく、特に０．５重量％以下であることが好ましい。配向膜中に１．０重量を超える量で架橋剤が含まれていると、充分な耐久性が得られない。即ち、液晶表示装置に使用した場合、長期使用、あるいは高温高湿の雰囲気下に長期間放置した場合に、レチキュレーションが発生することがある。
【０１０４】
配向膜は、基本的に、配向膜形成材料である上記ポリマー、架橋剤を含む透明支持体上に塗布した後、加熱乾燥（架橋させ）し、ラビング処理することにより形成することができ、架橋反応は、前記のように、透明支持体上に塗布した後、任意の時期に行ってもよい。そして、前記のポリビニルアルコール等の水溶性ポリマーを配向膜形成材料として用いる場合には、塗布液は消泡作用のあるメタノール等の有機溶媒と水の混合溶媒とすることが好ましく、その比率は重量比で水：メタノールが０：１００〜９９：１が一般的であり、０：１００〜９１：９であることが好ましい。これにより、泡の発生が抑えられ、配向膜、更には光学異方層の層表面の欠陥が著しく減少する。塗布方法としては、スピンコーティング法、ディップコーティング法、カーテンコーティング法、エクストルージョンコーティング法、バーコーティング法及びＥ型塗布法を挙げることができる。特にＥ型塗布法が好ましい。また、膜厚は０．１〜１０μｍが好ましい。加熱乾燥は２０℃ないし１１０℃で行うことができる。充分な架橋を形成させるためには６０℃〜１００℃が好ましく、特に８０℃〜１００℃が好ましい。乾燥時間は１分〜３６時間で行うことができる。好ましくは５分間乃至３０分間である。ｐＨも、使用する架橋剤に最適な値に設定することが好ましく、グルタルアルデヒドを使用した場合は、ｐＨ４．５〜５．５で、特に５が好ましい。
【０１０５】
配向膜は、透明支持体上または透明支持体上に設けた下塗り層上に設けられる。配向膜は、上記のようにポリマー層を架橋したのち、表面をラビング処理することにより得ることができる。配向膜は、その上に設けられる液晶性ディスコティック化合物の配向方向を規定するように機能する。
【０１０６】
ラビング処理は、ＬＣＤの液晶配向処理工程として広く採用されている処理方法を利用することができる。即ち、配向膜の表面を、紙やガーゼ、フェルト、ゴムあるいはナイロン、ポリエステル繊維などを用いて一定方向に擦ることにより配向を得る方法を用いることができる。一般的には、長さ及び太さが均一な繊維を平均的に植毛した布などを用いて数回程度ラビングを行うことにより実施される。
【０１０７】
［液晶表示装置］
本発明の光拡散フイルム、反射防止フイルム、及び偏光板は、液晶表示装置に有利に用いられ、液晶セルの表示側表面、つまりディスプレイの最表層に用いることが好ましい。
液晶セルがＴＮ、ＭＶＡ、ＯＣＢ、ＩＰＳまたはＥＣＢモードである液晶表示装置が好ましく、該液晶表示装置は、液晶セル及びその両側に配置された二枚の偏光板からなる。液晶セルは、二枚の電極基板の間に液晶を担持している。
液晶表示装置においては、光学異方性層が、液晶セルと一方の偏光板との間に、一枚配置されるか、あるいは液晶セルと双方の偏光板との間に二枚配置されるのが好ましい。
【０１０８】
液晶セルは、ＶＡモード、ＯＣＢモード、またはＴＮモードであることが特に好ましい。
ＶＡモードの液晶セルでは、電圧無印加時に棒状液晶性分子が実質的に垂直に配向している。
【０１０９】
ＶＡモードの液晶セルには、（１）棒状液晶性分子を電圧無印加時に実質的に垂直に配向させ、電圧印加時に実質的に水平に配向させる狭義のＶＡモードの液晶セル（特開平２−１７６６２５号公報記載）に加えて、（２）視野角拡大のため、ＶＡモードをマルチドメイン化した（ＭＶＡモードの）液晶セル（ＳＩＤ９７、Ｄｉｇｅｓｔ ｏｆ ｔｅｃｈ． Ｐａｐｅｒｓ（予稿集）２８（１９９７）８４５記載）、（３）棒状液晶性分子を電圧無印加時に実質的に垂直配向させ、電圧印加時にねじれマルチドメイン配向させるモード（ｎ−ＡＳＭモード）の液晶セル（日本液晶討論会の予稿集５８〜５９（１９９８）記載）及び（４）ＳＵＲＶＡＩＶＡＬモードの液晶セル（ＬＣＤインターナショナル９８で発表）が含まれる。
【０１１０】
ＯＣＢモードの液晶セルは、棒状液晶性分子を液晶セルの上部と下部とで実質的に逆の方向に（対称的に）配向させるベンド配向モードの液晶セルを用いた液晶表示装置であり、米国特許４５８３８２５号、同５４１０４２２号の各明細書に開示されている。棒状液晶性分子が液晶セルの上部と下部とで対称的に配向しているため、ベンド配向モードの液晶セルは、自己光学補償機能を有する。そのため、この液晶モードは、ＯＣＢ（Ｏｐｔｉｃａｌｌｙ Ｃｏｍｐｅｎｓａｔｏｒｙ Ｂｅｎｄ）液晶モードとも呼ばれる。ベンド配向モードの液晶表示装置は、応答速度が速いとの利点がある。
【０１１１】
ＴＮモードの液晶セルでは、電圧無印加時に棒状液晶性分子が実質的に水平配向し、さらに６０乃至１２０゜にねじれ配向している。
ＴＮモードの液晶セルは、カラーＴＦＴ液晶表示装置として最も多く利用されており、多数の文献に記載がある。
【０１１２】
［バックライト］
図３に、本発明の液晶表示装置の一例を概念的に描いた概略断面図で示す。また、図４は、この液晶表示装置に備え付けられる光源ユニット（バックライト）の概略斜視図である。
図３に示す液晶表示装置において、各々の主面が対向するように配置された一対の基板８０とこれらの間に挟持された液晶層７０からなる液晶表示素子（液晶セル）と蛍光灯１１０が搭載されたバックライト１５０を備える。液晶セルを構成する夫々の基板８０の液晶層７０とは反対側の主面には偏光板６１、６２が設けられる。また、一対の基板８０の少なくとも一つの液晶層７０側の主面には、複数の画素（図示せず）が２次元的に配置される。液晶表示装置の使用者は図の上側から基板８０の主面を通して液晶層の光透過率のパターンとして表示される画像を見る。図の上側である表示側の偏光板６１が本発明の光拡散フィルムまたは反射防止フィルム（図示せず）を設けた偏光板となる。
図３に示す液晶表示装置は、そのバックライト１５０における蛍光灯１１０の配置からサイド・ライト型（又はエッジ・ライト型）と呼ばれる。このバックライト１５０は、上記液晶セルの下面に対向するように配置された四辺形の上面を有する導光板１４０と、この導光板の少なくとも一の側面（四辺形の一辺）に沿って配置された管状の蛍光灯１１０と、この蛍光灯１１０から導光板の反対側へ輻射される光を導光板の側面に入射させるランプリフレクター１００と、導光板内をその下面に向けて伝播していく光をその上面に向けて反射させ且つ液晶セルの下面に照射させる反射フィルム１２０とを備える。導光板１４０の上面と液晶セルの下面の間には、例えば一対の拡散シート９２とこれに挟まれたプリズムシート９１及び輝度向上フィルム９３等を含む光学シート群９０が配置される。サイド・ライト型の液晶表示装置では、液晶表示素子の下面は蛍光灯１１０と対向せず、図４に示す導光板１４０の上面に対向するように配置される。
バックライトの放射角の調整は、上記の光学シート群９０により行うことができ、例えば、放射角を狭めるためには、上記のプリズムシート９１を２枚直交させて、集光性を高めるなどすればよい。
【０１１３】
【実施例】
以下、本発明を実施例をもって具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
（実施例１）
光拡散層を構成する透光性樹脂を形成するための塗布液としてのシリカ超微粒子分散物含有ハードコート液（デソライトＺ７５２６ ＪＳＲ（株）製、屈折率１．５１）を１００質量部、透光性微粒子として架橋ポリスチレンビーズ（綜研化学製 ＳＸ１３０Ｈ、粒径１．３μｍ、屈折率１．６０）を２５質量部、架橋ポリスチレンビーズ（綜研化学製 ＳＸ３５０Ｈ、粒径３．５μｍ、屈折率１．６０）を６質量部、これらを混合してメチルエチルケトン／メチルイソブチルケトン（２０／８０質量比）により固形分４５％になるように調整したものを、トリアセチルセルロースフィルム（富士写真フイルム社製、ＴＤ８０Ｕ）上に、１．３μｍ架橋ポリスチレンビーズの塗布量が１．１ｇ／ｍ２になるように塗工、溶剤乾燥後、１６０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、照度４００ｍＷ／ｃｍ２、照射量３００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射して塗布層を硬化させ光拡散フィルムＡ−０１を作製した。このフイルムの光拡散層乾燥膜厚は３．５μｍであった。
【０１１４】
（実施例２）
（低屈折率層用塗布液の調製）
屈折率１．４２の熱架橋性含フッ素ポリマー（ＪＮ−７２２８、ＪＳＲ（株）製）９３ｇにＭＥＫ−ＳＴ（平均粒径１０〜２０ｎｍ、固形分濃度３０質量％のＳｉＯ２ゾルのメチルエチルケトン（ＭＥＫ）分散物、日産化学（株）製）８ｇ、及びメチルエチルケトン１００ｇを添加、攪拌の後、孔径１μｍのポリプロピレン製フィルターでろ過して、低屈折率層用塗布液を調製した。
【０１１５】
光拡散フィルムＡ−０１の光拡散層上に、上記低屈折率層用塗布液をバーコーターを用いて塗布し、８０℃で乾燥の後、さらに１２０℃で１０分間熱架橋し、厚さ０．０９６μｍの低屈折率層を形成し、光拡散フィルムＡ−０２を作製した。
【０１１６】
（実施例３）
１．３μｍ架橋ポリスチレンビーズの塗布量を変更した以外は光拡散フィルムＡ−０２と同様に光拡散フィルムＡ−０３〜Ａ−０７を作製した。塗布量は表１に示す通りである。
【０１１７】
（実施例４）
１．３μｍ架橋ポリスチレンビーズを１．５μｍシリカビーズ（日本触媒製 シーホスターＫＥ−Ｐ１５０ 屈折率１．４４）に変更し、塗布量を変更した以外は光拡散フィルムＡ−０２と同様に光拡散フィルムＡ−０８〜Ａ−０９を作製した。塗布量は表１に示す通りである。
【０１１８】
（実施例５）
酸化ジルコニウム超微粒子分散物含有塗布液（デソライトＺ−７４０４、ＪＳＲ（株）製）１００部に、透光性樹脂（日本化薬製 ＤＰＨＡ）を５７質量部を攪拌混合してメチルエチルケトン／メチルイソブチルケトン（２０／８０質量比）溶液に溶解させた。この溶液を、塗布、紫外線硬化して得られた塗膜の屈折率は１．６１となる。
この溶液に透光性微粒子として、ポリメチルメタクリレート系ビーズ（綜研化学製 ＭＸ１５０、粒径１．５μｍ、屈折率１．４９）を１７質量部、及びポリメチルメタクリレート系ビーズ（綜研化学製、ＭＸ３００ 粒径３．０μｍ、屈折率１．４９）を７質量部、これらを混合してメチルエチルケトン／メチルイソブチルケトン（２０／８０質量比）により固形分５０％になるように調整して光拡散層塗布液を調製した。この塗布液を、トリアセチルセルロースフィルム（富士写真フイルム社製、ＴＤ８０Ｕ）上に、１．５μｍポリメチルメタクリレート系ビーズの塗布量が０．４ｇ／ｍ２になるように塗工、溶剤乾燥後、１６０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、照度４００ｍＷ／ｃｍ２、照射量３００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射して塗布層を硬化させ光拡散フィルムＢ−０１を作製した。このフイルムの光拡散層乾燥膜厚は３．０μｍであった。
【０１１９】
（実施例６）
光拡散フィルムＢ−０１の光拡散層上に、実施例１で調製した低屈折率層用塗布液をバーコーターを用いて塗布し、８０℃で乾燥の後、さらに１２０℃で１０分間熱架橋し、厚さ０．０９６μｍの低屈折率層を形成し、光拡散フィルムＢ−０２を作製した。
【０１２０】
（実施例７）
１．５μｍポリメチルメタクリレート系ビーズの塗布量を変更した以外は光拡散フィルムＢ−０２と同様に光拡散フィルムＢ−０３〜Ｂ−０６を作製した。塗布量は表２に示す通りである。
【０１２１】
（実施例８）
１．５μｍポリメチルメタクリレート系ビーズを５．０μｍポリメチルメタクリレート系ビーズに変更した以外は光拡散フィルムＢ−０２と同様に光拡散フィルムＢ−０７を作製した。
【０１２２】
（実施例９）
１．５μｍポリメチルメタクリレート系ビーズを１．３μｍ架橋ポリスチレンビーズに変更し、塗布量を変更した以外は光拡散フィルムＢ−０２と同様に光拡散フィルムＢ−０８〜Ｂ−０９を作製した。塗布量は表２に示す通りである。
【０１２３】
（実施例１０）
１．５μｍポリメチルメタクリレート系ビーズをメラミンホルムアルデヒド系ビーズ（日本触媒製、粒径０．５μｍ、屈折率１．６８）に変更し、塗布量を変更した以外は光拡散フィルムＢ−０２と同様に光拡散フィルムＢ−１０を作製した。塗布量は表２に示す通りである。
【０１２４】
（光拡散フイルムの評価）
得られた光拡散フィルムについて、以下の項目の評価を行った。結果を表１及び表２に示す。
（１）鏡面反射率
分光光度計Ｖ−５５０（日本分光（株）製）にアダプターＡＲＶ−４７４を装着して、３８０〜７８０ｎｍの波長領域において、入射角５°における出射角−５度の鏡面反射率を測定し、４５０〜６５０ｎｍの平均反射率を算出し、反射防止性を評価した。
【０１２５】
（２）ヘイズ
得られたフィルムのヘイズをヘイズメーターＭＯＤＥＬ １００１ＤＰ（日本電色工業（株）製）を用いて測定した。
【０１２６】
（３）散乱光プロファイルの評価
自動変角光度計ＧＰ−５型（（株）村上色彩技術研究所製）を用いて、入射光に対して光拡散フィルムを垂直に配置し、全方位に渡って散乱光プロファイルを測定した。出射角０°の光強度に対する３０°の散乱光強度、出射角０°の光強度に対する６０°の散乱光強度を求めた。例として図２に光拡散フィルムＡ−０２の散乱プロファイルを示す。
【０１２７】
次に、上記実施例の光拡散フィルムを用いて偏光板を作成し、液晶表示装置での評価を実施した。
【０１２８】
＜視認側偏光板の作製＞
延伸したポリビニルアルコールフィルムにヨウ素を吸着させて偏光膜を作製した。光拡散フィルムＡ−０１〜０９及びＢ−０１〜１０に鹸化処理を行い、ポリビニルアルコール系接着剤を用いて、光拡散フィルムの透明基材（トリアセチルセルロース）が偏光膜側となるように偏光膜の片側に貼り付けた。また、液晶性化合物からなる光学異方性層を有する光学補償フイルム「ＷＶ Ａ １２Ｂ」（富士写真フイルム製）にケン化処理を行い、ポリビニルアルコール系接着剤を用いて、フイルム支持体が偏光膜側となるように反対側に貼り付けた。このようにして視認側偏光板ＰＡ−０１〜０９及びＰＢ−０１〜１０を作製した。
【０１２９】
＜バックライト側偏光板の作製＞
延伸したポリビニルアルコールフィルムにヨウ素を吸着させて偏光膜を作製した。市販のトリアセチルセルロースフィルム（富士写真フイルム製 フジタックＴＤ８０）に鹸化処理を行い、ポリビニルアルコール系接着剤を用いて、偏光膜の片側に貼り付けた。また、液晶性化合物からなる光学異方性層を有する光学補償フイルム「ＷＶ Ａ １２Ｂ」（富士写真フイルム製）にケン化処理を行い、ポリビニルアルコール系接着剤を用いて、セルロースアセテートフイルムが偏光膜側となるように反対側に貼り付けた。このようにしてバックライト側偏光板を作製した。
【０１３０】
（実施例１１）
ＴＮ型液晶セルを使用した液晶表示装置に設けられている一対の偏光板を剥がし、代わりに偏光板ＰＡ−０１〜０９及びＰＢ−０１〜１０を、それぞれ光学補償フィルムが液晶セル側となるように粘着剤を介して、観察者側に貼り付けた。またバックライト側には、光学補償フィルムが液晶セル側となるように粘着剤を介してバックライト側偏光板を貼り付けた。観察者側の偏光板の透過軸と、バックライト側の偏光板の透過軸とは、Ｏモードとなるように配置した。
作製した液晶表示装置について、測定機（ＥＺ−Ｃｏｎｔｒａｓｔ１６０Ｄ、ＥＬＤＩＭ社製）を用いて、黒表示（Ｌ１）から白表示（Ｌ８）までの８段階で視野角を測定した。
なお、ここで作製した液晶表示装置に使用したバックライトは、正面最大値から輝度が３０％低下する放射角全幅が５８°のものである。
【０１３１】
また、液晶表示装置に画像を表示させ、画像の呆けを評価した。
画像の呆けが全く判らない ：○
画像がわずかに呆ける ：△
画像の呆けが認識できる ：×
結果を表１及び表２に示す。
【０１３２】
【表１】
【表２】
表１及び表２に示された結果から以下のことが明らかである。
３０°／０°の散乱光強度比が０．０１％以上の光拡散フィルムは、偏光板加工して液晶表示装置に用いると、顕著な視野角改良効果が得られた。特に下方向及び左右方向の視野角が改良されている。但し、３０°／０°の散乱光強度比が０．２％を越えると視野角拡大効果は大きいが、画像に呆けがみられるようになる。したがって、３０°／０°の散乱光強度比が０．０１％〜０．２％の光拡散フィルムにより画像の呆けが無く、液晶表示装置の広視野角化が達成できることが分かる。
【０１３５】
更に表から明らかなように、低屈折率層を積層して反射防止処理を施した光拡散フィルムは鏡面反射率が２．５％以下と低く、優れた反射防止性を示している。
【０１３６】
このように本発明の光拡散フィルム、反射防止フィルム、偏光板、液晶表示装置においては優れた視認性を示している。
（実施例１２）
実施例１１において下方向の視野角が改良され、画像に呆けが見られなかった光拡散フィルム（Ｂ−０２）、偏光板（ＰＢ−０２）を用いたＴＮ型液晶セルを放射角の異なるバックライト上に配置して、３種の液晶表示装置を作製した。夫々のバックライトのみの垂直方向放射角が正面最大値から３０％低下する放射角全幅は、５８°、６９°、１１５°であった。規格化したバックライトの垂直方向強度分布を図５に示す。視野角の評価結果を表３に示す。バックライトの放射角は、ＥＬＤＩＭ社製 ＥＺ−Ｃｏｎｔｒａｓｔ１６０Ｄによって測定した。
【０１３７】
【表３】
表３から明らかなように、バックライト放射角の正面輝度が３０％低下する点における放射角度全幅が本発明のバックライトと、散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対する３０°の散乱光強度が０．０１％〜０．２％である光散乱フィルムとを用いることによって、液晶表示装置の広視野角化を達成することができる。
【０１３９】
（実施例１３）
実施例５で使用したポリメチルメタクリレート系ビーズ（綜研化学製 ＭＸ１５０、粒径１．５μｍ、屈折率１．４９）を１．５μｍシリカビーズ（日本触媒製 シーホスターＫＥ−Ｐ１５０ 屈折率１．４４）に変更した以外は、実施例５と同様にして光拡散フィルムＣ−０１を作製した。
【０１４０】
（実施例１４）
実施例２で使用したＭＥＫ−ＳＴの１／２量を、等質量のシリカゾル（シリカ、ＭＥＫＴの粒子径違い品、平均粒径４５ｎｍ、固形分濃度３０％、日産化学社製）に置き換えた以外は実施例２と同様にして低屈折率用塗布液を調製した。この低屈折率用塗布液を用いて、光拡散フィルムＣ−０１の光拡散層の上に、実施例２と同様にして低屈折率層を形成し、光拡散フィルムＣ−０２を作製した。
【０１４１】
実施例１３、１４で得られた光拡散フィルムについて、光拡散フィルムＡ−０１〜Ａ−０９及びＢ−０１〜Ｂ−１０について行った光拡散フィルムの評価を行ったところ、良好な性能が得られた。また、光拡散フィルムＣ−０２を用いて、ＰＡ−０１〜０９及びＰＢ−０１〜１０の作製と同様にして視認側偏光板を作製し、実施例１１及び実施例１２と同様の評価を行ったところ、偏光板ＰＢ−０２も用いた場合と同様な性能が得られた。
【発明の効果】
本発明のによれば、散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対する３０°の散乱光強度が０．０１％〜０．２％である光拡散フィルムを用いることにより、液晶表示装置の視野角、特に下方向視野角を十分に拡大し、視角変化によるコントラスト低下、階調または黒白反転、及び色相変化等がほとんど発生することのない。さらに。本発明の光拡散フィルムを用いた液晶表示装置は、上記の優れた性能を有し、特に、正面輝度が３０％低下する垂直方向の放射角度全幅が６０°以下２０°以上であるバックライトと同時に組合せて使用するとその効果は格段に優れる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の光拡散フィルムの構成を示す概略断面図である。
【図２】本発明の光拡散フィルム（Ａ−０２）の散乱プロファイルである。同心円状の間隔は対数表示である。
【図３】本発明の液晶表示装置の一例の構造を示す概略断面図である。
【図４】図３に示す液晶表示装置のバックライトの概略斜視図である。
【図５】実施例１２に使用した３種のバックライトの規格化した垂直方向強度分布を示すグラフである。
【符号の説明】
１０ 光拡散フイルム
２０ 透明基材フィルム
３０ 光拡散層
３１ 透光性樹脂
４１ 透光性微粒子
４２ 透光性微粒子
５０ 低屈折率層
６１ 表示側偏光板
６２ バックライト側偏光板
７０ 液晶層
８０ 基板
９０ 光学シート群
９１ プリズムシート
９２ 拡散シート
９３ 輝度向上フイルム
１００ ランプリフレクター
１１０ 蛍光灯
１２０ 反射フイルム
１４０ 導光板
１５０ 光源ユニット
Claims (9)
- 正面輝度が３０％低下する垂直方向の放射角度全幅が６０°以下２０°以上であるバックライトを有する液晶表示装置に用いる光拡散フィルムであって、少なくとも一層の光拡散層を有し、ゴニオフォトメータ散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対する出射角３０°の散乱光強度が０．０１〜０．２％であることを特徴とする光拡散フィルム。
- ゴニオフォトメータ散乱光プロファイルの出射角０°の光強度に対する出射角６０°の散乱光強度が０．０２％以下であることを特徴とする請求項１に記載の光拡散フィルム。
- 光拡散層のヘイズ値が４０％以上であることを特徴とする請求項１または２に記載の光拡散フィルム。
- 光拡散層の内部ヘイズ値が３０％以上であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の光拡散フィルム。
- 光拡散層が、透光性樹脂及び該透光性樹脂と屈折率の異なる透光性微粒子を含むことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の光拡散フィルム。
- 光拡散フィルム表面の中心線平均粗さが０．８０μｍ以内であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の光拡散フィルム。
- 偏光膜の少なくとも片面に請求項１〜６の光拡散フィルムを有することを特徴とする偏光板。
- 正面輝度が３０％低下する垂直方向の放射角度全幅が６０°以下２０°以上であるバックライト、液晶セル、及びその表示側と背面側にそれぞれ偏光板を有する液晶表示装置であって、該液晶セルの表示側に請求項１〜６のいずれかに記載の光拡散フィルム又は請求項７に記載の偏光板を有することを特徴とする液晶表示装置。
- 液晶セルが、ＴＮモード、ＶＡモード、ＯＣＢモード、ＩＰＳモードまたはＥＣＢモードの液晶セルであることを特徴とする請求項８に記載の液晶表示装置。
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