JPH11209618A - 熱伝導性シリコーンゴム組成物 - Google Patents

熱伝導性シリコーンゴム組成物

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JPH11209618A
JPH11209618A JP1456598A JP1456598A JPH11209618A JP H11209618 A JPH11209618 A JP H11209618A JP 1456598 A JP1456598 A JP 1456598A JP 1456598 A JP1456598 A JP 1456598A JP H11209618 A JPH11209618 A JP H11209618A
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thermally conductive
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heat
conductive inorganic
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直仁 福家
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進 梶田
Kyoko Shimada
恭子 嶋田
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    • B82YSPECIFIC USES OR APPLICATIONS OF NANOSTRUCTURES; MEASUREMENT OR ANALYSIS OF NANOSTRUCTURES; MANUFACTURE OR TREATMENT OF NANOSTRUCTURES
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    • HELECTRICITY
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    • H01L2224/16151Disposition the bump connector connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive
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    • H01L2224/732Location after the connecting process
    • H01L2224/73251Location after the connecting process on different surfaces
    • H01L2224/73253Bump and layer connectors

Abstract

(57)【要約】 【課題】 熱伝導性無機フィラーを高充填化しても、成
形物に柔軟性と耐熱機械特性が付与される熱伝導性シリ
コーンゴム組成物を提供することを目的とするものであ
り、更に具体的には、成形スラリーの粘度低下、成形物
の圧縮永久歪みの低下(ゴム弾性の付与)及び引裂強度
の向上の効果をもたらす熱伝導性シリコーンゴム組成物
を提供する。 【解決手段】 シリコーンゴムに、下記一般式(A)及
び(B)で示されるシランカップリング剤から選択され
たシランカップリング剤で表面処理を施した熱伝導性無
機フィラー1を分散させる。熱伝導性無機フィラー1の
表面が疎水性の長鎖のアルキル基又はフェニル基に覆わ
れてシリコーンゴムとの相溶性が向上する。 【化1】

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、トランジスター、
コンピューターのCPU(中央演算処理装置)等の電気
部品と放熱器との間に配置され、電子・電気部品から発
生する熱を放熱器に伝導する放熱シートを形成するため
に好適な熱伝導性シリコーンゴム組成物に関するもので
ある。
【0002】
【従来の技術】近年パソコン、ワークステーション等の
クロック数の増加や、集積度の増加に伴い、電子部品4
からの発熱量が増加している。またパワーIC等の発熱
も様々な問題を抱えている。これらの電子部品4からの
発熱を効率よく放熱するためには、図2(a)に示すよ
うに半田バンプ等の実装用電極8を介して基板6に実装
された電子部品4に放熱器5を設けることが一般的に行
なわれている。ここで電子部品4と放熱器5との間に図
2(c)のように空隙7が生じた場合、この空隙7が熱
伝導の大きな抵抗となるため、放熱器5と電子部品4と
の間に放熱シート3を配置し、図2(b)のように放熱
器5と電子部品4の接合面の微妙な反りやうねりに放熱
シート3を沿わせることによって、空隙7が生じること
を防ぎ、電子部品4から発する熱を放熱器5に効率良く
伝導させるようにしている。
【0003】従来このような放熱シート3のための材料
として、柔軟性を持ったゴムシート、両面に接着剤をコ
ーティングしたテープ、あるいは接着剤やグリース等の
ような形態のものが用いられており、いずれの形態のも
のにおいても熱伝導性フィラーをマトリックス樹脂に混
合分散することが行なわれている。この場合マトリッッ
クス樹脂としては、耐熱性、耐寒性に優れ、広い温度範
囲で良好な圧縮復元性を有するシリコーンゴムが用いら
れることが多く、また熱伝導性フィラーとしては、アル
ミナ、酸化マグネシウム、窒化ホウ素等の高熱伝導性の
無機フィラーを用いるものであり、この熱伝導性無機フ
ィラーをマトリックス樹脂に高充填量で混合分散するこ
とによって得られる熱伝導性シリコーンゴム組成物を加
熱成形して放熱シート3を形成することが行なわれてい
る。ここで、熱伝導性フィラーは放熱シート3の熱抵抗
をできる限り低減するために用いられるものであり、電
子機器の小型化、放熱器5の小型化、更には電子部品4
の発熱量の増加の傾向に伴い、電子部品4から発生した
熱をできる限り効率よく放熱器5から放熱させようとす
るものである。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかし熱伝導率を上昇
させるために単にシリコーンゴムに対する熱伝導性無機
フィラー充填量を増加させると、熱伝導性シリコーンゴ
ム組成物の成形スラリー粘度が上昇し、成形加工性が低
下したり、成形したシートの硬度が高硬度化することに
なる。このように放熱シート3が高硬度化すると、電子
部品4や放熱器5の接合面の微妙なうねりや反りに対し
ての追随性が低下し、放熱器5と電子部品4との間の空
隙7を充分に埋めることができないという問題が発生す
る。またこのような高硬度の放熱シート3を微妙なうね
りや反りに追随させようとすると、電子部品4と放熱シ
ート3の間にかなりの荷重を掛ける必要があり、電子部
品4に対して大きなダメージを与える恐れがある。
【0005】このような放熱シート3の高硬度化の問題
に対しては、樹脂中の主剤と硬化剤との組成比を変える
ことにより、すなわち樹脂の架橋密度を下げることによ
り、低硬度化と高充填化を両立することが可能である
が、そのような場合、放熱シート3のゴム弾性を低下さ
せ、圧縮永久歪み測定では歪みが著しく大きくなった
り、引裂強度が低下したりという新たな問題が生じるこ
とになる。
【0006】また熱伝導性無機フィラーの充填率が高い
場合には、ゴムの機械物性の耐熱信頼性を著しく低下さ
せる。例えば150〜200℃で長時間放置する際の機
械特性変化のデータを測定してみると、熱伝導性無機フ
ィラーの充填率を大きくすると、ゴム硬度が大きく上昇
すると共に、材料が脆化する(硬く脆くなる)。従って
熱伝導性無機フィラーの充填率を大きくすると、ゴム硬
度が大きくなると共に、引裂強度、引張強度が低下する
ものである。
【0007】本発明は上記の点に鑑みてなされたもので
あり、熱伝導性無機フィラーを高充填化しても、成形物
に柔軟性と耐熱機械特性が付与される熱伝導性シリコー
ンゴム組成物を提供することを目的とするものであり、
更に具体的には、成形スラリーの粘度低下、成形物の圧
縮永久歪みの低下(ゴム弾性の付与)及び引裂強度の向
上の効果をもたらす熱伝導性シリコーンゴム組成物を提
供することを目的とするものである。
【0008】
【課題を解決するための手段】本発明の請求項1に記載
の熱伝導性シリコーンゴム組成物は、シリコーンゴム
に、上記一般式(A)及び(B)で示されるシランカッ
プリング剤から選択されたシランカップリング剤で表面
処理を施した熱伝導性無機フィラー1を分散させて成る
ことを特徴とするものである。
【0009】また本発明の請求項2に記載の熱伝導性シ
リコーンゴム組成物は、請求項1の構成に加えて、上記
熱伝導性無機フィラー1として金属酸化物、金属窒化
物、金属炭化物、金属ほう化物、及び金属単体から選択
されたものを用いることを特徴とするものである。また
本発明の請求項3に記載の熱伝導性シリコーンゴム組成
物は、請求項1又は2の構成に加えて、熱伝導性無機フ
ィラー1としてアルミナを用いることを特徴とするもの
である。
【0010】また本発明の請求項4に記載の熱伝導性シ
リコーンゴム組成物は、請求項1乃至3のいずれかの構
成に加えて、熱伝導性無機フィラー1としてシリカを用
いることを特徴とするものである。
【0011】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を説明
する。本発明の熱伝導性シリコーンゴム組成物は、シリ
コーンゴムに、シランカップリング剤にて表面処理され
た熱伝導性無機フィラーを分散させたものである。シリ
コーンゴムとしては、二液型や一液型の液状タイプのシ
リコーンゲルやシリコーンゴム、熱加硫型のシリコーン
ゴム等の各種のタイプを使用することができる。
【0012】また熱伝導性無機フィラー1としては、ア
ルミナ、シリカ、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム、
酸化チタン等の金属酸化物、窒化アルミニウム、窒化ホ
ウ素、金属アルミニウム、銅粉等を用いることができる
が、金属酸化物を用いると、カップリング剤の処理効率
が高くなるものであり、上記フィラーの表面の一部又は
全部を酸化させることにより、カップリング剤の処理効
率を向上することもできる。またこの熱伝導性無機フィ
ラー1の形状としては、特に限定するものではなく、球
状であっても針状であっても板状であっても構わないも
のである。ここで熱伝導性シリコーンゴム組成物中の熱
伝導性無機フィラー1の配合割合は、熱伝導性シリコー
ンゴム組成物全量に対して40vol%〜80vol%
とするものが好ましいものであり、40vol%に満た
ないと高い熱伝導率を得ることが困難であり、80vo
l%を超えると熱伝導性シリコーンゴム組成物の硬化成
形物がさらに硬く脆くなる恐れがあって好ましくない。
【0013】シランカップリング剤としては、下記一般
式(A)、(B)に示すようなものを用いることができ
る。
【0014】
【化2】
【0015】ここで熱伝導性無機フィラー1に対する上
記のシランカップリング剤の処理量は、〔熱伝導性無機
フィラーの添加量(g)〕×〔熱伝導性無機フィラーの
比表面積(m2 /g)〕÷〔熱伝導性無機フィラーの最
小被覆面積(m2 /g)〕の式で示される熱伝導性無機
フィラー1の表面にシランカップリング剤の単分子層を
形成するのに必要なシランカップリング剤量の、0.1
〜15倍とするのが好ましいものである。ここで0.1
倍に満たないと、シランカップリング剤による処理効果
が少なくなる。また15倍を超えるとシランカップリン
グ剤のコストが大きくなり、また熱伝導性シリコーンゴ
ムの加熱処理を行う際にメタノールの発生に起因すると
思われるボイドが発生する恐れがある。
【0016】以下に本発明の熱伝導性シリコーンゴム組
成物を形成する方法を説明する。熱伝導性無機フィラー
1へのシランカップリング剤による表面処理は、熱伝導
性無機フィラー1への直接処理法、インテグラルブレン
ド法、ドライコンセントレート法等を用いることができ
る。直接処理法には、乾式法、スラリー法、スプレー法
等があり、インテグラルブレンド法としては、直接法、
マスターバッチ法等があるが、このうち乾式法、スラリ
ー法、直接法が良く用いられる。
【0017】乾式法にて処理を行なう場合は、例えば所
定量のシランカップリング剤を水又はアルコール水溶液
(水/アルコール=1/9)で2〜5倍に希釈したもの
を均一になるまで攪拌する。一方所定量の熱伝導性無機
フィラー1をヘルシェンミキサー等の装置に仕込んで攪
拌し、この攪拌されている熱伝導性無機フィラー1に上
記のシランカップリング剤溶液を数十分かけて滴下又は
スプレー噴霧する。シランカップリング剤全量を添加し
たら、この状態のまま10分間攪拌を続ける。このよう
にして処理した熱伝導性無機フィラー1を浅いトレー等
に均一に拡げ、100〜150℃で1時間乾燥させる。
乾燥後、熱伝導性無機フィラー1によっては凝集するの
でボールミル等で粉砕する。
【0018】またスラリー法にて処理を行なう場合は、
例えば所定量の熱伝導性無機フィラー1に水又はアルコ
ール水溶液(水/アルコール=1/9)を加えてスラリ
ー状にし、所定量のシランカップリング剤をスラリー状
の熱伝導性無機フィラー1に添加する。添加後数十分攪
拌を続けた後、デカンテーション又は濾過を行い、シラ
ンカップリング剤で処理した熱伝導性無機フィラー1を
取り出す。このようにして処理した熱伝導性無機フィラ
ー1を浅いトレー等に均一に拡げ、100〜150℃で
1時間乾燥させる。乾燥後、熱伝導性無機フィラー1に
よっては凝集するのでボールミル等で粉砕する。
【0019】またインテグラルブレンド法の直接法にて
処理を行なう場合は、シリコーンゴム中に熱伝導性無機
フィラー1を混練する際に熱伝導性無機フィラー1を同
時に配合するものであるが、この場合はスラリー法や乾
式法等の直接処理法の場合よりもシランカップリング剤
の添加量を多くすることが好ましい。シリコーンゴムと
熱伝導性無機フィラー1を混練する際、シリコーンゴム
として一液型のものを用いる場合は、予めシランカップ
リング剤によるカップリング処理を施した熱伝導性無機
フィラー1を混練機を用いてシリコーンゴムと混練する
ことができ、このようにして熱伝導性シリコーンゴム組
成物を形成することができる。また上記のようにインテ
グラルブレンド法の直接法のように、未処理の熱伝導性
無機フィラー、シランカップリング剤、及びシリコーン
ゴムをインテグラルブレンドすることもできる。またシ
リコーンゴムとして二液型のものを用いる場合は、予め
主剤と硬化剤にそれぞれ目的量の熱伝導性無機フィラー
1を混合してスラリーを形成しておき、その主剤スラリ
ーと硬化剤スラリーを混練して熱伝導性シリコーンゴム
組成物を形成することができるものであり、また主剤と
硬化剤を混合した後、熱伝導性無機フィラー1を添加し
てもよい。
【0020】上記のようにして形成される熱伝導性シリ
コーンゴム組成物は、スラリー状に形成されるものであ
る。この熱伝導性シリコーンゴム組成物をシート状にプ
レス成形した後、加熱硬化させることによって、放熱シ
ート3を形成することができる。またこのようにコンパ
ウンドの状態で成形する他、ガラス布等の基材にシリコ
ーンゴム組成物を含浸させた後成形したものを、加熱硬
化させることもできる。このようにして形成される放熱
シート3は、図2(a)に示すように基板6上に半田バ
ンプ等からなる実装用電極8を介して実装されたIC、
電源モジュール、パワートランジスタ、CPU等の電子
部品4と、ヒートシンク、ヒートパイプ、筺体等の放熱
器5と間に配置され、図2(b)のように放熱器5と電
子部品4の接合面の微妙な反りやうねりに放熱シートを
沿わせることによって、放熱器5と電子部品4の接合面
に図2(c)に示すような熱抵抗の大きい空隙7が生じ
ることを防ぎ、電子部品4から発する熱を放熱器5に効
率良く伝導させるようにしている。
【0021】ここで、上記のようにしてシランカップリ
ング剤にて表面処理が成された熱伝導性無機フィラー1
の表面の様子は、図1に示すようになる。すなわち、シ
ランカップリング剤としてYSi(OMe)3 (OMe
はメトキシ基、Yは炭素数6以上の脂肪族長鎖アルキル
基を示す)を用いるとすると、シランカップリング剤
は、下記の式のようにYSi(OH)3 まで加水分解さ
れた後、数個の分子が脱水反応によりオリゴマー化す
る。
【0022】
【化3】
【0023】更に熱伝導性無機フィラー1の表面の水酸
基と反応して、熱伝導性無機フィラー1の表面は図1に
示すような、疎水性の長鎖のアルキル基2で覆われるも
のである。このように親水性の熱伝導性無機フィラー1
の表面が疎水性の長鎖のアルキル基2で覆われることに
より、熱伝導性無機フィラー1とマトリックスのシリコ
ーンゴムとの相溶性が著しく向上するものである。上記
の式(A)、(B)中にYで表されているアルキル基の
炭素数は、大きければ大きいほど熱伝導性無機フィラー
1とマトリックスのシリコーンゴムとの相溶性が向上す
るものであるが、現時点ではこのアルキル基の炭素数が
18のものまでが、安定に存在することが確認されてお
り、Yで表されているアルキル基の炭素数の実質上の上
限は18となっている。またYがフェニル基である場合
も熱伝導性無機フィラー1の表面が疎水性のフェニル基
で覆われ、アルキル基2の場合と同様に熱伝導性無機フ
ィラー1とマトリックスのシリコーンゴムとの相溶性が
向上するものである。
【0024】上記のように本発明の熱伝導性シリコーン
ゴム組成物では、熱伝導性無機フィラー1とマトリック
スのシリコーンゴムとの相溶性を向上することができる
ため、熱伝導性を高めるためにマトリックスのシリコー
ンゴムに熱伝導性無機フィラー1を高充填化しても、ス
ラリー状の熱伝導性シリコーンゴム組成物の成形スラリ
ー粘度が上昇して成形加工性が低下するようなことがな
く、熱伝導性無機フィラー1を高充填化して熱伝導性を
高めた熱伝導性シリコーンゴム組成物の成形加工性を向
上することができる。
【0025】またシリコーンゴムとの相溶性を向上させ
たことにより、熱伝導性無機フィラー1同士の凝集を防
ぎ、シリコーンゴムのマトリックス中での熱伝導性無機
フィラー1の二次凝集の少ない良好な分散状態を可能と
することができ、従って熱伝導性シリコーンゴム組成物
の硬化成形物の柔軟性が向上し、ゴム弾性が向上すると
共に、引張強度、引裂強度、圧縮永久歪み特性を著しく
改善することできる。
【0026】またシリコーンゴムとの相溶性を向上する
と耐熱エージング(高温放置)によるシリコーンゴムの
酸化を起こしにくくさせ、またこのときの熱伝導性無機
フィラー1同士の凝集も、上記のように起こりにくいこ
とから、この熱伝導性シリコーンゴム組成物の硬化成形
物の、耐熱試験における機械特性変化を低減することが
できるものである。
【0027】従って本発明の熱伝導性シリコーンゴム組
成物で放熱シート3を形成する際の成形性を向上するこ
とができるものであり、また形成された放熱シート3は
ゴム弾性が高いと共に強度が高いため、放熱器5と電子
部品4との間に配置する際、電子部品4に強い荷重を掛
けなくて放熱器5と電子部品4の接合面の反りやうねり
を容易に埋めることができ、放熱器5と電子部品4の間
に熱抵抗が高い空隙7が形成されることがなく、かつこ
の放熱シート3は熱伝導性が高いので、電子部品4から
放熱器5への熱伝導効率を向上し、電子部品4からの発
熱を容易に放熱することができるものである。また耐熱
試験における機械特性変化が低いため、電子部品4から
の発熱による機械特性の変化が小さく、長期間に亘って
安定して使用することができるものである。このように
本発明の熱伝導性シリコーンゴム組成物は、放熱シート
3を形成するために好適なものである。
【0028】
【実施例】以下、本発明を実施例によって詳述する。 (実施例1)シリコーンゴムとして、主剤と硬化剤の二
液よりなる付加反応型シリコーンゲル(東レダウコーニ
ング社製、品番「SE1885」)を、熱伝導性無機フ
ィラー1としてアルミナ(昭和電工社製)を、シランカ
ップリング剤としてn−ヘキシルトリメトキシシランを
それぞれ用い、熱伝導性無機フィラー1に上記の直接処
理法の乾式法にて、シランカップリングー剤を、熱伝導
性無機フィラー100重量部に対して0.5重量部の割
合で処理し、シリコーンゴムの主剤と硬化剤のそれぞれ
に、この表面処理を施した熱伝導性無機フィラー1を、
熱伝導性無機フィラー1の体積分率(Vf)が60%と
なるように配合した。この混練物の主剤と硬化剤を一対
一の比率で混練して、スラリー状の熱伝導性シリコーン
ゴム組成物を得た。
【0029】またこの熱伝導性シリコーンゴム組成物を
離型フィルムで挟み込み、プレス成形により2mm厚の
シート状に成形し、これを120℃、2hの条件下で硬
化させて、放熱シート3を形成した。 (実施例2〜16、比較例1〜9)シランカップリング
剤及びその処理量を下記のようにした他は、実施例1と
同様に行なった。 実施例2 n−ヘキシルトリメトキシシラン 1.0重量部 (対フィラー100重量部) 実施例3 n−ヘキシルトリエトキシシラン 0.5重量部 (対フィラー100重量部) 実施例4 n−ヘキシルトリエトキシシラン 1.0重量部 (対フィラー100重量部) 実施例5 n−オクチルトリエトキシシラン 0.5重量部 (対フィラー100重量部) 実施例6 n−オクチルトリエトキシシラン 1.0重量部 (対フィラー100重量部) 実施例7 n−デシルトリメトキシシラン 0.5重量部 (対フィラー100重量部) 実施例8 n−デシルトリメトキシシラン 1.0重量部 (対フィラー100重量部) 実施例9 フェニルトリメトキシシラン 0.5重量部 (対フィラー100重量部) 実施例10 フェニルトリメトキシシラン 1.0重量部 (対フィラー100重量部) 実施例11 フェニルトリエトキシシラン 0.5重量部 (対フィラー100重量部) 実施例12 フェニルトリエトキシシラン 1.0重量部 (対フィラー100重量部) 実施例13 ジフェニルジメトキシシラン 0.5重量部 (対フィラー100重量部) 実施例14 ジフェニルジメトキシシラン 1.0重量部 (対フィラー100重量部) 実施例15 ジフェニルジエトキシシラン 0.5重量部 (対フィラー100重量部) 実施例16 ジフェニルジエトキシシラン 1.0重量部 (対フィラー100重量部) 比較例1 シランカップリング剤未処理 比較例2 メチルトリメトキシシラン 0.5重量部 (対フィラー100重量部) 比較例3 メチルトリメトキシシラン 1.0重量部 (対フィラー100重量部) 比較例4 メチルトリエトキシシラン 0.5重量部 (対フィラー100重量部) 比較例5 メチルトリエトキシシラン 1.0重量部 (対フィラー100重量部) 比較例6 ジメチルジメトキシシラン 0.5重量部 (対フィラー100重量部) 比較例7 ジメチルジメトキシシラン 1.0重量部 (対フィラー100重量部) 比較例8 ジメチルジエトキシシラン 0.5重量部 (対フィラー100重量部) 比較例9 ジメチルジエトキシシラン 1.0重量部 (対フィラー100重量部) (実施例17〜19、比較例10〜12)実施例17〜
19ではシランカップリング剤としてn−デシルトリメ
トキシシランをフィラー100重量部に対して1.0重
量部処理し、比較例10〜12ではシランカップリング
剤は未処理とし、熱伝導性無機フィラー1として下記の
ものを用いた以外は、実施例1と同様に行なった。
【0030】実施例17 シリカ(龍森(株)製) 実施例18 酸化マグネシウム(協和化学(株)製) 実施例19 酸化チタン(石原産業(株)製) 比較例10 シリカ(龍森(株)製) 比較例11 酸化マグネシウム(協和化学(株)製) 比較例12 酸化チタン(石原産業(株)製) 上記の各実施例及び比較例について、下記のような評価
試験を行なった。 (成形スラリー粘度測定)各実施例及び比較例のスラリ
ー状の熱伝導性シリコーンゴム組成物について、レオメ
ーターにより、せん断速度5(1/S)の条件で粘度を
測定した。 (圧縮永久歪み測定)各実施例及び比較例の放熱シート
3を50%圧縮し、120℃で10h処理した後、圧縮
分の何%が歪みとして残ったかを測定した。 (引裂強度測定)各実施例及び比較例の放熱シート3に
ついて、JIS K6301により、2号型 A型に準
拠して測定した。 (ゴム硬度測定)各実施例及び比較例の放熱シート3に
ついて、JIS K6301Aに準拠して測定した。ま
た各実施例及び比較例の放熱シートを150℃で100
0h処理した後、同様にゴム硬度測定を測定し、加熱後
のゴム硬度の変化を測定した。
【0031】上記の結果を表1及び2に示す。
【0032】
【表1】
【0033】
【表2】
【0034】ここで表中の−OMeはメトキシ基、−O
Etはエトキシ基、−Phはフェニル基をそれぞれ示
す。表1及び表2から判る様に、実施例1乃至19のも
のは、比較例1乃至12のものに対して全体的に、圧縮
永久歪みの低減、引裂強度の向上、及び加熱後のゴム硬
度変化の低減が生じていることが確認できた。
【0035】また表2に、シランカップリング剤の構造
によって分類した実施例及び比較例の一覧を示し、表3
にシランカップリング剤の構造によって分類した圧縮永
久歪みの測定結果の一覧を、表4にシランカップリング
剤の構造によって分類した引裂強度の測定結果の一覧
を、表5にシランカップリング剤の構造によって分類し
たゴム硬度及の測定結果の一覧をそれぞれ示す。
【0036】
【表3】
【0037】
【表4】
【0038】
【表5】
【0039】
【表6】
【0040】表4から判るように、炭素数が6以上の脂
肪族アルキル基またはフェニル基を有するシランカップ
リング剤の処理により、圧縮永久歪み率が低減すること
が確認できた。詳しくは、カップリング剤未処理の場合
は、98%(比較例1)、シランカップリング剤のアル
キル基が炭素数1のメチル基の場合は、85〜95%
(比較例2〜9)であるが、炭素数が6個以上のアルキ
ル基またはフェニル基を用いることにより、30%台か
ら50%台まで低減したことが確認できた。
【0041】またシランカップリング剤処理量について
は、0.5重量部と1.0重量部において圧縮永久歪み
率の差が小さいことから、0.5重量部の処理量で圧縮
永久歪み率の低減の効果が充分得られると考えられる。
またアルキル基の鎖長がC6 からC10と長くなるに従っ
て圧縮永久歪み率が低減する傾向にあることが確認で
き、アルキル基の長さが圧縮永久歪み率の低減効果に重
要な影響を及ぼしていることが確認できた。
【0042】また表5から判るように、炭素数が6以上
の脂肪族アルキル基またはフェニル基を有するシランカ
ップリング剤の処理により、引裂強度が向上したことが
確認できた。詳しくは、カップリング剤未処理の場合
(比較例1)、及びシランカップリング剤のアルキル基
が炭素数1のメチル基の場合(比較例2〜9)は、引裂
強度が0.4〜0.5kgf/cm2 程度であったのに
対し、炭素数が6個以上のアルキル基またはフェニル基
を用いることにより、引裂強度は2倍の1kgf/cm
2 以上に向上したことが観察された。
【0043】また引裂強度においても、0.5重量部と
1.0重量部において引裂強度の差が小さいことから、
0.5重量部の処理量で引裂強度の向上の効果が充分得
られると考えられる。またアルキル基の鎖長がC6 から
10と長くなるに従って引裂強度が向上する傾向にある
ことが確認でき、また3官能より2官能の方が、やや引
裂強度が高い傾向にあることが確認でき、アルキル基の
長さや数が引裂強度に大きな影響を及ぼすことが確認で
きた。
【0044】また表6から判るように、炭素数が6以上
の脂肪族アルキル基またはフェニル基を有するシランカ
ップリング剤の処理により、加熱処理後のゴム硬度変化
の低減、すなわち耐熱機械特性の向上の効果が生じるこ
とが確認できた。詳しくは、カップリング剤未処理の場
合(比較例1)、加熱処理後のゴム硬度変化は+40と
かなり増加し、シランカップリング剤のアルキル基が炭
素数1のメチル基の場合(比較例2〜9)は、+10〜
+25程度と、未処理の場合と比較すると低減している
のもの、大きく増加しているのに対して、炭素数が6個
以上のアルキル基またはフェニル基を用いることによ
り、加熱処理後のゴム硬度変化は+10未満にまで低減
したことが確認できた。
【0045】またアルキル基の鎖長がC6 からC10と長
くなるに従って加熱処理後のゴム硬度変化が低減する傾
向にあることが確認され、アルキル基の長さが加熱処理
後のゴム硬度変化に大きな影響を及ぼすことが確認でき
た。また3官能より2官能の方が、ゴム硬度変化が低減
する傾向が見られた。また加熱処理前のゴム硬度が、ア
ルキル基の鎖長がC6 からC10と長くなるに従って低減
する傾向にあり、またシランカップリング剤の添加量が
0.5重量部から1.0重量部になるに従って低減する
傾向にあるとが確認でき、加熱処理前のゴム硬度がシラ
ンカップリング剤のアルキル基の炭素数及び添加量に大
きく影響を受けることが確認できた。
【0046】
【発明の効果】上記のように本発明の請求項1に記載の
熱伝導性シリコーンゴム組成物は、シリコーンゴムに、
上記一般式(A)及び(B)で示されるシランカップリ
ング剤から選択されたシランカップリング剤で表面処理
を施した熱伝導性無機フィラーを分散させて成るため、
熱伝導性無機フィラーの表面が疎水性の長鎖のアルキル
基又はフェニル基に覆われてシリコーンゴムとの相溶性
が向上し、熱伝導性を高めるためにマトリックスのシリ
コーンゴムに熱伝導性無機フィラーを高充填化しても、
スラリー状の熱伝導性シリコーンゴム組成物の成形スラ
リー粘度が上昇して成形加工性が低下するようなことが
なく、熱伝導性無機フィラーを高充填化した熱伝導性シ
リコーンゴム組成物の成形加工性を向上することができ
るものであり、また熱伝導性無機フィラー同士の凝集を
防ぎ、シリコーンゴムのマトリックス中での熱伝導性無
機フィラーの二次凝集の少ない良好な分散状態を可能と
することができ、熱伝導性シリコーンゴム組成物の硬化
成形物の柔軟性が向上し、ゴム弾性が向上すると共に、
引張強度、引裂強度の向上及び圧縮永久歪みを低減する
ことできるものであり、また耐熱エージング(高温放
置)によるシリコーンゴムの酸化を起こしにくくさせる
と共に上記のように熱伝導性無機フィラー同士の凝集も
起こりにくいものであって、この熱伝導性シリコーンゴ
ム組成物の硬化成形物の、耐熱試験におけるゴム硬度変
化等の機械特性変化を低減することができるものであ
る。
【0047】また本発明の請求項2に記載の熱伝導性シ
リコーンゴム組成物は、請求項1の構成に加えて、上記
熱伝導性無機フィラーとして金属酸化物、金属窒化物、
金属炭化物、金属ほう化物、及び金属単体から選択され
たものを用いるため、熱伝導性シリコーンゴム組成物の
熱伝導性を効率良く向上することができると共に、熱伝
導性無機フィラーに対して容易にシランカップリング処
理を施すことができるものである。
【0048】また本発明の請求項3に記載の熱伝導性シ
リコーンゴム組成物は、熱伝導性無機フィラーとしてア
ルミナを用いるため、熱伝導性無機フィラーとシランカ
ップリング剤との反応性が良く、熱伝導性無機フィラー
に対するシランカプリング剤の処理効率を向上するとが
できるものであり、また熱伝導性無機フィラーのコスト
を安くすることができ、熱伝導性無機フィラーの充填量
を多くできるものである。
【0049】また本発明の請求項4に記載の熱伝導性シ
リコーンゴム組成物は、熱伝導性無機フィラーとしてシ
リカを用いるため、熱伝導性無機フィラーとシランカッ
プリング剤との反応性が良く、熱伝導性無機フィラーに
対するシランカプリング剤の処理効率を向上することが
できるものであり、また熱伝導性無機フィラーのコスト
を安くすることができ、熱伝導性無機フィラーの充填量
を多くできるものである。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施の形態の一例を示すものであり、
(a)はシランカップリング剤で表面処理を施された熱
伝導性無機フィラーを示す模式図、(b)は(a)の一
部拡大した模式図である。
【図2】(a)は本発明の熱伝導性無機フィラーから形
成された放熱シートの使用形態の一例を示す断面図、
(b)は(a)の一部の拡大図、(c)は放熱シートを
使用しない場合の放熱器と電子部品との接合面を示す一
部の断面図である。
【符号の説明】
1 熱伝導性無機フィラー

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 シリコーンゴムに、下記一般式(A)及
    び(B)で示されるシランカップリング剤から選択され
    たシランカップリング剤で表面処理を施した熱伝導性無
    機フィラーを分散させて成ることを特徴とする熱伝導性
    シリコーンゴム組成物。 【化1】
  2. 【請求項2】 上記熱伝導性無機フィラーとして金属酸
    化物、金属窒化物、金属炭化物、金属ほう化物、及び金
    属単体から選択されたものを用いることを特徴とする請
    求項1に記載の熱伝導性シリコーンゴム組成物。
  3. 【請求項3】 熱伝導性無機フィラーとしてアルミナを
    用いることを特徴とする請求項1又は2に記載の熱伝導
    性シリコーンゴム組成物。
  4. 【請求項4】 熱伝導性無機フィラーとしてシリカを用
    いることを特徴とする請求項1乃至3のずれかに記載の
    熱伝導性シリコーンゴム組成物。
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