JP2003213351A - 高熱伝導性複合材料及びその製造方法 - Google Patents
高熱伝導性複合材料及びその製造方法Info
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Landscapes
- Powder Metallurgy (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 電子機器のヒートシンクやパッケージに最適
な、低熱膨張係数（４．５〜１０×１０−６／Ｋ）で高
熱伝導率（≧２００Ｗ／ｍＫ）を具備したＳｉＣ−Ｃｕ
系高熱伝導性複合材料を、低コストで提供する。 【解決手段】 この複合材料は、ＳｉＣ相を体積割合で
２０〜７５％有し、残部が主にＣｕにより構成され、両
者の界面に、反応防止層を有する構造を持つ。反応防止
層は、炭素、あるいはＣｒ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗの中から選
ばれる少なくとも一種の元素の炭化物からなる０．０１
〜１０ミクロンの薄膜により形成される。この複合材料
は、あらかじめＳｉＣ粉体の表面に上記反応防止層を形
成し、その後、Ｃｕ粉末と混合の後、高温下で加圧焼結
して得られる。
な、低熱膨張係数（４．５〜１０×１０−６／Ｋ）で高
熱伝導率（≧２００Ｗ／ｍＫ）を具備したＳｉＣ−Ｃｕ
系高熱伝導性複合材料を、低コストで提供する。 【解決手段】 この複合材料は、ＳｉＣ相を体積割合で
２０〜７５％有し、残部が主にＣｕにより構成され、両
者の界面に、反応防止層を有する構造を持つ。反応防止
層は、炭素、あるいはＣｒ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗの中から選
ばれる少なくとも一種の元素の炭化物からなる０．０１
〜１０ミクロンの薄膜により形成される。この複合材料
は、あらかじめＳｉＣ粉体の表面に上記反応防止層を形
成し、その後、Ｃｕ粉末と混合の後、高温下で加圧焼結
して得られる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、電子機器、半導体
デバイス等のヒートシンク材料及びパッケージ材料とし
て最適な、低熱膨張性でかつ高い熱伝導性を有するＳｉ
Ｃ−Ｃｕ系複合材料及びその製造方法に関するものであ
る。
デバイス等のヒートシンク材料及びパッケージ材料とし
て最適な、低熱膨張性でかつ高い熱伝導性を有するＳｉ
Ｃ−Ｃｕ系複合材料及びその製造方法に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】半導体素子の高集積化、高速化に伴い、
素子からの発熱量は増加している。素子の温度上昇は誤
作動や故障の原因ともなるので、放熱技術の開発には多
くの努力が費やされており、材料の面でも各種の高い熱
伝導性を有する材料の開発が進められてきた。しかし、
近年の熱放散材に対する要求はますます高まっており、
場合によっては２５０Ｗ／ｍＫを越える高い熱伝導率が
要求されるなど、新しい材料の開発が求められている状
況にある。
素子からの発熱量は増加している。素子の温度上昇は誤
作動や故障の原因ともなるので、放熱技術の開発には多
くの努力が費やされており、材料の面でも各種の高い熱
伝導性を有する材料の開発が進められてきた。しかし、
近年の熱放散材に対する要求はますます高まっており、
場合によっては２５０Ｗ／ｍＫを越える高い熱伝導率が
要求されるなど、新しい材料の開発が求められている状
況にある。
【０００３】このような材料は、他のデバイスと接合さ
れた状態で使われるので、熱伝導率が高いのみならず、
熱膨張により接合面で破断しないように、半導体素子や
パッケージと同程度の熱膨張係数を有するものでなけれ
ばならない。特に、半導体素子に使われるシリコンやＧ
ａＡｓの熱膨張係数は、それぞれ、４．２×１０−６／
Ｋ、６．５×１０−６／Ｋであり、またパッケージ材料
として良く用いられるＡｌ２Ｏ３の熱膨張係数は６．５
×１０−６／Ｋであるので、当該材料は同程度の低い熱
膨張係数をも具備していなければならない。
れた状態で使われるので、熱伝導率が高いのみならず、
熱膨張により接合面で破断しないように、半導体素子や
パッケージと同程度の熱膨張係数を有するものでなけれ
ばならない。特に、半導体素子に使われるシリコンやＧ
ａＡｓの熱膨張係数は、それぞれ、４．２×１０−６／
Ｋ、６．５×１０−６／Ｋであり、またパッケージ材料
として良く用いられるＡｌ２Ｏ３の熱膨張係数は６．５
×１０−６／Ｋであるので、当該材料は同程度の低い熱
膨張係数をも具備していなければならない。
【０００４】従来、このような低熱膨張で高熱伝導が要
求される部位に良く用いられる材料に、Ｗ−Ｃｕ複合材
料がある。この系では、Ｗ及びＣｕのそれぞれが高い熱
伝導率を有し、またＷは低い熱膨張係数（４．５×１０
−６／Ｋ）を有し、しかも両者の反応、あるいは相互固
溶は非常に少ないので、Ｗの含有量が高い組成で低い熱
膨張係数と高熱伝導率を具備する複合材料を得ることが
できる。しかし、熱伝導率は高々２００Ｗ／ｍＫ程度で
あり、前述の要求特性を満たし得ない。
求される部位に良く用いられる材料に、Ｗ−Ｃｕ複合材
料がある。この系では、Ｗ及びＣｕのそれぞれが高い熱
伝導率を有し、またＷは低い熱膨張係数（４．５×１０
−６／Ｋ）を有し、しかも両者の反応、あるいは相互固
溶は非常に少ないので、Ｗの含有量が高い組成で低い熱
膨張係数と高熱伝導率を具備する複合材料を得ることが
できる。しかし、熱伝導率は高々２００Ｗ／ｍＫ程度で
あり、前述の要求特性を満たし得ない。
【０００５】一方、近年、このような非常に高い熱伝導
率を有する材料として注目されている材料に、炭素繊維
−Ｃｕ複合材料がある。特に黒鉛化した高弾性炭素繊維
は、繊維方向の熱伝導率が非常に高く、１０００Ｗ／ｍ
Ｋを越えるといわれている。また、繊維方向では熱膨張
係数も非常に小さい。しかし、横方向の熱伝導率は非常
に低く、かつ、熱膨張係数も非常に大きいという欠点を
有する。このように特性に異方性があるので、例えば薄
板のヒートシンクを考えると、通常、厚み方向への高い
熱伝導と横方向の低い熱膨張が要求されるが、炭素繊維
では繊維方向にのみ両者が満たされるので、３次元織り
などの工夫が必要となる。この多次元織り炭素繊維材料
はポーラスであるので、それにＣｕをその融点以上の温
度で加圧溶浸することによって、緻密な炭素繊維−Ｃｕ
複合材料を得ることができる。このようにして３００Ｗ
／ｍＫに近い熱伝導率と７×１０−６／Ｋ程度の低い熱
膨張係数を等方的に兼ね備えた材料が得られることが報
告されている。しかし、当該材料は製造コストが非常に
高くなることは明らかである。
率を有する材料として注目されている材料に、炭素繊維
−Ｃｕ複合材料がある。特に黒鉛化した高弾性炭素繊維
は、繊維方向の熱伝導率が非常に高く、１０００Ｗ／ｍ
Ｋを越えるといわれている。また、繊維方向では熱膨張
係数も非常に小さい。しかし、横方向の熱伝導率は非常
に低く、かつ、熱膨張係数も非常に大きいという欠点を
有する。このように特性に異方性があるので、例えば薄
板のヒートシンクを考えると、通常、厚み方向への高い
熱伝導と横方向の低い熱膨張が要求されるが、炭素繊維
では繊維方向にのみ両者が満たされるので、３次元織り
などの工夫が必要となる。この多次元織り炭素繊維材料
はポーラスであるので、それにＣｕをその融点以上の温
度で加圧溶浸することによって、緻密な炭素繊維−Ｃｕ
複合材料を得ることができる。このようにして３００Ｗ
／ｍＫに近い熱伝導率と７×１０−６／Ｋ程度の低い熱
膨張係数を等方的に兼ね備えた材料が得られることが報
告されている。しかし、当該材料は製造コストが非常に
高くなることは明らかである。
【０００６】他方、近年利用が進んでいる材料に、Ｓｉ
Ｃ−Ａｌ複合材料（例えば、特開平０２−２３６２４４
号、特開平１０−２３１１７５号）がある。同材料は、
低密度で低製造コストという大きな特徴を有し、かつ熱
伝導率も比較的に高く、熱膨張係数も低いが、その構成
要素のＳｉＣとＡｌの熱伝導率が高々２５０Ｗ／ｍＫ程
度であるので、２００Ｗ／ｍＫ以上の複合材料を得るの
は容易ではない。
Ｃ−Ａｌ複合材料（例えば、特開平０２−２３６２４４
号、特開平１０−２３１１７５号）がある。同材料は、
低密度で低製造コストという大きな特徴を有し、かつ熱
伝導率も比較的に高く、熱膨張係数も低いが、その構成
要素のＳｉＣとＡｌの熱伝導率が高々２５０Ｗ／ｍＫ程
度であるので、２００Ｗ／ｍＫ以上の複合材料を得るの
は容易ではない。
【０００７】このようなことからＳｉＣと熱伝導率の高
いＣｕを組み合わせた複合材料が提案されている（例え
ば、特開平０８−２７９５６９号）。しかし、ＳｉＣと
Ｃｕはその製造時に反応し、Ｃｕのケイ化物と炭素を生
じ、それによって熱伝導率は大幅に減じる。そのため、
例えば米国特許第６，１１０，５７７号においては、製
造に必要な温度をなるべく低温で、かつ速やかに複合化
を行い、反応を少なめにする製造方法、並びにそれによ
り得られたＳｉＣ−Ｃｕ系複合材料が提案されている。
しかしながら、極少量でもＣｕ中にＳｉが固溶すると、
熱伝導率が大幅に低下するため、同材料は構成要素のそ
もそもの高い熱伝導率を発揮し得ないものである。
いＣｕを組み合わせた複合材料が提案されている（例え
ば、特開平０８−２７９５６９号）。しかし、ＳｉＣと
Ｃｕはその製造時に反応し、Ｃｕのケイ化物と炭素を生
じ、それによって熱伝導率は大幅に減じる。そのため、
例えば米国特許第６，１１０，５７７号においては、製
造に必要な温度をなるべく低温で、かつ速やかに複合化
を行い、反応を少なめにする製造方法、並びにそれによ
り得られたＳｉＣ−Ｃｕ系複合材料が提案されている。
しかしながら、極少量でもＣｕ中にＳｉが固溶すると、
熱伝導率が大幅に低下するため、同材料は構成要素のそ
もそもの高い熱伝導率を発揮し得ないものである。
【０００８】このように、従来の材料は、近年の半導体
デバイス、電子機器の高速化、大規模化に対応できる低
い熱膨張係数と高い熱伝導率を低コストで提供できるも
のでないため、新しい材料の出現が求められている。
デバイス、電子機器の高速化、大規模化に対応できる低
い熱膨張係数と高い熱伝導率を低コストで提供できるも
のでないため、新しい材料の出現が求められている。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記の要求
を充たすためになされたものであり、従って、本発明の
目的は、高熱伝導性と低熱膨張係数を具備し、電子機器
や半導体デバイス用熱放散材料として適した低コストの
高熱伝導性複合材料を提供することにある。より具体的
には、本発明の目的は、既存パッケージ材料等に対応し
た低熱膨張係数（４．５〜１０×１０−６／Ｋ）を有
し、かつ高い熱伝導率（≧２００Ｗ／ｍＫ）を具備した
複合材料を提供することにある。本発明の別の具体的な
目的は、ＳｉＣ−Ｃｕ系複合材料における上記反応の問
題を解決し、低熱膨張係数、高熱伝導率の複合材料を低
コストに提供することにある。
を充たすためになされたものであり、従って、本発明の
目的は、高熱伝導性と低熱膨張係数を具備し、電子機器
や半導体デバイス用熱放散材料として適した低コストの
高熱伝導性複合材料を提供することにある。より具体的
には、本発明の目的は、既存パッケージ材料等に対応し
た低熱膨張係数（４．５〜１０×１０−６／Ｋ）を有
し、かつ高い熱伝導率（≧２００Ｗ／ｍＫ）を具備した
複合材料を提供することにある。本発明の別の具体的な
目的は、ＳｉＣ−Ｃｕ系複合材料における上記反応の問
題を解決し、低熱膨張係数、高熱伝導率の複合材料を低
コストに提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、ＳｉＣ−
Ｃｕ系複合材料の上述した問題について鋭意検討を重ね
た結果、次の技術的事項を見出し、この知見に基づいて
本発明を完成するに至った。
Ｃｕ系複合材料の上述した問題について鋭意検討を重ね
た結果、次の技術的事項を見出し、この知見に基づいて
本発明を完成するに至った。
【００１１】すなわち、熱伝導率は散乱因子の量に大き
く依存するので、高熱伝導率を得るためには、ＳｉＣと
Ｃｕ間の反応を抑えるのみならず、各相の純度を極力高
く保つ必要がある。従って、製造時におけるＳｉＣとＣ
ｕの反応を防止するための手段について考慮する必要が
ある。そして、当該手段について検討した結果、ＳｉＣ
とＣｕの界面に薄い反応防止層を有する構造を複合材料
に持たせるのが有効であり、しかも、当該反応防止層を
構成する物質としては、ＳｉＣ及びＣｕと反応せず、か
つ、両相への固溶量も少ない元素あるいは化合物を選択
しなければならず、これについて詳細な検討を進めた結
果、上記物質として、炭素、あるいはＣｒ、Ｎｂ、Ｔ
ａ、Ｗの中から選ばれる少なくとも一種の元素の炭化物
が優れており、これによって、高熱伝導率化を達成し得
ることを見出した。なお、Ｒｅも有効であるが、価格が
高い点に問題を有する。
く依存するので、高熱伝導率を得るためには、ＳｉＣと
Ｃｕ間の反応を抑えるのみならず、各相の純度を極力高
く保つ必要がある。従って、製造時におけるＳｉＣとＣ
ｕの反応を防止するための手段について考慮する必要が
ある。そして、当該手段について検討した結果、ＳｉＣ
とＣｕの界面に薄い反応防止層を有する構造を複合材料
に持たせるのが有効であり、しかも、当該反応防止層を
構成する物質としては、ＳｉＣ及びＣｕと反応せず、か
つ、両相への固溶量も少ない元素あるいは化合物を選択
しなければならず、これについて詳細な検討を進めた結
果、上記物質として、炭素、あるいはＣｒ、Ｎｂ、Ｔ
ａ、Ｗの中から選ばれる少なくとも一種の元素の炭化物
が優れており、これによって、高熱伝導率化を達成し得
ることを見出した。なお、Ｒｅも有効であるが、価格が
高い点に問題を有する。
【００１２】一方、熱膨張係数については、低熱膨張の
ＳｉＣとＣｕの混合割合を調整することで、所期の低熱
膨張係数（４．５〜１０×１０−６／Ｋ）を達成するこ
とができる。
ＳｉＣとＣｕの混合割合を調整することで、所期の低熱
膨張係数（４．５〜１０×１０−６／Ｋ）を達成するこ
とができる。
【００１３】このような知見に基づいて得られた本発明
の高熱伝導性複合材料は、ＳｉＣ及びＣｕと反応せず、
かつ、両相への固溶量も少ない元素あるいは化合物の薄
い反応防止層を表面に有するＳｉＣ粉体を、体積割合で
２０〜７５％含み、残部がＣｕ粉末から成る混合粉末を
加圧焼結して得られる焼結体によって構成される。本発
明の好ましい実施形態においては、上記反応防止層とし
て、炭素、あるいはＣｒ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗの中から選ば
れる少なくとも一種の元素の炭化物からなる０．０１〜
１０ミクロンの薄膜が形成される。また、上記高熱伝導
性複合材料は、熱膨張係数が４．５〜１０×１０−６／
Ｋで、熱伝導率が２００Ｗ／ｍＫ以上であることが望ま
れる。
の高熱伝導性複合材料は、ＳｉＣ及びＣｕと反応せず、
かつ、両相への固溶量も少ない元素あるいは化合物の薄
い反応防止層を表面に有するＳｉＣ粉体を、体積割合で
２０〜７５％含み、残部がＣｕ粉末から成る混合粉末を
加圧焼結して得られる焼結体によって構成される。本発
明の好ましい実施形態においては、上記反応防止層とし
て、炭素、あるいはＣｒ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗの中から選ば
れる少なくとも一種の元素の炭化物からなる０．０１〜
１０ミクロンの薄膜が形成される。また、上記高熱伝導
性複合材料は、熱膨張係数が４．５〜１０×１０−６／
Ｋで、熱伝導率が２００Ｗ／ｍＫ以上であることが望ま
れる。
【００１４】一方、上記目的を達成するための本発明の
高熱伝導性複合材料の製造方法は、ＳｉＣ粉体の表面
に、ＳｉＣ及びＣｕと反応せず、かつ、両相への固溶量
も少ない元素あるいは化合物の薄い反応防止層をコーテ
ィングしたうえで、Ｃｕ粉末と混合して混合粉末とし、
該混合粉末を４００℃〜１０００℃の温度で加圧焼結す
ることを特徴とするものである。上記製造方法の好まし
い実施形態においては、上記混合粉末を、反応防止層を
コーティングしたＳｉＣ粉体が体積割合で２０〜７５
％、残部がＣｕ粉末になる割合で混合したものとするの
が望ましい。
高熱伝導性複合材料の製造方法は、ＳｉＣ粉体の表面
に、ＳｉＣ及びＣｕと反応せず、かつ、両相への固溶量
も少ない元素あるいは化合物の薄い反応防止層をコーテ
ィングしたうえで、Ｃｕ粉末と混合して混合粉末とし、
該混合粉末を４００℃〜１０００℃の温度で加圧焼結す
ることを特徴とするものである。上記製造方法の好まし
い実施形態においては、上記混合粉末を、反応防止層を
コーティングしたＳｉＣ粉体が体積割合で２０〜７５
％、残部がＣｕ粉末になる割合で混合したものとするの
が望ましい。
【００１５】上記構成を有する高熱伝導性複合材料及び
その製造方法によれば、既存パッケージ材料等に対応し
た低熱膨張係数（４．５〜１０×１０−６／Ｋ）と高熱
伝導性（≧２００Ｗ／ｍＫ）とを具備し、電子機器や半
導体デバイス用熱放散材料として適した複合材料を低コ
ストで得ることができる。
その製造方法によれば、既存パッケージ材料等に対応し
た低熱膨張係数（４．５〜１０×１０−６／Ｋ）と高熱
伝導性（≧２００Ｗ／ｍＫ）とを具備し、電子機器や半
導体デバイス用熱放散材料として適した複合材料を低コ
ストで得ることができる。
【００１６】
【発明の実施の形態】本発明に係るＳｉＣ−Ｃｕ系の高
熱伝導性複合材料は、ＳｉＣ粉体へ反応防止層をコーテ
ィングし、Ｃｕ粉体との混合の後、加圧焼結という過程
を経て製造されるものである。
熱伝導性複合材料は、ＳｉＣ粉体へ反応防止層をコーテ
ィングし、Ｃｕ粉体との混合の後、加圧焼結という過程
を経て製造されるものである。
【００１７】上記ＳｉＣ粉体は、市販のＳｉＣ原料粉末
を用いることができる。ただし、高熱伝導率を得るため
には、なるべく高純度で結晶性の良いＳｉＣ粉末を用い
るべきである。
を用いることができる。ただし、高熱伝導率を得るため
には、なるべく高純度で結晶性の良いＳｉＣ粉末を用い
るべきである。
【００１８】次に、ＳｉＣ粉体の全表面に反応防止層を
コーティングする。反応防止層としては、炭素、あるい
はＣｒ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗの中から選ばれる少なくとも一
種の元素の炭化物が適している。反応防止層として炭素
を用いる場合は、メタンなどの熱分解による方法が容易
である。すなわち、ＳｉＣ粉体をメタン気流中に置き、
１４００℃程度に加熱すると、１時間ほどで１ミクロン
程度の薄い炭素が均一にコーティングできる。この場
合、ＳｉＣ粉体を流動層とする方がよい。
コーティングする。反応防止層としては、炭素、あるい
はＣｒ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗの中から選ばれる少なくとも一
種の元素の炭化物が適している。反応防止層として炭素
を用いる場合は、メタンなどの熱分解による方法が容易
である。すなわち、ＳｉＣ粉体をメタン気流中に置き、
１４００℃程度に加熱すると、１時間ほどで１ミクロン
程度の薄い炭素が均一にコーティングできる。この場
合、ＳｉＣ粉体を流動層とする方がよい。
【００１９】炭素の薄膜コーティングは、フェノール樹
脂などの熱分解に依っても良い。例えば、フェノール樹
脂をアルコールに溶解し、それにＳｉＣ粉体を混合し、
噴霧乾燥する。得られた粉体を不活性雰囲気中、５００
℃程度で炭素化することで、緻密に薄膜コーティングさ
れたＳｉＣ粉体を得ることができる。薄膜の膜厚につい
ては１０ミクロン程度以下に抑えた方が良い。これは、
当該コーティング層は一般に熱伝導率が低いので、反応
防止のために必要な最低限の厚みとした方が良いからで
ある。下限については理論的には０．０１ミクロン程度
有れば十分であるが、作成の容易さと膜厚の均一性の問
題から、実際上必要な膜厚は０．１〜３ミクロン程度と
考えられる。
脂などの熱分解に依っても良い。例えば、フェノール樹
脂をアルコールに溶解し、それにＳｉＣ粉体を混合し、
噴霧乾燥する。得られた粉体を不活性雰囲気中、５００
℃程度で炭素化することで、緻密に薄膜コーティングさ
れたＳｉＣ粉体を得ることができる。薄膜の膜厚につい
ては１０ミクロン程度以下に抑えた方が良い。これは、
当該コーティング層は一般に熱伝導率が低いので、反応
防止のために必要な最低限の厚みとした方が良いからで
ある。下限については理論的には０．０１ミクロン程度
有れば十分であるが、作成の容易さと膜厚の均一性の問
題から、実際上必要な膜厚は０．１〜３ミクロン程度と
考えられる。
【００２０】一方、上記炭化物のコーティングは、通常
のＣＶＤ（気相反応）法を用いることができる。例え
ば、Ｃｒ等の金属塩化物の蒸気と炭化水素の気相反応に
より、炭化物の薄膜を生成することができる。
のＣＶＤ（気相反応）法を用いることができる。例え
ば、Ｃｒ等の金属塩化物の蒸気と炭化水素の気相反応に
より、炭化物の薄膜を生成することができる。
【００２１】Ｃｒ炭化物については、別のコーティング
法として、前述の炭素薄膜コーティングを施したＳｉＣ
粉体を、高温のＣｒ蒸気中に置き、クロム炭化物を生成
させる方法もある。Ｃｒの蒸気圧は１３００℃程度から
１５００℃程度で十分高いので、短時間で炭化物を形成
させることが可能である。
法として、前述の炭素薄膜コーティングを施したＳｉＣ
粉体を、高温のＣｒ蒸気中に置き、クロム炭化物を生成
させる方法もある。Ｃｒの蒸気圧は１３００℃程度から
１５００℃程度で十分高いので、短時間で炭化物を形成
させることが可能である。
【００２２】次に、このようにして得られた反応防止層
をコーティングしたＳｉＣ粉体とＣｕの粉末を、ＳｉＣ
粉体が体積割合で２０〜７５％、残部がＣｕ粉末となる
ような割合で混合する。この混合割合は、低熱膨張係数
と高熱伝導率を得るために有効なものであり、ＳｉＣ粉
体が体積割合で２０％以下である場合には、熱膨張係数
を１０×１０−６／Ｋ以下とすることができず、またそ
の体積割合が７５％を超えると高い熱伝導率を得ること
が困難となる。混合は、従来から一般的に利用されてい
る各種の乾式、湿式混合法が利用できる。
をコーティングしたＳｉＣ粉体とＣｕの粉末を、ＳｉＣ
粉体が体積割合で２０〜７５％、残部がＣｕ粉末となる
ような割合で混合する。この混合割合は、低熱膨張係数
と高熱伝導率を得るために有効なものであり、ＳｉＣ粉
体が体積割合で２０％以下である場合には、熱膨張係数
を１０×１０−６／Ｋ以下とすることができず、またそ
の体積割合が７５％を超えると高い熱伝導率を得ること
が困難となる。混合は、従来から一般的に利用されてい
る各種の乾式、湿式混合法が利用できる。
【００２３】このようにして得られた混合粉末を、黒鉛
型などに充填の後、真空、あるいは不活性雰囲気下で加
圧焼結して焼結体にする。焼結温度は４００〜１０００
℃がよい。高温では必要な加圧圧力は数ＭＰａ程度以上
であるが、低温では高くする必要がある。なお、反応防
止層として炭素膜を用い、例えば、Ｃｒを０．３原子％
以下添加固溶したＣｕ粉末を利用することで、焼結時、
炭素とＣｒの拡散反応で炭化物とし、界面強度を改善さ
せ、良好な接合を得ることができる。この場合、膜厚に
も依存するが、界面には、Ｃ及びクロム炭化物により構
成される反応防止層ができる。
型などに充填の後、真空、あるいは不活性雰囲気下で加
圧焼結して焼結体にする。焼結温度は４００〜１０００
℃がよい。高温では必要な加圧圧力は数ＭＰａ程度以上
であるが、低温では高くする必要がある。なお、反応防
止層として炭素膜を用い、例えば、Ｃｒを０．３原子％
以下添加固溶したＣｕ粉末を利用することで、焼結時、
炭素とＣｒの拡散反応で炭化物とし、界面強度を改善さ
せ、良好な接合を得ることができる。この場合、膜厚に
も依存するが、界面には、Ｃ及びクロム炭化物により構
成される反応防止層ができる。
【００２４】
【発明の効果】このようにして得られる本発明の複合材
料は、低熱膨張係数、高熱伝導率を有し、電子機器や半
導体デバイスにおけるヒートシンク材料やパッケージ材
料として最適なものであり、しかも、上記本発明の方法
によれば、比較的低コストで製造することができる。
料は、低熱膨張係数、高熱伝導率を有し、電子機器や半
導体デバイスにおけるヒートシンク材料やパッケージ材
料として最適なものであり、しかも、上記本発明の方法
によれば、比較的低コストで製造することができる。
【００２５】
【実施例】次に、実施例により本発明を更に詳細に説明
するが、本発明はこれらの例によって何ら限定されるも
のではない。
するが、本発明はこれらの例によって何ら限定されるも
のではない。
【００２６】［実施例１］平均粒径４０ミクロンのＳｉ
Ｃ粉末を電気炉中に設置し、５ｋＰａの減圧メタン気流
中で、１４００℃において１時間保持し、反応防止層と
しての炭素のコーティングを行った。コーティングは１
ミクロン程の厚みで、粉末は一様にコーティングされて
いた。
Ｃ粉末を電気炉中に設置し、５ｋＰａの減圧メタン気流
中で、１４００℃において１時間保持し、反応防止層と
しての炭素のコーティングを行った。コーティングは１
ミクロン程の厚みで、粉末は一様にコーティングされて
いた。
【００２７】この炭素をコーティングしたＳｉＣ粉末
と、平均粒径３０ミクロンのＣｕ粉末を体積割合で６
０：４０に、ボールミルを用いて乾式混合し、混合粉末
を得た。得られた混合粉末を黒鉛型内に充填し、４ＭＰ
ａの一軸加圧下で、８００℃で加圧焼結し、その焼結体
として高熱伝導性複合材料を得た。得られた複合材料
は、ＳｉＣを６０体積％程度含み、残部がマトリックス
としての４０体積％程度のＣｕよりなり、両者の界面は
一様な厚みの炭素薄膜を有する構造を持っていた。両相
の元素分析の結果、ＳｉＣとＣｕの間の反応は炭素薄膜
コーティングにより効果的に防止されていることがわか
った。そして、レーザーフラッシュ法による熱伝導率の
測定を行った結果、２００Ｗ／ｍＫ以上の高い熱伝導率
を有することがわかった。また、室温から５００℃まで
の熱膨張を測定した結果、６×１０−６／Ｋ程度の低い
熱膨張係数を有することがわかった。
と、平均粒径３０ミクロンのＣｕ粉末を体積割合で６
０：４０に、ボールミルを用いて乾式混合し、混合粉末
を得た。得られた混合粉末を黒鉛型内に充填し、４ＭＰ
ａの一軸加圧下で、８００℃で加圧焼結し、その焼結体
として高熱伝導性複合材料を得た。得られた複合材料
は、ＳｉＣを６０体積％程度含み、残部がマトリックス
としての４０体積％程度のＣｕよりなり、両者の界面は
一様な厚みの炭素薄膜を有する構造を持っていた。両相
の元素分析の結果、ＳｉＣとＣｕの間の反応は炭素薄膜
コーティングにより効果的に防止されていることがわか
った。そして、レーザーフラッシュ法による熱伝導率の
測定を行った結果、２００Ｗ／ｍＫ以上の高い熱伝導率
を有することがわかった。また、室温から５００℃まで
の熱膨張を測定した結果、６×１０−６／Ｋ程度の低い
熱膨張係数を有することがわかった。
【００２８】［比較例１］炭素をコーティングしていな
いＳｉＣ粉末を用いて、実施例１と同様な方法で、複合
材料を得た。得られた複合材料では、ＳｉＣとＣｕの反
応が顕著に起こっており、測定された熱伝導率も１００
Ｗ／ｍＫ以下の低いものであった。
いＳｉＣ粉末を用いて、実施例１と同様な方法で、複合
材料を得た。得られた複合材料では、ＳｉＣとＣｕの反
応が顕著に起こっており、測定された熱伝導率も１００
Ｗ／ｍＫ以下の低いものであった。
【００２９】［実施例２］フェノール樹脂２０ｇを１０
０ｃｃのエチルアルコールに溶解し、それに平均粒径４
０ミクロンのＳｉＣ粉末を１００ｇ添加してスラリーを
調製した。得られたスラリーを噴霧乾燥し、樹脂でコー
ティングされたＳｉＣ粉末を得た。次に、黒鉛るつぼに
同粉末を充填し、アルゴン中、１０００℃まで１時間か
けて昇温し、フェノール樹脂を炭素化した。得られたＳ
ｉＣ粉末は、１ミクロン程の炭素により一様にコーティ
ングされていた。
０ｃｃのエチルアルコールに溶解し、それに平均粒径４
０ミクロンのＳｉＣ粉末を１００ｇ添加してスラリーを
調製した。得られたスラリーを噴霧乾燥し、樹脂でコー
ティングされたＳｉＣ粉末を得た。次に、黒鉛るつぼに
同粉末を充填し、アルゴン中、１０００℃まで１時間か
けて昇温し、フェノール樹脂を炭素化した。得られたＳ
ｉＣ粉末は、１ミクロン程の炭素により一様にコーティ
ングされていた。
【００３０】次に、Ｃｒ粉末を１ｇ充填したアルミナる
つぼと、炭素コーティングしたＳｉＣ粉末を充填した黒
鉛型を炉内に並べて設置し、１５００℃において、３０
分加熱した。その結果、炭素コーティングしたＳｉＣ粉
末の表面層は炭化クロムに変化していた。
つぼと、炭素コーティングしたＳｉＣ粉末を充填した黒
鉛型を炉内に並べて設置し、１５００℃において、３０
分加熱した。その結果、炭素コーティングしたＳｉＣ粉
末の表面層は炭化クロムに変化していた。
【００３１】このようにして得られた粉末１４ｇと、平
均粒径３０ミクロンのＣｕ粉末２６ｇを、ボールミルを
用いてよく混合した。この混合粉末２ｇを黒鉛型に充填
し、１気圧のアルゴン中、５ＭＰａの一軸加圧下で８０
０℃において２０分間加圧焼結し、その焼結体として高
熱伝導性複合材料を得た。
均粒径３０ミクロンのＣｕ粉末２６ｇを、ボールミルを
用いてよく混合した。この混合粉末２ｇを黒鉛型に充填
し、１気圧のアルゴン中、５ＭＰａの一軸加圧下で８０
０℃において２０分間加圧焼結し、その焼結体として高
熱伝導性複合材料を得た。
【００３２】得られた複合材料は、ＳｉＣ相と残部がＣ
ｕよりなり、両者の界面は炭素とＣｒ３Ｃ２より構成さ
れる構造を持つものであった。
ｕよりなり、両者の界面は炭素とＣｒ３Ｃ２より構成さ
れる構造を持つものであった。
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｃ２２Ｃ 9/10 Ｃ２２Ｃ 9/10
29/06 29/06 Ｚ
32/00 32/00 Ｂ
(72)発明者 田原 竜夫
佐賀県鳥栖市宿町字野々下807番地１ 独
立行政法人産業技術総合研究所九州センタ
ー内
(72)発明者 平井 寿敏
佐賀県鳥栖市宿町字野々下807番地１ 独
立行政法人産業技術総合研究所九州センタ
ー内
(72)発明者 佐藤 富雄
佐賀県鳥栖市宿町字野々下807番地１ 独
立行政法人産業技術総合研究所九州センタ
ー内
(72)発明者 北原 晃
佐賀県鳥栖市宿町字野々下807番地１ 独
立行政法人産業技術総合研究所九州センタ
ー内
Ｆターム(参考） 4K018 AA04 AB02 AD05 BA02 BA11
BC25 BC26 BC28 EA02 KA32
Claims (5)
- 【請求項１】ＳｉＣ及びＣｕと反応せず、かつ、両相へ
の固溶量も少ない元素あるいは化合物の薄い反応防止層
を表面に有するＳｉＣ粉体を、体積割合で２０〜７５％
含み、残部がＣｕ粉末から成る混合粉末を加圧焼結して
得られる焼結体で構成した高熱伝導性複合材料。 - 【請求項２】上記反応防止層を、炭素、あるいはＣｒ、
Ｎｂ、Ｔａ、Ｗの中から選ばれる少なくとも一種の元素
の炭化物からなる０．０１〜１０ミクロンの薄膜により
形成したことを特徴とする請求項１に記載の高熱伝導性
複合材料。 - 【請求項３】熱膨張係数が４．５〜１０×１０−６／Ｋ
で、熱伝導率が２００Ｗ／ｍＫ以上である請求項１また
は２に記載の高熱伝導性複合材料。 - 【請求項４】ＳｉＣ粉体の表面に、ＳｉＣ及びＣｕと反
応せず、かつ、両相への固溶量も少ない元素あるいは化
合物の薄い反応防止層をコーティングしたうえで、Ｃｕ
粉末と混合して混合粉末とし、該混合粉末を４００℃〜
１０００℃の温度で加圧焼結することを特徴とする高熱
伝導性複合材料の製造方法。 - 【請求項５】上記混合粉末を、反応防止層をコーティン
グしたＳｉＣ粉体が体積割合で２０〜７５％、残部がＣ
ｕ粉末になる割合で混合することを特徴とする請求項４
に記載の高熱伝導性複合材料の製造方法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002013174A JP2003213351A (ja) | 2002-01-22 | 2002-01-22 | 高熱伝導性複合材料及びその製造方法 |
| US10/100,925 US20020192453A1 (en) | 2001-06-15 | 2002-03-20 | Composite material having a high thermal conductivity and method for manufacturing the composite material |
| CN02105653A CN1392219A (zh) | 2001-06-15 | 2002-03-20 | 高热导性复合材料及其制备方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002013174A JP2003213351A (ja) | 2002-01-22 | 2002-01-22 | 高熱伝導性複合材料及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003213351A true JP2003213351A (ja) | 2003-07-30 |
Family
ID=27650198
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002013174A Pending JP2003213351A (ja) | 2001-06-15 | 2002-01-22 | 高熱伝導性複合材料及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003213351A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN103540806A (zh) * | 2013-10-23 | 2014-01-29 | 郑州大学 | 一种新型复合材料Al-Y2W3O12及其制备方法 |
| CN105220008A (zh) * | 2015-11-02 | 2016-01-06 | 苏州金仓合金新材料有限公司 | 一种海洋工程起重设备用高强度耐腐蚀合金新材料 |
| CN115679147A (zh) * | 2022-11-01 | 2023-02-03 | 泉州天智合金材料科技有限公司 | 一种富硒养生锅用复合材料 |
-
2002
- 2002-01-22 JP JP2002013174A patent/JP2003213351A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN103540806A (zh) * | 2013-10-23 | 2014-01-29 | 郑州大学 | 一种新型复合材料Al-Y2W3O12及其制备方法 |
| CN105220008A (zh) * | 2015-11-02 | 2016-01-06 | 苏州金仓合金新材料有限公司 | 一种海洋工程起重设备用高强度耐腐蚀合金新材料 |
| CN115679147A (zh) * | 2022-11-01 | 2023-02-03 | 泉州天智合金材料科技有限公司 | 一种富硒养生锅用复合材料 |
| CN115679147B (zh) * | 2022-11-01 | 2024-04-12 | 泉州天智合金材料科技有限公司 | 一种富硒养生锅用复合材料 |
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|---|---|---|---|
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| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20040831 |
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| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20041228 |