JP2004356009A - 電気化学セル - Google Patents
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Abstract
【解決手段】負極集電体である外装フタ組成が重量百分率(wt%)で、1〜50%のCoを含有する合金から形成され、並びにセラミックパッケージの封口板として兼ね添えることにより、カソード腐食に強い外装フタを構成することができ、更に抵抗溶接法を用いたシーム溶接を行うことにより、信頼性の高い封口も達成できるようになった。
【選択図】 図1
Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、非水電解質電池や電気二重層キャパシタ等の発電もしくは蓄電機能を有する電気化学セルに関するものであり、特に、表面実装可能なチップ型の電気化学セルに関する。
【0002】
【従来の技術】
非水電解質電池や電気二重層キャパシタ等の電気化学セルは、従来、時計機能や半導体メモリのバックアップ電源として、またマイクロコンピュータやICメモリ等からなる電子装置の予備電源やソーラ時計の制御回路やモーター駆動用の電源などとして使用されている。近年は、電気自動車の電源やエネルギー変換・貯蔵システムの補助蓄電ユニットなどとしても検討されている。
【0003】
機器の小型化、軽量化、高機能化による部品の高密度実装化に伴い、その電源としての電気化学セルに対しても、ますます小型、薄型化の要望がされている。従来のコイン型やボタン型などの電気化学セルでは、図4に示すように、セルの外装を構成する金属製のケース401と金属製のフタ402が、外部回路と電気的に接続するための端子部を兼ねている。そして、この端子部であるケース401とフタ402は上下に配置されているために、リードタブ端子403A、404B等をケースとフタにあらかじめ溶接しておき、その後、各リードタブ端子を回路基板上にハンダ付けしていた。そのため、これらのリードタブ端子等の部品点数が多く製造工数の増加という点でコストアップとなり、セル本体及び基板上に、端子のスペースを設ける必要があり小型化が困難という問題があった。
【0004】
そのため、表面実装タイプの電気二重層キャパシタ素子を収納する外装体の構造として、絶縁性のリング状外枠にその開口部を閉塞するように金属端子板にろう材を介して密着させ、ろう材を介して外枠と金属端子板とが対向する部位にレーザー光線を照射することにより該外枠と端子板とを接合する検討もされている(例えば、特許文献1参照)。また、上記の構成において熱膨張係数及び熱伝導率がアルミナと近似しているNi或いはステンレスを金属端子板に使用し熱による歪が生じ難い例も検討されている(例えば、特許文献1参照)。
【0005】
【特許文献1】
特開平08−339943O号公報(第2頁、図2)
【0006】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、特許文献1における構成では、電池内の有効スペースはコイン型に比べて大きくなるものの、この場合も外装ケースを兼ねる金属端子板が上下に配置されているため外部回路との電気的接続のために、リードタブ端子が必要であるという問題があった。
【0007】
金属端子にNiを使用した場合でも、レーザー光線の照射による発熱のため、Niの熱膨張係数(13×10−6/℃)では、熱膨張と収縮により、封口部に歪が発生してしまい、密閉性の高い封口が得られない。そのため、内部抵抗、容量値、長期信頼性が十分に得られないという問題もあった。
【0008】
非水電解質電池および電気二重層キャパシタにおいて、外装ケースに外装フタを接着し封口する方法としては、接着剤を用いる方法、ろう接法、圧接法及び融接法等がある。一方、非水電解質電池や電気二重層キャパシタは、内部に電解液を含み、集電体に高電圧がかかるため、正極、負極集電体のアノード、カソード腐食を防ぎ、長期信頼性を得るため密閉性の高い封口が必要とされている。
【0009】
そして、電池特性及び封口特性を満足させるため、外装フタの材料及び封止方法の選定に困難を有していた。例えば、外装ケース縁部にろう材、ハンダ材等の接合剤や接着剤を設け、外装フタで挟み、この外装フタをろう材またはハンダ材の融点以上の温度あるいは接着剤の硬化温度で加熱することにより封口した場合には、外装ケース中の電解液が加熱されて外装ケース外に揮発し、電池特性の容量が低下してしまい、十分な封口をすることができなかった。
【0010】
また、カソード腐食に強い材料(例えば、アルミニウム、ステンレス及びニッケル)の外装フタを用いて、封口の信頼性が高い圧接の抵抗溶接、或いは融接であるレーザー及びビーム溶接を行う場合には、外装フタと外装ケース縁部の溶接箇所温度が高温になり、これら外装フタの材料は熱膨張が著しいため、封口部に機械的歪が発生することになる。また、溶接時の加熱により、電解液の熱膨張が内部圧を高め、封口部の歪より漏液が発生することもある。このように、容量の低下や長期信頼性の低下が発生するという問題点があった。
【0011】
【課題を解決するための手段】
この課題を解決するために、本発明の電気化学セル素子は、セラミックス又はガラス製の外装ケースを外装フタで密封する構造とし、外装フタは負極集電体を兼ねる金属単体もしくは少なくとも一方の面に負極集電体となる金属層を有する金属又は絶縁体で形成され、負極集電体として、重量百分率(wt%)で、Coが1〜50%、Niが1〜70%、Feが20%以上、Crが10%以下、Mnが2.0%以下、Siが1.0%以下、Cが1.0%以下を含有する合金を用いることとした。
【0012】
この合金組成の金属を用いることにより、電気化学セルの充電や過充電時における負極集電体のカソード腐食に起因する劣化が著しく小さく、かつ熱膨張係数の低い外装フタを構成することができ、更に抵抗溶接法を用いたシーム溶接を行うことにより、封口時の外装フタの熱膨張と収縮による接合部のクラックや歪等の封口不良の発生がなく、信頼性の高い電気化学セルが得られるようになった。
【0013】
さらに、本発明の電気化学セルは、正極及び負極からなる一対の電極と非水電解質とを含んだ電気化学セル素子を外装ケースと外装フタで密封する電気化学セルであって、外装ケースがセラミックス又はガラスで形成され、外装フタが、負極集電体を兼ねる金属板、あるいは、少なくとも一方の面に負極集電体となる金属層が設けられた金属又は絶縁体で形成され、負極集電体に外装ケースとほぼ等しい熱膨張係数の材料を用いることとした。
【0014】
または、正極及び負極からなる一対の電極と非水電解質とを含んだ電気化学セル素子を外装ケースと外装フタで密封した電気化学セルであって、外装フタが、負極集電体を兼ねる金属板、あるいは、少なくとも一方の面に負極集電体となる金属層が設けられた金属又は絶縁体で形成され、負極集電体として、重量百分率(wt%)で、Coが1〜50%、Niが1〜70%、Feが20%以上、Crが10%以下、Mnが2.0%以下、Siが1.0%以下、Cが1.0%以下を含有する合金を用いることとした。
【0015】
さらに、外装ケースをセラミックス又はガラスで形成することとした。あるいは、負極集電体に熱膨張係数が−2〜11×10−6/℃(0〜300℃)の合金を用いることとした。
【0016】
さらに、負極集電体に用いる合金に、Ni、Au、W、Crの少なくとも1種がメッキ形成されるとともに、外装ケースと外装フタを抵抗溶接により接合して封口することとした。
【0017】
さらに、メッキ上にろう材を設け、外装ケースと外装フタを抵抗溶接により接合して封口することとした。さらに、ろう材をめっき法又は印刷を用いた厚膜法で形成することとした。
【0018】
また、正極と負極の一方と電気的に接続する導電層を設けるとともに、外装ケースの外側表面には導電層と電気的に接続する接続端子をパターン形成することとした。
【0019】
【発明の実施の形態】
本発明の電気化学セルの代表的な構造を、図1を参照して説明する。外装フタ101は負極集電体を兼ねており、負極集電体に、重量百分率(wt%)で、Coが1〜50%、Niが1〜70%、Feが20%以上、Crが10%以下、Mnが2.0%以下、Siが1.0%以下、Cが1.0%以下の組成の合金を用いている。これにより、結晶粒径の均一化が実現され、粒界腐食に起因するカソード腐食が起こりにくくなる。また、組成比により高温強度の向上、熱膨張係数の最適化、耐酸化性及び薄板加工性の向上ができる。また、負極集電体には外装ケース102と同等の熱膨張係数を有する材料を用いることとした。これにより、抵抗溶接時の封口部歪が緩和され信頼性の高い封口が可能になり、漏液或いは外部水分の浸入を妨げることができる。例えば、外装ケース102にセラミックス、または、ガラスを用いた場合には、熱膨張係数が−2〜11×10−6/℃(0〜300℃)の材料を負極集電体として用いる。
【0020】
さらに、外装フタ101にNiメッキ105を施し、外装ケースの接合部に設けられたメタライズ111であるAu或いはNi等と抵抗溶接を行う。Niメッキの代わりにAu、W、Crメッキを用いてもよい。また、この金属めっきの上へ更にろう材106としてAg−Cu、Niろう、Alろう、等をめっき法、または、印刷を用いた厚膜法で形成すると抵抗溶接の密着性を更に良くすることができる。
【0021】
また、抵抗溶接の密着性を良くするため図2のように外装ケース202へ金属リング211を載せたものもある。外装ケース202と同組成である金属リング210を利用し熱膨張係数を同一にすることにより、抵抗溶接時の封口部歪がなくなり安定した溶接を行うこともできるが、金属リング210と正極ペレット2026の活物質が接近してしまいショートの原因になる。また、金属リング210があると薄型化、小型化が困難なため図1のように金属リングがないものが好ましい。
【0022】
前述したように、外装ケース102は、ガラス、セラミックスまたはセラミックスガラス等の耐熱材料が好ましく、外装フタと熱膨張係数の近いものが望ましい。特に、外装ケースとしてセラミックス製を用いた場合は、強度及び絶縁性が高いので薄型化が容易であり好ましく、特にアルミナが強度、熱膨張の面で優れている。
【0023】
外装ケース102へ正極ペレット107を配置するのに、電気化学セルの内部抵抗を低減するため外装ケース102の内側底面全体を正極集電体とし正極ペレット107との接触量を向上させることが好ましい。正極集電体と外装ケース壁面を貫通し接続端子B104に電気的に接続し、負極集電体との配線は外装ケース上面部から、側面の内部に貫通させたパターン線112により、接続端子A103に電気的に接続した。これにより、外部回路との接続のための負極、正極の接続リードが、外装ケースにメッキ或いは焼付けたパターン配線とすることとなり、外装ケース底面に接続端子を直接パターン形成できる構造となりタブ端子等の取付けが不要な小型、薄型化にできる。
【0024】
さらに、正極ペレット107、負極ペレット108の活物質を、炭素を導電性フィラーとする導電性接着剤109で接着した。集電体と正極ペレット107、負極ペレット108は必ずしも接着する必要はなく、集電体上に正極、負極ペレット107、108を載置して電気的な接続ができるようにしても良い。
【0025】
電気化学セルの発電素子として非水電解質電池を構成する場合には、正極ペレット107の活物質として、TiS2、MoS2、NbSe3等の金属カルコゲン化物や、MnO2、MoO3、V2O5、LixCoO2、LixNiO2、LixMn2O4等の金属酸化物、ポリアニリン、ポリピロール、ポリパラフェニレン、ポリアセン等の導電性高分子、およびグラファイト層間化合物等のリチウムイオン及びアニオンを吸蔵放出可能な各種の物質を用いることができる。また、負極ペレットの活物質としては特に限定されないが、SiO、WO2、WO3、SnO、LiAl等各種物質を用いることができる。
【0026】
電気化学セルが電気二重層キャパシタの場合には、正負極ペレットの活物質に活性炭或いは活性炭繊維を用いることができる。使用するセパレータ110は非水電解質への溶解や化学反応劣化がなく耐熱性のある不織布であることが好ましい。例えば、ポリオレフィンのマイクロポーラスフィルム等のセパレータにおいては、非水電解液への溶解や腐食劣化等に対して安定であるが、抵抗溶接法を利用したシーム溶接時の熱で圧延方向に収縮してしまうため、内部ショートを起こしやすくなる等の問題があり耐熱性が不十分である。耐熱性のある樹脂PPS、PEEKまたはガラス繊維を用いたセパレータの場合に、収縮がなく良好であった。また、セラミックスの多孔質体を用いることも良い。
【0027】
電解液は非水溶媒としてプロピレンカーボネイト、ブチレンカーボネイト、スルホラン、γ−ブチロラクトン、エチレンカーボネイト、アセトニトリル、ジメトキシエタン、メチルフォルメイト等の単独或いは適宣混合した有機溶媒に六フッ化リン酸リチウム、ホウフッ化リチウム、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム、リチウムパーフルオロエチルスルホニルイミド、(C2H5)4PBF4、(C3H7)4PBF4、(CH3)(C2H5)3NBF4、(C2H5)4NBF4、(C2H5)4PPF6、(C2H5)4PCF3SO4、(C2H5)4NPF6等を0.1〜3.0モル溶解したものを用いることができる。
【0028】
外装ケース内部に正負極ペレット107、108、セパレータ110、電解液を収納し、外装フタ101で蓋をした後、抵抗溶接の原理を利用したパラレルシーム溶接機により、二辺に対向するローラー型の電極を加圧し、電流を流すことで、外装フタ101と外装ケース102をスポット溶接し仮止めしたあと、2辺ずつ溶接を行った。この方法により信頼性の高い封口が得られた。
【0029】
電気化学セルの中身がある溶接においては、抵抗溶接法を利用したシーム溶接が特に好ましかった。レーザー等の溶接では外装ケース102中の各材料が外装フタ101を押上げ外装ケース102の溶接部と外装フタ101が離れてしまい適切な溶接を得ることができない。それに対しシーム溶接は、電極のローラー型が外装フタ101を加圧することにより外装ケース102の溶接部と外装フタ101が密着し信頼性の高い封口が得られた。
【0030】
本発明の非水電解質電池および電気二重層キャパシタの形状は基本的に自由である。従来の図4に示したかしめ封口による電気二重層キャパシタの形状はほぼ円形に限定される。そのため、角型状がほとんどである他の電子部品と同一の基板上に並べようとすると、デッドスペースができ無駄であった。本発明の非水電解質電池および電気二重層キャパシタは角型の設計も可能で、端子等の突起物がないため、小型化及び効率的に基板上に配置することができ、上記のように構成された非水電解質電池および電気二重層キャパシタは、腐食が起こりにくい信頼性の優れた電気化学セルを構成するようになる。
【0031】
【実施例】
以下、実施例について図面を参照して説明する。
【0032】
(実施例1)
図1に示すように、熱膨張係数が6.8×10−6/℃(0〜300℃)であるアルミナ製の外装ケース102(幅7mm×奥行5mm×高さ0.9mm)の全底面に炭素を導電性フィラーとして含有する導電性接着剤109を塗布し、活物質としてリチウム含有マンガン酸化物を用いた正極ペレット107(幅5mm×奥行3.2mm×高さ0.3mm)を接着する。さらに、その上にガラス繊維不織布を用いたセパレータ110(幅5.3mm×奥行3.5mm×高さ0.1mm)を載置して正極ユニットとした。また、16%Co、30%Ni、0.3%Mn、0.1%Si、0.1%C、残部Fe、熱膨張係数5×10−6/℃(0〜300℃)であるコバール合金からなる負極集電体を兼ねる外装フタ101(幅6.5mm×奥行4.5mm×高さ0.1mm)にNiメッキ105を施し、更にろう材としてAg−Cu106を施す。この負極集電体にシリコン酸化物SiOを活物質とする負極ペレット108(幅5mm×奥行3mm×高さ0.1mm)を導電性フィラーとして炭素を含有する導電性接着剤109で接着し、さらに、リチウム(幅5mm×奥行3.2mm×高さ0.1mm)を貼り付けて負極ユニットとした。正極ユニットと負極ユニットのそれぞれに、プロピレンカーボネイト(PC)とエチレンカーボネイト(EC)とジメトキシエタン(DME)の1:1:2の混合溶媒に、支持塩として1Mの濃度の過塩素酸リチウム(LiClO4)を溶解した電解液を注入する。その後、正極ユニットと負極ユニットを一体化し、シーム溶接機により溶接電極のローラー型にて外装フタ周縁部を加圧しながら溶接封止を行い、非水電解質電池を作成した。
【0033】
(比較例1)
実施例1で用いた負極集電体を構成する材質をコバール合金から熱膨張係数が17.3×10−6/℃(0〜300℃)のSUS304に変更した以外は同様に非水電解質電池を作成した。以上のようにして作製した非水電解質電池を、約1週間室温でエージングした後、充放電テストを行い充放電容量の確認をした。さらに、これらの非水電解質電池に3.3Vの電圧を印加しながら100日間60℃で保存した後の容量と内部抵抗を測定した。初期容量からの容量劣化率、内部抵抗及び外観を検査した結果を表1に示した。
【0034】
(実施例2)
本実施例では、図2で示した構成の非水電解質電池を作製した。熱膨張係数が6.8×10−6/℃(0〜300℃)のアルミナ製の外装ケース202(幅5mm×奥行3.2mm×高さ0.6mm)の全底面に、炭素を導電性フィラーとした導電性接着剤208を塗布後、正極活物質として活性炭を用いた正極ペレット206(幅3.8mm×奥行2.0mm×高さ0.15mm)を接着し、その上にガラス繊維不織布を用いたセパレータ209(幅3.9mm×奥行2.1mm×高さ0.05mm)を載置して正極ユニットとした。さらに、外装ケースの外周部にはコバール合金で構成された金属リング210が設けられている。一方、19%Co、29%Ni、0.4%Mn、0.1%Si、0.05%C、残部Fe、熱膨張係数5.5×10−6/℃(0〜300℃)のコバール合金からなる負極集電体を兼ねる外装フタ201(幅4.5mm×奥行2.7mm×高さ0.1mm)にNiメッキ205を施し、この負極集電体に、負極活物質として活性炭を用いた負極ペレット207(幅3.8mm×奥行2.0mm×高さ0.15mm)を導電性フィラーとして炭素を含有する導電性接着剤208で接着し、負極ユニットとした。正極ユニットと負極ユニットのそれぞれに、プロピレンカーボネイトの溶媒に支持塩として1Mの濃度(C2H5)4NBF4を溶解した電解液を注入した後に、正極ユニットと負極ユニットを一体化し、パラレルシーム溶接機により溶接電極のローラー型にて外装フタ周縁部を加圧しながら溶接封止を行い、電気二重層キャパシタを作成した。
【0035】
(比較例2)
実施例2で用いた負極集電体の材質を、コバール合金から熱膨張係数4×10−6/℃(0〜300℃)の46%Ni−残部Fe合金に変更した以外は同様に電気二重層キャパシタを作成した。以上のようにして作製した電気二重層キャパシタを、充放電テストを行い充放電容量の確認をした。また、70℃の雰囲気中で2.5Vの電圧を印加しながら1000時間保存した後の容量と内部抵抗を測定した。初期容量からの容量劣化率、内部抵抗及び外観を検査した結果を表1に示した。
【0036】
【表1】
【0037】
表1の結果から、実施例1と比較例1を比較すると比較例1では容量劣化、内部抵抗増大及び漏液がみられ外装ケースに比べ集電体の高い熱膨張係数により封止性の低下が大きいことが解る。また、実施例2と比較例2においては、外観検査より漏液が無いことからいずれも良好な封止であったにも関わらず比較例2では容量劣化が大きく内部抵抗の著しい増加が見られた。しかし、実施例2では容量劣化や内部抵抗の増加は殆ど見られず優れていることが解る。比較例2の電気化学セルを分解し負極集電体をSEMにて観察したところ孔食が確認され、実施例2では腐食が見られなかった。
【0038】
【発明の効果】
本発明は、以上説明したような形態で実施され、以下に記載されるような効果を奏する。
【0039】
チップ型電気化学セルにおいて、負極集電体を兼ねる外装フタとして組成が重量百分率(wt%)で、1〜50%のCoを含有する合金から形成することにより、充電又は過放電時による負極集電体の腐食に起因するセルの容量低下や内部抵抗増加等の性能劣化が極めて小さく、かつセル封口の溶接時に外装フタ熱膨張及び収縮による歪が発生しないので漏液がなく外部水分浸入によるセルの性能劣化が極めて小さい従来にない信頼性のある電気化学セルを実現できる。
【0040】
また、外部回路と接続するための負極と正極の接続リードを、外装ケースに設けたパターン配線で形成することにより、外装ケース底面に接続端子を直接形成できることとなる。そのため、タブ端子等の取付けが不要であり小型、薄型化かつ高容量のセルが得られる等、優れた電気化学セルを実現できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の電気化学セルを示す断面図である。
【図2】本発明の金属リング付き外装ケースを用いた電気化学セルを示す断面図である。
【図3】本発明の電気化学セルを示す斜図である。
【図4】従来の電気化学セルを示す図である。
【符号の説明】
101 外装フタ
102 外装ケース
103 接続端子A
104 接続端子B
105 メッキ
106 ろう材
107 正極ペレット
108 負極ペレット
109 導電性接着剤
110 セパレータ
111 メタライズ層
112 パターン線
Claims (9)
- 正極及び負極からなる一対の電極と非水電解質とを含んだ電気化学セル素子と、
前記電気化学セル素子を密封するための外装ケース及び外装フタと、を備える電気化学セルであって、
前記外装ケースがセラミックス又はガラスで形成され、
前記外装フタが、負極集電体を兼ねる金属板、あるいは、少なくとも一方の面に負極集電体となる金属層が設けられた金属又は絶縁体で形成され、
前記負極集電体には、前記外装ケースにほぼ等しい熱膨張係数の材料が用いられていることを特徴とする電気化学セル。 - 正極及び負極からなる一対の電極と非水電解質とを含んだ電気化学セル素子と、
前記電気化学セル素子を密封するための外装ケース及び外装フタと、を備える電気化学セルであって、
前記外装フタが、負極集電体を兼ねる金属板、あるいは、少なくとも一方の面に負極集電体となる金属層が設けられた金属又は絶縁体で形成され、
前記負極集電体として、重量百分率(wt%)で、Coが1〜50%、Niが1〜70%、Feが20%以上、Crが10%以下、Mnが2.0%以下、Siが1.0%以下、Cが1.0%以下を含有する合金が用いられることを特徴とする電気化学セル。 - 前記外装ケースがセラミックス又はガラスで形成されたことを特徴とする請求項2に記載の電気化学セル。
- 前記負極集電体に用いられる合金の熱膨張係数が−2〜11×10−6/℃(0〜300℃)であることを特徴とする請求項2に記載の電気化学セル。
- 前記負極集電体に用いる合金には、Ni、Au、W、Crの少なくとも1種がメッキ形成されるとともに、前記外装ケースと前記外装フタが抵抗溶接により接合されて封口されたことを特徴とする請求項2〜4のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記メッキ上に設けられたろう材を備えるとともに、前記外装ケースと前記外装フタが抵抗溶接により接合され封口されたことを特徴とする請求項5に記載の電気化学セル。
- 前記ろう材が、めっき法又は印刷を用いた厚膜法で形成されたことを特徴とする請求項6に記載の電気化学セル。
- 前記正極と前記負極の一方と電気的に接続する導電層を備えるとともに、前記外装ケースの外側表面には前記導電層と電気的に接続する接続端子がパターン形成されたことを特徴とする請求項1〜7のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記外装ケースの内側底面には前記正極と電気的に接続する第一の導電層が形成され、前記外装フタには前記負極と電気的に接続する第二の導電層が形成され、前記外装ケースの外側表面には、前記第一の導電層と電気的に接続する第一の接続端子と、前記第二の導電層と電気的に接続する第二の接続端子がパターン形成されたことを特徴とする請求項1〜7のいずれか一項に記載の電気化学セル。
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