JP2003525886A - 有害生物防除性組成物及び保護剤としてのそれらの使用 - Google Patents

有害生物防除性組成物及び保護剤としてのそれらの使用

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JP2003525886A JP2001564605A JP2001564605A JP2003525886A JP 2003525886 A JP2003525886 A JP 2003525886A JP 2001564605 A JP2001564605 A JP 2001564605A JP 2001564605 A JP2001564605 A JP 2001564605A JP 2003525886 A JP2003525886 A JP 2003525886A
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Abstract

(57)【要約】 1種もしくはそれより多いカルバミン酸誘導体、特にフェノキシカルブ;及び1種もしくはそれより多い4−(ハロアルキル)フェノキシフェニルウレア、特にフルフェノクスロンを、昆虫及び/又はダニに対する相乗効果を与えるようなそれぞれの割合で含む組成物。これらの組成物は有害生物の作用による劣化に対して作物、植物、果実、種子、建築部品、生分解性材料及び編織布のような生物もしくは非−生物材料を保護するためならびに動物を処置するために有用である。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】 本発明は有害生物防除剤(pesticide)組成物そして特に昆虫及びダ
ニのような無脊椎動物に対する向上した保護効果を与えることができる組成物に
関する。さらに特定的には、本発明は特定のカルバミン酸誘導体、例えばフェノ
キシカルブを特定のハロベンゾイルウレア、例えばフルフェノクスロンと一緒に
含む、生物もしくは非−生物材料、例えば作物、植物、果実、種子、木製の建築
部品、屋根材など、生分解性材料及び編織布を昆虫のような有害生物の作用によ
る劣化に対して保護するためならびに動物、特に哺乳類、鶉鶏類(gallin
aceae)及びかも類(anatidae)をそのような有害な無脊椎動物に
対して処置するための有害生物防除剤組成物に関する。かくして本発明は、有害
生物の抑制を介する植物、作物、温血動物、食物、建築材料及び編織布の保護の
分野に関する。
【0002】 種々の種類の化学化合物、例えばGB−A−1,220,256からのフェニ
ルカルバメートは有害生物防除剤として、特に殺虫剤として既知である。ある種
のカルバミン酸誘導体、特に置換フェノキシエチルカルバミン酸エステルは、無
脊椎動物、特に節足動物、線虫類及び昆虫の抑制のための有害生物防除剤組成物
中の活性成分としてUS−A−4,215,139から既知である。これらのカ
ルバミン酸誘導体は、ジュベノイド(juvenoids)とも命名される幼若
ホルモン活性を有する昆虫成長調節剤(下記では「IGRs」と呼ぶ)であり、
それは有害生物のホルモン系を妨害し、従ってねじれたもしくはカールした翅(
twisted or curly wings)を伴う生殖への悪影響を生む
。他の種類のIGRsにはキチン合成阻害剤が含まれ、それは未成熟昆虫におけ
る脱皮を崩壊させる(disrupt)。キチン合成阻害剤の例には、US−A
−3,748,356(ジフルベンズロンを含む)及びEP−B−161,01
9(フルフェノクスロンを含む)に開示されているような特定のハロベンゾイル
ウレアが含まれる。これらの化合物のすべては接触及び/又は胃作用を有するI
GRsであり、昆虫を殺すか又は不稔化するために用いられる。IGRsは主に
昆虫の内分泌系の正常な活性を撹乱することにより、ならびに異常な脱皮及び変
態からの未成熟死を引き起こすことにより、昆虫に影響を及ぼす。昆虫の内分泌
腺により生産されるホルモン、すなわち脳ホルモン、エクジソン及び幼若ホルモ
ンは、脱皮及び変態を開始させ且つ調節するプロセスに含まれ、すなわちそれら
により幼虫が成虫になる。
【0003】 さらに特定的には、フェノキシカルブ及びピリプロキシフェンのようなカルバ
ミン酸誘導体は幼若ホルモンレセプターに結合し、初期齢の幼虫の脱皮を妨害す
ることにより、成虫段階への変態を阻害することにより、及び生殖に影響するこ
とによりそれらの作用をまねる。幼若ホルモン模倣物質(mimics)は、幼
虫ではなくて成虫のみが有害であるかもしくは迷惑者であると(例えば蚊、ハエ
、ノミ)及び又、少数の個々の昆虫ではなくて大きな集団が有害であると理解さ
れている有害生物種を防除するため、ならびに再−蔓延のために急速に再増加し
そうでない定着性もしくは低移動性の昆虫標的(例えばかいがらむし、こなかい
がらむし)の防除のために特に有効である。それらはさらに、化合物の安全性及
び他の抑制法がないことが主な考慮されるべき問題である特殊な場合に有用であ
る(例えばパロあり(pharaoh ant)、モノモリウム・ファラオニス
(Monomorium pharaonis))。それらは閉鎖され且つ保護
された環境において、ならびに短い寿命サイクルを有する昆虫の抑制のために最
も有効である。
【0004】 ジフルベンズロンのようなハロベンゾイルウレアは、脱皮の間のキチンの合成
を崩壊させることによりその有害生物防除剤効果を生む異なる種類のIGRsに
属する。その作用機構は、昆虫がそれらの外皮を脱いで寸法がもっと大きい新し
い外皮を作るそれらの不連続な発育のいずれかの段階に、外皮(昆虫を覆ってい
る堅い外骨格)の主な成分であるキチンと相互作用することによる。フルフェノ
クスロンは別のそのようなキチン合成阻害剤であり、昆虫の外骨格の一体性に影
響する。そのような化合物への若虫の暴露は、脱皮の間に新しいクチクラの不適
当な付着(attachment)を引き起こし、正常には存在する層のいくつ
かが欠けたクチクラを作る。処理された幼虫は卵から生まれることができないか
あるいは従って次の脱皮において又は続く齢の間に、異常形成された新しいクチ
クラの裂開のため又は飢餓から死亡する。処理された成虫は生存−不可能な卵を
産む。ジフルベンズロン及びフルフェノクスロンは幼若ホルモン類似物ではなく
、そのようなジュベノイドに関して挙げた用途に制限されない。例えば殺虫剤で
ある他に、フルフェノクスロンは他の種類の節足動物(特に亜門ケリセラタ(C
helicerata)に属するもの)、例えばクモ形類、特にダニ(acar
i)及びダニ(mites)を殺すこともできる(Pedigo L.P(19
89),Entomology and pest management,P
rentice Hall Inc.,New Jersey)。
【0005】 ジュベノイド及びキチン合成阻害剤の定量的効率は、複数の昆虫に関してすで
に十分に実証されている。例えばUS−A−4,215,139は、小麦を1μ
g/gのフェノキシカルブで処理することにより、50日後に成虫のコクゾウム
シ、シトフィルス・グラナリウス(Sitophylus granarius
)の集団の100%減少が達成されることならびにドイツゴキブリ、ブラテラ・
ゲルマニカ(Bratella germanica)の幼虫を100ng/c
2のフェノキシカルブに暴露することにより、3週間後にそれらの集団の90
%減少が達成されることを開示している。特定の昆虫に対するこの効率を向上さ
せる試みにおいて、2種もしくはそれより多いそのような活性化合物を含む有害
生物防除剤組合わせが調べられており、周知でもある。特に上記で引用したEP
−B−161,019は、ある特定のハロベンゾイルウレアを他の殺虫剤、特に
有機−ホスフェート及びピレスロイドと混合することを開示している。キチン合
成阻害剤及び1種もしくはそれより多いジュベノイドの組合わせへの有害生物の
暴露からの効果を調べることにも研究が向けられてきた。特に、M.H.Ros
s et al.はJournal of Economic Entomol
ogy(1990) 83:2295−2305及びEntomol.Exp.
appl.(1991) 61:117−122において、フェノキシカルブ(
ジュベノイド)及びジフルベンズロン(キチン合成阻害剤)の組合わせにより達
成されるドイツゴキブリ(ブラテラ・ゲルマニカ)若虫の死亡率及び不稔性への
効果を開示している。それは、大きな若虫の暴露(濃度当たりに1回の試験)が
完全に増殖交配を排除したそのようなIGRsの組合わせの最低濃度が、雌に関
して100ng/cm2のジフルベンズロンと混合された2.0ng/cm2のフ
ェノキシカルブの濃度であり(死亡率73%)、雄に関して300ng/cm2
のジフルベンズロンと混合された6.0ng/cm2のフェノキシカルブの濃度
(死亡率47%)、すなわちそれぞれの場合に50:1のジフルベンズロン対フ
ェノキシカルブの重量比であることを示している。この研究の著者は、フェノキ
シカルブとのその組合わせにより達成されるジフルベンズロンの強化された有効
性がジュベノイド及びキチン合成阻害剤の両方への暴露から予測される効果を表
していると結論している。
【0006】 IGRsは昆虫に独特のホルモン系にのみ影響するので、それらは環境的に許
容され得ると思われ、ゴキブリ有害生物の処理における道具として容認されてき
ている。上記の化合物及び組合わせはいくつかの昆虫に対して有効であり得るが
、より広い範囲の有害生物に対してもっと有効であるかあるいは環境的懸念もし
くはコストの問題として、同程度の有効性を与えるための必要な活性化合物の量
がより低い組成物に対する絶えない必要性がある。特に広い範囲の昆虫に対して
有効であり得る組成物に対する必要性がある。さらに特定的には、キチン合成阻
害剤の割合を既知の組成物と比較して減らすことができる、すなわちキチン合成
阻害剤対ジュベノイドの比率及び/又は両有害生物防除剤の組み合わされた量が
可能な限り低いキチン合成阻害剤とジュベノイドの組合わせに対する必要性があ
る。
【0007】
【発明の概略】
本発明は、特定の種類のジュベノイド及び特定の種類のキチン合成阻害剤の適
した組合わせにより、上記の目的及び他の利益が達成され得るという予期せぬ発
見に基づいている。特に今回、当該技術分野における熟練者が容易に決定できる
組成のある広い限度内で(すなわち活性成分のあるそれぞれの割合もしくは量で
)、活性成分としての置換フェノキシエチルカルバミン酸エステル、チオフェノ
キシエチルカルバミン酸エステル又はフェノキシチオエチルカルバミン酸エステ
ル及び場合により置換されていることができる4−(ハロアルキル)フェノキシ
フェニルウレアの組合わせ、さらに特定的にはフルフェノクスロンとフェノキシ
カルブの組合わせが無脊椎動物の抑制への相乗効果、すなわち有害生物、特に昆
虫及びダニに対する相乗的保護効果を与えることができることが見いだされた。
本発明は該活性成分の組合わせを農耕学的(agronomically)もし
くは治療的に許容され得る担体と一緒に含む農耕学的及び治療的組成物も提供す
る。最後に本発明は生物もしくは非−生物材料、例えば植物、果実、種子、木製
の建築部品、屋根材など、生分解性材料及び編織布を昆虫のような有害生物の作
用による劣化に対して保護する方法も提供する。建築部品又は編織布の保護の場
合、かくして本発明は無毒性塗料及びコーティング、例えばワニス、エナメルな
どの形態の保護的組成物を提供する。最後に本発明は無脊椎動物、特に昆虫の抑
制のためならびに温血動物の処置用の殺虫剤の製造のための該活性成分の組合わ
せの使用も提供する。
【0008】
【発明の詳細な記述】
本発明の第1の態様は: a)1種もしくはそれより多い式
【0009】
【化5】
【0010】 [式中、R1は水素、フッ素、塩素、C1-6アルキル、トリフルオロメチル、ヒド
ロキシ又はメトキシであり; Xは酸素、カルボニル、メチレン、硫黄又はスルホニルであり;Zは酸素、メチ
レン又は硫黄であり; Yは酸素又は硫黄であり、R2はC1-6アルキルである] のカルバミン酸誘導体;及び b)1種もしくはそれより多い式
【0011】
【化6】
【0012】 [式中、A、B、X及びZのそれぞれは独立してフッ素又は塩素であり; nは0、1、2又は3であり; pは0又は1であり; YはC1-6ハロアルキル基であり; R1は水素又は−SNR23であり、ここでR2はC1-6アルキルであり、R3はC 1-6 アルキル又は−COR4もしくは−COOR4であり、ここでR4はC1-6アル
キルであるか、あるいはR2とR3は一緒になって、4もしくは5個の炭素原子を
有し且つ場合によりアルキル部分における炭素数が最高で6のアルコキシカルボ
ニル基により置換されていることができるアルキレン基を示す] の4−(ハロアルキル)フェノキシフェニルウレア を、昆虫及びダニに対する相乗効果を与えるようなそれぞれの割合で含む組成物
に関する。
【0013】 式(I)のカルバミン酸誘導体はUS−A−4,215,139に開示されて
いる。この文書の欄3の45行〜欄4の20行における好ましい化合物のリスト
からわかる通り、それらには置換フェノキシエチルカルバミン酸エステル、チオ
フェノキシエチルカルバミン酸エステル及びフェノキシチオエチルカルバミン酸
エステルが含まれる。そのような式(I)のカルバミン酸誘導体内の最も好まし
い化合物はフェノキシカルブとして既知であり、他には2−(4−フェノキシフ
ェノキシ)エチルガバミン酸エチルと命名されている。式(II)の4−(ハロ
アルキル)フェノキシフェニルウレアはEP−B−0,161,019に開示さ
れている。好ましいそのような化合物のリストはこの文書の欄2の61行〜欄3
の12行及び実施例5〜23に記載されている。そのような4−(ハロアルキル
)フェノキシフェニルウレア内の最も好ましい化合物はフルフェノクスロンとし
て既知であり、他には1−[4−(2−クロロ−トリフルオロ−p−トリルオキ
シ)−2−フルオロフェニル]−3−(2,6−ジフルオロベンゾイル)ウレア
と命名されている。かくして本発明に従う最も好ましい組成物はフェノキシカル
ブ及びフルフェノクスロンを含む組成物である。
【0014】 本明細書で用いられる「C1-6アルキル」という用語は、それのみでもしくは
基の一部として、他にことわらなければ1〜6個の炭素原子を有する直鎖状及び
分枝鎖状基、例えばメチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブ
チル、sec−ブチル、tert−ブチル、ペンチル、イソペンチル、ヘキシル
、イソヘキシルなどを意味する。本明細書で用いられる「アルコキシ」という用
語は、それのみでもしくは基の一部として、他にことわらなければ、メトキシ、
エトキシ、プロポキシ、イソ−ブトキシなどを意味する。本明細書で用いられる
「ハロ」という用語は、それのみでもしくは基の一部として、他にことわらなけ
れば、ハロゲン原子、好ましくはフッ素又は塩素を意味する。本明細書で用いら
れる「C1-6ハロアルキル」という用語は、1個もしくはそれより多いハロゲン
原子で置換されているC1-6アルキル基を意味する。
【0015】 具体化される組成物中の化合物(a)及び(b)の相対的割合は、活性成分と
して化合物(a)のみ又は化合物(b)のみを含む組成物と比較すると、有害生
物に対して、特に昆虫及び/又はダニに対して予期せぬ相乗的効力を生ずる割合
である。当該技術分野における熟練者により容易に理解される通り、該相乗的効
力は、それに対して効力が測定される有害生物の種類及び処理されるべき基質に
依存して、組成物中の化合物(a)及び(b)の種々の割合内で得られ得る。本
出願の記載に基づき、そのような組成物の相乗的又はおそらく(特定の有害生物
に適用される化合物(a)及び(b)のいくつかの割合の場合)非−相乗的効力
の決定は、十分に当該技術分野における熟練者の日常的仕事の範囲内である。し
かしながら一般に、ほとんどの有害生物の場合、活性組成物中の化合物(a)対
化合物(b)の量の重量による適した割合は0.01:1〜100:1の範囲内
に含まれるべきであると言うことができる。好ましくはこの範囲は0.03:1
〜65:1である。より好ましくは、この範囲は0.06:1〜20:1である
。最も好ましくは、この範囲は0.12:1〜8:1である。
【0016】 本発明に従う組成物中で用いるための式(I)及び(II)の活性成分は好ま
しくは、それらが意図される有害生物処理プログラムを安全に管理することを考
えて、実質的に純粋な形態で、すなわちそれらの製造及び/又は取り扱い法から
生ずる化学的不純物(例えば副生成物又は残留溶媒)のない形態で存在しなけれ
ばならない。本発明に従う組成物中で用いるための式(I)及び(II)の活性
成分は、それらが少なくとも1個の不斉炭素原子を有する場合、ラセミ混合物と
して又は擬似移動床法(simulated moving bed tech
nology)を含む標準的分別法によりラセミ混合物から得られる該化合物の
実質的に純粋な立体異性体もしくはエナンチオマーの形態で存在することができ
る。本明細書前記で用いた「実質的に純粋な」という用語は、当該技術分野にお
いて通例の方法、例えば高性能液体クロマトグラフィー又は光学的方法により決
定される少なくとも約96%、好ましくは少なくとも98%そしてより好ましく
は少なくとも99%の純度(化学的又は光学的)を意味する。
【0017】 当該技術分野における熟練者に周知の通り、式(I)の最も活性な成分は、約
50℃〜約140℃の範囲内の融点及び水中における非常に低い溶解度を有する
固体材料である。特にフェノキシカルブはアルコール、ケトン及びトルエン中に
非常に可溶性であり、水溶液中で50℃において加水分解に対して安定である。
同様に、フルフェノクスロンのような式(II)の最も活性な成分は、約65℃
〜約200℃の範囲内の融点を有し、水中における非常に低い溶解度を有し且つ
ハロゲン化炭化水素及びケトン中におけるいくらか高い溶解度を有する固体材料
である。これらの活性成分を本明細書下記で説明する農耕学的、治療的又は保護
的組成物に調製する場合、これらの物理的特性を考慮しなければならない。
【0018】 前記の通り、本発明に従う組成物は予期せぬ向上した有害生物防除剤活性を示
し、さらに特定的には、昆虫のような有害生物に対して相乗的保護効果を与える
。この理由で、本発明は該活性成分の組合わせを1種もしくはそれより多い農耕
学的又は治療的に許容され得る担体と一緒に含む農耕学的及び治療的組成物も提
供する。本明細書で用いられる「農耕学的又は治療的に許容され得る担体」とい
う用語は、それを用いて活性成分(a)及び(b)の組成物を、例えば該組成物
を溶解、分散もしくは拡散させることにより調製し、組成物の有害生物防除的有
効性を損なわずに、処理されるべき場所へのその適用/散布を容易にするか、及
び/又はその保存、輸送又は取り扱いを容易にする材料又は物質を意味する。農
耕学的又は治療的に許容され得る担体は固体もしくは液体又は圧縮されて液体を
形成している気体であることができ、すなわち本発明の組成物は濃厚剤、乳剤、
溶液、顆粒剤、微粉剤、スプレー、エアゾール、ペレット又は粉剤として適切に
用いられ得る。好ましくは、本発明の農耕学的及び治療的組成物は約0.01〜
95重量%の活性成分(a)及び(b)の組合わせを含有するべきである。より
好ましくは、この範囲は0.1〜90重量%である。最も好ましくは、この範囲
は、さらに下記で詳細に説明する特定の適用目的のために選ばれるべき調剤の型
に依存して、1〜80重量%である。
【0019】 かくして式(I)及び(II)の活性成分の組合わせは、調剤の技術分野で通
常用いられ且つ農学的及び獣医学的慣例と矛盾しないもの、すなわち土壌及び農
耕学的作物又は哺乳類に永久的な損傷を生じない担体及び添加剤のような、湿潤
剤、分散剤、粘着剤(stickers)、接着剤、乳化剤などを含む担体及び
添加剤と一緒に適切に用いられる。本発明の農耕学的及び治療的組成物は既知の
方法で、例えば活性成分の組合わせを1−段階又は多−段階法で、選ばれた担体
材料及び適宜界面活性剤のような他の添加剤と均一に混合、コーティング及び/
又は摩砕することにより調製され得る。本発明の農耕学的及び治療的組成物を、
例えば通常約1〜10μmの直径を有する微小球の形態でそれらを得る目的で、
すなわち活性成分の組合わせの制御された放出もしくは徐放のためのマイクロカ
プセルの製造のために、超微粉砕により調製することもできる。
【0020】 本発明における固体担体として用いるのに、すなわち濃厚微粉剤及び顆粒状調
剤のために適した不活性担体材料の例には天然及び合成無機充填剤、例えばタル
クのようなケイ酸マグネシウム;ケイソウ土のようなシリカ;カオリナイト、モ
ントモリロナイトもしくはマイカのようなケイ酸アルミニウム;アタパルジャイ
ト及びひる石のようなケイ酸アルミニウムマグネシウム;炭酸カルシウム及び硫
酸カルシウム;木炭のような炭素;硫黄;ならびに高度に分散されたケイ酸ポリ
マーが含まれる。適した顆粒化吸収性担体材料は多孔質、例えば軽石、破壊れん
が、海泡石又はベントナイトであることができる。さらに多数の予備−顆粒化材
料又は無機もしくは有機天然物(nature)、例えば特に白雲石又は粉砕さ
れた植物残渣を用いることができる。有機固体担体として用いるのに適した他の
不活性担体材料には天然及び合成樹脂(粗樹脂であっても調製された樹脂であっ
ても)、例えば有機廃ポリマー生成物、例えばポリ塩化ビニル、ポリエチレン、
ポリプロピレン、ポリアクリレート、例えばポリメチルメタクリレート、ポリス
チレン及びそれらの混合重合体が含まれる。
【0021】 本発明の農耕学的及び治療的組成物中で用いられるべき適した界面活性剤は、
優れた乳化、分散及び/又は湿潤性を有する非−イオン性、カチオン性及び/又
はアニオン性材料である。適したアニオン性界面活性剤には水溶性せっけん及び
水溶性合成界面活性剤の両方が含まれる。適したせっけんは、高級脂肪酸(C10 −C22)のアルカリもしくはアルカリ土類金属塩、非置換もしくは置換アンモニ
ウム塩、例えばオレイン酸もしくはステアリン酸のあるいはココナツ油又は牛脂
から得ることができる天然脂肪酸混合物のナトリウムもしくはカリウム塩である
。合成界面活性剤にはポリアクリル酸のナトリウムもしくはカルシウム塩;脂肪
スルホネート及びサルフェート;スルホン化ベンズイミダゾール誘導体及びアル
キルアリールスルホネートが含まれる。脂肪スルホネートもしくはサルフェート
は通常、アルカリもしくはアルカリ土類金属塩、非置換アンモニウム塩又は8〜
22個の炭素原子を有するアルキルもしくはアシル基で置換されたアンモニウム
塩の形態にあり、例えばリグノスルホン酸もしくはドデシルスルホン酸又は天然
脂肪酸から得られる脂肪アルコールサルフェートの混合物のナトリウムもしくは
カルシウム塩、硫酸もしくはスルホン酸エステルのアルカリもしくはアルカリ土
類金属塩(例えばラウリル硫酸ナトリウム)ならびに脂肪アルコールのスルホン
酸/エチレンオキシド付加物である。適したスルホン化ベンズイミダゾール誘導
体は好ましくは8〜22個の炭素原子を含有する。アルキルアリールスルホネー
トの例はドデシルベンゼンスルホン酸又はジブチル−ナフタレンスルホン酸又は
ナフタレン−スルホン酸/ホルムアルデヒド縮合生成物のナトリウム、カルシウ
ムもしくはアルカノールアミン塩である。対応するホスフェート、例えばリン酸
エステル及びp−ノニルフェノールとエチレン及び/又はプロピレンオキシドの
付加物の塩あるいはリン脂質も適している。この目的のために適したリン脂質は
、セファリンもしくはレシチン型の天然(動物もしくは植物細胞に由来する)又
は合成リン脂質、例えばホスファチジルエタノールアミン、ホスファチジルセリ
ン、ホスファチジルグリセリン、リゾレシチン、カルジオリピン、ジオクタニル
ホスファチジル−コリン、ジパルミトイルホスファチジルコリン及びそれらの混
合物である。
【0022】 適した非−イオン性界面活性剤には、分子中に少なくとも12個の炭素原子を
含有するアルキルフェノール、脂肪アルコール、脂肪酸、脂肪族アミンもしくは
アミドのポリエトキシル化及びポリプロポキシル化誘導体、アルキルアレンスル
ホネート及びジアルキルスルホスクシネート、例えば脂肪族及び環状脂肪族アル
コール、飽和及び不飽和脂肪酸及びアルキルフェノールのポリグリコールエーテ
ル誘導体が含まれ、該誘導体は好ましくは3〜10個のグリコールエーテル基な
らびに(脂肪族)炭化水素部分中に8〜20個の炭素原子及びアルキルフェノー
ルのアルキル部分中に6〜18個の炭素原子を含有する。さらに別の適した非−
イオン性界面活性剤は、アルキル鎖中に1〜10個の炭素原子を含有するポリエ
チレンオキシドとポリプロピレングリコール、エチレンジアミノポリプロピレン
グリコールの水溶性付加物であり、その付加物は20〜250個のエチレングリ
コールエーテル基及び/又は10〜100個のプロピレングリコールエーテル基
を含有する。そのような化合物は通常プロピレングリコール単位当たりに1〜5
個のエチレングリコール単位を含有する。非−イオン性界面活性剤の代表的例は
ノニルフェノールポリエトキシエタノール、ヒマシ油ポリグリコール性エーテル
、ポリプロピレン/ポリエチレンオキシド付加物、トリブチルフェノキシポリエ
トキシエタノール、ポリエチレングリコール及びオクチルフェノキシポリエトキ
シエタノールである。ポリエチレンソルビタンの脂肪酸エステル(例えばポリオ
キシエチレンソルビタントリオレート)、グリセロール、ソルビタン、スクロー
ス及びペンタエリトリトールも適した非−イオン性界面活性剤である。
【0023】 適したカチオン性界面活性剤には、場合によりハロ、フェニル、置換フェニル
又はヒドロキシで置換されていることができる4個の炭化水素基を有する第4級
アンモニウム塩、好ましくはハライド;例えばN−置換基として少なくとも1個
のC8−C22アルキル基(例えばセチル、ラウリル、パルミチル、ミリスチル、
オレイルなど)ならびにさらなる置換基として非置換もしくはハロゲン化低級ア
ルキル、ベンジル及び/又はヒドロキシ−低級アルキル基を含有する第4級アミ
モニウム塩が含まれる。
【0024】 通例であり且つ本目的に適している界面活性剤のさらに詳細な記述を、例えば
以下の公開文献において見いだすことができる:“McCutcheon’s
Detergents and Emulsifiers Annual”(M
C Publishing Crop.,Ridgewood,New Jer
sey,1981);“Tensid−Taschenbuch”,2nd ed
/(Hanser Verlag,Vienna,1981)及び“Encyc
lopaedia of Surfactants(Chemical Pub
lishing Co.,New York,1980−1981)。
【0025】 本発明に従う農耕学的及び治療的組成物は、選ばれる調剤の型に依存して複数
の方法で調製され得る。第1に、濃厚微粉剤(dust concentrat
e)としてそれらを調製することができ、その場合、活性成分(a)及び(b)
の組合わせは該組成物の約20〜80%を構成し、それは通常処理されるべき場
所(例えば畑)で、最終的適用のために約0.1〜20重量%(好ましくは0.
5〜10重量%)の活性成分含有率を与えるように、さらなる固体無機もしくは
有機担体で伸展(希釈)される。あるいは又、活性成分(a)及び(b)の組合
わせを不活性な微粉砕された固体担体中に、本明細書前記で記載したような少な
くとも1種の界面活性剤と共に導入することにより、いわゆる「ドライフロアブ
ルパウダー(dry flowable powders)」を含む水和性粉末
調剤を調製することができ、その場合、1種もしくは複数種の界面活性剤は該調
剤の約0.5〜10重量%の量である。水−分散性顆粒状製品は、適した水和性
粉末調剤を顆粒化するか、含浸させるか又は凝集させ、約0.1〜2.0mmの
顆粒平均寸法を得ることによって製造され得る。
【0026】 あるいは又、活性成分(a)及び(b)の組合わせを少なくとも1種の農耕学
的に許容され得る有機溶媒(すなわち液体担体)で希釈し、続いて少なくとも1
種の溶媒−可溶性乳化剤を加えると、本発明に従う組成物の乳化可能な濃厚調剤
を得ることもできる。この型の調剤に適した溶媒は通常、水−非混和性であり、
炭化水素、塩素化炭化水素、ケトン、エステル、アルコール及びアミノの種類の
溶媒に属し、それぞれ化合物(a)及び(b)の溶解度に基づいて当該技術分野
における熟練者がそれらを正しく選ぶことができる。乳化可能な濃厚剤は通常、
1種もしくは複数種の有機溶媒の他に、約10〜50重量%の活性成分の組合わ
せ、約2〜20%の1種もしくは複数種の乳化剤及び最高で20%の他の添加剤
、例えば安定剤、腐食防止剤などを含有する。活性成分(a)及び(b)の組合
わせは、濃厚懸濁剤としても調製され得、それは使用前に水で希釈されることが
意図されている(好ましくは有機)液体中の活性成分の安定な懸濁液である。そ
のような非−沈降性フロアブル製品を得るためには、既知の保護コロイド及びチ
キソトロープ剤から選ばれる最高で約10重量%の少なくとも1種の懸濁剤をそ
の中に導入することが通常必要である。例えば水和性粉剤又は濃厚剤(前に記載
したような)を水で希釈することにより得られ、油中水型又は水中油型のもので
あることができる水性分散液及び乳剤のような他の液体調剤も本発明の範囲内に
含まれる。
【0027】 本発明は、該活性成分(a)及び(b)の組合わせをそれらの調製に適した1
種もしくはそれより多い添加剤と一緒に含む、例えば無毒性塗料、コーティング
又はワニスの形態における保護的組成物も提供する。そのような添加剤は当該技
術分野において全く通例であり、例えば少なくとも1種の有機結合剤(好ましく
は水性形態における)、例えばアクリルもしくはビニルに基づくエマルジョン;
無機担体、例えば炭酸カルシウム;農耕学的組成物の調製に関して前に記載した
ような界面活性剤;粘度調節剤;腐食防止剤;二酸化チタンのような顔料;安定
剤、例えば安息香酸ナトリウム、ヘキサメタリン酸ナトリウム及び亜硝酸ナトリ
ウム;無機もしくは有機着色剤などを含む。そのような添加剤を本発明のものの
ような活性有害生物防除性成分と一緒に調製する方法も十分に当該技術分野にお
ける熟練者の知識の範囲内である。そのような保護的組成物を、損害を与える有
害生物の影響を除くか及び/又は制限するためのみでなく、有害な環境及び有害
生物の影響に供され得る木材、編織布又は他の生分解性材料のような非−生物材
料に劣化が起こるのを予防するためにも用いることができる。
【0028】 本発明の農耕学的、治療的及び保護的組成物中で用いるための他の適した添加
剤は固体もしくは液体であることができ、且つさらなる、すなわち保存及び取り
扱い目的の保護効果を与えながら、植物もしくは植物製品、特に木材の処理のた
めならびに建築部品及び建造材料、編織布(すなわち含浸又は表面処理を介して
)ならびに哺乳類の処置のための調剤を調製するために、当該技術分野において
既知の適した物質である。そのような添加剤は例えば酸化防止剤、UV−吸収剤
、安定剤、臭気隠蔽剤、粘度増強剤などを含むことができる。
【0029】 有害生物防除剤のための複数の通常の方法、例えば液圧スプレー、空気−ブラ
ストスプレー、空気スプレー、噴霧、微粉剤散布、ぱらまき(scatteri
ng)又は注ぎ(pouring)により、本発明に従う農耕学的、治療的及び
保護的組成物を適用することができる。最も適した方法は、意図されている目的
物及び主である(prevailing)状況、すなわち抑制されるべき有害生
物(特に昆虫)の種類、利用できる装置の型及び保護されるべき生物もしくは非
−生物材料の型に従って当該技術分野における熟練者により選ばれるであろう。
【0030】 本発明に従う農耕学的及び治療的組成物を、それらの適用の前に、他の農芸−
化学的に活性な材料、例えば肥料又は施肥材料(fertilising ma
terials)と混合することもできる。例えば肥料又は施肥成分、例えば硫
酸アンモニウム、硝酸アンモニウム、リン酸アンモニウム又はそれらの混合物の
粒子に、施肥の技術分野において周知のコーティング法を用い、本発明の組成物
をコーティングすることができる。本発明に従う固体組成物及び固体施肥材料を
混合するか及び/又は通常の配合もしくは顆粒化装置を用いながら一緒に顆粒化
することもできる。これは通常約1〜25重量%の該農耕学的組成物を含む施肥
組成物を生じ、それは所望の植物の迅速な成長を助長し且つ同時に該植物を昆虫
のような有害生物の有害な影響に対して保護する。本発明の組成物と混合するた
めに適した他の農芸−化学的に活性な材料には殺菌・殺カビ剤(fungici
des)、例えばジチオカルバメート類、ニトロフェノール誘導体、複素環式化
合物(チオフタルイミド類、イミダゾール類、トリアジン類、チアジアゾール類
、トリアゾール類などを含む)、アシルアラニン類、フェニルベンズアミド類及
び錫化合物;除草剤、例えばトリクロロ酢酸及び芳香族カルボン酸ならびにそれ
らの塩、置換ウレア類及びトリアジン類、ジフェニルエーテル誘導体、アニリド
類、ウラシル類及びニトリル類;ならびにホルモン系を妨害することができるか
又はキチン合成阻害剤として働くことができる式(I)及び(II)に属するも
の以外の殺虫剤が含まれる。
【0031】 いくつかの型の適用又は処理に必要だとみなされたら、本発明に従う農耕学的
及び治療的組成物を、通常の農耕学的及び治療的(製薬学的及び獣医学的の両方
)慣例と矛盾しない方法を用いながら、制御された放出の又は徐放性組成物とし
て調製することができる。かくして活性成分(a)及び(b)の作用の持続時間
を制御するために、追加の成分が該組成物中に含まれることができる。かくして
適したポリマー担体、例えばポリエステル、ポリ−アミノ酸、ポリビニルピロリ
ドン、エチレン−酢酸ビニルコポリマー、メチルセルロース、カルボキシメチル
セルロース、プロタミン・硫酸などを選ぶことにより、制御された放出の組成物
を得ることができる。ヒドロゲル、ポリ乳酸、ヒドロキシメチルセルロース、ポ
リメチルメタクリレート及び他の上記のポリマーのようなポリマー性物質の粒子
、例えばマイクロカプセル中に活性成分を導入することにより、それらの放出の
速度及びそれらの作用の持続時間を制御することもできる。そのような方法はリ
ポソーム、微小球、マイクロエマルジョン、ナノ粒子、ナノカプセルなどのよう
なコロイド活性成分送達系を含む。
【0032】 本発明の活性成分組成物−すなわち化合物(a)及び(b)の混合物−は、無
脊椎動物、さらに特定的には昆虫の抑制に特に適している。本発明の組成物が有
用である代表的昆虫の例には、等翅類(Isoptera)(例えば白あり)、
双翅類(Diptera)(ハエ、特にセシドミイダエ(Cecidomyii
dae)、シルフィダエ(Syrphidae)(例えば綿を食する(pred
aceous)ホーバーフライ(hover flies))、タチニダエ(T
achinide)及びアグロミジダエ(Agromyzidae)の科に属す
るもの)、鱗翅類(Lepidoptera)(蝶々及び蛾、特にピラリダエ(
Pyralidae)(ステムボーラー(stem borers))、アルク
チイダエ(Arctiidae)(ひとりが及びひとりが毛虫(wooly b
ear caterpillars))、ノクツイダエ(Noctuidae)
、例えばよとう虫及びあわよとうの幼虫の科に属するもの)、同翅類(Homo
ptera)(ヨコバイ及びあぶらむし、特にシカデリダエ(Cicadell
idae)及びアフィジダエ(Aphididae)の科に属するもの)、膜翅
類(Hymenoptera)(ミツバチ、スズメバチ及びあり、特にブラコニ
ダエ(Braconidae)、セフィダエ(Cephidae)(ステムソー
フライ(stem sawflies))、カタビロコマチ(Eurytomi
dae)(ジョイントワーム(jointworm))、フォルミシダエ(Fo
rmicidae)、イクネウモニダエ(Ichneumonidae)、チフ
ィイダエ(Tiphiidae)、トリコグラマチダエ(Trichogram
matidae)及びベスピダエ(Vespidae)例えばすずめばちの科に
属するもの)、甲虫類(Coleoptera)(かぶと虫(beetles)
、特にこがね虫(Scarabaeidae)、こめつき虫(Elaterid
ae)、クルクニオニダエ(Curculionidae)(ゾウムシ)及びテ
ネブロニダエ(Tenebronidae)の科に属するもの)、直翅類(Or
thoptera)(バッタ、特にアクリジヂエ(Acrididae)、テチ
ゴニイダエ(Tettigoniidae)(こおろぎ)及びグリリダエ(Gr
yllidae)の科に属するものならびにゴキブリのようなブラチダエ(Bl
attidae)の科に属するブラチド(blattids))、半翅類(He
miptera)(なんきん虫、特にミリダエ(miridae)、ナビダエ(
nabidae)、リガエイダエ(Lygaeidae)、アントコリダエ(A
nthocoridae)、レズビイダエ(Reduviidae)及びペンタ
トミダエ(Pentatomidae)の科に属するもの)、チャタテムシ類、
アザミウマ類(あざみうま、特にスリピダエ(Thripidae)の科に属す
るもの)、脈翅類(Neuroptera)(くさかげろう、特にクリソピダエ
(Chrysopidae)及びヘメロビイダエ(Hemerobiidae)
の科に属するもの)ならびにデルマトファゴイデス種(Dermatophag
oides spp.)(ハウスダストダニ)の目(普通に認められている分類
に従って命名)に属するものが含まれる。これらの昆虫及びそれらの寄生作用の
もっと詳細な記述は以下の公開文献に見いだされ得る:“Introducti
on to Insect pest management”(John W
iley & Sons)。
【0033】 本発明の農耕学的、治療的及び保護的組成物は、昆虫以外のいくつかの節足動
物、例えばクモ形類、特にすなわちダニ、ケダニ(harvest−mites
)のようなダニ類(Acarina)、サルコプチダエ(Sarcoptida
e)(ひぜんの虫、チーズダニ、チロリクス・カセイ(Tyrolichus
casei)などを含む)ならびにトロンビジアエ(Trombidiae)の
目に属するものに対しても有用であり得る。ダニ(acari)の中で、ダニ(
ticks)及びダニ(mites)に特別に注目することができる。ダニは植
物、動物及び有機性破片(organic debris)を常食にする非常に
小さい節足動物(長さが1〜3mm)である。1つの重要な植物−常食性ダニは
ハダニ(テトラニクス・ウルチカエ(Tetranychus urticae
))であり、それは乾燥地帯においてか又は比較的湿潤な地帯の乾燥の間に多く
の作物に損害を与える。ケダニ(トロンビクラ・アルフレズゲシ(Trombi
cula alfreddugesi)の幼虫)は別の種類のダニであり、それ
は人間にたかり、それらが食する皮膚組織を溶解するためにそれらが酵素を注入
する時に強いかゆみを引き起こす。カイセンダニ(サルコプテス・スカビエイ(
Sarcoptes scabiei))は、豚、馬、犬及び人間を含む多くの
動物の皮膚を食べる。人間においてこれらのダニは、多くの場合に年輩の人にお
いて注目される皮膚の状態であるかいせんを引き起こす。ダニ(ticks)は
革のような外皮を有するダニ(mites)より大きなダニ(acarids)
(通常は長さが10〜20mm)であり、それらはそれらの宿主から血液を吸う
ことによって動物(哺乳類、鳥類及び爬虫類)のみを常食とし、宿主に病気を引
き起こす生物を伝達することもある。重要なダニ(tick)有害生物の例には
ヒトツボシダニ(lone star tick)(アンブリオマ・アメリカヌ
ム(Amblyomma americanum))及びイヌダニ(dog t
ick)(デルマセントル・バリアビリス(Dermacentor vari
abilis))が含まれ、それらは人間、犬及び家畜を攻撃し、ロッキー山紅
斑熱のを引き起こす作用者の伝達体である。有害なダニ(ticks)及びダニ
(mites)の他の例にはゴシピイ(Gossypii)、ボオフィルス(B
oophilus)、アノセントル(Anocentor)、ハエマフィサリス
(Haemaphysalis)、ヒアロマ(Hyalomma)、イクソデス
(Ixodes)、リピセントル(Rhipicentor)、マルガロプス(
Margaropus)、リピセファルス(Rhipicephalus)、ア
ルガス(Argas)及びラツス(Latus)が含まれる。
【0034】 本発明の組成物により作用される無脊椎動物、特に昆虫及びダニの上記の列挙
は、例示の目的のみで与えられており、本発明の範囲を制限する目的はないこと
が理解されねばならない。本発明の活性成分組成物−すなわち化合物(a)及び
(b)の混合物−は、コクゾウムシ(シトフィルス・グラナリウス(Sitop
hilus granarius))及び白あり(等翅類の目)の抑制に特に適
している。白ありの中で、ゾオテルマプシス(Zootermapsis)(北
アメリカの太平洋岸に存在)、レチクリテルミテス・ルシフグス(Reticu
litermites lucifugus)及びレチクリテルミテス・フラビ
ペス(Reticulitermites flavipes)(それぞれ北ア
メリカの大西洋岸及び西ヨーロッパ大陸の大西洋岸に存在)ならびにレチクリテ
ルミテス・スペラツス(Reticulitermites speratus
)(極東アジアに存在)として普通に知られている種が特別に注目されるであろ
う。
【0035】 約3,500の昆虫種が作物植物、森林及び観賞植物への損害、人間及び飼い
馴らされた動物への迷惑、損害及び死ならびに保存製品及び財産の破壊もしくは
価値の低下を引き起こす有害生物の範疇内に含まれると見積もられる。昆虫は植
物を常食とすること、種々の型の噛む口部品(chewing mouthpa
rts)を用いて植物組織を食い尽くすこと及び刺し−吸う口部品を用いて植物
の液を取り出すことにより、植物に損害を与える。いくつかの昆虫、例えばアブ
ラムシ及びヨコバイも、バクテリア、菌・カビ、ウィルス及びマイコプラズマを
含む種々の植物病原菌を伝達し、それらは続いて病気からの損害を引き起こす。
他の昆虫、例えばポテトヨコバイ(potato leafhopper)、エ
ンポアスカ・ファバエ(Empoasca fabae)は植物の生理学に影響
する毒素を注入し、続いて収穫及び質の低下を生ずる。植物への直接の損害の例
にはメキシコ綿実ゾウムシ、アントノムス・グランジス(Anthonomus
grandis)(綿のスクエア(cotton squares)を破壊す
る)、しんくいが、シジア・ポモネラ(Cydia pomonella)(リ
ンゴの中身を食べる)及びきくいむし、スコリツス(Scolytus)(木の
中に穴をあける)の損害が含まれる。本発明に従う農耕学的組成物は、それらが
植物、特に栽培植物(野菜のような)及び観賞植物を保護するために有利な治癒
的及び予防的有害生物防除剤活性を有することにより、上記の問題を除くのを助
けることができる。従ってそれらを用いて昆虫及びクモ形類のような有害生物に
感染するか、それらにより傷付けられるか又は破壊され得るそのような植物又は
そのような植物の一部、例えば果実、果樹の花(blossoms)、花、葉、
茎、根、塊茎を保護することができ、それにより、後に成長するそのような植物
の部分がそのような有害生物に対して保護されるであろう。さらにそれらを、例
えば種子の消毒(すなわち穀粒のため)における予防的保護手段として用いるこ
とができる。
【0036】 一般的に(as a general consideration)、本発
明の農耕学的、治療的及び保護的組成物は、薦められる用量に従って用いられる
場合のそれらの優れた植物及び動物許容性ならびに環境問題のなさのために、特
に魅力的である。特にフルフェノクスロンは植物−毒性が記録されたことはなく
、フルフェノクスロン及びフェノキシカルブの両方は土壌中で急速に分解する。
さらに、非常に低い用量においてさえ高いこれらの組成物の効率は、フルフェノ
クスロンとフェノキシカルブの間の予期せぬ相乗効果に帰せられ、さらにおそら
くは望ましくない効果を減少させる。
【0037】 本発明に従う活性成分の組合わせを用いることができる多様な栽培植物の例と
して、例えば穀類(例えば小麦、大麦、ライ麦、オート麦、稲、こうりゃんなど
)、ビート(例えばてんさい及び飼料用ビート)、梨果、核果及び漿果(例えば
リンゴ、梨、プラム、桃、アーモンド、チェリー、いちご、ラズベリー及びブラ
ックベリー)、まめ科植物(例えば豆、レンズ豆、えんどう豆及び大豆)、油性
植物(例えばせいようあぶらな、からしな、けし、オリーブ、ひまわり、ココナ
ツ、ひまし油の木、ココア及び落花生)、うり科(例えばカボチャ、きゅうり(
gherkins)、メロン、きゅうり(cucumbers)及びとうなす)
、繊維性植物(例えば綿、亜麻、麻及び黄麻)、柑橘果実(例えばオレンジ、レ
モン、グレープフルーツ及びマンダリン)、野菜(例えばほうれんそう、レタス
、アスパラガス、キャベツ及びかぶら、にんじん、たまねぎ、トマト、じゃがい
も、とうがらし及びししとうがらし)、月桂樹−様植物(例えばアボガド、シナ
モン、樟脳の木)及びとうもろこし、タバコ、ナッツ、コーヒー、さとうきび、
茶、ぶどうの木、ホップ、バナナ及びゴムの木のような他の植物ならびに観賞植
物の名前を挙げることができる。この列挙は例示の目的のみで与えられており、
本発明の範囲を制限する目的はない。
【0038】 本発明の保護的組成物は、等翅類の目の昆虫、特に白あり(例えばレチクリテ
ルメス・フラビペス)及び他の木材−破壊性昆虫に対して、建築物及び建築部品
を、それらの構築の間及び/又は後に保護するためならびに建造物及び生分解性
材料を保護するために有用である。編織布に損害を与える昆虫、例えば蛾(例え
ばチネオラ・ビセリエラ(Tineola biselliella))などを
防除するためにもそれらを用いることができる。生分解性材料、例えばいずれか
の種類の製品を保存及び包装するためであり、非常に多くの場合に屋外に置かれ
たままになるパレットの製造において用いられる集成木材(agglomera
ted wood)から作られる製品の保護も本発明の範囲内に含まれる。本発
明の他の用途は、食物製品(例えば米、穀類、砂糖など)を消費の前のそれらの
保存の間に保護するためである。
【0039】 従って本発明は、生物もしくは非−生物材料、例えば植物、果実、種子、食物
、建築物及び建築部品(特に木材、屋根材などから作られる場合)、生分解性材
料及び編織布を、昆虫のような有害生物の作用による劣化に対して保護するため
の方法も提供する。
【0040】 構築の間及び/又は後の建築物保護の技術分野における熟練者は、この目的に
適した有害生物防除剤適用法に慣れている。簡単に記述すると、餌箱により化学
的及び/又は物理的障壁を作ることにより、本発明の有害生物防除剤組成物を有
効且つ永続的用量で注ぐか、スプレー噴霧するか又は注入することにより、保護
されるべき建築部品の1つもしくは複数の表面に含浸させるか、塗るか又はコー
ティングすることによりこれを行うことができる。
【0041】 昆虫類(Insecta)及びダニ類の目の血液を吸う外部寄生虫が、牛、豚
、羊、ヤギ、家禽(鶏、七面鳥、がちょうなど)、出産動物(bearing
animals)(ミンク、チンチラ、うさぎなど)のような農場動物ならびに
ペット動物、例えば犬及び猫を含む多くの有用な温血動物、特に哺乳類、鶉鶏類
及びかも類にたかるか又は攻撃し得ることは周知である。そのような外部寄生虫
の例にはクテノセファリデス・フェリス(Ctenocephalides f
elis)及びクテノセファリデス・カニス(Ctenocephalides
canis)(猫及び犬のノミ)ならびにシラミ、蚊、うしあぶ、ツェツェバ
エ及び他の噛むハエならびにイクソデス(ダニ(ticks))などのようなダ
ニ類が含まれる。噛まれるかもしくは吸われるこれらの動物にとって不快な結果
と別に、これらの外部寄生虫の多くが重大な病気を動物に及び又時々は直接又は
動物と人間の間の物理的接触を介して人間に伝達する能力を有することも周知で
ある。農場動物に関し、これらの外部寄生虫により引き起こされる病気は多くの
場合、牧畜における生産性の低下を含む死亡率を生ずる。人間に関してそれらは
又、特に昆虫が噛むかもしくは刺す時に注入される毒液に過敏な人の場合、健康
の問題を生じ、それは解決が必要である。昆虫の刺傷により伝達される最も重大
な病気の中にマラリア、黄熱、フィラリア病及びいくつかの種類の脳炎がある。
従って、動物及び人間におけるこれらの外部寄生虫の存在が含むそのような問題
の発生の予防は、経済的及び健康上の理由の両方から根源的に重要なことであり
、本発明の治療的組成物によって達成され得る。
【0042】 シラミを除いて、上記の外部寄生虫はそれらの生活環の大部分を宿主の外でそ
の環境内において過ごす。従って抑制手段は、直接的又は寄生虫の子孫を介して
間接的に、宿主上で(皮膚の少なくとも一部上への局所的適用を介して)及び宿
主の外で、寄生虫を抑制しながら妨害することである。後者は、寄生虫の環境に
おけるその生活環の自由生活段階(free living stage)を防
除することに関連する。従って本発明は、温血動物、特に哺乳類、鶉鶏類及びか
も類の予防的及び治癒的処置のための殺虫剤の製造のための、活性成分(a)及
び(b)の組成物又はそれから生ずる治療的調剤の使用を提供する。本発明は、
治療的に有効な量の、前に開示したような活性成分(a)及び(b)の組成物又
はそれから生ずる治療的調剤を温血動物に投与又は適用することを含む、昆虫及
び/又はダニの有害な影響に対して温血動物を処置するための方法も提供する。
本発明の組成物は、動物もしくは人間の宿主へのそれらの局所的適用により、す
なわち新しい外部寄生虫の稔性を低下させることにより及び/又はそれらが成虫
になるのを防ぐことにより、外部寄生虫の蔓延を防ぐことができる。そのような
局所的投与のために薦められる用量において、フルフェノクスロン及びフェノキ
シカルブのような活性化合物(a)及び(b)は、動物及び人間のような脊椎動
物への危険を生じないので、本発明の組成物をそのような動物、特に哺乳類及び
人間の処置のために安全に用いることができる。動物に関し、局所的投与は有害
生物防除剤組成物の制御された放出(好ましくは徐放又は遅延放出(slow
release))を与える装置、例えばイアタグ、イアテープ及びカラーある
いは他の液体もしくはフロアブル調剤、例えばシャンプー、クリーム、軟膏など
の形態をとることができるがそれらに限られない。
【0043】 前に示した通り、式(I)及び(II)の活性成分の組合わせは好ましくは、
保護されるべき植物もしくは動物への同時投与又は生分解性材料、建築部品及び
編織布への同時適用を確実にするために、該成分の両方が緊密に混合されている
組成物の形態で適用される。式(I)及び(II)の両活性成分の投与又は適用
は「連続−組合わせ」投与又は適用であることもでき、すなわち化合物(a)及
び化合物(b)を同じ場所で、それらが必然的に処理されるべき場所で一緒に混
合されることになるであろう方法で交互にもしくは続いて投与又は適用する。す
なわち連続投与もしくは適用が短時間内に、例えば24時間未満、好ましくは1
2時間未満内に行われるとこれは達成されるであろう。この交互法は、例えば活
性化合物(a)を含む調剤で満たされた少なくとも1個の容器及び活性化合物(
b)を含む調剤で満たされた少なくとも1個の容器を含む適したシングルパッケ
ージ(single package)を用いることにより行われ得る。従って
、本発明は: −(a)1種もしくはそれより多い式(I)のカルバミン酸誘導体を含む組成物
、ならびに −(b)1種もしくはそれより多い式(II)の4−(ハロアルキル)フェノキ
シフェニルウレアを含む組成物 を同時もしくは連続使用のための組合わせとして含有し、ここで化合物(a)及
び(b)が昆虫及び/又はダニに対する相乗効果を与えるようなそれぞれの割合
にある製品も包含する。
【0044】 本発明の農耕学的組成物の投与又は適用の特定の様式は、植物の地上部分、特
にそれらの葉への組成物の適用による(葉−適用)。適用の頻度及び薦められる
用量は、原因となる作用者(有害生物)の生活の生物学的及び気候的条件に従っ
て選ばれるであろう。植物の場所に液体組成物をスプレー噴霧するか又は例えば
顆粒の形態の固体調剤を土壌に適用すると(土壌適用)、本発明の組成物を土壌
に直接適用し、次いで根系を介して植物中に吸収させることもできる(浸透活性
)。種子上にコーティングすることにより本発明の組成物を簡単に投与すること
もできる。ほとんどの場合、そして特に本発明の組成物が種子のような植物産物
、例えば小麦穀粒上に直接用いられるべき場合、化合物(b)−例えばフルフェ
ノクスロン−の濃度は好ましくは約0.5〜300mg/l(試験混合物のリッ
トル当たりのmg)の範囲内であり、化合物(a)−例えばフェノキシカルブ−
の濃度は好ましくは約0.125〜50mg/lの範囲内である。
【0045】 本発明の農耕学的組成物は、果実、特に柑橘果実の収穫−後処理において特に
有用である。後者の場合、果実に簡便に液体調剤をスプレー噴霧するか、その中
に漬けるか又は浸すかあるいは両活性成分の組合わせを含むワックス状組成物を
果実にコーティングすることができる。そのようなワックス状組成物は、該活性
成分の濃厚懸濁剤を適したワックスと十分に混合することにより簡便に調製する
ことができる。
【0046】 式(I)及び(II)の活性成分の組合わせならびにそれから生ずる農耕学的
、治療的及び保護的組成物は、植物、動物及び人間、建築部品及び材料、編織布
及び保護を必要としている他の生物材料における使用に関して許されるべき、例
えば殺虫剤、有害生物防除剤、除草剤、植物成長調節剤、肥料、抗微生物剤(特
に殺菌・殺カビ剤及び殺バクテリア剤)から選ばれる、少なくとも別の生物学的
に活性な成分をさらに含むことができる。
【0047】 活性物質(a)及び(b)と組み合わせて用いることができる抗微生物剤には
ハロゲン化フェノール類、塩素化ジフェニルエーテル類、アルデヒド類、アルコ
ール類、例えばフェノキシエタノール、カルボン酸及びそれらの誘導体、有機金
属化合物、例えばトリブチル錫化合物、ヨウ素化合物、モノ−及びポリアミン類
、スルホニウム及びホスホニウム化合物;メルカプト化合物ならびにそれらのア
ルカリ、アルカリ土類及び重金属塩;ウレア類、例えばトリハロカルボアニリド
、イソチア−及びベンズイソチアゾロン誘導体が含まれる。本発明に従う組成物
中で用いることができる殺虫剤には天然のもの、例えばニコチン、ロテノン、除
虫菊などならびに塩素化炭化水素、有機リン化合物、生物学的殺虫剤(例えばバ
シルス・ツリンギエンシス(Bacillus thuringiensis)
から誘導される生成物)、合成ピレスロイド、有機ケイ素化合物、ニトロ−イミ
ン及びニトロメチレンのような合成のものが含まれる。本発明に従う組成物中で
用いることができる除草剤及び植物成長調節剤も当該技術分野における熟練者に
周知である。
【0048】 本発明の範囲をその側面のいずれおいても制限するためではなく、本発明を例
示するために以下の実施例を与える。他にことわらなければ、すべてのパーセン
テージは重量により表される。
【0049】
【実施例】実施例A〜J(比較)及び1〜24 すべての実験で用いる工業銘柄のフルフェノクスロン(純度96.6%)はA
merican CyanamidによりCascadeRの商品名の下に供給
された。すべての実験で用いる工業銘柄のフェノキシカルブ(純度97%)はC
iba GeigyRによりInsegarRの商品名の下に供給された。それぞ
れの化合物を5種の濃度で適用した。それぞれ8、4、2、1もしくは0.5p
pm(w/v)のフルフェノクスロン又は2、1、0.5、0.25もしくは0
.125ppm(w/v)のフェノキシカルブを含有するエタノール溶液を調製
した。これらの濃度(mg/l又はppmにおける)のフルフェノクスロン及び
フェノキシカルブを下記の表に示す通り、すべての可能なやり方で組み合わせた
【0050】 24−ウェル培養プレートにおいて小麦穀粒の処理を行った。調べられるべき
1mlのエタノール溶液を1グラムの穀粒に加えた。次いで試験プレートを60
℃において熱板上に4時間置き、エタノールを蒸発させた。次いで2−週令の混
合集団(25匹の雄、25匹の雌)からの50匹の成虫かぶと虫(シトフィルス
・グラナリウス)を各試料に加えた。次いでプレートを30℃で、60%の相対
湿度を用い且つ16:8の昼:夜管理下でインキュベーションした。
【0051】 11日後、それまで穀粒中に卵を生んでいた成虫のかぶと虫をふるいの使用に
より穀粒から分離した。成虫のあぶら虫を小麦穀粒に加えてから7週間後、生産
されたかぶと虫子孫の数を数えることにより、試験の評価を行った。測定される
単独のもしくは組合わせにおける化合物の活性をそれぞれ未処理集団に対する処
理集団の%減少において表した。下記の表に示す結果は、6回の再現の平均であ
る。
【0052】 下記の表は、例えばRichter D.L.,Pestic.Sci.(1
987)16:309−315により開示されているような周知のLimple
の式を用いて計算することができる、成分の組合わせのそれぞれの予測活性も与
える: Ec=X+Y−[(X.Y)/100] 式中、Ecは予想される付加応答(additive response)であ
り、Xは1方の化合物が単独で適用される場合に観察されるパーセンテージ抑制
であり、Yは他方の化合物が単独で用いられる場合に観察されるパーセンテージ
抑制である。
【0053】
【表1】
【0054】 実験的に観察される効果が対応するEcの値より大きい場合、すなわち上記の
操作実施例(operative examples)1〜24のそれぞれにお
いて、両化合物の組合わせ使用から生ずる相乗作用が起こることが明白に示され
ている。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) A01N 47/12 A01N 47/12 Z C09D 5/14 C09D 5/14 7/12 7/12 201/00 201/00 (81)指定国 EP(AT,BE,CH,CY, DE,DK,ES,FI,FR,GB,GR,IE,I T,LU,MC,NL,PT,SE,TR),OA(BF ,BJ,CF,CG,CI,CM,GA,GN,GW, ML,MR,NE,SN,TD,TG),AP(GH,G M,KE,LS,MW,MZ,SD,SL,SZ,TZ ,UG,ZW),EA(AM,AZ,BY,KG,KZ, MD,RU,TJ,TM),AE,AG,AL,AM, AT,AU,AZ,BA,BB,BG,BR,BY,B Z,CA,CH,CN,CR,CU,CZ,DE,DK ,DM,DZ,EE,ES,FI,GB,GD,GE, GH,GM,HR,HU,ID,IL,IN,IS,J P,KE,KG,KP,KR,KZ,LC,LK,LR ,LS,LT,LU,LV,MA,MD,MG,MK, MN,MW,MX,MZ,NO,NZ,PL,PT,R O,RU,SD,SE,SG,SI,SK,SL,TJ ,TM,TR,TT,TZ,UA,UG,US,UZ, VN,YU,ZA,ZW (72)発明者 ベルブリユツゲン,リユク・ロザリア・ミ ヒヤエル ベルギー・ビー−2340ビールセ・トウルン ホウトセベーク30・ジヤンセン・フアーマ シユーチカ・ナームローゼ・フエンノート シヤツプ (72)発明者 ゴル,ヨハン・マリア・ヨゼフ ベルギー・ビー−2340ビールセ・トウルン ホウトセベーク30・ジヤンセン・フアーマ シユーチカ・ナームローゼ・フエンノート シヤツプ Fターム(参考) 4H011 AC01 AC04 BA01 BA05 BA06 BB13 BB14 BC03 DA13 4J038 JB23 JB24 JC01 JC06 JC12 JC15 KA02 KA09

Claims (18)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 a)1種もしくはそれ以上の、式 【化1】 [式中、R1は水素、フッ素、塩素、C1-6アルキル、トリフルオロメチル、ヒド
    ロキシ又はメトキシであり;Xは酸素、カルボニル、メチレン、硫黄又はスルホ
    ニルであり;Zは酸素、メチレン又は硫黄であり;Yは酸素又は硫黄であり、R 2 はC1-6アルキルである] のカルバミン酸誘導体;及び b)1種もしくはそれ以上の、式 【化2】 [式中、A、B、X及びZのそれぞれは独立してフッ素又は塩素であり; nは0、1、2又は3であり; pは0又は1であり; YはC1-6ハロアルキル基であり; R1は水素又は−SNR23であり、ここでR2はC1-6アルキルであり、R3はC 1-6 アルキル又は−COR4もしくは−COOR4であり、ここでR4はC1-6アル
    キルであるか、あるいはR2とR3は一緒になって、4もしくは5個の炭素原子を
    有し且つ場合によりアルキル部分における炭素数が最高で6のアルコキシカルボ
    ニル基により置換されていることができるアルキレン基を示す] の4−(ハロアルキル)フェノキシフェニルウレア を、昆虫及び/又はダニに対して相乗効果を与えるようなそれぞれの割合で含む
    組成物。
  2. 【請求項2】 式(I)のカルバミン酸誘導体がフェノキシカルブである請
    求項1に記載の組成物。
  3. 【請求項3】 式(II)の4−(ハロアルキル)フェノキシフェニルウレ
    アがフルフェノクスロンである請求項1又は請求項2に記載の組成物。
  4. 【請求項4】 活性組成物中における化合物(a)対化合物(b)の量の重
    量による割合が0.01:1〜100:1の範囲内である請求項1〜3のいずれ
    かに記載の組成物。
  5. 【請求項5】 請求項1〜4のいずれかに記載の有効成分の組成物を含み且
    つさらに少なくとも1種の農耕学的もしくは治療的に許容され得る担体を含む農
    耕学的もしくは治療的組成物。
  6. 【請求項6】 農耕学的もしくは治療的に許容され得る担体が、濃厚微粉剤
    又は顆粒状調剤に適した不活性固体担体である請求項5に記載の農耕学的もしく
    は治療的組成物。
  7. 【請求項7】 アニオン性界面活性剤、非−イオン性界面活性剤及びカチオ
    ン性界面活性剤から選ばれる少なくとも1種の界面活性剤をさらに含む請求項5
    又は請求項6に記載の農耕学的もしくは治療的組成物。
  8. 【請求項8】 不活性固体担体を含み、ここで界面活性剤が調剤の0.5〜
    10重量%の量である水和性粉末調剤の形態にある請求項7に記載の農耕学的も
    しくは治療的組成物。
  9. 【請求項9】 農耕学的もしくは治療的に許容され得る担体が乳化可能な濃
    厚調剤に適した不活性液体担体である請求項5に記載の農耕学的もしくは治療的
    組成物。
  10. 【請求項10】 請求項1〜4のいずれかに記載の活性成分の組成物を含み
    且つさらに塗料、コーティング又はワニスの調製に適した少なくとも1種の添加
    剤を含む保護的組成物。
  11. 【請求項11】 少なくとも1種の生物学的に活性な成分をさらに含む請求
    項5〜10のいずれかに記載の農耕学的、治療的もしくは保護的組成物。
  12. 【請求項12】 生物学的に活性な成分が除草剤、植物成長調節剤、肥料及
    び抗微生物剤から選ばれる請求項11に記載の農耕学的、治療的もしくは保護的
    組成物。
  13. 【請求項13】 昆虫及び/又はダニの抑制のための請求項1〜12のいず
    れかに記載の組成物の使用。
  14. 【請求項14】 請求項1〜12のいずれかに記載の組成物の投与もしくは
    適用を含む、昆虫及び/又はダニに対する生物もしくは非−生物材料の保護法。
  15. 【請求項15】 保護されるべき生物もしくは非−生物材料が植物、種子、
    果実、食物、生分解性材料、建築物及び編織布から選ばれる請求項14に記載の
    方法。
  16. 【請求項16】 果実の収穫−後処理を含む請求項14又は請求項15に記
    載の方法。
  17. 【請求項17】 温血動物の処理のための殺虫剤又は抗−ダニ組成物の製造
    のための請求項1〜12のいずれかに記載の組成物の使用。
  18. 【請求項18】 −(a)1種もしくはそれより多い式 【化3】 [式中、R1は水素、フッ素、塩素、C1-6アルキル、トリフルオロメチル、ヒド
    ロキシ又はメトキシであり;Xは酸素、カルボニル、メチレン、硫黄又はスルホ
    ニルであり;Zは酸素、メチレン又は硫黄であり;Yは酸素又は硫黄であり、R 2 はC1-6アルキルである] のカルバミン酸誘導体を含む組成物及び −(b)1種もしくはそれより多い式 【化4】 [式中、A、B、X及びZのそれぞれは独立してフッ素又は塩素であり; nは0、1、2又は3であり; pは0又は1であり; YはC1-6ハロアルキル基であり;R1は水素又は−SNR23であり、ここでR 2 はC1-6アルキルであり、R3はC1-6アルキル又は−COR4もしくは−COO
    4であり、ここでR4はC1-6アルキルであるか、あるいはR2とR3は一緒にな
    って、4もしくは5個の炭素原子を有し且つ場合によりアルキル部分における炭
    素数が最高で6のアルコキシカルボニル基により置換されていることができるア
    ルキレン基を示す] の4−(ハロアルキル)フェノキシフェニルウレアを含む組成物 を、同時もしくは連続使用のための組合わせとして含有し、ここで化合物(a)
    及び(b)が昆虫及び/又はダニに対して相乗効果を与えるようなそれぞれの割
    合にある製品。
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