JP2003307847A - インクジェット方式により層間絶縁膜を形成するための組成物 - Google Patents
インクジェット方式により層間絶縁膜を形成するための組成物Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 密着性、表面硬度、透明性、耐熱
性、耐光性、耐溶剤性などの層間絶縁膜として要求され
る諸性能を満たすとともに、低コストのインクジェット
方式により層間絶縁膜を形成するための組成物を提供す
ること。 【解決手段】 本発明の組成物は、（Ａ）（ａ
１）不飽和カルボン酸および／または不飽和カルボン酸
無水物、（ａ２）エポキシ基含有不飽和化合物、ならび
に（ａ３）その他のオレフィン系不飽和化合物の共重合
体、（Ｂ）１，２−キノンジアジド化合物、ならびに
（Ｃ）常圧における沸点が１８０℃以上の溶媒を含有す
る。
性、耐光性、耐溶剤性などの層間絶縁膜として要求され
る諸性能を満たすとともに、低コストのインクジェット
方式により層間絶縁膜を形成するための組成物を提供す
ること。 【解決手段】 本発明の組成物は、（Ａ）（ａ
１）不飽和カルボン酸および／または不飽和カルボン酸
無水物、（ａ２）エポキシ基含有不飽和化合物、ならび
に（ａ３）その他のオレフィン系不飽和化合物の共重合
体、（Ｂ）１，２−キノンジアジド化合物、ならびに
（Ｃ）常圧における沸点が１８０℃以上の溶媒を含有す
る。
Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、液晶表示素子、集
積回路素子、固体撮像素子などの光デバイスに用いられ
る層間絶縁膜をインクジェット方式により形成するため
の材料として好適な組成物に関する。 【０００２】 【従来の技術】一般に、薄膜トランジスタ（以下、「Ｔ
ＦＴ」と記す。）型液晶表示素子や磁気ヘッド素子、集
積回路素子、固体撮像素子などの電子部品には、層状に
配置される配線の間を絶縁するために層間絶縁膜が設け
られている。層間絶縁膜を形成する際には、必要とする
パターン形状の層間絶縁膜を得るための工程数が少なく
しかも十分な平坦性を有する層間絶縁膜が得られるとい
う特徴を持つ、感放射線性樹脂組成物を用いるフォトリ
ソグラフィー法が幅広く使用されている。 【０００３】このような層間絶縁膜の形成方法として
は、従来、ＴＦＴ等の基板表面上に、スプレー法、ロー
ルコート法、回転塗布法、バー塗布法などの方法で塗布
し、プレベークにより溶媒を除去して塗膜とした後、加
熱処理をすることにより目的とする層間絶縁膜を形成す
ることが知られている。しかし、これらの方法では、層
間絶縁膜形成に必要な樹脂組成物量以上に、安定的な塗
布のために多量の樹脂組成物が必要である。従って樹脂
組成物の無駄が多く、そのためコストが高くなる等の問
題があった。 【０００４】一方、特開昭５９−７５２０５号公報、特
開昭６１−２４５１０６号公報、特開昭６３−２３５９
０１号公報等には、インクジェットヘッドを用いてカラ
ーフィルタの着色層を形成する工程を備えた、インクジ
ェット方式のカラーフィルタの製造方法が開示されてお
り、この方法では、カラーフィルタ用樹脂組成物の液滴
を吐出する位置の制御が容易で、樹脂組成物の無駄も少
なくなるため、製造コストを低減できるという利点があ
る。しかしながら、これらの公報では、電子素子の層間
絶縁膜組成物について、インクジェット方式に適した組
成について十分な考察がなされていない。 【０００５】 【発明が解決しようとする課題】本発明は、従来技術に
おける前記事情を勘案してなされたものであり、その課
題は、密着性、表面硬度、透明性、耐熱性、耐光性、耐
溶剤性などの層間絶縁膜として要求される諸性能を満た
すとともに、低コストのインクジェット方式による製造
に適した層間絶縁膜形成用組成物を提供することにあ
る。 【０００６】 【課題を解決するための手段】本発明者らは、インクジ
ェット方式による層間絶縁膜の製造過程における挙動を
詳細に検討した結果、使用されるインクジェットヘッド
の目詰まりを無くして、層間絶縁膜を形成するための組
成物の液滴を直進性良く吐出する必要があり、そのため
には、層間絶縁膜組成物の吐出時の液滴の乾固速度を小
さくするとともに、早すぎる溶媒の蒸散による液滴の粘
度上昇も制御し、かつ固形分の析出を防止する必要があ
るとの知見を得た。 【０００７】本発明は上記知見によってなされたもので
あり、本発明によれば上記課題は、（Ａ）（ａ１）不飽
和カルボン酸および／または不飽和カルボン酸無水物、
（ａ２）エポキシ基含有不飽和化合物、ならびに（ａ
３）その他のオレフィン系不飽和化合物の共重合体（以
下、「共重合体（Ａ）」ということがある。）、（Ｂ）
１，２−キノンジアジド化合物、ならびに（Ｃ）常圧に
おける沸点が１８０℃以上の溶媒を含有することを特徴
とする、インクジェット方式により層間絶縁膜を形成す
るための組成物によって達成される。以下、本発明の組
成物に使用されるその他の構成成分について詳説する。 【０００８】共重合体（Ａ） 共重合体（Ａ）は、化合物（ａ１）、化合物（ａ２）、
化合物（ａ３）および化合物（ａ４）を溶媒中で、重合
開始剤の存在下にラジカル重合することによって製造す
ることができる。本発明で用いられる共重合体（Ａ）
は、化合物（ａ１）から誘導される構成単位を、化合物
（ａ１）、（ａ２）および（ａ３）から誘導される繰り
返し単位の合計に基づいて、好ましくは５〜４０重量
％、特に好ましくは１０〜３０重量％含有している。こ
の構成単位が５重量％未満である共重合体は、アルカリ
水溶液に溶解しにくくなり、一方４０重量％を超える共
重合体はアルカリ水溶液に対する溶解性が大きくなりす
ぎる傾向にある。化合物（ａ１）としては、例えばアク
リル酸、メタクリル酸、クロトン酸などのモノカルボン
酸；マレイン酸、フマル酸、シトラコン酸、メサコン
酸、イタコン酸などのジカルボン酸；およびこれらジカ
ルボン酸の無水物；こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリ
ロイロキシエチル〕、フタル酸モノ〔２−（メタ）アク
リロイロキシエチル〕等の２価以上の多価カルボン酸の
モノ〔（メタ）アクリロイロキシアルキル〕エステル
類；ω−カルボキシポリカプロラクトンモノ（メタ）ア
クリレート等の両末端にカルボキシル基と水酸基とを有
するポリマーのモノ（メタ）アクリレート類等が挙げら
れる。これらのうち、アクリル酸、メタクリル酸、無水
マレイン酸などが共重合反応性、アルカリ水溶液に対す
る溶解性および入手が容易である点から好ましく用いら
れる。これらは、単独であるいは組み合わせて用いられ
る。 【０００９】本発明で用いられる共重合体（Ａ）は、化
合物（ａ２）から誘導される構成単位を、化合物（ａ
１）、（ａ２）および（ａ３）から誘導される繰り返し
単位の合計に基づいて、好ましくは１０〜７０重量％、
特に好ましくは２０〜６０重量％含有している。この構
成単位が１０重量％未満の場合は得られる層間絶縁膜ま
たは絶縁膜の耐熱性、表面硬度が低下する傾向にあり、
一方７０重量％を超える場合は共重合体の保存安定性が
低下する傾向にある。化合物（ａ２）としては、例えば
アクリル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル、α−
エチルアクリル酸グリシジル、α−ｎ−プロピルアクリ
ル酸グリシジル、α−ｎ−ブチルアクリル酸グリシジ
ル、アクリル酸−３，４−エポキシブチル、メタクリル
酸−３，４−エポキシブチル、アクリル酸−６，７−エ
ポキシヘプチル、メタクリル酸−６，７−エポキシヘプ
チル、α−エチルアクリル酸−６，７−エポキシヘプチ
ル、ｏ-ビニルベンジルグリシジルエーテル、ｍ-ビニル
ベンジルグリシジルエーテル、ｐ-ビニルベンジルグリ
シジルエーテルなどが挙げられる。これらのうち、メタ
クリル酸グリシジル、メタクリル酸−６，７−エポキシ
ヘプチル、ｏ-ビニルベンジルグリシジルエーテル、ｍ-
ビニルベンジルグリシジルエーテル、ｐ-ビニルベンジ
ルグリシジルエーテルなどが共重合反応性および得られ
る光拡散反射膜の耐熱性、表面硬度を高める点から好ま
しく用いられる。これらは、単独であるいは組み合わせ
て用いられる。 【００１０】本発明で用いられる共重合体（Ａ）は、化
合物（ａ３）から誘導される構成単位を、化合物（ａ
１）、（ａ２）および（ａ３）から誘導される繰り返し
単位の合計に基づいて、好ましくは１０〜７０重量％、
特に好ましくは１５〜５０重量％含有している。この構
成単位が１０重量％未満の場合は、共重合体（Ａ）の保
存安定性が低下する傾向にあり、一方７０重量％を超え
る場合は共重合体（Ａ）がアルカリ水溶液に溶解しにく
くなる傾向にある。化合物（ａ３）としては、例えばメ
チルメタクリレート、エチルメタクリレート、ｎ−ブチ
ルメタクリレート、ｓｅｃ−ブチルメタクリレート、ｔ
−ブチルメタクリレートなどのメタクリル酸アルキルエ
ステル；メチルアクリレート、イソプロピルアクリレー
トなどのアクリル酸アルキルエステル；シクロヘキシル
メタクリレート、２−メチルシクロヘキシルメタクリレ
ート、トリシクロ［５．２．１．０2,6］デカン−８−
イル メタクリレート（当該技術分野で慣用名としてジ
シクロペンタニルメタクリレートといわれている）、ジ
シクロペンタニルオキシエチルメタクリレート、イソボ
ロニルメタクリレートなどのメタクリル酸環状アルキル
エステル；シクロヘキシルアクリレート、２−メチルシ
クロヘキシルアクリレート、トリシクロ［５．２．１．
０2,6］デカン−８−イル アクリレート（当該技術分
野で慣用名としてジシクロペンタニルアクリレートとい
われている）、ジシクロペンタニルオキシエチルアクリ
レート、イソボロニルアクリレートなどのアクリル酸環
状アルキルエステル；フェニルメタクリレート、ベンジ
ルメタクリレートなどのメタクリル酸アリールエステ
ル；フェニルアクリレート、ベンジルアクリレートなど
のアクリル酸アリールエステル；マレイン酸ジエチル、
フマル酸ジエチル、イタコン酸ジエチルなどの不飽和ジ
カルボン酸ジエステル；２−ヒドロキシエチルメタクリ
レート、２−ヒドロキシプロピルメタクリレートなどの
ヒドロキシアルキルエステル； 【００１１】ビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、
５−メチルビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５
−エチルビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５−
ヒドロキシビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５
−ヒドロキシメチルビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−
エン、５−（２’−ヒドロキシエチル）ビシクロ[２．
２．１]ヘプト−２−エン、５−メトキシビシクロ[２．
２．１]ヘプト−２−エン、５−エトキシビシクロ[２．
２．１]ヘプト−２−エン、５，６−ジヒドロキシビシ
クロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５，６−ジ（ヒド
ロキシメチル）ビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エ
ン、５，６−ジ（２’−ヒドロキシエチル）ビシクロ
[２．２．１]ヘプト−２−エン、５，６−ジメトキシビ
シクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５，６−ジエト
キシビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５−ヒド
ロキシ−５−メチルビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−
エン、５−ヒドロキシ−５−エチルビシクロ[２．２．
１]ヘプト−２−エン、５−ヒドロキシメチル−５−メ
チルビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５−ｔ−
ブトキシカルボニルビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−
エン、５−シクロヘキシルオキシカルボニルビシクロ
[２．２．１]ヘプト−２−エン、５−フェノキシカルボ
ニルビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５，６−
ジ（ｔ−ブトキシカルボニル）ビシクロ[２．２．１]ヘ
プト−２−エン、５，６−ジ（シクロヘキシルオキシカ
ルボニル）ビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン等の
ビシクロ不飽和化合物類； 【００１２】およびスチレン、α−メチルスチレン、ｍ
−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルトルエ
ン、ｐ−メトキシスチレン、アクリロニトリル、メタク
リロニトリル、塩化ビニル、塩化ビニリデン、アクリル
アミド、メタクリルアミド、酢酸ビニル、１，３−ブタ
ジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタ
ジエン、フェニルマレイミド、シクロヘキシルマレイミ
ド、ベンジルマレイミド、Ｎ−スクシンイミジル−３−
マレイミドベンゾエート、Ｎ−スクシンイミジル−４−
マレイミドブチレート、Ｎ−スクシンイミジル−６−マ
レイミドカプロエート、Ｎ−スクシンイミジル−３−マ
レイミドプロピオネート、Ｎ−（９−アクリジニル）マ
レイミドなどが挙げられる。これらのうち、スチレン、
ｔ−ブチルメタクリレート、ジシクロペンタニルメタク
リレート、ｐ−メトキシスチレン、２−メチルシクロヘ
キシルアクリレート、１，３−ブタジエン、ビシクロ
[２．２．１]ヘプト−２−エンフェニルマレイミド、シ
クロヘキシルマレイミドなどが共重合反応性およびアル
カリ水溶液に対する溶解性の点から好ましい。これら
は、単独であるいは組み合わせて用いられる。 【００１３】本発明で用いられる共重合体（Ａ）の好ま
しい具体例としては、例えば、スチレン／メタクリル酸
／メタクリル酸グリシジル共重合体、１，３-ブタジエ
ン／スチレン／メタクリル酸／メタクリル酸グリシジル
共重合体、スチレン／メタクリル酸／メタクリル酸グリ
シジル／トリシクロ［５．２．１．０2,6］デカン−８
−イルメタクリレート共重合体、スチレン／メタクリル
酸／メタクリル酸グリシジル／シクロヘキシルマレイミ
ド共重合体、スチレン／メタクリル酸／メタクリル酸グ
リシジル／フェニルマレイミド共重合体、スチレン／メ
タクリル酸／メタクリル酸グリシジル／トリシクロ
［５．２．１．０2,6］デカン−８−イルメタクリレー
ト／シクロヘキシルマレイミド共重合体等が挙げられ、
これらのうちでも、スチレン／メタクリル酸／メタクリ
ル酸グリシジル／トリシクロ［５．２．１．０2,6］デ
カン−８−イルメタクリレート共重合体、スチレン／メ
タクリル酸／メタクリル酸グリシジル／シクロヘキシル
マレイミド共重合体が特に好ましい。 【００１４】共重合体（Ａ）の製造に用いられる溶媒と
しては、具体的には、例えばメタノール、エタノールな
どのアルコール類；テトラヒドロフランなどのエーテル
類；エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレン
グリコールモノエチルエーテルなどのグリコールエーテ
ル類；メチルセロソルブアセテート、エチルセロソルブ
アセテートなどのエチレングリコールアルキルエーテル
アセテート類；ジエチレングリコールモノメチルエーテ
ル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチ
レングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコー
ルジエチルエーテル、ジエチレングリコールエチルメチ
ルエーテルなどのジエチレングリコール類；プロピレン
グリコールメチルエーテル、プロピレングリコールエチ
ルエーテル、プロピレングリコールプロピルエーテル、
プロピレングリコールブチルエーテルなどのプロピレン
グリコールモノアルキルエーテル類；プロピレングリコ
ールメチルエーテルアセテート、プロピレングリコール
エチルエーテルアセテート、プロピレングリコールプロ
ピルエーテルアセテート、プロピレングリコールブチル
エーテルアセテートなどのプロピレングリコールアルキ
ルエーテルアセテート類；プロピレングリコールメチル
エーテルプロピオネート、プロピレングリコールエチル
エーテルプロピオネート、プロピレングリコールプロピ
ルエーテルプロピオネート、プロピレングリコールブチ
ルエーテルプロピオネートなどのプロピレングリコール
アルキルエーテルアセテート類；トルエン、キシレンな
どの芳香族炭化水素類； 【００１５】メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、
４−ヒドロキシ−４−メチル−２−ペンタノンなどのケ
トン類；および酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピ
ル、酢酸ブチル、２−ヒドロキシプロピオン酸エチル、
２−ヒドロキシ−２−メチルプロピオン酸メチル、２−
ヒドロキシ−２−メチルプロピオン酸エチル、ヒドロキ
シ酢酸メチル、ヒドロキシ酢酸エチル、ヒドロキシ酢酸
ブチル、乳酸メチル、乳酸エチル、乳酸プロピル、乳酸
ブチル、３−ヒドロキシプロピオン酸メチル、３−ヒド
ロキシプロピオン酸エチル、３−ヒドロキシプロピオン
酸プロピル、３−ヒドロキシプロピオン酸ブチル、２−
ヒドロキシ−３−メチルブタン酸メチル、メトキシ酢酸
メチル、メトキシ酢酸エチル、メトキシ酢酸プロピル、
メトキシ酢酸ブチル、エトキシ酢酸メチル、エトキシ酢
酸エチル、エトキシ酢酸プロピル、エトキシ酢酸ブチ
ル、プロポキシ酢酸メチル、プロポキシ酢酸エチル、プ
ロポキシ酢酸プロピル、プロポキシ酢酸ブチル、ブトキ
シ酢酸メチル、ブトキシ酢酸エチル、ブトキシ酢酸プロ
ピル、ブトキシ酢酸ブチル、２−メトキシプロピオン酸
メチル、２−メトキシプロピオン酸エチル、２−メトキ
シプロピオン酸プロピル、２−メトキシプロピオン酸ブ
チル、２−エトキシプロピオン酸メチル、２−エトキシ
プロピオン酸エチル、２−エトキシプロピオン酸プロピ
ル、２−エトキシプロピオン酸ブチル、２−ブトキシプ
ロピオン酸メチル、２−ブトキシプロピオン酸エチル、
２−ブトキシプロピオン酸プロピル、２−ブトキシプロ
ピオン酸ブチル、３−メトキシプロピオン酸メチル、３
−メトキシプロピオン酸エチル、３−メトキシプロピオ
ン酸プロピル、３−メトキシプロピオン酸ブチル、３−
エトキシプロピオン酸メチル、３−エトキシプロピオン
酸エチル、３−エトキシプロピオン酸プロピル、３−エ
トキシプロピオン酸ブチル、３−プロポキシプロピオン
酸メチル、３−プロポキシプロピオン酸エチル、３−プ
ロポキシプロピオン酸プロピル、３−プロポキシプロピ
オン酸ブチル、３−ブトキシプロピオン酸メチル、３−
ブトキシプロピオン酸エチル、３−ブトキシプロピオン
酸プロピル、３−ブトキシプロピオン酸ブチルなどのエ
ステル類が挙げられる。 【００１６】共重合体（Ａ）の製造に用いられる重合開
始剤としては、一般的にラジカル重合開始剤として知ら
れているものが使用でき、例えば２,２’−アゾビスイ
ソブチロニトリル、２,２’−アゾビス−（２,４−ジメ
チルバレロニトリル）、２,２’−アゾビス−（４−メ
トキシ−２,４−ジメチルバレロニトリル）などのアゾ
化合物；ベンゾイルペルオキシド、ラウロイルペルオキ
シド、ｔ−ブチルペルオキシピバレート、１,１’−ビ
ス−（ｔ−ブチルペルオキシ）シクロヘキサンなどの有
機過酸化物；および過酸化水素が挙げられる。ラジカル
重合開始剤として過酸化物を用いる場合には、過酸化物
を還元剤とともに用いてレドックス型開始剤としてもよ
い。 【００１７】本発明で用いられる共重合体（Ａ）は、ポ
リスチレン換算重量平均分子量（以下、「Ｍｗ」とい
う）が、通常、2×103〜1×105、好ましくは5×103〜5
×104であることが望ましい。Ｍｗが2×103未満である
と、得られる被膜は、現像性、残膜率などが低下した
り、またパターン形状、耐熱性などに劣ることがあり、
一方1×105を超えると、感度が低下したりパターン形状
に劣ることがある。上記のように本発明で用いられる共
重合体（Ａ）は、カルボキシル基および／またはカルボ
ン酸無水物基ならびにエポキシ基とを有しており、アル
カリ水溶液に対して適切な溶解性を有するとともに、特
別な硬化剤を併用しなくとも加熱により容易に硬化させ
ることができる。上記の共重合体（Ａ）を含む組成物
は、層間絶縁膜の製造工程のうち、現像工程において現
像残りを生じることなく、また膜べりすることなく、容
易に所望の形状を形成することができる。 【００１８】（Ｂ）１,２−キノンジアジド化合物 本発明で用いられる（Ｂ）１,２−キノンジアジド化合
物は紫外線等の放射線の照射によりカルボン酸を生成す
る機能を有する１，２−キノンジアジド化合物であり、
例えば、１,２−ベンゾキノンジアジドスルホン酸エス
テル、１,２−ナフトキノンジアジドスルホン酸エステ
ル、１,２−ベンゾキノンジアジドスルホン酸アミドお
よび１,２−ナフトキノンジアジドスルホン酸アミド等
を挙げることができる。 【００１９】これらの具体例としては、２,３,４−トリ
ヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナフトキノンアジ
ド−４−スルホン酸エステル、２,３,４−トリヒドロキ
シベンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−５
−スルホン酸エステル、２,４,６−トリヒドロキシベン
ゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−４−スル
ホン酸エステル、２,４,６−トリヒドロキシベンゾフェ
ノン−１,２−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸
エステル等のトリヒドロキシベンゾフェノンの１,２−
ナフトキノンジアジドスルホン酸エステル；２,２’,
４,４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナ
フトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、２,
２’,４,４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン−１,
２−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エステル、
２,３,４,３’−テトラヒドロキシベンゾフェノン−１,
２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、
２,３,４,３’−テトラヒロキシベンゾフェノン−１,２
−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エステル、
２,３,４,４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン−１,
２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、
２,３,４,４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン−１,
２−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エステル、
２,３,４,２’−テトラヒドロキシ−４’−メチルベン
ゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−４−スル
ホン酸エステル、２,３,４,２’−テトラヒドロキシ−
４’−メチルベンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジ
アジド−５−スルホン酸エステル、２,３,４,４’−テ
トラヒドロキシ−３’−メトキシベンゾフェノン−１,
２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、
２,３,４,４’−テトラヒドロキシ−３’−メトキシベ
ンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−５−ス
ルホン酸エステル等のテトラヒドロキシベンゾフェノン
の１,２−ナフトキノンジアジドスルホン酸エステル； 【００２０】２,３,４,２’,６’−ペンタヒドロキシベ
ンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−４−ス
ルホン酸エステル、２,３,４,２’,６’−ペンタヒドロ
キシベンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−
５−スルホン酸エステル等のペンタヒドロキシベンゾフ
ェノンの１,２−ナフトキノンジアジドスルホン酸エス
テル；２,４,６,３’,４’,５’−ヘキサヒドロキシベ
ンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−４−ス
ルホン酸エステル、２,４,６,３’,４’,５’−ヘキサ
ヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジア
ジド−５−スルホン酸エステル、３,４,５,３’,４’,
５’−ヘキサヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナフ
トキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、３,４,
５,３’,４’,５’−ヘキサヒドロキシベンゾフェノン
−１,２−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エス
テル等のヘキサヒドロキシベンゾフェノンの１,２−ナ
フトキノンジアジドスルホン酸エステル； 【００２１】ビス（２,４−ジヒドロキシフェニル）メ
タン−１,２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸
エステル、ビス（２,４−ジヒドロキシフェニル）メタ
ン−１,２−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エ
ステル、ビス（ｐ−ヒドロキシフェニル）メタン−１,
２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、
ビス（ｐ−ヒドロキシフェニル）メタン−１,２−ナフ
トキノンジアジド−５−スルホン酸エステル、トリ（ｐ
−ヒドロキシフェニル）メタン−１,２−ナフトキノン
ジアジド−４−スルホン酸エステル、トリ（ｐ−ヒドロ
キシフェニル）メタン−１,２−ナフトキノンジアジド
−５−スルホン酸エステル、１,１,１−トリ（ｐ−ヒド
ロキシフェニル）エタン−１,２−ナフトキノンジアジ
ド−４−スルホン酸エステル、１,１,１−トリ（ｐ−ヒ
ドロキシフェニル）エタン−１,２−ナフトキノンジア
ジド−５−スルホン酸エステル、ビス（２,３,４−トリ
ヒドロキシフェニル）メタン−１,２−ナフトキノンジ
アジド−４−スルホン酸エステル、ビス（２,３,４−ト
リヒドロキシフェニル）メタン−１,２−ナフトキノン
ジアジド−５−スルホン酸エステル、２,２−ビス（２,
３,４−トリヒドロキシフェニル）プロパン−１,２−ナ
フトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、２,２
−ビス（２,３,４−トリヒドロキシフェニル）プロパン
−１,２−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エス
テル、１,１,３−トリス（２,５−ジメチル−４−ヒド
ロキシフェニル）−３−フェニルプロパン−１,２−ナ
フトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、１,１,
３−トリス（２,５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニ
ル）−３−フェニルプロパン−１,２−ナフトキノンジ
アジド−５−スルホン酸エステル、 【００２２】４,４’−〔１−〔４−〔１−〔４−ヒド
ロキシフェニル〕−１−メチルエチル〕フェニル〕エチ
リデン〕ビスフェノール−１,２−ナフトキノンジアジ
ド−４−スルホン酸エステル、４,４’−〔１−〔４−
〔１−〔４−ヒドロキシフェニル〕−１−メチルエチ
ル〕フェニル〕エチリデン〕ビスフェノール−１,２−
ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エステル、ビス
（２,５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−
ヒドロキシフェニルメタン−１,２−ナフトキノンジア
ジド−４−スルホン酸エステル、ビス（２,５−ジメチ
ル−４−ヒドロキシフェニル）−２−ヒドロキシフェニ
ルメタン−１,２−ナフトキノンジアジド−５−スルホ
ン酸エステル、３,３,３’,３’−テトラメチル−１,
１’−スピロビインデン−５,６,７,５’,６’,７’−
ヘキサノール−１,２−ナフトキノンジアジド−４−ス
ルホン酸エステル、３,３,３’,３’−テトラメチル−
１,１’−スピロビインデン−５,６,７,５’,６’,７’
−ヘキサノール−１,２−ナフトキノンジアジド−５−
スルホン酸エステル、２,２,４−トリメチル−７,２’,
４’−トリヒドロキシフラバン−１,２−ナフトキノン
ジアジド−４−スルホン酸エステル、２,２,４−トリメ
チル−７,２’,４’−トリヒドロキシフラバン−１,２
−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エステル等の
（ポリヒドロキシフェニル）アルカンの１,２−ナフト
キノンジアジドスルホン酸エステルが挙げられる。 【００２３】また、上記例示した１,２−ナフトキノン
ジアジドスルホン酸エステル類のエステル結合をアミド
結合に変更した１,２−ナフトキノンジアジドスルホン
酸アミド類例えば２,３,４−トリヒドロキシベンゾフェ
ノン−１,２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸
アミド等も好適に使用される。これらのうちでも２,３,
４−トリヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナフトキ
ノンアジド−４−スルホン酸エステル、２,３,４,４’
−テトラヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナフトキ
ノンジアジド−４−スルホン酸エステル、２,２’,４,
４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナフ
トキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、ビス
（２,４−ジヒドロキシフェニル）メタン−１,２−ナフ
トキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、４,４’
−〔１−〔４−〔１−〔４−ヒドロキシフェニル〕−１
−メチルエチル〕フェニル〕エチリデン〕ビスフェノー
ル−１,２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸エ
ステル、１,１,３−トリス（２,５−ジメチル−４−ヒ
ドロキシフェニル）−３−フェニルプロパン−１,２−
ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル等が好
ましく使用され、そのうち２,３,４−トリヒドロキシベ
ンゾフェノン−１,２−ナフトキノンアジド−４−スル
ホン酸エステル、２,３,４,４’−テトラヒドロキシベ
ンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−４−ス
ルホン酸エステル、４,４’−〔１−〔４−〔１−〔４
−ヒドロキシフェニル〕−１−メチルエチル〕フェニ
ル〕エチリデン〕ビスフェノール−１,２−ナフトキノ
ンジアジド−４−スルホン酸エステルが特に好ましい。
これらの１,２−キノンジアジド化合物は単独でまたは
２種類以上を組み合わせて用いることができる。 【００２４】（Ｂ）１，２−キノンジアジド化合物の使
用割合は、共重合体（Ａ）１００重量部に対して、好ま
しくは５〜１００重量部、より好ましくは１０〜５０重
量部である。この割合が５重量部未満の場合には、放射
線の照射によって生成する酸量が少ないため、放射線の
照射部分と未照射部分との現像液となるアルカリ水溶液
に対する溶解度の差が小さく、パターニングが困難とな
る。また、エポキシ基の反応に関与する酸の量が少なく
なるため、十分な耐熱性および耐溶剤性が得られない。
一方、この割合が１００重量部を超える場合には、短時
間の放射線の照射では、未反応の（Ｂ）成分が多量に残
存するため、前記アルカリ水溶液への不溶化効果が高す
ぎて現像することが困難となる。 【００２５】（Ｃ）常圧における沸点が１８０℃以上の
溶媒 本発明における溶媒は、常圧（１気圧）における沸点
（以下、単に「沸点」という。）が１８０℃以上の溶媒
（以下、「高沸点溶媒」という。）からなる。高沸点溶
媒の沸点は、好ましくは２００℃以上である。また、高
沸点溶媒の沸点の上限は、インクジェット方式により層
間絶縁膜を製造することができる限り、特に制約される
ものではないが、樹脂組成物の調製工程および層間絶縁
膜の製造工程における操作性の観点からみると、沸点が
２９０℃以下、好ましくは２８０℃以下の、常温（２０
℃）で比較的低粘度の液体である高沸点溶媒が望まし
い。したがって、本発明における高沸点溶媒の好ましい
沸点範囲は、具体的には、１８０〜２９０℃であり、さ
らに好ましくは２００〜２８０℃である。 【００２６】高沸点溶媒としては、例えば、 式 R1-O(CH2CH2O)2-R2（但し、R1およびR2は相互に独立
に炭素数２〜１０のアルキル基を示す。）で表されるジ
エチレングリコールジアルキルエーテル系溶媒； 式 R3-O(CH2CH2O)3-R4（但し、R3およびR4は相互に独立
に炭素数１〜１０のアルキル基を示す。）で表されるト
リエチレングリコールジアルキルエーテル系溶媒； 式 R5-O(CH2CH2O)i -R6 （但し、R5およびR6は相互に独
立に炭素数１〜１０のアルキル基を示し、ｉは２〜３０
の整数である。）で表されるポリエチレングリコールジ
アルキルエーテル系溶媒； 式 R7-OCH(CH3)CH2O-R8 （但し、R7およびR8は相互に独
立に炭素数２〜１０のアルキル基を示す。）で表される
プロピレングリコールジアルキルエーテル類； 【００２７】エチレングリコールモノイソアミルエーテ
ル、エチレングリコールモノヘキシルエーテル、エチレ
ングリコールモノフェニルエーテル、等のエチレングリ
コールモノアルキルエーテル類；エチレングリコールモ
ノブチルエーテルアセテート、等のエチレングリコール
モノアルキルエーテルアセテート類；ジエチレングリコ
ールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエ
チルエーテル、ジエチレングリコールモノ−ｎ−プロピ
ルエーテル、ジエチレングリコールモノ−ｎ−ブチルエ
ーテル等のジエチレングリコールモノアルキルエーテル
類；ジエチレングリコールモノメチルエーテルアセテー
ト、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテー
ト、ジエチレングリコールモノ−ｎ−プロピルエーテル
アセテート、ジエチレングリコールモノ−ｎ−ブチルエ
ーテルアセテート等のジエチレングリコールモノアルキ
ルエーテルアセテート類；エチレングリコールモノフェ
ニルエーテルアセテート、ジエチレングリコールジエチ
ルエーテル、ベンジルエチルエーテル、ジヘキシルエー
テル、等の他のエーテル類；プロピレングリコールブチ
ルエーテルアセテート等のプロピレングリコールアルキ
ルエーテルアセテート類； 【００２８】１−オクタノール、１−ノナノール、ベン
ジルアルコール等のアルコール類；メチルエチルケト
ン、アセトニルアセトン、イソホロン等のケトン類；カ
プロン酸、カプリル酸等のカルボン酸類；乳酸ブチル、
安息香酸エチル、安息香酸ｎ−ブチル、しゅう酸ジエチ
ル、マレイン酸ジエチル、マレイン酸ジ−ｎ−ブチル、
グリセリントリアセテート、フマル酸ジ−ｎ−ブチル、
フタル酸ジメチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジ−ｎ
−プロピル、フタル酸ジ−ｉ−プロピル、フタル酸ジ−
ｎ−ブチル、サリチル酸ｉ−アミル、γ−ブチロラクト
ン、炭酸エチレン、炭酸プロピレン等のエステル系溶媒
等を挙げることができる。 【００２９】本発明における好ましい高沸点溶媒の具体
例としては、エチレングリコールモノブチルエーテルア
セテート、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジ
エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ジ
エチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、ジ
プロピレングリコール、プロピレングリコールブチルエ
ーテルアセテート、ジエチレングリコールジ−ｎ−ブチ
ルエーテル、テトラエチレングリコールジメチルエーテ
ル、ペンタエチレングリコールジメチルエーテル、ヘキ
サエチレングリコールジメチルエーテル、プロピレング
リコールジ−ｎ−ブチルエーテル、乳酸ブチル等を挙げ
ることができる。前記高沸点溶媒は、単独でまたは２種
以上を混合して使用することができる。 【００３０】高沸点溶媒の使用量は、共重合体（Ａ）１
００重量部に対して、通常、１００〜１０，０００重量
部、好ましくは１，０００〜１０，０００重量部、さら
に好ましくは２，０００〜５，０００重量部である。 【００３１】本発明においては、高沸点溶媒を使用する
ことにより、下記するような効果を奏することができ
る。即ち、 インクジェット方式により層間絶縁膜を形成する際
には、溶媒の蒸発により層間絶縁膜組成物が次第に粘稠
になるが、溶媒の沸点が低いと粘度変化の制御が困難に
なるため、層間絶縁膜の形成過程の初期と終期での、吐
出された組成物の変化の度合いが大きくなり、層間絶縁
膜の形成に支障をきたすのに対して、高沸点溶媒を採用
することにより、この粘度変化を適当な範囲に制御する
ことができ、所望の層間絶縁膜の形成が容易となる。 層間絶縁膜組成物を吐出させるインクジェットヘッ
ドにおける組成物の乾固による目詰まりを防止でき、ま
たそのことにより組成物の吐出時の飛行曲がりも防止で
き良好な直進性を確保できるため、層間絶縁膜形成用組
成物の利用効率および層間絶縁膜製造装置の洗浄効率が
向上する。 【００３２】また、本発明においては上記高沸点溶媒の
一部を、沸点が１８０℃未満の溶媒（以下、「低沸点溶
媒」という。）と置き換えることもできる。このような
低沸点溶媒としては、例えば、エチレングリコールモノ
メチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテ
ル、エチレングリコールモノプロピルエーテル、エチレ
ングリコールモノブチルエーテル等のエチレングリコー
ルモノアルキルエーテル類；メチルセロソルブアセテー
ト、エチルセロソルブアセテートなどのエチレングリコ
ールアルキルエーテルアセテート類；エチレングリコー
ルモノメチルエーテルアセテート、エチレングリコール
モノエチルエーテルアセテート、エチレングリコールモ
ノプロピルエーテルアセテート等のエチレングリコール
モノアルキルエーテルアセテート類；プロピレングリコ
ールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコ
ールモノエチルエーテルアセテート等のプロピレングリ
コールモノアルキルエーテルアセテート類；ジエチレン
グリコールジメチルエーテル、テトラヒドロフラン等の
他のエーテル類； 【００３３】プロピレングリコールメチルエーテル、プ
ロピレングリコールエチルエーテル、プロピレングリコ
ールプロピルエーテル、プロピレングリコールブチルエ
ーテルなどのプロピレングリコールモノアルキルエーテ
ル類；プロピレングリコールメチルエーテルアセテー
ト、プロピレングリコールエチルエーテルアセテート、
プロピレングリコールプロピルエーテルアセテート等の
プロピレングリコールアルキルエーテルアセテート類； 【００３４】メタノール、エタノールなどのアルコール
類；トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、メチル
エチルケトン、シクロヘキサノン、４−ヒドロキシ−４
−メチル−２−ペンタノン、２−ヘプタノン、３−ヘプ
タノン、メチルイソアミルケトンなどのケトン類；およ
び酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチ
ル、酢酸イソブチル、ぎ酸ｎ−アミル、酢酸イソアミ
ル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、２−ヒドロ
キシプロピオン酸メチル、２−ヒドロキシプロピオン酸
エチル、２−ヒドロキシ−２−メチルプロピオン酸メチ
ル、２−ヒドロキシ−２−メチルプロピオン酸エチル、
ヒドロキシ酢酸メチル、ヒドロキシ酢酸エチル、ヒドロ
キシ酢酸ブチル、乳酸メチル、乳酸エチル、乳酸プロピ
ル、３−ヒドロキシプロピオン酸メチル、３−ヒドロキ
シプロピオン酸エチル、３−ヒドロキシプロピオン酸プ
ロピル、２−ヒドロキシ−３−メチルブタン酸メチル、
メトキシ酢酸メチル、メトキシ酢酸エチル、メトキシ酢
酸プロピル、メトキシ酢酸ブチル、エトキシ酢酸メチ
ル、エトキシ酢酸エチル、エトキシ酢酸プロピル、プロ
ポキシ酢酸メチル、プロポキシ酢酸エチル、、ブトキシ
酢酸メチル、ブトキシ酢酸エチル、２−メトキシプロピ
オン酸メチル、２−メトキシプロピオン酸エチル、２−
エトキシプロピオン酸メチル、２−エトキシプロピオン
酸エチル、２−ブトキシプロピオン酸メチル、２−ブト
キシプロピオン酸エチル、３−メトキシプロピオン酸メ
チル、３−メトキシプロピオン酸エチル、３−エトキシ
プロピオン酸メチル、３−エトキシプロピオン酸エチ
ル、３−プロポキシプロピオン酸メチル、３−プロポキ
シプロピオン酸エチル、３−ブトキシプロピオン酸メチ
ル、３−ブトキシプロピオン酸エチルなどのエステル類
が挙げられる。 【００３５】これらのうち、ジエチレングリコール類、
プロピレングリコールモノアルキルエーテル類、プロピ
レングリコールアルキルアセテート類、エステル類が好
ましく、特に、ジエチレングリコールジメチルエーテ
ル、ジエチレングリコールエチルメチルエーテル、プロ
ピレングリコールメチルエーテル、プロピレングリコー
ルメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールエ
チルエーテルアセテート、３−メトキシプロピオン酸メ
チル、３−エトキシプロピオン酸エチル、乳酸メチル、
乳酸エチルが好ましい。 【００３６】これらの低沸点溶媒は、単独でまたは２種
以上を混合して使用することができる。低沸点溶媒を使
用する場合、その使用割合は、高沸点溶媒と低沸点溶媒
との合計に対して、通常、５０重量％以下、好ましくは
３０重量％以下である。この場合、低沸点溶媒の使用割
合が５０重量％を超えると、高沸点溶媒を使用すること
による所期の効果が損なわれるおそれがある。 【００３７】＜その他の任意成分＞本発明の感放射線性
樹脂組成物においては、上記の共重合体（Ａ）、（Ｂ）
１，２−キノンジアジド化合物および（Ｃ）高沸点溶媒
の他に、必要に応じて、（Ｄ）エポキシ基を分子内に２
個以上含有する化合物、（Ｅ）感熱性酸生成化合物、
（Ｆ）密着助剤、および（Ｇ）界面活性剤を含有させる
ことができる。 【００３８】上記（Ｄ）エポキシ基を分子内に２個以上
含有する化合物としては、例えばエピコート１００１、
１００２、１００３、１００４、１００７、１００９、
１０１０、８２８（油化シェルエポキシ（株）製）等の
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂市販品、エピコート８
０７（油化シェルエポキシ（株）製）等のビスフェノー
ルＦ型エポキシ樹脂市販品、エピコート１５２、１５４
（油化シェルエポキシ（株）製）、ＥＰＰＮ２０１、２
０２（日本化薬（株）製）等のフェノールノボラック型
エポキシ樹脂市販品、ＥＯＣＮ−１０２、１０３Ｓ、１
０４Ｓ、１０２０、１０２５、１０２７（日本化薬
（株）製）、エピコート１８０Ｓ７５（油化シェルエポ
キシ（株）製）等のクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂市販品、ＣＹ−１７５、１７７、１７９（ＣＩＢＡ−
ＧＥＩＧＹ Ａ.Ｇ.製）ＥＲＬ−４２３４、４２９９、
４２２１、４２０６（Ｕ.Ｃ.Ｃ.社製）、ショーダイン
５０９（昭和電工（株）製）、アルダライトＣＹ−１８
２、１９２、１８４（ＣＩＢＡ−ＧＥＩＧＹ Ａ.Ｇ.
製）、エピクロン２００、４００（大日本インキ（株）
製）、エピコート８７１、８７２（油化シェルエポキシ
（株）製）、ＥＤ−５６６１、５６６２（セラニーズコ
ーティング（株）製）等の環式脂肪族エポキシ樹脂市販
品、エポライト１００ＭＦ（共栄社化学（株）製）、エ
ピオールＴＭＰ（日本油脂（株）製）等の脂肪族ポリグ
リシジルエーテル市販品を挙げることができる。 【００３９】これらの化合物のうち、ビスフェノールＡ
型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、フ
ェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラ
ック型エポキシ樹脂、脂肪族ポリグリシジルエーテル類
が現像性および反射凹凸の形状コントロールの観点から
本発明においては好適に用いられる。また、上記したエ
ポキシ化合物の他、例えばビスフェノールＡ、ビスフェ
ノールＦのグリシジルエーテルの如き化合物も使用でき
る。 【００４０】これら（Ｄ）エポキシ基を分子内に２個以
上含有する化合物の添加量は、共重合体（Ａ）１００重
量部に対して１００重量部以下、好ましくは１〜１００
重量部、より好ましくは５〜５０重量部である。エポキ
シ基を分子内に２個以上含有する化合物をこのような範
囲で含有する組成物から形成された硬化物は、耐熱性や
密着性に優れるものとなる。ここで、エポキシ基を分子
内に２個以上含有する化合物の添加量が１重量部より少
ないと、硬化反応が充分に進行し難く、そのような組成
物から形成された硬化膜は、耐熱性、耐溶剤性に劣るも
のとなる場合がある。また１００重量部を越えると組成
全体の軟化点が低下し、光拡散反射膜に用いるパターン
を形成する際の加熱処理中に形状が保持でき難いという
問題が起こる。なお、前述の共重合体（Ａ）も「エポキ
シ基を分子内に２個以上含有する化合物」といいうる
が、アルカリ可溶性を有する点で（Ｄ）成分とは異な
る。 【００４１】上記（Ｅ）感熱性酸生成化合物は、耐熱性
や硬度を向上させるために用いることができる。その具
体例としては、フッ化アンチモン類が挙げられ、市販品
としては、サンエイドＳＩ−Ｌ８０、サンエイドＳＩ−
Ｌ１１０、サンエイドＳＩ−Ｌ１５０（以上、三新化学
工業（株）製）等が挙げられる。 【００４２】（Ｅ）成分の使用割合は、共重合体（Ａ）
１００重量部に対して、好ましくは２０重量部以下、よ
り好ましくは特に５重量部以下である。この割合が２０
重量部を超える場合には、析出物が発生し、パターニン
グが困難となる場合がある。 【００４３】また基体との接着性を向上させるために
（Ｆ）密着助剤を使用することもできる。このような接
着助剤としては、官能性シランカップリング剤が好まし
く使用され、例えばカルボキシル基、メタクリロイル
基、イソシアネート基、エポキシ基などの反応性置換基
を有するシランカップリング剤が挙げられる。具体的に
はトリメトキシシリル安息香酸、γ−メタクリロキシプ
ロピルトリメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラ
ン、ビニルトリメトキシシラン、γ−イソシアナートプ
ロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピル
トリメトキシシラン、β−（３,４−エポキシシクロヘ
キシル）エチルトリメトキシシランなどが挙げられる。
このような密着助剤は、共重合体（Ａ）１００重量部に
対して、好ましくは２０重量部以下、より好ましくは１
０重量部以下の量で用いられる。接着助剤の量が２０重
量部を超える場合は、現像残りが生じやすくなる場合が
ある。 【００４４】塗布性を向上するため（Ｇ）界面活性剤使
用することができる。その市販品としては、例えばＢＭ
−１０００、ＢＭ−１１００（ＢＭ ＣＨＥＭＩＥ社
製）、メガファックＦ１４２Ｄ、同Ｆ１７２、同Ｆ１７
３、同Ｆ１８３（大日本インキ化学工業(株)製）、フロ
ラードＦＣ−１３５、同ＦＣ−１７０Ｃ、同ＦＣ−４３
０、同ＦＣ−４３１（住友スリーエム(株)製）、サーフ
ロンＳ−１１２、同Ｓ−１１３、同Ｓ−１３１、同Ｓ−
１４１、同Ｓ−１４５、同Ｓ−３８２、同ＳＣ−１０
１、同ＳＣ−１０２、同ＳＣ−１０３、同ＳＣ−１０
４、同ＳＣ−１０５、同ＳＣ−１０６（旭硝子(株)
製）、エフトップＥＦ３０１、同３０３、同３５２（新
秋田化成（株）製）、ＳＨ−２８ＰＡ、ＳＨ−１９０、
ＳＨ−１９３、ＳＺ−６０３２、ＳＦ−８４２８、ＤＣ
−５７、ＤＣ−１９０（東レ・ダウコーニング・シリコ
ーン（株）製）などフッ素系およびシリコーン系界面活
性剤が挙げられる。 【００４５】（Ｇ）成分としてはその他にもポリオキシ
エチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンステア
リルエーテル、ポリオキシエチレンオレイルエーテルな
どのポリオキシエチレンアルキルエーテル類；ポリオキ
シエチレンオクチルフェニルエーテル、ポリオキシエチ
レンノニルフェニルエーテルなどのポリオキシエチレン
アリールエーテル類；ポリオキシエチレンジラウレー
ト、ポリオキシエチレンジステアレートなどのポリオキ
シエチレンジアルキルエステル類などのノニオン系界面
活性剤；オルガノシロキサンポリマーＫＰ３４１（信越
化学工業（株）製）、（メタ）アクリル酸系共重合体ポ
リフローＮｏ. ５７、９５（共栄社化学（株）製）など
を使用することができる。これらの界面活性剤は、共重
合体（Ａ）１００重量部に対して、好ましくは５重量部
以下、より好ましくは２重量部以下で用いられる。界面
活性剤の量が５重量部を超える場合は、塗布時の膜あれ
が生じやすくなることがある。 【００４６】インクジェット方式により層間絶縁膜を形
成するための組成物 本発明のインクジェット方式により層間絶縁膜を形成す
るための組成物は、上記の共重合体（Ａ）、（Ｂ）１,
２−キノンジアジド化合物および（Ｃ）沸点が１８０℃
以上の溶剤、ならびに任意的に添加するその他の配合剤
を均一に混合することによって調製される。通常、本発
明の組成物は、適当な溶媒に溶解されて溶液状態で用い
られる。例えば共重合体（Ａ）、（Ｂ）１,２−キノン
ジアジド、および（Ｃ）沸点が１８０℃以上の溶剤を所
定の割合で混合することにより、溶液状態の感放射線性
樹脂組成物を調製することができる。 【００４７】本発明の組成物は、その使用目的により適
宜の固形分濃度を採用できるが、例えば、固形分濃度１
０〜４０重量％とすることができる。上記のようにして
調製された組成物は、孔径０．０５〜３．０μｍ、好ま
しくは孔径０．０５〜０．２μｍのミリポアフィルタな
どを用いて濾別した後、使用に供することもできる。本
発明の組成物は、下記する方法により層間絶縁膜を形成
することができる。 【００４８】インクジェット方式による層間絶縁膜の形
成 次に、本発明の組成物を用いてインクジェット方式によ
り層間絶縁膜を形成する方法について説明する。本発明
の組成物は、下地基板表面にインクジェット装置により
塗布し、プレベークにより溶媒を除去することによって
塗膜とすることができる。上記基板として使用できるも
のとしては、例えばガラス、石英、シリコン、樹脂等の
基板が使用することができる。樹脂としては、例えばポ
リエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレー
ト、ポリエーテルスルホン、ポリカーボネート、ポリイ
ミド、ならびに環状オレフィンの開環重合体およびその
水素添加物の如き樹脂を挙げることができる。プレベー
クの条件は、各成分の種類、配合割合などによっても異
なるが、通常６０〜１３０℃で０．５〜１５分間程度の
条件が最適である。プリベーク後の膜厚は層間絶縁膜形
成用感放射線性樹脂組成物の固形分濃度や塗布条件によ
り所望の値とすることができるが、０.２５〜６μｍ程
度とすることができる。 【００４９】次に、形成された塗膜に所定のパターンの
マスクを介して放射線を照射する。ここで用いられる放
射線としては、例えばｇ線（波長４３６ｎｍ）、ｉ線
（波長３６５ｎｍ）等の紫外線、ＫｒＦエキシマレーザ
ー等の遠紫外線、シンクロトロン放射線等のＸ線、電子
線等の荷電粒子線が挙げられる。これらのうち、ｇ線お
よびｉ線が好ましい。これら放射線の露光量は、通常５
０〜１０，０００Ｊ／ｍ２、好ましくは１００〜５，０
００Ｊ／ｍ２である。放射線を照射した後、現像液を用
いて現像処理して放射線の照射部分を除去することによ
り所望のパターンを得ることができる。ここで用いられ
る現像液としては、例えば水酸化ナトリウム、水酸化カ
リウム、炭酸ナトリウム、硅酸ナトリウム、メタ硅酸ナ
トリウム、アンモニア水等の無機アルカリ類；エチルア
ミン、ｎ−プロピルアミン等の第一級アミン類；ジエチ
ルアミン、ジ−ｎ−プロピルアミン等の第二級アミン
類；トリエチルアミン、メチルジエチルアミン等の第三
級アミン類；ジメチルエタノ−ルアミン、トリエタノ−
ルアミン等のアルコ−ルアミン類；テトラメチルアンモ
ニウムヒドロキシド、テトラエチルアンモニウムヒドロ
キシド、コリン等の第四級アンモニウム塩またはピロ−
ル、ピペリジン、１,８−ジアザビシクロ−（５.４.
０）−７− ウンデセン、１,５−ジアザビシクロ−
（４.３.０）−５−ノナン等の環状アミン類を水に溶解
したアルカリ水溶液が好ましく使用される。また該現像
液には、水溶性有機溶媒、例えばメタノ−ル、エタノ−
ル等のアルコ−ル類や界面活性剤を適量添加して使用す
ることもできる。さらに本発明の組成物を溶解する各種
有機溶媒も現像液として使用することができる。現像方
法としては、液盛り法、ディッピング法、揺動浸漬法等
を利用することができる。 【００５０】現像処理後に、パターニングされた膜に対
し、例えば流水洗浄によるリンス処理を行ってもよい。
さらに、高圧水銀灯などによる放射線を全面に照射する
ことにより、当該膜中に残存する１，２−キノンジアジ
ド化合物の分解処理を行うこともできる。 【００５１】その後、この膜をホットプレート・オーブ
ン等の加熱装置を用いて加熱して硬化処理を行うことに
より所望の層間絶縁膜を形成することができる。。この
硬化処理における加熱温度は、例えば１５０〜２８０℃
とすることができ、加熱時間は、ホットプレート上で焼
成を行う場合には５〜３０分間、オーブン中で焼成を行
う場合には３０〜９０分間とすることができる。このよ
うにして形成された層間絶縁膜は、密着性、表面硬度、
透明性、耐熱性、耐光性、耐溶剤性などを満たす。 【００５２】 【実施例】以下に合成例、実施例を示して、本発明をさ
らに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定
されるものではない。 【００５３】共重合体（Ａ）の製造 以下、本発明に使用される共重合体（Ａ）の製造例を合
成例１および２に示す。 合成例１ 冷却管、攪拌機を備えたフラスコに、２,２’−アゾビ
ス（２,４−ジメチルバレロニトリル）５重量部、ジエ
チレングリコールメチルエチルエーテル２００重量部を
仕込んだ。引き続きスチレン２５重量部、メタクリル酸
２０重量部、メタクリル酸グリシジル４５重量部および
メタクリル酸トリシクロ［５．２．１．０ ２，６］デカ
ン−８−イル１０重量部を仕込み窒素置換した後、ゆる
やかに撹拌を始めた。溶液の温度を７０℃に上昇させ、
この温度を５時間保持し共重合体（Ａ−１）を含む重合
体溶液を得た。得られた重合体溶液の固形分濃度は、３
３.０％であった。また、共重合体（Ａ−１）の重量平
均分子量（Ｍｗ）は、６，０００であった。 【００５４】合成例２ 冷却管、攪拌機を備えたフラスコに、２,２’−アゾビ
ス（２,４−ジメチルバレロニトリル）５重量部、ジエ
チレングリコールメチルエチルエーテル２００重量部を
仕込んだ。引き続きスチレン１８重量部、メタクリル酸
２０重量部、メタクリル酸グリシジル４０重量部および
シクロヘキシルマレイミド２２重量部を仕込み窒素置換
した後ゆるやかに撹拌を始めた。溶液温度を７０℃に上
昇させ、この温度を５時間保持し共重合体（Ａ−２）を
含む重合体溶液を得た。得られた重合体溶液の固形分濃
度は、３３.０％であった。また、共重合体（Ａ−２）
の重量平均分子量（Ｍｗ）は、１２，０００であった。 【００５５】第１の組成物の調製および評価 実施例１ 共重合体（Ａ）として合成例１で得られた共重合体（Ａ
−１）を含む溶液（共重合体（Ａ−１）１００重量部
（固形分）に相当する量）と、成分（Ｂ）として２，
３，４，４‘−テトラヒドロキシベンゾフェノン（１モ
ル）と、１，２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン
酸クロリド（２モル）との縮合物（２，３，４，４‘−
テトラヒドロキシベンゾフェノン−１，２−ナフトキノ
ンジアジド−４−スルホン酸エステル）３０重量部と、
成分（Ｃ）としてジエチレングリコールモノブチルエ
ーテルアセテート８００重量部、成分（Ｈ）接着助剤と
してγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン１５
重量部、および成分（Ｇ）界面活性剤としてＳＨ−２８
ＰＡ（東レシリコーン(株)製）０.１重量部を加え、さ
らに固形分濃度が１０％になるようにジエチレングリコ
ールメチルエチルエーテルを添加した後、孔径０.２μ
ｍのミリポアフィルタで濾過して第１の組成物を調製し
た。 【００５６】層間絶縁膜の形成 上記組成物を、インクジェット装置を用いてガラス基板
上に塗布した後、ホットプレート上で９０℃、２分間プ
レベークして塗膜を形成した。その後、５〜３０μｍの
絶縁膜パターンマスクを介してキャノン（株）製アライ
ナーＰＬＡ−５０１Ｆで露光を行った後、テトラメチル
アンモニウムヒドロキシド０．４重量％水溶液にて２５
℃、１分間現像した。その後、水で流水洗浄し、乾燥し
てウェハー上にパターンを形成した。このパターンを更
にオーブン中で２２０℃にて６０分間加熱処理して、膜
厚２．０μｍの絶縁膜パターンを形成した。 【００５７】（１）感度の評価 上記のようにして５〜３０μｍのパターンが形成できる
最小露光量を調べた。この値を表１に示す。この値が
２，０００Ｊ／ｍ2以下のとき、感放射線性は良好とい
える。 【００５８】（２）パターン断面形状の評価 パターンの断面形状を走査型電子顕微鏡にて観察した結
果、図１に示したＡ〜Ｃのどの形状に当たるかを表１に
示した。ＡあるいはＢのように、パターンエッジが順テ
ーパー状あるいは垂直に形成された場合には、パターン
形状は良好といえる。Ｃのように逆テーパーを示した場
合は、密着性等が問題になるため不良とした。 【００５９】（３）現像残りの有無 ガラス基板上に上記と同様にして絶縁膜パターンを形成
後、以下の２つの方法により現像残りの有無を調べた。 グリーンランプ（（株）フナテック社製）を用い、目
視で観察。 走査型電子顕微鏡（（株）日立製作所製、形式「Ｓ−
４２００」）を使用し、倍率４０，０００倍にて観察。
観察結果を表１に示す。 【００６０】（４）耐熱性の評価 上記のようにして絶縁膜を形成する際、オーブン中で２
３０℃にて６０分間加熱処理する前後の膜厚の変化率を
表１に示した。この値の絶対値が加熱前後で５％以内の
ときに、耐熱性良好といえる。 【００６１】（５）耐溶剤性の評価 上記のようにして形成した絶縁膜パターンを、７０℃に
温度制御されたジメチルスルホキシド中に２０分間浸漬
させ、浸漬による膜厚変化率を測定した。結果を表１に
示す。この値の絶対値が５％未満の場合、耐溶剤性は良
好といえる。 【００６２】（６）インクジェット塗布性の評価 インクジェット装置を用いて上記組成物を、ガラス基板
上に２．０μｍの膜厚になるように塗布した後、ホット
プレート上で９０℃、２分間プレベークして塗膜を形成
した。この塗膜の表面の凹凸を、接触式膜厚測定装置α
-ステップ（テンコールジャパン（株）製）を用いて、
測定長２，０００μｍ、測定範囲２，０００μｍ×２，
０００μｍ、測定点数ｎ＝５で測定した。各測定毎の最
高部と最低部の高低差（ｎｍ）を表１に示す。この値が
５００ｎｍ以下のとき、インクジェット塗布性は良好と
いえる。 【００６３】（７）乾固特性の評価 固定針型マイクロシリンジ（ハミルトンマイクロシリン
ジ、型番７０１、針内径０．１３ｍｍ）に上記組成物を
吸引し、針を下に向けてマイクロシリンジを垂直に保持
し、針先から上記組成物を１μｌ押し出した状態で２５
℃の室内にて２４時間放置した後の組成物の状態を観察
した。結果を表１に示す。表１において、針先にて組成
物が乾固していなければ良好、乾固して針穴が詰まって
いれば不良と記す。 【００６４】実施例２、３、４、５ 実施例１において、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、および
（Ｃ）成分の種類と量、ならびにその他の溶媒の種類を
表１の通りとした他は、実施例１と同様に組成物溶液を
調製し評価した。なお、表１において、各成分の添加量
は重量部であり、表中の「−」は、該当する成分を添加
していないことを表す。また、（Ｂ）成分、（Ｃ）成
分、ならびにその他の溶媒の略称は、それぞれ以下のも
のを表す。 【００６５】Ｂ−１：２，３，４，４‘−テトラヒドロ
キシベンゾフェノン（１モル）と、１，２−ナフトキノ
ンジアジド−４−スルホン酸クロリド（２モル）との縮
合物（２，３，４，４‘−テトラヒドロキシベンゾフェ
ノン−１，２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸
エステル） Ｂ−２：２,３,４−トリヒドロキシベンゾフェノン（１
モル）と１,２−ナフトキノンアジド−４−スルホン酸
エステル（２．６モル）との縮合物（Ｂ−２：２,３,４
−トリヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナフトキノ
ンアジド−４−スルホン酸エステル） Ｂ−３：４,４’−［１−［４−［１−［４−ヒドロキ
シフェニル］−１−メチルエチル］ フェニル］ エチ
リデン］ ビスフェノール（１モル）と１,２−ナフト
キノンジアジド−５−スルホン酸エステル（２モル）と
の縮合物 Ｃ−１：ジエチレングリコールモノブチルエーテルアセ
テート Ｃ−２：ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセ
テート Ｓ−１：ジエチレングリコールジメチルエーテル Ｓ−２：ジエチレングリコールエチルメチルエーテル 【００６６】実施例６、７ 実施例２において、さらに（Ｄ）成分を表１に記載した
種類と添加量の通り加えた他は、実施例２と同様に組成
物溶液を調製し評価した。結果は表１に示す。なお、
（Ｄ）成分の略称は、それぞれ以下のものを表す。 Ｄ−１：共栄社化学（株）製「エポライト１００ＭＦ」 Ｄ−２：油化シェルエポキシ（株）製「エピコート８２
８」 【００６７】比較例１、２ 実施例２において、（Ｃ）成分を加えず、かわりにＳ−
１、Ｓ−２を溶剤とした他は、実施例２と同様に組成物
溶液を調製し評価した。結果は表１に示す。 【００６８】 【表１】 【００６９】 【発明の効果】本発明によれば、液晶表示素子、集積回
路素子、固体撮像素子などの光デバイスに用いられる層
間絶縁膜をインクジェット方式により形成するための材
料として好適なインクジェット方式層間絶縁膜組成物が
提供される。本発明の組成物から得られた層間絶縁膜
は、密着性、表面硬度、透明性、耐熱性、耐光性、耐溶
剤性などの層間絶縁膜として要求される諸性能を満た
す。 【００７０】
積回路素子、固体撮像素子などの光デバイスに用いられ
る層間絶縁膜をインクジェット方式により形成するため
の材料として好適な組成物に関する。 【０００２】 【従来の技術】一般に、薄膜トランジスタ（以下、「Ｔ
ＦＴ」と記す。）型液晶表示素子や磁気ヘッド素子、集
積回路素子、固体撮像素子などの電子部品には、層状に
配置される配線の間を絶縁するために層間絶縁膜が設け
られている。層間絶縁膜を形成する際には、必要とする
パターン形状の層間絶縁膜を得るための工程数が少なく
しかも十分な平坦性を有する層間絶縁膜が得られるとい
う特徴を持つ、感放射線性樹脂組成物を用いるフォトリ
ソグラフィー法が幅広く使用されている。 【０００３】このような層間絶縁膜の形成方法として
は、従来、ＴＦＴ等の基板表面上に、スプレー法、ロー
ルコート法、回転塗布法、バー塗布法などの方法で塗布
し、プレベークにより溶媒を除去して塗膜とした後、加
熱処理をすることにより目的とする層間絶縁膜を形成す
ることが知られている。しかし、これらの方法では、層
間絶縁膜形成に必要な樹脂組成物量以上に、安定的な塗
布のために多量の樹脂組成物が必要である。従って樹脂
組成物の無駄が多く、そのためコストが高くなる等の問
題があった。 【０００４】一方、特開昭５９−７５２０５号公報、特
開昭６１−２４５１０６号公報、特開昭６３−２３５９
０１号公報等には、インクジェットヘッドを用いてカラ
ーフィルタの着色層を形成する工程を備えた、インクジ
ェット方式のカラーフィルタの製造方法が開示されてお
り、この方法では、カラーフィルタ用樹脂組成物の液滴
を吐出する位置の制御が容易で、樹脂組成物の無駄も少
なくなるため、製造コストを低減できるという利点があ
る。しかしながら、これらの公報では、電子素子の層間
絶縁膜組成物について、インクジェット方式に適した組
成について十分な考察がなされていない。 【０００５】 【発明が解決しようとする課題】本発明は、従来技術に
おける前記事情を勘案してなされたものであり、その課
題は、密着性、表面硬度、透明性、耐熱性、耐光性、耐
溶剤性などの層間絶縁膜として要求される諸性能を満た
すとともに、低コストのインクジェット方式による製造
に適した層間絶縁膜形成用組成物を提供することにあ
る。 【０００６】 【課題を解決するための手段】本発明者らは、インクジ
ェット方式による層間絶縁膜の製造過程における挙動を
詳細に検討した結果、使用されるインクジェットヘッド
の目詰まりを無くして、層間絶縁膜を形成するための組
成物の液滴を直進性良く吐出する必要があり、そのため
には、層間絶縁膜組成物の吐出時の液滴の乾固速度を小
さくするとともに、早すぎる溶媒の蒸散による液滴の粘
度上昇も制御し、かつ固形分の析出を防止する必要があ
るとの知見を得た。 【０００７】本発明は上記知見によってなされたもので
あり、本発明によれば上記課題は、（Ａ）（ａ１）不飽
和カルボン酸および／または不飽和カルボン酸無水物、
（ａ２）エポキシ基含有不飽和化合物、ならびに（ａ
３）その他のオレフィン系不飽和化合物の共重合体（以
下、「共重合体（Ａ）」ということがある。）、（Ｂ）
１，２−キノンジアジド化合物、ならびに（Ｃ）常圧に
おける沸点が１８０℃以上の溶媒を含有することを特徴
とする、インクジェット方式により層間絶縁膜を形成す
るための組成物によって達成される。以下、本発明の組
成物に使用されるその他の構成成分について詳説する。 【０００８】共重合体（Ａ） 共重合体（Ａ）は、化合物（ａ１）、化合物（ａ２）、
化合物（ａ３）および化合物（ａ４）を溶媒中で、重合
開始剤の存在下にラジカル重合することによって製造す
ることができる。本発明で用いられる共重合体（Ａ）
は、化合物（ａ１）から誘導される構成単位を、化合物
（ａ１）、（ａ２）および（ａ３）から誘導される繰り
返し単位の合計に基づいて、好ましくは５〜４０重量
％、特に好ましくは１０〜３０重量％含有している。こ
の構成単位が５重量％未満である共重合体は、アルカリ
水溶液に溶解しにくくなり、一方４０重量％を超える共
重合体はアルカリ水溶液に対する溶解性が大きくなりす
ぎる傾向にある。化合物（ａ１）としては、例えばアク
リル酸、メタクリル酸、クロトン酸などのモノカルボン
酸；マレイン酸、フマル酸、シトラコン酸、メサコン
酸、イタコン酸などのジカルボン酸；およびこれらジカ
ルボン酸の無水物；こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリ
ロイロキシエチル〕、フタル酸モノ〔２−（メタ）アク
リロイロキシエチル〕等の２価以上の多価カルボン酸の
モノ〔（メタ）アクリロイロキシアルキル〕エステル
類；ω−カルボキシポリカプロラクトンモノ（メタ）ア
クリレート等の両末端にカルボキシル基と水酸基とを有
するポリマーのモノ（メタ）アクリレート類等が挙げら
れる。これらのうち、アクリル酸、メタクリル酸、無水
マレイン酸などが共重合反応性、アルカリ水溶液に対す
る溶解性および入手が容易である点から好ましく用いら
れる。これらは、単独であるいは組み合わせて用いられ
る。 【０００９】本発明で用いられる共重合体（Ａ）は、化
合物（ａ２）から誘導される構成単位を、化合物（ａ
１）、（ａ２）および（ａ３）から誘導される繰り返し
単位の合計に基づいて、好ましくは１０〜７０重量％、
特に好ましくは２０〜６０重量％含有している。この構
成単位が１０重量％未満の場合は得られる層間絶縁膜ま
たは絶縁膜の耐熱性、表面硬度が低下する傾向にあり、
一方７０重量％を超える場合は共重合体の保存安定性が
低下する傾向にある。化合物（ａ２）としては、例えば
アクリル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル、α−
エチルアクリル酸グリシジル、α−ｎ−プロピルアクリ
ル酸グリシジル、α−ｎ−ブチルアクリル酸グリシジ
ル、アクリル酸−３，４−エポキシブチル、メタクリル
酸−３，４−エポキシブチル、アクリル酸−６，７−エ
ポキシヘプチル、メタクリル酸−６，７−エポキシヘプ
チル、α−エチルアクリル酸−６，７−エポキシヘプチ
ル、ｏ-ビニルベンジルグリシジルエーテル、ｍ-ビニル
ベンジルグリシジルエーテル、ｐ-ビニルベンジルグリ
シジルエーテルなどが挙げられる。これらのうち、メタ
クリル酸グリシジル、メタクリル酸−６，７−エポキシ
ヘプチル、ｏ-ビニルベンジルグリシジルエーテル、ｍ-
ビニルベンジルグリシジルエーテル、ｐ-ビニルベンジ
ルグリシジルエーテルなどが共重合反応性および得られ
る光拡散反射膜の耐熱性、表面硬度を高める点から好ま
しく用いられる。これらは、単独であるいは組み合わせ
て用いられる。 【００１０】本発明で用いられる共重合体（Ａ）は、化
合物（ａ３）から誘導される構成単位を、化合物（ａ
１）、（ａ２）および（ａ３）から誘導される繰り返し
単位の合計に基づいて、好ましくは１０〜７０重量％、
特に好ましくは１５〜５０重量％含有している。この構
成単位が１０重量％未満の場合は、共重合体（Ａ）の保
存安定性が低下する傾向にあり、一方７０重量％を超え
る場合は共重合体（Ａ）がアルカリ水溶液に溶解しにく
くなる傾向にある。化合物（ａ３）としては、例えばメ
チルメタクリレート、エチルメタクリレート、ｎ−ブチ
ルメタクリレート、ｓｅｃ−ブチルメタクリレート、ｔ
−ブチルメタクリレートなどのメタクリル酸アルキルエ
ステル；メチルアクリレート、イソプロピルアクリレー
トなどのアクリル酸アルキルエステル；シクロヘキシル
メタクリレート、２−メチルシクロヘキシルメタクリレ
ート、トリシクロ［５．２．１．０2,6］デカン−８−
イル メタクリレート（当該技術分野で慣用名としてジ
シクロペンタニルメタクリレートといわれている）、ジ
シクロペンタニルオキシエチルメタクリレート、イソボ
ロニルメタクリレートなどのメタクリル酸環状アルキル
エステル；シクロヘキシルアクリレート、２−メチルシ
クロヘキシルアクリレート、トリシクロ［５．２．１．
０2,6］デカン−８−イル アクリレート（当該技術分
野で慣用名としてジシクロペンタニルアクリレートとい
われている）、ジシクロペンタニルオキシエチルアクリ
レート、イソボロニルアクリレートなどのアクリル酸環
状アルキルエステル；フェニルメタクリレート、ベンジ
ルメタクリレートなどのメタクリル酸アリールエステ
ル；フェニルアクリレート、ベンジルアクリレートなど
のアクリル酸アリールエステル；マレイン酸ジエチル、
フマル酸ジエチル、イタコン酸ジエチルなどの不飽和ジ
カルボン酸ジエステル；２−ヒドロキシエチルメタクリ
レート、２−ヒドロキシプロピルメタクリレートなどの
ヒドロキシアルキルエステル； 【００１１】ビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、
５−メチルビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５
−エチルビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５−
ヒドロキシビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５
−ヒドロキシメチルビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−
エン、５−（２’−ヒドロキシエチル）ビシクロ[２．
２．１]ヘプト−２−エン、５−メトキシビシクロ[２．
２．１]ヘプト−２−エン、５−エトキシビシクロ[２．
２．１]ヘプト−２−エン、５，６−ジヒドロキシビシ
クロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５，６−ジ（ヒド
ロキシメチル）ビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エ
ン、５，６−ジ（２’−ヒドロキシエチル）ビシクロ
[２．２．１]ヘプト−２−エン、５，６−ジメトキシビ
シクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５，６−ジエト
キシビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５−ヒド
ロキシ−５−メチルビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−
エン、５−ヒドロキシ−５−エチルビシクロ[２．２．
１]ヘプト−２−エン、５−ヒドロキシメチル−５−メ
チルビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５−ｔ−
ブトキシカルボニルビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−
エン、５−シクロヘキシルオキシカルボニルビシクロ
[２．２．１]ヘプト−２−エン、５−フェノキシカルボ
ニルビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン、５，６−
ジ（ｔ−ブトキシカルボニル）ビシクロ[２．２．１]ヘ
プト−２−エン、５，６−ジ（シクロヘキシルオキシカ
ルボニル）ビシクロ[２．２．１]ヘプト−２−エン等の
ビシクロ不飽和化合物類； 【００１２】およびスチレン、α−メチルスチレン、ｍ
−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルトルエ
ン、ｐ−メトキシスチレン、アクリロニトリル、メタク
リロニトリル、塩化ビニル、塩化ビニリデン、アクリル
アミド、メタクリルアミド、酢酸ビニル、１，３−ブタ
ジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタ
ジエン、フェニルマレイミド、シクロヘキシルマレイミ
ド、ベンジルマレイミド、Ｎ−スクシンイミジル−３−
マレイミドベンゾエート、Ｎ−スクシンイミジル−４−
マレイミドブチレート、Ｎ−スクシンイミジル−６−マ
レイミドカプロエート、Ｎ−スクシンイミジル−３−マ
レイミドプロピオネート、Ｎ−（９−アクリジニル）マ
レイミドなどが挙げられる。これらのうち、スチレン、
ｔ−ブチルメタクリレート、ジシクロペンタニルメタク
リレート、ｐ−メトキシスチレン、２−メチルシクロヘ
キシルアクリレート、１，３−ブタジエン、ビシクロ
[２．２．１]ヘプト−２−エンフェニルマレイミド、シ
クロヘキシルマレイミドなどが共重合反応性およびアル
カリ水溶液に対する溶解性の点から好ましい。これら
は、単独であるいは組み合わせて用いられる。 【００１３】本発明で用いられる共重合体（Ａ）の好ま
しい具体例としては、例えば、スチレン／メタクリル酸
／メタクリル酸グリシジル共重合体、１，３-ブタジエ
ン／スチレン／メタクリル酸／メタクリル酸グリシジル
共重合体、スチレン／メタクリル酸／メタクリル酸グリ
シジル／トリシクロ［５．２．１．０2,6］デカン−８
−イルメタクリレート共重合体、スチレン／メタクリル
酸／メタクリル酸グリシジル／シクロヘキシルマレイミ
ド共重合体、スチレン／メタクリル酸／メタクリル酸グ
リシジル／フェニルマレイミド共重合体、スチレン／メ
タクリル酸／メタクリル酸グリシジル／トリシクロ
［５．２．１．０2,6］デカン−８−イルメタクリレー
ト／シクロヘキシルマレイミド共重合体等が挙げられ、
これらのうちでも、スチレン／メタクリル酸／メタクリ
ル酸グリシジル／トリシクロ［５．２．１．０2,6］デ
カン−８−イルメタクリレート共重合体、スチレン／メ
タクリル酸／メタクリル酸グリシジル／シクロヘキシル
マレイミド共重合体が特に好ましい。 【００１４】共重合体（Ａ）の製造に用いられる溶媒と
しては、具体的には、例えばメタノール、エタノールな
どのアルコール類；テトラヒドロフランなどのエーテル
類；エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレン
グリコールモノエチルエーテルなどのグリコールエーテ
ル類；メチルセロソルブアセテート、エチルセロソルブ
アセテートなどのエチレングリコールアルキルエーテル
アセテート類；ジエチレングリコールモノメチルエーテ
ル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチ
レングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコー
ルジエチルエーテル、ジエチレングリコールエチルメチ
ルエーテルなどのジエチレングリコール類；プロピレン
グリコールメチルエーテル、プロピレングリコールエチ
ルエーテル、プロピレングリコールプロピルエーテル、
プロピレングリコールブチルエーテルなどのプロピレン
グリコールモノアルキルエーテル類；プロピレングリコ
ールメチルエーテルアセテート、プロピレングリコール
エチルエーテルアセテート、プロピレングリコールプロ
ピルエーテルアセテート、プロピレングリコールブチル
エーテルアセテートなどのプロピレングリコールアルキ
ルエーテルアセテート類；プロピレングリコールメチル
エーテルプロピオネート、プロピレングリコールエチル
エーテルプロピオネート、プロピレングリコールプロピ
ルエーテルプロピオネート、プロピレングリコールブチ
ルエーテルプロピオネートなどのプロピレングリコール
アルキルエーテルアセテート類；トルエン、キシレンな
どの芳香族炭化水素類； 【００１５】メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、
４−ヒドロキシ−４−メチル−２−ペンタノンなどのケ
トン類；および酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピ
ル、酢酸ブチル、２−ヒドロキシプロピオン酸エチル、
２−ヒドロキシ−２−メチルプロピオン酸メチル、２−
ヒドロキシ−２−メチルプロピオン酸エチル、ヒドロキ
シ酢酸メチル、ヒドロキシ酢酸エチル、ヒドロキシ酢酸
ブチル、乳酸メチル、乳酸エチル、乳酸プロピル、乳酸
ブチル、３−ヒドロキシプロピオン酸メチル、３−ヒド
ロキシプロピオン酸エチル、３−ヒドロキシプロピオン
酸プロピル、３−ヒドロキシプロピオン酸ブチル、２−
ヒドロキシ−３−メチルブタン酸メチル、メトキシ酢酸
メチル、メトキシ酢酸エチル、メトキシ酢酸プロピル、
メトキシ酢酸ブチル、エトキシ酢酸メチル、エトキシ酢
酸エチル、エトキシ酢酸プロピル、エトキシ酢酸ブチ
ル、プロポキシ酢酸メチル、プロポキシ酢酸エチル、プ
ロポキシ酢酸プロピル、プロポキシ酢酸ブチル、ブトキ
シ酢酸メチル、ブトキシ酢酸エチル、ブトキシ酢酸プロ
ピル、ブトキシ酢酸ブチル、２−メトキシプロピオン酸
メチル、２−メトキシプロピオン酸エチル、２−メトキ
シプロピオン酸プロピル、２−メトキシプロピオン酸ブ
チル、２−エトキシプロピオン酸メチル、２−エトキシ
プロピオン酸エチル、２−エトキシプロピオン酸プロピ
ル、２−エトキシプロピオン酸ブチル、２−ブトキシプ
ロピオン酸メチル、２−ブトキシプロピオン酸エチル、
２−ブトキシプロピオン酸プロピル、２−ブトキシプロ
ピオン酸ブチル、３−メトキシプロピオン酸メチル、３
−メトキシプロピオン酸エチル、３−メトキシプロピオ
ン酸プロピル、３−メトキシプロピオン酸ブチル、３−
エトキシプロピオン酸メチル、３−エトキシプロピオン
酸エチル、３−エトキシプロピオン酸プロピル、３−エ
トキシプロピオン酸ブチル、３−プロポキシプロピオン
酸メチル、３−プロポキシプロピオン酸エチル、３−プ
ロポキシプロピオン酸プロピル、３−プロポキシプロピ
オン酸ブチル、３−ブトキシプロピオン酸メチル、３−
ブトキシプロピオン酸エチル、３−ブトキシプロピオン
酸プロピル、３−ブトキシプロピオン酸ブチルなどのエ
ステル類が挙げられる。 【００１６】共重合体（Ａ）の製造に用いられる重合開
始剤としては、一般的にラジカル重合開始剤として知ら
れているものが使用でき、例えば２,２’−アゾビスイ
ソブチロニトリル、２,２’−アゾビス−（２,４−ジメ
チルバレロニトリル）、２,２’−アゾビス−（４−メ
トキシ−２,４−ジメチルバレロニトリル）などのアゾ
化合物；ベンゾイルペルオキシド、ラウロイルペルオキ
シド、ｔ−ブチルペルオキシピバレート、１,１’−ビ
ス−（ｔ−ブチルペルオキシ）シクロヘキサンなどの有
機過酸化物；および過酸化水素が挙げられる。ラジカル
重合開始剤として過酸化物を用いる場合には、過酸化物
を還元剤とともに用いてレドックス型開始剤としてもよ
い。 【００１７】本発明で用いられる共重合体（Ａ）は、ポ
リスチレン換算重量平均分子量（以下、「Ｍｗ」とい
う）が、通常、2×103〜1×105、好ましくは5×103〜5
×104であることが望ましい。Ｍｗが2×103未満である
と、得られる被膜は、現像性、残膜率などが低下した
り、またパターン形状、耐熱性などに劣ることがあり、
一方1×105を超えると、感度が低下したりパターン形状
に劣ることがある。上記のように本発明で用いられる共
重合体（Ａ）は、カルボキシル基および／またはカルボ
ン酸無水物基ならびにエポキシ基とを有しており、アル
カリ水溶液に対して適切な溶解性を有するとともに、特
別な硬化剤を併用しなくとも加熱により容易に硬化させ
ることができる。上記の共重合体（Ａ）を含む組成物
は、層間絶縁膜の製造工程のうち、現像工程において現
像残りを生じることなく、また膜べりすることなく、容
易に所望の形状を形成することができる。 【００１８】（Ｂ）１,２−キノンジアジド化合物 本発明で用いられる（Ｂ）１,２−キノンジアジド化合
物は紫外線等の放射線の照射によりカルボン酸を生成す
る機能を有する１，２−キノンジアジド化合物であり、
例えば、１,２−ベンゾキノンジアジドスルホン酸エス
テル、１,２−ナフトキノンジアジドスルホン酸エステ
ル、１,２−ベンゾキノンジアジドスルホン酸アミドお
よび１,２−ナフトキノンジアジドスルホン酸アミド等
を挙げることができる。 【００１９】これらの具体例としては、２,３,４−トリ
ヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナフトキノンアジ
ド−４−スルホン酸エステル、２,３,４−トリヒドロキ
シベンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−５
−スルホン酸エステル、２,４,６−トリヒドロキシベン
ゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−４−スル
ホン酸エステル、２,４,６−トリヒドロキシベンゾフェ
ノン−１,２−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸
エステル等のトリヒドロキシベンゾフェノンの１,２−
ナフトキノンジアジドスルホン酸エステル；２,２’,
４,４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナ
フトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、２,
２’,４,４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン−１,
２−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エステル、
２,３,４,３’−テトラヒドロキシベンゾフェノン−１,
２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、
２,３,４,３’−テトラヒロキシベンゾフェノン−１,２
−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エステル、
２,３,４,４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン−１,
２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、
２,３,４,４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン−１,
２−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エステル、
２,３,４,２’−テトラヒドロキシ−４’−メチルベン
ゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−４−スル
ホン酸エステル、２,３,４,２’−テトラヒドロキシ−
４’−メチルベンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジ
アジド−５−スルホン酸エステル、２,３,４,４’−テ
トラヒドロキシ−３’−メトキシベンゾフェノン−１,
２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、
２,３,４,４’−テトラヒドロキシ−３’−メトキシベ
ンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−５−ス
ルホン酸エステル等のテトラヒドロキシベンゾフェノン
の１,２−ナフトキノンジアジドスルホン酸エステル； 【００２０】２,３,４,２’,６’−ペンタヒドロキシベ
ンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−４−ス
ルホン酸エステル、２,３,４,２’,６’−ペンタヒドロ
キシベンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−
５−スルホン酸エステル等のペンタヒドロキシベンゾフ
ェノンの１,２−ナフトキノンジアジドスルホン酸エス
テル；２,４,６,３’,４’,５’−ヘキサヒドロキシベ
ンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−４−ス
ルホン酸エステル、２,４,６,３’,４’,５’−ヘキサ
ヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジア
ジド−５−スルホン酸エステル、３,４,５,３’,４’,
５’−ヘキサヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナフ
トキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、３,４,
５,３’,４’,５’−ヘキサヒドロキシベンゾフェノン
−１,２−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エス
テル等のヘキサヒドロキシベンゾフェノンの１,２−ナ
フトキノンジアジドスルホン酸エステル； 【００２１】ビス（２,４−ジヒドロキシフェニル）メ
タン−１,２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸
エステル、ビス（２,４−ジヒドロキシフェニル）メタ
ン−１,２−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エ
ステル、ビス（ｐ−ヒドロキシフェニル）メタン−１,
２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、
ビス（ｐ−ヒドロキシフェニル）メタン−１,２−ナフ
トキノンジアジド−５−スルホン酸エステル、トリ（ｐ
−ヒドロキシフェニル）メタン−１,２−ナフトキノン
ジアジド−４−スルホン酸エステル、トリ（ｐ−ヒドロ
キシフェニル）メタン−１,２−ナフトキノンジアジド
−５−スルホン酸エステル、１,１,１−トリ（ｐ−ヒド
ロキシフェニル）エタン−１,２−ナフトキノンジアジ
ド−４−スルホン酸エステル、１,１,１−トリ（ｐ−ヒ
ドロキシフェニル）エタン−１,２−ナフトキノンジア
ジド−５−スルホン酸エステル、ビス（２,３,４−トリ
ヒドロキシフェニル）メタン−１,２−ナフトキノンジ
アジド−４−スルホン酸エステル、ビス（２,３,４−ト
リヒドロキシフェニル）メタン−１,２−ナフトキノン
ジアジド−５−スルホン酸エステル、２,２−ビス（２,
３,４−トリヒドロキシフェニル）プロパン−１,２−ナ
フトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、２,２
−ビス（２,３,４−トリヒドロキシフェニル）プロパン
−１,２−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エス
テル、１,１,３−トリス（２,５−ジメチル−４−ヒド
ロキシフェニル）−３−フェニルプロパン−１,２−ナ
フトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、１,１,
３−トリス（２,５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニ
ル）−３−フェニルプロパン−１,２−ナフトキノンジ
アジド−５−スルホン酸エステル、 【００２２】４,４’−〔１−〔４−〔１−〔４−ヒド
ロキシフェニル〕−１−メチルエチル〕フェニル〕エチ
リデン〕ビスフェノール−１,２−ナフトキノンジアジ
ド−４−スルホン酸エステル、４,４’−〔１−〔４−
〔１−〔４−ヒドロキシフェニル〕−１−メチルエチ
ル〕フェニル〕エチリデン〕ビスフェノール−１,２−
ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エステル、ビス
（２,５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−
ヒドロキシフェニルメタン−１,２−ナフトキノンジア
ジド−４−スルホン酸エステル、ビス（２,５−ジメチ
ル−４−ヒドロキシフェニル）−２−ヒドロキシフェニ
ルメタン−１,２−ナフトキノンジアジド−５−スルホ
ン酸エステル、３,３,３’,３’−テトラメチル−１,
１’−スピロビインデン−５,６,７,５’,６’,７’−
ヘキサノール−１,２−ナフトキノンジアジド−４−ス
ルホン酸エステル、３,３,３’,３’−テトラメチル−
１,１’−スピロビインデン−５,６,７,５’,６’,７’
−ヘキサノール−１,２−ナフトキノンジアジド−５−
スルホン酸エステル、２,２,４−トリメチル−７,２’,
４’−トリヒドロキシフラバン−１,２−ナフトキノン
ジアジド−４−スルホン酸エステル、２,２,４−トリメ
チル−７,２’,４’−トリヒドロキシフラバン−１,２
−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸エステル等の
（ポリヒドロキシフェニル）アルカンの１,２−ナフト
キノンジアジドスルホン酸エステルが挙げられる。 【００２３】また、上記例示した１,２−ナフトキノン
ジアジドスルホン酸エステル類のエステル結合をアミド
結合に変更した１,２−ナフトキノンジアジドスルホン
酸アミド類例えば２,３,４−トリヒドロキシベンゾフェ
ノン−１,２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸
アミド等も好適に使用される。これらのうちでも２,３,
４−トリヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナフトキ
ノンアジド−４−スルホン酸エステル、２,３,４,４’
−テトラヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナフトキ
ノンジアジド−４−スルホン酸エステル、２,２’,４,
４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナフ
トキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、ビス
（２,４−ジヒドロキシフェニル）メタン−１,２−ナフ
トキノンジアジド−４−スルホン酸エステル、４,４’
−〔１−〔４−〔１−〔４−ヒドロキシフェニル〕−１
−メチルエチル〕フェニル〕エチリデン〕ビスフェノー
ル−１,２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸エ
ステル、１,１,３−トリス（２,５−ジメチル−４−ヒ
ドロキシフェニル）−３−フェニルプロパン−１,２−
ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル等が好
ましく使用され、そのうち２,３,４−トリヒドロキシベ
ンゾフェノン−１,２−ナフトキノンアジド−４−スル
ホン酸エステル、２,３,４,４’−テトラヒドロキシベ
ンゾフェノン−１,２−ナフトキノンジアジド−４−ス
ルホン酸エステル、４,４’−〔１−〔４−〔１−〔４
−ヒドロキシフェニル〕−１−メチルエチル〕フェニ
ル〕エチリデン〕ビスフェノール−１,２−ナフトキノ
ンジアジド−４−スルホン酸エステルが特に好ましい。
これらの１,２−キノンジアジド化合物は単独でまたは
２種類以上を組み合わせて用いることができる。 【００２４】（Ｂ）１，２−キノンジアジド化合物の使
用割合は、共重合体（Ａ）１００重量部に対して、好ま
しくは５〜１００重量部、より好ましくは１０〜５０重
量部である。この割合が５重量部未満の場合には、放射
線の照射によって生成する酸量が少ないため、放射線の
照射部分と未照射部分との現像液となるアルカリ水溶液
に対する溶解度の差が小さく、パターニングが困難とな
る。また、エポキシ基の反応に関与する酸の量が少なく
なるため、十分な耐熱性および耐溶剤性が得られない。
一方、この割合が１００重量部を超える場合には、短時
間の放射線の照射では、未反応の（Ｂ）成分が多量に残
存するため、前記アルカリ水溶液への不溶化効果が高す
ぎて現像することが困難となる。 【００２５】（Ｃ）常圧における沸点が１８０℃以上の
溶媒 本発明における溶媒は、常圧（１気圧）における沸点
（以下、単に「沸点」という。）が１８０℃以上の溶媒
（以下、「高沸点溶媒」という。）からなる。高沸点溶
媒の沸点は、好ましくは２００℃以上である。また、高
沸点溶媒の沸点の上限は、インクジェット方式により層
間絶縁膜を製造することができる限り、特に制約される
ものではないが、樹脂組成物の調製工程および層間絶縁
膜の製造工程における操作性の観点からみると、沸点が
２９０℃以下、好ましくは２８０℃以下の、常温（２０
℃）で比較的低粘度の液体である高沸点溶媒が望まし
い。したがって、本発明における高沸点溶媒の好ましい
沸点範囲は、具体的には、１８０〜２９０℃であり、さ
らに好ましくは２００〜２８０℃である。 【００２６】高沸点溶媒としては、例えば、 式 R1-O(CH2CH2O)2-R2（但し、R1およびR2は相互に独立
に炭素数２〜１０のアルキル基を示す。）で表されるジ
エチレングリコールジアルキルエーテル系溶媒； 式 R3-O(CH2CH2O)3-R4（但し、R3およびR4は相互に独立
に炭素数１〜１０のアルキル基を示す。）で表されるト
リエチレングリコールジアルキルエーテル系溶媒； 式 R5-O(CH2CH2O)i -R6 （但し、R5およびR6は相互に独
立に炭素数１〜１０のアルキル基を示し、ｉは２〜３０
の整数である。）で表されるポリエチレングリコールジ
アルキルエーテル系溶媒； 式 R7-OCH(CH3)CH2O-R8 （但し、R7およびR8は相互に独
立に炭素数２〜１０のアルキル基を示す。）で表される
プロピレングリコールジアルキルエーテル類； 【００２７】エチレングリコールモノイソアミルエーテ
ル、エチレングリコールモノヘキシルエーテル、エチレ
ングリコールモノフェニルエーテル、等のエチレングリ
コールモノアルキルエーテル類；エチレングリコールモ
ノブチルエーテルアセテート、等のエチレングリコール
モノアルキルエーテルアセテート類；ジエチレングリコ
ールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエ
チルエーテル、ジエチレングリコールモノ−ｎ−プロピ
ルエーテル、ジエチレングリコールモノ−ｎ−ブチルエ
ーテル等のジエチレングリコールモノアルキルエーテル
類；ジエチレングリコールモノメチルエーテルアセテー
ト、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテー
ト、ジエチレングリコールモノ−ｎ−プロピルエーテル
アセテート、ジエチレングリコールモノ−ｎ−ブチルエ
ーテルアセテート等のジエチレングリコールモノアルキ
ルエーテルアセテート類；エチレングリコールモノフェ
ニルエーテルアセテート、ジエチレングリコールジエチ
ルエーテル、ベンジルエチルエーテル、ジヘキシルエー
テル、等の他のエーテル類；プロピレングリコールブチ
ルエーテルアセテート等のプロピレングリコールアルキ
ルエーテルアセテート類； 【００２８】１−オクタノール、１−ノナノール、ベン
ジルアルコール等のアルコール類；メチルエチルケト
ン、アセトニルアセトン、イソホロン等のケトン類；カ
プロン酸、カプリル酸等のカルボン酸類；乳酸ブチル、
安息香酸エチル、安息香酸ｎ−ブチル、しゅう酸ジエチ
ル、マレイン酸ジエチル、マレイン酸ジ−ｎ−ブチル、
グリセリントリアセテート、フマル酸ジ−ｎ−ブチル、
フタル酸ジメチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジ−ｎ
−プロピル、フタル酸ジ−ｉ−プロピル、フタル酸ジ−
ｎ−ブチル、サリチル酸ｉ−アミル、γ−ブチロラクト
ン、炭酸エチレン、炭酸プロピレン等のエステル系溶媒
等を挙げることができる。 【００２９】本発明における好ましい高沸点溶媒の具体
例としては、エチレングリコールモノブチルエーテルア
セテート、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジ
エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ジ
エチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、ジ
プロピレングリコール、プロピレングリコールブチルエ
ーテルアセテート、ジエチレングリコールジ−ｎ−ブチ
ルエーテル、テトラエチレングリコールジメチルエーテ
ル、ペンタエチレングリコールジメチルエーテル、ヘキ
サエチレングリコールジメチルエーテル、プロピレング
リコールジ−ｎ−ブチルエーテル、乳酸ブチル等を挙げ
ることができる。前記高沸点溶媒は、単独でまたは２種
以上を混合して使用することができる。 【００３０】高沸点溶媒の使用量は、共重合体（Ａ）１
００重量部に対して、通常、１００〜１０，０００重量
部、好ましくは１，０００〜１０，０００重量部、さら
に好ましくは２，０００〜５，０００重量部である。 【００３１】本発明においては、高沸点溶媒を使用する
ことにより、下記するような効果を奏することができ
る。即ち、 インクジェット方式により層間絶縁膜を形成する際
には、溶媒の蒸発により層間絶縁膜組成物が次第に粘稠
になるが、溶媒の沸点が低いと粘度変化の制御が困難に
なるため、層間絶縁膜の形成過程の初期と終期での、吐
出された組成物の変化の度合いが大きくなり、層間絶縁
膜の形成に支障をきたすのに対して、高沸点溶媒を採用
することにより、この粘度変化を適当な範囲に制御する
ことができ、所望の層間絶縁膜の形成が容易となる。 層間絶縁膜組成物を吐出させるインクジェットヘッ
ドにおける組成物の乾固による目詰まりを防止でき、ま
たそのことにより組成物の吐出時の飛行曲がりも防止で
き良好な直進性を確保できるため、層間絶縁膜形成用組
成物の利用効率および層間絶縁膜製造装置の洗浄効率が
向上する。 【００３２】また、本発明においては上記高沸点溶媒の
一部を、沸点が１８０℃未満の溶媒（以下、「低沸点溶
媒」という。）と置き換えることもできる。このような
低沸点溶媒としては、例えば、エチレングリコールモノ
メチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテ
ル、エチレングリコールモノプロピルエーテル、エチレ
ングリコールモノブチルエーテル等のエチレングリコー
ルモノアルキルエーテル類；メチルセロソルブアセテー
ト、エチルセロソルブアセテートなどのエチレングリコ
ールアルキルエーテルアセテート類；エチレングリコー
ルモノメチルエーテルアセテート、エチレングリコール
モノエチルエーテルアセテート、エチレングリコールモ
ノプロピルエーテルアセテート等のエチレングリコール
モノアルキルエーテルアセテート類；プロピレングリコ
ールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコ
ールモノエチルエーテルアセテート等のプロピレングリ
コールモノアルキルエーテルアセテート類；ジエチレン
グリコールジメチルエーテル、テトラヒドロフラン等の
他のエーテル類； 【００３３】プロピレングリコールメチルエーテル、プ
ロピレングリコールエチルエーテル、プロピレングリコ
ールプロピルエーテル、プロピレングリコールブチルエ
ーテルなどのプロピレングリコールモノアルキルエーテ
ル類；プロピレングリコールメチルエーテルアセテー
ト、プロピレングリコールエチルエーテルアセテート、
プロピレングリコールプロピルエーテルアセテート等の
プロピレングリコールアルキルエーテルアセテート類； 【００３４】メタノール、エタノールなどのアルコール
類；トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、メチル
エチルケトン、シクロヘキサノン、４−ヒドロキシ−４
−メチル−２−ペンタノン、２−ヘプタノン、３−ヘプ
タノン、メチルイソアミルケトンなどのケトン類；およ
び酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチ
ル、酢酸イソブチル、ぎ酸ｎ−アミル、酢酸イソアミ
ル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、２−ヒドロ
キシプロピオン酸メチル、２−ヒドロキシプロピオン酸
エチル、２−ヒドロキシ−２−メチルプロピオン酸メチ
ル、２−ヒドロキシ−２−メチルプロピオン酸エチル、
ヒドロキシ酢酸メチル、ヒドロキシ酢酸エチル、ヒドロ
キシ酢酸ブチル、乳酸メチル、乳酸エチル、乳酸プロピ
ル、３−ヒドロキシプロピオン酸メチル、３−ヒドロキ
シプロピオン酸エチル、３−ヒドロキシプロピオン酸プ
ロピル、２−ヒドロキシ−３−メチルブタン酸メチル、
メトキシ酢酸メチル、メトキシ酢酸エチル、メトキシ酢
酸プロピル、メトキシ酢酸ブチル、エトキシ酢酸メチ
ル、エトキシ酢酸エチル、エトキシ酢酸プロピル、プロ
ポキシ酢酸メチル、プロポキシ酢酸エチル、、ブトキシ
酢酸メチル、ブトキシ酢酸エチル、２−メトキシプロピ
オン酸メチル、２−メトキシプロピオン酸エチル、２−
エトキシプロピオン酸メチル、２−エトキシプロピオン
酸エチル、２−ブトキシプロピオン酸メチル、２−ブト
キシプロピオン酸エチル、３−メトキシプロピオン酸メ
チル、３−メトキシプロピオン酸エチル、３−エトキシ
プロピオン酸メチル、３−エトキシプロピオン酸エチ
ル、３−プロポキシプロピオン酸メチル、３−プロポキ
シプロピオン酸エチル、３−ブトキシプロピオン酸メチ
ル、３−ブトキシプロピオン酸エチルなどのエステル類
が挙げられる。 【００３５】これらのうち、ジエチレングリコール類、
プロピレングリコールモノアルキルエーテル類、プロピ
レングリコールアルキルアセテート類、エステル類が好
ましく、特に、ジエチレングリコールジメチルエーテ
ル、ジエチレングリコールエチルメチルエーテル、プロ
ピレングリコールメチルエーテル、プロピレングリコー
ルメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールエ
チルエーテルアセテート、３−メトキシプロピオン酸メ
チル、３−エトキシプロピオン酸エチル、乳酸メチル、
乳酸エチルが好ましい。 【００３６】これらの低沸点溶媒は、単独でまたは２種
以上を混合して使用することができる。低沸点溶媒を使
用する場合、その使用割合は、高沸点溶媒と低沸点溶媒
との合計に対して、通常、５０重量％以下、好ましくは
３０重量％以下である。この場合、低沸点溶媒の使用割
合が５０重量％を超えると、高沸点溶媒を使用すること
による所期の効果が損なわれるおそれがある。 【００３７】＜その他の任意成分＞本発明の感放射線性
樹脂組成物においては、上記の共重合体（Ａ）、（Ｂ）
１，２−キノンジアジド化合物および（Ｃ）高沸点溶媒
の他に、必要に応じて、（Ｄ）エポキシ基を分子内に２
個以上含有する化合物、（Ｅ）感熱性酸生成化合物、
（Ｆ）密着助剤、および（Ｇ）界面活性剤を含有させる
ことができる。 【００３８】上記（Ｄ）エポキシ基を分子内に２個以上
含有する化合物としては、例えばエピコート１００１、
１００２、１００３、１００４、１００７、１００９、
１０１０、８２８（油化シェルエポキシ（株）製）等の
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂市販品、エピコート８
０７（油化シェルエポキシ（株）製）等のビスフェノー
ルＦ型エポキシ樹脂市販品、エピコート１５２、１５４
（油化シェルエポキシ（株）製）、ＥＰＰＮ２０１、２
０２（日本化薬（株）製）等のフェノールノボラック型
エポキシ樹脂市販品、ＥＯＣＮ−１０２、１０３Ｓ、１
０４Ｓ、１０２０、１０２５、１０２７（日本化薬
（株）製）、エピコート１８０Ｓ７５（油化シェルエポ
キシ（株）製）等のクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂市販品、ＣＹ−１７５、１７７、１７９（ＣＩＢＡ−
ＧＥＩＧＹ Ａ.Ｇ.製）ＥＲＬ−４２３４、４２９９、
４２２１、４２０６（Ｕ.Ｃ.Ｃ.社製）、ショーダイン
５０９（昭和電工（株）製）、アルダライトＣＹ−１８
２、１９２、１８４（ＣＩＢＡ−ＧＥＩＧＹ Ａ.Ｇ.
製）、エピクロン２００、４００（大日本インキ（株）
製）、エピコート８７１、８７２（油化シェルエポキシ
（株）製）、ＥＤ−５６６１、５６６２（セラニーズコ
ーティング（株）製）等の環式脂肪族エポキシ樹脂市販
品、エポライト１００ＭＦ（共栄社化学（株）製）、エ
ピオールＴＭＰ（日本油脂（株）製）等の脂肪族ポリグ
リシジルエーテル市販品を挙げることができる。 【００３９】これらの化合物のうち、ビスフェノールＡ
型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、フ
ェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラ
ック型エポキシ樹脂、脂肪族ポリグリシジルエーテル類
が現像性および反射凹凸の形状コントロールの観点から
本発明においては好適に用いられる。また、上記したエ
ポキシ化合物の他、例えばビスフェノールＡ、ビスフェ
ノールＦのグリシジルエーテルの如き化合物も使用でき
る。 【００４０】これら（Ｄ）エポキシ基を分子内に２個以
上含有する化合物の添加量は、共重合体（Ａ）１００重
量部に対して１００重量部以下、好ましくは１〜１００
重量部、より好ましくは５〜５０重量部である。エポキ
シ基を分子内に２個以上含有する化合物をこのような範
囲で含有する組成物から形成された硬化物は、耐熱性や
密着性に優れるものとなる。ここで、エポキシ基を分子
内に２個以上含有する化合物の添加量が１重量部より少
ないと、硬化反応が充分に進行し難く、そのような組成
物から形成された硬化膜は、耐熱性、耐溶剤性に劣るも
のとなる場合がある。また１００重量部を越えると組成
全体の軟化点が低下し、光拡散反射膜に用いるパターン
を形成する際の加熱処理中に形状が保持でき難いという
問題が起こる。なお、前述の共重合体（Ａ）も「エポキ
シ基を分子内に２個以上含有する化合物」といいうる
が、アルカリ可溶性を有する点で（Ｄ）成分とは異な
る。 【００４１】上記（Ｅ）感熱性酸生成化合物は、耐熱性
や硬度を向上させるために用いることができる。その具
体例としては、フッ化アンチモン類が挙げられ、市販品
としては、サンエイドＳＩ−Ｌ８０、サンエイドＳＩ−
Ｌ１１０、サンエイドＳＩ−Ｌ１５０（以上、三新化学
工業（株）製）等が挙げられる。 【００４２】（Ｅ）成分の使用割合は、共重合体（Ａ）
１００重量部に対して、好ましくは２０重量部以下、よ
り好ましくは特に５重量部以下である。この割合が２０
重量部を超える場合には、析出物が発生し、パターニン
グが困難となる場合がある。 【００４３】また基体との接着性を向上させるために
（Ｆ）密着助剤を使用することもできる。このような接
着助剤としては、官能性シランカップリング剤が好まし
く使用され、例えばカルボキシル基、メタクリロイル
基、イソシアネート基、エポキシ基などの反応性置換基
を有するシランカップリング剤が挙げられる。具体的に
はトリメトキシシリル安息香酸、γ−メタクリロキシプ
ロピルトリメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラ
ン、ビニルトリメトキシシラン、γ−イソシアナートプ
ロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピル
トリメトキシシラン、β−（３,４−エポキシシクロヘ
キシル）エチルトリメトキシシランなどが挙げられる。
このような密着助剤は、共重合体（Ａ）１００重量部に
対して、好ましくは２０重量部以下、より好ましくは１
０重量部以下の量で用いられる。接着助剤の量が２０重
量部を超える場合は、現像残りが生じやすくなる場合が
ある。 【００４４】塗布性を向上するため（Ｇ）界面活性剤使
用することができる。その市販品としては、例えばＢＭ
−１０００、ＢＭ−１１００（ＢＭ ＣＨＥＭＩＥ社
製）、メガファックＦ１４２Ｄ、同Ｆ１７２、同Ｆ１７
３、同Ｆ１８３（大日本インキ化学工業(株)製）、フロ
ラードＦＣ−１３５、同ＦＣ−１７０Ｃ、同ＦＣ−４３
０、同ＦＣ−４３１（住友スリーエム(株)製）、サーフ
ロンＳ−１１２、同Ｓ−１１３、同Ｓ−１３１、同Ｓ−
１４１、同Ｓ−１４５、同Ｓ−３８２、同ＳＣ−１０
１、同ＳＣ−１０２、同ＳＣ−１０３、同ＳＣ−１０
４、同ＳＣ−１０５、同ＳＣ−１０６（旭硝子(株)
製）、エフトップＥＦ３０１、同３０３、同３５２（新
秋田化成（株）製）、ＳＨ−２８ＰＡ、ＳＨ−１９０、
ＳＨ−１９３、ＳＺ−６０３２、ＳＦ−８４２８、ＤＣ
−５７、ＤＣ−１９０（東レ・ダウコーニング・シリコ
ーン（株）製）などフッ素系およびシリコーン系界面活
性剤が挙げられる。 【００４５】（Ｇ）成分としてはその他にもポリオキシ
エチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンステア
リルエーテル、ポリオキシエチレンオレイルエーテルな
どのポリオキシエチレンアルキルエーテル類；ポリオキ
シエチレンオクチルフェニルエーテル、ポリオキシエチ
レンノニルフェニルエーテルなどのポリオキシエチレン
アリールエーテル類；ポリオキシエチレンジラウレー
ト、ポリオキシエチレンジステアレートなどのポリオキ
シエチレンジアルキルエステル類などのノニオン系界面
活性剤；オルガノシロキサンポリマーＫＰ３４１（信越
化学工業（株）製）、（メタ）アクリル酸系共重合体ポ
リフローＮｏ. ５７、９５（共栄社化学（株）製）など
を使用することができる。これらの界面活性剤は、共重
合体（Ａ）１００重量部に対して、好ましくは５重量部
以下、より好ましくは２重量部以下で用いられる。界面
活性剤の量が５重量部を超える場合は、塗布時の膜あれ
が生じやすくなることがある。 【００４６】インクジェット方式により層間絶縁膜を形
成するための組成物 本発明のインクジェット方式により層間絶縁膜を形成す
るための組成物は、上記の共重合体（Ａ）、（Ｂ）１,
２−キノンジアジド化合物および（Ｃ）沸点が１８０℃
以上の溶剤、ならびに任意的に添加するその他の配合剤
を均一に混合することによって調製される。通常、本発
明の組成物は、適当な溶媒に溶解されて溶液状態で用い
られる。例えば共重合体（Ａ）、（Ｂ）１,２−キノン
ジアジド、および（Ｃ）沸点が１８０℃以上の溶剤を所
定の割合で混合することにより、溶液状態の感放射線性
樹脂組成物を調製することができる。 【００４７】本発明の組成物は、その使用目的により適
宜の固形分濃度を採用できるが、例えば、固形分濃度１
０〜４０重量％とすることができる。上記のようにして
調製された組成物は、孔径０．０５〜３．０μｍ、好ま
しくは孔径０．０５〜０．２μｍのミリポアフィルタな
どを用いて濾別した後、使用に供することもできる。本
発明の組成物は、下記する方法により層間絶縁膜を形成
することができる。 【００４８】インクジェット方式による層間絶縁膜の形
成 次に、本発明の組成物を用いてインクジェット方式によ
り層間絶縁膜を形成する方法について説明する。本発明
の組成物は、下地基板表面にインクジェット装置により
塗布し、プレベークにより溶媒を除去することによって
塗膜とすることができる。上記基板として使用できるも
のとしては、例えばガラス、石英、シリコン、樹脂等の
基板が使用することができる。樹脂としては、例えばポ
リエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレー
ト、ポリエーテルスルホン、ポリカーボネート、ポリイ
ミド、ならびに環状オレフィンの開環重合体およびその
水素添加物の如き樹脂を挙げることができる。プレベー
クの条件は、各成分の種類、配合割合などによっても異
なるが、通常６０〜１３０℃で０．５〜１５分間程度の
条件が最適である。プリベーク後の膜厚は層間絶縁膜形
成用感放射線性樹脂組成物の固形分濃度や塗布条件によ
り所望の値とすることができるが、０.２５〜６μｍ程
度とすることができる。 【００４９】次に、形成された塗膜に所定のパターンの
マスクを介して放射線を照射する。ここで用いられる放
射線としては、例えばｇ線（波長４３６ｎｍ）、ｉ線
（波長３６５ｎｍ）等の紫外線、ＫｒＦエキシマレーザ
ー等の遠紫外線、シンクロトロン放射線等のＸ線、電子
線等の荷電粒子線が挙げられる。これらのうち、ｇ線お
よびｉ線が好ましい。これら放射線の露光量は、通常５
０〜１０，０００Ｊ／ｍ２、好ましくは１００〜５，０
００Ｊ／ｍ２である。放射線を照射した後、現像液を用
いて現像処理して放射線の照射部分を除去することによ
り所望のパターンを得ることができる。ここで用いられ
る現像液としては、例えば水酸化ナトリウム、水酸化カ
リウム、炭酸ナトリウム、硅酸ナトリウム、メタ硅酸ナ
トリウム、アンモニア水等の無機アルカリ類；エチルア
ミン、ｎ−プロピルアミン等の第一級アミン類；ジエチ
ルアミン、ジ−ｎ−プロピルアミン等の第二級アミン
類；トリエチルアミン、メチルジエチルアミン等の第三
級アミン類；ジメチルエタノ−ルアミン、トリエタノ−
ルアミン等のアルコ−ルアミン類；テトラメチルアンモ
ニウムヒドロキシド、テトラエチルアンモニウムヒドロ
キシド、コリン等の第四級アンモニウム塩またはピロ−
ル、ピペリジン、１,８−ジアザビシクロ−（５.４.
０）−７− ウンデセン、１,５−ジアザビシクロ−
（４.３.０）−５−ノナン等の環状アミン類を水に溶解
したアルカリ水溶液が好ましく使用される。また該現像
液には、水溶性有機溶媒、例えばメタノ−ル、エタノ−
ル等のアルコ−ル類や界面活性剤を適量添加して使用す
ることもできる。さらに本発明の組成物を溶解する各種
有機溶媒も現像液として使用することができる。現像方
法としては、液盛り法、ディッピング法、揺動浸漬法等
を利用することができる。 【００５０】現像処理後に、パターニングされた膜に対
し、例えば流水洗浄によるリンス処理を行ってもよい。
さらに、高圧水銀灯などによる放射線を全面に照射する
ことにより、当該膜中に残存する１，２−キノンジアジ
ド化合物の分解処理を行うこともできる。 【００５１】その後、この膜をホットプレート・オーブ
ン等の加熱装置を用いて加熱して硬化処理を行うことに
より所望の層間絶縁膜を形成することができる。。この
硬化処理における加熱温度は、例えば１５０〜２８０℃
とすることができ、加熱時間は、ホットプレート上で焼
成を行う場合には５〜３０分間、オーブン中で焼成を行
う場合には３０〜９０分間とすることができる。このよ
うにして形成された層間絶縁膜は、密着性、表面硬度、
透明性、耐熱性、耐光性、耐溶剤性などを満たす。 【００５２】 【実施例】以下に合成例、実施例を示して、本発明をさ
らに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定
されるものではない。 【００５３】共重合体（Ａ）の製造 以下、本発明に使用される共重合体（Ａ）の製造例を合
成例１および２に示す。 合成例１ 冷却管、攪拌機を備えたフラスコに、２,２’−アゾビ
ス（２,４−ジメチルバレロニトリル）５重量部、ジエ
チレングリコールメチルエチルエーテル２００重量部を
仕込んだ。引き続きスチレン２５重量部、メタクリル酸
２０重量部、メタクリル酸グリシジル４５重量部および
メタクリル酸トリシクロ［５．２．１．０ ２，６］デカ
ン−８−イル１０重量部を仕込み窒素置換した後、ゆる
やかに撹拌を始めた。溶液の温度を７０℃に上昇させ、
この温度を５時間保持し共重合体（Ａ−１）を含む重合
体溶液を得た。得られた重合体溶液の固形分濃度は、３
３.０％であった。また、共重合体（Ａ−１）の重量平
均分子量（Ｍｗ）は、６，０００であった。 【００５４】合成例２ 冷却管、攪拌機を備えたフラスコに、２,２’−アゾビ
ス（２,４−ジメチルバレロニトリル）５重量部、ジエ
チレングリコールメチルエチルエーテル２００重量部を
仕込んだ。引き続きスチレン１８重量部、メタクリル酸
２０重量部、メタクリル酸グリシジル４０重量部および
シクロヘキシルマレイミド２２重量部を仕込み窒素置換
した後ゆるやかに撹拌を始めた。溶液温度を７０℃に上
昇させ、この温度を５時間保持し共重合体（Ａ−２）を
含む重合体溶液を得た。得られた重合体溶液の固形分濃
度は、３３.０％であった。また、共重合体（Ａ−２）
の重量平均分子量（Ｍｗ）は、１２，０００であった。 【００５５】第１の組成物の調製および評価 実施例１ 共重合体（Ａ）として合成例１で得られた共重合体（Ａ
−１）を含む溶液（共重合体（Ａ−１）１００重量部
（固形分）に相当する量）と、成分（Ｂ）として２，
３，４，４‘−テトラヒドロキシベンゾフェノン（１モ
ル）と、１，２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン
酸クロリド（２モル）との縮合物（２，３，４，４‘−
テトラヒドロキシベンゾフェノン−１，２−ナフトキノ
ンジアジド−４−スルホン酸エステル）３０重量部と、
成分（Ｃ）としてジエチレングリコールモノブチルエ
ーテルアセテート８００重量部、成分（Ｈ）接着助剤と
してγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン１５
重量部、および成分（Ｇ）界面活性剤としてＳＨ−２８
ＰＡ（東レシリコーン(株)製）０.１重量部を加え、さ
らに固形分濃度が１０％になるようにジエチレングリコ
ールメチルエチルエーテルを添加した後、孔径０.２μ
ｍのミリポアフィルタで濾過して第１の組成物を調製し
た。 【００５６】層間絶縁膜の形成 上記組成物を、インクジェット装置を用いてガラス基板
上に塗布した後、ホットプレート上で９０℃、２分間プ
レベークして塗膜を形成した。その後、５〜３０μｍの
絶縁膜パターンマスクを介してキャノン（株）製アライ
ナーＰＬＡ−５０１Ｆで露光を行った後、テトラメチル
アンモニウムヒドロキシド０．４重量％水溶液にて２５
℃、１分間現像した。その後、水で流水洗浄し、乾燥し
てウェハー上にパターンを形成した。このパターンを更
にオーブン中で２２０℃にて６０分間加熱処理して、膜
厚２．０μｍの絶縁膜パターンを形成した。 【００５７】（１）感度の評価 上記のようにして５〜３０μｍのパターンが形成できる
最小露光量を調べた。この値を表１に示す。この値が
２，０００Ｊ／ｍ2以下のとき、感放射線性は良好とい
える。 【００５８】（２）パターン断面形状の評価 パターンの断面形状を走査型電子顕微鏡にて観察した結
果、図１に示したＡ〜Ｃのどの形状に当たるかを表１に
示した。ＡあるいはＢのように、パターンエッジが順テ
ーパー状あるいは垂直に形成された場合には、パターン
形状は良好といえる。Ｃのように逆テーパーを示した場
合は、密着性等が問題になるため不良とした。 【００５９】（３）現像残りの有無 ガラス基板上に上記と同様にして絶縁膜パターンを形成
後、以下の２つの方法により現像残りの有無を調べた。 グリーンランプ（（株）フナテック社製）を用い、目
視で観察。 走査型電子顕微鏡（（株）日立製作所製、形式「Ｓ−
４２００」）を使用し、倍率４０，０００倍にて観察。
観察結果を表１に示す。 【００６０】（４）耐熱性の評価 上記のようにして絶縁膜を形成する際、オーブン中で２
３０℃にて６０分間加熱処理する前後の膜厚の変化率を
表１に示した。この値の絶対値が加熱前後で５％以内の
ときに、耐熱性良好といえる。 【００６１】（５）耐溶剤性の評価 上記のようにして形成した絶縁膜パターンを、７０℃に
温度制御されたジメチルスルホキシド中に２０分間浸漬
させ、浸漬による膜厚変化率を測定した。結果を表１に
示す。この値の絶対値が５％未満の場合、耐溶剤性は良
好といえる。 【００６２】（６）インクジェット塗布性の評価 インクジェット装置を用いて上記組成物を、ガラス基板
上に２．０μｍの膜厚になるように塗布した後、ホット
プレート上で９０℃、２分間プレベークして塗膜を形成
した。この塗膜の表面の凹凸を、接触式膜厚測定装置α
-ステップ（テンコールジャパン（株）製）を用いて、
測定長２，０００μｍ、測定範囲２，０００μｍ×２，
０００μｍ、測定点数ｎ＝５で測定した。各測定毎の最
高部と最低部の高低差（ｎｍ）を表１に示す。この値が
５００ｎｍ以下のとき、インクジェット塗布性は良好と
いえる。 【００６３】（７）乾固特性の評価 固定針型マイクロシリンジ（ハミルトンマイクロシリン
ジ、型番７０１、針内径０．１３ｍｍ）に上記組成物を
吸引し、針を下に向けてマイクロシリンジを垂直に保持
し、針先から上記組成物を１μｌ押し出した状態で２５
℃の室内にて２４時間放置した後の組成物の状態を観察
した。結果を表１に示す。表１において、針先にて組成
物が乾固していなければ良好、乾固して針穴が詰まって
いれば不良と記す。 【００６４】実施例２、３、４、５ 実施例１において、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、および
（Ｃ）成分の種類と量、ならびにその他の溶媒の種類を
表１の通りとした他は、実施例１と同様に組成物溶液を
調製し評価した。なお、表１において、各成分の添加量
は重量部であり、表中の「−」は、該当する成分を添加
していないことを表す。また、（Ｂ）成分、（Ｃ）成
分、ならびにその他の溶媒の略称は、それぞれ以下のも
のを表す。 【００６５】Ｂ−１：２，３，４，４‘−テトラヒドロ
キシベンゾフェノン（１モル）と、１，２−ナフトキノ
ンジアジド−４−スルホン酸クロリド（２モル）との縮
合物（２，３，４，４‘−テトラヒドロキシベンゾフェ
ノン−１，２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸
エステル） Ｂ−２：２,３,４−トリヒドロキシベンゾフェノン（１
モル）と１,２−ナフトキノンアジド−４−スルホン酸
エステル（２．６モル）との縮合物（Ｂ−２：２,３,４
−トリヒドロキシベンゾフェノン−１,２−ナフトキノ
ンアジド−４−スルホン酸エステル） Ｂ−３：４,４’−［１−［４−［１−［４−ヒドロキ
シフェニル］−１−メチルエチル］ フェニル］ エチ
リデン］ ビスフェノール（１モル）と１,２−ナフト
キノンジアジド−５−スルホン酸エステル（２モル）と
の縮合物 Ｃ−１：ジエチレングリコールモノブチルエーテルアセ
テート Ｃ−２：ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセ
テート Ｓ−１：ジエチレングリコールジメチルエーテル Ｓ−２：ジエチレングリコールエチルメチルエーテル 【００６６】実施例６、７ 実施例２において、さらに（Ｄ）成分を表１に記載した
種類と添加量の通り加えた他は、実施例２と同様に組成
物溶液を調製し評価した。結果は表１に示す。なお、
（Ｄ）成分の略称は、それぞれ以下のものを表す。 Ｄ−１：共栄社化学（株）製「エポライト１００ＭＦ」 Ｄ−２：油化シェルエポキシ（株）製「エピコート８２
８」 【００６７】比較例１、２ 実施例２において、（Ｃ）成分を加えず、かわりにＳ−
１、Ｓ−２を溶剤とした他は、実施例２と同様に組成物
溶液を調製し評価した。結果は表１に示す。 【００６８】 【表１】 【００６９】 【発明の効果】本発明によれば、液晶表示素子、集積回
路素子、固体撮像素子などの光デバイスに用いられる層
間絶縁膜をインクジェット方式により形成するための材
料として好適なインクジェット方式層間絶縁膜組成物が
提供される。本発明の組成物から得られた層間絶縁膜
は、密着性、表面硬度、透明性、耐熱性、耐光性、耐溶
剤性などの層間絶縁膜として要求される諸性能を満た
す。 【００７０】
【図面の簡単な説明】
【図１】層間絶縁膜の断面形状を示す模式図である。
フロントページの続き
Ｆターム(参考） 2H025 AA06 AA10 AA11 AA13 AA14
AA18 AA20 AB14 AB16 AB17
AC01 AD03 BE01 CB08 CB41
CB43 CC03 EA04 FA17
2H092 HA28 KB25 MA10 NA18
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 【請求項１】 （Ａ）（ａ１）不飽和カルボン酸および
／または不飽和カルボン酸無水物、（ａ２）エポキシ基
含有不飽和化合物、ならびに（ａ３）その他のオレフィ
ン系不飽和化合物の共重合体、（Ｂ）１，２−キノンジ
アジド化合物、ならびに（Ｃ）常圧における沸点が１８
０℃以上の溶媒を含有することを特徴とする、インクジ
ェット方式により層間絶縁膜を形成するための組成物。
Priority Applications (3)
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|---|---|---|---|
| JP2002113852A JP2003307847A (ja) | 2002-04-16 | 2002-04-16 | インクジェット方式により層間絶縁膜を形成するための組成物 |
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| KR1020030023575A KR20040002492A (ko) | 2002-04-16 | 2003-04-15 | 잉크젯 방식에 의해 층간 절연막을 형성하기 위한 조성물및 층간 절연막의 형성 방법 |
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- 2003-03-05 TW TW092104699A patent/TW200305747A/zh unknown
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