JP2003251167A - 気体反応成分の供給制御方法および制御装置 - Google Patents

気体反応成分の供給制御方法および制御装置

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 液相加圧反応系(カルボニル化反応系など)
での気体反応成分の排出を抑制し、反応に有効に利用で
きる方法を提供する。 【解決手段】 加圧反応系にアルコールを連続的に供給
し、一酸化炭素を一次供給ライン22のコンプレッサ8
で加圧して、二次供給ライン23により基準流量Fで反
応系に連続的に供給し、分岐した循環ライン24により
反応系の余剰の一酸化炭素を一次供給ライン22に合流
させながら反応させる。二次供給ライン23の基準流量
Fは、反応による基準消費流量Fcsと、反応系での変
動消費流量△Fcvよりも過剰な流量F1との総和である
(F=Fcs+F1,F1>△Fcv)。反応系の気相の圧
力変動に基づいて、循環ライン24の流量を流量Fr=
F1−△Fcvに制御し、一次供給ライン22の供給流量
を流量Fsu=Fcs+△Fcvに制御し、反応系の消費量の
変動を一酸化炭素の供給量で相殺する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、カルボニル化反応
などにおいて、気体反応成分を有効に利用するのに有用
な気体反応成分の供給制御方法および供給装置(制御装
置)に関する。
【0002】
【従来の技術】カルボニル化反応によりカルボン酸(酢
酸など)又はその誘導体(メタクリル酸メチルなど)が
工業的に製造されている。例えば、特開昭48−540
11号公報には、ロジウム又はイリジウム成分と、ヨウ
素又は臭素成分とを含む触媒系の存在下、液相中で、オ
レフィン、アルコール又はそのエステル、ハロゲン化物
又はエーテル誘導体を一酸化炭素と反応させ、液体反応
物の少なくとも一部分を実質的に低い圧力の分離帯に熱
を加えずに通して前記カルボニル化生成物の少なくとも
一部分を気化させ、該気化カルボニル化生成物を取り出
し、残留液体反応物を前記反応帯に再循環させるカルボ
ニル化法が開示されている。この文献には、未反応一酸
化炭素を反応器から除去することが記載されている。特
開平6−321847号公報には、カルボニル触媒とし
てイリジウム触媒を使用し、反応生成物を蒸発させてカ
ルボニル化生成物を含む蒸気成分とイリジウム触媒を含
む液体成分とを生成し、蒸気成分と液体成分とを分離
し、液体成分に少なくとも0.5重量%の水濃度を維持
するカルボニル化生成物の回収方法が開示されている。
この文献には、未反応一酸化炭素を反応器から排ガスと
して排出することが図示されている。
【0003】特表平10−508594号公報には、ロ
ジウム触媒の存在下で液相でのカルボニル化によりカル
ボン酸を生成させる第1領域と、反応混合物を部分的に
蒸発させる第2領域とを含み、生成したカルボン酸を含
む蒸発画分を精製するとともに、触媒を含む蒸発しない
液体画分を第1領域に循環させる方法において、一酸化
炭素が第2領域に戻らないようにして、第2領域から発
生する蒸発しない液体画分に、一酸化炭素を添加し、一
酸化炭素の損失を回避することが提案されている。
【0004】特開2000−95723号公報には、カ
ルボニル化による酢酸の製造プロセスにおいて、制御弁
を通る一酸化炭素流を測定し、所定時間当たりの一酸化
炭素流の平均値を計算し、この平均一酸化炭素流に一定
値を加算して一酸化炭素の最大流速を算出し、反応器へ
の一酸化炭素流速が最大流速を超えないように操作する
制御方法が開示されている。
【0005】しかし、これらのカルボニル化方法は、コ
ンプレッサで一酸化炭素を加圧して反応を行う加圧反応
系であり、このような加圧反応系では、サージングの発
生を防止するため、コンプレッサの入口と出口とで一定
の圧力と流量を維持しつつ、反応系に一酸化炭素を供給
している。一方、所定の加圧下で反応を行う加圧反応系
では反応温度の変動に伴って一酸化炭素の消費量も変動
する。特に、実際の製造プラントでは、反応系での反応
温度が若干変動しても、一酸化炭素の消費量が大きく変
動する。そこで、反応系の圧力低下を防止するため、消
費量の多いケースを想定して、コンプレッサ出口から、
定常状態での一酸化炭素の消費量(基準消費量)よりも
過剰の一酸化炭素を基準流量として反応系に供給してい
る。そのため、反応系での一酸化炭素消費量が少ないと
きには、反応系の圧力を所定の圧力に維持するため、反
応系で過剰の一酸化炭素は、反応系外に燃焼させてフレ
アとして放出し、安定な操業を確保している。しかし、
このようなシステムでは、一酸化炭素を有効に利用でき
ず、経済的に大きな損失をもたらす。
【0006】さらに、一酸化炭素製造プラントと、この
プラントで製造された一酸化炭素を用いてカルボニル化
反応を行う製造プラント(例えば、酢酸製造プラント)
とでは、一酸化炭素の供給システムと、カルボニル化反
応システム(又は分離精製を含む反応システム)とがそ
れぞれ独立して制御されている。そのため、反応系での
変動要因(圧力変動など)を、一酸化炭素製造プラント
及び供給システムの制御に反映できない。従って、一酸
化炭素の放出量をより効率よく低減するとともに、一酸
化炭素をカルボニル化反応に有効利用することが困難で
ある。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の目的
は、一酸化炭素などの気体反応成分を加圧反応系での反
応に有効に利用できる制御方法及び制御装置を提供する
ことにある。
【0008】本発明の他の目的は、気体反応成分の放出
を抑制でき、経済的に有利に気体反応成分を反応させる
ために有用な制御方法及び制御装置を提供することにあ
る。
【0009】本発明のさらに他の目的は、工業的に基準
流量よりも多くの気体反応成分を連続的に供給する加圧
反応系(カルボニル化反応系など)において、反応系で
の一酸化炭素消費量が変動しても、気体反応成分を反応
に有効に利用できる制御方法及び制御装置を提供するこ
とにある。
【0010】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記課題
を達成するため鋭意検討した結果、定常状態での気体反
応成分の基準消費流量(基準反応消費量)Fcsが変動流
量△Fcvを伴って消費される加圧反応系(カルボニル化
反応系など)において、供給ラインにより前記基準消費
量Fcsよりも過剰量F1の基準流量Fで気体反応成分を
反応系に供給し、循環ラインにより余剰量(F1−△Fc
v)の気体反応成分を供給ラインに循環させ、反応系で
の気体反応成分の消費量の変動△Fcvを、気体供給系か
ら供給ラインへの気体反応成分の供給量(Fcs+△Fc
v)で相殺又は吸収させると、反応温度の変動などに伴
って気体反応成分の消費量が変動しても、供給ラインで
の圧力(及び基準流量F)を一定に保ちつつ、気体反応
成分の放出をほぼゼロに低減できることを見いだし、本
発明を完成した。
【0011】すなわち、本発明の方法は、供給ラインを
通じて気体供給系から気体反応成分を加圧反応系へ連続
的に供給し、反応系での余剰の気体反応成分を循環ライ
ンを通じて前記供給ラインにより反応系に循環する方法
であって、反応系での気相の圧力変動に基づいて(又は
関連して)、前記循環ラインでの反応成分の循環流量
(戻り流量)に対応させて、前記気体供給系からの気体
反応成分の供給流量(又は供給圧)を制御し、前記供給
ラインにより気体反応成分を所定の基準流量で反応系に
供給する。また、本発明の装置は、気体反応成分を加圧
反応系に供給するための供給ラインと、この供給ライン
に気体反応成分を供給するための供給ユニットと、前記
供給ラインに設けられ、かつ供給ユニットからの気体反
応成分を加圧するための加圧手段と、前記反応系での余
剰の気体反応成分を反応系に循環させるための循環ライ
ンと、前記反応系の気相の圧力変動に基づいて(又は関
連して)、前記循環ラインでの気体反応成分の流量を制
御するとともに、供給ユニットから供給ラインへの気体
反応成分の供給量を制御し、前記供給ラインにより気体
反応成分を所定の基準流量で反応系に供給するための制
御ユニットとを備えている。このような方法及び装置で
は、循環ラインでの基準流量に対する循環流量の偏差を
参照して、気体反応成分の供給流量をコントロールする
ことにより、供給ラインにより気体反応成分を所定の基
準流量で反応系に供給できる。
【0012】この方法において、供給ラインと循環ライ
ンとで合流した気体反応成分を、反応系での基準消費流
量Fcsと、反応系での変動消費流量△Fcvよりも過剰な
過剰流量F1との総和で規定される基準流量Fで、反応
系に連続的に供給してもよい。また、反応系での気体反
応成分の消費量の変動を、気体供給系からの気体反応成
分の供給量で相殺又は吸収させることにより、基準流量
Fで気体反応成分を反応系に供給できる。前記気体供給
系の気体供給源は、液体(液化した気体反応成分)であ
ってもよい。
【0013】さらに、本発明の方法及び装置では、少な
くとも反応系の気相の圧力変動に基づいて、供給ライン
での気体反応成分の流量を基準流量に制御すればよい。
例えば、前記反応系の気相の圧力変動は、循環ラインを
経て気体供給系の気相や供給ラインにも伝播する。その
ため、反応系の気相の圧力変動に関連して生じる圧力変
動を利用して気体反応成分の流量を制御してもよい。例
えば、反応系の気相の圧力変動に基づいて、循環ライン
での反応成分の循環流量を制御するとともに、気体供給
系の気相の圧力変動に基づいて、気体供給系からの気体
反応成分の供給流量を制御し、供給ラインにより気体反
応成分を所定の基準流量で反応系に供給してもよい。ま
た、本発明の装置は、前記反応系の気相の圧力を検出す
るための第1の圧力センサと、この第1の圧力センサか
らの検出信号に応答して、前記循環ラインでの気体反応
成分の流量を制御するための第1の流量制御ユニット
と、加圧手段よりも上流側の気相(供給ユニット又は供
給ライン)の圧力変動を検出するための第2の圧力セン
サと、この第2の圧力センサからの検出信号に応答し
て、供給ラインでの気体反応成分の流量を制御するため
の第2の流量制御ユニットとを備えている。
【0014】本発明の方法は、気体反応成分を利用する
種々の反応、例えば、カルボニル化反応などに利用でき
る。より具体的には、カルボニル化触媒系を含む液相加
圧反応系にアルコールを連続的に供給する工程と、一酸
化炭素を一次供給ラインによりコンプレッサに供給する
工程と、前記コンプレッサで加圧された一酸化炭素を基
準流量Fで二次供給ラインを通じて前記反応系に連続的
に供給する工程と、前記二次供給ラインから分岐した循
環ラインを通じて反応系の余剰の一酸化炭素を前記一次
供給ラインに合流させる工程とを含み、前記二次供給ラ
インを通じて、一次供給ラインと循環ラインとで合流し
た一酸化炭素を、反応系での基準消費流量Fcsと、反応
系での変動消費流量△Fcvよりも過剰な過剰流量F1と
の総和で規定される基準流量Fで前記反応系に連続的に
供給し、前記反応系の気相の圧力変動に応答して、前記
循環ラインの一酸化炭素の流量を、前記過剰量F1と変
動消費流量△Fcvに対応する流量との総循環流量Frに
制御するとともに、気体供給系の気相の圧力変動に応答
して、気体供給系から一次供給ラインへの一酸化炭素の
流量を前記基準消費流量Fcsと前記変動消費流量△Fcv
に対応する流量との総補給流量Fsuに制御して、二次供
給ラインでの基準流量Fに対する一酸化炭素の過不足分
を一次供給ラインからの一酸化炭素で調整し(又は補
い)、前記反応系のカルボニル化反応によりカルボン酸
を連続的に生成させることができる。
【0015】本発明の装置には、上記カルボニル化反応
のための装置、例えば、一酸化炭素をコンプレッサに供
給するための一次供給ラインと、前記コンプレッサで加
圧された一酸化炭素を加圧反応系に連続的に供給するた
めの二次供給ラインと、この二次供給ラインから分岐
し、かつ前記反応系での余剰の一酸化炭素を前記一次供
給ラインに合流させるための循環ラインとを備えてお
り、前記二次供給ラインを通じて、一次供給ラインと循
環ラインとで合流した一酸化炭素を、反応系での基準消
費流量Fcsと、反応系での変動消費流量△Fcvよりも過
剰な過剰流量F1との総和で規定される基準流量Fで前
記反応系に連続的に供給する装置であって、前記反応系
の気相の圧力を検出するための第1の圧力センサと、前
記循環ラインでの一酸化炭素の流量を制御するための第
1の流量制御ユニットと、一次供給ラインでの圧力を検
出可能な第2の圧力センサと、前記一次供給ラインでの
一酸化炭素の流量を制御するための第2の流量制御ユニ
ットと、前記第1の圧力センサからの検出信号に応答し
て、第1の流量制御ユニットを駆動して前記循環ライン
の一酸化炭素の流量を前記過剰量F1と変動消費流量△
Fcvに対応する流量との総循環流量Frに制御し、第2
の圧力センサからの検出信号に応答して、第2の流量制
御ユニットを駆動して気体供給系から一次供給ラインへ
の一酸化炭素の流量を前記基準消費流量Fcsと前記変動
消費流量△Fcvに対応する流量との総補給流量Fsuに制
御して、二次供給ラインでの前記基準流量Fに対する一
酸化炭素の過不足分を一次供給ラインからの一酸化炭素
で調整(又は補給)するための制御ユニットとを備えて
いる装置も包含する。この装置において、一次供給ライ
ンに一酸化炭素を供給するための供給ユニットが、液体
一酸化炭素を貯留する精製ユニット(塔)と、この精製
ユニットの液体一酸化炭素の流量を制御するための第2
の流量制御ユニットと、この流量制御ユニットにより制
御された流量で液体一酸化炭素から気体一酸化炭素を生
成させるためのガス生成ユニットと、このガス生成ユニ
ットで生成した気体一酸化炭素を貯留するためのバッフ
ァタンクと、このバッファタンク又は一次供給ラインの
圧力変動を検出するための第2の圧力センサとを備えて
おり、第2の圧力センサからの検出信号に応答して、制
御ユニットが、前記第2の流量制御ユニットによる液化
一酸化炭素の流量を制御し、二次供給ラインでの基準流
量Fに対する過不足分の一酸化炭素を供給してもよい。
【0016】このような制御装置を利用すると、気体反
応成分の製造プラント(例えば、一酸化炭素の製造プラ
ント)で製造された気体反応成分(例えば、一酸化炭
素)を化合物製造プラントの加圧反応系(例えば、カル
ボニル化プラントの加圧カルボニル化反応系)に供給す
るための装置であって、前記プラントの加圧反応系(例
えば、カルボニル化反応系)での圧力変動に基づいて気
体反応成分の製造プラント(例えば、一酸化炭素の製造
プラント)からの気体反応成分(例えば、一酸化炭素)
の供給量を制御できる。すなわち、両プラントの動作又
は操業を一元的に又は一体的に管理するシステムにおい
て、反応系での変動要因(圧力変動など)を、気体反応
成分の製造プラント(例えば、一酸化炭素製造プラン
ト)及び気体反応成分(例えば、一酸化炭素)の供給シ
ステムの制御に反映でき、気体反応成分(例えば、一酸
化炭素)の供給量を一体に又は一元的に制御できる。
【0017】このような方法では、反応系での気体反応
成分の消費流量Fcは、反応により定常的に消費される
基準消費流量Fcsと、反応温度の変動などに伴って変動
する変動消費流量△Fcvとの総和で表すことができる
(Fc=Fcs+△Fcv)。このような反応系には、前記
基準消費流量Fcsと、変動消費流量△Fcvよりも過剰量
F1との総和で表される基準流量F(F=Fcs+F1)で
気体反応成分が供給される。そのため、反応系での気体
反応成分の消費量Fcが変動消費流量△Fcvを伴って変
動しても、反応系に変動消費流量△Fcvよりも過剰量F
1の基準流量Fで気体反応成分を供給でき、反応を安定
に行うことができる。前記循環ラインでの反応成分の循
環流量(戻り流量)Frは、前記過剰量F1と変動消費流
量△Fcvに対応する流量との差(F1−△Fcv)で表す
ことができる。そして、気体反応成分の消費量の変動に
伴って反応系の気相の圧力が変動すると、前記循環ライ
ンでの反応成分の循環流量Fr(=F1−△Fcv)に対応
させて、前記気体供給系からの気体反応成分の供給流量
又は補給流量を所定の流量Fsu(=Fcs+△Fcv)に制
御し、前記供給ラインにより気体反応成分を所定の基準
流量Fで反応系に供給する。
【0018】「反応系の気相の圧力変動」とは、反応器
の気相のみならず反応器の気相の圧力変動が伝播する領
域(反応器の気相と連通した領域、例えば、反応器へ延
びる気体供給供給ラインなど)での圧力変動をも包含す
る。そのため、反応系の気相の変動は、反応器への気体
反応成分の供給ラインに設けた圧力センサのみならず、
反応器の気相の圧力を直接測定するための圧力センサで
検出してもよい。「気体供給系の気相の圧力変動」領域
は、気体反応成分を収容又は貯留する空間や、気体反応
成分を供給するための流路(気体反応成分の生成系から
から加圧手段に延びる供給ラインなど)を含むものとす
る。
【0019】
【発明の実施の形態】以下に、必要により添付図面を参
照しつつ本発明をより詳細に説明する。図1は本発明の
制御方法および制御装置を説明するためのプロセスフロ
ー図であり、図2は図1の制御装置を説明するためのフ
ローチャートである。
【0020】この例では、気体反応成分の製造プラント
(例えば、一酸化炭素製造プラント)からカルボニル化
プラント(例えば、酢酸製造プラント)へ気体反応成分
(一酸化炭素)を連続的に供給している。すなわち、ロ
ジウム触媒、ヨウ化リチウム、ヨウ化メチルで構成され
たカルボニル化触媒系の存在下、アルコール(メタノー
ルなど)と一酸化炭素(気体反応成分)とのカルボニル
化反応によりカルボン酸(酢酸など)を連続的に製造す
る反応系(液相反応系の酢酸製造プラント、図示せず)
へ、一酸化炭素製造プラントから一酸化炭素を供給する
ための制御プロセスが示されており、この制御プロセス
では、酢酸製造プラントでの変動要因(特に圧力変動)
に基づいて、一酸化炭素製造プラントからの一酸化炭素
の供給を制御している。このプロセスでは、カルボニル
化触媒系を含む液相加圧反応系にアルコールと加圧した
一酸化炭素とがそれぞれ連続的に供給される。
【0021】このプロセスは、気体供給源から一酸化炭
素(気体反応成分)を供給するための供給ユニット(気
体供給系)1と、この供給ユニットからの一酸化炭素を
コンプレッサ8に供給するための一次供給ライン22
と、加圧手段としてのコンプレッサ8により加圧された
一酸化炭素を前記反応系(図示せず)へ連続的に供給す
るための二次供給ライン23と、この二次供給ラインか
ら分岐して前記一次供給ライン22に接続され、前記反
応系の余剰の一酸化炭素を前記一次供給ライン22に合
流させるための循環ライン24とを備えている。
【0022】前記供給ユニット(気体供給系)1は、液
体一酸化炭素(液化一酸化炭素)を貯留するための液化
一酸化炭素の精製ユニット(精製塔又は気体供給源)2
と、この精製ユニットから供給する液化一酸化炭素の流
量を制御するための第2の流量制御ユニット(電磁弁な
ど)3と、この流量制御ユニットにより制御された流量
で液体一酸化炭素から気化により気体一酸化炭素を生成
させるためのガス生成ユニット(熱交換器など)4とを
備えており、このガス生成ユニットで生成した一酸化炭
素は、前記一次供給ライン22が接続され、気体一酸化
炭素を貯留するためのバッファタンク6に供給される。
なお、精製ユニット2からバッファタンク6に至る気化
ライン21には、前記第2の流量制御ユニット3と、ガ
ス生成ユニット4と、このガス生成ユニットにより生成
したガスの流量を検出するための流量計(又は流量セン
サ)5とが設けられており、前記バッファタンク6には
タンク内の圧力を検出するための第2の圧力計(又は圧
力センサ)7が取り付けられている。
【0023】前記一次供給ライン22からの一酸化炭素
はコンプレッサ(ガス加圧ユニット又は圧縮ユニット)
8により所定の圧力に加圧され、二次供給ライン23を
通じて基準流量Fで反応系へ連続的に供給される。な
お、反応系での一酸化炭素の消費流量Fcは、定常的に
消費される基準消費流量Fcsと、変動要因(温度変化な
ど)により変動する変動消費流量△Fcvとの総和で規定
される(Fc=Fcs+△Fcv)。このような反応系(酢
酸製造プラント)で変動消費流量△Fcvが変動しても安
定に反応させて操業するため、二次供給ライン23での
基準流量Fは、反応系での基準消費流量Fcsと、反応系
での変動消費流量△Fcvよりも過剰な過剰流量F1(F1
>△Fcv)との総和流量に設定されている(F=Fcs+
F1)。
【0024】さらに、二次供給ライン23からは循環ラ
イン24が分岐して前記一次供給ライン22に接続され
ており、循環ライン24の分岐部よりも下流側(酢酸製
造プラント側)の二次供給ライン23には、加圧液相反
応系の気相の圧力を検出するための第1の圧力計(又は
圧力センサ)11が取り付けられている。さらに、循環
ライン24には、前記第1の圧力計11からの検出信号
に応答して、循環ライン24での一酸化炭素の流量を制
御するための第1の流量制御ユニット(電磁弁など)1
2が設けられている。すなわち、反応系の気相の圧力
は、前記変動消費流量△Fcvとは逆比例関係にあり、変
動消費流量△Fcvがマイナス(Fc<Fcs:COが余
る)なら圧力が上昇し、変動消費流量△Fcvがプラス
(Fc>Fcs:COが不足)なら圧力が低下する。そこ
で、反応系での反応を所定の圧力下で行うため、前記第
1の圧力計11からの検出信号に応答して、循環ライン
24の第1の流量制御ユニット(電磁弁など)12を制
御し、反応系での余剰の一酸化炭素を、循環ライン24
を通じて、一次供給ライン22(ひいては反応系)に循
環している。循環ライン24での循環流量Frは、前記
過剰流量F1と変動消費流量△Fcvに対応する流量との
差(F1−△Fcv)で表すことができる。
【0025】なお、前記二次供給ライン23には、二次
供給ラインの圧力を検出するための圧力計(圧力セン
サ)9と一酸化炭素の流量を検出するための流量計(又
は流量センサ)10が取り付けられている。さらに、前
記第1の流量制御ユニット12よりも上流側の循環ライ
ン24には排出ライン25が接続されており、この排出
ラインには、非常時に対応するため、前記二次供給ライ
ン23の圧力計9による検出信号に応答して、ガスを放
出させるための非常用バルブ又は電磁弁13が設けられ
ている。すなわち、前記非常用電磁弁13は定常的には
閉じられており、二次供給ライン23の圧力計9による
検出信号が異常事態(例えば、圧力が異常に高くなった
とき)を示す異常レベルに達したとき、前記異常検出信
号に応答して電磁弁13を開放し、過剰なガスを排出ラ
イン25から放出する。
【0026】そして、前記一次供給ライン22では、循
環ライン24での循環流量に対応させて、二次供給ライ
ン23での一酸化炭素の供給量を基準流量Fに保つた
め、前記供給ユニット1からの一酸化炭素の流量を制御
する。すなわち、前記反応系の気相の圧力を検出するた
めの第1の圧力計(圧力センサ)11からの検出信号に
応答して、第1の流量制御ユニット12を駆動して前記
循環ライン24の一酸化炭素の流量を前記過剰量F1と
変動消費流量△Fcvに対応する流量との総循環流量Fr
(=F1−△Fcv,F1>△Fcv)に制御する。すなわ
ち、反応系の圧力を基準圧力に維持するため、反応系の
気相の基準圧力に対する圧力変動に対応させて、第1の
流量制御ユニット12により循環ライン24の開閉度を
コントロールし、循環ライン24での基準循環流量F1
を基準として、一酸化炭素の循環量を循環流量Fr(=
F1−△Fcv,F1>△Fcv)に制御する。
【0027】さらに、反応系の気相の圧力変動は、二次
供給ライン23,循環ライン24を経て、一次供給ライ
ン22及びバッファタンク6にも伝播する。このことを
利用して、前記バッファタンク7に取り付けられた第2
の圧力計7からの検出信号に応答して、供給ユニット1
の第2の流量制御ユニット(電磁弁など)3を駆動して
液化一酸化炭素の流量を制御し、基準消費流量Fcsと前
記変動消費流量△Fcvに対応する流量との総補給流量F
suで一酸化炭素を一次供給ライン22から供給する(F
su=Fcs+△Fcv)。すなわち、二次供給ライン23で
の基準流量Fに対する一酸化炭素の過不足分を一次供給
ライン22からの一酸化炭素で調整し(又は補い)、一
次供給ライン22での補給流量(Fsu=Fcs+△Fcv)
と循環ラインでの循環流量(Fr=F1−△Fcv)とを合
流させて、一酸化炭素を総流量Fsu+Fr(=Fcs+F1
=F)として前記コンプレッサ8に供給し、二次供給ラ
イン23での一酸化炭素流量を前記基準流量Fに制御し
ている。
【0028】そのため、反応系での一酸化炭素(気体反
応成分)の消費量の変動を、気体供給系からの一酸化炭
素(気体反応成分)の供給量で相殺又は吸収させること
ができ、一酸化炭素の放出量をほぼゼロにしつつ、反応
を円滑に行うことができる。従って、一酸化炭素を反応
にほぼ100%の割合で利用でき、酢酸を安定かつ連続
的に製造でき、工業的及び経済的に極めて有利である。
また、コンプレッサ8への供給量をほぼ一定に保つこと
ができ、コンプレッサ8への負荷変動を軽減でき、サー
ジングが発生するのを有効に防止できる。さらに、供給
ユニット1では、気体供給源として液化一酸化炭素を用
いるため、第2の流量制御ユニット3により制御対象
(液化一酸化炭素)を所定の制御量で精度よくコントロ
ールできる。また、ガス状一酸化炭素の供給量の変動に
比べて、貯留容積をコンパクト化できるとともに、ガス
状一酸化炭素よりも一酸化炭素消費量の変動△Fcvを一
酸化炭素精製ユニット(精製塔)2の僅かな液面変動
(又は少量の抜き取り量)で吸収できるため、装置をコ
ンパクト化でき、大型の設備が不要である。
【0029】このような制御方法又は制御装置では、反
応系の気相の圧力を検出する圧力計11からの検出信号
は、第1の制御ユニットに与えられる。この制御ユニッ
トは、反応系の気相の基準圧力に関する基準値(閾値)
を格納するメモリ回路(又は設定回路)と、このメモリ
回路の基準値(閾値)と前記圧力計11からの検出信号
レベルとを比較するための比較ユニット(比較回路)
と、この比較ユニットにより検出信号レベルが基準値か
ら外れたとき、基準値と検出信号レベルとの偏差に基づ
いて、一酸化炭素の流量に関する制御量を算出するため
の演算ユニット(演算回路)と、この演算ユニットで算
出された制御量に基づいて、前記循環ライン24の第1
の流量制御ユニット12を駆動するための駆動ユニット
(駆動回路)とを備えている。
【0030】また、バッファタンク6の圧力を検出する
ための第2の圧力計7からの検出信号は第2の制御ユニ
ットに与えられる。この制御ユニットでは、一次供給ラ
イン22での基準圧力に関する基準値(閾値)を格納す
るメモリ回路(又は設定回路)と、このメモリ回路の基
準値(閾値)と前記第2の圧力計7からの検出信号レベ
ルとを比較するための比較ユニット(比較回路)と、こ
の比較ユニットにより検出信号レベルが基準値から外れ
たとき、基準値と検出信号レベルとの偏差に基づいて、
一酸化炭素の補充流量に関する制御量を算出するための
演算ユニット(演算回路)と、この演算ユニットで算出
された制御量に基づいて、気化ライン21の前記第2の
流量制御ユニット3を駆動するための駆動ユニット(駆
動回路)とを備えている。
【0031】そして、図2に示されるように、スタート
信号により制御ユニット(又は制御装置)を駆動する
と、ステップS1において、第1の圧力計11からの検
出信号とメモリ回路の基準圧力に関する基準値(閾値)
とに基づいて反応系の気相の圧力が変動したか否かが判
別され、圧力が変動して検出信号レベルが基準値(閾
値)を外れると、前記演算回路により算出された制御量
に基づいて、ステップS2で第1の流量制御ユニットが
駆動され、ステップS3で駆動量が制御量(Fr=F1−
△Fcv)に達したか否かが判別される。また、前記ステ
ップS2で第1の流量制御ユニットが駆動すると、ステ
ップS4で第2の圧力計7からの検出信号とメモリ回路
の基準圧力に関する基準値(閾値)とに基づいてバッフ
ァタンク6の気相の圧力が変動したか否かが判別され、
圧力が変動して検出信号レベルが基準値(閾値)を外れ
ると、前記演算回路により算出された制御量に基づい
て、ステップS5で第2の流量制御ユニットが駆動さ
れ、ステップS6で駆動量が制御量(Fsu=Fcs+△F
cv)に達したか否かが判別される。
【0032】ステップS3及びステップS6で駆動量が
制御量に到達しない場合には、さらに駆動が継続され
る。ステップS3及びS6で駆動量が制御量に到達する
と、駆動制御を停止し、ステップS7において、操業を
停止するか否か(すなわち、制御装置による流量制御を
終了するか否か)が判断され、流量制御を終了しない場
合には、前記ステップS1に戻って、気相の圧力が変動
したか否かが判別される。
【0033】ステップS7での流量制御の終了の要否
は、積算操業時間などの時間に関する基準値、流量計1
0による積算流量などの流量に関する基準値などを指標
とし、これらの基準値に達したか否かで判断してもよ
い。
【0034】なお、本発明において、供給ラインは、複
数の供給ラインで構成してもよく、少なくとも1つの供
給ラインで気体反応成分の流量をコントロールしてもよ
い。例えば、供給ラインを、反応系に基準消費流量の気
体反応成分を供給するためのラインと、変動消費流量の
気体反応成分を供給するためのライン(変動消費量に対
する専用の供給ライン)とで構成してもよい。また、コ
ンプレッサ(加圧手段)も直列及び/又は並列に配置さ
れた複数のコンプレッサで構成してもよい。さらに、循
環ラインも複数のラインが構成でき、少なくとも1つの
循環ラインで流量をコントロールしてもよい。また、循
環ラインは、反応器への気体反応成分の供給ライン(特
に二次供給ライン)から分岐させてもよく、必要により
コンデンサなどを介して、反応器に接続してもよい。
【0035】流量のコントロールは、圧力変動と気体反
応成分の消費量との間に相関関係があることを利用し
て、反応系での気相の圧力変動に基づいて(又は関連し
て)行うことができ、前記循環ラインでの気体反応成分
の循環流量に対応させて、前記気体供給系からの気体反
応成分の供給流量を制御し、前記供給ラインを通じて気
体反応成分を所定の基準流量で反応系に供給すればよ
い。より具体的には、反応系での気体反応成分の消費量
の変動を、気体供給系からの気体反応成分の供給量で相
殺又は吸収して、気体反応成分の放出を実質的にゼロと
するため、前記のように、制御ユニット(又は制御装
置)により、気体反応成分の変動消費量に対応させて、
循環ラインでの気体反応成分の流量と、供給ユニットか
ら供給ラインへの気体反応成分の流量とをそれぞれコン
トロールし、供給ラインと循環ラインとで合流した気体
反応成分を、反応系での基準消費流量Fcsと、反応系で
の変動消費流量△Fcvよりも過剰な過剰流量F1との総
和で規定される基準流量Fで、反応系に連続的に供給す
るのが有利である。この基準流量Fは、前記のように、
基準消費流量Fcsよりも過剰量F1分だけ多い流量であ
り、消費流量Fcは、基準消費流量Fcs及び変動消費流
量△Fcv(F1>△Fcv)を伴って消費される。
【0036】なお、流量の制御フローは上記の例に限定
されず、種々の制御フローが採用できる。例えば、ステ
ップS2及びステップS5での駆動およびステップS3
及びステップS6での判別は並行して行う必要はなく、
例えば、第1の圧力計11からの検出信号に基づいて第
1の流量制御ユニット12を制御して循環ラインの循環
流量を制御するための制御フローと、第1の圧力計11
からの検出信号から独立して、第2の圧力計7からの検
出信号に基づいて第2の流量制御ユニット3を制御して
一次供給ラインでの流量を制御するための制御フローと
で構成してもよい。これらの独立した制御系による流量
の制御は、同時又は並行して制御してもよい。
【0037】また、第1の圧力計からの検出信号に応答
して、第1の流量制御ユニットを制御するとともに、第
1の圧力計の検出信号に応答して、第2の圧力計からの
検出信号により圧力変動が生じたか否かを判別又は比較
検出して、第2の流量制御ユニットを制御してもよい。
【0038】さらに、反応系の気相の圧力変動が前記バ
ッファタンク7にも伝播し、第1の圧力計11からの検
出信号(又は反応系の圧力変動)と、第2の流量制御ユ
ニット3による制御量との間に相関性がある。そのた
め、本発明では、第2の圧力計7からの検出信号を利用
することなく、反応系の気相の圧力変動に関連して(す
なわち、第1の圧力計11からの検出信号に関連し
て)、前記第1の流量制御ユニット12と第2の流量制
御ユニット3とを制御してもよい。すなわち、流量のコ
ントロールは、少なくとも第1の圧力センサで前記反応
系の気相の圧力を検出し、この第1の圧力センサからの
検出信号に応答して、制御ユニットにより前記供給ライ
ン及び循環ラインの流量を制御することにより行っても
よい。また、第1の圧力センサを利用して前記供給ライ
ン及び循環ラインの流量を制御する場合、循環ラインか
ら供給ラインへの気体反応成分の到達時間などを考慮し
て、第2の流量制御ユニットによる制御は、第1の流量
制御ユニットの駆動から、所定の時定数(所定の時間遅
れ)で駆動してもよい。
【0039】本発明の好ましい方法又は装置は、反応系
の気相の圧力を検出するための第1の圧力センサと、前
記循環ラインでの気体反応成分の流量を制御するための
第1の流量制御ユニットと、供給ラインの加圧手段より
も上流側の気相(循環ラインと連通した空間の気相、例
えば、供給ユニット又は一次供給ラインの気相)の圧力
変動を検出するための第2の圧力センサと、この第2の
圧力センサからの検出信号に応答して、前記一次供給ラ
インでの気体反応成分の流量を制御するための第2の流
量制御ユニットとを備えている。さらに、前記第1及び
第2の圧力センサからの検出信号に応答して、第1の流
量制御ユニット及び第2の流量制御ユニットによる流量
を制御するための制御ユニットを備えている。この制御
ユニットは、第1の流量制御ユニットを駆動して前記循
環ラインの一酸化炭素の流量を前記過剰量F1と変動消
費流量△Fcvに対応する流量との総循環流量Frに制御
するとともに、第2の流量制御ユニットを駆動して気体
供給系から一次供給ラインへの一酸化炭素の流量を前記
基準消費流量Fcsと前記変動消費流量△Fcvに対応する
流量との総補給流量Fsuに制御する。このような制御ユ
ニットを利用すると、二次供給ラインでの前記基準流量
Fに対する一酸化炭素の過不足分を一次供給ラインから
の一酸化炭素で効率よく調整又は補給できる。
【0040】なお、気体供給系の気相の圧力変動は、気
体供給源からの気体反応成分を加圧手段に供給するため
の供給系(特に前記バッファタンクから加圧手段に至る
経路)で検出する場合が多く、例えば、前記バッファタ
ンクに限らず一次供給ラインの適所に取り付けた圧力計
により検出可能である。
【0041】なお、気体供給源は、液化ガスである必要
はなく気化ガスであってもよいが、液体(又は液化反応
成分)を利用すると、制御量が容量的に少なくて済むだ
けでなく、液体であるため、流量を精度よく制御でき
る。また、ガス状一酸化炭素よりも貯留容積をコンパク
ト化できるとともに、少量の抜き取りで変動するガス消
費量の補充に対応できる。すなわち、一酸化炭素精製ユ
ニット(精製塔)の僅かな液面変動でガス消費量の変動
を吸収できるため、大型の設備が不要である。そのた
め、前記制御ユニットを利用すると、圧力センサからの
検出信号に応答して、前記第2の流量制御ユニットによ
る液化気体反応成分の流量(ひいては精製塔での液面の
高さ)を、気化した気体反応成分として補給流量Fsuに
精度よく制御し、二次供給ラインでの基準流量Fに対す
る過不足分の一酸化炭素を供給できる。
【0042】なお、流量の制御には、種々のフィードバ
ック制御などのプロセス制御動作、例えば、基準流量か
らの流量の偏差に比例させて操作量を制御する比例動作
(P動作)、流量の偏差を積分して操作量を制御する積
分動作(I動作)、流量の偏差の変化に応じて操作量を
制御する微分動作(D動作)、これらを組み合わせた動
作(例えば、PI動作,PD動作,PID動作)などが
例示できる。例えば、I動作を利用して、供給ライン及
び循環ラインにおいて、基準流量に対する流量の偏差を
所定時間毎に積分したり、流量の偏差の積分量が所定流
量に達したとき、各ラインでの気体反応成分の流量を制
御してもよい。
【0043】加圧反応系(特に液相加圧反応系)での変
動消費流量△Fcvは、種々の変動要因、例えば、反応系
の温度変動、触媒量などにより大きく変化する。特に工
業的な製造プラントでは、若干の反応温度の変化が気体
反応成分(一酸化炭素など)の大きな放出量となって表
れる。このような反応系であっても、本発明では、気体
反応成分の放出量を実質的にゼロにしつつ、工業的に有
利に反応させることができる。
【0044】本発明では、供給ラインを通じて気体供給
系から気体反応成分を加圧反応系へ連続的に供給し、循
環ラインを通じて反応系での余剰の気体反応成分を前記
供給ラインにより反応系に循環する種々のプロセス、例
えば、一酸化炭素を用いるカルボニル化反応、酸素やオ
ゾンなどの気体状酸化剤を用いる酸化反応、水素還元反
応などの他、ガス状反応成分(二酸化炭素、酸化窒素、
酸化硫黄(二酸化硫黄など)、ハロゲン又はハロゲン化
物など)を用いる種々の反応に適用できる。反応成分
は、反応の種類に応じて選択でき、特に制限されない。
例えば、カルボニル化反応に利用される成分としては、
例えば、一酸化炭素とアルコール類(メタノールなどの
1-10アルキルアルコールなど)又はその誘導体(酢酸
メチルなどのカルボン酸エステル、ヨウ化メチルなどの
ヨウ化C1-10アルキル、メチルエーテルなどのジC1-6
アルキルエーテルなど)との組合せ(酢酸などのカルボ
ン酸又はその誘導体の製造)、一酸化炭素とオレフィン
類(エチレン、プロピレン、ブテン、アレンなど)と水
素との組合せ(アセトアルデヒドなどのアルデヒド類の
製造)、一酸化炭素と前記オレフィン類と水との組合せ
(カルボン酸の製造)、一酸化炭素と前記オレフィン類
と前記アルコールとの組合せ(カルボン酸エステルの製
造)、一酸化炭素とアルキン類(アセチレン、メチルア
セチレンなど)と水との組合せ(アクリル酸、メタクリ
ル酸などの不飽和カルボン酸の製造)、一酸化炭素と前
記アルキン類と前記アルコール(メタノールなど)との
組合せ(アクリル酸メチル、メタクリル酸メチルなどの
不飽和カルボン酸エステルの製造)、一酸化炭素と前記
アルコールと酸素との組合せ(炭酸ジエステルの製造)
などが例示できる。
【0045】好ましい加圧反応系は、一酸化炭素と、液
体反応成分としてアルコール、好ましくはC1-4アルコ
ール又はその誘導体(例えば、メタノール、酢酸メチ
ル、ヨウ化メチル、ジメチルエーテルなど)とを用い
て、カルボン酸又はその誘導体(カルボン酸無水物な
ど)を得るための反応系、特に、カルボニル化触媒系の
存在下、メタノールと一酸化炭素とを液相反応系で反応
させ、酢酸又はその誘導体を生成させる液相加圧反応系
である。
【0046】前記カルボニル化触媒としては、カルボニ
ル反応の種類に応じて選択でき、例えば、ロジウム触
媒、イリジウム触媒、白金触媒、パラジウム触媒、銅触
媒、ニッケル触媒、コバルト触媒などの遷移金属系触媒
が例示できる。カルボニル化触媒は、アルカリ金属ハラ
イド(例えば、ヨウ化リチウムなど)、ハロゲン化水素
(ヨウ化水素など)、ハロゲン化アルキル(ヨウ化メチ
ルなど)などの助触媒又は促進剤と組み合わせて触媒系
として使用してもよい。また、(メタ)アクリル酸又は
そのエステルなどの製造では、助触媒又は促進剤とし
て、アミン類(鎖状又は環状第三級アミン類など)や有
機スルホン酸類(メタンスルホン酸又はその塩などのア
ルキルスルホン酸類など)などを使用してもよい。
【0047】一酸化炭素は、純粋なガスとして使用して
もよく、不活性ガス(例えば、窒素、ヘリウム、二酸化
炭素など)で稀釈して使用してもよい。反応系の一酸化
炭素分圧は反応の種類などに応じて適当に選択でき、例
えば、アルコールのカルボニル化反応によるカルボン酸
の製造では、反応系の一酸化炭素の分圧は、例えば、2
00〜3000kPa、好ましくは400〜1500k
Pa、さらに好ましくは500〜1000kPa程度で
ある。
【0048】加圧反応系を構成するカルボニル化反応系
において、反応圧力及び反応温度は反応の種類に応じて
適当に選択でき、例えば、反応圧力1000〜5000
kPa(例えば、1500〜4000kPa)程度、反
応温度100〜250℃(好ましくは150〜220
℃、さらに好ましくは170〜200℃)程度であって
もよい。
【0049】
【発明の効果】本発明では、反応系での気体反応成分の
消費量の変動を、気体供給系からの気体反応成分の供給
量で相殺又は吸収できるので、一酸化炭素などの気体反
応成分を加圧反応系での反応に有効に利用できる。特
に、過剰量の気体反応成分が供給される加圧反応系であ
っても、気体反応成分の放出を実質的にゼロに抑制で
き、経済的に有利に気体反応成分を反応させることがで
きる。さらに、反応系へ基準流量よりも多くの気体反応
成分を連続的に供給する工業的な加圧反応系(カルボニ
ル化反応系など)において、反応系での一酸化炭素消費
量が変動しても、気体反応成分を反応に有効に利用でき
る。さらには、酢酸製造プラントなどのカルボニル化プ
ラントでの変動要因に基づいて、気体反応成分の製造プ
ラントでの気体反応成分の供給を制御でき、カルボニル
化プラントと気体反応成分の製造プラントとを一体的に
管理できる。
【0050】
【実施例】以下に、実施例に基づいて本発明をより詳細
に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定さ
れるものではない。
【0051】比較例 図1に対応する図3のプロセスフローにおいて、気化ラ
イン21(1)、循環ライン24との合流部よりも下流
側の一次供給ライン22(2)、循環ライン24の分岐
部よりも上流側の二次供給ライン23(3)、循環ライ
ン24の分岐部よりも下流側の二次供給ライン23
(4)、排出ライン25との接続部よりも上流側の循環
ライン24(5)、排出ライン25(6)、および排出
ライン25との接続部よりも下流側の循環ライン24
(7)に、それぞれ流量計と圧力計を取り付け、酢酸製
造プロセスに供給するシステムでの流量および圧力を測
定した。
【0052】液相反応系でのカルボニル化反応は、一次
供給ラインから圧力294kPaで一酸化炭素を供給し
つつ、コンプレッサで加圧して一酸化炭素を圧力323
6kPaで反応器へ供給するとともに、メタノールを流
量約29kg/Hで反応器へ供給し、基準一酸化炭素分
圧700〜755kPa,基準圧力2755kPa,基
準温度187.5℃で行った。反応は、液相中のヨウ化
ロジウム濃度550〜600ppm、ヨウ化メチル濃度
12〜13重量%、ヨウ化リチウム濃度4.7〜4.9
重量%、酢酸メチル濃度1.5〜1.7重量%、水分濃
度7.8〜8.0重量%で行った。また、反応生成物の
一部を反応器から連続的に抜き取りつつ、フラッシュ蒸
留塔に供給し、フラッシュ蒸留塔で分離された高沸点成
分(触媒などを含有)は、反応器へ戻した。さらに、フ
ラッシュ蒸留塔で分離された低沸点成分を精留塔に供給
し、この精留塔で分離された低沸点成分(ヨウ化メチル
などを含有)も反応器へ戻した。
【0053】そして、流量制御は、一次供給ラインから
の一酸化炭素流量を一定(21.8Nm3/H)にて供
給し、二次供給ラインの圧力をほぼ一定(3236kP
a)に維持するため、反応系の気相の圧力変動を圧力計
9で検出し、この検出信号に応答して、排出ライン25
の流量制御バルブ13を駆動するとともに、流量計10
からの信号に基づいて流量23Nm3/Hに維持しなが
ら、過剰の一酸化炭素を排出ライン25から排出しつつ
燃焼させた。
【0054】実施例 前記図3に示すプロセスフローにおいて、反応系の気相
の圧力変動を圧力計11で検出し、この検出信号に応答
して、第1の流量制御ユニット12を駆動して、循環ラ
インでの循環流量を流量(Fr=F1−△Fcv)に制御
し、バッファタンク6の圧力センサ7でコンプレッサ8
入口側の圧力変動を検出し、この検出信号に応答して、
第2の流量制御ユニット3を駆動して一次供給ラインか
らの一酸化炭素の供給流量を流量(Fsu=Fcs+△Fc
v)に制御することにより、反応器の気相の圧力変動に
対応する量の一酸化炭素を補充する以外、比較例と同様
の反応を行った。なお、コンプレッサへの負荷変動を軽
減するため、循環ラインと一次供給ラインとで合流した
一酸化炭素の圧力はほぼ一定の圧力294kPaに設定
した。また、二次供給ラインの圧力計9により異常な圧
力が検出されたとき、排出ライン25の流量制御バルブ
13を駆動し、過剰の一酸化炭素を排出ライン25から
排出しつつ燃焼させた。
【0055】結果を表1に示す。なお、一酸化炭素の流
量については、一酸化炭素製造プラントの一次供給ライ
ンから供給される一酸化炭素の流量を「100」とし
て、各ラインでの一酸化炭素流量を示す。
【0056】
【表1】
【0057】上記比較例との対比から、実施例の方法で
は、反応系の圧力変動に応答させて、一次供給ラインと
循環ラインとの流量とを制御することにより、一酸化炭
素の放出量を実質的にゼロに低減でき、一酸化炭素をカ
ルボニル化反応に有効に利用できた。
【図面の簡単な説明】
【図1】図1は本発明の制御方法および制御装置を説明
するためのプロセスフロー図である。
【図2】図2は図1の制御装置の動作を説明するための
フローチャートである。
【図3】図3は実施例及び比較例を説明するためのプロ
セスフロー図である。
【符号の説明】
1…供給ユニット 2…精製ユニット(精製塔) 3…第2の流量制御ユニット 4…ガス生成ユニット(熱交換器) 5…流量計(流量センサ) 6…バッファタンク 7…圧力計(圧力センサ) 8…コンプレッサ 9…圧力計(圧力センサ) 10…流量計(流量センサ) 11…圧力計(圧力センサ) 12…第1の流量制御ユニット 13…非常用電磁弁 21…気化ライン 22…一次供給ライン 23…二次供給ライン 24…循環ライン 25…排出ライン
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Fターム(参考) 4H006 AA04 AA05 AC46 BA05 BA20 BA21 BA22 BA24 BA25 BA26 BA36 BA46 BE40 BS10

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 供給ラインを通じて気体供給系から気体
    反応成分を加圧反応系へ連続的に供給し、反応系での余
    剰の気体反応成分を循環ラインを通じて前記供給ライン
    により反応系に循環する方法であって、反応系での気相
    の圧力変動に基づいて、前記循環ラインでの反応成分の
    循環流量と、前記気体供給系からの気体反応成分の供給
    流量とを制御し、前記供給ラインにより気体反応成分を
    所定の基準流量で反応系に供給する制御方法。
  2. 【請求項2】 供給ラインと循環ラインとで合流した気
    体反応成分を、反応系での基準消費流量Fcsと、反応系
    での変動消費流量△Fcvよりも過剰な過剰流量F1との
    総和で規定される基準流量Fで、反応系に連続的に供給
    する請求項1記載の制御方法。
  3. 【請求項3】 気体供給系の気体供給源が液体であり、
    反応系での気体反応成分の消費量の変動を、気体供給系
    からの気体反応成分の供給量で相殺又は吸収させる請求
    項1記載の制御方法。
  4. 【請求項4】 反応系の気相の圧力変動に基づいて、循
    環ラインでの反応成分の循環流量を制御するとともに、
    気体供給系の気相の圧力変動に基づいて、気体供給系か
    らの気体反応成分の供給流量を制御し、供給ラインによ
    り気体反応成分を所定の基準流量で反応系に供給する請
    求項1記載の制御方法。
  5. 【請求項5】 カルボニル化触媒系を含む液相加圧反応
    系にアルコールを連続的に供給する工程と、一酸化炭素
    を一次供給ラインによりコンプレッサに供給する工程
    と、前記コンプレッサで加圧された一酸化炭素を基準流
    量Fで二次供給ラインを通じて前記反応系に連続的に供
    給する工程と、前記二次供給ラインから分岐した循環ラ
    インを通じて反応系の余剰の一酸化炭素を前記一次供給
    ラインに合流させる工程とを含み、前記二次供給ライン
    を通じて、一次供給ラインと循環ラインとで合流した一
    酸化炭素を、反応系での基準消費流量Fcsと、反応系で
    の変動消費流量△Fcvよりも過剰な過剰流量F1との総
    和で規定される基準流量Fで前記反応系に連続的に供給
    し、前記反応系の気相の圧力変動に応答して、前記循環
    ラインの一酸化炭素の流量を、前記過剰量F1と変動消
    費流量△Fcvに対応する流量との総循環流量Frに制御
    するとともに、気体供給系の気相の圧力変動に応答し
    て、気体供給系から一次供給ラインへの一酸化炭素の流
    量を前記基準消費流量Fcsと前記変動消費流量△Fcvに
    対応する流量との総補給流量Fsuに制御して、二次供給
    ラインでの基準流量Fに対する一酸化炭素の過不足分を
    一次供給ラインからの一酸化炭素で調整し、前記反応系
    のカルボニル化反応によりカルボン酸を連続的に生成さ
    せる請求項1記載の制御方法。
  6. 【請求項6】 気体反応成分を加圧反応系に供給するた
    めの供給ラインと、この供給ラインに気体反応成分を供
    給するための供給ユニットと、前記供給ラインに設けら
    れ、かつ供給ユニットからの気体反応成分を加圧するた
    めの加圧手段と、前記反応系での余剰の気体反応成分を
    反応系に循環させるための循環ラインと、前記反応系の
    気相の圧力変動に基づいて、前記循環ラインでの気体反
    応成分の流量を制御するとともに、供給ユニットから供
    給ラインへの気体反応成分の供給量を制御し、前記供給
    ラインにより気体反応成分を所定の基準流量で反応系に
    供給するための制御ユニットとを備えている制御装置。
  7. 【請求項7】 反応系の気相の圧力を検出するための第
    1の圧力センサと、この第1の圧力センサからの検出信
    号に応答して、循環ラインでの気体反応成分の流量を制
    御するための第1の流量制御ユニットと、加圧手段より
    も上流側の気相の圧力変動を検出するための第2の圧力
    センサと、この第2の圧力センサからの検出信号に応答
    して、供給ラインでの気体反応成分の流量を制御するた
    めの第2の流量制御ユニットとを備えている請求項6記
    載の制御装置。
  8. 【請求項8】 一酸化炭素をコンプレッサに供給するた
    めの一次供給ラインと、前記コンプレッサで加圧された
    一酸化炭素を加圧反応系に連続的に供給するための二次
    供給ラインと、この二次供給ラインから分岐し、かつ前
    記反応系での余剰の一酸化炭素を前記一次供給ラインに
    合流させるための循環ラインとを備えており、前記二次
    供給ラインを通じて、一次供給ラインと循環ラインとで
    合流した一酸化炭素を、反応系での基準消費流量Fcs
    と、反応系での変動消費流量△Fcvよりも過剰な過剰流
    量F1との総和で規定される基準流量Fで前記反応系に
    連続的に供給する装置であって、前記反応系の気相の圧
    力を検出するための第1の圧力センサと、前記循環ライ
    ンでの一酸化炭素の流量を制御するための第1の流量制
    御ユニットと、一次供給ラインでの圧力を検出可能な第
    2の圧力センサと、前記一次供給ラインでの一酸化炭素
    の流量を制御するための第2の流量制御ユニットと、前
    記第1の圧力センサからの検出信号に応答して、第1の
    流量制御ユニットを駆動して前記循環ラインの一酸化炭
    素の流量を前記過剰量F1と変動消費流量△Fcvに対応
    する流量との総循環流量Frに制御し、第2の圧力セン
    サからの検出信号に応答して、第2の流量制御ユニット
    を駆動して気体供給系から一次供給ラインへの一酸化炭
    素の流量を前記基準消費流量Fcsと前記変動消費流量△
    Fcvに対応する流量との総補給流量Fsuに制御して、二
    次供給ラインでの前記基準流量Fに対する一酸化炭素の
    過不足分を一次供給ラインからの一酸化炭素で調整する
    ための制御ユニットとを備えている請求項6記載の制御
    装置。
  9. 【請求項9】 一次供給ラインに一酸化炭素を供給する
    ための供給ユニットが、液体一酸化炭素を貯留する精製
    ユニットと、この精製ユニットから供給する液体一酸化
    炭素の流量を制御するための第2の流量制御ユニット
    と、この流量制御ユニットにより制御された流量で液体
    一酸化炭素から気体一酸化炭素を生成させるためのガス
    生成ユニットと、このガス生成ユニットで生成した気体
    一酸化炭素を貯留するためのバッファタンクと、このバ
    ッファタンク又は一次供給ラインの圧力変動を検出する
    ための第2の圧力センサとを備えており、この第2の圧
    力センサからの検出信号に応答して、制御ユニットが、
    前記第2の流量制御ユニットによる液化一酸化炭素の流
    量を制御し、二次供給ラインでの基準流量Fに対する過
    不足分の一酸化炭素を調整する請求項6記載の制御装
    置。
  10. 【請求項10】 一酸化炭素の製造プラントで製造され
    た一酸化炭素をカルボニル化プラントの加圧カルボニル
    化反応系に供給するための装置であって、カルボニル化
    プラントでの反応系の圧力変動に基づいて一酸化炭素の
    製造プラントからの一酸化炭素の供給量を制御する請求
    項8又は9記載の制御装置。
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