JP2003201103A - 自己点火および炭素抑制フォームを備えたリアクタシステム - Google Patents
自己点火および炭素抑制フォームを備えたリアクタシステムInfo
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 自己点火および炭素抑制フォームを備えたリ
アクタシステムを提供すること 【解決手段】 ハウジング12を通って流れる空気およ
び蒸気の流れに燃料を注入するための燃料注入器24
が、ハウジング12の内部に配置されている。注入器2
4に炭素ベースの燃料を装入するための燃料装入配管2
0が燃料注入器に接続されている。触媒ベッド34がハ
ウジングの内部に保持され、燃料注入器の下流側に配置
されている。触媒ベッド34の少なくとも一部は、炭素
ベース燃料の改質を促進し、水素を生成するための触媒
を備えている。自己点火および炭素抑制フォーム40が
ハウジングの内部に保持され、触媒ベッド34と燃料注
入器24の間に配置されている。
アクタシステムを提供すること 【解決手段】 ハウジング12を通って流れる空気およ
び蒸気の流れに燃料を注入するための燃料注入器24
が、ハウジング12の内部に配置されている。注入器2
4に炭素ベースの燃料を装入するための燃料装入配管2
0が燃料注入器に接続されている。触媒ベッド34がハ
ウジングの内部に保持され、燃料注入器の下流側に配置
されている。触媒ベッド34の少なくとも一部は、炭素
ベース燃料の改質を促進し、水素を生成するための触媒
を備えている。自己点火および炭素抑制フォーム40が
ハウジングの内部に保持され、触媒ベッド34と燃料注
入器24の間に配置されている。
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は燃料電池に使用する
ための水素を製造するためのリアクタシステムに関し、
より詳細には自己点火および炭素抑制フォームを備えた
リアクタシステムに関する。
ための水素を製造するためのリアクタシステムに関し、
より詳細には自己点火および炭素抑制フォームを備えた
リアクタシステムに関する。
【0002】
【従来の技術】燃料電池は、化学薬品−燃料および酸化
剤−を連続的に直流電気に変換するための電気化学デバ
イスである。燃料電池は、イオン伝導電解液で分離され
た2つの電子導体電極からなり、燃料、酸化剤および反
応生成物を連続的に電池の内外へ移動させるための設備
を備えている。燃料電池は、必要に応じて供給される化
学燃料から電気が生成されるため、その動作寿命が理論
的に無限である点で、バッテリとは異なっている。燃料
はアノード(負の電極)で酸化され、それにより外部回
路に電子が放出される。電子移動と同時に、電解液中の
イオン電流が回路を完成する。燃料は、水素および炭素
質材料からレドックス化合物、アルカリ金属および生化
学材料に及んでいる。水素および酸素に基づく燃料電池
は、一次エネルギー源として際立った将来性を有してい
る。この種の電池は、電気自動車用電力源として使用す
るために目下開発中であり、水素は、メタノール、ガソ
リン、ディーゼル燃料または類似から引き出されてい
る。
剤−を連続的に直流電気に変換するための電気化学デバ
イスである。燃料電池は、イオン伝導電解液で分離され
た2つの電子導体電極からなり、燃料、酸化剤および反
応生成物を連続的に電池の内外へ移動させるための設備
を備えている。燃料電池は、必要に応じて供給される化
学燃料から電気が生成されるため、その動作寿命が理論
的に無限である点で、バッテリとは異なっている。燃料
はアノード(負の電極)で酸化され、それにより外部回
路に電子が放出される。電子移動と同時に、電解液中の
イオン電流が回路を完成する。燃料は、水素および炭素
質材料からレドックス化合物、アルカリ金属および生化
学材料に及んでいる。水素および酸素に基づく燃料電池
は、一次エネルギー源として際立った将来性を有してい
る。この種の電池は、電気自動車用電力源として使用す
るために目下開発中であり、水素は、メタノール、ガソ
リン、ディーゼル燃料または類似から引き出されてい
る。
【0003】PEM燃料電池などの燃料電池は、電力発
電を始めとする、内燃機関に取って代わる多くのアプリ
ケーションが提案されている。PEM燃料電池は、当分
野では良く知られており、一方の面にアノードを有し、
対向する面にカソードを有する、薄くかつ陽子透過性の
固体重合体メンブレン−電解液からなる「メンブレン電
極アセンブリ」(a.k.a.MEA)を備えている。
通常、固体重合体電解液は、過フルオロナートスルホナ
ート酸などのイオン交換樹脂でできている。アノード/
カソードは、通常、細かく分割された、陽子伝導樹脂が
混合された触媒粒子(しばしば炭素粒子に支持されてい
る)からなっている。MEAは、(1)アノードおよび
カソードのための集電体として作用し、(2)燃料電池
の気体反応物質をそれぞれアノードおよびカソードの表
面全体に分散させるためのチャネルを備えた1対の導電
エレメントの間に挟まれている。PEM燃料電池の場
合、水素がアノード反応物質(すなわち燃料)であり、
酸素がカソード反応物質(すなわち酸化剤)である。
電を始めとする、内燃機関に取って代わる多くのアプリ
ケーションが提案されている。PEM燃料電池は、当分
野では良く知られており、一方の面にアノードを有し、
対向する面にカソードを有する、薄くかつ陽子透過性の
固体重合体メンブレン−電解液からなる「メンブレン電
極アセンブリ」(a.k.a.MEA)を備えている。
通常、固体重合体電解液は、過フルオロナートスルホナ
ート酸などのイオン交換樹脂でできている。アノード/
カソードは、通常、細かく分割された、陽子伝導樹脂が
混合された触媒粒子(しばしば炭素粒子に支持されてい
る)からなっている。MEAは、(1)アノードおよび
カソードのための集電体として作用し、(2)燃料電池
の気体反応物質をそれぞれアノードおよびカソードの表
面全体に分散させるためのチャネルを備えた1対の導電
エレメントの間に挟まれている。PEM燃料電池の場
合、水素がアノード反応物質(すなわち燃料)であり、
酸素がカソード反応物質(すなわち酸化剤)である。
【0004】車両アプリケーションの場合、炭素拘束水
素燃料(例えばメタン、ガソリン、メタノール等)を使
用することが有利である。このような液体燃料は、オン
ボード格納が容易であり、また、このような液体を適宜
供給することができるサービスステーションのインフラ
ストラクチャが全国的に存在しているため、燃料電池が
使用する水素源として特に有利である。含有水素を解放
し、燃料電池に供給するためには、これらの燃料を解離
させなければならない。解離反応は、燃料処理装置から
なる一連のリアクタの第1のリアクタである、いわゆる
「一次リアクタ」の中で実現される。燃料処理装置の他
のリアクタは、一次リアクタによって生成される水素か
らCOを除去する働きをしている。知られているこのよ
うなガソリン用一次リアクタの1つに、例えば、しばし
ば「自熱式改質装置」と呼ばれている2段化学リアクタ
がある。自熱式改質装置(ATR)では、ガソリンおよ
び水蒸気(すなわち蒸気)が空気と混合され、2つの反
応セクション、すなわち第1の「部分酸化」(POX)
セクションおよび第2の蒸気改質(SR)セクションを
連続的に通過している。POXセクションの中では、開
炎または触媒により、ガソリンが副化学量論量の空気と
発熱反応し、一酸化炭素、水素、およびメタンなどの低
炭化水素が生成される。熱POX反応生成物は、ガソリ
ンが導入された蒸気と共にSRセクションを通過し、そ
こで低炭化水素および一酸化炭素の一部が蒸気と反応
し、主として水素、二酸化炭素および一酸化炭素からな
る改質ガスが生成される。SR反応は吸熱を伴う反応で
あるが、発熱POXセクションで生成され、POXセク
ション流出液によってSRセクションへ送り出された熱
から、あるいは燃料電池システムの他の部分から(例え
ば燃焼器から)必要な熱を得ている。例えばこのような
自熱式改質装置の1つが1998年3月5日公布の国際
特許公開第WO98/08771号に記載されている。
素燃料(例えばメタン、ガソリン、メタノール等)を使
用することが有利である。このような液体燃料は、オン
ボード格納が容易であり、また、このような液体を適宜
供給することができるサービスステーションのインフラ
ストラクチャが全国的に存在しているため、燃料電池が
使用する水素源として特に有利である。含有水素を解放
し、燃料電池に供給するためには、これらの燃料を解離
させなければならない。解離反応は、燃料処理装置から
なる一連のリアクタの第1のリアクタである、いわゆる
「一次リアクタ」の中で実現される。燃料処理装置の他
のリアクタは、一次リアクタによって生成される水素か
らCOを除去する働きをしている。知られているこのよ
うなガソリン用一次リアクタの1つに、例えば、しばし
ば「自熱式改質装置」と呼ばれている2段化学リアクタ
がある。自熱式改質装置(ATR)では、ガソリンおよ
び水蒸気(すなわち蒸気)が空気と混合され、2つの反
応セクション、すなわち第1の「部分酸化」(POX)
セクションおよび第2の蒸気改質(SR)セクションを
連続的に通過している。POXセクションの中では、開
炎または触媒により、ガソリンが副化学量論量の空気と
発熱反応し、一酸化炭素、水素、およびメタンなどの低
炭化水素が生成される。熱POX反応生成物は、ガソリ
ンが導入された蒸気と共にSRセクションを通過し、そ
こで低炭化水素および一酸化炭素の一部が蒸気と反応
し、主として水素、二酸化炭素および一酸化炭素からな
る改質ガスが生成される。SR反応は吸熱を伴う反応で
あるが、発熱POXセクションで生成され、POXセク
ション流出液によってSRセクションへ送り出された熱
から、あるいは燃料電池システムの他の部分から(例え
ば燃焼器から)必要な熱を得ている。例えばこのような
自熱式改質装置の1つが1998年3月5日公布の国際
特許公開第WO98/08771号に記載されている。
【0005】SR流出液に含まれている一酸化炭素は、
ATRの下流側で除去され、あるいは少なくとも燃料電
池内のアノード触媒に対する毒性のない極めて低い濃度
(すなわち約20ppm未満)に低減される。そのため
に、燃料処理装置は、最初に、いわゆる「水−気体転
換」(すなわちCO+H2O→CO2+H2)反応させ、
次に、いわゆる「優先酸化反応」(すなわちCO+1/
2O2→CO2)によって酸素と反応させる(すなわち空
気にする)ことによって、COを含有するSR流出液を
浄化していることが知られている。これにより、COが
浄化され、H2を豊富に含む改質油が燃料電池に供給さ
れる。
ATRの下流側で除去され、あるいは少なくとも燃料電
池内のアノード触媒に対する毒性のない極めて低い濃度
(すなわち約20ppm未満)に低減される。そのため
に、燃料処理装置は、最初に、いわゆる「水−気体転
換」(すなわちCO+H2O→CO2+H2)反応させ、
次に、いわゆる「優先酸化反応」(すなわちCO+1/
2O2→CO2)によって酸素と反応させる(すなわち空
気にする)ことによって、COを含有するSR流出液を
浄化していることが知られている。これにより、COが
浄化され、H2を豊富に含む改質油が燃料電池に供給さ
れる。
【0006】繰り返すが、自熱式改質装置の場合、一次
リアクタに入る前に、空気、燃料および蒸気を混合しな
ければならない。システム効率を考慮すると、これらの
流れに熱を統合することが有利であるが、高温(約50
0℃ないし600℃)では、炭化水素燃料の自己点火遅
延時間が比較的短い(10msないし100ms)た
め、混合物が一次リアクタ触媒に入る前に自己点火が生
じると、これらの気相反応により、望ましくない炭素付
着物が形成されやすくなる。また、温度が高いと燃料が
熱分解し、炭素形成の原因になることがある。分散注入
装置を利用することにより、混合に必要な時間を短縮す
ることができ、また、必要な混合スケールが小さくなる
(分散注入ポイント間の間隔に基づく)。燃料飛沫は、
その分散および浸透により、入口断面全体に渡って分散
するため、上記分散注入は、液体燃料を噴霧注入するこ
とによっても実現することができる。しかし、自熱式改
質装置の場合、大きなターンダウンが必要であるため、
自己点火および炭素のない運転を実現するためには、さ
らに改善が必要である。
リアクタに入る前に、空気、燃料および蒸気を混合しな
ければならない。システム効率を考慮すると、これらの
流れに熱を統合することが有利であるが、高温(約50
0℃ないし600℃)では、炭化水素燃料の自己点火遅
延時間が比較的短い(10msないし100ms)た
め、混合物が一次リアクタ触媒に入る前に自己点火が生
じると、これらの気相反応により、望ましくない炭素付
着物が形成されやすくなる。また、温度が高いと燃料が
熱分解し、炭素形成の原因になることがある。分散注入
装置を利用することにより、混合に必要な時間を短縮す
ることができ、また、必要な混合スケールが小さくなる
(分散注入ポイント間の間隔に基づく)。燃料飛沫は、
その分散および浸透により、入口断面全体に渡って分散
するため、上記分散注入は、液体燃料を噴霧注入するこ
とによっても実現することができる。しかし、自熱式改
質装置の場合、大きなターンダウンが必要であるため、
自己点火および炭素のない運転を実現するためには、さ
らに改善が必要である。
【0007】
【特許文献1】1998年3月5日公布の国際特許公開
第WO98/08771号
第WO98/08771号
【0008】
【発明が解決しようとする課題】したがって本発明の目
的は、従来技術に存在しているニーズに応えることであ
り、従来技術に勝る代替態様および利点を提供すること
である。
的は、従来技術に存在しているニーズに応えることであ
り、従来技術に勝る代替態様および利点を提供すること
である。
【0009】
【課題を解決するための手段】燃料電池スタックに使用
する水素を製造するためのリアクタシステムである。一
方の端部に入口部分が画定され、内部に形成された吐出
開口部を対向するもう一方の端部に備えたリアクタハウ
ジングが設けられている。入口部分に空気を装入するた
めの空気入口装入配管がハウジングに接続されている。
入口部分に蒸気を装入するための蒸気装入配管がハウジ
ングに接続されている。別法としては、1本の配管を通
して空気および蒸気の両方を入口部分に装入することも
できる。ハウジングは、空気および蒸気が入口部分から
ハウジングを通って、ハウジングの反対側の端部に形成
された吐出開口部へ流れるように構築され、配置されて
いる。ハウジングの内部に燃料注入器が配置され、ハウ
ジングを通って流れる空気流および蒸気流に燃料を注入
している。炭素をベースとした燃料を燃料注入器に装入
するための燃料装入配管が燃料注入器に接続されてい
る。触媒ベッドがハウジングの内部に保持され、燃料注
入器の下流側に配置されている。触媒ベッドの少なくと
も一部には、水素を生成するための炭素ベース燃料の改
質を促進する触媒が含まれている。自己点火および炭素
抑制フォームがハウジングの内部に保持され、触媒ベッ
ドと燃料注入器の間に配置されている。
する水素を製造するためのリアクタシステムである。一
方の端部に入口部分が画定され、内部に形成された吐出
開口部を対向するもう一方の端部に備えたリアクタハウ
ジングが設けられている。入口部分に空気を装入するた
めの空気入口装入配管がハウジングに接続されている。
入口部分に蒸気を装入するための蒸気装入配管がハウジ
ングに接続されている。別法としては、1本の配管を通
して空気および蒸気の両方を入口部分に装入することも
できる。ハウジングは、空気および蒸気が入口部分から
ハウジングを通って、ハウジングの反対側の端部に形成
された吐出開口部へ流れるように構築され、配置されて
いる。ハウジングの内部に燃料注入器が配置され、ハウ
ジングを通って流れる空気流および蒸気流に燃料を注入
している。炭素をベースとした燃料を燃料注入器に装入
するための燃料装入配管が燃料注入器に接続されてい
る。触媒ベッドがハウジングの内部に保持され、燃料注
入器の下流側に配置されている。触媒ベッドの少なくと
も一部には、水素を生成するための炭素ベース燃料の改
質を促進する触媒が含まれている。自己点火および炭素
抑制フォームがハウジングの内部に保持され、触媒ベッ
ドと燃料注入器の間に配置されている。
【0010】自己点火および炭素抑制フォームには、形
成される気孔サイズの平均が2.54cm当たり約10
気孔から40気孔まで、2.54cm当たり約10気孔
から20気孔まで、2.54cm当たり約20気孔から
30気孔まで、または2.54cm当たり約30気孔か
ら40気孔までの範囲の複数の気孔を有する多孔性物質
が含まれている。自己点火および炭素抑制フォームは、
約80%から90%までの範囲の空隙率を有しているこ
とが好ましい。
成される気孔サイズの平均が2.54cm当たり約10
気孔から40気孔まで、2.54cm当たり約10気孔
から20気孔まで、2.54cm当たり約20気孔から
30気孔まで、または2.54cm当たり約30気孔か
ら40気孔までの範囲の複数の気孔を有する多孔性物質
が含まれている。自己点火および炭素抑制フォームは、
約80%から90%までの範囲の空隙率を有しているこ
とが好ましい。
【0011】自己点火および炭素抑制フォームの気孔間
隔は、注入器間隔の少なくとも1/10であり、気孔間
隔は、注入器間隔の約1/10から1/2までの範囲で
あることが好ましい。
隔は、注入器間隔の少なくとも1/10であり、気孔間
隔は、注入器間隔の約1/10から1/2までの範囲で
あることが好ましい。
【0012】自己点火および炭素抑制フォームは、酸化
ジルコニウムおよび/またはアルミナを含む様々なセラ
ミック材料のうちのいずれかでできていることが好まし
い。フォームに触媒剤を付着させることにより、燃料の
自己点火を抑制することができる。触媒剤に鉛および/
または金を含有させることができ、また、触媒剤は、例
えば酸化鉛および/またはモリブデン酸鉛であっても良
い。
ジルコニウムおよび/またはアルミナを含む様々なセラ
ミック材料のうちのいずれかでできていることが好まし
い。フォームに触媒剤を付着させることにより、燃料の
自己点火を抑制することができる。触媒剤に鉛および/
または金を含有させることができ、また、触媒剤は、例
えば酸化鉛および/またはモリブデン酸鉛であっても良
い。
【0013】触媒ベッドに接触する以前に反応すること
なく、燃料、空気および蒸気を混合することができるよ
う、燃料注入器はハウジング内に配置することが好まし
い。触媒ベッドは、その上に、炭素ベース燃料の部分酸
化を促進するための触媒を有する第1の部分を備えてい
る。触媒ベッドの第2の部分の上には、炭素ベース燃料
の改質を促進するための触媒が含まれている。触媒ベッ
ドの第1の部分は、第2の部分の上流側に配置されるこ
とが好ましい。
なく、燃料、空気および蒸気を混合することができるよ
う、燃料注入器はハウジング内に配置することが好まし
い。触媒ベッドは、その上に、炭素ベース燃料の部分酸
化を促進するための触媒を有する第1の部分を備えてい
る。触媒ベッドの第2の部分の上には、炭素ベース燃料
の改質を促進するための触媒が含まれている。触媒ベッ
ドの第1の部分は、第2の部分の上流側に配置されるこ
とが好ましい。
【0014】自己点火および炭素抑制フォームは、燃料
注入器に最も近い第1の面および触媒ベッドに最も近い
背面を備えている。フォームの第1の面の断面積は、背
面の断面積より小さいことが好ましい。
注入器に最も近い第1の面および触媒ベッドに最も近い
背面を備えている。フォームの第1の面の断面積は、背
面の断面積より小さいことが好ましい。
【0015】一実施形態では、燃料注入器は、入口部分
の断面を横切る、少なくとも1本のチューブを備えてい
る。チューブは、チューブ内に穿たれた、ハウジング内
に燃料を分散させるための複数の孔を備えている。本発
明の他の実施形態では、燃料注入器は、内部にオリフィ
スが形成され、かつ、注入器オリフィスから出る燃料を
霧状にするべく構築され、配置されたボディ部分を備え
ている。
の断面を横切る、少なくとも1本のチューブを備えてい
る。チューブは、チューブ内に穿たれた、ハウジング内
に燃料を分散させるための複数の孔を備えている。本発
明の他の実施形態では、燃料注入器は、内部にオリフィ
スが形成され、かつ、注入器オリフィスから出る燃料を
霧状にするべく構築され、配置されたボディ部分を備え
ている。
【0016】触媒ベッドは、貫通孔が形成されたセラミ
ックモノリスであっても良い。また、触媒ベッドは、各
々が触媒を支える複数の個別支持構造であっても良い。
別法としては、触媒ベッドは、複数の触媒ペレットまた
はビーズであっても良い。他の実施形態では、触媒ベッ
ドは、触媒をその上に有する複数の支持層である。支持
層は平らであっても、あるいは他の構成であっても良
い。
ックモノリスであっても良い。また、触媒ベッドは、各
々が触媒を支える複数の個別支持構造であっても良い。
別法としては、触媒ベッドは、複数の触媒ペレットまた
はビーズであっても良い。他の実施形態では、触媒ベッ
ドは、触媒をその上に有する複数の支持層である。支持
層は平らであっても、あるいは他の構成であっても良
い。
【0017】本発明の他の実施形態では、燃料注入器
は、内部にオリフィスが画定され、かつ、燃料注入器か
ら流出し、ハウジングを通って流れる空気および蒸気の
流路へ流入する燃料を霧状にするべく構築かつ配置され
たメインボディ部分を備えている。自己点火および炭素
抑制フォームは、燃料注入器に最も近い前面および触媒
ベッドに最も近い背面を備えており、燃料注入器は、注
入器間隔を画定するために自己点火および炭素抑制フォ
ームの前面から一定の間隔を隔てて配置されている。注
入器間隔は、注入器から流出する燃料が、自己点火およ
び炭素抑制フォームの前面を実質的にすべてカバーする
よう、十分な間隔になっている。
は、内部にオリフィスが画定され、かつ、燃料注入器か
ら流出し、ハウジングを通って流れる空気および蒸気の
流路へ流入する燃料を霧状にするべく構築かつ配置され
たメインボディ部分を備えている。自己点火および炭素
抑制フォームは、燃料注入器に最も近い前面および触媒
ベッドに最も近い背面を備えており、燃料注入器は、注
入器間隔を画定するために自己点火および炭素抑制フォ
ームの前面から一定の間隔を隔てて配置されている。注
入器間隔は、注入器から流出する燃料が、自己点火およ
び炭素抑制フォームの前面を実質的にすべてカバーする
よう、十分な間隔になっている。
【0018】本発明のこれらおよびその他の目的、特徴
および利点については、以下の図面の簡単な説明、好ま
しい実施形態の詳細な説明、特許請求の範囲の各請求
項、および図面から、明らかになるであろう。
および利点については、以下の図面の簡単な説明、好ま
しい実施形態の詳細な説明、特許請求の範囲の各請求
項、および図面から、明らかになるであろう。
【0019】
【発明の実施の形態】図1は、本発明によるリアクタシ
ステムを備えた燃料電池システムを示したものである。
図1の実施形態は、気体すなわち気化燃料との使用に特
に適している。一般的にはその形状が概ね管状であるハ
ウジング12、および入口部分14を備えたリアクタ1
0が設けられている。入口部分14は、一般的には空気
配管16を通して空気が装入される開放チャンバであ
る。通常、空気配管16は、圧縮機すなわちポンプ18
に接続されている。同様に、蒸気発生器すなわちボイラ
22に接続された蒸気装入配管20を使用して、入口部
分に蒸気が装入されている。燃料注入器24は、入口部
分14の下流側に設けられており、リアクタ10を通っ
て移動する流れにおける空気流路に炭素ベース燃料を装
入するべく構築され、配置されている。図1に示す燃料
注入器24は、入口断面を横切る少なくとも1本のチュ
ーブ26を備えており、チューブ26には、リアクタ1
0を通って移動する空気および蒸気の流路に燃料を注入
するための複数の孔28が穿たれている。チューブ26
は、自己点火および炭素抑制フォーム40の前面41に
比較的近い位置に配置されている。孔28は、互いに、
アイテムA(図1)で識別される間隔で配置されてい
る。図1のAで識別されている間隔を、以下、注入器間
隔と呼ぶ。
ステムを備えた燃料電池システムを示したものである。
図1の実施形態は、気体すなわち気化燃料との使用に特
に適している。一般的にはその形状が概ね管状であるハ
ウジング12、および入口部分14を備えたリアクタ1
0が設けられている。入口部分14は、一般的には空気
配管16を通して空気が装入される開放チャンバであ
る。通常、空気配管16は、圧縮機すなわちポンプ18
に接続されている。同様に、蒸気発生器すなわちボイラ
22に接続された蒸気装入配管20を使用して、入口部
分に蒸気が装入されている。燃料注入器24は、入口部
分14の下流側に設けられており、リアクタ10を通っ
て移動する流れにおける空気流路に炭素ベース燃料を装
入するべく構築され、配置されている。図1に示す燃料
注入器24は、入口断面を横切る少なくとも1本のチュ
ーブ26を備えており、チューブ26には、リアクタ1
0を通って移動する空気および蒸気の流路に燃料を注入
するための複数の孔28が穿たれている。チューブ26
は、自己点火および炭素抑制フォーム40の前面41に
比較的近い位置に配置されている。孔28は、互いに、
アイテムA(図1)で識別される間隔で配置されてい
る。図1のAで識別されている間隔を、以下、注入器間
隔と呼ぶ。
【0020】燃料注入器24のチューブ26に穿たれて
いる孔28の間隔は相接しており、通常、相互の間隔は
約0.635cmから2.54cmまでである。自己点
火および炭素抑制フォームは、温度安定性に優るセラミ
ック材料で構築されていることが好ましい。このような
材料は市販されており、通常、酸化ジルコニウムまたは
アルミナでできている。2.54cm当たり約10〜4
0気孔、2.54cm当たり20〜30気孔、あるいは
2.54cm当たり30〜40気孔の範囲の気孔サイズ
を有していることが好ましい。フォームは、約80%か
ら90%までの範囲の空隙率を有していることが好まし
い。フォーム材の気孔の形状は、基本的には球形であ
り、そのサイズおよび間隔は概ね一様であり、相互接続
している。フォームの長手方向の厚さは、注入器間隔の
少なくとも4倍であることが好ましい。気孔間隔は、注
入器間隔の少なくとも約1/10倍ないし約1/2倍で
あることが好ましい。例えば注入器間隔が1.27cm
の場合、フォームの厚さは少なくとも5.08cmであ
り、気孔サイズは2.54cm当たり最大20気孔でな
ければならない。
いる孔28の間隔は相接しており、通常、相互の間隔は
約0.635cmから2.54cmまでである。自己点
火および炭素抑制フォームは、温度安定性に優るセラミ
ック材料で構築されていることが好ましい。このような
材料は市販されており、通常、酸化ジルコニウムまたは
アルミナでできている。2.54cm当たり約10〜4
0気孔、2.54cm当たり20〜30気孔、あるいは
2.54cm当たり30〜40気孔の範囲の気孔サイズ
を有していることが好ましい。フォームは、約80%か
ら90%までの範囲の空隙率を有していることが好まし
い。フォーム材の気孔の形状は、基本的には球形であ
り、そのサイズおよび間隔は概ね一様であり、相互接続
している。フォームの長手方向の厚さは、注入器間隔の
少なくとも4倍であることが好ましい。気孔間隔は、注
入器間隔の少なくとも約1/10倍ないし約1/2倍で
あることが好ましい。例えば注入器間隔が1.27cm
の場合、フォームの厚さは少なくとも5.08cmであ
り、気孔サイズは2.54cm当たり最大20気孔でな
ければならない。
【0021】多孔性フォームの表面は、気体がリアクタ
を通って流れる際の高エネルギー化学種の温度的急冷に
よる反応、およびラジカルな急冷のための不活性第3ボ
ディの存在による反応を抑制している。フォームに触媒
剤をコーティングし、自己点火および炭素の形成をさら
に抑制することができる。触媒剤は、ラジカル化学種を
拘束し、それにより、自己点火をもたらし、また、燃料
麻痺および炭素付着の原因となる水素抽出を抑制する連
鎖反応を抑制するべく選択されている。触媒剤に鉛およ
び金を含有させることができる。例えば、鉛をベースと
した触媒剤を酸化鉛またはモリブデン酸鉛の形態にする
ことにより安定化させ、フォーム材に確実に結合させる
ことができる。
を通って流れる際の高エネルギー化学種の温度的急冷に
よる反応、およびラジカルな急冷のための不活性第3ボ
ディの存在による反応を抑制している。フォームに触媒
剤をコーティングし、自己点火および炭素の形成をさら
に抑制することができる。触媒剤は、ラジカル化学種を
拘束し、それにより、自己点火をもたらし、また、燃料
麻痺および炭素付着の原因となる水素抽出を抑制する連
鎖反応を抑制するべく選択されている。触媒剤に鉛およ
び金を含有させることができる。例えば、鉛をベースと
した触媒剤を酸化鉛またはモリブデン酸鉛の形態にする
ことにより安定化させ、フォーム材に確実に結合させる
ことができる。
【0022】自己点火および炭素抑制フォーム40の下
流側、好ましくは直ぐ下の下流側は、第1のセクション
36を備えた触媒ベッド34になっている。第1のセク
ション36はその上に、白金(Pt)などの、有機ベー
ス燃料の部分酸化を促進するための触媒を有している。
部分酸化反応は発熱を伴う反応であり、触媒ベッドの第
2のセクション38で続行する改質反応を推進するだけ
の十分な熱を供給している。触媒ベッドの第2のセクシ
ョン38は、水素を生成するために炭素ベース燃料の改
質を促進する、ロジウム(Rh)あるいはニッケル(N
i)などの触媒を備えている。触媒ベッド34はセラミ
ックモノリスであり、空気、蒸気、燃料および反応生成
物を通過させるための貫通孔が穿たれている。別法とし
ては、触媒ベッドは、改質反応を促進する触媒を有する
ペレットまたはビーズであっても良く、あるいは複数の
支持層であっても良い。支持層は平らであっても、ある
いはその他の構成であっても良い。ハウジング12は、
ハウジング内に形成された出口開口部42を備えてお
り、出口開口部42を通して、部分酸化反応および改質
反応による反応生成物がリアクタ10から排出される。
下流側リアクタが追加され、また、反応流浄化装置が設
けられていることが好ましい。典型的な下流側リアクタ
は、高温および低温水−気体転換リアクタ、および優先
酸化リアクタを備えている。これらの下流側リアクタお
よび浄化装置コンポーネントについては、図1のブロッ
ク44で一括して示されている。これらの下流側リアク
タおよび浄化コンポーネントにより、燃料流中の一酸化
炭素の量が50ppm未満に好ましく低減される。以上
により水素を豊富に含んだ流れが燃料電池スタック46
に引き渡され、そこで、空気の形態を取った酸素など、
他の酸化剤と結合され、電気が生成される。
流側、好ましくは直ぐ下の下流側は、第1のセクション
36を備えた触媒ベッド34になっている。第1のセク
ション36はその上に、白金(Pt)などの、有機ベー
ス燃料の部分酸化を促進するための触媒を有している。
部分酸化反応は発熱を伴う反応であり、触媒ベッドの第
2のセクション38で続行する改質反応を推進するだけ
の十分な熱を供給している。触媒ベッドの第2のセクシ
ョン38は、水素を生成するために炭素ベース燃料の改
質を促進する、ロジウム(Rh)あるいはニッケル(N
i)などの触媒を備えている。触媒ベッド34はセラミ
ックモノリスであり、空気、蒸気、燃料および反応生成
物を通過させるための貫通孔が穿たれている。別法とし
ては、触媒ベッドは、改質反応を促進する触媒を有する
ペレットまたはビーズであっても良く、あるいは複数の
支持層であっても良い。支持層は平らであっても、ある
いはその他の構成であっても良い。ハウジング12は、
ハウジング内に形成された出口開口部42を備えてお
り、出口開口部42を通して、部分酸化反応および改質
反応による反応生成物がリアクタ10から排出される。
下流側リアクタが追加され、また、反応流浄化装置が設
けられていることが好ましい。典型的な下流側リアクタ
は、高温および低温水−気体転換リアクタ、および優先
酸化リアクタを備えている。これらの下流側リアクタお
よび浄化装置コンポーネントについては、図1のブロッ
ク44で一括して示されている。これらの下流側リアク
タおよび浄化コンポーネントにより、燃料流中の一酸化
炭素の量が50ppm未満に好ましく低減される。以上
により水素を豊富に含んだ流れが燃料電池スタック46
に引き渡され、そこで、空気の形態を取った酸素など、
他の酸化剤と結合され、電気が生成される。
【0023】図2は、図1に示すシステムを若干修正し
た、本発明による他の実施形態を示したものである。図
2の実施形態は、液体燃料の使用に特に適している。燃
料注入器24は、内部にオリフィス50が画定され、か
つ、注入器から流出し、リアクタ10を通って流れる空
気および蒸気の流路に流入する炭素ベース燃料を霧状に
するべく構築かつ配置されたメインボディ48を備えて
いる。同様に、この燃料注入器24も、注入器間隔を画
定するために、図2のアイテムBで識別されているよう
に、自己点火および炭素抑制フォーム40の前面41か
ら一定の間隔を隔てて配置されている。燃料飛沫が自己
点火および炭素抑制フォーム40の前面41をカバーす
るためには、噴射角に応じた注入器間隔Bが必要であ
る。自己点火および炭素抑制フォーム40は、燃料がフ
ォームを通って移動している間に、触媒ベッド34に達
する以前に反応することなく気化し、混合する時間を許
容している。いずれの構造(図1または図2)において
も、自己点火および炭素抑制フォーム40は、ほぼ入口
部分14と触媒ベッド34を支えているハウジング部分
の間のハウジング内における様々な断面積に適応すべく
構築することができる。自己点火および炭素抑制フォー
ム40は、触媒ベッド34の断面積に実質的に整合する
断面積を有する背面43を備えていることが好ましい。
た、本発明による他の実施形態を示したものである。図
2の実施形態は、液体燃料の使用に特に適している。燃
料注入器24は、内部にオリフィス50が画定され、か
つ、注入器から流出し、リアクタ10を通って流れる空
気および蒸気の流路に流入する炭素ベース燃料を霧状に
するべく構築かつ配置されたメインボディ48を備えて
いる。同様に、この燃料注入器24も、注入器間隔を画
定するために、図2のアイテムBで識別されているよう
に、自己点火および炭素抑制フォーム40の前面41か
ら一定の間隔を隔てて配置されている。燃料飛沫が自己
点火および炭素抑制フォーム40の前面41をカバーす
るためには、噴射角に応じた注入器間隔Bが必要であ
る。自己点火および炭素抑制フォーム40は、燃料がフ
ォームを通って移動している間に、触媒ベッド34に達
する以前に反応することなく気化し、混合する時間を許
容している。いずれの構造(図1または図2)において
も、自己点火および炭素抑制フォーム40は、ほぼ入口
部分14と触媒ベッド34を支えているハウジング部分
の間のハウジング内における様々な断面積に適応すべく
構築することができる。自己点火および炭素抑制フォー
ム40は、触媒ベッド34の断面積に実質的に整合する
断面積を有する背面43を備えていることが好ましい。
【0024】自熱式改質装置の場合、空気、燃料および
蒸気の流れは、それらの混合物がリアクタの部分酸化反
応セクションに入る前に完全に混合しなければならな
い。しかし、自熱式改質装置における約500℃ないし
600℃の範囲の典型的な高温では、メタノール、ガソ
リン等の炭素ベース燃料の自己点火遅延時間が比較的短
い(10msないし100ms)ため、混合物が部分酸
化リアクタセクションに入る前に自己点火が生じると、
気相反応により望ましくない炭素付着物(すなわち、
煤)が形成されやすくなり、部分酸化リアクタの詰まり
の原因になることがある。また、煤が形成されると触媒
が汚染され、そのために触媒の有効性が悪化し、リアク
タ全体の圧力降下が大きくなるため、触媒部分酸化リア
クタにおいては特に問題である。自己点火および炭素抑
制フォームを利用した本発明により、十分な共振時間が
可能になり、自己点火および炭素付着の原因になること
なく、空気、燃料および蒸気を混合することができる。
蒸気の流れは、それらの混合物がリアクタの部分酸化反
応セクションに入る前に完全に混合しなければならな
い。しかし、自熱式改質装置における約500℃ないし
600℃の範囲の典型的な高温では、メタノール、ガソ
リン等の炭素ベース燃料の自己点火遅延時間が比較的短
い(10msないし100ms)ため、混合物が部分酸
化リアクタセクションに入る前に自己点火が生じると、
気相反応により望ましくない炭素付着物(すなわち、
煤)が形成されやすくなり、部分酸化リアクタの詰まり
の原因になることがある。また、煤が形成されると触媒
が汚染され、そのために触媒の有効性が悪化し、リアク
タ全体の圧力降下が大きくなるため、触媒部分酸化リア
クタにおいては特に問題である。自己点火および炭素抑
制フォームを利用した本発明により、十分な共振時間が
可能になり、自己点火および炭素付着の原因になること
なく、空気、燃料および蒸気を混合することができる。
【図1】本発明によるリアクタシステムの一実施形態の
略図である。
略図である。
【図2】本発明によるリアクタシステムの他の実施形態
を示す図である。
を示す図である。
10 リアクタ
12 ハウジング
14 入口部分
16 空気配管
18 ポンプ
20 蒸気装入配管
22 ボイラ
24 燃料注入器
26 チューブ
28 孔
34 触媒ベッド
36 触媒ベッドの第1のセクション
38 触媒ベッドの第2のセクション
40 自己点火および炭素抑制フォーム
41 自己点火および炭素抑制フォームの前面
42 出口開口部
43 自己点火および炭素抑制フォームの背面
46 燃料電池スタック
48 メインボディ
50 オリフィス
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考)
H01M 8/10 H01M 8/10
(72)発明者 スティーブン・ジー・ゴーベル
アメリカ合衆国ニューヨーク州14564,ヴ
ィクター,サガモア・ウェイ 869
(72)発明者 ジェラルド・イー・ヴォックス
アメリカ合衆国ニューヨーク州14450,フ
ェアポート,カーバーネット・サークル
11
(72)発明者 ロバート・エヌ・カーター
アメリカ合衆国ニューヨーク州14472,ホ
ネオン・フォールズ,ウエスト・メイン・
ストリート 94
Fターム(参考) 4G075 AA05 AA44 AA45 AA62 AA63
BA05 BD14 CA02 CA54 EE33
FB04
4G140 EA02 EA03 EA06 EA07 EB03
EB04 EB12 EB23 EB41 EC08
5H026 AA06
5H027 AA06 BA01
Claims (28)
- 【請求項1】 内部に画定された入口部分を一方の端部
に備え、かつ、内部に形成された吐出開口部を対向する
端部に有するリアクタハウジングと、 ハウジングに接続された、入口部分に空気を装入するた
めの空気装入配管と、 ハウジングに接続された、入口部分に蒸気を装入するた
めの蒸気装入配管であって、前記ハウジングが、入口部
分からハウジングの対向する端部に形成された吐出開口
部へ、ハウジングを通って空気および蒸気が流れるよう
に構築かつ配置された蒸気装入配管と、 ハウジング内に配置された、ハウジングを通って流れる
空気および蒸気の流れに燃料を注入するための燃料注入
器と、 燃料注入器に接続された、燃料注入器に炭素ベースの燃
料を装入するための燃料装入配管と、 ハウジング内に支えられ、かつ、燃料注入器の下流側に
配置された触媒ベッドと、 ハウジング内に支えられ、かつ、触媒ベッドと燃料注入
器の間に配置された自己点火および炭素抑制フォームと
を備え、 前記触媒ベッドの少なくとも一部が、炭素ベース燃料の
改質を促進し、水素を生成するための触媒とを備えたリ
アクタシステム。 - 【請求項2】 自己点火および炭素抑制フォームが、平
均気孔サイズの範囲が2.54cm当たり約10気孔か
ら40気孔までの複数の気孔が内部に形成された多孔性
材料からなる、請求項1に記載のリアクタシステム。 - 【請求項3】 平均気孔サイズの範囲が2.54cm当
たり約10気孔から20気孔までである、請求項2に記
載のリアクタシステム。 - 【請求項4】 平均気孔サイズの範囲が2.54cm当
たり約20気孔から30気孔までである、請求項2に記
載のリアクタシステム。 - 【請求項5】 平均気孔サイズの範囲が2.54cm当
たり約30気孔から40気孔までである、請求項2に記
載のリアクタシステム。 - 【請求項6】 自己点火および炭素抑制フォームが、約
80%から90%までの範囲の空隙率を有する、請求項
1に記載のリアクタシステム。 - 【請求項7】 注入器が、燃料を注入するための複数の
間隔を隔てた孔を備え、孔と孔の間の間隔が注入器間隔
を画定する、請求項1に記載のリアクタシステム。 - 【請求項8】 自己点火および炭素抑制フォーム中の気
孔の間隔が、注入器間隔の少なくとも1/10である、
請求項7に記載のリアクタシステム。 - 【請求項9】 自己点火および炭素抑制フォーム中の気
孔の間隔が、注入器間隔の約1/10から1/2までの
範囲である、請求項7に記載のリアクタシステム。 - 【請求項10】 自己点火および炭素抑制フォームが酸
化ジルコニウムからなる、請求項1に記載のリアクタシ
ステム。 - 【請求項11】 自己点火および炭素抑制フォームがア
ルミナからなる、請求項1に記載のリアクタシステム。 - 【請求項12】 フォームに支持された、燃料の自己点
火を抑制するための触媒剤をさらに備える、請求項1に
記載のリアクタシステム。 - 【請求項13】 触媒剤が鉛からなる、請求項12に記
載のリアクタシステム。 - 【請求項14】 触媒剤が酸化鉛からなる、請求項12
に記載のリアクタシステム。 - 【請求項15】 触媒剤がモリブデン酸鉛からなる、請
求項12に記載のリアクタシステム。 - 【請求項16】 触媒剤が金からなる、請求項12に記
載のリアクタシステム。 - 【請求項17】 触媒ベッドに接触する以前に反応する
ことなく、燃料、空気および蒸気を混合することができ
るよう、ハウジング内に燃料注入器が配置される、請求
項1に記載のリアクタシステム。 - 【請求項18】 触媒ベッドが、炭素ベース燃料の部分
酸化を促進する触媒を有する第1の部分を備え、かつ、
炭素ベース燃料の改質を促進し、水素を生成する触媒を
有する第2の部分をさらに備える、請求項1に記載のリ
アクタシステム。 - 【請求項19】 触媒ベッドの第1の部分が第2の部分
の上流側に配置される、請求項18に記載のリアクタシ
ステム。 - 【請求項20】 自己点火および炭素抑制フォームが、
燃料注入器に最も近い前面および触媒ベッドに最も近い
背面を備え、前面の断面積が背面の断面積より小さい、
請求項1に記載のリアクタシステム。 - 【請求項21】 燃料注入器が、ハウジングの入口部分
の断面を横切り、かつ、燃料を分散させるための複数の
孔が穿たれた少なくとも1本のチューブを備える、請求
項1に記載のリアクタシステム。 - 【請求項22】 燃料注入器が、内部にオリフィスが形
成され、注入器オリフィスを出た燃料を霧状にするべく
構築かつ配置された注入器ボディを備える、請求項1に
記載のリアクタシステム。 - 【請求項23】 触媒ベッドが、貫通孔が穿たれたセラ
ミックモノリスからなる、請求項1に記載のリアクタシ
ステム。 - 【請求項24】 触媒ベッドが、それぞれ触媒がコーテ
ィングされた複数の個別支持構造からなる、請求項1に
記載のリアクタシステム。 - 【請求項25】 触媒ベッドが複数の触媒ペレットから
なる、請求項1に記載のリアクタシステム。 - 【請求項26】 触媒ベッドが、それぞれ触媒がコーテ
ィングされた複数の支持層からなる、請求項1に記載の
リアクタシステム。 - 【請求項27】 支持層が実質的に平らである、請求項
26に記載のリアクタシステム。 - 【請求項28】 燃料注入器が、内部にオリフィスが画
定され、かつ、燃料注入器から流出し、ハウジングを通
って流れる空気および蒸気の流路に流入する燃料を霧状
にするべく構築かつ配置されたメインボディ部分を備
え、また、自己点火および炭素抑制フォームが、燃料注
入器に最も近い前面および触媒ベッドに最も近い背面を
備え、燃料注入器が、注入器間隔を画定するために自己
点火および炭素抑制フォームの前面から間隔を隔てて配
置され、注入器間隔が、注入器から流出する燃料が自己
点火および炭素抑制フォームの前面の実質的にすべてを
カバーするだけの十分な間隔である、請求項1に記載の
リアクタシステム。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US09/976925 | 2001-10-15 | ||
US09/976,925 US6921516B2 (en) | 2001-10-15 | 2001-10-15 | Reactor system including auto ignition and carbon suppression foam |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2003201103A true JP2003201103A (ja) | 2003-07-15 |
Family
ID=25524629
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2002300851A Pending JP2003201103A (ja) | 2001-10-15 | 2002-10-15 | 自己点火および炭素抑制フォームを備えたリアクタシステム |
Country Status (3)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US6921516B2 (ja) |
JP (1) | JP2003201103A (ja) |
DE (1) | DE10247540B4 (ja) |
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JP2006282454A (ja) * | 2005-03-31 | 2006-10-19 | Osaka Gas Co Ltd | 合成ガスの製造方法及び装置 |
JP2006282453A (ja) * | 2005-03-31 | 2006-10-19 | Osaka Gas Co Ltd | 水素含有ガスの製造方法及び装置 |
WO2006134887A1 (ja) * | 2005-06-13 | 2006-12-21 | Osaka Gas Co., Ltd. | 水素含有ガスの製造方法及び装置 |
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US7569085B2 (en) * | 2004-12-27 | 2009-08-04 | General Electric Company | System and method for hydrogen production |
JP5232474B2 (ja) * | 2005-01-12 | 2013-07-10 | バブコック・アンド・ウィルコックス・パワー・ジェネレイション・グループ・インコーポレイテッド | 燃焼容積を減少させるためのマトリクス手段 |
DE102005034941B4 (de) * | 2005-07-22 | 2008-12-18 | J. Eberspächer GmbH & Co. KG | Reformer zur Erzeugung von Synthesegas |
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