JP2003253055A - 熱可塑性エラストマーおよびその用途 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】接着剤層を介さずとも加硫ゴム（母材）に対し
て十分な接着強度と剥離時に母材破壊を生じる成形体を
形成し得る熱可塑性エラストマー組成物およびその組成
物を加硫ゴムに溶着させた成形体、ならびに熱可塑性エ
ラストマーとして十分な硬度とゴム弾性を有する成形体
を形成し得る、成形性、経済性に優れる熱可塑性エラス
トマー組成物およびその組成物を加硫ゴムに溶着させた
成形体を提供する。 【解決手段】本発明の熱可塑性エラストマー（Ｂ）は、
熱可塑性エラストマー（Ａ）１００重量部に対して、Ｍ
ＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇｆ）が１．０ｇ／１０分
以上、またはムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）が
６０以下であるエチレン・プロピレン（・非共役ポリエ
ン）共重合体ゴム（Ｃ）を５〜４０重量部配合されてな
る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、熱可塑性エラスト
マーおよびその用途に関し、さらに詳しくは、特に自動
車のウェザーストリップ、ドアトリム等のコーナー異形
接続部や異形端末部を溶着成形するのに好適な熱可塑性
エラストマーおよびその用途に関する。

【０００２】

【発明の技術的背景】従来、接続部を有するウェザース
トリップの製造は、一般的に、エチレン・プロピレン・
非共役ジエン三元共重合体（ＥＰＤＭ）のゴム配合物か
らなる押出加硫成形品を裁断して、一方または双方から
金型にセットし、形成されるキャビティに、このＥＰＤ
Ｍのゴム配合物と同種のゴム成形材料を注入し加硫型成
形することにより行なわれている。

【０００３】他方、この型成形の材料として、エチレン
・プロピレン・非共役ジエン三元共重合体（ＥＰＤＭ）
を使用した加硫ゴムに代わって、生産性、環境対応性お
よび軽量化の見地から、加硫工程が不要な熱可塑性エラ
ストマー（組成物）が使用され始めている。しかしなが
ら、一般に加硫ゴムと熱可塑性エラストマーとは、加硫
接着等ができないため、接着剤を用いて一体化がなされ
たりしていたが、生産性あるいは対環境性の点で十分と
は言えない。

【０００４】熱可塑性エラストマーの組成に関する技術
としては、極性基含有樹脂の添加（特開平２−１１５２
４９号公報、特開平８−２４４０６８号公報、特開平１
０−３２４２００号公報）が挙げられるが、極性基含有
樹脂の添加の場合、成形時に、成形品の金型からの離型
性が悪くなったりして成形サイクルが長くなってしま
う。

【０００５】さらに上記加硫ゴムの技術としては、従来
の加硫ゴムの組成に加えて微結晶性のポリプロピレンを
添加するものがある（特開平１０−７８４９号公報）。
しかしながら、アタクチックポリプロピレンのような微
結晶性のポリプロピレンを添加すると、従来の加硫ゴム
のゴム弾性が悪化するだけでなく、経時後の成形品のベ
タツキや成形品硬度の上昇等が生じる場合がある。

【０００６】以上のような熱可塑性エラストマーや加硫
ゴムの組成に関しての技術だけでなく、加硫ゴムを裁断
した後、切断面の凹凸を付けてアンカー効果を得ようと
するもの（特開平９−１１８１３３号公報）や、加硫ゴ
ムの切断面にポリオレフィン樹脂パウダーを塗布したも
の（特開平６−４７８１６号公報）等の技術があるが、
いずれも生産性が低下する割に接着性の向上は見られな
いという欠点がある。

【０００７】したがって、接着剤層を介さずとも加硫ゴ
ムに対して十分な接着強度と剥離時に母材破壊（接着界
面で剥離するのではなく、成形体で破壊する）を生じる
成形体を形成し得る熱可塑性エラストマーおよびそのエ
ラストマーを加硫ゴムに溶着させた成形体、ならびに熱
可塑性エラストマーとして十分な硬度とゴム弾性を有す
る軽量な成形体を形成し得る、成形性、経済性に優れる
熱可塑性エラストマーおよびそのエラストマーを加硫ゴ
ムに溶着させた成形体の出現が望まれている。

【０００８】

【発明の目的】本発明は、上記のような従来技術に伴う
問題を解決しようとするものであって、接着剤層を介さ
ずとも加硫ゴムに対して十分な接着強度と剥離時に母材
破壊を生じる成形体を形成し得る熱可塑性エラストマー
およびそのエラストマーを加硫ゴムに溶着させた成形
体、ならびに熱可塑性エラストマーとして十分な硬度と
ゴム弾性を有する軽量な成形体を形成し得る、成形性、
経済性に優れる熱可塑性エラストマーおよびそのエラス
トマーを加硫ゴムに溶着させた成形体を提供することを
目的としている。

【０００９】

【発明の概要】本発明に係る熱可塑性エラストマー
（Ｂ）は、熱可塑性エラストマー（Ａ）１００重量部に
対して、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇｆ）が１．０
ｇ／１０分以上、またはムーニー粘度（ＭＬ₁₊₄、１０
０℃）が６０以下であるエチレン・プロピレン（・非共
役ポリエン）共重合体ゴム（Ｃ）を５〜４０重量部配合
されてなることを特徴とするものである。本発明に係る
成形体は、加硫ゴムからなる成形体に、上記の、本発明
に係る熱可塑性エラストマー（Ｂ）からなる成形体が接
合してなることを特徴としている。

【００１０】

【発明の具体的説明】以下、本発明に係る熱可塑性エラ
ストマーおよびその用途について具体的に説明する。熱可塑性エラストマー（Ａ） 熱可塑性エラストマーとは、ゴムと類似の物理的性質、
たとえば柔軟性や反発弾性を有し、通常のゴムと対照的
に熱可塑性プラスチックとして加工できるものであり、
このような説明は、たとえば高分子大辞典（丸善株式会
社、１９９４年刊）においてなされている。前述の熱可
塑性エラストマー（Ａ）としては、オレフィン系、スチ
レン系、塩ビ系、ウレタン系、エステル系、アミド系等
が挙げられるが、オレフィン系樹脂と、架橋されたオレ
フィン系ゴムとを含有するオレフィン系の組成物である
ことが好ましい。

【００１１】［オレフィン系樹脂］好ましい熱可塑性エ
ラストマー（Ａ）である前記オレフィン系エラストマー
組成物の一成分として用いられるオレフィン系樹脂は、
高圧法または低圧法の何れかの方法により、１種または
２種以上のモノオレフィンを重合して得られる結晶性の
高分子量固体生成物である。このようなオレフィン系樹
脂としては、例えばアイソタクチックおよびシンジオタ
クチックのモノオレフィン重合体樹脂があげられる。こ
れらの代表的な樹脂は商業的に入手できる。

【００１２】上記オレフィン系樹脂の適当な原料オレフ
ィンとしては、具体的にはエチレン、プロピレン、１−
ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、
１−デセン、２−メチル−１−プロペン、３−メチル−
１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、５−メチル
−１−ヘキセンなどの炭素数２〜２０、好ましくは２〜
１２のα−オレフィンがあげられる。これらのα−オレ
フィンは、単独で、または２種以上混合して用いられ
る。重合様式はランダム型でもブロック型でも、樹脂状
物が得られればどのような重合様式を採用しても差支え
ない。オレフィン系樹脂としてはプロピレン系重合体が
好ましく、具体的にはプロピレンホモポリマー、プロピ
レン・エチレンブロックコポリマー、プロピレン・エチ
レン、およびプロピレン・エチレン・ブテンランダムコ
ポリマーなどが好ましい。オレフィン系樹脂は、メルト
フローレート（ＭＦＲ：ＡＳＴＭ Ｄ １２３８−６５
Ｔ、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が通常０．０１〜１
００ｇ／１０分、好ましくは０．０５〜５０ｇ／１０分
の範囲にあることが望ましい。オレフィン系樹脂は、本
発明の熱可塑性エラストマー組成物の流動性および耐熱
性を向上させる役割を持っている。オレフィン系樹脂は
単独で用いてもよく、また２種以上組み合せて用いても
よい。前記オレフィン系樹脂としては、特に制限はない
が、ポリプロピレンなどを例示することができ、特にポ
リプロピレンが好ましい。

【００１３】［オレフィン系ゴム］好ましい熱可塑性エ
ラストマー（Ａ）である前記オレフィン系エラストマー
組成物のの一成分として用いられるオレフィン系ゴムと
しては、特に制限はないが、エチレン・α- オレフィン
・非共役ポリエン共重合体などのエチレン・α- オレフ
ィン・ポリエン共重合体、エチレン・α- オレフィン共
重合体などを例示することができる。エチレン・α−オ
レフィン（・非共役ポリエン）共重合体ゴムのエチレン
含有量が通常２５〜９５モル％、好ましくは３０〜９０
モル％、さらに好ましくは３５〜８５モル％である。α
−オレフィンとしては、前記したような炭素数２または
４〜２０のα−オレフィンが挙げられるが、特に プロ
ピレンが好ましい。

【００１４】また、非共役ポリエンとしては、具体的に
は、1,4-ヘキサジエン、3-メチル-1,4- ヘキサジエン、
4-メチル-1,4- ヘキサジエン、5-メチル-1,4- ヘキサジ
エン、4,5-ジメチル-1,4- ヘキサジエン、7-メチル-1,6
- オクタジエン、8-メチル-4- エチリデン-1,7- ノナジ
エン、4-エチリデン-1,7- ウンデカジエン等の鎖状非共
役ジエン；メチルテトラヒドロインデン、5-エチリデン
-2- ノルボルネン、5-メチレン-2- ノルボルネン、5-イ
ソプロピリデン-2- ノルボルネン、5-ビニリデン-2- ノ
ルボルネン、6-クロロメチル-5- イソプロペニル-2- ノ
ルボルネン、5-ビニル-2-ノルボルネン、5-イソプロペ
ニル-2- ノルボルネン、5-イソブテニル-2- ノルボルネ
ン、シクロペンタジエン、ノルボルナジエン等の環状非
共役ジエン；2,3-ジイソプロピリデン-5- ノルボルネ
ン、2-エチリデン-3- イソプロピリデン-5- ノルボルネ
ン、2-プロペニル-2,2- ノルボルナジエン、4-エチリデ
ン-8-メチル-1,7- ナノジエン等のトリエンなどが挙げ
られる。中でも、5-エチリデン-2- ノルボルネン、5-ビ
ニル-2- ノルボルネン、シクロペンタジエン、4-エチリ
デン-8- メチル-1,7- ナノジエンが好ましい。

【００１５】前記エチレン・α−オレフィン（・非共役
ポリエン）共重合体ゴムは、ヨウ素価が好ましくは１〜
３０ｇ／１００ｇ、より好ましくは３〜２５ｇ／１００
ｇである。また、ムーニー粘度（ＭＬ₁₊₄、１００℃）
が１０〜２５０であることが好ましい。

【００１６】オレフィン系樹脂およびオレフィン系ゴム
の使用割合は、オレフィン系樹脂およびオレフィン系ゴ
ムの合計に対してオレフィン系樹脂が１０〜８０重量
％、好ましくは１５〜６０重量％、オレフィン系ゴムが
９０〜２０重量％、好ましくは８５〜４０重量％である
のが望ましい。オレフィン系樹脂およびオレフィン系ゴ
ムの使用割合が上記範囲にある場合、柔軟性およびゴム
弾性に優れるとともに、成形加工に優れた本発明の熱可
塑性エラストマー組成物が得られる。

【００１７】本発明の熱可塑性エラストマー（Ａ）とし
て好ましく用いられる上記のオレフィン系エラストマー
組成物には、オレフィン系樹脂およびオレフィン系ゴム
の他に、他の成分として軟化剤および／または無機充填
剤等を配合することができる。

【００１８】他の成分として用いられる軟化剤、無機充
填剤としては、通常ゴムに使用される軟化剤、無機充填
剤を用いることができる。具体的には、後述する加硫ゴ
ムの項目に記載する軟化剤、無機充填剤を例示すること
ができる。

【００１９】本発明においては、軟化剤はオレフィン系
樹脂およびオレフィン系ゴムの合計量１００重量部に対
して１５０重量部以下、好ましくは２〜１００重量部、
さらに好ましくは５〜８０重量部の割合で用いられる。
軟化剤を上記のような割合で用いると、得られる本発明
の熱可塑性エラストマー組成物は成形時の流動性に優
れ、その成形体の機械的物性を低下させることはない。
本発明において軟化剤は、熱可塑性エラストマー（Ａ）
製造時に添加してもよいし、予めオレフィン系ゴムに油
展しておいてもよい。

【００２０】本発明においては、無機充填剤は、オレフ
ィン系樹脂およびオレフィン系ゴムの合計量１００重量
部に対して１００重量部以下、好ましくは２〜５０重量
部の割合で用いられる。本発明において、無機充填剤の
配合量が上記範囲にある場合、ゴム弾性、成形加工性に
優れた本発明の熱可塑性エラストマー組成物が得られ
る。熱可塑性エラストマー（Ａ）には、さらに他の成分
として公知の耐熱安定剤、老化防止剤、耐候安定剤、帯
電防止剤、金属セッケン、ワックス等の滑剤などを、本
発明の目的を損なわない範囲で添加することができる。

【００２１】本発明の熱可塑性エラストマー（Ａ）とし
て好ましく用いられる上記のオレフィン系エラストマー
組成物は、上述したオレフィン系樹脂と、オレフィン系
ゴムと、必要に応じて配合される他の成分とを混合した
後、架橋剤の存在下に動的に熱処理することによって得
られる。ここに、「動的に熱処理する」とは、オレフィ
ン系樹脂とオレフィン系ゴムとが溶融状態で混練するこ
とをいう。

【００２２】動的に熱処理する際に用いられる架橋剤と
しては、有機過酸化物、フェノール樹脂、硫黄、ヒドロ
シリコーン系化合物、アミノ樹脂、キノンまたはその誘
導体、アミン系化合物、アゾ系化合物、エポキシ系化合
物、イソシアネート等、熱硬化型ゴムで一般に使用され
る架橋剤があげられる。これら架橋剤の中では有機過酸
化物が好ましい。

【００２３】上記有機過酸化物としては、具体的にはジ
クミルペルオキシド、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ
ド、２，５−ジメチル−２，５−ジ−（ｔｅｒｔ−ブチ
ルペルオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−
ジ−（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシン−３、
１，３−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシイソプロピ
ル）ベンゼン、１，１−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオ
キシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、ｎ−
ブチル−４，４−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）
バレレート、ベンゾイルペルオキシド、ｐ−クロロベン
ゾイルペルオキシド、２，４−ジクロロベンゾイルペル
オキシド、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシベンゾエート、
ｔｅｒｔ−ブチルペルベンゾエート、ｔｅｒｔ−ブチル
ペルオキシイソプロピルカーボネート、ジアセチルペル
オキシド、ラウロイルペルオキシド、ｔｅｒｔ−ブチル
クミルペルオキシドなどがあげられる。

【００２４】これらの中では臭気性、スコーチ安定性の
点で、２，５−ジメチル−２，５−ジ−（ｔｅｒｔ−ブ
チルペルオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５
−ジ−（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシン−３、
１，３−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシイソプロピ
ル）ベンゼンが好ましく、中でも２，５−ジメチル−
２，５−ジ−（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン
が最も好ましい。

【００２５】このような有機過酸化物は、ポリオレフィ
ン樹脂およびオレフィン系ゴムの合計量１００重量部に
対して０．０２〜３重量部、好ましくは０．０５〜１重
量部となるような量で用いられる。有機過酸化物の配合
量が上記範囲にある場合、適度な架橋が進行するため耐
熱性、引張特性、弾性回復、反発弾性、および成形性等
に優れた熱可塑性エラストマー（Ａ）が得られる。

【００２６】本発明においては、上記有機過酸化物によ
る架橋処理に際し、硫黄、ｐ−キノンジオキシム、ｐ，
ｐ’−ジベンゾイルキノンジオキシム、Ｎ−メチル−Ｎ
−４−ジニトロソアニリン、ニトロソベンゼン、ジフェ
ニルグアニジン、トリメチロールプロパン−Ｎ，Ｎ’−
ｍ−フェニレンジマレイミドのようなペルオキシ架橋用
助剤、あるいはジビニルベンゼン、トリアリルシアヌレ
ート、エチレングリコールジメタクリレート、ジエチレ
ングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコー
ルジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタ
クリレート、アリルメタクリレートのような多官能性メ
タクリレートモノマー、ビニルブチラート、ビニルステ
アレートのような多官能性ビニルモノマーを配合するこ
とができる。

【００２７】上記のような化合物を用いることにより、
均一かつ緩和な架橋反応が期待できる。本発明において
は、ジビニルベンゼンが最も好ましい。ジビニルベンゼ
ンは取扱い易く、前記ポリオレフィン樹脂およびオレフ
ィン系ゴムとの相溶性が良好であり、かつ有機過酸化物
を可溶化する作用を有し、有機過酸化物の分散剤として
働くため、熱処理による架橋効果が均質で、流動性と物
性とのバランスのとれた熱可塑性エラストマー（Ａ）が
得られる。

【００２８】上記のような架橋助剤あるいは多官能性ビ
ニルモノマーなどの化合物は、ポリオレフィン樹脂およ
びオレフィン系ゴムの合計１００重量部に対して、通常
２重量部以下、好ましくは０．３〜１重量部となるよう
な量で用いられる。

【００２９】また有機過酸化物の分解を促進するため
に、トリエチルアミン、トリブチルアミン、２，４，６
−トリ（ジメチルアミノ）フェノール等の三級アミン
や、アルミニウム、コバルト、バナジウム、銅、カルシ
ウム、ジルコニウム、マンガン、マグネシウム、鉛、水
銀等のナフテン酸塩などの分解促進剤を用いてもよい。

【００３０】本発明における動的な熱処理は、非開放型
の装置中で行うことが好ましく、また窒素、炭酸ガス等
の不活性ガス雰囲気下で行うことが好ましい。熱処理の
温度は、オレフィン系樹脂の融点から３００℃の範囲で
あり、通常１５０〜２５０℃、好ましくは１７０℃〜２
２５℃である。混練時間は、通常１〜２０分間、好まし
くは１〜１０分間である。また、加えられる剪断力は、
剪断速度で１０〜５０，０００ｓｅｃ^-1、好ましくは１
００〜２０，０００ｓｅｃ^-1の範囲である。

【００３１】混練装置としては、ミキシングロール、イ
ンテンシブミキサー（例えばバンバリーミキサー、ニー
ダー）、一軸または二軸押出機等を用いることができる
が、非開放型の装置が好ましく、２軸押出機が特に好ま
しい。

【００３２】エチレン・プロピレン（・非共役ポリエ
ン）共重合体ゴム（Ｃ） 本発明で用いられるエチレン・プロピレン（・非共役ポ
リエン）共重合体ゴム（Ｃ）は、ＭＦＲ（２３０℃、
２．１６ｋｇｆ）が通常１．０ｇ／１０分以上、好まし
くは１．５ｇ／１０分以上、さらに好ましくは２．０ｇ
／１０分以上である。または、ムーニー粘度（Ｍ
Ｌ₁₊₄、１００℃）が通常６０以下、好ましくは５５以
下、さらに好ましくは５０以下であり、ＭＦＲとムーニ
ー粘度が同時に上記範囲内にあることが望ましい。ＭＦ
Ｒ（２３０℃、２．１６ｋｇｆ）の上限については、特
に限定されるものではないが、成形品の物性 を考慮す
ると、３００ｇ／１０分以下、特に１００ｇ／１０分以
下が好ましい。ムーニー粘度（ＭＬ₁₊₄、１００℃）の
下限については、特に限定されるものではないが、成形
品の物性を考慮すると、１以上、特に２以上が好まし
い。

【００３３】本発明で用いられるエチレン・プロピレン
（・非共役ポリエン）共重合体ゴム（Ｃ）は、エチレン
とプロピレンと必要に応じて非共役ポリエンとの共重合
体ゴムである。ここに、エチレン・プロピレン（・非共
役ポリエン）共重合体ゴムの「ゴム」とは、Ｘ線回折法
により求められる結晶化度が５０％以下である共重合体
を意味する。

【００３４】また、非共役ポリエンとしては、具体的に
は、1,4-ヘキサジエン、3-メチル-1,4- ヘキサジエン、
4-メチル-1,4- ヘキサジエン、5-メチル-1,4- ヘキサジ
エン、4,5-ジメチル-1,4- ヘキサジエン、7-メチル-1,6
- オクタジエン、8-メチル-4- エチリデン-1,7- ノナジ
エン、4-エチリデン-1,7- ウンデカジエン等の鎖状非共
役ジエン；メチルテトラヒドロインデン、5-エチリデン
-2- ノルボルネン、5-メチレン-2- ノルボルネン、5-イ
ソプロピリデン-2- ノルボルネン、5-ビニリデン-2- ノ
ルボルネン、6-クロロメチル-5- イソプロペニル-2- ノ
ルボルネン、5-ビニル-2-ノルボルネン、5-イソプロペ
ニル-2- ノルボルネン、5-イソブテニル-2- ノルボルネ
ン、シクロペンタジエン、ノルボルナジエン等の環状非
共役ジエン；2,3-ジイソプロピリデン-5- ノルボルネ
ン、2-エチリデン-3- イソプロピリデン-5- ノルボルネ
ン、2-プロペニル-2,2- ノルボルナジエン、4-エチリデ
ン-8-メチル-1,7- ナノジエン等のトリエンなどが挙げ
られる。中でも、5-エチリデン-2- ノルボルネン、5-ビ
ニル-2- ノルボルネン、シクロペンタジエン、4-エチリ
デン-8- メチル-1,7- ナノジエンが好ましい。

【００３５】本発明で用いられるエチレン・プロピレン
（・非共役ポリエン）共重合体ゴム（Ｃ）は、共重合体
ゴム中のエチレン含有量が２５〜９５モル％であること
が好ましく、非共役ポリエン含量がヨウ素価で通常０．
０〜３０、好ましくは０．０〜２５である。なお、エチ
レン・プロピレン（・非共役ポリエン）共重合体ゴムの
組成は、¹³Ｃ−ＮＭＲによる測定で求められる。

【００３６】本発明で用いられるエチレン・プロピレン
（・非共役ポリエン）共重合体ゴム（Ｃ）は、その製造
の際に軟化剤好ましくは鉱物油系軟化剤を配合した、い
わゆる油点ゴムであってもよい。鉱物油系軟化剤として
は、従来公知の鉱物油系軟化剤たとえばパラフィン系プ
ロセスオイルなどが挙げられる。

【００３７】上記のようなエチレン・プロピレン（・非
共役ポリエン）共重合体は、従来公知の方法により製造
することができる。

【００３８】その他の成分 本発明に係る熱可塑性エラストマー（Ｂ）の組成物中
に、必要に応じて、スリップ剤、充填剤、酸化防止剤、
耐候安定剤、着色剤等の添加剤を、本発明の目的を損な
わない範囲で配合することができる。上記スリップ剤と
しては、たとえば脂肪酸アミド、シリコーンオイル、グ
リセリン、ワックス、パラフィン系オイルなどが挙げら
れる。

【００３９】充填剤としては、従来公知の充填剤、具体
的には、カーボンブラック、クレー、タルク、炭酸カル
シウム、カオリン、ケイソウ土、シリカ、アルミナ、グ
ラファイト、ガラス繊維などが挙げられる。

【００４０】熱可塑性エラストマー（Ｂ） 本発明に係る熱可塑性エラストマー（Ｂ）は、前記熱可
塑性エラストマー（Ａ）１００重量部に対して、ＭＦＲ
（２３０℃、２．１６ｋｇｆ）が１．０ｇ／１０分以
上、またはムーニー粘度（ＭＬ₁₊₄、１００℃）が６０
以下であるエチレン・プロピレン（・非共役ポリエン）
共重合体ゴム（Ｃ）を５〜４０重量部、好ましくは１０
〜３５重量部配合されてなる。このような配合割合であ
ると、熱可塑性エラストマー製ウェザ一ストリップ、加
硫ゴム製ウェザーストリップ等の押出成形体との溶着性
に優れ、しかも、適度な柔らかさ（硬さ）とゴム弾性を
有するコーナー部を形成することができる成形性に優れ
た熱可塑性エラストマー組成物が得られる。

【００４１】ここでエチレン・プロピレン（・非共役ポ
リエン）共重合体ゴム（Ｃ）の熱可塑性エラストマー
（Ａ）に対しての添加方法としては、成形を行う前にド
ライブレンドしても良いが、溶融融状態で混練する方が
分散の点で好ましい。本発明におけるエチレン・プロピ
レン（・非共役ポリエン）共重合体ゴム（Ｃ）の添加
は、非開放型の装置中で行なうことが好ましく、また窒
素、炭酸ガス等の不活性ガス雰囲気下で行なうことが好
ましい。その混練温度は、通常１５０〜２８０℃、好ま
しくは１７０〜２４０℃である。混練時間は、通常１〜
２０分間、好ましくは３〜１０分間である。また、加え
られる剪断力は、剪断速度として１０〜１００，０００
sec^-1、好ましくは１００〜５０，０００sec^-1である。
混練装置としては、ミキシングロール、インテンシブミ
キサー（たとえばバンバリーミキサー、ニーダー）、一
軸または二軸押出機等を用い得るが、非開放型の装置が
好ましい。

【００４２】本発明に係る熱可塑性エラストマー（Ｂ）
としては、加硫ゴムのプレス成形体への溶着試験を行な
った場合に、引張剥離試験時に母材破壊が生じるような
熱可塑性エラストマーであることが好ましい。引張剥離
強度および剥離時の破壊形態の測定・評価は後述する実
施例に記載の通りである。

【００４３】成形体 本発明に係る成形体は、加硫ゴムからなる成形体に、前
記の、本発明に係る熱可塑性エラストマー（Ｂ）を接合
好ましくは溶着させてなる。特にインサート成形により
接合（溶着）するのが好ましい。本発明に係る成形体と
しては、ウェザーストリップ材等の自動車内外装材をあ
げることができる。この成形体を形成する加硫ゴムとし
ては、エチレン・α- オレフィン・ポリエン共重合体ゴ
ムが熱可塑性エラストマー組成物（Ｂ）との溶着性の面
から好ましい。このような共重合体ゴムとして、エチレ
ン・α- オレフィン（・非共役ポリエン）共重合体ゴム
が好ましく用いられる。

【００４４】なお、ここでいう加硫ゴムとは、イオウを
用いて架橋したもののみならず、他の架橋剤で架橋した
ものも含まれる。本発明に係る熱可塑性エラストマー
（Ｂ）は、車両の内外装材として用いられる加硫ゴム成
形物（好ましくはポリオレフィン系加硫ゴム成形物）に
溶着するコーナー部、たとえば自動車用ウェザーストリ
ップのコーナー部分（コーナー材）に好適に用いられ
る。具体的には、ポリオレフィン系加硫ゴムの押出成形
物を裁断し、得られた裁断押出物同士を異なる方向から
接続するコーナー部分の成形において、上述した本発明
に係る熱可塑性エラストマー（組成物）（Ｂ）を融点以
上の温度で射出成形して、加硫ゴムの押出成形品と接触
させて溶着させることにより、ウェザーストリップを得
ることができる。

【００４５】本発明に係る熱可塑性エラストマー（Ｂ）
からなるコーナー部成形体を有するウェザーストリップ
について図１に基づいてより具体的に説明する。図１
は、自動車のウェザーストリップ（グラスランチャンネ
ル）およびその成形方法を説明する模式斜視図である。
図１の（Ａ）に示すように、ウェザーストリップは、加
硫ゴム製の裁断押出成形物１、２と、この裁断押出成形
物１、２を異なる方向から接続する際に形成される接合
コーナー部材３とで構成されている。この裁断押出成形
物１、２は、加硫ゴムをチャンネル状に押出成形した
後、所定の長さに裁断したものである。この裁断押出成
形物１、２は長手方向の形状が直線形状をしている。ま
た、ここでいう「接合コーナー部材」とは、裁断押出成
形物同士を異なる方向から接続する際に形成される熱可
塑性エラストマー製の部分をいう。

【００４６】このようなウェザーストリップは、次のよ
うにして調製することができる。まず、射出成形用金型
４を予め所定の温度に加熱しておく。次に、図１の
（Ｂ）に示すように、この金型４に加硫ゴムからなる裁
断押出成形物１、２を挿入する。次いで、図示していな
いが、加熱室内（スクリュー内）で融点以上の温度で溶
融された本発明に係る熱可塑性エラストマーを、金型４
のキャビティとコアの間にできる空間部に注入し、裁断
押出成形物１、２の端面に、融点以上の温度で溶融させ
た本発明に係る熱可塑性エラストマーを溶着させた後、
この熱可塑性エラストマーを冷却し、図１の（Ａ）に示
すようなコーナー部材３を有するウェザーストリップを
得る。

【００４７】上記の裁断押出成形物１、２の調製に用い
られる加硫ゴムとしては、エチレン・α- オレフィン・
非共役ポリエン共重合体ゴムが主成分であるのが好まし
く、エチレン・α- オレフィン非共役ポリエン共重合体
ゴムにおける炭素原子数３〜２０のα- オレフィンとし
ては、プロピレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセ
ン、4-メチル-1- ペンテン、1-ヘプテン、1-オクテン、
1-ノネン、1-デセン、1-ウンデセン、1-ドデセン、1-ト
リデセン、1-テトラデセン、1-ペンタデセン、1-ヘキサ
デセン、1-ヘプタデセン、1-ノナデセン、1-エイコセ
ン、9-メチルデセン-1、11- メチルドデセン-1、12- エ
チルテトラデセン-1などが挙げられる。これらのα- オ
レフィンは、単独で、あるいは２種以上組み合わせて用
いることができる。これらのα- オレフィンのうち、炭
素原子数３〜８のα- オレフィン、たとえばプロピレ
ン、1-ブテン、4-メチルペンテン-1、1-ヘキセン、1-オ
クテンが特に好ましい。

【００４８】エチレン・α- オレフィン・非共役ポリエ
ン共重合体ゴムは、耐熱老化性、強度特性、ゴム弾性、
耐寒性および加工性に優れた加硫ゴム成形体を提供でき
るゴム組成物が得られるという点で、（ａ）エチレンか
ら導かれる単位と（ｂ）炭素原子数３〜２０のα- オレ
フィンから導かれる単位とを、５０／５０〜９０／１０
［（ａ）／（ｂ）］のモル比で含有していることが好ま
しい。このモル比はより好ましくは６５／３５〜９０／
１０、さらに好ましくは６５／３５〜８５／１５、特に
好ましくは６５／３５〜８０／２０である。

【００４９】また、非共役ポリエンとしては、具体的に
は、1,4-ヘキサジエン、3-メチル-1,4- ヘキサジエン、
4-メチル-1,4- ヘキサジエン、5-メチル-1,4- ヘキサジ
エン、4,5-ジメチル-1,4- ヘキサジエン、7-メチル-1,6
- オクタジエン、8-メチル-4- エチリデン-1,7- ノナジ
エン、4-エチリデン-1,7- ウンデカジエン等の鎖状非共
役ジエン；メチルテトラヒドロインデン、5-エチリデン
-2- ノルボルネン、5-メチレン-2- ノルボルネン、5-イ
ソプロピリデン-2- ノルボルネン、5-ビニリデン-2- ノ
ルボルネン、6-クロロメチル-5- イソプロペニル-2- ノ
ルボルネン、5-ビニル-2-ノルボルネン、5-イソプロペ
ニル-2- ノルボルネン、5-イソブテニル-2- ノルボルネ
ン、シクロペンタジエン、ノルボルナジエン等の環状非
共役ジエン；2,3-ジイソプロピリデン-5- ノルボルネ
ン、2-エチリデン-3- イソプロピリデン-5- ノルボルネ
ン、2-プロペニル-2,2- ノルボルナジエン、4-エチリデ
ン-8-メチル-1,7- ナノジエン等のトリエンなどが挙げ
られる。中でも、5-エチリデン-2- ノルボルネン、5-ビ
ニル-2- ノルボルネン、シクロペンタジエン、4-エチリ
デン-8- メチル-1,7- ナノジエンが好ましい。これらの
非共役ポリエンは、単独で、あるいは２種以上組み合わ
せて用いることができる。

【００５０】エチレン・α- オレフィン・非共役ポリエ
ン共重合体ゴムのヨウ素価は、架橋効率の高いゴム組成
物が得られ、耐圧縮永久歪み性に優れる加硫ゴム成形体
を提供できるゴム組成物が得られ、かつ、コスト的に有
利である点で、１〜４０であることが好ましく、１〜３
０であることが更に好ましい。

【００５１】エチレン・α- オレフィン・非共役ポリエ
ン共重合体ゴムの１３５℃のデカリン中で測定した極限
粘度［η］は、強度特性、耐圧縮永久歪み性および加工
性に優れた加硫ゴム成形体を提供できるゴム組成物が得
られるという点で、２．０〜４．５ｄｌ／ｇであること
が好ましく、２．２〜４．０ｄｌ／ｇあることが更に好
ましい。これらのエチレン・α- オレフィン・非共役ポ
リエン共重合体ゴムは、単独で用いてもよく、また２種
類以上組み合わせて用いてもよい。

【００５２】加硫ゴム中には、十分な機械強度を有する
押出成形加硫ゴム成形体を得るために、エチレン・α-
オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム１００重量部
に対して、カーボンブラックを３０〜３００重量部の割
合で用いるのが好ましい。カーボンブラックとしては、
ＳＲＦ、ＧＰＦ、ＦＥＦ、ＭＡＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡＦ、
ＳＡＦ、ＦＴ、ＭＴ等のカーボンブラックを用いること
ができる。カーボンブラックは、機械的強度および製品
肌の良好な加硫ゴム成形体を提供できるゴム組成物が得
られるという点で、窒素吸着比表面積が１０〜１００ｍ
²／ｇであることが好ましい。

【００５３】加硫ゴム中には、意図する加硫物の用途に
応じて、老化防止剤、加工助剤、発泡剤、発泡助剤、着
色剤、分散剤、難燃剤等の従来公知の配合剤が配合され
る。また、加硫ゴム中には補強剤として無機充填剤を用
途に応じて適宜用いることができるが、通常、エチレン
・α- オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム１００
重量部に対して最大１００重量部である。

【００５４】無機充填剤としては、具体的には、シリ
カ、軟質炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、タル
ク、クレーなどが挙げられる。加硫ゴム中に配合される
軟化剤としては、通常ゴムに使用される軟化剤を用いる
ことができる。具体的には、プロセスオイル、潤滑油、
パラフィン、流動パラフィン、ポリエチレンワックス、
ポリプロピレンワックス、石油アスファルト、ワセリン
等の石油系軟化剤；コールタール、コールタールピッチ
等のコールタール系軟化剤；ヒマシ油、アマニ油、ナタ
ネ油、大豆油、椰子油等の脂肪油系軟化剤；トール油；
サブ、（ファクチス）；蜜ロウ、カルナウバロウ、ラノ
リン等のロウ類；リシノール酸、パルミチン酸、ステア
リン酸、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸カルシウ
ム、ラウリン酸亜鉛等の脂肪酸および脂肪酸塩；ナフテ
ン酸；パイン油、ロジンまたはその誘導体；テルペン樹
脂、石油樹脂、クマロンインデン樹脂、アタクチックポ
リプロピレン等の合成高分子物質；ジオクチルフタレー
ト、ジオクチルアジペート、ジオクチルセバケート等の
エステル系軟化剤；マイクロクリスタリンワックス、液
状ポリブタジエン、変性液状ポリブタジエン、液状ポリ
イソプレン、末端変性ポリイソプレン、水添末端変性ポ
リイソプレン、液状チオコール、炭化水素系合成潤滑油
などが挙げられる。中でも、石油系軟化剤、特にプロセ
スオイルが好ましく用いられる。これらの軟化剤の配合
量は、加硫物の用途により適宜選択される。

【００５５】加硫ゴムの加硫に用いる加硫剤としては、
イオウおよびイオウ化合物が挙げられる。イオウとして
は、具体的には、粉末イオウ、沈降イオウ、コロイドイ
オウ、表面処理イオウ、不溶性イオウなどが挙げられ
る。イオウ化合物としては、具体的には、塩化イオウ、
二塩化イオウ、高分子多硫化物などが挙げられる。ま
た、加硫温度で活性イオウを放出して加硫するイオウ化
合物、たとえばモルフォリンジスルフィド、アルキルフ
ェノールジスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフ
ィド、ジペンタメチレンチウラムテトラスルフィド、ジ
メチルジチオカルバミン酸セレンなども使用することが
できる。

【００５６】これらの中では、イオウが好ましい。イオ
ウまたはイオウ化合物は、前記共重合体ゴム１００重量
部に対して、通常０．１〜１０重量部の割合で用いられ
る。また、加硫剤としてイオウまたはイオウ化合物を使
用するときは、加硫促進剤を併用することが好ましい。
加硫促進剤としては、具体的には、N-シクロヘキシル-2
- ベンゾチアゾールスルフェンアミド（ＣＢＳ）、N-オ
キシジエチレン-2- ベンゾチアゾールスルフェンアミド
（ＯＢＳ）、N-t-ブチル-2- ベンゾチアゾールスルフェ
ンアミド（ＢＢＳ）、N,N-ジイソプロピル-2- ベンゾチ
アゾールスルフェンアミド等のスルフェンアミド系化合
物；2-メルカプトベンゾチアゾール（ＭＢＴ）、2-（2,
4-ジニトロフェニル）メルカプトベンゾチアゾール、2-
（4-モルホリノチオ）ベンゾチアゾール、2-（2,6-ジエ
チル-4- モルホリノチオ）ベンゾチアゾール、ジベンゾ
チアジルジスルフィド等のチアゾール系化合物；ジフェ
ニルグアニジン（ＤＰＧ）、トリフェニルグアニジン、
ジオルソニトリルグアニジン（ＤＯＴＧ）、オルソトリ
ルバイグアナイド、ジフェニルグアニジンフタレート等
のグアニジン系化合物；アセトアルデヒド- アニリン縮
合物、ブチルアルデヒド- アニリン縮合物、ヘキサメチ
レンテトラミン（Ｈ）、アセトアルデヒドアンモニア等
のアルデヒドアミンまたはアルデヒド- アンモニア系化
合物；2-メルカプトイミダゾリン等のイミダゾリン系化
合物；チオカルバニリド、ジエチルチオウレア（ＥＵ
Ｒ）、ジブチルチオウレア、トリメチルチオウレア、ジ
オルソトリルチオウレア等のチオウレア系化合物；テト
ラメチルチウラムモノスルフィド（ＴＭＴＭ）、テトラ
メチルチウラムジスルフィド（ＴＭＴＤ）、テトラエチ
ルチウラムジスルフィド、テトラブチルチウラムジスル
フィド、テトラキス（2-エチルヘキシル）チウラムジス
ルフィド（ＴＯＴ）、ジペンタメチレンチウラムテトラ
スルフィド（ＴＲＡ）等のチウラム系化合物；ジメチル
ジチオカルバミン酸亜鉛、ジエチルジチオカルバミン酸
亜鉛、ジ-ｎ-ブチルジチオカルバミン酸亜鉛、エチルフ
ェニルジチオカルバミン酸亜鉛、ブチルフェニルジチオ
カルバミン酸亜鉛、ジメチルジチオカルバミン酸ナトリ
ウム、ジメチルジチオカルバミン酸セレン、ジメチルジ
チオカルバミン酸テルル等のジチオカルバミン酸塩；ジ
ブチルキサントゲン酸亜鉛等のキサントゲン酸塩；亜鉛
華（酸化亜鉛）等の化合物が挙げられる。

【００５７】これらの加硫促進剤は、前記共重合体ゴム
１００重量部に対して、通常０．１〜２０重量部の割合
で用いられる。加硫ゴムにおいて使用する老化防止剤と
しては、たとえばアミン系、ヒンダードフェノール系ま
たはイオウ系老化防止剤等が挙げられるが、これらの老
化防止剤は、本発明の目的を損なわない範囲で用いられ
る。

【００５８】アミン系老化防止剤としては、ジフェニル
アミン類、フェニレンジアミン類等が挙げられる。イオ
ウ系老化防止剤としては、通常ゴムに使用されるイオウ
系老化防止剤が用いられる。加工助剤としては、通常の
ゴムの加工に使用される加工助剤を使用することができ
る。具体的には、リノール酸、リシノール酸、ステアリ
ン酸、パルチミン酸、ラウリン酸等の高級脂肪酸；ステ
アリン酸バリウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カ
ルシウム等の高級脂肪酸の塩；前記高級脂肪酸のエステ
ル類などが挙げられる。

【００５９】このような加工助剤は、エチレン・α- オ
レフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム１００重量部に
対して、通常１０重量部以下の量で用いられるが、要求
される物性値に応じて適宜最適量を決定することが望ま
しい。

【００６０】発泡剤としては、具体的には、重炭酸ナト
リウム（重曹）、炭酸ナトリウム、重炭酸アンモニウ
ム、炭酸アンモニウム、亜硝酸アンモニウム等の無機発
泡剤；N,N'- ジメチル-N,N'-ジニトロソテレフタルアミ
ド、N,N'-ジニトロソペンタメチレンテトラミン（ＤＰ
Ｔ）等のニトロソ化合物；アゾジカルボンアミド（ＡＤ
ＣＡ）、アゾビスイソブチロニトリル（ＡＺＢＮ）、ア
ゾビスシクロヘキシルニトリル、アゾジアミノベンゼ
ン、バリウムアゾジカルボキシレート等のアゾ化合物；
ベンゼンスルホニルヒドラジド（ＢＳＨ）、トルエンス
ルホニルヒドラジド（ＴＳＨ）、p,p'- オキシビス（ベ
ンゼンスルホニルヒドラジド）（ＯＢＳＨ）、ジフェニ
ルスルホン-3,3'-ジスルホニルヒドラジド等のスルホニ
ルヒドラジド化合物；カルシウムアジド、4,4-ジフェニ
ルジスルホニルアジド、p-トルエンスルホルニルアジド
等のアジド化合物が挙げられる。

【００６１】また、加硫ゴムの成分中に、公知の他のゴ
ムや樹脂をブレンドして用いることができる。このよう
な他のゴムとしては、天然ゴム（ＮＲ）、イソプレンゴ
ム（ＩＲ）等のイソプレン系ゴム、ブタジエンゴム（Ｂ
Ｒ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、アクリロ
ニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、クロロプレンゴ
ム（ＣＲ）等の共役ジエン系ゴムを挙げることができ
る。他の樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレ
ン、1,2-ポリブタジエン、ポリブテンなどを挙げること
ができる。

【００６２】［ゴム組成物およびその加硫ゴム成形体の
調製］加硫ゴム成形体の調製の際に用いられるゴム組成
物は、バンバリーミキサー、ニーダー、インターミック
スのようなインターナルミキサー（密閉式混合機）類に
より、エチレン・α- オレフィン・非共役ポリエン共重
合体ゴム、カーボンブラック、ゴム補強剤、無機充填
剤、軟化剤等の添加剤を８０〜１７０℃の温度で２〜２
０分間混練した後、イオウをオープンロールのようなロ
ール類、あるいはニーダーを使用して、必要に応じて加
硫促進剤、加硫助剤、発泡剤、発泡助剤を追加混合し、
ロール温度４０〜８０℃で５〜３０分間混練した後、分
出しすることにより調製することができる。

【００６３】上記のようにして調製された押出成形用ゴ
ム組成物は、押出成形機により意図する形状とし、成形
と同時に、または成形物を加硫槽内に導入し、１４０〜
３００℃の温度で１〜２０分間加熱することにより、加
硫することができる。加硫の工程は、通常連続的に実施
される。加硫槽における加熱方法としては、熱空気、ガ
ラスビーズ流動床、溶融塩槽（ＬＣＭ）、ＰＣＭ（Powd
er Curing MediumまたはPowder Curing Method）、
ＵＨＦ（極超短波電磁波）、スチーム等の加熱手段を用
いることができる。

【００６４】なお、ここではウェザーストリップを例に
とって説明したが、本発明に係る熱可塑性エラストマー
は、加硫ゴム成形体に融着成形体を形成する場合はもち
ろん、ドアトリム等の表皮部を融着表皮層で形成する場
合にも適用することが可能である。

【００６５】

【実施例】以下、本発明を実施例により説明するが、本
発明は、これら実施例により何ら限定されるものではな
い。なお、実施例および比較例で用いた実施例および比
較例で得られた熱可塑性エラストマー（ＴＰＥ）組成物
のメルトフローレート（ＭＦＲ）、実施例および比較例
で得られた熱可塑性エラストマー組成物からなる成形体
の引張剥離強度およびその剥離時の破壊形態、硬度、引
張強度、伸び、圧縮永久歪み（ＣＳ）、成形性の測定な
いし評価は、次の方法に従って行なった。

【００６６】（１）メルトフローレート（ＭＦＲ） 熱可塑性エラストマー組成物のメルトフローレートは、
ＡＳＴＭ Ｄ １２３８−６５Ｔに準拠して２３０℃、
２．１６ｋｇ荷重で測定した。

【００６７】（２）引張剥離強度（接着強度）および剥
離時の破壊形態 （加硫ゴムプレスシートの調製）加硫ゴムの調整 原料ゴムとしてエチレン・プロピレン・5-エチリデン-2
- ノルボルネン共重合体ゴム（エチレン含量＝６８モル
％、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］＝
２．８ｄｌ／ｇ、ヨウ素価＝１２）１００重量部と、Ｆ
ＥＦ級カーボンブラック［旭カーボン（株）製、商品名
旭＃６０Ｇ］１７０重量部と、軟化剤［出光興産
（株）製、商品名 ダイアナプロセスオイル^TM ＰＳ−
４３０］９５重量部と、ステアリン酸１重量部と、亜鉛
華１号５重量部と、活性剤［ライオン（株）製、商品名
アーカード２ＨＴ−Ｆ］１重量部とを、容積１．７リ
ットルのバンバリーミキサー［（株）神戸製鋼所製、Ｂ
Ｂ−２形ミキサー］で混練した。

【００６８】混練方法は、まず原料ゴムを１分素練り
し、次いで、カーボンブラック、軟化剤、ステアリン
酸、亜鉛華１号、活性剤を入れ２分間混練した。その
後、ラムを上昇させ掃除を行ない、更に２分間混練しゴ
ム配合物（Ｉ）１３９０重量部を得た。この混練は充填
率７５％で行ない、更に同様の手順により、２バッチ混
練し、合計４１７０重量部を得た。

【００６９】得られたゴム配合物（Ｉ）から３６７０重
量部を秤量し、１４インチロール（日本ロール（株）
製）（前ロールの表面温度６０℃、後ロールの表面温度
６０℃、前ロールの回転数１６ｒｐｍ、後ロールの回転
数１８ｒｐｍ）に巻き付けて、そのゴム配合物（Ｉ）
に、イオウ５重量部、2-メルカプトベンゾチアゾール
［三新化学工業（株）製、商品名 サンセラーＭ］１５
重量部、ジベンゾチアジルジスルフィド［三新化学工業
（株）製、商品名 サンセラーＤＭ）５重量部、ジブチ
ルジチオカルバミン酸亜鉛［三新化学工業（株）製、商
品名 サンセラーＢＺ］２０重量部、ジメチルジチオカ
ルバミン酸亜鉛［三新化学工業（株）製、商品名 サン
セラーＰＺ］５重量部、エチレンチオ尿素［三新化学工
業（株）製、商品名 サンセラー２２Ｃ］１０重量部、
ジチオジモルホリン［三新化学工業（株）製、商品名
サンフェルＲ］５重量部、および酸化カルシウム［井上
石灰工業（株）製、商品名 ベスタＰＰ］５０重量部を
添加し、１４インチオープンロール（日本ロール（株）
製、ロール温度６０℃）で７分間混練し、ゴム配合物
（II）を得た。

【００７０】プレスでの成形法 １５０ｔｏｎプレスを用いて前述のゴム配合物（II）を
１７０℃、１０分間加熱して加硫成形し、縦１２ｃｍ、
横１４．７ｃｍ、厚さ２ｍｍの平板を製造する。このよ
うにして加硫ゴムプレスシートを得る。

【００７１】プレス品の接着方法 上記で得られた加硫ゴムプレスシート（縦１２ｃｍ×横
１４．７ｃｍ×厚み２ｍｍの平板）を被接着材としてカ
ッターにて切断して縦２．５ｃｍ×１４．７ｃｍ×厚み
２ｍｍとし、被接着材として得られた加硫ゴム成形物を
射出成形用金型に両面テープにて付着する。そして、１
００Ｔｏｎ射出成形機にて、射出温度２３０℃、金型温
度５０℃の条件で、この加硫ゴム成形物の切断面に溶着
用熱可塑性エラストマー組成物がその射出段階にて被接
着材と溶融接着するように成形し、剥離状態観察用の試
験片を得る。

【００７２】剥離状態の観察 このようにして溶融接着させた成形品を幅２ｃｍの短冊
状に打ち抜いて、接合部を挟む２箇所を把持して２００
ｍｍ／分の引張速度で剥離試験を行ない、その時の引張
剥離強度（接着剥離強度）を測定すると同時に、試験後
の断面の剥離状態を目視により、母材破壊か界面剥離か
を判定する。

【００７３】（３）硬度 硬度は、ＪＩＳ Ｋ６２５３に準拠して、ショアーＡ硬
度を測定した。（測定条件）プレス成形機によりシート
を作製し、Ａ型測定器を用い、押針接触後直ちに目盛り
を読み取った。

【００７４】（４）引張強度および伸び ＪＩＳ Ｋ６２５０に準拠して、引張試験を下記の条件
で行ない、破断時の引張強度と伸びを測定した。 （試験条件）プレス成形機によりシートを作製し、ＪＩ
Ｓ３号試験片を打ち抜き引張速度２００ｍｍ／分の条件
で行なった。

【００７５】（５）圧縮永久歪み 圧縮永久歪み（ＣＳ）は、ＪＩＳ Ｋ６２６２に準拠し
て、下記の条件で測定した。 （測定条件）縦型射出成形機にて直径２９．０ｍｍ、厚
さ１２．７ｍｍの円柱状の成形品を製造し、７０℃の温
度条件にてスペーサーにより２５％厚み方向に圧縮し、
２４時間経時して解放後の厚さを測定して圧縮永久歪み
を計算した。

【００７６】（参考例）熱可塑性エラストマーペレット（Ａ−１）の作成 ゴム成分として油展エチレン・プロピレン・5-エチリデ
ン-2- ノルボルネン共重合体ゴム［エチレン含量：７８
モル％、プロピレン含量：２２モル％、ヨウ素価：１
３、ムーニー粘度［ＭＬ₁₊₄（１００℃)］７４、油展
量：ゴム１００重量部に対してパラフィン系プロセスオ
イル（出光興産（株）製、商品名 ＰＷ−３８０）を４
０重量部；以下、ＥＰＴと略す。］６７重量部と、ポリ
プロピレンとしてプロピレン・エチレン・1-ブテン三元
共重合体［ＭＦＲ（ASTM D 1238，230℃、2.16kg荷
重）：７．０ｇ／１０分、融点（Ｔｍ）：１３６℃；以
下、ＰＰ−１と略す。]１９重量部、プロピレン単独重
合体［ＭＦＲ（ASTM D 1238，230℃、2.16kg荷重）：
１．５ｇ／１０分、融点（Ｔｍ）：１６０℃；以下、Ｐ
Ｐ−２と略す。]１４重量部と、酸化防止剤としてフェ
ノール系酸化防止剤［日本チバガイギー（株）製、商品
名 イルガノックス１０１０］０．１重量部と、耐候剤
としてジアゾ系耐候安定剤［日本チバガイギー（株）
製、商品名 チヌビン３２６］０．１重量部と、スリッ
プ材としてオレイン酸アミド［ライオン（株）製、商品
名 アーモスリップＣＰ］０．３重量部と、架橋剤とし
て有機過酸化物［日本油脂（株）製、商品名 パーヘキ
サ２５Ｂ］０．３２重量部と、架橋助剤としてジビニル
ベンゼン（ＤＶＢ）０．２４重量部とをヘンシェルミキ
サーで充分混合し、押出機［品番 ＴＥＭ−５０、東芝
機械（株）製、Ｌ／Ｄ＝４０、シリンダー温度：Ｃ１〜
Ｃ２ １２０℃、Ｃ３〜Ｃ４ １４０℃、Ｃ５〜Ｃ６
１８０℃、Ｃ７〜Ｃ８ ２００℃、Ｃ９〜Ｃ１２ ２２
０℃、ダイス温度：２１０℃、スクリュー回転数：２０
０ｒｐｍ、押出量：４０ｋｇ／ｈ）にてパラフィン系プ
ロセスオイル［出光興産（株）製、商品名 ＰＷ−３８
０］３３重量部をシリンダーに注入しながら造粒を行な
い、まず熱可塑性エラストマー組成物のペレット（Ａ−
１）を得た。

【００７７】熱可塑性エラストマーペレット（Ａ−２）
の作成 ゴム成分として油展エチレン・プロピレン・5-エチリデ
ン-2- ノルボルネン共重合体ゴム［エチレン含量：７８
モル％、プロピレン含量：２２モル％、ヨウ素価：１
３、ムーニー粘度［ＭＬ₁₊₄（１００℃)］７４、油展
量：ゴム１００重量部に対してパラフィン系プロセスオ
イル（出光興産（株）製、商品名 ＰＷ−３８０）を４
０重量部；以下、ＥＰＴと略す。］７１重量部と、ポリ
プロピレンとしてプロピレン・エチレン・1-ブテン三元
共重合体［ＭＦＲ（ASTM D 1238，230℃、2.16kg荷
重）：７．０ｇ／１０分、融点（Ｔｍ）：１３６℃；以
下、ＰＰ−１と略す。]１２重量部、プロピレン単独重
合体［ＭＦＲ（ASTM D 1238，230℃、2.16kg荷重）：
１．５ｇ／１０分、融点（Ｔｍ）：１６０℃；以下、Ｐ
Ｐ−２と略す。]１７重量部と、酸化防止剤としてフェ
ノール系酸化防止剤［日本チバガイギー（株）製、商品
名 イルガノックス１０１０］０．１重量部と、耐候剤
としてジアゾ系耐候安定剤［日本チバガイギー（株）
製、商品名 チヌビン３２６］０．１重量部と、スリッ
プ材としてオレイン酸アミド［ライオン（株）製、商品
名 アーモスリップＣＰ］０．３重量部と、架橋剤とし
て有機過酸化物［日本油脂（株）製、商品名 パーヘキ
サ２５Ｂ］０．３２重量部と、架橋助剤としてジビニル
ベンゼン（ＤＶＢ）０．２４重量部とをヘンシェルミキ
サーで充分混合し、押出機［品番 ＴＥＭ−５０、東芝
機械（株）製、Ｌ／Ｄ＝４０、シリンダー温度：Ｃ１〜
Ｃ２ １２０℃、Ｃ３〜Ｃ４ １４０℃、Ｃ５〜Ｃ６
１８０℃、Ｃ７〜Ｃ８ ２００℃、Ｃ９〜Ｃ１２ ２２
０℃、ダイス温度：２１０℃、スクリュー回転数：２０
０ｒｐｍ、押出量：４０ｋｇ／ｈ）にてパラフィン系プ
ロセスオイル［出光興産（株）製、商品名 ＰＷ−３８
０］３３重量部をシリンダーに注入しながら造粒を行な
い、まず熱可塑性エラストマー組成物のペレット（Ａ−
２）を得た。

【００７８】（実施例１）参考例で作成した熱可塑性エ
ラストマーペレット（Ａ−１）８５重量部とエチレン・
プロピレン・5-エチリデン-2- ノルボルネン共重合体ゴ
ム［エチレン含量：８２モル％、ヨウ素価：１０、ＭＦ
Ｒ（ASTM D 1238，230℃、2.16kg荷重）：１０．０ｇ／
１０分、ムーニー粘度［ＭＬ₁₊₄（１００℃)］１５；以
下、ＥＰＴ−１と略す。］１５重量部とをヘンシェルミ
キサーで充分混合し、押出機［品番 ＴＥＭ−５０、東
芝機械（株）製、Ｌ／Ｄ＝４０、シリンダー温度：Ｃ１
〜Ｃ４ １６０℃、Ｃ５〜Ｃ１２２００℃、ダイス温
度：２１０℃、スクリュー回転数：２００ｒｐｍ、押出
量：４０ｋｇ／ｈ）にて造粒を行ない、まず熱可塑性エ
ラストマー組成物のペレットを得た。この熱可塑性エラ
ストマー組成物を前記方法により評価した。その結果を
（表１）に示す。

【００７９】（実施例２）実施例１において、ＥＰＴ―
１の代わりに、エチレン・プロピレン共重合体ゴム（エ
チレン含量：８１モル％、ＭＦＲ（ASTM D 1238，230
℃、2.16kg荷重）：８．１ｇ／１０分、ムーニー粘度
［ＭＬ₁₊₄（１００℃)］１０；以下、ＥＰＲ−１と略
す。）を用いた以外は、実施例１と同様にして熱可塑性
エラストマー組成物のペレットを得て、評価した。その
結果を（表１）に示す。

【００８０】（実施例３）実施例１において、ＥＰＴ―
１の代わりに、エチレン・プロピレン共重合体ゴム（エ
チレン含量：８１モル％、ＭＦＲ（ASTM D 1238，230
℃、2.16kg荷重）：４０ｇ／１０分、ムーニー粘度［Ｍ
Ｌ₁₊₄（１００℃)］５以下；以下、ＥＰＲ−２と略
す。）を用いた以外は、実施例１と同様にして、熱可塑
性エラストマー組成物のペレットを得て、評価した。そ
の結果を（表１）に示す。

【００８１】（実施例４）実施例１において、ＥＰＴ―
１の代わりに、エチレン・プロピレン共重合体ゴム（エ
チレン含量：４１モル％、ＭＦＲ（ASTM D 1238，230
℃、2.16kg荷重）：２．０ｇ／１０分、ムーニー粘度
［ＭＬ₁₊₄（１００℃)］３０；以下、ＥＰＲ−３と略
す。）を用いた以外は、実施例１と同様にして、熱可塑
性エラストマー組成物のペレットを得て、評価した。
その結果を（表１）に示す。

【００８２】（実施例５）実施例１において、熱可塑性
エラストマー（Ａ−１）を７０重量部、ＥＰＴ−１の添
加量を３０重量部とした以外は、実施例１と同様にし
て、熱可塑性エラストマー組成物のペレットを得て、評
価した。その結果を（表１）に示す。

【００８３】（実施例６）前記ゴム配合物（II）をロー
ルからリボン状に切り出した。このリボン状のゴム配合
物（II）を押出機ヘッド温度８０℃の押出機にて、縦２
ｍｍ×横２５ｍｍの一型口金を用いて、２．５ｍ／分の
速度で押出成形を行ない、マイクロ波加硫槽（ＵＨＦ）
と熱空気加硫槽（ＨＡＶ）が直列につながれた成形ライ
ンを用いて、加硫を行ない、加硫ゴム成形体（III）を
得た。

【００８４】この際、ＵＨＦの温度は２００℃とし、押
出材料の表面温度がＵＨＦ出口で１９０℃となるように
出力を調整した。３０ｍのＨＡＶ加硫槽を用い、その槽
内温度は２５０℃に設定した。加硫槽での滞留時間は５
分であった。そして、７０ｔｏｎ縦型射出成形機を用
い、予め成形した上記加硫ゴム押出成形物を２０ｃｍ間
隔で切断し、（図１）の符号４のような金型に、切断面
に熱可塑性エラストマーを溶着させることができるよう
にセットした。その後、射出温度２３０℃、金型温度５
０℃にて実施例１で得られた熱可塑性エラストマーと溶
融接着させた。得られた成形体について、接合部を挟む
二箇所を把持して引張速度２００ｍ／分で引張試験を行
ない、試験後の断面を観察し、母材破壊か界面剥離かを
確認した。その結果、母材破壊が観察された。

【００８５】（比較例１）実施例１において、ＥＰＴ−
１を添加しなかった以外は、実施例１と同様にして、熱
可塑性エラストマー組成物のペレットを得て評価した。
結果を（表２）に示す。

【００８６】（比較例２）実施例１において、熱可塑性
エラストマー（Ａ−２）を用い、ＥＰＴ−１を添加しな
かった以外は、実施例１と同様にして、熱可塑性エラス
トマー組成物のペレットを得て評価した。結果を（表
２）に示す。

【００８７】（比較例３）実施例１において、ＥＰＴ−
１の替わりにエチレン・プロピレン・5-エチリデン-2-
ノルボルネン共重合体ゴム［エチレン含量：８２モル
％、ヨウ素価：１０、ＭＦＲ（ASTM D 1238，230℃、2.
16kg荷重）：０．３ｇ／１０分、ムーニー粘度［ＭＬ
₁₊₄（１００℃)］７０；以下、ＥＰＴ−２と略す。］を
用いた以外は、実施例１と同様にして、熱可塑性エラス
トマー組成物のペレットを得て評価した。その結果を
（表２）に示す。

【００８８】（比較例４）実施例１において、ＥＰＴ−
１の替わりにエチレン・プロピレン共重合体ゴム（エチ
レン含量：８１モル％、ＭＦＲ（ASTM D 1238，230℃、
2.16kg荷重）：０．４ｇ／１０分、ムーニー粘度［ＭＬ
₁₊₄（１００℃)］７５；以下、ＥＰＲ−４と略す。）を
用いた以外は、実施例１と同様にして、熱可塑性エラス
トマー組成物のペレットを得て、評価した。その結果を
（表２）に示す。

【００８９】（比較例５）実施例１において、ＥＰＴ−
１の替わりにエチレン・プロピレン共重合体ゴム（エチ
レン含量：４０モル％、ＭＦＲ（ASTM D 1238，230℃、
2.16kg荷重）：０．４ｇ／１０分、ムーニー粘度［ＭＬ
₁₊₄（１００℃)］６５；以下、ＥＰＲ−５と略す。）Ｅ
ＰＲ−４を用いた以外は、実施例１と同様にして、熱可
塑性エラストマー組成物のペレットを得て評価した。
その結果を（表１）に示す。

【００９０】（比較例６）比較例１のサンプルについ
て、実施例６と同様に成形体を製造し、引張剥離試験を
行なった。その結果、母材破壊は見られず、界面剥離で
あった。なお、（表１）、（表２）中、ＴＰＥ組成物の
組成の単位は重量部である。

【００９１】

【表１】

【００９２】

【表２】

【００９３】

【発明の効果】本発明によれば、接着剤層を介さずとも
加硫ゴム（母材）に対して十分な接着強度と剥離時に母
材破壊を生じる成形体を形成し得る熱可塑性エラストマ
ー組成物およびその組成物を加硫ゴムに溶着させた成形
体、ならびに熱可塑性エラストマーとして十分な硬度と
ゴム弾性を有する成形体を形成し得る、成形性、経済性
に優れる熱可塑性エラストマー組成物およびその組成物
を加硫ゴムに溶着させた成形体を提供することができ
る。これは、ある特定の流動性があるエチレン・プロピ
レン（・非共役ポリエン）共重合体を添加された熱可塑
性エラストマーは、溶着の際、エチレン・プロピレン
（・非共役ポリエン）共重合体が加硫ゴム側へ拡散し易
いためか、溶着後の剥離試験において剥離時に溶着界面
が剥離する前に、材料が破壊してしまう現象が生じると
推測される。

【図面の簡単な説明】

【図１】図１の（Ａ）は、コーナー部分が本発明に係る
熱可塑性エラストマー組成物から形成されている自動車
用ウェザーストリップの一例を示す摸式斜視図であり、
図１の（Ｂ）は、そのウェザーストリップのコーナー部
分の形成方法を説明するための摸式斜視図である。

【符号の説明】

１，２…裁断押出成形物 ３…コーナー部分（コーナー材） ４…射出成形用金型

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｂ２９Ｋ 19:00 Ｂ２９Ｌ 31:58 Ｂ２９Ｌ 31:58 Ｆターム(参考） 4F071 AA10A AA15X AA20X AA88 CA01 CB04 CC02 CD02 4F206 AA09C AD05 AH23 AH26 JA07 JB12 JF05 4J002 BB011 BB152 BC021 BD021 CF001 CK021 CL001 GJ01 GN00

Claims (13)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】熱可塑性エラストマー（Ａ）１００重量部
   に対して、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇｆ）が１．
   ０ｇ／１０分以上、またはムーニー粘度（ＭＬ₁₊₄、１
   ００℃）が６０以下であるエチレン・プロピレン（・非
   共役ポリエン）共重合体ゴム（Ｃ）を５〜４０重量部配
   合されてなることを特徴とする熱可塑性エラストマー
   （Ｂ）。
2. 【請求項２】熱可塑性エラストマー（Ａ）が架橋された
   オレフィン系ゴムとオレフィン系樹脂を含有する組成物
   であることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性エラス
   トマー（Ｂ）。
3. 【請求項３】エチレン・プロピレン（・非共役ポリエ
   ン）共重合体ゴム（Ｃ）のエチレン含有量が２５〜９５
   モル％であることを特徴とする請求項１に記載の熱可塑
   性エラストマー（Ｂ）。
4. 【請求項４】加硫ゴムの成形体への溶着用として用いら
   れることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の
   熱可塑性エラストマー（Ｂ）。
5. 【請求項５】熱可塑性エラストマー（Ｂ）を用いて加硫
   ゴムのプレス成形体への溶着試験を行なった場合に、引
   張剥離試験時に母材破壊が生じることを特徴とする請求
   項１〜３のいずれか１項に記載の熱可塑性エラストマー
   （Ｂ）。
6. 【請求項６】加硫ゴムからなる成形体と、請求項１〜３
   のいずれかに記載の熱可塑性エラストマー（Ｂ）からな
   る成形体が接合してなることを特徴とする成形体。
7. 【請求項７】加硫ゴムからなる成形体に、請求項１〜３
   のいずれかに記載の熱可塑性エラストマー（Ｂ）を溶着
   させてなることを特徴とする請求項６に記載の成形体。
8. 【請求項８】加硫ゴムが、エチレン・α- オレフィン・
   ポリエン共重合体ゴムであることを特徴とする請求項６
   または７に記載の成形体。
9. 【請求項９】成形体が自動車内外装材用であることを特
   徴とする請求項６〜８のいずれか１項に記載の成形体。
10. 【請求項１０】自動車内外装材が、ウェザーストリップ
    材であることを特徴とする請求項９に記載の成形体。
11. 【請求項１１】直線的部分と接合コーナー部材とが接合
    されてなるウェザーストリップ材において、該直線的部
    分が前記加硫ゴムの成形体からなり、該コーナー部材が
    請求項１〜３のいずれかに記載の熱可塑性エラストマー
    （Ｂ）から形成されてなることを特徴とする請求項１０
    に記載の成形体。
12. 【請求項１２】インサート成形により得られることを特
    徴とする請求項７に記載の成形体。
13. 【請求項１３】成形体の接合部の引張剥離試験を行なっ
    た場合に、母材破壊が観察されることを特徴とする請求
    項６〜１２のいずれか１項に記載の成形体。