JP2003300241A - 飽和ノルボルネン系樹脂フィルムおよびその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 液晶表示装置に適用した場合に、フィルムに
起因して生じる表示むらを軽減し得る飽和ノルボルネン
系樹脂フィルムおよびその製造方法を提供する。 【解決手段】 面内を１ｃｍ×１ｃｍの正方形の領域に
区画した場合に、任意の領域のレターデーションと、前
記領域に隣接する領域のレターデーションとの差が２ｎ
ｍ以下である飽和ノルボルネン系樹脂フィルムである。
また、飽和ノルボルネン系樹脂からなる複数のペレット
を衝突させて、ペレットの表面に傷を付ける粗面化工程
と、前記粗面化工程の後、ペレットを混練し、溶融させ
て溶融体とする溶融工程と、前記溶融体をドラム上に押
出して製膜する製膜工程とを含む飽和ノルボルネン系樹
脂フィルムの製造方法である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、液晶表示装置等に
光学フィルムとして用いられる飽和ノルボルネン系樹脂
フィルムおよびその製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】液晶表示装置は、一般に、液晶セル、偏
光板、保護フィルム、位相差板、反射板およびバックラ
イトなどで構成されている。前記液晶セルは、ガラスま
たはプラスチック製の透明な基板の内向面に透明電極な
どを設けた２つの液晶基板、スペーサー、液晶材料等に
より構成されている。また、前記偏光板としては、薄膜
型の偏光子（偏光膜）の両方にカバーフィルムを積層し
たものが用いられる。前記保護フィルムは液晶表示素子
の耐傷性、反射防止性等を目的として、最外層に張り合
わされるフィルムである。前記位相差フィルムは、液晶
表示装置の視野角改善のために、光学異方性を持たせフ
ィルムをいう。光学異方性を付与するために、フィルム
表面に異方性を有する化合物（例えばディスコティック
液晶化合物）からなる層を形成してもよく、または延伸
により分子を配向させて、光学異方性を付与してもよ
い。

【０００３】この様に、液晶表示装置にはポリマーフィ
ルムが種々の部材として用いられている。従来、前記フ
ィルムとしては、光学特性に優れていることから、セル
ロースエステルフィルムが用いられていた。しかし、セ
ルロースエステルフィルムは吸湿性が高いため、湿度に
より伸縮して、応力歪みによるレターデーションむらを
発生しやすかった。通常、位相差フィルムは、液晶表示
装置内部において基板等に粘着されているため、吸湿し
ても自由に伸縮できない。そのため、吸湿による歪みは
内部応力を発生させ、これが光弾性となってレターデー
ションむらを引き起こすことになる。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】上記のレターデーショ
ンむらを改良するため、吸水性が低いポリマーフィルム
を光学フィルムとして利用することが提案されている。
その一つとして、飽和ノルボルネン系樹脂フィルムから
なる光学フィルムが特開２００１−３２４６１６号公報
に提案されている。しかし、前記公報に記載の光学フィ
ルムを液晶表示装置に実際に使用すると、表示むらが生
じることが判明した。この表示むらは、表示特性を低下
させる一因であり、改善が望まれている。

【０００５】本発明は前記諸問題に鑑みなされたもので
あって、液晶表示装置に適用した場合に、フィルムに起
因して生じる表示むら等の表示特性の低下を軽減し得る
飽和ノルボルネン系樹脂フィルムおよびその安定的且つ
効率的な製造方法を提供することを課題とする。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者は鋭意検討を重
ねた結果、従来の飽和ノルボルネン系樹脂フィルムに
は、肉眼でみる限りにおいては全く認識されない程度の
微弱なレターデーションのむらがあり、液晶表示装置の
部材として組み込まれて、直交した偏光子を通して観察
されることにより、それが表示むらとして顕在化すると
の知見を得た。さらにこの微弱なレターデーションのむ
らは、製膜時のＴダイから押し出された原反フィルムの
凹凸に起因して発生すること、および原反フィルムの凹
凸は、原料ペレットの溶融が不充分であると発生し易い
ことを見出した。これらの知見に基づいてさらに検討を
重ね、本発明を完成するに到った。

【０００７】上記課題を解決するための手段は以下の通
りである。 （１） 面内を１ｃｍ×１ｃｍの正方形の領域に区画し
た場合に、任意の領域のレターデーションと、前記領域
に隣接する領域のレターデーションとの差が２ｎｍ以下
である飽和ノルボルネン系樹脂フィルム。 （２） 飽和ノルボルネン系樹脂からなるペレットの表
面に、深さ５０μｍ以上１ｍｍ以下の傷を付けた後、溶
融製膜して製造された（１）に記載の飽和ノルボルネン
系樹脂フィルム。 （３） 静電印加法により溶融製膜して製造された
（２）に記載の飽和ノルボルネン系樹脂フィルム。 （４） 水膜形成法により溶融製膜して製造された
（２）に記載の飽和ノルボルネン系樹脂フィルム。 （５） 溶融押出し機の出口温度を入口温度より５℃以
上高くして溶融製膜して製造された（１）〜（４）のい
ずれかに記載の飽和ノルボルネン系樹脂フィルム。

【０００８】（６） （１）〜（５）のいずれかに記載
の飽和ノルボルネン系樹脂フィルムと、偏光膜とを備え
た偏光板。 （７） （１）〜（５）のいずれかに記載のノルボルネ
ン系樹脂フィルムと、光学異方性層とを備えた位相差
板。 （８） 前記光学異方性層が液晶からなる（７）に記載
の位相差板。 （９） （１）〜（５）のいずれかに記載のノルボルネ
ン系樹脂フィルムを延伸してなる位相差板。

【０００９】（１０） 飽和ノルボルネン系樹脂からな
る複数のペレットを衝突させて、ペレットの表面に傷を
付ける粗面化工程と、前記粗面化工程の後、ペレットを
混練し、溶融させて溶融体とする溶融工程と、前記溶融
体をドラム上に押出して製膜する製膜工程とを含む飽和
ノルボルネン系樹脂フィルムの製造方法。 （１１） 前記粗面化工程において、前記ペレットの表
面に深さ５０μｍ以上１ｍｍ以下の傷を付ける（１０）
に記載の飽和ノルボルネン系樹脂フィルムの製造方法。 （１２） 前記粗面化工程において、容器中に圧縮空気
を送り込むことによって、前記容器中で複数の前記ペレ
ットを衝突させる（１０）または（１１）に記載の飽和
ノルボルネン系樹脂フィルムの製造方法。 （１３） 前記製膜工程において、静電印加法および／
または水膜形成法によりドラム上に膜を密着させる（１
０）〜（１２）のいずれかに記載の飽和ノルボルネン系
樹脂フィルム。 （１４） 前記製膜工程において、溶融押出し機により
前記溶融体をドラム上に押出し、前記溶融押出し機の出
口温度を入口温度より５℃以上高くする（１０）〜（１
３）のいずれかに記載の飽和ノルボルネン系樹脂フィル
ム。 （１５） 前記製膜工程において、幅方向の両端部の厚
さを平均厚さの５〜２０％厚くして製膜する（１０）〜
（１４）のいずれかに記載の飽和ノルボルネン系樹脂フ
ィルムの製造方法。

【００１０】

【発明の実施の形態】本発明のノルボルネン系樹脂フィ
ルムは、面内を１ｃｍ×１ｃｍの正方形の領域に区画し
た場合に、任意の領域のレターデーションと、前記領域
に隣接する領域のレターデーションとの差が２ｎｍ以下
であることを特徴とする。上述した様に、表示むらの原
因は、１ｃｍ程度の極短い周期のレターデーションむら
である。本発明では、隣接する１ｃｍ四方の領域間のレ
ターデーションの差を、２ｎｍ以下とすることで、液晶
表示装置に組み込んだ際に、レターデーションむらが表
示むらとして顕在化するのを低減している。隣接する１
ｃｍ四方の領域間で、レターデーションの差は１．５ｎ
ｍ以下であるのが好ましく、１ｎｍ以下であるのがより
好ましい。

【００１１】ここで、レターデーションの差は、フィル
ムから１ｃｍ×１ｃｍの正方形の試料を長手方向および
幅方向に連続的に切り出し、各々の試料のレターデーシ
ョンを測定することによって、求めることができる。幅
方向については全幅方向につ、隣接する試料間のレター
デーション差が２ｎｍ以下となっているのが好ましく、
長手方向については１００枚の試料を切り出し、即ち、
１００ｃｍの範囲で、隣接する試料間のレターデーショ
ン差が２ｎｍ以下となっているのが好ましい。詳細につ
いては実施例で説明する。

【００１２】以下、本発明の飽和ノルボルネン系樹脂フ
ィルムの製造方法の例を説明する。本発明の飽和ノルボ
ルネン系樹脂フィルムは、飽和ノルボルネン系樹脂を溶
融製膜することによって製造することができる。前記飽
和ノルボルネン系樹脂としては、例えば、（１）ノルボ
ルネン系モノマーの開環（共）重合体を、必要に応じて
マレイン酸付加、シクロペンタジエン付加のごときポリ
マー変性を行った後に、水素添加した樹脂；（２）ノル
ボルネン系モノマーを付加型重合させた樹脂；（３）ノ
ルボルネン系モノマーとエチレンやα−オレフィンなど
のオレフィン系モノマーとを付加型共重合させた樹脂；
などが挙げることができる。重合方法および水素添加方
法は、常法により行うことができる。

【００１３】前記ノルボルネン系モノマーとしては、例
えば、ノルボルネン、およびそのアルキルおよび／また
はアルキリデン置換体、例えば、５−メチル−２−ノル
ボルネン、５−ジメチル−２−ノルボルネン、５−エチ
ル−２−ノルボルネン、５−ブチル−２−ノルボルネ
ン、５−エチリデン−２−ノルボルネン等、これらのハ
ロゲン等の極性基置換体；ジシクロペンタジエン、２，
３−ジヒドロジシクロペンタジエン等；ジメタノオクタ
ヒドロナフタレン、そのアルキルおよび／またはアルキ
リデン置換体、およびハロゲン等の極性基置換体、例え
ば、６−メチル−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，
４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレ
ン、６−エチル−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，
４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレ
ン、６−エチリデン−１，４：５，８−ジメタノ−１，
４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタ
レン、６−クロロ−１，４：５，８−ジメタノ−１，
４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタ
レン、６−シアノ−１，４：５，８−ジメタノ−１，
４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタ
レン、６−ピリジル−１，４：５，８−ジメタノ−１，
４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタ
レン、６−メトキシカルボニル−１，４：５，８−ジメ
タノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒ
ドロナフタレン等；シクロペンタジエンとテトラヒドロ
インデン等との付加物；シクロペンタジエンの３〜４量
体、例えば、４，９：５，８−ジメタノ−３ａ，４，４
ａ，５，８，８ａ，９，９ａ−オクタヒドロ−１Ｈ−ベ
ンゾインデン、４，１１：５，１０：６，９−トリメタ
ノ−３ａ，４，４ａ，５，５ａ，６，９，９ａ，１０，
１０ａ，１１，１１ａ−ドデカヒドロ−１Ｈ−シクロペ
ンタアントラセン；等が挙げられる。

【００１４】本発明においては、本発明の目的を損なわ
ない範囲内において、開環重合可能な他のシクロオレフ
ィン類を併用することができる。このようなシクロオレ
フィンの具体例としては、例えば、シクロペンテン、シ
クロオクテン、５，６−ジヒドロジシクロペンタジエン
などのごとき反応性の二重結合を１個有する化合物が例
示される。

【００１５】本発明で使用する飽和ノルボルネン系樹脂
は、トルエン溶媒によるゲル・パーミエーション・クロ
マトグラフ（ＧＰＣ）法で測定した数平均分子量が通常
２５，０００〜１００，０００、好ましくは３０，００
０〜８０，０００、より好ましくは３５，０００〜７
０，０００の範囲のものである。数平均分子量が小さす
ぎると物理的強度が劣り、大きすぎると成形の際の操作
性が悪くなる。

【００１６】前記飽和ノルボルネン系樹脂がノルボルネ
ン系モノマーの開環重合体を水素添加して得られるもの
である場合、水素添加率は、耐熱劣化性、耐光劣化性な
どの観点から、通常９０％以上、好ましくは９５％以
上、より好ましくは、９９％以上とする。

【００１７】本発明で用いる飽和ノルボルネン系樹脂に
は、所望により、フェノール系やリン系などの老化防止
剤、耐電防止剤、紫外線吸収剤などの各種添加剤を添加
してもよい。紫外線吸収剤としては、ベンゾフェノン系
紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾル系紫外線吸収剤、アク
リルニトリル系紫外線吸収剤などを用いることができ、
それらの中でもベンゾフェノン系紫外線吸収剤が好まし
く、添加量は、通常１０〜１００，０００ｐｐｍ、好ま
しくは１００〜１０，０００ｐｐｍである。

【００１８】飽和ノルボルネン系樹脂は、取り扱い性の
ため、ペレット状にした後に、溶融製膜に用いることが
できる。ペレットは、数ｍｍの穴から樹脂を押し出しヌ
ードル状にしたものであっても、数ｍｍ程度の大きさに
裁断したものであってもよく、または数ｍｍの板状にし
たものを数ｍｍ各に碁盤目状に裁断したものでもよい。

【００１９】飽和ノルボルネン系樹脂からなるペレット
を、混練押出し機内で溶融して、Ｔダイを介してキャス
ティングドラム上に押し出し、製膜することができる。
飽和ノルボルネン系樹脂は、混練機内で固着し易い上、
完全に溶融し難くいため、溶融が不充分な樹脂がＴダイ
のリップに蓄積する場合がある。そのため、Ｔダイから
押し出された原反フィルムには凹凸が生じ、これに起因
して、上記の微弱なレターデーションむらが生じる場合
がある。レターデーションむらを発生させないためいに
は、原料ペレットを充分に溶融させてから、溶融流延を
実施するのが好ましい。

【００２０】生産効率を低下させずに且つ安定的にレタ
ーデーションむらのない飽和ノルボルネン系樹脂フィル
ムを製造するには、ペレットを溶融する前に、ペレット
の表面を粗面化して、傷を付けるのが好ましい。ペレッ
ト表面の粗面化により、混練押出し機内でペレット同士
が融着し、大きなブロックとなって溶融性が低下するの
を抑制することができる。粗面化によりペレット表面に
形成された傷の深さは、５０μｍ以上１ｍｍ以下である
のが好ましく、７０μｍ以上７００μｍ以下であるのが
より好ましく、１００μｍ以上５００μｍ以下であるの
がさらに好ましい。なお、傷の幅および長さについては
特に好ましい範囲を規定することはできないが、一般的
には、幅は１０μｍ〜１０００μｍ程度であるのが好ま
しく、長さは０．１ｍｍ〜３ｍｍ程度であるのがより好
ましい。なお、ペレット表面に形成された傷の深さは、
ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）により測定することができ
る。詳細については、実施例で説明する。

【００２１】ペレットの表面を粗面化する方法について
は特に制限はないが、例えば、ペレットを容器に入れ、
該容器に圧縮空気を送り込み、容器内でペレット同士を
衝突させることで、容易に、ペレットの表面に前記範囲
の深さの傷を付けることができる。飽和ノルボルネン樹
脂は脆性が高く傷が付き易いので（ポリエステルのよう
な粘性樹脂では傷が付き難いが）、この方法が有効であ
る。前記方法によりペレットの表面を粗面化する場合の
好ましい条件について述べる。まず、容器内風速は５ｍ
／秒以上５０ｍ／秒以下が好ましく、７ｍ／秒以上４５
ｍ／秒以下がより好ましく、１０ｍ／秒以上４０ｍ／秒
以下がさらに好ましい。温度は０℃以上１５０℃以下が
好ましく、１０℃以上１２０℃以下がより好ましく、２
０℃以上１００℃以下がさらに好ましい。ペレットの容
器内への充填率は５ｖｏｌ％以上７０ｖｏｌ％以下が好
ましく、１０ｖｏｌ％以上６０ｖｏｌ％以下がより好ま
しく、２０ｖｏｌ％以上５０ｖｏｌ％以下がさらに好ま
しい。処理時間は１０秒以上３０分以下が好ましく、３
０秒以上１０分以下がより好ましく、１分以上５分以下
がさらに好ましい。

【００２２】また、溶融機内に存在する不溶解物は、Ｔ
ダイで滞留している間に熱分解し、着色する。これが少
しずつ溶融樹脂中に流れ出し、透明性の低下を引きこ
す。即ち、ペレットの表面に傷を付ける等により粗面化
して、溶融を充分に行うことは、製造されるフィルムの
透明性向上にも寄与する。

【００２３】次に、ペレット（好ましくは前記条件で粗
面化したペレット）を混練押出し機中で混練し、溶融さ
せる。混練前に、１００℃以上２００℃以下で１分間以
上１０時間以下脱水を行うのが好ましい。１軸あるいは
２軸の押出し機を使用することができるが、後者のほう
がより強く混練できるので好ましい。混練時の温度は２
４０〜３２０℃が好ましく、２５０〜３１０℃がより好
ましく、２６０〜３００℃がさらに好ましい。さらに溶
融を充分に行うため、溶融押出し機の出口温度を、入口
温度より５℃以上高くするのが好ましく、１０℃以上高
くするのがより好ましく、１５℃以上高くするのがさら
に好ましい。前記温度範囲で混練を行うと、入口近傍で
のペレットの熱融着を防止し、混練効率を向上させるこ
とができる。さらに出口温度を高くすることで、より充
分に熱溶融させることができる。

【００２４】飽和ノルボルネン系樹脂を溶融した後、Ｔ
ダイから溶融体をキャスティングドラム上に押出して、
製膜する。前記ドラムの温度は、８０〜１５０℃に設定
しておくのが好ましい。下記のキャスティングドラムに
製膜する際に、静電印加法または水膜形成法を利用する
と、原反フィルムに発生する凹凸をさらに軽減すること
ができるので好ましい。前記方法を利用すると、溶融押
出しした樹脂を冷却ドラム上にキャストする際に、ドラ
ム上に強く押しつけて密着させることができ、それによ
って原反フィルムの凹凸はレベリングされて、凹凸をよ
り軽減することができる。これらの方法は単独で実施し
てもよく、また組み合わせて実施してもよい。

【００２５】以下、静電印加法および水膜形成方法につ
いて説明する。 （静電印加法）静電印加法とは、溶融体がキャスティン
グドラムに着地する地点の上方あるいはその近傍に溶融
体を横切るように静電印加用の電極を設置し、これによ
って溶融体を帯電させ静電気で溶融体を、キャスティン
グドラムに押しつける方法である。静電印加用の電極
は、その断面において、長径が２〜２０ｍｍの範囲にあ
る必要がある。すなわち、長径が２０ｍｍより大きい場
合、静電印加のためのコロナ放電開始電圧が著しく高く
なり、そのため静電印加電圧を高く設定せねばならず、
結果としていわゆる「火花放電」が発生しやすくなるな
ど、安定な静電印加状態を保てないためである。また、
長径が２ｍｍ未満の場合、ハンドリングが著しく困難と
なり現実的でないためである。なお、好ましくは、長径
は３〜１５ｍｍ、より好ましくは、５〜１０ｍｍの範囲
である。

【００２６】印加する電圧は１ｋＶ以上５０ｋＶ以下が
好ましく、より好ましくは２ｋＶ以上４０ｋＶ以下より
好ましくは３ｋＶ以上３０ｋＶ以下である。電極と溶融
体の接地点の距離は５ｍｍ以上２００ｍｍ以下が好まし
く、より好ましくは１０ｍｍ以上１５０ｍｍ以下、さら
に好ましくは２０ｍｍ以上１００ｍｍ以下である。さら
に飽和ノルボルネン系樹脂を用いると、静電印加法によ
く用いられるポリエステル樹脂に比べ、キャスティング
ドラムとも密着力が出にくいため、溶融体の両端を５〜
２０％厚くすることが好ましい。これにより、最も密着
力の弱くなりやすい端部の密着を上げることができる。

【００２７】（水膜形成法）水膜形成法は、キャスティ
ングドラム上に水を塗布し、この上に溶融体をキャスト
することで、水の表面張力で溶融体をキャスティングド
ラム上に密着させるも方法である。ドラム上の水の膜の
厚みは、０．０１μｍ以上２μｍ以下であるのが好まし
く、０．０５μｍ以上１．５μｍ以下であるのがより好
ましく、０．１μｍ以上１μｍ以下であるのがさらに好
ましい。水の膜は、例えば不織布を巻いたロールに水を
供給し、さらに該ロールによりドラム上に水を供給する
ことで形成することができる。また、特開平６−７１６
６１号公報等に記載の方法を応用することもできる。

【００２８】飽和ノルボルネン系樹脂は疎水性であり、
キャスティングドラム上で形成した水膜がはじきやすい
ため、キャスティングドラムの表面に微細な凹凸を付与
しておくことが好ましい。ドラム上に形成する凹凸の深
さは０．０１μｍ以上１μｍ以下であるのが好ましく、
０．０２μｍ以上０．８μｍ以であるのがより好まし
く、０．０５μｍ以上０．５μｍ以下であるのがさらに
好ましい。

【００２９】上記方法により溶融体を、キャスティング
ドラム上に押出し、固化させて製膜した後、これを剥ぎ
取り原反フィルムとすることができる。

【００３０】この様にして製造したフィルムの厚さは、
通常３０〜３００μｍ、好ましくは４０〜２００μｍ、
さらに好ましくは６０〜１５０μｍである。幅は３０ｃ
ｍ以上３ｍ以下が好ましく、５０ｃｍ以上２．５ｍ以下
がより好ましく、８０ｃｍ以上２ｍ以下がさらに好まし
い。

【００３１】原反フィルムは、そのまま種々の用途に供
することができるが、両端をトリミングした後に用いる
のが好ましい。また、原反フィルムは、縦または横に延
伸して用いることもできる。好ましい延伸倍率は１０％
以上８０％以下が好ましく、１５％以上６０％以下がよ
り好ましく、２０％以上５０％以下がさらに好ましい。
延伸温度は９０℃以上１６０℃以下が好ましく、１００
℃以上１５０℃以下がより好ましく、１１０℃以上１４
０℃以下がさらに好ましい。

【００３２】飽和ノルボルネン系樹脂は、透明性、耐熱
性、耐湿性、物理的強度、粘着剤との密着性、粘着剤に
対する耐久性等に優れている。厚み２５μｍのシート
で、吸湿性は通常０．０５％以下、好ましくは０．０１
％以下、水蒸気透過度が温度２５℃、相対湿度９０％の
環境下で２０ｇ／ｍ２・２４ｈｒ以下のものが容易に得
ることができる。また、その光弾性係数は、３〜９×１
０^-13ｃｍ²／ｄｙｎｅと小さいため、外力がかかった
り、残留応力があってもレターデーションへの影響が小
さく、光学的に均一なフィルムの製造に好適である。

【００３３】本発明の飽和ノルボルネン系樹脂フィルム
には、表面処理を施すことも好ましい。好ましい例とし
て、特開平１３−３５００１８、同１０−１５１７０
９、同１２−４３２０２等の各公報に記載のコロナ放電
処理、特開平７−３０５６、同１４−３７９５３等の各
公報に記載のグロー放電処理、特開平８−１９６９８５
公報等に記載の火炎処理等を行うことも、粘着剤とも接
着性向上のために好ましい。

【００３４】本発明の飽和ノルボルネン系樹脂フィルム
は、液晶表示装置用の種々の光学部材として用いること
ができる。 （偏光フィルムへの応用）本発明の飽和ノルボルネン系
樹脂フィルムは、偏光フィルムの保護層として用いるこ
とができる。本発明の飽和ノルボルネン系樹脂フィルム
を偏光フィルムの保護層として用いることで、表示むら
を生じない、耐久性に優れた偏光板を提供することがで
きる。例えば、偏光膜の少なくとも一面に、本発明の飽
和ノルボルネン系樹脂フィルムを保護層として積層する
ことができる。偏光膜には、ヨウ素系偏光膜、二色染料
を用いる染料系偏光膜、およびポリエン系偏光膜があ
り、いずれの偏光膜を用いることもできる。ヨウ素系偏
光膜および染料系偏光膜は、通常、ポリビニルアルコー
ル系フィルムを用いて製造される。偏光膜に用いるポリ
マーフィルムとしては、米国特許公開２００２−８８４
０Ａ１号等に記載の方法で製造されたものを用いること
ができる。

【００３５】偏光膜に飽和ノルボルネン系樹脂フィルム
を積層するには、通常、粘着剤や接着剤を用い、その粘
着剤や接着剤に適した接着方法で行なわれる。前記粘着
剤としては、透明性に優れ、複屈折などが小さく、薄い
層として用いても充分に粘着力を発揮できるものが好ま
しい。そのような粘着剤としては、例えば、天然ゴム、
合成ゴム・エラストマー、塩化ビニル／酢酸ビニル共重
合体、ポリビニルアルキルエーテル、ポリアクリレー
ト、変性ポリオレフィン系樹脂系粘着剤等や、これらに
イソシアネート等の硬化剤を添加した硬化型粘着剤が挙
げられ、特に、ポリオレフィンフォームやポリエステル
フィルムの接着等に用いられる粘着剤の内で硬化型粘着
剤が好ましい。また、ポリウレタン系樹脂溶液とポリイ
ソシアネート樹脂溶液を混合するドライラミネート用接
着剤、スチレンブタジエンゴム系接着剤、エポキシ系二
液硬化型接着剤、例えば、エポキシ樹脂とポリチオール
の二液からなるもの、エポキシ樹脂とポリアミドの二液
からなるものなどを用いることができ、特に溶剤型接着
剤、エポキシ系二液硬化型接着剤が好ましく、透明のも
のが好ましい。接着剤によっては、適当な接着用プライ
マーを用いることで接着力を向上させることができるも
のがあり、そのような接着剤を用いる場合は接着プライ
マーを用いることが好ましい。

【００３６】（位相差フィルムへの応用）本発明の飽和
ノルボルネン系樹脂フィルムを位相差フィルムに適用す
ることにより、表示むらを生じない、耐久性に優れた位
相差フィルムを提供することができる。例えば、本発明
の飽和ノルボルネン系樹脂フィルムは、特開平７−１３
４２１３号、特開平７−１４６４０９号、特開平８−５
０２０６号、特開平９−１９７３９７号等の各公報に記
載のディスコティック液晶層を有する位相差板の、基材
フィルムとして用いることができる。また、本発明の飽
和ノルボルネン系樹脂フィルムを、特開２００２−４０
２５８号、特開２００１−３３７２２２号、特開２００
１−２０００６５号等の各公報に記載の方法に従って延
伸して、位相差板、１／２波長板、円偏光板として使用
することができる。

【００３７】（保護フィルムへの応用）本発明の飽和ノ
ルボルネン系樹脂フィルムを、液晶表示素子または有機
ＥＬ表示素子の最外層に貼り付けることによって、耐傷
性、低反射性を付与し得る保護フィルムとして使用する
ことができる。

【００３８】

【実施例】以下に実施例および比較例を挙げて、本発明
をさらに具体的に説明するが、本発明は、これらの実施
例によってなんら限定されるものではない。なお、以下
の例において、「部」および「％」は、特に断りのない
限り質量基準である。 （１）飽和ノルボルネン樹脂の重合 ６−メチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，４，４
ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン
（以下、ＭＴＤと略記）に、重合触媒としてトリエチル
アルミニウムの１５％シクロヘキサン溶液１０部、トリ
エチルアミン５部、および四塩化チタンの２０％シクロ
ヘキサン溶液１０部を添加して、シクロヘキサン中で開
環重合し、得られた開環重合体をニッケル触媒で水素添
加してポリマー溶液を得た。このポリマー溶液をイソプ
ロピルアルコール中で凝固させ、乾燥し、粉末状の樹脂
を得た。この樹脂の数平均分子量は４０，０００、水素
添加率は９９．８％以上、Ｔｇは１４２℃であった。

【００３９】（２）溶融製膜 上記飽和ノルボルネン樹脂を溶融し、直径３ｍｍのノズ
ルから押出し５ｍｍ毎に裁断しペレットを作製した。こ
れを表１に記載の条件で表面を粗面化して、表１に記載
の深さの傷を形成した。粗面化時の温度は３５℃とし、
タンクへのペレットの充填率は５０ｖｏｌ％で行った。
これを溶融押出し機に入れ、入り口温度と出口温度とに
表１に記載の温度差を与えて、溶融押し出しを実施し
た。なお、溶融押出し機内の樹脂の滞留時間は５分間と
なるように調整した。なお、ペレットの傷の深さは、任
意に２０個抽出したペレットをミクロトームを用い、断
面を切り出し、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）で観察する
ことにより求めた。各ペレットから、任意に選んだ５本
の傷を平均し、さらにこれを２０個のペレットで平均化
した値を表面の傷の深さとした。傷の深さおよび傷を付
与した条件を表１に示した。

【００４０】溶融体を１１０℃のキャスティングドラム
上に押出して、製膜した。製膜の際に、静電印加または
水膜形成法を採用した。前者は静電印加用の電線と溶融
体のキャスティングドラムへの接地点の距離は３ｃｍに
なるように配置した。また電線は直径５ｍｍのものを用
いた。また水膜形成の場合、本発明はいずれも０．１μ
ｍの凹凸を付与したキャスティングドラムを用い、飽和
ノルボルネン上の水膜のはじきを防止した。

【００４１】

【表１】

【００４２】その後、毎分１０ｍで剥取った。得られた
フィルムの厚さを表２に示す。また、表２に示す様に、
両端部を厚くして製膜した。両端５ｃｍをトリミングし
た後、巻き取った。なお、いずれの水準もトリミング後
の幅は１．５ｍで３０００ｍずつ製膜した。

【００４３】（３）製膜フィルムの評価 このようにして得たフィルムの最後尾のレターデーショ
ンむらを以下の方法で評価した。即ちＴダイに不溶解物
が蓄積し、最もレターデーションむらの出やすい過酷な
条件で評価した。まず、長手方向に１ｃｍ四方の大きさ
の試料を連続して１００枚切り出した（ＭＤ方向サンプ
リング）。次に、製膜全幅にわたり、１ｃｍ四方の大き
さの試料を連続して切り出した（ＴＤ方向のサンプリン
グ）。上記サンプルフィルムを温度２５℃、相対湿度６
０％に３時間以上調湿後、自動複屈折計（ＫＯＢＲＡ−
２１ＡＤＨ／ＰＲ：王子計測器(株)製）を用いて、温度
２５℃、相対湿度６０％において、サンプルフィルム表
面に対し垂直方向から波長５５０ｎｍにおけるレターデ
ーション値を測定した。隣接したサンプル間のレターデ
ーション値の差を求め、ＭＤ方向およびＴＤ方向の中で
その差の最大値を「レターデーションむら」として表２
に示した。

【００４４】またレターデーション以外にも透明性につ
いて評価した。分光光度計により、波長４００〜７００
ｎｍの範囲について波長を連続的に変化させて測定し、
最小の透過率を光線透過率とした。表２に示す。さらに
直交した２枚の偏光板の間に挟み、目視でレターデーシ
ョンむらも確認した。即ち最も製膜むらが見えやすい系
で評価した。むらが認識された領域の面積を全評価面積
で割り、むらの発生率とした。

【００４５】

【表２】

【００４６】（４）偏光板への応用 ヨウ素を吸着させて延伸したＰＶＡ製偏光膜（厚さ約１
００μｍ）の両面に、スチレンブタジエンゴム系接着剤
（Ｓｃｏｔｃｈ ３Ｍ 用途別接着剤 プラスチック、
住友スリーエム株式会社）を用いて本発明の熱可塑性ノ
ルボルネン系樹脂フィルムを保護層として積層した。さ
らに、片面に厚さ約８μｍの粘着剤（ダイアボンドＤＡ
７５３、ノガワケミカル製）を介して、厚さ１．２ｍ
ｍのガラス基板に積層した。湿度９０％、温度８０℃で
１時間および温度−３０℃で１時間のヒートサイクルテ
ストを５００サイクル繰り返したが、異常は認められな
かった。 （５）位相差板への応用 特開平７−１４６４０９号公報の実施例１のセルロース
アセテートフィルム支持体に変え、本発明の飽和ノルボ
ルネン樹脂フィルムを用いたが、良好な光学特性を示し
た。特開２００２―４０２５８号公報の実施例１に従
い、延伸により位相差板を調製したが、良好な光学特性
を示した。併せて特開２０００−２６７０９７号公報に
記載の有機ＥＬ表示素子の保護タックとして使用した
が、良好な光学特性を示した。

【００４７】

【発明の効果】以上説明した様に、本発明によれば、液
晶表示装置に適用した場合に、フィルムに起因して生じ
る表示むら等の表示特性の低下を軽減し得る飽和ノルボ
ルネン系樹脂フィルム、およびその効率的且つ安定的な
製造方法を提供することができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 65:00 Ｃ０８Ｌ 65:00 Ｆターム(参考） 2H049 BA02 BA06 BB22 BB42 BB43 BB49 BC09 BC22 4F071 AA69 AA69X AF30 AF31 AF35 AH12 AH16 BA01 BB06 BC01 BC08 BC12 BC16 4F207 AA12 AG01 AH73 KA01 KA17 KK64

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 面内を１ｃｍ×１ｃｍの正方形の領域に
   区画した場合に、任意の領域のレターデーションと、前
   記領域に隣接する領域のレターデーションとの差が２ｎ
   ｍ以下である飽和ノルボルネン系樹脂フィルム。
2. 【請求項２】 飽和ノルボルネン系樹脂からなる複数の
   ペレットを衝突させて、ペレットの表面に傷を付ける粗
   面化工程と、前記粗面化工程の後、ペレットを混練し、
   溶融させて溶融体とする溶融工程と、前記溶融体をドラ
   ム上に押出して製膜する製膜工程とを含む飽和ノルボル
   ネン系樹脂フィルムの製造方法。