JP2003208909A - 燃料電池 - Google Patents
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 燃料電池におけるセパレータの反応ガスの流
路設計の自由度を増大させる。 【解決手段】 燃料電池は電解質膜１３を反応ガスの流
路４、４ａを形成したセパレータ１、２によって狭持し
た構造となっている。一方のセパレータの同一面内にア
ノードガスの流路とカソードガスの流路の両方を形成す
る。このため、セパレータ１、２における反応ガスの流
路の設計自由度を大きくすることができる。
路設計の自由度を増大させる。 【解決手段】 燃料電池は電解質膜１３を反応ガスの流
路４、４ａを形成したセパレータ１、２によって狭持し
た構造となっている。一方のセパレータの同一面内にア
ノードガスの流路とカソードガスの流路の両方を形成す
る。このため、セパレータ１、２における反応ガスの流
路の設計自由度を大きくすることができる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、固体高分子型の
燃料電池に関する。
燃料電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】固体高分子型燃料電池のセルは、プロト
ン伝導性のある高分子膜（電解質膜）の両面に触媒を坦
持し、その両面にガス拡散電極を貼り付けた膜と、その
片面にアノード側の燃料ガスである水素含有ガスを、も
う一方の面にカソード側の酸化剤ガスである酸素含有ガ
スを流すための流路をそれぞれ溝状に形成したセパレー
タを設置して挟み込むことにより構成されている。
ン伝導性のある高分子膜（電解質膜）の両面に触媒を坦
持し、その両面にガス拡散電極を貼り付けた膜と、その
片面にアノード側の燃料ガスである水素含有ガスを、も
う一方の面にカソード側の酸化剤ガスである酸素含有ガ
スを流すための流路をそれぞれ溝状に形成したセパレー
タを設置して挟み込むことにより構成されている。
【０００３】上記したセパレータ上に形成された反応ガ
スの流路は種々の条件を満たす必要がある。例えば、水
素と酸素を反応させて行う発電反応を効率良く行うため
に、電極面上に反応ガスを広範に運搬する必要がある
が、燃料電池における反応ガスは電極面上で消費される
ため、流路の下流側ほどガス流量が少なくなる。従っ
て、電極面上に所望の分布状態で反応ガスを運搬するた
めに反応ガスの流路を適切に設計しなければならない。
スの流路は種々の条件を満たす必要がある。例えば、水
素と酸素を反応させて行う発電反応を効率良く行うため
に、電極面上に反応ガスを広範に運搬する必要がある
が、燃料電池における反応ガスは電極面上で消費される
ため、流路の下流側ほどガス流量が少なくなる。従っ
て、電極面上に所望の分布状態で反応ガスを運搬するた
めに反応ガスの流路を適切に設計しなければならない。
【０００４】また、燃料電池は発電反応に伴って発熱す
るが、燃料電池の運転状態を適切に保つためには温度を
適切な範囲内に制御しなければならない。この温度制御
のための熱媒体の一つとして反応ガスを用いる場合に
は、反応ガスによる熱移動を制御するために反応ガスの
流路を適切に設計しなければならない。このような温度
制御を目的とした流路を構成した先行技術としては、特
開平１１−６７２５８号公報に記載されている。
るが、燃料電池の運転状態を適切に保つためには温度を
適切な範囲内に制御しなければならない。この温度制御
のための熱媒体の一つとして反応ガスを用いる場合に
は、反応ガスによる熱移動を制御するために反応ガスの
流路を適切に設計しなければならない。このような温度
制御を目的とした流路を構成した先行技術としては、特
開平１１−６７２５８号公報に記載されている。
【０００５】この先行技術の燃料電池は、セパレータを
挟むように配置した複数のセルの積層体からなり、隣接
している一方のセルでは、燃料ガス流路の流れ方向と酸
化剤ガス流路の流れ方向とが対向し、他方のセルでは、
燃料ガス流路の流れ方向と酸化剤ガス流路の流れ方向と
が並行するように配置することで温度制御している。
挟むように配置した複数のセルの積層体からなり、隣接
している一方のセルでは、燃料ガス流路の流れ方向と酸
化剤ガス流路の流れ方向とが対向し、他方のセルでは、
燃料ガス流路の流れ方向と酸化剤ガス流路の流れ方向と
が並行するように配置することで温度制御している。
【０００６】さらに、固体高分子型の燃料電池の電解質
膜は水分を含有していないとプロトンを伝導しないた
め、膜が乾燥しないように加湿を行う必要がある。この
ため、一般的に反応ガスは加湿器で水分が与えられてか
ら燃料電池に供給される。その一方でカソード側では発
電反応によって水が生成するため、反応ガスの下流ほど
ガス中の水分が過剰になる傾向がある。水分は電解質膜
中の水分濃度勾配によりアノード側に拡散するため、ア
ノード側でも下流ほど水分が過剰になる傾向がある。こ
の水分を適切にコントロールするために、反応ガスの上
流側と下流側を隣接させ、ガス拡散電極層などを介して
水分を反応ガスの下流側から上流側に拡散させるなどの
手段がとられている。このような水分コントロールを目
的とした流路形状の先行技術としては、特開２００１−
１２６７４６号公報に記載されている。
膜は水分を含有していないとプロトンを伝導しないた
め、膜が乾燥しないように加湿を行う必要がある。この
ため、一般的に反応ガスは加湿器で水分が与えられてか
ら燃料電池に供給される。その一方でカソード側では発
電反応によって水が生成するため、反応ガスの下流ほど
ガス中の水分が過剰になる傾向がある。水分は電解質膜
中の水分濃度勾配によりアノード側に拡散するため、ア
ノード側でも下流ほど水分が過剰になる傾向がある。こ
の水分を適切にコントロールするために、反応ガスの上
流側と下流側を隣接させ、ガス拡散電極層などを介して
水分を反応ガスの下流側から上流側に拡散させるなどの
手段がとられている。このような水分コントロールを目
的とした流路形状の先行技術としては、特開２００１−
１２６７４６号公報に記載されている。
【０００７】この燃料電池は、セパレータに形成したガ
ス供給用マニホールドとガス排出用マニホールドとの間
に酸化剤ガスをガス排出用マニホールドに向かって流通
させる複数のガス流通路を形成すると共に、各ガス流通
路に対して酸化剤ガスのガス流が対向する向きとなるよ
うに複数の折り返し部を形成することにより、水分のコ
ントロールを行っている。
ス供給用マニホールドとガス排出用マニホールドとの間
に酸化剤ガスをガス排出用マニホールドに向かって流通
させる複数のガス流通路を形成すると共に、各ガス流通
路に対して酸化剤ガスのガス流が対向する向きとなるよ
うに複数の折り返し部を形成することにより、水分のコ
ントロールを行っている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】上述したように、燃料
電池の反応ガスの流路にはさまざまな設計要求が存在し
ている。しかしながら、現状の固体高分子型の燃料電池
における反応ガスの流路は、平板状のセパレータの電解
質膜に対向する側の一面に溝状に掘り込むことで形成さ
れており、同一平面内に反応ガスの入口と出口が存在し
なければならない。また、流れが混合しない流路交差部
を設けることができないことから、流路形状には一定の
制約条件があるという問題を有している。例えば、反応
ガス流路を途中で交差しない複数の並列する流路とする
場合には、それらの複数の流路は互いに交差しない一筆
書き状の形状とする必要がある。
電池の反応ガスの流路にはさまざまな設計要求が存在し
ている。しかしながら、現状の固体高分子型の燃料電池
における反応ガスの流路は、平板状のセパレータの電解
質膜に対向する側の一面に溝状に掘り込むことで形成さ
れており、同一平面内に反応ガスの入口と出口が存在し
なければならない。また、流れが混合しない流路交差部
を設けることができないことから、流路形状には一定の
制約条件があるという問題を有している。例えば、反応
ガス流路を途中で交差しない複数の並列する流路とする
場合には、それらの複数の流路は互いに交差しない一筆
書き状の形状とする必要がある。
【０００９】また従来の燃料電池においては、上述した
流路設計上の制約と、アノード側とカソード側の反応ガ
スの混合を避けるためなどの理由から、セパレータを貫
通する孔として形成されたマニホールドを除いては、一
方のセパレータの電解質膜に接する側の同じ一面には、
アノードガスとカソードガスの流路を同時に形成しない
ように設計されていた。
流路設計上の制約と、アノード側とカソード側の反応ガ
スの混合を避けるためなどの理由から、セパレータを貫
通する孔として形成されたマニホールドを除いては、一
方のセパレータの電解質膜に接する側の同じ一面には、
アノードガスとカソードガスの流路を同時に形成しない
ように設計されていた。
【００１０】この制約は燃料電池の本質的な性質のみな
らず、流路設計上の制約そのものから生まれた制約条件
であるが、逆に流路設計そのものを制約する条件ともな
っている。
らず、流路設計上の制約そのものから生まれた制約条件
であるが、逆に流路設計そのものを制約する条件ともな
っている。
【００１１】そこで、この発明は、セパレータの電解質
膜に接する側の同一面に、アノードガス（燃料ガス）の
流路とカソードガス（酸化剤ガス）の流路とを形成する
ことを可能にし、これにより、流路設計の自由度を増大
させることが可能な燃料電池を提供することを目的とす
る。
膜に接する側の同一面に、アノードガス（燃料ガス）の
流路とカソードガス（酸化剤ガス）の流路とを形成する
ことを可能にし、これにより、流路設計の自由度を増大
させることが可能な燃料電池を提供することを目的とす
る。
【００１２】
【課題を解決するための手段】請求項１の発明の燃料電
池は、燃料ガスの流路が形成されたセパレータと、酸化
剤ガスの流路が形成されたセパレータとで電解質膜が狭
持された燃料電池であって、少なくとも一方の前記セパ
レータの同一面内に燃料ガスの流路と酸化剤ガスの流路
の両方が形成されていることを特徴とする。
池は、燃料ガスの流路が形成されたセパレータと、酸化
剤ガスの流路が形成されたセパレータとで電解質膜が狭
持された燃料電池であって、少なくとも一方の前記セパ
レータの同一面内に燃料ガスの流路と酸化剤ガスの流路
の両方が形成されていることを特徴とする。
【００１３】このようにセパレータの同一面に燃料ガス
の流路と酸化剤ガスの流路の両方を形成することによ
り、流路設計の自由度を増大させることができる。
の流路と酸化剤ガスの流路の両方を形成することによ
り、流路設計の自由度を増大させることができる。
【００１４】請求項２の発明は、請求項１記載の燃料電
池であって、前記電解質膜に開口部が形成され、前記一
方のセパレータに形成された前記燃料ガスの流路または
前記酸化剤ガスの流路が、前記開口部を通じて、前記電
解質膜を挟んで対向する他方のセパレータに形成された
流路と連通することを特徴とする。
池であって、前記電解質膜に開口部が形成され、前記一
方のセパレータに形成された前記燃料ガスの流路または
前記酸化剤ガスの流路が、前記開口部を通じて、前記電
解質膜を挟んで対向する他方のセパレータに形成された
流路と連通することを特徴とする。
【００１５】請求項２の発明では、一方のセパレータの
流路から電解質膜の開口部を介してもう一方のセパレー
タの流路に反応ガスが流入するため、並行した流路が互
いに交差しない一筆書き状の形状の流路とする制約条件
がなくなると共に、反応ガスの入口及び出口が同一面上
に存在しなければならない制約条件がなくなる。
流路から電解質膜の開口部を介してもう一方のセパレー
タの流路に反応ガスが流入するため、並行した流路が互
いに交差しない一筆書き状の形状の流路とする制約条件
がなくなると共に、反応ガスの入口及び出口が同一面上
に存在しなければならない制約条件がなくなる。
【００１６】請求項３の発明は、請求項２記載の燃料電
池であって、燃料ガスの流路または酸化剤ガスの流路
が、入口側マニホールドから複数の流路にガスを分配す
る分配マニホールドと、前記分配マニホールドから分岐
し並列に形成された主流路と、前記主流路の複数の流路
から流入したガスを合流させ出口側マニホールドヘと導
く合流マニホールドとから構成され、前記分配マニホー
ルドと前記合流マニホールドのいずれかが前記主流路と
前記電解質膜を挟んで反対側の前記セパレータに形成さ
れ、前記電解質膜に形成された前記開口部を通じて前記
主流路と接続されていることを特徴とする。
池であって、燃料ガスの流路または酸化剤ガスの流路
が、入口側マニホールドから複数の流路にガスを分配す
る分配マニホールドと、前記分配マニホールドから分岐
し並列に形成された主流路と、前記主流路の複数の流路
から流入したガスを合流させ出口側マニホールドヘと導
く合流マニホールドとから構成され、前記分配マニホー
ルドと前記合流マニホールドのいずれかが前記主流路と
前記電解質膜を挟んで反対側の前記セパレータに形成さ
れ、前記電解質膜に形成された前記開口部を通じて前記
主流路と接続されていることを特徴とする。
【００１７】請求項３の発明では、反応ガスの入口と出
口の間が並行した流路によって接続されている場合に、
設計の自由度が増大する。特に、途中に折り返し部が存
在するなどによって反応ガスの入口と出口が接近する場
合に対して、自由度が増大する。
口の間が並行した流路によって接続されている場合に、
設計の自由度が増大する。特に、途中に折り返し部が存
在するなどによって反応ガスの入口と出口が接近する場
合に対して、自由度が増大する。
【００１８】請求項４の発明は、請求項３記載の燃料電
池であって、前記主流路の終端部から、前記電解質膜に
形成された前記開口部を通じて反対側の前記セパレータ
に形成された前記合流マニホールドにガスが流入するこ
とを特徴とする。
池であって、前記主流路の終端部から、前記電解質膜に
形成された前記開口部を通じて反対側の前記セパレータ
に形成された前記合流マニホールドにガスが流入するこ
とを特徴とする。
【００１９】一般に、電解質膜に開口部を形成した場
合、開口部の周辺では反応ガスの流路の方向が直角に２
回変化するため、流路抵抗が大きくなる。これに対し、
請求項４の発明では、電極面での反応でガスが消費さ
れ、流量が少なくなった主流路の終端部付近に電解質膜
の開口部が存在するため、電解質膜の開口部でのガス流
れの圧力損失が大きくならない。従って、請求項４の発
明では、反応ガスの入口の直後に電解質膜の開口部から
主流路に反応ガスが流入する場合に比べて、ガス流れの
圧力損失を低くすることができる。
合、開口部の周辺では反応ガスの流路の方向が直角に２
回変化するため、流路抵抗が大きくなる。これに対し、
請求項４の発明では、電極面での反応でガスが消費さ
れ、流量が少なくなった主流路の終端部付近に電解質膜
の開口部が存在するため、電解質膜の開口部でのガス流
れの圧力損失が大きくならない。従って、請求項４の発
明では、反応ガスの入口の直後に電解質膜の開口部から
主流路に反応ガスが流入する場合に比べて、ガス流れの
圧力損失を低くすることができる。
【００２０】請求項５の発明は、請求項３または４記載
の燃料電池であって、並列に形成された複数の前記主流
路における隣接する前記主流路の流れ方向が互いに逆向
きであることを特徴とする。
の燃料電池であって、並列に形成された複数の前記主流
路における隣接する前記主流路の流れ方向が互いに逆向
きであることを特徴とする。
【００２１】一般に、発電反応によって生成した水分
は、反応ガスの流路下流側で過剰となる傾向がある。請
求項５の発明では、隣接した主流路の流れ方向が逆向き
となっているため、水分がガス拡散層を透過して隣接し
た主流路の上流側に拡散する。このため、反応面上での
加湿水と反応生成水とのバランスを良好に保つことがで
きる。
は、反応ガスの流路下流側で過剰となる傾向がある。請
求項５の発明では、隣接した主流路の流れ方向が逆向き
となっているため、水分がガス拡散層を透過して隣接し
た主流路の上流側に拡散する。このため、反応面上での
加湿水と反応生成水とのバランスを良好に保つことがで
きる。
【００２２】請求項６の発明は、請求項３乃至請求項５
のいずれかに記載の燃料電池であって、前記分配マニホ
ールドと前記合流マニホールドのいずれかが前記主流路
と前記電解質膜を挟んで反対側の前記セパレータに形成
されており、前記主流路の末端付近に向けて該主流路と
平行に複数の分岐流路が形成され分岐通路が反対側のセ
パレータ上のマニホールドとつながっていることを特徴
とする。
のいずれかに記載の燃料電池であって、前記分配マニホ
ールドと前記合流マニホールドのいずれかが前記主流路
と前記電解質膜を挟んで反対側の前記セパレータに形成
されており、前記主流路の末端付近に向けて該主流路と
平行に複数の分岐流路が形成され分岐通路が反対側のセ
パレータ上のマニホールドとつながっていることを特徴
とする。
【００２３】請求項６の発明では、主流路の末端付近に
向けて主流路と平行に複数の分岐流路を設けているた
め、反応ガス流通のために形成する電解質膜の開口部を
共通した一つの開口部とすることができる。このため、
並列する複数の主流路の数と同数開口する必要がなくな
り、電解質膜を簡単に作製することができる。
向けて主流路と平行に複数の分岐流路を設けているた
め、反応ガス流通のために形成する電解質膜の開口部を
共通した一つの開口部とすることができる。このため、
並列する複数の主流路の数と同数開口する必要がなくな
り、電解質膜を簡単に作製することができる。
【００２４】
【発明の効果】請求項１の発明によれば、一方のセパレ
ータの同一面内に燃料ガスの流路と酸化剤ガスの流路の
両方を形成したので、セパレータの電解質膜に接する同
一面上に燃料ガスの流路と酸化剤ガスの流路とを混在さ
せないという制約条件を取り払うことができ、流路設計
の自由度が増大する。
ータの同一面内に燃料ガスの流路と酸化剤ガスの流路の
両方を形成したので、セパレータの電解質膜に接する同
一面上に燃料ガスの流路と酸化剤ガスの流路とを混在さ
せないという制約条件を取り払うことができ、流路設計
の自由度が増大する。
【００２５】請求項２の発明によれば、請求項１の発明
の効果を有するのに加えて、一方のセパレータの流路か
ら電解質膜の開口部を介してもう一方のセパレータの流
路に反応ガスが流入するため、流路設計の自由度が増大
する。特に、複数の並列する流路とした場合に流路が互
いに交差しない一筆書き状の形状でなければならないと
いう制約条件にかかわる流路設計の自由度が増す。ま
た、反応ガスの入口および出口が同一平面状に存在して
いなければならないという制約条件にかかわる流路設計
の自由度も増大する。
の効果を有するのに加えて、一方のセパレータの流路か
ら電解質膜の開口部を介してもう一方のセパレータの流
路に反応ガスが流入するため、流路設計の自由度が増大
する。特に、複数の並列する流路とした場合に流路が互
いに交差しない一筆書き状の形状でなければならないと
いう制約条件にかかわる流路設計の自由度が増す。ま
た、反応ガスの入口および出口が同一平面状に存在して
いなければならないという制約条件にかかわる流路設計
の自由度も増大する。
【００２６】請求項３の発明によれば、分配マニホール
ドと合流マニホールドのいずれかが主流路部と電解質膜
を挟んで反対側のセパレータ上に形成され、電解質膜に
形成された開口部を通じて主流路部と接続されているた
め、反応ガスの入口と出口の間が並行した流路によって
接続されている場合に、請求項２の発明と同様に流路設
計の自由度が増大する。特に、請求項３の発明によれ
ば、途中に折り返し部が存在するなどして反応ガスの入
口と出口の部位が接近する場合において設計の自由度が
顕著に増大する。
ドと合流マニホールドのいずれかが主流路部と電解質膜
を挟んで反対側のセパレータ上に形成され、電解質膜に
形成された開口部を通じて主流路部と接続されているた
め、反応ガスの入口と出口の間が並行した流路によって
接続されている場合に、請求項２の発明と同様に流路設
計の自由度が増大する。特に、請求項３の発明によれ
ば、途中に折り返し部が存在するなどして反応ガスの入
口と出口の部位が接近する場合において設計の自由度が
顕著に増大する。
【００２７】請求項４の発明によれば、主流路の終端部
から、電解質膜に形成された開口部を通じて反対側のセ
パレータ上に形成された合流マニホールドにガスが流入
するため、電解質膜の開口部でのガス流れの圧力損失が
大きくならない。従って、反応ガスの入口の直後に電解
質膜の開口部から主流路に反応ガスが流入する場合に比
べて、ガス流れの圧力損失を低くすることができる。
から、電解質膜に形成された開口部を通じて反対側のセ
パレータ上に形成された合流マニホールドにガスが流入
するため、電解質膜の開口部でのガス流れの圧力損失が
大きくならない。従って、反応ガスの入口の直後に電解
質膜の開口部から主流路に反応ガスが流入する場合に比
べて、ガス流れの圧力損失を低くすることができる。
【００２８】請求項５の発明によれば、隣接した主流路
の流れ方向が逆向きとなっているため、水分がガス拡散
層を透過して隣接した主流路の上流側に拡散し、反応面
上での加湿水と反応生成水とのバランスを良好に保つこ
とができる。
の流れ方向が逆向きとなっているため、水分がガス拡散
層を透過して隣接した主流路の上流側に拡散し、反応面
上での加湿水と反応生成水とのバランスを良好に保つこ
とができる。
【００２９】請求項６の発明によれば、主流路の末端付
近に向けて主流路と平行に複数の分岐流路を設けている
ため、反応ガス流通のために形成する電解質膜の開口部
を共通した一つの開口部とすることができ、並列する複
数の主流路の数と同数開口する必要がなくなる。このた
め、電解質膜を簡単に作製することができる。
近に向けて主流路と平行に複数の分岐流路を設けている
ため、反応ガス流通のために形成する電解質膜の開口部
を共通した一つの開口部とすることができ、並列する複
数の主流路の数と同数開口する必要がなくなる。このた
め、電解質膜を簡単に作製することができる。
【００３０】
【発明の実施の形態】以下、この発明を図示する実施形
態により、具体的に説明する。なお、各実施形態におい
て、同一の部材には同一の符号を付して対応させてあ
る。
態により、具体的に説明する。なお、各実施形態におい
て、同一の部材には同一の符号を付して対応させてあ
る。
【００３１】［第１実施形態］図１〜図３は、この発明
の第１実施形態であり、固体高分子型の燃料電池のスタ
ックから１つのセルのみを抜き出して示してある。図１
はカソード側セパレータ１及びアノード側セパレータ２
を電解質膜側から見た状態を示し、これらのセパレータ
１、２は中心線３を中心に紙面を谷折りにするように向
き合わされ、図示しない電極電解質複合体（ＭＥＡ）を
挟み込むことによりで単セルを形成している。
の第１実施形態であり、固体高分子型の燃料電池のスタ
ックから１つのセルのみを抜き出して示してある。図１
はカソード側セパレータ１及びアノード側セパレータ２
を電解質膜側から見た状態を示し、これらのセパレータ
１、２は中心線３を中心に紙面を谷折りにするように向
き合わされ、図示しない電極電解質複合体（ＭＥＡ）を
挟み込むことによりで単セルを形成している。
【００３２】カソード側セパレータ１には、６本の並列
な主流路４が形成されている。セパレータ１を貫通して
開口された入口側マニホールド５から酸化剤ガス（空
気）が供給され、６本の並列する主流路４に導かれる。
主流路４は平行に束ねられた渦巻き形状をなしており、
セパレータ１の中央付近に主流路４の終端部６が存在し
ている。
な主流路４が形成されている。セパレータ１を貫通して
開口された入口側マニホールド５から酸化剤ガス（空
気）が供給され、６本の並列する主流路４に導かれる。
主流路４は平行に束ねられた渦巻き形状をなしており、
セパレータ１の中央付近に主流路４の終端部６が存在し
ている。
【００３３】終端部６に到達した空気は平面上では行き
場を失うが、この実施形態では紙面に垂直方向に流れの
向きを変え、図２に示すような電解質膜１３に形成され
た開口部としての貫通孔１３ａを通じてアノード側セパ
レータ２上に形成された合流流路７に流入するようにな
っている。合流流路７に流入したガスはそのままアノー
ド側セパレータ２上に形成された流路を通り、セパレー
タ２を貫通して開口された出口側マニホールド８に流れ
込み、燃料電池のスタックの外へ排気されるようになっ
ている。
場を失うが、この実施形態では紙面に垂直方向に流れの
向きを変え、図２に示すような電解質膜１３に形成され
た開口部としての貫通孔１３ａを通じてアノード側セパ
レータ２上に形成された合流流路７に流入するようにな
っている。合流流路７に流入したガスはそのままアノー
ド側セパレータ２上に形成された流路を通り、セパレー
タ２を貫通して開口された出口側マニホールド８に流れ
込み、燃料電池のスタックの外へ排気されるようになっ
ている。
【００３４】一方、アノード側の流路は、セパレータ２
を貫通して開口された入口側マニホールド９から流入
し、６本の並列する主流路４ａに分配される。主流路４
ａは平行に束ねられたＳ字形状をなしている。そして、
これら主流路４ａの終端部は、反応終了後の残留ガスが
スタックの外へ排気されるように、セパレータ２を貫通
して開口された出口側マニホールド１０に連通してい
る。従来の燃料電池においては、セパレータを貫通する
マニホールドを除いては、同じセパレータの電解質に向
き合う側の同一平面内にアノードガスとカソードガスの
流路を同時に形成することは無いが、この実施形態では
アノードガス（燃料ガス）の流路が形成されたセパレー
タ２の中央付近にカソードガスの合流流路７が形成され
ている点が一つの特徴となっている。
を貫通して開口された入口側マニホールド９から流入
し、６本の並列する主流路４ａに分配される。主流路４
ａは平行に束ねられたＳ字形状をなしている。そして、
これら主流路４ａの終端部は、反応終了後の残留ガスが
スタックの外へ排気されるように、セパレータ２を貫通
して開口された出口側マニホールド１０に連通してい
る。従来の燃料電池においては、セパレータを貫通する
マニホールドを除いては、同じセパレータの電解質に向
き合う側の同一平面内にアノードガスとカソードガスの
流路を同時に形成することは無いが、この実施形態では
アノードガス（燃料ガス）の流路が形成されたセパレー
タ２の中央付近にカソードガスの合流流路７が形成され
ている点が一つの特徴となっている。
【００３５】各セパレータ１、２には、セパレータに形
成された流路とＭＥＡとの間のガス漏れを遮断するため
のシール１１、１２が設けられている。シール１１、１
２の基本形状はセパレータの輪郭と同じであるが、カソ
ード側セパレータ１においては、通常の燃料電池と同様
にカソード側の主流路４及び入り口側マニホールド５
と、燃料ガスの入口マニホールド９、出口マニホールド
１０とを遮断するためのシール部材１１ａと１１ｂが追
加されている。アノード側セパレータのシール１２は、
セパレータの輪郭に相当するシール部とカソード側の貫
通マニホールドをシールするシール部材１２ａに加え、
アノード側セパレータ２に形成された酸化剤ガスの合流
流路７をその他のアノード側の流路と隔離するためのシ
ール部材１２ｂが追加されている。
成された流路とＭＥＡとの間のガス漏れを遮断するため
のシール１１、１２が設けられている。シール１１、１
２の基本形状はセパレータの輪郭と同じであるが、カソ
ード側セパレータ１においては、通常の燃料電池と同様
にカソード側の主流路４及び入り口側マニホールド５
と、燃料ガスの入口マニホールド９、出口マニホールド
１０とを遮断するためのシール部材１１ａと１１ｂが追
加されている。アノード側セパレータのシール１２は、
セパレータの輪郭に相当するシール部とカソード側の貫
通マニホールドをシールするシール部材１２ａに加え、
アノード側セパレータ２に形成された酸化剤ガスの合流
流路７をその他のアノード側の流路と隔離するためのシ
ール部材１２ｂが追加されている。
【００３６】図２はこの実施形態の燃料電池の単セルの
断面図であり、図１におけるカソード側セパレータ１の
Ａ−Ａ線断面と、アノード側セパレータのＢ−Ｂ線断面
と、ＭＥＡとを組み合わせた断面状態を示している。
断面図であり、図１におけるカソード側セパレータ１の
Ａ−Ａ線断面と、アノード側セパレータのＢ−Ｂ線断面
と、ＭＥＡとを組み合わせた断面状態を示している。
【００３７】カソード側の入口側マニホールド５から流
入したガスは主流路４を流れ、主流路４の終端部６に到
達する。終端部６に到達したガスは電解質膜１３に形成
された開口部としての貫通孔１３ａを通り、アノード側
セパレータ２上に形成されたカソードガスの合流流路７
に流入する。
入したガスは主流路４を流れ、主流路４の終端部６に到
達する。終端部６に到達したガスは電解質膜１３に形成
された開口部としての貫通孔１３ａを通り、アノード側
セパレータ２上に形成されたカソードガスの合流流路７
に流入する。
【００３８】１４、１５は電解質膜１３の表面に担持さ
れた触媒層を備えたガス拡散電極である。一般に触媒層
を備えたガス拡散電極１４、１５は、電解質膜１３の中
央部に矩形に形成されるが、この実施形態の場合は電解
質膜１３の両面に酸化剤ガスが存在する部位１６、１７
のみに触媒１４とガス拡散電極１５が存在しないように
なっている。図３はこの変形したガス拡散電極１４、１
５の形状を電解質膜１３からカソード側セパレータ１を
見る向きで図示しており、触媒層を備えたガス拡散電極
１４は、変形Ｕ字型の外形となって担持されている。
れた触媒層を備えたガス拡散電極である。一般に触媒層
を備えたガス拡散電極１４、１５は、電解質膜１３の中
央部に矩形に形成されるが、この実施形態の場合は電解
質膜１３の両面に酸化剤ガスが存在する部位１６、１７
のみに触媒１４とガス拡散電極１５が存在しないように
なっている。図３はこの変形したガス拡散電極１４、１
５の形状を電解質膜１３からカソード側セパレータ１を
見る向きで図示しており、触媒層を備えたガス拡散電極
１４は、変形Ｕ字型の外形となって担持されている。
【００３９】この実施形態では、セパレータ２の電解質
膜１３に向き合う同一平面上に燃料ガスの流路と酸化剤
ガスの流路の両方を形成し、かつ、電解質膜１３に貫通
孔１３ａを形成し、この貫通孔１３ａを通じて一方のセ
パレータ１上の流路から電解質膜１３を挟んで対向する
他方のセパレータ２に対してガスを供給するように構成
されているため、流路設計の自由度が三次元的に増大し
ている。従って、従来の燃料電池では不可能であった流
路の一端が他の流路に囲まれて行き場を失う流路形状
が、カソード側の主流路において実現可能となってい
る。
膜１３に向き合う同一平面上に燃料ガスの流路と酸化剤
ガスの流路の両方を形成し、かつ、電解質膜１３に貫通
孔１３ａを形成し、この貫通孔１３ａを通じて一方のセ
パレータ１上の流路から電解質膜１３を挟んで対向する
他方のセパレータ２に対してガスを供給するように構成
されているため、流路設計の自由度が三次元的に増大し
ている。従って、従来の燃料電池では不可能であった流
路の一端が他の流路に囲まれて行き場を失う流路形状
が、カソード側の主流路において実現可能となってい
る。
【００４０】［第２実施形態］図４はこの発明の第２実
施形態を示す。第２実施形態は、反応ガスの流路が複数
の並列する主流路から構成された形態で、かつ、主流路
において隣接する主流路の流れ方向が互いに逆方向とな
っている形態である。なお、図４はカソード側セパレー
タ２１の流路のみを示しているが、本実施形態ではアノ
ード側とカソード側のガス流路形状は対称形をなしてお
り、アノード側の流路形状は図４の向きが異なっている
だけである。
施形態を示す。第２実施形態は、反応ガスの流路が複数
の並列する主流路から構成された形態で、かつ、主流路
において隣接する主流路の流れ方向が互いに逆方向とな
っている形態である。なお、図４はカソード側セパレー
タ２１の流路のみを示しているが、本実施形態ではアノ
ード側とカソード側のガス流路形状は対称形をなしてお
り、アノード側の流路形状は図４の向きが異なっている
だけである。
【００４１】カソード側の反応ガス（空気）はセパレー
タ２１を貫通する入口側マニホールド２３から供給され
る。この入口側マニホールド２３は分配マニホールドを
兼用しており、主流路２２にガスを分配している。主流
路２２は４本の並行したＳ字状の流路から構成されてお
り、その内の２本の主流路２２ａは入口側マニホールド
２３と直結しているが、残りの２本の主流路２２ｂは直
結していない。
タ２１を貫通する入口側マニホールド２３から供給され
る。この入口側マニホールド２３は分配マニホールドを
兼用しており、主流路２２にガスを分配している。主流
路２２は４本の並行したＳ字状の流路から構成されてお
り、その内の２本の主流路２２ａは入口側マニホールド
２３と直結しているが、残りの２本の主流路２２ｂは直
結していない。
【００４２】入口側マニホールド２３から主流路２２ａ
に流入したガスはＳ字状に流れ、ターンマニホールド２
４で一旦合流する。その後、残りの２本の主流路２２ｂ
に流入し、往路側主流路２２ａと逆の経路を通って入口
側マニホールド２３付近の終端に到達する。この終端部
では、入口側マニホールド２３と往路側主流路２２ａに
囲まれるため、復路側主流路２２ｂを流れてきたガスは
平面上は行き場を失う。
に流入したガスはＳ字状に流れ、ターンマニホールド２
４で一旦合流する。その後、残りの２本の主流路２２ｂ
に流入し、往路側主流路２２ａと逆の経路を通って入口
側マニホールド２３付近の終端に到達する。この終端部
では、入口側マニホールド２３と往路側主流路２２ａに
囲まれるため、復路側主流路２２ｂを流れてきたガスは
平面上は行き場を失う。
【００４３】ここで、ガスは電解質膜に開口した貫通孔
を通過してアノード側セパレータに形成された合流マニ
ホールド２５に流れ込み、セパレータを貫通する出口側
マニホールド２６を通じて燃料電池のスタックの外へ排
出される。
を通過してアノード側セパレータに形成された合流マニ
ホールド２５に流れ込み、セパレータを貫通する出口側
マニホールド２６を通じて燃料電池のスタックの外へ排
出される。
【００４４】この実施形態においても、第１実施形態と
同様に、セパレータの同一平面内に燃料ガスの流路と酸
化剤ガスの流路の両方を形成し、しかも電解質膜に開口
した貫通孔を通じて反応ガスが一方のセパレータ上の流
路からもう一方のセパレータ上の流路に流入するように
構成されているため、セパレータの反応ガスの流路設計
の自由度が増大しており、復路側主流路の終端部が行き
場を失う流路形状を実現している。なお、本実施形態で
は、アノード側・カソード側の両方のセパレータにおい
て、セパレータの同一面内に燃料ガスの流路と酸化剤ガ
スの流路の両方が形成されており、電解質の開口部（貫
通孔）もアノード側・カソード側の流路双方に適用され
ている。
同様に、セパレータの同一平面内に燃料ガスの流路と酸
化剤ガスの流路の両方を形成し、しかも電解質膜に開口
した貫通孔を通じて反応ガスが一方のセパレータ上の流
路からもう一方のセパレータ上の流路に流入するように
構成されているため、セパレータの反応ガスの流路設計
の自由度が増大しており、復路側主流路の終端部が行き
場を失う流路形状を実現している。なお、本実施形態で
は、アノード側・カソード側の両方のセパレータにおい
て、セパレータの同一面内に燃料ガスの流路と酸化剤ガ
スの流路の両方が形成されており、電解質の開口部（貫
通孔）もアノード側・カソード側の流路双方に適用され
ている。
【００４５】なお、図４中符号２７はアノード側入口マ
ニホールドであり、対向するアノード側セパレータに燃
料を供給するためのマニホールドである。符号２８は、
アノード側合流マニホールドであり、図示しない電解質
膜を貫通して通過した燃料が合流し、アノード出口側マ
ニホールドへ排出される。
ニホールドであり、対向するアノード側セパレータに燃
料を供給するためのマニホールドである。符号２８は、
アノード側合流マニホールドであり、図示しない電解質
膜を貫通して通過した燃料が合流し、アノード出口側マ
ニホールドへ排出される。
【００４６】また、本実施形態では、隣接する主流路を
流れるガスの方向が反対になっており、これにより流路
の上流部と下流部が隣接する構造となっている。従っ
て、発電反応によって生成し下流部において過剰となる
水分が、電解質膜表面のガス拡散電極を経由して上流部
に拡散し、電解質膜の加湿のために必要な水と反応によ
って生成する水とのバランスを良好に保つことが可能と
なる。
流れるガスの方向が反対になっており、これにより流路
の上流部と下流部が隣接する構造となっている。従っ
て、発電反応によって生成し下流部において過剰となる
水分が、電解質膜表面のガス拡散電極を経由して上流部
に拡散し、電解質膜の加湿のために必要な水と反応によ
って生成する水とのバランスを良好に保つことが可能と
なる。
【００４７】この実施形態では電解質膜を貫通してガス
を流通させる部位はガス流路の下流に設けられている。
これにより、逆方向にガスを流す場合に比べ、電解質を
貫通する部位の屈曲流路を流れるガスの量が少なくなる
ため、圧力損失が小さくなる効果がある。
を流通させる部位はガス流路の下流に設けられている。
これにより、逆方向にガスを流す場合に比べ、電解質を
貫通する部位の屈曲流路を流れるガスの量が少なくなる
ため、圧力損失が小さくなる効果がある。
【００４８】［第３実施形態］図５〜図７は、この発明
の第３実施形態であり、図５はカソード側セパレータ３
１を電解質側から見た状態を示す図、図６は単セルの断
面図、図７は分解斜視図である。この実施形態の基本構
成は、上記した第２実施形態と同様であるが、複数の主
流路３２がＳ字状ではなく平行な直線状となっている点
が異なる。
の第３実施形態であり、図５はカソード側セパレータ３
１を電解質側から見た状態を示す図、図６は単セルの断
面図、図７は分解斜視図である。この実施形態の基本構
成は、上記した第２実施形態と同様であるが、複数の主
流路３２がＳ字状ではなく平行な直線状となっている点
が異なる。
【００４９】カソード側セパレータ３１を貫通する入口
側マニホールド３３から供給されたガスはセパレータを
貫通しない溝状の分配マニホールド３４に流入する。分
配マニホールド３４は主流路３２ａに対してガスを分配
する。
側マニホールド３３から供給されたガスはセパレータを
貫通しない溝状の分配マニホールド３４に流入する。分
配マニホールド３４は主流路３２ａに対してガスを分配
する。
【００５０】分配マニホールド３４からは、並列する主
流路のうち一本おきに形成された往路側主流路３２ａに
ガスが流入する。往路側主流路３２ａを流れ終えたガス
は一旦ターンマニホールド部３５で合流し、往路側主流
路３２ａと逆方向に流れる復路側主流路３２ｂに分配さ
れる。復路側主流路３２ｂの終端部３６において、ガス
は行き場を失い、電解質膜に開口された貫通孔を通じて
反対側のアノード側セパレータ４５に形成された合流マ
ニホールド３７に流入する。アノード側セパレータ４５
に形成された合流マニホールド３７を流れたガスは、セ
パレータを貫通する出口側マニホールドからスタックの
外へ排出される。なお、電解質膜４６にはガスを流入さ
せるための貫通孔３８が復路側主流路３２ｂの終端部３
６と同じ位置に同じ個数（本実施形態では４箇所）開口
されている。
流路のうち一本おきに形成された往路側主流路３２ａに
ガスが流入する。往路側主流路３２ａを流れ終えたガス
は一旦ターンマニホールド部３５で合流し、往路側主流
路３２ａと逆方向に流れる復路側主流路３２ｂに分配さ
れる。復路側主流路３２ｂの終端部３６において、ガス
は行き場を失い、電解質膜に開口された貫通孔を通じて
反対側のアノード側セパレータ４５に形成された合流マ
ニホールド３７に流入する。アノード側セパレータ４５
に形成された合流マニホールド３７を流れたガスは、セ
パレータを貫通する出口側マニホールドからスタックの
外へ排出される。なお、電解質膜４６にはガスを流入さ
せるための貫通孔３８が復路側主流路３２ｂの終端部３
６と同じ位置に同じ個数（本実施形態では４箇所）開口
されている。
【００５１】この実施形態においてもアノード側のガス
流路はカソード側と対象形に形成されており、アノード
側の合流マニホールド３９がカソード側の主流路３２ａ
と同じ面に形成されている。電解質膜４６上の反応面４
３はアノード側のターンマニホールド３５とカソード側
のターンマニホールドとで挟まれる位置４３に形成され
る。
流路はカソード側と対象形に形成されており、アノード
側の合流マニホールド３９がカソード側の主流路３２ａ
と同じ面に形成されている。電解質膜４６上の反応面４
３はアノード側のターンマニホールド３５とカソード側
のターンマニホールドとで挟まれる位置４３に形成され
る。
【００５２】シール４０はセパレータの輪郭と同じ形状
のシール部材に加え、アノード側のガス流路とカソード
側のガス流路を隔てるためのシール部材４１が追加され
ている。また、反対側のセパレータのシール部材４１に
相当するシール部材の圧縮力を受けるために、ブリッジ
シール４２が付け加えられている。
のシール部材に加え、アノード側のガス流路とカソード
側のガス流路を隔てるためのシール部材４１が追加され
ている。また、反対側のセパレータのシール部材４１に
相当するシール部材の圧縮力を受けるために、ブリッジ
シール４２が付け加えられている。
【００５３】この実施形態の効果は、第２実施形態の場
合と同様である。本実施形態では、同一のセパレータの
厚さ方向の異なる位置に合流マニホールドを形成する必
要がないのでセパレータの厚さを低減することが可能に
なる効果と、セパレータの裏面のほぼ全面に冷却水通路
４４を設けることが可能になり冷却性が向上するという
効果が得られる。なお、セパレータに貫通流路を設ける
場合と比較したこの実施形態の効果は、第２実施形態の
ような流路形状でも同様に得られるものである。
合と同様である。本実施形態では、同一のセパレータの
厚さ方向の異なる位置に合流マニホールドを形成する必
要がないのでセパレータの厚さを低減することが可能に
なる効果と、セパレータの裏面のほぼ全面に冷却水通路
４４を設けることが可能になり冷却性が向上するという
効果が得られる。なお、セパレータに貫通流路を設ける
場合と比較したこの実施形態の効果は、第２実施形態の
ような流路形状でも同様に得られるものである。
【００５４】図７は第３実施形態の燃料電池の単セルの
構成を示している。カソード側セパレータ３１とアノー
ド側セパレータ４５とが、電解質膜４６と、カソード側
のシール部材４７およびアノード側のシール部材４８と
を挟み込んで単セルを形成している。
構成を示している。カソード側セパレータ３１とアノー
ド側セパレータ４５とが、電解質膜４６と、カソード側
のシール部材４７およびアノード側のシール部材４８と
を挟み込んで単セルを形成している。
【００５５】［第４実施形態］図８及び図９は本発明の
第４実施形態を示す。この実施形態では、反応ガスの流
路構成は第３実施形態と同様であるが、合流マニホール
ド付近の流路形状が異なっている。
第４実施形態を示す。この実施形態では、反応ガスの流
路構成は第３実施形態と同様であるが、合流マニホール
ド付近の流路形状が異なっている。
【００５６】すなわち、第３実施形態の合流マニホール
ド３９は単純な矩形をしているが、この実施形態の場合
は復路側主流路３２ｂの端部と同じ個数だけ、復路側主
流路３２ｂと平行する方向に枝状の分岐流路５１が形成
されている。また、分岐流路５１は、反対側のセパレー
タ上のマニホールドとつながっている。枝状の分岐流路
５１を形成したことにより、本実施形態では第３実施形
態のように復路側主流路３２ｂの終端部の個数分だけ電
解質膜４６に貫通孔を開口する必要がなくなり、全ての
復路側主流路３２ｂの終端部に共通する長孔５２を開口
するだけで、ガスを反対側セパレータ上の流路に流すこ
とができる。なお、第３実施形態のような合流側マニホ
ールドの形状に対して、このような長孔５２を形成した
場合には、長孔５２を通じて往路側主流路３２ａの入口
付近と復路側主流路３２ｂとが短絡して、ガスが主流路
を流れにくくなる。
ド３９は単純な矩形をしているが、この実施形態の場合
は復路側主流路３２ｂの端部と同じ個数だけ、復路側主
流路３２ｂと平行する方向に枝状の分岐流路５１が形成
されている。また、分岐流路５１は、反対側のセパレー
タ上のマニホールドとつながっている。枝状の分岐流路
５１を形成したことにより、本実施形態では第３実施形
態のように復路側主流路３２ｂの終端部の個数分だけ電
解質膜４６に貫通孔を開口する必要がなくなり、全ての
復路側主流路３２ｂの終端部に共通する長孔５２を開口
するだけで、ガスを反対側セパレータ上の流路に流すこ
とができる。なお、第３実施形態のような合流側マニホ
ールドの形状に対して、このような長孔５２を形成した
場合には、長孔５２を通じて往路側主流路３２ａの入口
付近と復路側主流路３２ｂとが短絡して、ガスが主流路
を流れにくくなる。
【００５７】すなわち、長孔５２の内、復路側主流路３
２ｂの終端部の間に位置する部位５３においては、往路
側主流路３２ａの入口付近と復路側主流路３２ｂの出口
付近は厳密にはシールされず、電解質膜４６の厚さ分の
短絡流路が残存することになる。しかしながら、仮にこ
の部位をガスが短絡しても、同じ種類のガス同士が混合
するため、安全上の問題はない。しかも、短絡部位の厚
みが主流路部の厚みに対して極めて小さいために圧力損
失が大きく、かつこの薄い短絡部に実際の運転時には水
分が浸透してさらに圧力損失が大きくなるため、短絡部
が存在していても事実上は問題とならないものである。
２ｂの終端部の間に位置する部位５３においては、往路
側主流路３２ａの入口付近と復路側主流路３２ｂの出口
付近は厳密にはシールされず、電解質膜４６の厚さ分の
短絡流路が残存することになる。しかしながら、仮にこ
の部位をガスが短絡しても、同じ種類のガス同士が混合
するため、安全上の問題はない。しかも、短絡部位の厚
みが主流路部の厚みに対して極めて小さいために圧力損
失が大きく、かつこの薄い短絡部に実際の運転時には水
分が浸透してさらに圧力損失が大きくなるため、短絡部
が存在していても事実上は問題とならないものである。
【図１】第１実施形態のセパレータの展開図である。
【図２】第１実施形態の単セルの断面図である。
【図３】第１実施形態の電解質膜における触媒層とガス
拡散電極の形状を示す正面図である。
拡散電極の形状を示す正面図である。
【図４】第２実施形態のカソード側セパレータの正面図
である。
である。
【図５】第３実施形態のカソード側セパレータの正面図
である。
である。
【図６】第３実施形態の単セルの断面図である。
【図７】第３実施形態の分解斜視図である。
【図８】第４実施形態のカソード側セパレータの正面図
である。
である。
【図９】第４実施形態の単セルの断面図である。
１ カソード側セパレータ
２ アノード側セパレータ
４ 主流路
５ 入口側マニホールド
７ 合流路
８ 出口側マニホールド
Claims (6)
- 【請求項１】 燃料ガスの流路が形成されたセパレータ
と、酸化剤ガスの流路が形成されたセパレータとで電解
質膜が狭持された燃料電池であって、 少なくとも一方の前記セパレータの同一面内に燃料ガス
の流路と酸化剤ガスの流路の両方が形成されていること
を特徴とする燃料電池。 - 【請求項２】 前記電解質膜に開口部が形成され、前記
一方のセパレータに形成された前記燃料ガスの流路また
は前記酸化剤ガスの流路が、前記開口部を通じて、前記
電解質膜を挟んで対向する他方のセパレータに形成され
た流路と連通することを特徴とする請求項１記載の燃料
電池。 - 【請求項３】 燃料ガスの流路または酸化剤ガスの流路
が、入口側マニホールドから複数の流路にガスを分配す
る分配マニホールドと、前記分配マニホールドから分岐
し並列に形成された主流路と、前記主流路の複数の流路
から流入したガスを合流させ出口側マニホールドヘと導
く合流マニホールドとから構成され、前記分配マニホー
ルドと前記合流マニホールドのいずれかが前記主流路と
前記電解質膜を挟んで反対側の前記セパレータに形成さ
れ、前記電解質膜に形成された前記開口部を通じて前記
主流路と接続されていることを特徴とする請求項２記載
の燃料電池。 - 【請求項４】 前記主流路の終端部から、前記電解質膜
に形成された前記開口部を通じて反対側の前記セパレー
タに形成された前記合流マニホールドにガスが流入する
ことを特徴とする請求項３記載の燃料電池。 - 【請求項５】 並列に形成された複数の前記主流路にお
ける隣接する前記主流路の流れ方向が互いに逆向きであ
ることを特徴とする請求項３または４記載の燃料電池。 - 【請求項６】 前記分配マニホールドと前記合流マニホ
ールドのいずれかが前記主流路と前記電解質膜を挟んで
反対側の前記セパレータに形成されており、前記主流路
の末端付近に向けて該主流路と平行に複数の分岐流路が
形成され分岐通路が反対側のセパレータ上のマニホール
ドとつながっていることを特徴とする請求項３乃至請求
項５のいずれかに記載の燃料電池。
Priority Applications (4)
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- 2002-01-10 JP JP2002003559A patent/JP3702848B2/ja not_active Expired - Fee Related
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