JP2003529452A - 錯体フッ化物の新規使用法 - Google Patents

錯体フッ化物の新規使用法

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JP2003529452A
JP2003529452A JP2001572254A JP2001572254A JP2003529452A JP 2003529452 A JP2003529452 A JP 2003529452A JP 2001572254 A JP2001572254 A JP 2001572254A JP 2001572254 A JP2001572254 A JP 2001572254A JP 2003529452 A JP2003529452 A JP 2003529452A
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セセケ−コイロ ウルリッヒ
ベッカー アンドレーアス
フレーゼ ヨアヒム
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ゾルファイ フルーオル ウント デリヴァーテ ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツング
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Abstract

(57)【要約】 本発明によりフルオロ錫酸カリウムおよびフルオロ錫酸セシウムをアルミニウムおよびアルミニウム合金のろう付けに融剤として使用することができる。ろう不含のろう付けも可能である。従来の融剤または他のフルオロ金属塩、特にアルカリ金属フルオロ亜鉛酸塩および／またはアルカリ金属フルオロ珪酸塩を前記フルオロ錫酸塩に添加することができる。乾式溶融法および湿式溶融法により融剤を塗布することが可能である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は、アルミニウムおよびアルミニウム合金からなる構造部品のろう付け
融剤またはろう付け融剤の成分としてのアルカリ金属フルオロ錫酸塩、特にフル
オロ錫酸カリウムおよびフルオロ錫酸セシウムの使用およびフルオロ錫酸カリウ
ムまたはフルオロ錫酸セシウムを含有するかまたはこれらからなる新規の融剤に
関する。
【０００２】 例えば自動車モーターの冷却器または熱交換器の部品群はアルミニウム構造部
品またはアルミニウム合金の構造部品からろう付け（硬ろう付け、ブレージング
）により製造することができる。このためにフルオロアルミン酸カリウムを基礎
とする融剤が使用される。互いにろう付けすべき構造部品の表面をこの融剤を用
いて酸化物の付着物から分離する。この方法は英国特許第１４３８９５５号明細
書に記載される。相当する融剤の製造は、例えばＷｉｌｌｅｎｂｅｒｇ、米国特
許第４４２８９２０号明細書およびカワセ、米国特許第４２７９６０５号明細書
に記載される。フルオロアルミン酸セシウムおよび場合により付加的にフルオロ
アルミン酸カリウムを含有する融剤は、マグネシウムを多く含有するアルミニウ
ム合金のろう付けにきわめて適している（スズキ、米国特許第４６７００６７号
明細書およびシミズ、米国特許第５１７１３７７号明細書参照）。ろう金属の代
わりに融剤にろう付けの際にアルミニウムと共晶を形成する金属を添加すること
ができる。この金属は、例えば銅、亜鉛およびゲルマニウム、特に珪素である。
【０００３】 所定の金属フルオロ珪酸塩を添加する場合に、ろう金属の使用は不要である（
欧州特許第８１００５７号明細書および国際特許第９８／１０８８７号明細書参
照）。最後に記載した明細書には、フルオロ珪酸カリウムが６〜５０質量％の量
で含まれているフルオロアルミン酸カリウムおよびフルオロ珪酸カリウムの混合
物を使用する場合にろう金属が不要であることが記載される。
【０００４】 最後にアルカリ金属フルオロ亜鉛酸塩を含有する融剤を使用することが公知で
ある（国際特許第９９／４８６４１号明細書）。この場合に表面を腐食に対して
保護する亜鉛層が構造部品上に形成される。
【０００５】 本発明の課題は、アルミニウムろう付けおよびアルミニウム合金のろう付けに
使用できる融剤の多様性を拡大することである。
【０００６】 前期課題は本発明により解決される。
【０００７】 アルミニウムまたはアルミニウム合金からなる構造部品をろう付けする本発明
の方法は、アルカリ金属フルオロ錫酸塩、有利にはフルオロ錫酸カリウムおよび
／またはフルオロ錫酸セシウムを含有する融剤を使用することを配慮する。
【０００８】 本発明を、カリウム化合物およびセシウム化合物の有利な使用に関して更に説
明する。
【０００９】 フルオロ錫酸カリウムおよびフルオロ錫酸セシウムの語はカチオンとしてカリ
ウムまたはセシウムを含有し、アニオンとして錫およびフッ素から形成される化
合物を含有する二価の錫または四価の錫のすべての化合物を含む。簡単にするた
めに、本発明において二価の錫のフルオロ錫アニオンをフルオロ錫酸塩と記載す
る。二価の錫の場合は、例えばトリフルオロ錫酸塩、ペンタフルオロ錫酸塩およ
びヘキサフルオロ錫酸塩が知られている。四価の錫の場合は、例えばペンタフル
オロ錫酸塩およびヘキサフルオロ錫酸塩が知られている。負の電荷は相当してカ
リウムカチオンまたはセシウムカチオンにより飽和される。所望の場合に、もち
ろんカチオンの種類およびアニオンの種類に関係する混合物を使用することがで
きる。
【００１０】 フルオロ錫酸塩の製造は、Ｇｍｅｌｉｎ Ｈａｎｄｂｕｃｈ ｄｅｒ Ａｎｏ
ｒｇａｎｉｓｃｈｅｎ Ｃｈｅｍｉｅ 第８版、Ｚｉｎｎ Ｃ３に記載される。
フルオロ錫酸カリウムおよびその水和物の製造は４２〜５０頁に、フルオロ錫酸
セシウムの製造は１４３〜１４５頁に記載される。
【００１１】 前記フルオロ錫酸カリウムまたはフルオロ錫酸セシウムの使用は、ろう付けの
際にきわめて高い柔軟性を提供する。
【００１２】 １つの構成は、ろう金属（例えば構造部品上にメッキの形でまたは融剤に粉末
状に添加されるろう金属として）を添加せずにろう付けすることを配慮する。こ
のために、例えば純粋なフルオロ錫酸カリウムおよび／またはフルオロ錫酸セシ
ウムを使用することができる。フルオロ錫酸カリウムおよび／またはフルオロ錫
酸セシウムおよびフルオロ珪酸カリウムおよび／またはフルオロ珪酸セシウムの
混合物の使用も可能である。その際フルオロ錫酸塩の含量は、有利には５〜９５
質量％、特に３０〜７０質量％の範囲内である。
【００１３】 選択的に、フルオロ錫酸カリウムおよび／またはフルオロ錫酸セシウムおよび
公知の融剤、特にフルオロアルミン酸カリウムまたはフルオロアルミン酸セシウ
ムを基礎とする融剤を含有する融剤混合物を使用する場合にろう不含にろう付け
することができる。この場合に所望の場合は付加的にフルオロ珪酸カリウムおよ
び／またはフルオロ珪酸セシウムが含まれていてもよい。フルオロ珪酸塩が全く
含まれない場合は、フルオロ錫酸塩の含量は有利には１０〜９０質量％、より有
利には３０〜７０質量％である。フルオロ錫酸塩の一部、例えば１０分の１から
３分の３まではフルオロ珪酸カリウムおよび／またはフルオロ珪酸セシウムに交
換されていてもよい。ろう不含のろう付けのための融剤としてフルオロ亜鉛酸カ
リウムおよび／またはフルオロ亜鉛酸セシウムと一緒にフルオロ錫酸カリウムお
よび／またはフルオロ錫酸セシウムを含有する融剤を使用することもできる。フ
ルオロ錫酸塩の分量は有利には１０〜９０質量％、より有利には３０〜７０質量
％の範囲内である。この場合に１００質量％までの残りはフルオロ亜鉛酸塩によ
り形成され、その際所望の場合は付加的になおフルオロアルミン酸カリウムおよ
び／またはフルオロアルミン酸セシウムまたはフルオロ珪酸カリウムおよび／ま
たはフルオロ珪酸セシウムが含まれていてもよい。この場合にフルオロ珪酸塩は
再びフルオロ錫酸塩の一部と交換されていてもよく、フルオロ亜鉛酸塩の部分は
前記のフルオロアルミン酸塩により、例えば１０分の１から１０分の９まで交換
されていてもよい。
【００１４】 ろう不含のろう付けは、ろうを導入する作業工程を省くことができるので、適
用技術的に有利である。
【００１５】 もちろんフルオロ錫酸カリウムおよび／またはフルオロ錫酸セシウムを従来の
方法でろう付けに使用することができる。例えばこの化合物をろう金属と混合し
て使用するかまたはろう金属でメッキした構造部品を使用することができる。米
国特許第５１０００４８号明細書および第５１９０５９６号明細書に記載される
ように、錫酸塩を、ろう付けの際にアルミニウムと共晶を形成する金属と混合し
て使用することができる。
【００１６】 所望の場合はフルオロ錫酸塩を通常の融剤と混合して使用することができる。
フルオロ錫酸塩は一方では融剤として作用し、他方ではろう付けの際に表面に錫
層を形成し、該錫層はろう付けした構造部品を腐食から保護する。例えばアルカ
リ金属フルオロアルミン酸塩、アルカリ金属フルオロ亜鉛酸塩またはアルカリ金
属フルオロ珪酸塩とフッ化アルミニウムの混合物を含有する公知の融剤を添加す
ることができる。この場合にアルカリ金属はカリウムまたはセシウムである。フ
ルオロ錫酸塩の表面保護特性が問題となる場合は、融剤混合物中にフルオロ錫酸
塩３０〜７０質量％が含まれていれば十分である。約１００質量％までのこれよ
り多い含量も可能である。例えば１０質量％までのこれより少ない含量の場合は
、場合によっては表面保護が低く特徴付けられる。フルオロ錫酸塩とフッ化アル
ミニウムの混合物も使用できる。
【００１７】 融剤は、すでに記載されるように、助剤を添加せずにそのまま使用することが
できる。しかし使用できる組成は融剤のほかに所望の場合に助剤を含有すること
ができる。例えば結合剤、分散剤または水または有機液体を含有することができ
る。
【００１８】 融剤は公知方法でアルミニウムまたはアルミニウム合金からなる結合すべき構
造部品に塗布することができる。変形は乾燥塗装である。一般には乾燥粉末を静
電力を使用して構造部品にスプレーする。他の変形により融剤を水または有機液
体中の懸濁液の形でまたはペーストとして結合すべき材料に塗布する。この懸濁
液は有利には融剤１５〜７５質量％を含有する。水のほかに有機液体、特にメタ
ノール、エタノール、プロパノールまたはイソプロパノールのようなアルコール
またはポリオールを使用する。使用できる他の有機液体は、エーテル、例えばジ
エチレングリコールモノブチルエーテル、アセトンのようなケトン、一塩基性ア
ルコール、ジオールまたはポリオールのエステルである。ペーストとして使用す
るための結合剤は、例えばエチルセルロースである。一般にアセトンのような有
機溶剤に溶解するポリマーである皮膜形成剤を用いて融剤を構造部品に塗布する
ことができる。溶剤の蒸発後に強固に付着する皮膜が得られる。適当なポリマー
は、例えばアクリレートまたはメタクリレートである。
【００１９】 ろう付け温度は２７０〜５８０℃の範囲内である。選択されるろう付け温度は
使用される融剤に依存する。相当してろうまたはろう形成金属を選択する。定義
により４５０℃のろう金属液化温度より低い場合を軟ろう付け（＝はんだ付け）
、これより高い温度の場合を硬ろう付け（＝ブレージング）と呼ぶ。相当して中
程度の温度および高温で使用することができる低溶融ろうおよびろうが存在する
。例えば亜鉛−アルミニウムろうは、まさに低い融点を有する。純粋な亜鉛ろう
は４２０℃でろう付けに使用する。高温用の他のろうは５３０℃から使用するア
ルミニウム−珪素ろうおよび５７５℃から使用するアルミニウム−珪素−銅ろう
である。一般に周囲圧力でろう付けする。この場合に火炎ろう付け法および炉内
ろう付け法を使用することができる。特に大気圏（例えば窒素雰囲気）内でろう
付けすることができる。
【００２０】 他の対象は請求項に記載される融剤である。この場合に実質的に８〜２０μｍ
の粒度の粒子を有する融剤が本発明のろう付けの乾式溶融にきわめて良好に使用
できる。前記粒度表示はレーザー回折により決定した粒子の５０％（ＸＤ ５０）
の平均粒子直径に関する。実質的に３〜１０μｍの粒度範囲の粒子を有する融剤
は水または有機液体中の懸濁液として湿式溶融法により特に良好に塗布できる。
粒度表示は再び粒子の５０％（ＸＤ ５０）の平均粒子直径に関する。粉砕、圧縮
またはふるい分けにより所望のフラクションを得ることができる。
【００２１】 本発明の他の対象は同様に本発明の方法に融剤として使用することができるフ
ルオロ錫酸カリウムおよびフルオロ錫酸セシウムの混合物である。
【００２２】 本発明の方法および本発明の融剤は多くの利点を有する。これらは使用可能な
融剤の多様性を拡大する。セシウム化合物の添加の場合にマグネシウム含有アル
ミニウム合金のろう付けが可能である。フルオロ錫酸塩は場合によりフルオロ珪
酸塩を添加してろう不含のろう付けに使用することができる。これは作業の節約
の利点を生じ、更にろう付けした構造部品の表面を熱処理する。フルオロ錫酸塩
は従来の融剤と混合してまたは従来のろうまたはろう前駆物質を使用して使用す
ることができる。その際融剤としてのフルオロ錫酸塩の特性、錫メッキした表面
の形成（熱処理）に関する特性または両方の特性を利用することができる。
【００２３】 本発明を以下の例により詳細に説明するが、本発明は実施例に限定されない。
【００２４】 例１：フルオロ錫酸カリウムの製造
【００２５】
【化１】
【００２６】 バッチ：０.１モル ＳｎＦ２（９９％、Ａｌｄｒｉｃｈ） ０.１モル＝１５.６７ｇ ＫＦ（ｍｉｎ９９％、Ｒｉｅｄｅｌ） ０.１モル＝５.８１ｇ 完全脱塩水 約５０ｍｌ 実施 ＳｎＦ２１５.６７ｇをプラスチックビーカーに入れ、完全脱塩水３５ｍｌに
溶解した（溶液は濁った）。溶液を６０℃に加熱した。ＫＦ５.８１ｇを完全脱
塩水１５ｍｌに溶解し、ＳｎＦ２溶液に供給した。ＫＦ溶液を添加して白い沈殿
物が沈殿した。溶液を６０℃で１.５時間撹拌した。１.５時間後加熱を中断し、
１時間更に撹拌した。このバッチを濾過し（白いバンドフィルター）、沈殿物を
乾燥吸引した。固形物は白く、金属の光沢があり、７５℃で３日間乾燥した。こ
れはＫＳｎ２Ｆ５である。
【００２７】 重さ：８.０ｇ（試料名称ＡＢ００１９０１）。
【００２８】 例２；濾液沈殿によるフルオロ錫酸カリウムの製造 例１の濾液を約１００ｍｌのイソプロパノールと混合し、その上で入念な後沈
殿を開始した。３日後、沈殿物を白いバンドフィルター上で濾過し、乾燥吸引し
た。白い金属の光沢のある固形物を７５℃で３日間乾燥した。これはＫＳｎ２Ｆ５ およびＫＳｎＦ３の混合物である（公知のエックス線回折データの比較により
決定した）。
【００２９】 重さ：７.７ｇ（試料名称ＡＢ００１９０２） ＤＴＡ（示差熱分析） ＡＢ００１９０１ ３５１.５℃ ＡＢ００１９０２ オンセット ２５２.２ Ｍａｘ／Ｍｉｎ ２６６.４℃ 例３：アルミニウムのろう付け試験 アルミニウム３００３からなる定規、３００３からなるベースプレート。決め
られた量のカリウム錯体を数滴のイソプロパノールを使用してベースプレート（
２５×２５ｍｍ）にすりこみ、定規をのせ（３０゜、長さ４０ｍｍ）、約２００
℃で予め乾燥した。この組み合わせ物を引き続きＮ２保護ガス下に存在する実験
炉内で、公知のＮｏｃｏｌｏｋ ＣＡＢ（調節大気ブレージング）に相当して熱
処理した（２００〜６０５℃）。結果を表１に示す。
【００３０】
【表１】
【００３１】 例４：フルオロ錫酸セシウムの製造
【００３２】
【化２】
【００３３】 バッチ：０.１モル ＳＮＦ２（９９％、Ａｌｄｒｉｃｈ） ０.１モル＝１５.６７ｇ ＣｓＦ（９９.８％、Ｃｈｅｍｐｕｒ） ０.１モル＝１５.１９ｇ 完全脱塩水 約５０ｍｌ 実施 ＳｎＦ２１５.６７ｇをプラスチックビーカーに入れ、完全脱塩水３５ｍｌに
溶解した（溶液は濁った）。溶液を６０℃に加熱した。ＣｓＦ１５.１９ｇを完
全脱塩水１５ｍｌに溶解し、ＳｎＦ２溶液に供給した。 溶液を６０℃で１.５時
間撹拌した。１.５時間後、加熱を中断し、１時間更に撹拌した（沈殿せず）。
バッチを３日間炉内に配置し、８０℃で完全脱塩水を蒸発した。
【００３４】 重さ：３０.８８ｇ（試料名称ＡＢ００１８０２）。
【００３５】 分析結果 ＤＴＡ：５３３.３℃。
【００３６】 例５：アルミニウムのろう付け試験 アルミニウム３００３からなる定規、３００３からなるベースプレート。決め
られた量のセシウム錯体を数滴のイソプロパノールを使用してベースプレート（
２５×２５ｍｍ）にすりこみ、定規をのせ（３０゜、長さ４０ｍｍ）、約２００
℃で予め乾燥した。この組み合わせ物を引き続きＮ２保護ガス下に存在する実験
炉内で、公知のＮｏｃｏｌｏｋ ＣＡＢ（調節大気ブレージング）に相当して熱
処理した（２００〜６０５℃）。結果（ほかのＡｌ合金も使用した）を表２に示
す。
【００３７】
【表２】
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１４年６月２０日（２００２．６．２０）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ，ＴＲ)，ＯＡ(ＢＦ ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ， ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，Ｇ Ｍ，ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＭＺ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ， ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ， ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，Ｂ Ｚ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＯ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＫ ，ＤＭ，ＤＺ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ， ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，Ｊ Ｐ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ， ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＭＺ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，Ｒ Ｏ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ， ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者 アンドレーアス ベッカー ドイツ連邦共和国 ラッヘンドルフ マー ティン−オッテンス−リング ７ (72)発明者 ヨアヒム フレーゼ ドイツ連邦共和国 ハノーファー ブライ トハウプトシュトラーセ ２

Claims (14)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 アルカリ金属フルオロ錫酸塩、有利にはフルオロ錫酸カリウ
    ムおよび／またはフルオロ錫酸セシウムを含有する融剤を使用する、アルミニウ
    ムまたはアルミニウム合金からなる構造部品をろう付けする方法。
  2. 【請求項２】 有効量のフルオロ錫酸カリウムおよび／またはフルオロ錫酸
    セシウムおよび場合により付加的にフルオロ珪酸カリウムおよび／またはフルオ
    ロ珪酸セシウムを含有する融剤を使用する請求項１記載のろう不含のろう付け法
    。
  3. 【請求項３】 付加的にフルオロアルミン酸カリウムおよび／またはフルオ
    ロアルミン酸セシウムを含有する融剤を使用する請求項１記載の方法。
  4. 【請求項４】 付加的にフルオロ亜鉛酸カリウムおよび／またはフルオロ亜
    鉛酸セシウムを含有する融剤を使用する請求項１記載の方法。
  5. 【請求項５】 使用される融剤が、フルオロ錫酸カリウムおよび／またはフ
    ルオロ錫酸セシウム５〜１００質量％、ヘキサフルオロ珪酸カリウムおよび／ま
    たはヘキサフルオロ珪酸セシウム０〜９５質量％、フルオロアルミン酸カリウム
    および／またはフルオロアルミン酸セシウム０〜９５質量％およびフルオロ亜鉛
    酸カリウムおよび／またはフルオロ亜鉛酸セシウム０〜９５質量％を含有する請
    求項１記載の方法。
  6. 【請求項６】 融剤を２〜４０ｇ／ｍ２の平面被覆で構造部品に塗布する請
    求項１記載の方法。
  7. 【請求項７】 融剤が実質的に８〜２０μｍの粒度範囲（平均粒子直径、ＸＤ ５０ ）の粒子を有し、乾式溶融法によりろう付けすべき構造部品に塗布する請
    求項１記載の方法。
  8. 【請求項８】 融剤が実質的に３〜１０μｍの粒度範囲（平均粒子直径、ＸＤ ５０ ）の粒子を有し、湿式溶融法により水または有機液体中の懸濁液として塗
    布する請求項１記載の方法。
  9. 【請求項９】 ろう付けを２７０〜５８０℃の範囲内で実施する請求項１記
    載の方法。
  10. 【請求項１０】 フルオロ錫酸カリウムおよび／またはフルオロ錫酸セシウ
    ム５〜９５質量％、ヘキサフルオロ珪酸カリウムおよび／またはヘキサフルオロ
    珪酸セシウム０〜９５質量％、フルオロアルミン酸カリウムおよび／またはフル
    オロアルミン酸セシウム０〜９５質量％およびフルオロ亜鉛酸カリウムおよび／
    またはフルオロ亜鉛酸セシウム０〜９５質量％を含有するかまたはこれらからな
    る融剤。
  11. 【請求項１１】 付加的に珪素、ゲルマニウム、亜鉛または銅のようなアル
    ミニウムと一緒にろう合金を形成する金属粉末を含有する請求項１０記載の融剤
    。
  12. 【請求項１２】 付加的に助剤、特に結合剤、水または有機液体を含有する
    請求項１０または１１記載の融剤。
  13. 【請求項１３】 付加的に１〜３０質量％の範囲のフッ化アルミニウムを含
    有する請求項１０記載の融剤。
  14. 【請求項１４】 フルオロ錫酸カリウムおよびフルオロ錫酸セシウムからな
    る混合物。
JP2001572254A 2000-03-30 2001-03-21 錯体フッ化物の新規使用法 Pending JP2003529452A (ja)

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DE10015486.7 2000-03-30
DE10015486A DE10015486A1 (de) 2000-03-30 2000-03-30 Neuartige Verwendung für komplexe Fluoride
PCT/EP2001/003216 WO2001074530A1 (de) 2000-03-30 2001-03-21 Neuartige verwendung für komplexe fluoride

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