JP2003510791A - 再充電できる改良Ｎｉ−Ｚｎ電池 - Google Patents

再充電できる改良Ｎｉ−Ｚｎ電池

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JP2003510791A
JP2003510791A JP2001527392A JP2001527392A JP2003510791A JP 2003510791 A JP2003510791 A JP 2003510791A JP 2001527392 A JP2001527392 A JP 2001527392A JP 2001527392 A JP2001527392 A JP 2001527392A JP 2003510791 A JP2003510791 A JP 2003510791A
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ノエル タッシン
アラン ミロ
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Abstract

(57)【要約】 本発明は、部分的または全面的にゲルなどの粘性相の形態であるアノード液（Ｅ）と任意に粘性相の形態であるカソード液（Ｄ）の両方と、アノード液とカソード液との間の微孔質セパレータ（Ａ）と、バイポーラのエレメントアセンブリとを含むアルカリＮｉ−Ｚｎバッテリであって、アノード液とカソード液とが異なる組成と体積を持つことを特徴とするＮｉ−Ｚｎアルカリバッテリに関する。微孔質セパレータは、それぞれアノード液およびカソード液が含浸されたマクロ孔質セパレータ（Ｆ）間に取り囲まれている。アノード液およびカソード液の全体積は、マクロ孔質セパレータのポロシティおよび電極のポロシティ内に含まれる。マクロ孔質セパレータは例えばセルロースまたはポリプロピレンからなる。本発明のＮｉ−Ｚｎバッテリは、良好な充電／放電サイクルおよび低陽極内部抵抗を有する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、カソード液とは体積と組成が異なる部分的または全面的にゲルの相
の形態を取ったアルカリアノード液と、アノード液とは体積と組成が異なる任意
に粘性相の形態を取ったカソード液と、バイポーラアセンブリとして配列されて
いるバッテリエレメントの使用によって特徴付けられるＮｉ−Ｚｎバッテリに関
する。
【０００２】
【従来の技術】
本発明は、カソード液とは体積と組成が異なる部分的または全面的にゲルの相
の形態を取ったアルカリアノード液と、アノード液とは体積と組成が異なる任意
に粘性相の形態を取ったカソード液と、バイポーラアセンブリとして配列されて
いるバッテリエレメントの使用によって特徴付けられるＮｉ−Ｚｎバッテリに関
する。
【０００３】 出願人の会社によって出願された特許出願ＦＲ ９６ ０２９４１において、
亜鉛陰極を含む蓄電池に関して、多数の充電・放電サイクルを提供することが可
能な手段を請求した。これらの手段は、本質的に、エレメントを電気的直列に置
くためのバイポーラ配列の使用、亜鉛酸塩イオンを濾過する膜の使用、および最
後に、異なる体積と組成のアノード液とカソード液からなる。
【０００４】 これらのすべての手段の組み合わせによって、Ｎｉ−Ｚｎなどの蓄電池に関し
て長いサイクリング寿命を獲得することがまさしく可能なったことが実際に判明
している。しかし、この場合、アニオン伝導膜の使用には二つの欠点が伴う。第
１の欠点は、イオン交換膜のコストがしばしば高いことに関連し、第２の欠点は
、イオン交換膜が引き起こす内部抵抗の増加に関連する。
【０００５】 上述した本発明の目的は、バイポーラ配列の使用またはカチオン液とアニオン
液との間の濃度と体積の相違から得られる利点を保持しつつ、これらの二つの欠
点を克服することである。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明者らは、カチオン液とアニオン液を分離するイオン交換膜を、少なくと
もアニオン液がゲルなどの粘性相の形態である、抵抗がより小さいセパレータセ
ットで置き換えることを本質的に提案する。粘性相の形態である電解質を使用す
ることは、蓄電池のそれぞれのエレメントが低い内部抵抗を得ることが望ましい
かぎりにおいて、自明でない解決方法を構成する。さらに、本発明者らは、陽極
と接触する粘性相の形態の電解質を使用することも、必須ではないが可能である
ことを、意外にも見出した。後者の場合、陽極と接触している電解質の有機成分
の急速な酸化の恐れの可能性もあり、それゆえ、カソード液のアルカリ度の低下
および酸化生成物による陽極の被毒につながる。こうした反応は非常に限定的で
あり、従って問題ではないことが判明している。
【０００７】 カチオン液とアニオン液との間のセパレータセットに関して、幾つかの解決方
法が試験され成功してきた。すべての場合において、カチオン液とアニオン液の
間の分離力と、このセットの電気抵抗との妥協を探し求めることにより、その選
択は導かれている。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明は、部分的または全面的にゲルなどの粘性相の形態であるアノード液と
、任意に粘性相の形態であるカソード液と、アノード液とカソード液との間の微
孔質セパレータと、バイポーラ配列のエレメントとを同時に含むＮｉ−Ｚｎアル
カリバッテリであって、アノード液とカソード液とが異なる組成と体積を持つこ
とを特徴とするＮｉ−Ｚｎアルカリバッテリに関する。
【０００９】 本発明の一つの特徴によると、アノード液は、３〜４Ｍの間の濃度を有する水
酸化カリウム溶液から形成され、アルカリ溶液１００ｃｍ３当たり１〜３ｇの量
のポリ（アクリルアミド−ＣＯ−アクリル酸）が添加されている粘性相から成る
。前記粘性相は陰極の孔を含浸するとともに陰極と微孔質膜との間に含まれた空
間を満たす。良好な結果は、水酸化カリウム溶液とポリ（アクリルアミド−ＣＯ
−アクリル酸）を組み合わせることにより得られたが、他の化合物も使用できる
ことは明らかである。
【００１０】 本発明のもう一つの特徴によると、前記粘性相は、３〜４Ｍの濃度を有する水
酸化カリウム溶液が含浸されている陰極の孔を除いて、陰極と微孔質セパレータ
との間に含まれた空間のみを含浸する。
【００１１】 カソード液の組成に関して、二つの変種が可能である。一つは０．２〜２Ｍの
濃度の水酸化リチウムが任意に補充されている７〜１０Ｍの濃度を有する水酸化
カリウムを主要素とする電解質を含むものであり、もう一つは、さらに、アルカ
リ溶液１００ｃｍ３当たり１〜３ｇの量でポリ（アクリルアミド−ＣＯ−アクリ
ル酸）を含有する同じ電解質である。
【００１２】 アノード液およびカソード液は、電極（それぞれ亜鉛の陰極およびニッケルの
陽極）の孔および利用されているセパレータセットの孔に含まれる。
【００１３】
【発明の実施の形態】
試験されているセパレータセットは、常に、電解質保持に関して高い容量をも
つマクロ孔質膜に取り囲まれた微孔質膜を含む。繊維構造をもつこれらのセパレ
ータは、例えば、フレウデンベルグ（ＦＲＥＵＤＥＮＢＥＲＧ）によって販売さ
れているＶＩＬＥＤＯＮ（登録商標）ＦＳ２１１９タイプのポリアミドフェルト
である。こうしたセパレータには、それぞれアノード液およびカソード液が含浸
される。
【００１４】 微孔質膜は、セルロースベースの膜、ＣＥＬＧＡＲＤ（登録商標）タイプの微
孔質ポリプロピレンのシート、あるいはポリマー（例えば、ポリ塩化ビニル、ポ
リエチレンなど）をＳｉＯ２と混合することにより得られる微孔質シートである
ことが可能であり、別の選択肢は、孔をニッケル塩（例えば硝酸塩など）の溶液
で含浸した後アルカリ溶液中への浸漬を経て内部沈殿によって得られる、水酸化
ニッケルなどの金属水酸化物で満たした微多孔シートである。すべての場合にお
いて、残留微孔に粘性相の形態である電解質を含浸させることが、必須ではない
けれども、有利に可能である。
【００１５】 電解質の体積は、電極の多孔性によって、および用いられているマクロ孔質セ
パレータの数によって決定される。特許出願ＦＲ ９６ ０２９４１に既に記載
されているように、幾つかの厚さのマクロ孔質セパレータを並置することにより
得られる、陽極側での過剰量の電解質を提供することが有利である。例えば、陽
極側での三つまたは四つの厚さのＶＩＬＥＤＯＮ（登録商標）ＦＳ２１１９セパ
レータを用いることにより、繊維状セパレータの圧縮の状態に応じて、前表面積
ｄｍ２当たり３〜８ｃｍ３の間のカソード液の体積を提供することが可能となる
。
【００１６】 アノード液の体積に関して、特許出願ＦＲ ９６ ０２９４１には、溶解によ
る活性材料（水酸化亜鉛）の損失を防ぐために、これを制限することが有利であ
ったことも記載されている。この場合、セパレータの数は、繊維状セパレータの
圧縮の状態に応じて、前表面積ｄｍ２当たり１．５〜３ｃｍ３のアノード液の体
積を得るように制限される。
【００１７】 図１は、非限定的な例を介して、本発明による実施形態を図解している。この
図は、バイポーラアセンブリを用いてＮｉ−Ｚｎバッテリを構成する多エレメン
ト（ｐｏｌｙ−ｅｌｅｍｅｎｔ）の中心エレメントのみを示している。
【００１８】 二つの区画室が見られ、各区画室は、微孔質膜ＡとバイポーラスクリーンＢと
の間に収容されている。このバイポーラスクリーンは、例えば、商品名ＲＴＰ
６８７（供給業者 アールティーピーフランス（ＲＴＰ Ｆｒａｎｃｅ））によ
るポリマー−炭素複合材のプレートから成る。
【００１９】 バイポーラスクリーンの横電気抵抗は、ほぼ５ｘ１０−１Ω・ｃｍの抵抗であ
る。プレートは１ｍｍの厚さをもつ。このプレートの抵抗は１ｃｍ２について５
ｘ１０−１Ωに等しい。
【００２０】 微孔質膜は、微孔に水酸化カリウムの３．５Ｍ溶液が満たされ、さらに、水酸
化カリウム溶液１００ｃｍ３当たり２ｇのポリ（アクリルアミド−ＣＯ−アクリ
ル酸）を含有する、参照番号 ３５０１のＣＥＬＧＡＲＤ（登録商標）微孔質ポ
リプロピレンのシートである。
【００２１】 各区画室は、バイポーラスクリーンＢの境界上に、および膜の境界Ａ’上に溶
接または接着剤結合されているフレームＣの使用によって、耐漏出性にされてい
る。フレームＣにはこの位置で孔が全くない。
【００２２】 ニッケル陽極Ｄは、ほぼ３５ｍＡｈ・ｃｍ−２の単位面積当たり容量をもつ。
この電極は、特許出願ＦＲ ９７ ００７８９に既に記載されている手段によっ
てバイポーラスクリーンＢに接続されている。
【００２３】 陽極と微孔質膜との間に含まれた空間は、ＶＩＬＥＤＯＮ（登録商標）ＦＳ２
１１９タイプの繊維構造をもつセパレータによって占められている。設置後、こ
れらのセパレータは、ほぼ０．４５ｍｍの全厚さをもつ。これらのセパレータに
は、陽極と同様に、９．８Ｍ水酸化カリウムと０．２Ｍ水酸化リチウムの溶液が
含浸されている。
【００２４】 陽極は放電状態で設置され、その状態調節は蓄電池の内部で行われる。同じこ
とが陰極に当てはまる。この理由で、内圧を制限することを可能にする弁が各区
画室に設けられている。同様に、アノード区画室からの気体をカソード区画室に
向けて通すことを可能にする孔があり、カソード区画室からの気体をアノード区
画室に向けて通すことを可能にする孔がある。さらに、補助電極は、陰極上に生
成された水素を酸化することを可能にする。電極上の自由体積のみならず、これ
らの種々のデバイスも図１に示されていない。これらの特徴は特許出願ＦＲ ９
６ ０２９４１に既に記載されているので本発明において請求しない。
【００２５】 アノード区画室は、酸化亜鉛、水酸化カルシウム、カドミウム、ビスマスまた
はインジウムに基づく添加剤およびＰＴＦＥなどの結合剤の混合物から成る亜鉛
電極Ｅを含む。この電極はバイポーラスクリーンＢ上にプレスされている。
【００２６】 陰極と微孔質膜との間に含まれた空間は、ほぼ０．１５ｍｍの設置後の厚さを
もつＶＩＬＥＤＯＮ（登録商標）ＦＳ２１１９タイプの繊維状セパレータＦによ
って占められている。このセパレータには、２０ｇのポリ（アクリルアミド−Ｃ
Ｏ−アクリル酸）および１０００ｃｍ３の３．５Ｍ水酸化カリウムの組成に相当
する粘性溶液が含浸されている。
【００２７】
【実施例】
６．４Ｖ／６Ａｈバッテリを上述した例に従って製造し、そして以下に示した
手順に従って充電・放電サイクルに供した。 −１．０８の充電係数（ｒｅｃｈａｒｇｉｎｇ ｆａｃｔｏｒ）を用いて０．２
２Ｃの率（ｒａｔｅ）で充電する。 −０．４Ｃの率で８０％放電レベルまで放電する。
【００２８】 上述した条件下での５００回の充電・放電サイクル後、バッテリの劣化が認め
られなかった。２Ｃの放電率で、平均電圧が５．３４Ｖ（エレメント当たり１．
３５Ｖに対応する）であること、すなわち、アニオン膜を含むＮｉ−Ｚｎエレメ
ントで得られる値より大きい値であることは注目に値する。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明による実施形態を示す。
【符号の説明】 Ａ 微孔質膜 Ａ’ 膜の境界 Ｂ バイポーラスクリーン Ｃ フレーム Ｄ ニッケル陽極 Ｅ 亜鉛電極 Ｆ 繊維状セパレータ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ミロ アラン フランス国 エフ−77190 ダマリー−レ −リス リュー ドゥ 11 ノベンブル 26 Ｆターム(参考） 5H021 BB12 CC05 CC08 EE04 EE11 HH04 5H028 AA05 AA06 EE05 EE06 FF02 FF10 HH03

Claims (12)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 部分的または全面的にゲルのような粘性相の形態であるアノ
    ード液と、任意に粘性相の形態であるカソード液と、アノード液とカソード液と
    の間の微孔質セパレータと、バイポーラ配列のエレメントとを同時に含むＮｉ−
    Ｚｎアルカリバッテリであって、上記アノード液とカソード液とが異なる組成と
    体積を持つことを特徴とするＮｉ−Ｚｎアルカリバッテリ。
  2. 【請求項２】 アノード液は、３〜４Ｍの濃度を有する水酸化カリウム溶液
    とアルカリ溶液１００ｃｍ３当たり１〜３ｇの量のポリ（アクリルアミド−ＣＯ
    −アクリル酸）とから構成される粘性相から成り、その際、この粘性相は、陰極
    を含浸するとともに、陰極とマクロ孔質セパレータとの間に含まれた空間を満た
    すことを特徴とする請求項１に記載のＮｉ−Ｚｎアルカリバッテリ。
  3. 【請求項３】 粘性相の形態であるアノード液は、３〜４Ｍの濃度を有する
    水酸化カリウム溶液が含浸されている陰極の孔を除いて、陰極と微孔質セパレー
    タとの間に含まれた空間のみを含浸することを特徴とする請求項１に記載のＮｉ
    −Ｚｎアルカリバッテリ。
  4. 【請求項４】 カソード液は、７〜１０Ｍの濃度を有する水酸化カリウム溶
    液と、任意成分として０．２〜２Ｍの濃度の水酸化リチウム溶液とから成ること
    を特徴とする請求項１に記載のＮｉ−Ｚｎアルカリバッテリ。
  5. 【請求項５】 カソード液は、７〜１０Ｍの濃度を有する水酸化カリウム溶
    液と、任意成分として０．２〜２Ｍの濃度の水酸化リチウムとから構成される粘
    性相から成り、その際、アルカリ溶液１００ｃｍ３当たり１〜３ｇの量のポリ（
    アクリルアミド−ＣＯ−アクリル酸）が補充されていることを特徴とする請求項
    １に記載のＮｉ−Ｚｎアルカリバッテリ。
  6. 【請求項６】 微孔質セパレータは、それぞれ、カソード液が含浸されたマ
    クロ孔質セパレータと、アノード液が含浸されたマクロ孔質セパレータに取り囲
    まれていることを特徴とする請求項１に記載のＮｉ−Ｚｎアルカリバッテリ。
  7. 【請求項７】 陰極と微孔質膜との間の空間を占めるマクロ孔質セパレータ
    を含浸するアノード液の体積は、電極前面積ｄｍ２当たり１．５〜３ｃｍ３であ
    ることを特徴とする請求項２又は３に記載のＮｉ−Ｚｎアルカリバッテリ。
  8. 【請求項８】 陽極と微孔質膜との間の空間を占めるマクロ孔質セパレータ
    を含浸するカソード液の体積は、電極前面積ｄｍ２当たり３〜８ｃｍ３であるこ
    とを特徴とする請求項４又は５に記載のＮｉ−Ｚｎアルカリバッテリ。
  9. 【請求項９】 微孔質セパレータは、初期孔が水酸化ニッケルで満たされて
    いる微孔質膜であることを特徴とする請求項１に記載のＮｉ−Ｚｎアルカリバッ
    テリ。
  10. 【請求項１０】 微孔質セパレータは、ポリプロピレンから製造されたＣＥ
    ＬＧＡＲＤ（登録商標）タイプの微孔質膜であることを特徴とする請求項１に記
    載のＮｉ−Ｚｎアルカリバッテリ。
  11. 【請求項１１】 微孔質セパレータは、セルロースを主要素とすることを特
    徴とする請求項１に記載のＮｉ−Ｚｎアルカリバッテリ。
  12. 【請求項１２】 微孔質セパレータの残留微孔は、粘性相中のアノード液で
    満たされていることを特徴とする請求項９〜１１のいずれかに記載のＮｉ−Ｚｎ
    アルカリバッテリ。
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