JP2003509574A - コンプライアントで架橋性の熱インタフェース材料 - Google Patents

コンプライアントで架橋性の熱インタフェース材料

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Abstract

(57)【要約】 少なくとも１つの無水マレイン酸が分子に付加されているマレイン酸化ゴム及び少なくとも１つのヒドロキシル末端オレフィンゴムを含むコンプライアントな架橋性熱インタフェース材料、前記材料の製造及び使用方法、及びポリマー系の熱伝導率を向上させる方法を開示する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 （発明の背景） 電子デバイスが小型化し、より高速で操作されるようになると、熱の形態で発
せられるエネルギーは劇的に増加する。電子業界での一般的なプラクティスでは
、放散される過剰の熱を物理的界面に移動させるために電子デバイスに単独でま
たはキャリア上に熱グリースまたはグリース様材料を使用している。最も一般的
なタイプの熱インタフェース材料は熱グリース、相変化材料及びエラストマーテ
ープである。熱グリースまたは相変化材料は、非常に薄い層で塗布され、隣接表
面間を緊密に接触させることができるのでエラストマーテープに比してより低い
熱抵抗を有する。典型的な熱インピーダンス値は０．６〜１．６℃・ｃｍ２／ｗ
である。しかしながら、熱グリースの重大な欠点は、熱性能が例えば−６５〜１
５０℃の熱サイクル後またはＶＬＳＩチップで使用するときにはパワーサイクル
後に著しく劣化することである。表面平坦さが大きく逸脱して電子デバイスの整
合表面間に空隙が形成されるときまたは製造許容差のような他の理由で整合表面
間に大きな空隙が存在するときにも前記材料の性能が劣化することが知見された
。前記材料の伝熱性が劣化すると、該材料が使用されている電子デバイスの性能
が悪影響を受ける。本発明は、電子デバイスにおけるインタフェース材料として
使用するのに特に適した熱インタフェース材料を提供する。
【０００２】 （発明の要旨） 本発明によれば、少なくとも１つの無水マレイン酸が分子に付加されているマ
レイン酸化ゴム及び少なくとも１つのヒドロキシル末端オレフィンゴムのような
ポリマー及び少なくとも１つの熱伝導性フィラーを含むコンプライアントな架橋
性材料が提供される。前記したコンプライアントな熱伝導性材料は、高パワーの
半導体デバイスにおける熱放散を高める能力を有し、安定な熱性能を維持する。
前記材料は熱−機械ストレスまたは該材料が使用されている電子デバイスの変動
パワーサイクル中に界面剥離または面分離を受けない。
【０００３】 前記したコンプライアントな架橋性の熱インタフェース材料は諸成分を混合し
てペーストを調製することにより製造され得る。前記ペーストは分配方法により
任意の特殊表面に適用され、室温または高温で硬化され得る。前記材料は、例え
ばヒートシンク上に予め適用され得る他のインタフェース用途のためまたは他の
インタフェース状況で高度にコンプライアントな硬化粘着性エラストマーフィル
ムまたはシートとして調製され得る。
【０００４】 有利に配合されるフィラーは、少なくとも１つの熱伝導性フィラー、例えば銀
、銅、アルミニウム、それらの合金、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、銀コート
した銅、銀コートしたアルミニウム及び炭素繊維からなる。更に、ゴムの酸化を
抑制するための酸化防止剤、表面の湿潤を促進させるための湿潤性強化剤、硬化
を室温で実施できるようにする硬化促進剤、分散性を向上させるための粘度低下
剤及び架橋助剤を配合することも有用である。インタフェース用途におけるコン
プライアント材料の圧縮性を制限するために、すなわち厚さを制限またはコント
ロールするために実質的に球形のフィラー粒子を配合することもしばしば望まし
い。
【０００５】 上記したフィラー及びマレイン酸化ゴムとオレフィンゴムの混合物の組合せの
ようなポリマー−樹脂フィラー系の熱伝導率を他のフィラーと共に炭素ミクロ繊
維を前記系に配合することにより特に改善し得ることも知見された。
【０００６】 （詳細説明） コンプライアントな架橋性熱インタフェース材料は、少なくとも１つの無水マ
レイン酸が分子に付加されている飽和もしくは不飽和マレイン酸化ゴム、少なく
とも１つの飽和もしくは不飽和のヒドロキシル末端オレフィンゴム及び少なくと
も１つの熱伝導性フィラーを混合することにより製造される。コンプライアント
な架橋性インタフェース材料を製造するために各タイプのゴムを１つ以上混合し
てもよい。適当な熱フィラーを含むオレフィン含有インタフェース材料は０．５
ｃｍ２・℃／ｗの加熱能力を示す。熱グリースとは異なり、前記材料の熱性能は
ＩＣデバイスにおける熱サイクルまたは流れサイクル後劣化しない。なぜならば
、液体オレフィンは熱活性化時に架橋してソフトゲルが形成されるからである。
更に、インタフェース材料として適用するとき、前記材料は使用の際に熱グリー
スのように絞り出されることはなく、熱サイクル中に界面剥離を示さない。新規
材料は分配方法により適用され、その後所望により硬化される分配可能液体ペー
ストとして提供され得る。新規材料はまた、ヒートシンクのようなインタフェー
ス表面上に予備適用するための非常にコンプライアントな硬化エラストマーフィ
ルムまたはシートとしても提供され得る。有利には、約０．２ｗ／ｍ・℃以上、
好ましくは少なくとも約０．４ｗ／ｍ・℃の熱伝導率を有するフィラーを使用す
る。最適には、約１ｗ／ｍ・℃以上の熱伝導率を有するフィラーが望ましい。コ
ンプライアントな熱伝導性材料は高パワーの半導体デバイスの熱放散を高める。
ペーストは官能性液体ゴムと熱フィラーの混合物として調製され得る。官能性液
体ゴムは、分子に付加した無水マレイン酸を含む飽和もしくは不飽和のマレイン
酸化液体ゴムである。例えば、マレイン酸化ポリブタジエン（Ｒｉｃｏｎ Ｒｅ
ｓｉｎｓ，Ｉｎｃ．から市販されている）、マレイン酸化ポリ（スチレン−ブタ
ジエン）等である。マレイン酸化液体ゴムは以下の式を有し得る：
【０００７】
【化１】
【０００８】 本発明で有用な飽和もしくは不飽和のヒドロキシル末端液体オレフィンゴム：
【０００９】
【化２】
【００１０】 の例には、ヒドロキシル末端ポリブタジエン、ペンシルバニア州フィラデルフィ
アに所在のＥｌｆ Ａｔｏｃｈｅｍから入手可能のようなヒドロキシル末端エポ
キシ化ポリブタジエン、日本の（株）クラレから入手可能のようなヒドロキシル
末端水素化ポリイソプレン、Ｓｈｅｌｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌから入手可能なＫｒ
ａｔｏｎ Ｌｉｑｕｉｄのようなヒドロキシル官能性ポリ（エチレン／ブチレン
）ポリマーが含まれる。ヒドロキシル末端液体オレフィンゴムは以下の式を有し
得る。
【００１１】 脂肪エーテルトリオールのような三官能性ポリジオールを追加の架橋のために
使用し得る。無水官能基は以下のようにヒドロキシル基と反応する：
【００１２】
【化３】
【００１３】 無水物官能基はエポキシドと反応してエステル結合を生じ得る。２つの官能性
液体ゴム間の反応は約５０〜１５０℃の温度で起こり、架橋エラストマー網状構
造を形成し得る。ｔｅｒｔ−アミンを促進剤として添加してもよく、こうすると
室温で硬化することができる。無水マレイン酸の濃度によりエラストマーの架橋
密度が決定される。物理的特性は非常に低い架橋密度を有する非常に軟質のゲル
材料から高い架橋密度を有する強靱なエラストマー網状構造の範囲で変更し得る
。無水物環はヒドロキシル、アミン、エポキシドと反応してエラストマー網状構
造を形成し得る。典型的な液体ゴム混合物は２５℃で約１０〜２００ポアズの粘
度を有する。
【００１４】 液体ゴム混合物に分散させる熱フィラー粒子は有利には高い熱伝導率を有して
いなければならない。適当なフィラー材料には、銀、銅、アルミニウム、それら
の合金、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、銀コートした銅、銀コートしたアルミ
ニウム及び炭素繊維が含まれる。窒化ホウ素と銀または窒化ホウ素と銀／銅を組
合せても熱伝導率が上昇し得る。少なくとも２０重量％の量の窒化ホウ素及び素
少なくとも６０重量％の量の銀が特に有用である。
【００１５】 オハイオ州セダービルに所在のＡｐｐｌｉｅｄ Ｓｃｉｅｎｃｅｓ，Ｉｎｃ．
から入手可能であるような「気相成長炭素繊維」（ＶＧＣＦ）と呼称される特殊
形態の炭素繊維からなるフィラーが特に有効である。ＶＧＣＦすなわち「炭素ミ
クロ繊維」は熱処理による高度な黒煙化タイプである（熱伝導率＝１，９００ｗ
／ｍ・℃）。約０．５重量％の炭素ミクロ繊維を添加すると、熱伝導率が有意に
上昇する。１ｍｍ〜数十ｃｍの長さ及び０．１〜超１００μｍの直径といった異
なる長さ及び直径の繊維が入手可能である。１つの有用な形態は約１μｍ以下の
直径及び約５０〜１００μｍの長さを有し、５μｍ以上の直径を有する他の一般
的な炭素繊維の約２〜３倍の熱伝導率を有する。
【００１６】 上記したマレイン酸化ゴム及びオレフィンゴムの組合せのようなポリマー系に
大量のＶＧＣＦを添加することは難しい。（例えば、約１μｍ以下の）炭素ミク
ロ繊維をポリマーに添加するとき、熱伝導率を有利に改善するためにはポリマー
の量に対して大量の繊維を配合しなければならないので両者は十分に混合されな
い。しかしながら、本発明者らは比較的に大量の炭素ミクロ繊維を比較的大量の
他のフィラーを含むポリマー系に添加することができることを知見した。炭素ミ
クロ繊維をポリマーに単独で添加するよりも他の繊維と一緒に添加すると大量の
炭素ミクロ繊維をポリマーに添加することができ、よって熱インタフェース材料
の熱伝導率の改善に関して高い効果が得られる。望ましくは、炭素ミクロ繊維／
ポリマーの重量比は０．０５〜０．５０である。
【００１７】 充填密度を最大とするために実質的に球形のフィラー粒子を配合することも有
利である。加えて、実質的に球形または類似の形態により圧縮中厚さがややコン
トロールされる。有機シラン、有機チタネート、有機ジルコニウム等の官能性有
機金属カップリング剤を添加することによりフィラー粒子は容易に分散され得る
。ゴム材料中のフィラーのために有用な典型的な粒径は約１〜２０μｍであり、
最大約１００μｍである。硬化したゴムゲルの酸化及び熱劣化を防止するために
酸化防止剤を添加してもよい。典型的な有用な酸化防止剤には、（０．０１〜約
１重量％の量での）ニューヨーク州ホーソンに所在のＣｉｂａ Ｇｅｉｇｙから
入手可能なフェノールタイプのＩｒｇａｎｏｘ １０７６またはアミンタイプの
Ｉｒｇａｎｏｘ ５６５が含まれる。典型的な硬化促進剤には、（５０ｐｐｍ〜
０．５重量％での）ジデシルメチルアミンのようなｔｅｒｔ−アミンが含まれる
。
【００１８】 本発明を例示するために、下記実施例Ａ〜Ｒに記載の諸成分を混合することに
より複数の組成物を製造した。これらの実施例では、サンプルを説明する表の終
わりに説明されている商品名を参照する。
【００１９】 表に示すように、組成物の粘度、可使時間、硬化後の外観、モジュラス、ガラ
ス転移温度及び熱伝導率の諸性質をも報告した。
【００２０】 下記実施例の組成物は１つ以上の任意添加剤、例えば酸化防止剤、湿潤剤強化
剤、硬化促進剤、粘度低下剤及び架橋助剤を含む。前記添加剤の量は変更可能で
あるが、通常各成分の適当量、すなわちフィラーは全量（フィラー＋ゴム）の９
５重量％まで、湿潤性強化剤は全量の０．１〜１重量％、酸化防止剤は全量の０
．０１〜１重量％、硬化促進剤は全量の５０ｐｐｍ〜０．５重量％、粘度低下剤
は０．２〜１５重量％及び架橋助剤は０．１〜２重量％存在させ得る。少なくと
も約０．５重量％の炭素繊維を添加すると熱伝導率が有意に上昇することに注目
すべきである。
【００２１】
【表１】
【００２２】
【表２】
【００２３】
【表３】
【００２４】
【表４】
【００２５】 付記 ＲＩＣＯＮ １３０ ＭＡ８：コロラド州グランドジャンクションに所在のＲ
ｉｃｏｎ Ｒｅｓｉｎｓ，Ｉｎｃ．より供給される、ゴム重量あたり８％の無水
マレイン酸が付加されてなる分子量３，１００のポリブタジエン； Ｐｏｌｙ Ｒｄ Ｒ４５：ペンシルバニア州フィラデルフィアに所在のＥｌｆ Ａｔｏｃｈｅｍより供給される分子量〜２，７００のヒドロキシル末端ポリブ
タジエン； ＤＡＭＡ １０１０アミン：ルイジアナ州バトンルージュに所在のＡｌｂｅｍ
ａｒｌｅ Ｃｏｒｐ．より供給される硬化促進剤として作用するｔｅｒｔ−アミ
ンであるジデシルメチルアミン； Ｄｒａｋｅｏｌ ９ＬＴ：テキサス州ディッカーソンに所在のＰｅｎｎｒｅｃ
ｏより供給される反応性希釈剤としての鉱油； Ｋａｐｔｏｎ Ｌ２２０３：テキサス州ヒューストンに所在のＳｈｅｌｌ Ｃ
ｈｅｍｉｃａｌより供給される分子量〜４，０００のヒドロキシル末端ポリ（エ
チレン／ブチレン）； ＶＧＣＦ繊維：オハイオ州セダービルに所在のＡｐｐｌｉｅｄ Ｓｃｉｅｎｃ
ｅｓより供給される熱処理による高黒煙化タイプ（熱伝導率＝１，９００ｗ／ｍ
・℃）； ＴＨ２１：日本の（株）クラレより供給されるヒドロキシル末端の水素化ポリ
イソプレン； Ａｇフレーク１：可使時間を短縮させる促進剤として作用するアミノタイプの
界面活性剤を含む； Ａｇフレーク２：可使時間を延長するように硬化反応に不活性の界面活性剤コ
ーティングを含む； Ａｇ Ｃｕ １０７：銀メッキした銅粉； ＫＲ−ＴＴＳ：ニュージャージー州ベイヨーンに所在のＫｅｎｒｉｃｈより供
給されるフィラーの分散を高めるべく添加した有機チタネートカップリング剤；
Ｓｏｖｅｒｍｏｌ ＶＰ９５：イリノイ州カンカキーに所在のＨｅｎｋｅｌ Ｃ
ｏｒｐ．より供給される追加の架橋剤としての脂肪エーテルトリオール； Ｉｒｇａｎｏｘ ５６５ ＆ １０７６：ニューヨーク州ホーソンに所在のＣｉ
ｂａ Ｃｅｉｂｙより供給される酸化防止剤。
【００２６】 以上の記載から、各種変更及び改変を本発明を逸脱することなくなし得ること
は明らかである。例えば、各タイプのゴムの１つ以上の形態または他の添加剤を
混合してもよく、１つ以上のタイプのフィラーを配合してもよい。すべてのフィ
ラー含有組成物の性質を表４の例Ａと比較することによっても、フィラー非含有
ゴムの組成物はフィラー含有組成物に比して有意により低い熱伝導率及びより高
い熱インピーダンスを有することは明らかである。また、ここに記載されている
ゴムのようなポリマーの熱伝導率が炭素ミクロ繊維を配合することにより最も改
善され得ることが認められる。従って、本発明の範囲は添付の請求の範囲によっ
てのみ限定される。
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１３年３月２０日（２００１．３．２０）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＭＺ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ，ＵＧ ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ， ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ， ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＢＺ，Ｃ Ａ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＤＭ ，ＤＺ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ，ＧＨ， ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，ＪＰ，Ｋ Ｅ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ， ＭＷ，ＭＸ，ＭＺ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，Ｒ Ｕ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ， ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者 グランデイ，ジエームズ アメリカ合衆国、カリフオルニア・92131、 サン・デイエゴ、ウイロー・クリーク・ロ ード・10080、ハネウエル・インターナシ ヨナル・インコーポレーテツド Ｆターム(参考） 4F071 AA10 AA78 AB03 AB07 AB09 AB12 AD01 AD02 AD06 AE22 AH12 BC01 4J002 AC03W AC06X AC08W AC10W AC11W AC11X BB17X BB21X DA016 DA076 DA096 DC006 DF016 DK006 FA046 FA086 FB076 FD077 FD148 FD159 FD206 FD209 GA01 GQ00

Claims (29)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 少なくとも１つの無水マレイン酸が分子に付加されている飽
    和もしくは不飽和マレイン酸化ゴム、少なくとも１つの飽和もしくは不飽和のヒ
    ドロキシル末端オレフィンゴム及び少なくとも１つの熱伝導性フィラーを含む電
    子デバイス用インタフェース材料として有用なコンプライアントな架橋性材料。
  2. 【請求項２】 約８〜９２重量％のヒドロキシル末端オレフィンゴムを含む
    請求の範囲第１項に記載のコンプライアントな架橋性材料。
  3. 【請求項３】 フィラーが銀、銅、アルミニウム、その合金、窒化ホウ素、
    窒化アルミニウム、銀コートした銅、銀コートしたアルミニウム、炭素繊維及び
    その混合物の少なくとも１つからなる請求の範囲第１項に記載のコンプライアン
    トな架橋性材料。
  4. 【請求項４】 更に、少なくとも１つの他のフィラーに加えて炭素ミクロ繊
    維を含む請求の範囲第３項に記載のコンプライアントな架橋性材料。
  5. 【請求項５】 フィラーが炭素ミクロ繊維、及び銀、銅、アルミニウム、そ
    の合金、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、銀コートした銅、銀コートしたアルミ
    ニウム、炭素繊維及びその混合物からなる少なくとも１つの他のフィラーからな
    る請求の範囲第１項に記載のコンプライアントな架橋性材料。
  6. 【請求項６】 フィラーの少なくとも一部が実質的に球状粒子からなる請求
    の範囲第１項に記載のコンプライアントな架橋性材料。
  7. 【請求項７】 更に、酸化防止剤を含む請求の範囲第１項に記載のコンプラ
    イアントな架橋性材料。
  8. 【請求項８】 酸化防止剤が０．０１〜１重量％の量存在する請求の範囲第
    ７項に記載のコンプライアントな架橋性材料。
  9. 【請求項９】 更に、カップリング剤を含む請求の範囲第１項に記載のコン
    プライアントな架橋性材料。
  10. 【請求項１０】 カップリング剤が約０．１〜２重量％の量存在する請求の
    範囲第９項に記載のコンプライアントな架橋性材料。
  11. 【請求項１１】 更に、硬化促進剤を含む請求の範囲第１項に記載のコンプ
    ライアントな架橋性材料。
  12. 【請求項１２】 硬化促進剤が約５０ｐｐｍ〜０．５重量％の量存在する請
    求の範囲第１１項に記載のコンプライアントな架橋性材料。
  13. 【請求項１３】 更に、湿潤性強化剤を含む請求の範囲第１項に記載のコン
    プライアントな架橋性材料。
  14. 【請求項１４】 湿潤性強化剤が０．１〜２重量％の量存在する請求の範囲
    第１３項に記載のコンプライアントな架橋性材料。
  15. 【請求項１５】 更に、粘度調節剤を含む請求の範囲第１項に記載のコンプ
    ライアントな架橋性材料。
  16. 【請求項１６】 粘度調節剤が約０．２〜１５重量％の量存在する請求の範
    囲第１５項に記載のコンプライアントな架橋性材料。
  17. 【請求項１７】 少なくとも１つの無水マレイン酸が分子に付加されている
    マレイン酸化ゴム、少なくとも１つのヒドロキシル末端オレフィンゴム及び少な
    くとも１つの熱伝導性フィラーを含む電子デバイス用インタフェース材料として
    有用なコンプライアントな架橋性材料の分配可能ペースト。
  18. 【請求項１８】 少なくとも１つの無水マレイン酸が分子に付加されている
    マレイン酸化ゴム、少なくとも１つのヒドロキシル末端オレフィンゴム及び少な
    くとも１つの熱伝導性フィラーを含む電子デバイス用インタフェース材料として
    有用なコンプライアントな架橋性材料のシートまたはフィルム。
  19. 【請求項１９】 少なくとも１つの無水マレイン酸が分子に付加されている
    マレイン酸化ゴム、少なくとも１つのヒドロキシル末端オレフィンゴム及び少な
    くとも１つの熱伝導性フィラーを組合わせることを含むコンプライアントな架橋
    性材料の製造方法。
  20. 【請求項２０】 更に、前記材料の分配可能ペーストを調製することを含む
    請求の範囲第１９項に記載の方法。
  21. 【請求項２１】 更に、前記材料を、ある大きさにカットし、電子デバイス
    の部品間のインタフェースとして適用し得るシートまたはフィルムとして成形す
    ることを含む請求の範囲第１９項に記載の方法。
  22. 【請求項２２】 炭素ミクロ繊維、及び銀、銅、アルミニウム、その合金、
    窒化ホウ素、窒化アルミニウム、銀コートした銅、銀コートしたアルミニウム、
    炭素繊維及びその混合物の少なくとも１つからなるフィラーを最高９５重量％含
    む請求の範囲第１項に記載のコンプライアントな架橋性材料。
  23. 【請求項２３】 フィラーを材料の約９０〜９５重量％含む請求の範囲第１
    項に記載のコンプライアントな架橋性材料。
  24. 【請求項２４】 更に、銀、銅、アルミニウム、その合金、窒化ホウ素、窒
    化アルミニウム、銀コートした銅、銀コートしたアルミニウム、炭素繊維及びそ
    の混合物の少なくとも１つからなるフィラーを配合する請求の範囲第１９項に記
    載の方法。
  25. 【請求項２５】 更に、１つ以上の他のフィラーに加えて炭素ミクロ繊維を
    配合する請求の範囲第２４項に記載の方法。
  26. 【請求項２６】 ポリマーに炭素ミクロ繊維及び少なくとも１つの熱伝導性
    フィラーを配合することを含むポリマーの熱伝導率の増加方法。
  27. 【請求項２７】 炭素ミクロ繊維を少なくとも約０．５重量％の量または少
    なくとも０．０５の炭素ミクロ繊維／ポリマーの比で存在させる請求の範囲第２
    ６項に記載の方法。
  28. 【請求項２８】 更に、銀、銅、アルミニウム、その合金、窒化ホウ素、窒
    化アルミニウム、銀コートした銅、銀コートしたアルミニウム、炭素繊維及びそ
    の混合物の少なくとも１つからなるフィラーを追加的に配合する請求の範囲第２
    ７項に記載の方法。
  29. 【請求項２９】 ポリマーが少なくとも１つの無水マレイン酸が分子に付加
    されている飽和もしくは不飽和マレイン酸化ゴム及び少なくとも１つの飽和もし
    くは不飽和のヒドロキシル末端オレフィンゴムからなる請求の範囲第２６項に記
    載の方法。
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