JP2004509446A - 燃料電池のインピーダンス測定 - Google Patents
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Abstract
Description
(技術分野)
本発明は、燃料電池のインピーダンスの測定に関し、詳細には、燃料電池の内部抵抗のリアルタイムの測定値を得るための、自給式の可搬型装置に関する。
【0002】
(背景技術)
燃料電池に対する2000年の推定30億ドルの市場によってわかるように、代替エネルギー源としての燃料電池の重要性が高まっている。これは、バッテリーや内燃機関等の従来の電力源に対する燃料電池の長所によるものである。例えば、燃料電池には空気及び燃料(即ち、水素、改質天然ガス(水素を豊富に含むガス)及びメタノール)を常に供給できるので、燃料電池はバッテリーよりも長期間にわたって電気エネルギーを供給できる。更に、燃料電池は、途中で運転が停止したり、再充電を必要としたりしない。燃料電池は、60%と高い効率を有する高効率の装置でもある。これは、40%までの効率を有する内燃機関よりも遙かに良好である。燃料電池は、燃焼ではなく化学反応に依存するので有害ガスを排出せず、動作中に生じる騒音も非常に小さい。これらの特徴の全てが、燃料電池を、自動車、バス、都市の発電ステーション、宇宙での使途、及び携帯電話の電力源として非常に望ましいものにしている。
【0003】
燃料電池の電気効率を評価するために、燃料電池のACインピーダンスを測定することによって内部抵抗が判定される。この測定は、燃料電池の様々な物理的及び化学的特性の検査を可能にするので重要である。このインピーダンスの測定を、燃料電池の性能を改善するためにフィードバック機構で用いてもよい。
【0004】
文献では、燃料電池の複素インピーダンス測定は、互いにインタフェースされた多くのサブシステムで構成される、ベンチトップ型の高価な実験室用機器を用いてのみ実行可能であることが示されている。例えば、スプリンガー(T.E.Springer)、ザウォジンスキー(T.A.Zawodzinski)、ウィルソン(M.S.Wilson)及びゴテスフィールド(S.Gottesfield)による「ACインピーダンス分光学を用いたポリマー電解質型燃料電池の特徴づけ(Characterization of polymer electrolyte fuel cells using AC Impedance spectroscopy)」(Journal of the Electrochemical Society of America),143(2),p.587−599,1996)、セルマン(J.R.Selman)及びリン(Y.P.Lin)による「燃料電池の研究及び開発におけるACインピーダンスの適用(Application of AC Impedance in fuel cell reserch and devlopment)」(Electrochemica Acta,38(14),p.2063−2073,1993)、エルセナー(B.Elsener)及びボルミ(H.Bolmi)による「能動−受動遷移の電気化学的調査におけるコンピュータ支援DC及びAC技術(Computer−assisted DC and AC techniques in electrochemical investigations of the active−passive transition)」(Corrosion Science,23(4),p.341−352,1983)が挙げられる。このような公知の装置は、適切な自動化がなされてなく、手動で制御される。可搬型の統合型測定システムの使用を可能にする単一の公知の手法は無い。更に、燃料電池の動作パラメータの変更を可能にするこれらのシステムに統合された測定装置は無い。
【0005】
更に、特許文献では、複素インピーダンスの測定は、主にバッテリー用のものが知られていることが示されている。更に、これらの特許の特許請求の範囲は、単一の量、即ち“インピーダンス”(米国特許第4,697,134号及び第5,773,978号)又は“抵抗”(米国特許第3,753,094号、第3,676,770号及び第5,047,722号)の測定のみである。必ずしも燃料電池ではない電気化学的電池のインピーダンス測定に関する先行特許(米国特許第6,002,238号)は、全く異なる、更に複雑な手法を用いていた。更に、この手法は、後者(燃料電池)と関連づけられる高い電流に起因して、燃料電池に直接適用できなかった。
【0006】
従って、燃料電池のインピーダンス測定において依然として対処及び改善が必要な問題は、可搬性、燃料電池への適用性、測定の多様性及び分解能、自動化、並びにコストである。
【0007】
一般的に、燃料電池(セル)は、化学反応エネルギーを電気に変換する装置である。燃料電池は、燃料及び酸化体が供給される限り発電可能な点が、バッテリーとは異なる。
【0008】
燃料電池は、燃料及び酸化体を2つの適切な電極及び電解質と接触させることによって起電力を生じる。例えば水素ガス等の燃料は第1の電極に導入され、そこで、電解質及び触媒の存在下で電気化学的に反応し、第1の電極において電子及びカチオンを生じる。電子は、電極間に接続された電気回路を通って第1の電極から第2の電極へと循環する。カチオンは、電解質を通過して第2の電極に至る。同時に、一般的には空気、酸素が豊富な空気、又は酸素である酸化体が第2の電極に導入され、そこで、酸化体は、電解質及び触媒の存在下で電気化学的に反応して、アニオンを生成すると共に、電気回路を通って循環する電子を消費し、第2の電極ではカチオンが消費される。第2の電極又は陰極で形成されたアニオンは、カチオンと反応し、水等の反応生成物を形成する。第1の電極又は陽極は、燃料電極又は酸化電極と呼ばれることもあり、第2の電極は、酸化体電極又は還元電極と呼ばれることもある。2つの電極における半電池反応は、それぞれ次の通りである。
第1の電極:H2→2H++2e−
第2の電極:1/2O2+2H++2e−→H2O
外部の電気回路は電流を引き込み、このようにして電池から電力を受け取る。燃料電池の反応全体によって、上述した個別の半電池反応の合計である電気エネルギーが生じる。水及び熱は、この反応の典型的な副生成物である。
【0009】
実用では、燃料電池は単体では作動されない。むしろ、燃料電池は、積み重ねられ又は横に並べられ、一続きに接続される。燃料電池スタックと呼ばれる一続きの燃料電池は、通常、ハウジングで包まれている。燃料及び酸化体はマニホールドを介して電極へと送られ、その間、反応物質又は冷却媒体によって冷却される。スタック内には、集電器と、電池どうしのシールと、絶縁物とがあり、必要な配管及び計器装備は燃料電池スタックの外部に設けられている。スタック、ハウジング及び関連づけられたハードウェアで、燃料電池モジュールが構成される。
【0010】
燃料電池は、液体又は固体の電解質のタイプによって分類されてもよい。本発明は、主に、陽子交換膜(PEM)等といった固体電解質を用いる燃料電池に関する。現在入手可能な膜は乾燥状態では効果的に動作しないので、PEMは水で湿った状態に保たれなければならない。従って、燃料電池の動作中は、一般的に、通常は水素及び空気である反応ガスに水を加えることにより、膜が常に加湿される必要がある。
【0011】
固体ポリマー燃料電池で用いられる陽子交換膜は、電解質として作用すると共に、反応ガスの混合防止のためのバリヤとしても作用する。適切な膜の例としては、フッ化カーボン鎖及びスルホン酸基の基本単位を含有するペルフルオロカーボンのコポリマー材料が挙げられる。この膜の分子構造は様々であってよい。燃料電池が完全な水和状態、実質的に水で飽和した状態で動作する場合には、これらの膜を用いて優れた性能が得られる。従って、膜は連続して加湿されなければならないが、同時に、膜を過剰に加湿、即ち、水びたしにすると性能が落ちるので、これはしてはならない。更に、スタックの凍結を防止するために、燃料電池スタックの温度は凍結温度より高く保たれなければならない。
【0012】
冷却、加湿及び加圧が必要なことは、燃料電池のコスト及び複雑さを増加させ、多くの用途における代替エネルギー源としての燃料電池の商業的な魅力が低下する。従って、燃料電池研究の進歩により、燃料電池が、反応物質のコンディショニングなしで、空気呼吸型の(air−breathing)大気条件下で、有用な電力出力を維持しつつ動作できるようになる。
【0013】
固体ポリマー陽子交換膜(PEM)を用いる場合には、膜は一般的に、多孔質の導電性材料で形成された2つの電極間に設けられる。これらの電極には、一般的に、ポリテトラフルオロエチレン等の疎水性ポリマーが含浸又は塗布されている。各膜/電極界面には、望ましい電気化学反応を促進するための触媒が設けられ、一般的には細かく分割された触媒が用いられる。この膜/電極アセンブリは2つの導電性プレートの間に取り付けられ、各導電性プレートの内部には少なくとも1つの(流体)流路が形成されている。この流体の流れる導電性燃料プレートは、一般的にグラファイトで形成される。この流路によって、燃料及び酸化体は、個々の電極、即ち、燃料側の陽極及び酸化体側の陰極に送られる。電極間で電子を伝える経路を設けるために、電極は電気回路内に電気的に接続されている。電気回路内に、任意の従来の電気回路内のように、電気スイッチ装置等を設けることができる。このような燃料電池に一般的に用いられる燃料は、水素、又は他の燃料から改質された水素を豊富に含む改質ガソリン(リフォーメート)である(「改質ガソリン」とは、炭化水素燃料を水素及び他の気体から成る気体燃料に改質することによって誘導された燃料である)。陰極側の酸化体は、様々な供給源から供給できる。幾つかの用途では、流路等のサイズを小さくしてより小型の燃料電池を作るために、純粋な酸素を供給することが望ましい。しかし、酸化体としては、容易に入手可能であり分離型又はボンベ入りガス供給を必要としない、空気を供給するのが一般的である。更に、例えば据え置き型の用途等の、空間的な制約が問題とならない場合には、大気圧の空気を供給するのが都合がよい。このような場合には、単に、酸化体としての空気を流すための、燃料電池スタックを通るチャネルを設けるのが一般的であり、それにより、燃料電池アセンブリの全体的な構造が大いに簡略化される。酸化体用の回路を別に設ける必要はなく、単純に1つの通気口と、場合によっては空気の流れを高めるためのファン等を設けるように、燃料電池スタックを構成することも可能である。
【0014】
(発明の開示)
本発明は、個々の周波数における燃料電池の複素インピーダンスの実数成分及び虚数成分の測定に用いられる、自給式の可搬型装置に関する。このシステムは、CPU、周波数合成器、燃料電池、負荷バンク、並びに、測定及び取得回路を含む。CPUは、ソフトウェアプログラムからの入力パラメータを受け取り、そのパラメータを信号生成装置に送る。信号生成装置は、DCオフセットを有するAC波形を生成し、これは負荷バンクを遠隔プログラムするのに用いられる。負荷バンクは、燃料電池から電流を引き込む。燃料電池にわたる電圧及び燃料電池を通る電流が、電圧及び電流感知回路によって測定され、次に、オシロスコープ又はA/D変換器によってデジタル化及び平均化される。この記録されたデータはCPUに送られ、そこでACの位相の進み又は遅れが計算される。そして、本発明により、実数インピーダンス、虚数インピーダンス、位相差、進み成分、遅れ成分、電流の大きさ、電圧の大きさ、及び、印加AC電圧を含む多くの出力を表示できる。
【0015】
本発明の別の態様は、この装置が、連続更新可能なリアルタイムの測定を可能にすることである。測定速度及び簡便性を高めるために、これらの測定を自動化でき、それによって、この装置が、大量の燃料電池を評価する際に非常に有用になる。更に、燃料電池がこの測定システムとインタフェースされると、燃料電池のインピーダンスに対する流量、燃料電池の温度、及び湿度レベル等のパラメータ変更の効果を容易にモニタできる。これにより、燃料電池の動作パラメータの修正を可能にできる。
【0016】
本発明の第1の態様によれば、燃料電池から電流を引き込むための前記燃料電池に接続可能な負荷装置と、前記燃料電池にわたる電圧の感知に用いるための、前記燃料電池にわたって接続可能な電圧感知回路と、重ねられた交流信号と共に直流電流を引き込むよう構成された前記負荷装置によって前記燃料電池から引き込まれた電流の感知に用いるための、電流感知回路と、異なる周波数における前記燃料電池インピーダンスの実数部及び虚数部を判定することにより、前記燃料電池インピーダンスの実数部を判定できるように、検出された電圧及び検出された電流を分析するための、前記電圧感知回路及び前記電流感知回路に接続された分析装置と、を含む、燃料電池の複素インピーダンスの少なくとも実数成分を判定する装置が提供される。
【0017】
本発明の別の態様によれば、(i)燃料電池から直流成分及び交流成分を含む電流を引き込むように、前記燃料電池に負荷を与える工程と、(ii)前記交流成分の周波数を変える工程と、(iii)前記燃料電池にわたる電圧及び前記燃料電池から引き込まれた電流を測定する工程と、(iv)前記測定された電流及び前記測定された電圧から、複数の異なる周波数における実数インピーダンス及び虚数インピーダンスを判定する工程と、(v)前の工程で判定された前記実数インピーダンス及び前記虚数インピーダンスから、前記燃料電池の実数インピーダンスの合計を示す、0の虚数インピーダンスに対する実数インピーダンスを判定する工程と、を含む、燃料電池の複素インピーダンスの少なくとも実数成分を判定する方法が提供される。
【0018】
(発明を実施するための最良の形態)
次に、本発明のより良好な理解と、本発明がどのように実施され得るかをより明確に示すために、添付の図面を例として参照する。
【0019】
図1を参照すると、以下に説明する、個々の周波数における燃料電池のインピーダンスを測定するための自給式の可搬型装置10の、好ましい実施形態が示されている。CPU20は、RS−232シリアルリンクプロトコル40を介して、ソフトウェアプログラム30(この場合には社内のカスタムソフトウェアプログラムであるFCATS:Fuel Cell Automated Test Stationの略)からの入力を受容する。入力の一部としては、周波数、AC振幅、DCオフセット電流、及び、燃料電池活性領域が挙げられる。CPU20は、データバス60を介して、周波数合成器50に入力パラメータを送る。また、CPU20は、波形取得装置70から、RS−232シリアルリンクプロトコル80を介して、燃料電池にわたる測定電圧及び燃料電池を通る測定電流を含むデータを受け取る。次に、CPU20は、対象となる様々なパラメータを計算し、これらのパラメータを、RS−232シリアルリンクプロトコル40を介してソフトウェアプログラム30に出力する。出力パラメータは、実数インピーダンス、虚数インピーダンス、位相差、進み成分、遅れ成分、電流の大きさ、電圧の大きさ、及び、印加AC電圧を含む。
【0020】
試験燃料電池は90で示され、負荷バンク100と直列に接続されている。この文脈及び特許請求の範囲では、燃料電池と呼ばれるものが、単一の燃料電池、燃料電池スタック、又は、燃料電池スタック中の1つ以上の選択された電池を意味することが理解されよう。負荷バンク100は標準的な負荷バンクであり、所望の電圧を印加するよう、又は所望の電流を引き込むよう設定可能である。詳細を後述するように、電流測定の目的で、燃料電池90及び負荷バンク100を含む回路内には分流器110が設けられる。
【0021】
周波数合成器50は、2つの目的で負荷バンク60に接続されている。第1に、周波数合成器50は、所望の周波数の周期的AC波形を生成し、第2に、周波数合成器は、負荷バンク60を遠隔プログラムするのに用いられるDCオフセットを供給する。DCオフセット又は制御信号は、所望の大きなDC電流を引き込むように負荷バンク60をプログラムする。AC波形又は信号は、DC電流に重ねられ、より小さいのが一般的である。周波数合成器50は、デカップリングコンデンサ/バッファ結合体140を介して、波形取得装置70のトリガ入力にも接続されている。
【0022】
燃料電池90にわたる電圧降下は、差動増幅器120によって公知の方法で測定される。燃料電池90を通る電流は、分流抵抗器110にわたる電圧降下を差動増幅器130を用いて測定することによって、間接的に測定される。
【0023】
測定された燃料電池90にわたる電圧降下及び燃料電池90を通る電流は、オシロスコープであってもよい波形取得装置70を用いてデジタル化及び平均化される。或いは、この目的のためにA/D変換器を用いてもよい。次に、測定された値は、RS−232シリアルリンクプロトコル80を介して、CPU20に送られる(そこで、データは処理のために格納される)。CPU20は、このデータを用いて、測定された燃料電池90にわたる電圧降下と測定された燃料電池90を通る電流との間のACの位相の進み又は遅れ(度)を計算する。次に、CPU20は、燃料電池90のインピーダンスの実数成分及び虚数成分を計算する。これらの計算は、所望の各周波数において繰り返される。次に、周波数ごとに1つの点を用いて、虚数インピーダンス成分に対する実数インピーダンス成分をプロットすることにより、ナイキスト図が作成される。この周波数曲線により、虚数成分がゼロになる周波数を判定できる。この周波数における実数成分は、燃料電池90の内部抵抗の正確な尺度である。本発明を、よりコストのかかるベンチトップ型の統合されていないシステムと比較した場合、大きさの誤差レベルは1%未満であり且つ位相の誤差レベルは1度未満であることを、本発明者は認めた。
【0024】
次に、図2を参照すると、本発明の装置を用いて得られた例示的なナイキスト図が示されている。水平軸は実数インピーダンスをΩcm2で示し、垂直軸は虚数インピーダンスをΩcm2で示している。この値は、実際のインピーダンス値に、電池又は電池スタック中の1つの電池の表面積を乗じることによって決定される。これは、電池の面積から独立した、即ち電池特性のみによって決定された、インピーダンス値を示すものである。図示されるように、この図は、周波数が150で示される100kHzから、1kHz、2kHzを含む様々な点を通り、152で示される10kHzまで変化する際の、抵抗の変化を示している。この曲線の第1部分は水平軸より上にあり、負の虚数インピーダンスを示している。一方、第2部分は水平軸より下にあり、正の虚数インピーダンスを示している。154で示されている、曲線がこの軸を横切る点、即ち、虚数インピーダンスが0の点では、実数インピーダンスは約0.098Ωcm2である。この点では虚数成分が0であるので、これは抵抗の実数成分の値である。
【0025】
本発明に従って作られる燃料電池インピーダンス測定システム10は、多くの長所を提供する。一旦、燃料電池の内部抵抗が判定されると、燃料電池の電気効率のレベルを迅速且つ容易に評価でき、異なる燃料電池どうしを容易に比較できる。従来のインピーダンス測定システムの、嵩張る点、及び過剰なコストがかかる点等といった限界が解消された。この装置の重量は30ポンド以下で持ち運びできると共に、RS−232通信プロトコルを用いてPCアプリケーションに対応できる。他の任意の標準的な通信プロトコルにも容易に適合可能であることを理解されたい。
【0026】
燃料電池インピーダンス測定システム10は、連続更新可能なリアルタイムの測定も可能にする。これらの測定は、測定速度及び簡便性を高めるために自動化できる。このように、燃料電池が燃料電池インピーダンス測定システム10及びFCATSソフトウェア30とインタフェースされると、燃料電池のインピーダンスに対する流量、燃料電池温度、及び湿度レベル等のパラメータ変更の効果を容易にモニタできる。このソフトウェア30は、燃料電池の動作パラメータの修正を可能にする。
【0027】
本発明は、燃料電池の膜の評価、最適なコンディショニングの評価、及び、フィードバック機構(インピーダンスが高い時にプラント又は燃料電池のコンディショニングのバランスをとる)として、特に有用である(が、これらに限定されない)。最後に、本発明は、気体の流れ、加湿及び温度等といった燃料電池パラメータのコントローラとしての、据え置き型の用途だけでなく、自動車又は車輌用の用途にも用いられ得ることが期待される。
【0028】
添付の特許請求の範囲にその範囲が定義された本発明から逸脱することなく、本明細書に説明及び図示された好ましい実施形態に対して、様々な変形がなされ得ることを、理解されたい。
【図面の簡単な説明】
【図1】
CPU、周波数合成器、試験燃料電池、負荷バンク、並びに、測定及び取得回路を組み込んだ、本発明の好ましい実施形態による装置の概略図である。
【図2】
周波数に伴う実数インピーダンス及び虚数インピーダンスの変化を示すナイキスト図である。
Claims (20)
- 燃料電池から電流を引き込むための前記燃料電池に接続可能な負荷装置と、
前記燃料電池にわたる電圧の感知に用いるための、前記燃料電池にわたって接続可能な電圧感知回路と、
重ねられた交流信号と共に直流電流を引き込むよう構成された前記負荷装置によって前記燃料電池から引き込まれた電流の感知に用いるための、電流感知回路と、
異なる周波数における前記燃料電池インピーダンスの実数部及び虚数部を判定することにより、前記燃料電池インピーダンスの実数部を判定できるように、検出された電圧及び検出された電流を分析するための、前記電圧感知回路及び前記電流感知回路に接続された分析装置と、
を含む、燃料電池の複素インピーダンスの少なくとも実数成分を判定する装置。 - 前記分析装置が、前記電圧測定回路及び前記電流測定回路によって測定された、前記燃料電池にわたる電圧及び前記燃料電池を通る電流の測定データを受け取る波形取得装置と、該波形取得装置に接続された個別のデータ処理装置と、を含む、請求項1に記載の装置。
- 前記負荷装置が、所望の直流負荷及び所望の電圧の一方を供給するようプログラム可能な負荷バンクと、前記燃料電池及び前記負荷バンクを通って流れるDC電流に交流信号を重ねる手段と、を含む、請求項2に記載の装置。
- 前記交流信号を重ねる手段が周波数合成器を含む、請求項3に記載の装置。
- 前記負荷バンクを所望のレベルにプログラムするために、前記負荷バンクに交流信号を加えると共にプログラム信号を供給するために、前記周波数合成器が前記負荷バンクに接続された、請求項4に記載の装置。
- 前記周波数合成器がコンデンサ及びバッファの一方を介して前記波形取得装置に接続された、請求項5に記載の装置。
- 前記周波数合成器に信号パラメータを供給するために、前記データ処理装置が前記周波数合成器に接続された、請求項6に記載の装置。
- 燃料電池特性に関するデータを供給するために、前記データ処理装置がソフトウェアプログラムに接続された、請求項7に記載の装置。
- 前記データ処理装置が内蔵のCPU又はマイクロプロセッサの一方を含む、請求項8に記載の装置。
- 前記周波数合成器が、所望の波形を生成する、付随のデジタル−アナログ変換器を含む、請求項9に記載の装置。
- 前記電圧感知回路が差動増幅器を含む、請求項1、2又は10に記載の装置。
- 前記電流感知回路が、前記燃料電池及び前記負荷装置と直列接続された分流抵抗器と、該分流抵抗器にわたって接続された第2の差動増幅器とを含む、請求項11に記載の装置。
- 前記波形取得装置がオシロスコープを含む、請求項12に記載の装置。
- 前記波形取得装置がA/D変換器を含む、請求項12に記載の装置。
- (i)燃料電池から直流成分及び交流成分を含む電流を引き込むように、前記燃料電池に負荷を与える工程と、
(ii)前記交流成分の周波数を変える工程と、
(iii)前記燃料電池にわたる電圧及び前記燃料電池から引き込まれた電流を測定する工程と、
(iv)前記測定された電流及び前記測定された電圧から、複数の異なる周波数における実数インピーダンス及び虚数インピーダンスを判定する工程と、
(v)前の工程で判定された前記実数インピーダンス及び前記虚数インピーダンスから、前記燃料電池の実数インピーダンスの合計を示す、0の虚数インピーダンスに対する実数インピーダンスを判定する工程と、
を含む、燃料電池の複素インピーダンスの少なくとも実数成分を判定する方法。 - 負荷バンクを設け、該負荷バンクを前記燃料電池と直列に接続し、前記燃料電池から引き込まれたDC電流を判定するために前記負荷バンクを所望の値に設定することを含む、請求項15に記載の方法。
- 周波数合成器からAC電流を供給し、前記負荷バンクを通って流れる前記直流電流に前記AC電流を重ねることを含む、請求項16に記載の方法。
- 前記燃料電池にわたる電圧を判定するために前記燃料電池にわたって接続された第1差動増幅器を設け、前記燃料電池及び前記負荷バンクと直列に接続された分流器を設け、前記分流器にわたって接続されると共に前記分流器にわたる電圧から前記燃料電池を通って流れる電流を判定する第2差動増幅器を設けることを含む、請求項17に記載の方法。
- 前記第1差動増幅器及び前記第2差動増幅器からの波形を前記波形取得装置で処理し、該波形取得装置からの測定データをデータ処理装置に渡すことを含む、請求項18に記載の方法。
- 前記周波数合成器と前記波形取得装置との間、及び前記データ処理装置と前記周波数合成器との間にデータ転送用の接続を設け、前記データ処理装置から前記周波数合成器に信号パラメータを供給することを含む、請求項19に記載の方法。
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