JP2004339485A - 炭素繊維含有樹脂分散液及び樹脂複合材 - Google Patents
炭素繊維含有樹脂分散液及び樹脂複合材 Download PDFInfo
- Publication number
- JP2004339485A JP2004339485A JP2004088636A JP2004088636A JP2004339485A JP 2004339485 A JP2004339485 A JP 2004339485A JP 2004088636 A JP2004088636 A JP 2004088636A JP 2004088636 A JP2004088636 A JP 2004088636A JP 2004339485 A JP2004339485 A JP 2004339485A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- carbon fiber
- vapor
- dispersion
- organic solvent
- grown carbon
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Images
Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Conductive Materials (AREA)
- Manufacturing Of Electric Cables (AREA)
Abstract
【解決手段】 本発明によれば、気相法炭素繊維が均一に分散した樹脂溶液を調製することができ、この分散溶液から塗布等により容易に導電性材料や熱伝導性材料を得ることができる。
【選択図】 なし
Description
さらに本発明の課題は前記分散液を用いた気相法炭素繊維が均一に混合された樹脂組成物とその製造方法、及び前記分散液から塗布などにより得られる前記樹脂複合材の導電性材料あるいは熱伝導性材料としての用途を提供することにある。
2.繊維径0.001〜5μm、アスペクト比5〜15,000の気相法炭素繊維と有機溶媒に可溶な樹脂および有機溶媒を含む分散液であって、該炭素繊維が、直径40μm以下の塊状構造で分散している部分と1本1本独立して分散している部分が混在している気相法炭素繊維含有分散液。
3.気相法炭素繊維が、ホウ素を0.001〜5質量%含有するものである前記1または2に記載の気相法炭素繊維分散液。
4.有機溶媒に可溶な樹脂が、環状構造を少なくとも一部に有する構造単位を繰り返し構造として含む重合体を含む樹脂である前記1乃至3のいずれかに記載の気相法炭素繊維分散液。
5.有機溶剤に可溶な樹脂が、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリスルホン、ポリエーテルイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリフェニレンオキサイド、ポリフェニレンスルフィド、ポリブチレンテレフタレート、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリアミック酸のいずれか、あるいはその混合物である前記1乃至4のいずれかに記載の気相法炭素繊維分散液。
6.有機溶媒が、ピリジニウム−N−フェノールベタインの吸収スペクトルから算出される溶媒パラメーターET値が45以下の溶媒である前記1乃至5のいずれかに記載の気相法炭素繊維分散液。
7.有機溶媒が、ピリジニウム−N−フェノールベタインの吸収スペクトルから算出される溶媒パラメーターET値が45以下であり、且つ、環状の構造を部分的に有する溶媒である前記1乃至6のいずれかに記載の気相法炭素繊維分散液。
8.有機溶媒が、テトラヒドロフラン(THF)、N−メチルピロリドン、ベンゼン、トルエン、シクロヘキサン、γ−ブチロラクトン、ブチルセルソルブ、あるいはそれらの混合物である前記1乃至7のいずれかに記載の気相法炭素繊維分散液。
9.気相法炭素繊維と有機溶媒に可溶な樹脂との配合割合(質量基準)が、炭素繊維:有機溶媒に可溶な樹脂=0.1〜80:20〜99.9、分散液中の樹脂濃度が0.1〜60質量%である前記1記載の気相法炭素繊維分散液。
10.樹脂を有機溶媒に溶解させ、その中へ繊維径0.001μm〜5μm、アスペクト比5〜15,000の気相法炭素繊維を添加して撹拌または/及び超音波処理を行う工程を含む気相法炭素繊維含有分散液の製造方法。
11.有機溶媒に可溶な樹脂と繊維径0.001μm〜5μm、アスペクト比5〜15,000の気相法炭素繊維を混合し、該混合物を有機溶媒中に添加する工程のいずれかの工程を含む気相法炭素繊維含有分散液の製造方法。
12.前記1乃至9のいずれかの項に記載の気相法炭素繊維分散液を基材に設けた後、溶媒を除去することを特徴とする気相法炭素繊維含有樹脂複合材の製造方法。
13.前記12に記載の方法によって得られる気相法炭素繊維含有樹脂複合材。
14.前記12に記載の方法で得られる樹脂複合材を用いた導電性材料。
15.前記12に記載の方法で得られる樹脂複合材を用いた熱伝導性材料。
また、その際の分散状態は、気相法炭素繊維の状態により異なる。通常、気相法炭素繊維は、分散前の状態では、繊維が1本1本独立しておらず、直径約100μm程度の凝集体として存在する。これを本方法により分散させることにより得られる分散液は、気相法炭素繊維が1本1本独立して存在する。あるいは、直径約40μm以下の凝集体と1本1本の分散した状態との混在した分散状態で存在させることができる。
数平均分子量20,000、質量平均分子量32,000のポリカーボネート(PC;帝人化成製品 AD5503)のテトラヒドロフラン(THF)10質量%溶液を作成し、2800℃にて熱処理をした繊維径0.15μm、アスペクト比70の気相法炭素繊維(VGCF(登録商標);昭和電工製)を0.2質量%添加し、機械撹拌機で毎分600回転のスピードで、30分混合した。気相法炭素繊維の均一に分散した分散液が得られた。これを室温にて7日間放置したが、本分散液は、気相法炭素繊維の沈降は見られなかった。また、光学顕微鏡で観察したところVGCF(登録商標)が1本1本ばらばらに非常に良好に分散していることが確認された。また、これを毎分100回転5秒、1000回転10秒、100回転5秒で、カバーガラスをつかい分散溶液を数滴、滴下しスピンコートにより複合体の薄膜を作成したところVGCF(登録商標)が非常に良好に分散した薄膜を形成した。
上記ポリカーボネート(PC)の代わりに、ポリスチレン(PS;旭化成製品 PS666、数平均分子量420,000、質量平均分子量1000,000)を用いて、分散液及びスピンコート法により薄膜を形成した。分散液及び薄膜の光学顕微鏡像を、各々図1及び図2に示す。
実施例1のポリスチレン(PS)とTHFの組み合わせにおいて、溶媒のTHFの代わりに、ベンゼン(BZ)、ジメチルホルムアミド(DMF)を用いて、分散液及びスピンコート法により薄膜を形成した。
分散液及び薄膜の光学顕微鏡像を、各々図3及び図4に示す。
溶媒として、N―メチルー2−ピロリドン、γ―ブチロラクトン、ブチルセロソルブが、30:30:35質量%で混ざっており、5質量%ポリアミック酸(ポリイミド前駆体)が溶解している溶液に、ポリマーに対して2質量%あるいは5質量%VGCF(登録商標)を添加し、マグネチックスターラーにて、毎分200回転で、20分混合した。これを室温にて7日間放置したが、VGCF(登録商標)2質量%含有分散液、VGCF(登録商標)5質量%分散液の両分散液は、気相法炭素繊維の沈降は見られなかった。また、光学顕微鏡で観察したところVGCF(登録商標)が1本1本ばらばらに非常に良好に分散していることが確認された。この光学顕微鏡像を図5に示す。また、これを毎分100回転5秒、1000回転10秒、100回転5秒で、カバーガラスをつかい分散溶液を数滴、滴下しスピンコートにより複合体の薄膜を作成したところVGCF(登録商標)が非常に良好に分散した薄膜を形成した。
実施例1で作成した気相法炭素繊維分散液を回路基板にスクリーン印刷にて、塗布し風乾し気相法炭素繊維複合塗布膜を作成し、塗布膜の導電性を評価した(評価試料No.1)。また、ポリカーボネートと気相法炭素繊維の量を表1に示すように変えて塗布膜を作成し(評価試料No.2〜4)、また、ポリカーボネートの代わりに、ポリスチレン(PS;旭化成製品 PS666、数平均分子量420,000、質量平均分子量1,000,000)を用いて、塗布膜を作成し(評価試料No.5)、同様に導電性を評価した。それらの結果を表1に示す。
テトラヒドロフラン(THF)、ジクロロメタン(DCM)、ベンゼン(BZ)、ジメチルホルムアミド(DMF)を用いて、これに0.2質量%となるようにVGCF(登録商標)を添加し、これを機械撹拌機にて600回転で30分間撹拌し分散液を作成した。この液体をスライドガラスとカバーガラスの間にはさみ光学顕微鏡にて400倍でVGCF(登録商標)の分散状態を観察したところ、VGCF(登録商標)の初期の塊状構造がそのまま観察された。また、分散液を室温にて放置したところ、2日目で気相法炭素繊維の沈降が見られた。分散液の光学顕微鏡像を図6、7に示す。
実施例2の溶媒のTHFの代わりに、アセトニトリル(ATN)を用いて、分散液を作成した。分散液の光学顕微鏡像を図8に示す。
実施例1のPCの代わりに、ポリメチルメタクリレート(PMMA;旭化成製品 60N、数平均分子量76,000、質量平均分子量150,000)を用いて、分散液を作成した。分散液の光学顕微鏡像を図9に示す。
Claims (15)
- 繊維径0.001〜5μm、アスペクト比5〜15,000の気相法炭素繊維と有機溶媒に可溶な樹脂および有機溶媒を含む分散液であって、該炭素繊維の塊状構造を部分的に消失させて、1本1本の該炭素繊維が独立して分散してなる気相法炭素繊維含有分散液。
- 繊維径0.001〜5μm、アスペクト比5〜15,000の気相法炭素繊維と有機溶媒に可溶な樹脂および有機溶媒を含む分散液であって、該炭素繊維が、直径40μm以下の塊状構造で分散している部分と1本1本独立して分散している部分が混在している気相法炭素繊維含有分散液。
- 気相法炭素繊維が、ホウ素を0.001〜5質量%含有するものである請求項1または2に記載の気相法炭素繊維分散液。
- 有機溶媒に可溶な樹脂が、環状構造を少なくとも一部に有する構造単位を繰り返し構造として含む重合体を含む樹脂である請求項1乃至3のいずれかに記載の気相法炭素繊維分散液。
- 有機溶剤に可溶な樹脂が、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリスルホン、ポリエーテルイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリフェニレンオキサイド、ポリフェニレンスルフィド、ポリブチレンテレフタレート、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリアミック酸のいずれか、あるいはその混合物である請求項1乃至4のいずれかに記載の気相法炭素繊維分散液。
- 有機溶媒が、ピリジニウム−N−フェノールベタインの吸収スペクトルから算出される溶媒パラメーターET値が45以下の溶媒である請求項1乃至5のいずれかに記載の気相法炭素繊維分散液。
- 有機溶媒が、ピリジニウム−N−フェノールベタインの吸収スペクトルから算出される溶媒パラメーターET値が45以下であり、且つ、環状の構造を部分的に有する溶媒である請求項1乃至6のいずれかに記載の気相法炭素繊維分散液。
- 有機溶媒が、テトラヒドロフラン(THF)、N−メチルピロリドン、ベンゼン、トルエン、シクロヘキサン、γ−ブチロラクトン、ブチルセルソルブ、あるいはそれらの混合物である請求項1乃至7のいずれかに記載の気相法炭素繊維分散液。
- 気相法炭素繊維と有機溶媒に可溶な樹脂との配合割合(質量基準)が、炭素繊維:有機溶媒に可溶な樹脂=0.1〜80:20〜99.9、分散液中の樹脂濃度が0.1〜60質量%である請求項1記載の気相法炭素繊維分散液。
- 樹脂を有機溶媒に溶解させ、その中へ繊維径0.001μm〜5μm、アスペクト比5〜15,000の気相法微細炭素繊維を添加して撹拌または/及び超音波処理を行う工程を含む気相法炭素繊維含有分散液の製造方法。
- 有機溶媒に可溶な樹脂と繊維径0.001μm〜5μm、アスペクト比5〜15,000の気相法炭素繊維を混合し、該混合物を有機溶媒中に添加する工程のいずれかの工程を含む気相法炭素繊維含有分散液の製造方法。
- 請求項1乃至9のいずれかの項に記載の気相法炭素繊維分散液を基材に設けた後、溶媒を除去することを特徴とする気相法炭素繊維含有樹脂複合材の製造方法。
- 請求項12に記載の方法によって得られる気相法炭素繊維含有樹脂複合材。
- 請求項12に記載の方法で得られる樹脂複合材を用いた導電性材料。
- 請求項12に記載の方法で得られる樹脂複合材を用いた熱伝導性材料。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2004088636A JP2004339485A (ja) | 2003-04-24 | 2004-03-25 | 炭素繊維含有樹脂分散液及び樹脂複合材 |
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2003120617 | 2003-04-24 | ||
JP2004088636A JP2004339485A (ja) | 2003-04-24 | 2004-03-25 | 炭素繊維含有樹脂分散液及び樹脂複合材 |
Related Child Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2010127961A Division JP2010242091A (ja) | 2003-04-24 | 2010-06-03 | 炭素繊維含有樹脂分散液及び樹脂複合材 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2004339485A true JP2004339485A (ja) | 2004-12-02 |
Family
ID=33543239
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2004088636A Pending JP2004339485A (ja) | 2003-04-24 | 2004-03-25 | 炭素繊維含有樹脂分散液及び樹脂複合材 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2004339485A (ja) |
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2008102746A1 (ja) * | 2007-02-20 | 2008-08-28 | Toray Industries, Inc. | カーボンナノチューブ集合体および導電性フィルム |
JP2010242091A (ja) * | 2003-04-24 | 2010-10-28 | Showa Denko Kk | 炭素繊維含有樹脂分散液及び樹脂複合材 |
WO2011122901A3 (ko) * | 2010-04-02 | 2012-03-08 | 부산대학교 산학협력단 | 폴리이미드 나노복합체 및 그 제조방법 |
WO2023157829A1 (ja) * | 2022-02-16 | 2023-08-24 | デンカ株式会社 | 放熱シートの製造方法及び放熱シート |
Citations (13)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS61218669A (ja) * | 1985-03-23 | 1986-09-29 | Asahi Chem Ind Co Ltd | 炭素質繊維含有塗料組成物 |
JPS6243006A (ja) * | 1985-08-19 | 1987-02-25 | 昭和電工株式会社 | 導電性材料 |
JPS62119269A (ja) * | 1985-11-20 | 1987-05-30 | Mitsubishi Chem Ind Ltd | 導電性樹脂組成物 |
JPH04346833A (ja) * | 1991-05-21 | 1992-12-02 | Showa Denko Kk | 液体吸収剤 |
JPH06122785A (ja) * | 1991-12-10 | 1994-05-06 | Nikkiso Co Ltd | 導電性組成物、導電性塗料、導電性インク及び電気回路基板 |
JPH07102197A (ja) * | 1993-09-10 | 1995-04-18 | Hyperion Catalysis Internatl Inc | 塗料組成物 |
WO2000058536A1 (en) * | 1999-03-25 | 2000-10-05 | Showa Denko K. K. | Carbon fiber, method for producing the same and electrode for cell |
JP2001200211A (ja) * | 2000-01-21 | 2001-07-24 | Showa Denko Kk | 導電性塗料 |
JP2002134115A (ja) * | 2000-10-23 | 2002-05-10 | Takiron Co Ltd | リチウムイオン2次電池用導電性バインダー液、該バインダー液の製造方法および該バインダー液を用いたリチウムイオン2次電池用電極材 |
JP2002266170A (ja) * | 2000-12-20 | 2002-09-18 | Showa Denko Kk | 分岐状気相法炭素繊維、透明導電性組成物及びその用途 |
JP2004221071A (ja) * | 2002-12-26 | 2004-08-05 | Showa Denko Kk | 導電性組成物用炭素質材料及びその用途 |
JP2004300244A (ja) * | 2003-03-31 | 2004-10-28 | Nichias Corp | 導電性樹脂および導電性樹脂用組成物、およびそれらの製造方法 |
JP2010242091A (ja) * | 2003-04-24 | 2010-10-28 | Showa Denko Kk | 炭素繊維含有樹脂分散液及び樹脂複合材 |
-
2004
- 2004-03-25 JP JP2004088636A patent/JP2004339485A/ja active Pending
Patent Citations (13)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS61218669A (ja) * | 1985-03-23 | 1986-09-29 | Asahi Chem Ind Co Ltd | 炭素質繊維含有塗料組成物 |
JPS6243006A (ja) * | 1985-08-19 | 1987-02-25 | 昭和電工株式会社 | 導電性材料 |
JPS62119269A (ja) * | 1985-11-20 | 1987-05-30 | Mitsubishi Chem Ind Ltd | 導電性樹脂組成物 |
JPH04346833A (ja) * | 1991-05-21 | 1992-12-02 | Showa Denko Kk | 液体吸収剤 |
JPH06122785A (ja) * | 1991-12-10 | 1994-05-06 | Nikkiso Co Ltd | 導電性組成物、導電性塗料、導電性インク及び電気回路基板 |
JPH07102197A (ja) * | 1993-09-10 | 1995-04-18 | Hyperion Catalysis Internatl Inc | 塗料組成物 |
WO2000058536A1 (en) * | 1999-03-25 | 2000-10-05 | Showa Denko K. K. | Carbon fiber, method for producing the same and electrode for cell |
JP2001200211A (ja) * | 2000-01-21 | 2001-07-24 | Showa Denko Kk | 導電性塗料 |
JP2002134115A (ja) * | 2000-10-23 | 2002-05-10 | Takiron Co Ltd | リチウムイオン2次電池用導電性バインダー液、該バインダー液の製造方法および該バインダー液を用いたリチウムイオン2次電池用電極材 |
JP2002266170A (ja) * | 2000-12-20 | 2002-09-18 | Showa Denko Kk | 分岐状気相法炭素繊維、透明導電性組成物及びその用途 |
JP2004221071A (ja) * | 2002-12-26 | 2004-08-05 | Showa Denko Kk | 導電性組成物用炭素質材料及びその用途 |
JP2004300244A (ja) * | 2003-03-31 | 2004-10-28 | Nichias Corp | 導電性樹脂および導電性樹脂用組成物、およびそれらの製造方法 |
JP2010242091A (ja) * | 2003-04-24 | 2010-10-28 | Showa Denko Kk | 炭素繊維含有樹脂分散液及び樹脂複合材 |
Cited By (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2010242091A (ja) * | 2003-04-24 | 2010-10-28 | Showa Denko Kk | 炭素繊維含有樹脂分散液及び樹脂複合材 |
WO2008102746A1 (ja) * | 2007-02-20 | 2008-08-28 | Toray Industries, Inc. | カーボンナノチューブ集合体および導電性フィルム |
WO2011122901A3 (ko) * | 2010-04-02 | 2012-03-08 | 부산대학교 산학협력단 | 폴리이미드 나노복합체 및 그 제조방법 |
US8828476B2 (en) | 2010-04-02 | 2014-09-09 | Pusan National University Industry-University Cooperation Foundation | Polyimide nanocomposite and method for preparing same |
WO2023157829A1 (ja) * | 2022-02-16 | 2023-08-24 | デンカ株式会社 | 放熱シートの製造方法及び放熱シート |
JP7399359B1 (ja) | 2022-02-16 | 2023-12-15 | デンカ株式会社 | 放熱シートの製造方法及び放熱シート |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
KR100661249B1 (ko) | 전도성 중합체 나노복합재료의 형성방법 및 이에 의해제조된 재료 | |
JP2010242091A (ja) | 炭素繊維含有樹脂分散液及び樹脂複合材 | |
JP4817772B2 (ja) | 導電性樹脂組成物、その製造方法及び用途 | |
Liu et al. | Hydrophobic electrospun polyimide nanofibers for self‐cleaning materials | |
TWI810162B (zh) | 碳纖維及奈米管對聚合物基質之原位鍵結 | |
KR100713222B1 (ko) | 파이렌 유도체를 이용하여 개질된 탄소나노튜브와 이를이용한 고유전성 고분자/탄소나노튜브 복합체 및 이들의제조방법 | |
CN103709744A (zh) | 一种碳纤/碳纳米管增强尼龙复合材料及其制备方法 | |
Zou et al. | Low dielectric permittivity and high thermal stability composites based on crosslinkable poly (arylene ether nitrile) and hollow glass microsphere | |
US11059945B2 (en) | In situ bonding of carbon fibers and nanotubes to polymer matrices | |
Ren et al. | Effects of enhanced hydrogen bonding on the mechanical properties of poly (vinyl alcohol)/carbon nanotubes nanocomposites | |
Ghose et al. | Incorporation of multi-walled carbon nanotubes into high temperature resin using dry mixing techniques | |
KR101055620B1 (ko) | 전기적 특성이 뛰어난 고분자/탄소나노튜브 복합체와 이의 제조방법 | |
JP2004339485A (ja) | 炭素繊維含有樹脂分散液及び樹脂複合材 | |
Li et al. | Improving dispersion of multiwalled carbon nanotubes in polyamide 6 composites through amino‐functionalization | |
EP1615969B1 (en) | Carbon fiber-containing resin dispersion solution and resin composite material | |
CN106084760A (zh) | 一种尼龙6/热膨胀石墨导电复合材料及其制备方法 | |
JP4953224B2 (ja) | 複合体粒子含有スラリー及び複合体粒子の製造方法 | |
KR20080015532A (ko) | 탄소나노소재 분산액 및 그의 제조방법 | |
Baxter et al. | Waste to high performance materials: Self-assembly of short carbon fiber polymer composites | |
Tang et al. | Mechanical properties and characteristic of surface treated bamboo fiber reinforced PP/PS blends | |
Zou et al. | Preparation and dielectric properties of poly (arylene ether nitrile) containing carboxyl groups/carbon nanotubes composites | |
CN114685971B (zh) | 一种短切碳纤维/聚醚酮酮复合粉末材料及其制备方法 | |
Koo et al. | Nanomodified Carbon/Carbon Composites for Intermediate Temperature | |
JPH09157403A (ja) | 炭素短繊維集合体及びその製造方法並びに繊維強化樹脂組成物 | |
CN117844225A (zh) | 一种碳纳米管/聚芳醚酮复合粉末材料及其制备方法 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20060907 |
|
RD04 | Notification of resignation of power of attorney |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7424 Effective date: 20070705 |
|
A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20090430 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20090519 |
|
A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20090715 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20091001 |
|
A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20091130 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20100316 |
|
A601 | Written request for extension of time |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A601 Effective date: 20100513 |
|
A602 | Written permission of extension of time |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A602 Effective date: 20100518 |
|
A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20100603 |
|
A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20110520 |