JP2004518694A - 油性外部相を有する新規局所用組成物とその調製方法 - Google Patents

油性外部相を有する新規局所用組成物とその調製方法 Download PDF

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Abstract

本発明は、1つの油性外部相と2つの水性内部相(うち、1つはゲル)を有する局所用組成物に関する。また、さらにその組成物の調剤方法にも関する。

Description

【0001】
本発明は、1つの油性外部相と2つの水性内部相を有する局所用組成物、及び、その組成物の調剤方法に関する。
【0002】
本発明は、特に、化粧品分野、医薬用分野、獣医学分野、又は、洗剤分野に適用できる。
【0003】
油性外部相を有する従来の乳液の最終的な感触は、ベトベトした感触で、広がりにくく、また粘着性があるので、消費者には不評であった。
【0004】
「ウォーター−イン−オイル」タイプの乳液を水性のゲルに加える(又は水性のゲルを乳液に加える)と、油性外部相を有する乳液が生じることが今までに発見され、一方で、当業者は「ウォーター−イン−オイル−イン−ウォーター」タイプの乳液又は相分離体が得られることを期待している。これが本発明の基となっている。そのような乳液の質感は新鮮で心地よく、べとつきが無い。
【0005】
従って、最初の特徴として、本発明は1つの油性外部相と2つの水性内部相からなる局所用組成物であって、前記水性内部相のうちの1つはゲルであることを特徴とする組成物に関する。
【0006】
好ましくは、油性外部相のオイル分は、局所用組成物の2重量%以上、好ましくは5〜20重量%、及び、一般的には50重量%以下である。
【0007】
2つ目の特徴として、本発明は、上述の組成物の調製方法に関し、上記方法においては「ウォーター−イン−オイル」乳液(これ以降、「油性外部相を有する一次乳液」と呼ぶ)と水性ゲルを混合させる。
【0008】
好ましくは、上記混合物は5〜80重量%、好ましくは10〜60重量%の油性外部相を有する一次乳液と、20〜95重量%、好ましくは40〜90重量%の水性ゲルからなる。
【0009】
本発明の方法では、油性外部相を有する一次乳液が水性ゲルに取り入れられるか、水性ゲルが油性外部相を有する一次乳液に取り入れられるか、ということはあまり重要なことではない。しかしながら、油性外部相を有する一次乳液を水性ゲルに加える方が好適であり、好ましくはゆっくりとかき混ぜながら加えるのが良い。
【0010】
油性外部相を有する一次乳液は、一般的に5〜90重量%のオイルを含んでいる。
【0011】
このオイルは、次のオイルの中から一つ以上選択することができる;スウィートアーモンド油、コプラ油、ひまし油、ホホバ油、オリーブ油、菜種油、アメリカホドイモ油、ひまわり油、小麦胚油、トウモロコシ油、大豆油、綿実油、アルファルファ油、ケシ油、カボチャ油、マツヨイグサ油、キビ油、大麦油、ライ麦油、ベニバナ油、ククイノキ油、トケイソウ油、ヘーゼルナッツ油、ヤシ油、シアバター、アプリコット実油、カロフュルム油、シシンブリウム油、アボカド油、及び、キンセンカ油等の植物性油;
商品名アプリコットカーネルオイルPEG−6エステル、オリーブオイルPEG−6エステル、及び、LABRAFIL(R)等の変成植物性油;
スクアレンやスクアラン等の動物性油;
パラフィンや液体石油等の鉱油や沸点が300℃から400℃の間のイソパラフィン等の、特に石油カット由来の鉱油;及び、
合成油、具体的には、ミリスチン酸ブチル、ミリスチン酸プロピル、ミリスチン酸セチル、パルミチン酸イソプロピル、ステアリン酸ブチル、ステアリン酸ヘキサデシル、ステアリン酸イソプロピル、ステアリン酸オクチル、ステアリン酸イソセチル、オレイン酸ドデシル、ラウリル酸ヘキシル、及び、プロピレングリコールジカプリレート等の脂肪酸エステル、ラノリン酸イソプロピル、ラノリン酸イソセチル等のラノリン酸由来のエステル、グリセロールトリヘプタノエート等の脂肪酸モノグリセリド、ジグリセリド及びトリグリセリド、安息香酸アルキル、イソパラフィン、ポリアルファオレフィン、ポリイソブテン等のポリオレフィン、イソヘキサデカン、イソドデカン等の合成イソアルカン、パーフルオロ化オイル、並びに、シリコーンオイル等である。後の方に挙げた中で、より具体的にはジメチルポリシロキサン、メチルフェニルポリシロキサン、アミンによって変成されたシリコーン、脂肪酸によって変成されたシリコーン、アルコールによって変成されたシリコーン、アルコール及び脂肪酸によって変成されたシリコーン、ポリエーテル基によって変成されたシリコーン、エポキシ変成シリコーン、フルオロ基によって変成されたシリコーン、環状シリコーン、並びに、アルキル基によって変成されたシリコーンが挙げられる。
【0012】
このオイルはまた、脂肪酸、脂肪族アルコール、天然物又は合成物由来のロウ、及び、より一般的には、植物性、動物性、又は、合成物由来のあらゆる脂肪から選択することもできる。
【0013】
油性外部相を有する一次乳液は、1〜25重量%の乳化剤をさらに含む。
【0014】
本発明の枠内において用いることのできる乳化剤として、具体的に挙げられるのは、リポアミノ酸とその塩、リポペプチドとその塩、非イオン性又はアニオン性のシリコーンを基剤とする乳化剤、ソルビタンエステル(例えばMONTANE(R)80等)、ポリグリセロールエステル(例えば、ISOLAN(R)G134及びDIISOSTEARYL PLUROL(R)等)、エトキシ化ハロゲン化ひまし油(SIMULSOL(R)989等)、ステアリン酸グリセリル、ポリグリコール又はポリグリセロールのポリヒドロキシステアリン酸エステル(例えば、HYPERMER(R)、APLACEL(R)P135、及び、DEHYMULS(R)PGPH)、エトキシ化ソルビタンエステル(例えば、MONTANOV(R)、ARLACEL(R)581及びARLACEL(R)582等)、低エトキシ化タンパク質アクリル酸塩(1から3のEO基)、エトキシ化された蜜蝋(例えばAPIFIL(R)等)、アミンオキシドなどのカチオン性乳化剤、主として16以上の炭素原子を含んでいる脂肪鎖を有する、国際特許出願WO96/00719で述べられている第四級塩82及び界面活性剤、スクロースエステル、エトキシ化又は非エトキシ化メチルグリコシドエステル、エトキシ化された脂肪酸、エトキシ化された脂肪族アルコール、デシルフォスフェート又はセタリルフォルフェート等のアニオン性乳化剤、ポリオキシステアリン酸アルミニウム(例えばMANALOX(R)の商品名で市販されている製品等)、ステアリン酸マグネシウム、並びに、ステアリン酸アルミニウム等である。
【0015】
好ましくは、使用する乳化剤はフランス特許出願FR−A−2 790 977号に記載のタイプであり、特にキシロース誘導体が好ましい。
【0016】
その他の好ましい乳化剤としては、アルキルポリオキシグリコシド及び脂肪酸のジオールを基剤とし、特に、サッカライドと36個の炭素原子を有するジオール二量体の反応生成物からなるアルキルポリグリコシドの5〜95重量部の混合物及び95〜5重量部の、36個の炭素原子を有するジオール二量体を含むものを使用するのが好ましい。
【0017】
上述の乳化剤としてより好ましいのは、5〜60重量部の上述のアルキルポリグリコシドの混合物及び95〜40重量部の36個の炭素原子を有するジオー二量体を含むものである。
【0018】
サッカライドと36個の炭素原子を有するジオール二量体の反応生成物からなるアルキルポリグリコシドの混合物は、実際には、ヒドロキシアルキルポリグリコシド(ジオール二量体の2つのヒドロキシル基のうちの1つをアセタール化することにより得られる生成物)とポリグリコシルアルキルポリグリコシド(ジオール二量体の両方のヒドロキシル基を両方ともアセタール化した生成物)を任意の割合で含む混合物からなる。
【0019】
このようなアルキルポリグリコシドは以下の式I及びII:
HO−R−O(G) (I)
(G)−OR−O−(G) (II)
(式中、Gはサッカライド残基であり、
Rは酸二量体の水素化によって生成したアルコール二量体由来の二置換の基であり、
n、m及びpはそれぞれのサッカライド残基の平均重合度である。)
によってそれぞれ表すことができる。
【0020】
「酸二量体」の名前で知られている製品として、36の炭素を有する二塩基酸があり、有名な化合物は次式で表すことができる。
【0021】
【化1】
Figure 2004518694
【0022】
上述のアルキルポリグリコシド中に存在するサッカライド残基は、グルコース若しくはデキストロース、フルクトース、ガラクトース、マンノース、リボース、又は、キシロース残基であり、好ましくはグルコース又はキシロース残基である。
【0023】
さらに、言及しておくべき点は、上述のアルキルポリグリコシドのポリオシド部分のユニットはそれぞれα又はβアノマー体であってもよく、サッカライド残基はフラノシド又はピラノシド型であっても良い。
【0024】
それぞれのサッカライド残基の平均重合度は一般的に1.05〜2.5であり、好ましくは1.1〜2である。
【0025】
本発明の特許出願の範囲内で使用される「アルキルポリグリコシド」という用語は、アルキルモノオシド(重合度は1)又はアルキルポリグリコシド(重合度は1より大きい)を任意に表す。
【0026】
上記乳化剤を調製するのに使用されるジオール二量体は、酸二量体の水素化により生じたジオールである。それは特にCOGNIS社からSPEZIOL(R) C36/2という商品名で市販されている。
【0027】
その発生源により、この化合物は少量の不純物を含んでいる可能性がある。そのような不純物はジオール全体の量の30重量%までの範囲で存在し得る。
【0028】
結果的に、アルキルポリグルコシドと脂肪酸ジオールを基にした乳化剤はそのような不純物を含むか、又は、そのような不純物のサッカライドとの反応生成物を相応する量含む。
【0029】
本発明の枠内で使用することのできるアルキルポリグルコシドと脂肪酸ジオールを基にした乳化剤は、所定の比率の成分を簡単に混合するだけで調整することができる。
【0030】
工業的なスケールにおいては、アルキルグルコシドの合成に使用することのできる従来の方法、例えば、ジオール二量体とアノメリックなOH基を有するサッカライド(グルコース、又はデキストロース等)を酸性媒介中で反応させる2つの方法のうちの1つを使用することにより調製するのが好ましい。
【0031】
適切であれば、この合成は中性化、濾過、蒸留、過剰な脂肪族ジオールの部分抽出、又は、脱色に関する操作を行なうことにより完結させても良い。
【0032】
また、次式:
R−O−(X)
[式中、pは1から5の間の10進数の数であり、Xはキシロース残基であり、Rは分岐アルキルラジカル:
CH(C2n+1)(C2m+1)−CH
(式中、mは6から18の間の整数、nは4から18の間の整数、及び、n+mの合計は14以上)である。]
で表されるアルキルポリキシロシドを基にした乳化剤、若しくは、2つ以上の上記定義の化合物の混合物からなる組成物、又は、
0重量%より多く100重量%未満、好ましくは1〜60重量%の上記定義の化合物又はその化合物の混合物、及び、0重量%より多く100重量%未満、好ましくは40〜99重量%の、式ROH(Rは上記の定義通り)で表される化合物又はその化合物の混合物からなる組成物を用いるのも好ましい。
【0033】
オリゴマー構造の(X)はどんな構造の異性体(すなわち、光学異性、幾何異性、又は、位置異性)でもよい。また、異性体の混合物も表す。
【0034】
式R−O−(X)中、R−O−基はサッカライドのアノマー炭素残基によってXと結合し、アセタール基を形成する。
【0035】
サッカライドの平均重合度を表すpは、より具体的には1〜2.5であり、さらに具体的には1〜2.0である。
【0036】
式R−O−(X)の化合物は、式
HO−X
の化合物と、過剰量の式ROHの脂肪酸アルコールを反応させ、未反応の脂肪酸アルコールを除去することにより調製することができる。
【0037】
上述の工程の中で、アルコールROHの生成反応は強酸(例えば、硫酸、次亜リン酸等の鉱酸、及び、これらの酸の混合物)触媒の存在下で行なうことができる。
【0038】
上述の方法とは異なる方法の一つとして、式HO−Xのキシロースを式R−OH(Rは1〜4の炭素原子を含む。R−OHは、より具体的にはブタノールである)のアルコールと反応させ、式R−O−(X)のアセタールを得、その後、過剰量の式ROHのアルコールとトランスアセタール化を行なって、生成した式R−OHのアルコールを蒸留し、次に未反応の式ROHのアルコールを除去する。
【0039】
この方法と、上述の異なる方法においては、未反応の式ROHのアルコールを当業者に公知の方法で除去する。例えば、蒸留、薄層蒸留、分子蒸留、及び、溶媒抽出等である。
【0040】
油性外部相を有する一次乳液は、さらに安定剤を含んでいる。
【0041】
本発明の枠内で使用できる安定剤の中では、水添ひまし油、植物性又は動物性ロウ(例えば、蜜蝋、ブラジルロウヤシのロウ等)、ステアリン酸、疎水性シリカ、ポリエチレングリコール/アルキルグリコール共重合体(例えば、商品名ELFACOS ST 9(R)で市販されている製品等のPEG−45/ドデシルグリコール共重合体等)、ポリマー(商品名KRATON(R)で市販されている製品等)、オゾケライト等の鉱物ロウ、ヘクトライト又はベントナイトなどの粘土、及び、疎水性変成デンプン(商品名DRY FLOW PC(R)で市販されている製品等)が挙げられる。
【0042】
油性外部相を有する一次乳液は一以上の鉱物塩(例えば、塩化マグネシウム、硫酸マグネシウム、又は、塩化ナトリウム)を0.1〜5重量%の範囲で含むのが好ましい。
【0043】
本発明に記載の油性外部相を有する一次乳液は、15℃〜90℃で、乳化剤及び必要であれば安定剤の存在下、水性相を油性相に簡単に分散させることで得ることができる。
【0044】
本質的に公知の方法において、これらの乳液は、グリセリンなどの湿潤剤、防腐剤(例えば、商品名SEPICIDE(R)で知られている製品など)、着色料、香料、化粧活性成分、無機物又は有機物の日焼け止め剤、酸化鉄、酸化チタン及びタルク等の無機フィラー、ナイロン及び架橋又は非架橋のポリメチルメタクリレート等の合成フィラー、シリコーンエラストマー、セリサイト、並びに、植物抽出物等から選択される一以上の化合物をさらに含んでも良い。
【0045】
これらの化合物は、相との親和性によって水相、又は、油相に加えても良く、上述の分散相の状態で加えるか、又は、温度に敏感な化合物に関しては、加熱下で分散液が調製される場合は、冷却状態のうちに引き続き加えても良い。
【0046】
既に明記したように、油性外部相を有する一次乳液は、水相に取り入れるか、又は、その逆に水相を、油性外部相を有する一次乳液に取り入れることができる。水性のゲルはポリマーで水相をゲル化することにより得られる。上記ポリマーは水性ゲル中に0.02〜10重量%、好ましくは、0.4〜8重量%含まれるのが好ましい。
【0047】
本発明の枠内で使用することのできるポリマーのうち、具体的に挙げられるポリマーとしては、アクリル酸、アクリル酸誘導体、アクリルアミド、アクリルアミドメタンプロパンスルホン酸、ビニルモノマー、及び、塩化トリメチルアミノエチルアクリレートの単一重合体又は共重合体(例えば、商品名CARBOPOL(R)、PEMULEN(R)、SIMUGEL(R) A 、SIMUGEL(R) NS、SIMUGEL(R) EPG、SIMUGEL(R) EG、LUVIGEL(R) EM、SALCARE(R) SC91、SALCARE(R) SC92、SALCARE(R) SC95、SALCARE(R) SC96、 FLOCARE(R) ET100、HISPAGEL(R)、SEPIGEL(R) 305、SEPIGEL(R)501、SEPIGEL(R)502、FLOCARE(R) ET58及びSTABILEZE(R) 06等の市販の製品等)、植物又は生合成物由来の親水コロイド(例えば、キサンタンガム、カラヤガム、カラゲーニン及びアルギン酸塩等)、ケイ酸塩、セルロースとその誘導体、並びに、デンプンとその親水性の誘導体などである。
【0048】
水性ゲルは、ブルックフィールド(BROOKFIELD)LV粘度計で、6rpmの状態で測定した時に、2000cPsより大きい、好ましくは20,000cPsよりも大きい粘度を有する。
【0049】
本発明の局所用組成物の質感は、新鮮で心地よく、べとつきが無い。
【0050】
本発明の組成物は、化粧用、医薬用、獣医学用の製剤に利用できる。本発明の組成物は、洗剤用途にも利用できる。
【0051】
本発明を以下の実施例によって詳しく述べる。
【0052】
実施例1
組成物は、以下の手順に従って調製される。
a)油相「A」と水相「B」を80℃で加熱する。
b)油相「A」に水相「B」を混合し、混合物が完全に冷えた状態になるまで十分に攪拌を続けて油性外部相を持つ一次乳液「C」を得る。
c)ポリマーを水相に分散させて、80,000cPs(BROOKFIELD LV粘度計により、6rpmで測定した値)の粘度を有する水性ゲル「D」を得る。
d)ゲル/乳液の重量比が70/30になるように乳液をゲルに加え(又はゲルを乳液に加える。表1参照)、手動で簡単にかき混ぜる。
【0053】
一次乳液「C」
油相「A」
MONTANOV(R)WO18 8%
ポリイソブテン 19%
パラフィンオイル 21%
ELFACOS(R)ST9 2%
SEPICIDE(R)HB 1%
水相「B」
水 qsp 100%
グリセリン 5%
MgSO・7H0 0.7%
【0054】
水性ゲル「D」
カーボマー 0.4%
水 qsp 100%
SEPICIDE(R)HB 0.2%
トリエタノールアミン 0.5%
【0055】
得られた組成物は、導電率を測定することにより油性外部相を有することが確認され(<5μS.cm)、さらに、2つの水相を含んでおり、そのうちの1つはゲルであった。
【0056】
これら2つの水相の存在は以下のようにして立証できる。一次乳液は、親水性着色剤(例えば、WACKHERR社からW4506の商品名で市販されているピンクの着色剤など)を含んだ水相「B」を使用して調製する。最終的な組成物を顕微鏡で観察すると、2つの分散相は明確に識別でき、一つはピンクに着色し、もう一つは無色であった。
【0057】
【表1】
Figure 2004518694
【0058】
比較例
a)実施例1で得られた組成物
MONTANOV(R)WO18 2.4%
ポリイソブテン 5.7%
パラフィンオイル 6.3%
ELFACOS(R)ST9 0.6%
SEPICIDE(R)HB 0.44%
水 qsp 100%
カーボマー 0.28%
トリエタノールアミン 0.35%
MgSO・7H0 0.21%
グリセリン 1.5%
【0059】
b)比較の為、「ウォーター−イン−オイル」タイプの乳液を以下に記載の油相及び水相を用いて従来の方法で別個に調製した。
【0060】
油相
MONTANOV(R)WO18 8%
ポリイソブテン 5.7%
パラフィンオイル 6.3%
ELFACOS(R)ST9 2%
SEPICIDE(R)HB 0.44%
【0061】
水相
MgSO・7H0 0.7%
グリセリン 1.5%
水 qsp 100%
【0062】
注:乳液に十分な安定性を持たせる為に、乳化剤と安定剤の濃度はa)の乳液に比べて増えているが、オイルの濃度は一定である。
【0063】
油性外部相を有する乳液は、実際に得られた(導電率:<5μS.cm)。
【0064】
本発明の組成物と「比較」乳液を用いて、20人の審査者による知覚評価を行なった。結果を表2に示す。
【0065】
【表2】
Figure 2004518694
【0066】
実施例2
以下に記載の一次乳液と水性ゲル(粘度:70,000cPs、Brookfield LV、6rpm)を重量比50/50で用いて、実施例1の手順を繰り返し行なう。
【0067】
一次乳液
ジメチコンコポリオール 2%
シクロメチコン DC(R)345 23%
(ダウコーニング社製)
LANOL(R) 99 5%
(イソノニルイソノナノエート)
SEPICIDE(R) HB 0.3%
水 qsp 100%
グリセリン 5%
塩化ナトリウム 2%
SEPICIDE(R)HB 0.2%
【0068】
水性ゲル
SIMULGEL(R)EG 2%
水 98%
【0069】
得られた組成物は油性外部相を有しており(導電率:<5μS.cm)、2つの水相を含んでおり、そのうちの1つはゲルである。オイル含量は15重量%である。
【0070】
実施例3
まず初めに、アルキルポリグリコシド型の乳化剤を以下の様に調製した。792.8gのC36アルコール二量体(COGNIS社製、商品名SPEZIOL C36/2)を、高効率攪拌機、ジャケット加温装置、コンデンサー及び温度計を備えた2リットルのガラス反応器に入れた。アルコール二量体を90℃に加熱し、キシロース112.0gを反応媒体に分散させ、15秒間90°/95℃で均質化した。1.90gの98%硫酸と1.31gの50%次亜リン酸を加えて、窒素を吹かしながら部分的に減圧し、反応混合物を95℃に4時間保った。80℃に冷却した後、水酸化ナトリウム水溶液中の水素化ホウ素ナトリウム溶液を、反応媒体の5%溶液のpHが約7.1になるまで混合物を中和するために加える。得られる生成物は遊離アルコールの含量が50重量%の無色の粘性液体である。この生成物を以後「APG1」と呼ぶことにする。
【0071】
以下に記載の一次乳液と水性ゲルを重量比50/50で用いて、実施例1の手順を繰り返し行なう。
【0072】
一次乳液
APG1 8%
ELFACOS(R)ST9 2%
パラフィンオイル 30%
LANOL(R)1688 10%
(セテアリルエチルヘキサノエート)
水 qsp 100%
グリセリン 5%
MgSO・7H0 0.7%
【0073】
水性ゲル
SIMULGEL(R)600 2%
水 98%
【0074】
得られた組成物は油性外部相を有しており(導電率:<5μS.cm)、2つの水相を含んでおり、そのうちの1つはゲルである。オイル含量は20重量%である。
【0075】
実施例4
以下に記載の一次乳液と水性ゲルを、ゲル/乳液の重量比80/20で用いて、実施例1の手順を繰り返し行なう。
【0076】
一次乳液
イソステアリルAPX 10%
スクアラン 40%
水qsp 100%
グリセリン 5%
MgSO・7H0 0.7%
【0077】
水性ゲル
SIMULGEL(R)EG 1.5%
水 98.5%
フランス特許出願FR−A−2790977号の実施例1に記載の手順において、グルコースをキシロースに置き代えることで調製した。
【0078】
得られた組成物は油性外部相を有しており(導電率:<5μS.cm)、2つの水相を含んでおり、そのうちの1つはゲルである。オイル含量は8重量%である。

Claims (12)

  1. 1つの油性外部相と2つの水性内部相を有する局所用組成物であって、前記水性内部相のうちの1つはゲルであることを特徴とする組成物。
  2. 油性外部相のオイルは、局所用組成物の2重量%以上、好ましくは5〜20重量%であり、且つ、50重量%以下であることを特徴とする請求項1に記載の組成物。
  3. 油性外部相を有する一次乳液と水性のゲルを混合することを特徴とする、請求項1又は2に記載の組成物を製造する方法。
  4. 5〜80重量%、好ましくは10〜60重量%の油性外部相を有する一次乳液と、20〜95重量%、好ましくは40〜90重量%の水性ゲルを混合することを特徴とする、請求項3に記載の方法。
  5. 油性外部相を有する一次乳液を水性ゲル中に取り入れることを特徴とする請求項3又は4に記載の方法。
  6. 水性ゲルを、油性外部相を有する一次乳液中に取り入れることを特徴とする請求項3又は4に記載の方法。
  7. 水性ゲルを、水相をポリマーと共にゲル化させることにより得ることを特徴とする請求項3、4、5、又は、6に記載の方法。
  8. 上記ポリマーは、水性ゲルの0.02〜10重量%、好ましくは0.4〜8重量%の量であることを特徴とする請求項7に記載の方法。
  9. 水性のゲルは、ブルックフィールドLV粘度計により6rpmで測定した場合、水性ゲルは2,000cPsより大きい、好ましくは20,000cPsより大きい粘度を有することを特徴とする請求項3、4、5、6、7、又は、8に記載の方法。
  10. 油性外部相を有する一次乳液は、5〜90重量%のオイル、具体的には、5〜90重量%の植物油、動物油、鉱油、又は、合成油から選択された1以上のオイルからなることを特徴とする請求項3、4、5、6、7、8、又は、9に記載の方法。
  11. 油性外部相を有する一次乳液は1〜25重量%の乳化剤を含有することを特徴とする請求項1、2、3、4、5、6、7、8、9、又は10に記載の方法。
  12. 請求項1若しくは2に記載の組成物、又は、請求項3、4、5、6、7、8、9、10、若しくは、11の方法の一つにより得られる組成物からなる化粧品用、医薬用、獣医学用、又は、洗剤用組成物。
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