JP2003190816A - 可視光域でも触媒活性を有する光触媒 - Google Patents
可視光域でも触媒活性を有する光触媒Info
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Landscapes
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 可視光域でも高い触媒機能を有する光触媒を
提供する。 【解決手段】 この光触媒は、互いに光触媒特性を持ち
かつ少なくとも一方が可視光域でも光触媒特性を持つ２
種類の半導体による接合部を有する複合体により構成さ
れ、可視光域でも光触媒特性を持つ半導体（光半導体）
表面に対し光触媒反応に関わる分子およびイオンを光照
射時に吸着させると共に、光照射時における光励起によ
り複合体内に生じた電子と正孔を空間的に分離してその
再結合を抑制し、かつ、これにより複合体表面における
電子と正孔が関与する光触媒反応の反応位置を空間的に
分離させたことを特徴とする。上記光半導体としてＳｉ
Ｃが、他方の半導体としてアナターゼ型の酸化チタンが
例示される。
提供する。 【解決手段】 この光触媒は、互いに光触媒特性を持ち
かつ少なくとも一方が可視光域でも光触媒特性を持つ２
種類の半導体による接合部を有する複合体により構成さ
れ、可視光域でも光触媒特性を持つ半導体（光半導体）
表面に対し光触媒反応に関わる分子およびイオンを光照
射時に吸着させると共に、光照射時における光励起によ
り複合体内に生じた電子と正孔を空間的に分離してその
再結合を抑制し、かつ、これにより複合体表面における
電子と正孔が関与する光触媒反応の反応位置を空間的に
分離させたことを特徴とする。上記光半導体としてＳｉ
Ｃが、他方の半導体としてアナターゼ型の酸化チタンが
例示される。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、２種類の半導体に
よる接合部を有する複合体により構成される光触媒に係
り、特に、可視光域でも触媒活性を有する光触媒に関す
るものである。
よる接合部を有する複合体により構成される光触媒に係
り、特に、可視光域でも触媒活性を有する光触媒に関す
るものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、光触媒が発揮する高い酸化力と還
元力を積極的に利用して、汚染大気・汚染水の清浄化な
どグローバルな環境浄化から、消臭・防汚・抗菌などの
生活環境浄化に至るまで、さまざまな分野で光触媒の実
用化に向けた研究開発が進められている。そして、多く
の場合は光触媒作用を有する化合物の研究であり、反応
を促進する助触媒あるいは担体を併せて用いる場合に
は、従来の触媒の研究を基にＰｔ、Ｒｈなどの貴金属、
ＮｉＯ等の遷移金属酸化物が使用されてきた。
元力を積極的に利用して、汚染大気・汚染水の清浄化な
どグローバルな環境浄化から、消臭・防汚・抗菌などの
生活環境浄化に至るまで、さまざまな分野で光触媒の実
用化に向けた研究開発が進められている。そして、多く
の場合は光触媒作用を有する化合物の研究であり、反応
を促進する助触媒あるいは担体を併せて用いる場合に
は、従来の触媒の研究を基にＰｔ、Ｒｈなどの貴金属、
ＮｉＯ等の遷移金属酸化物が使用されてきた。
【０００３】以下、具体的に述べると、光触媒作用を有
する最も代表的な酸化物として、例えば、アナターゼ型
酸化チタンが知られており、脱臭・抗菌・防汚材として
既に実用化されている。但し、酸化チタンが光触媒とし
ての性能を発揮するのは、太陽光線のうち４％程度にす
ぎない紫外線に対してのみである。このため、屋外にお
ける酸化チタンの高機能化・可視光域での応答性を目指
してさまざまな改良が試みられている。例えば、酸化チ
タン上に色素を吸着させ可視光を吸収して生じた吸着色
素の励起状態から酸化チタンへ電子を注入する方法、Ｃ
ｒ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｎｉなどの金属イオンを化学的に
注入する方法、プラズマ照射によって酸素欠陥を導入す
る方法、異種イオンを導入する方法などさまざまな試み
が国内外で行われてきている。しかしながら、いずれの
方法も均一分散が難しい、電子と正孔の再結合による光
触媒活性が低下する、調整コストが高いなどの問題があ
るため、未だ工業化には至っていない。
する最も代表的な酸化物として、例えば、アナターゼ型
酸化チタンが知られており、脱臭・抗菌・防汚材として
既に実用化されている。但し、酸化チタンが光触媒とし
ての性能を発揮するのは、太陽光線のうち４％程度にす
ぎない紫外線に対してのみである。このため、屋外にお
ける酸化チタンの高機能化・可視光域での応答性を目指
してさまざまな改良が試みられている。例えば、酸化チ
タン上に色素を吸着させ可視光を吸収して生じた吸着色
素の励起状態から酸化チタンへ電子を注入する方法、Ｃ
ｒ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｎｉなどの金属イオンを化学的に
注入する方法、プラズマ照射によって酸素欠陥を導入す
る方法、異種イオンを導入する方法などさまざまな試み
が国内外で行われてきている。しかしながら、いずれの
方法も均一分散が難しい、電子と正孔の再結合による光
触媒活性が低下する、調整コストが高いなどの問題があ
るため、未だ工業化には至っていない。
【０００４】他方、高い触媒活性を有するとしてペロブ
スカイト型酸化物が最近注目されている。例えば、特開
平７−２４３２９号公報においては、一般式Ａ3+Ｂ3+Ｏ
3で表されるＬａＦｅＯ3および一般式Ａ2+Ｂ3+Ｏｘで表
されるＳｒＭｎＯｘなどが提案されているが、現実には
高い触媒活性は得られていない。
スカイト型酸化物が最近注目されている。例えば、特開
平７−２４３２９号公報においては、一般式Ａ3+Ｂ3+Ｏ
3で表されるＬａＦｅＯ3および一般式Ａ2+Ｂ3+Ｏｘで表
されるＳｒＭｎＯｘなどが提案されているが、現実には
高い触媒活性は得られていない。
【０００５】また、層状ペロブスカイト型酸化物の研究
も盛んに行われている。例えば、特開平１０−２４４１
６４号公報には層状ペロブスカイト型のＡＢＣＯ4が提
案され、特開平８ー１９６９１２号公報にはＫＬａＣａ
2Ｎｂ3Ｏ10系複合酸化物が提案され、また、特開平１１
−１３９８２６号公報には、ＫＣａ2Ｎｂ3Ｏ10が提案さ
れている。但し、これらの原理および製法は複雑であ
り、また、得られた酸化物の化学的安定性にも問題があ
るため未だ工業化には至っていない。
も盛んに行われている。例えば、特開平１０−２４４１
６４号公報には層状ペロブスカイト型のＡＢＣＯ4が提
案され、特開平８ー１９６９１２号公報にはＫＬａＣａ
2Ｎｂ3Ｏ10系複合酸化物が提案され、また、特開平１１
−１３９８２６号公報には、ＫＣａ2Ｎｂ3Ｏ10が提案さ
れている。但し、これらの原理および製法は複雑であ
り、また、得られた酸化物の化学的安定性にも問題があ
るため未だ工業化には至っていない。
【０００６】また、これ等の光触媒活性を有する酸化物
の粒子表面で起きる光触媒反応を促進させるため、上述
したようにＰｔ、Ｒｈなどの貴金属、および、ＮｉＯ、
ＲｕＯ2等の遷移金属酸化物を助触媒として添加するこ
とも一般的に行われている。しかし、これ等助触媒は光
触媒活性を持つわけではなく、光触媒作用を有する化合
物自体が応答する光の波長領域に影響は与えない。ま
た、ＮｉＯの場合には還元、その後酸化して用いるなど
使用条件が複雑である問題を有している。
の粒子表面で起きる光触媒反応を促進させるため、上述
したようにＰｔ、Ｒｈなどの貴金属、および、ＮｉＯ、
ＲｕＯ2等の遷移金属酸化物を助触媒として添加するこ
とも一般的に行われている。しかし、これ等助触媒は光
触媒活性を持つわけではなく、光触媒作用を有する化合
物自体が応答する光の波長領域に影響は与えない。ま
た、ＮｉＯの場合には還元、その後酸化して用いるなど
使用条件が複雑である問題を有している。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明はこのような問
題点に着目してなされたもので、その課題とするところ
は、可視光域においてシンプルな新しい機構に基づいて
光触媒活性を発揮する安価な光触媒を提供することにあ
る。
題点に着目してなされたもので、その課題とするところ
は、可視光域においてシンプルな新しい機構に基づいて
光触媒活性を発揮する安価な光触媒を提供することにあ
る。
【０００８】
【課題を解決するための手段】そこで、本発明者らは上
記課題を解決するために光触媒の性能について鋭意研究
を重ねたところ、可視光域でも光触媒特性を持つ半導体
（以下、光半導体という）について、この光半導体を従
来から報告されている近紫外線で作用するｎ型酸化物半
導体である酸化チタン、酸化亜鉛等の粒子に付着、接合
させて接合部を有する複合体を構成させた場合、接合部
分を介し両半導体（すなわち、複合体）内において電子
と正孔の流れがそれぞれ生じて電子と正孔を空間的に分
離することができ、これによって電子と正孔の再結合を
抑制できること、更にそれら電子と正孔の関与する光触
媒反応の上記複合体表面における反応位置を空間的に分
離することができるため、これ等相乗作用により可視光
域まで高い触媒活性をもつ光触媒になることを見出すに
至った。
記課題を解決するために光触媒の性能について鋭意研究
を重ねたところ、可視光域でも光触媒特性を持つ半導体
（以下、光半導体という）について、この光半導体を従
来から報告されている近紫外線で作用するｎ型酸化物半
導体である酸化チタン、酸化亜鉛等の粒子に付着、接合
させて接合部を有する複合体を構成させた場合、接合部
分を介し両半導体（すなわち、複合体）内において電子
と正孔の流れがそれぞれ生じて電子と正孔を空間的に分
離することができ、これによって電子と正孔の再結合を
抑制できること、更にそれら電子と正孔の関与する光触
媒反応の上記複合体表面における反応位置を空間的に分
離することができるため、これ等相乗作用により可視光
域まで高い触媒活性をもつ光触媒になることを見出すに
至った。
【０００９】また、上記光半導体中で光励起された電子
はこの光半導体表面へと移動し、この光半導体表面に光
触媒反応に関わる分子およびイオンが吸着することを促
進し、その後、光触媒反応に関わる分子およびイオンが
接合部近くのｎ型酸化物半導体表面に崩れ広がっていく
ことも高い触媒活性の重要因子であることを見出した。
はこの光半導体表面へと移動し、この光半導体表面に光
触媒反応に関わる分子およびイオンが吸着することを促
進し、その後、光触媒反応に関わる分子およびイオンが
接合部近くのｎ型酸化物半導体表面に崩れ広がっていく
ことも高い触媒活性の重要因子であることを見出した。
【００１０】また、光触媒効果と上記接合との関係およ
び接合部における電子と正孔の流れについて更なる検討
をした結果、相乗的に触媒活性が高くなる現象は、上述
した光半導体とｎ型酸化物半導体から成る複合体に限ら
れず、互いに光触媒特性を持ちかつ少なくとも一方が可
視光域でも光触媒特性を持つ２種類の半導体による接合
部を有する複合体においても生ずることを見出し、更
に、炭化物、窒化物、酸窒化物、チタン酸化物、遷移金
属含有酸化物から選択された２種類の半導体から成る複
合体において生ずることを見出すに至った。
び接合部における電子と正孔の流れについて更なる検討
をした結果、相乗的に触媒活性が高くなる現象は、上述
した光半導体とｎ型酸化物半導体から成る複合体に限ら
れず、互いに光触媒特性を持ちかつ少なくとも一方が可
視光域でも光触媒特性を持つ２種類の半導体による接合
部を有する複合体においても生ずることを見出し、更
に、炭化物、窒化物、酸窒化物、チタン酸化物、遷移金
属含有酸化物から選択された２種類の半導体から成る複
合体において生ずることを見出すに至った。
【００１１】尚、このような２種類の光触媒作用を有す
る半導体を複合化させて光触媒性能を相乗作用的に向上
させるような研究は今までなされておらず、ましてやそ
の接合部の電子と正孔の流れを活用して高性能の光触媒
を調製するなどの研究は全く行われていない。本発明は
この様な技術的発見に基づき完成されたものである。
る半導体を複合化させて光触媒性能を相乗作用的に向上
させるような研究は今までなされておらず、ましてやそ
の接合部の電子と正孔の流れを活用して高性能の光触媒
を調製するなどの研究は全く行われていない。本発明は
この様な技術的発見に基づき完成されたものである。
【００１２】すなわち、請求項１に係る発明は、可視光
域でも触媒活性を有する光触媒を前提とし、互いに光触
媒特性を持ちかつ少なくとも一方が可視光域でも光触媒
特性を持つ２種類の半導体による接合部を有する複合体
により構成され、可視光域でも光触媒特性を持つ半導体
表面に対し光触媒反応に関わる分子およびイオンを光照
射時に吸着させると共に、光照射時における光励起によ
り複合体内に生じた電子と正孔を空間的に分離してその
再結合を抑制し、かつ、これにより複合体表面における
電子と正孔が関与する光触媒反応の反応位置を空間的に
分離させたことを特徴とするものである。
域でも触媒活性を有する光触媒を前提とし、互いに光触
媒特性を持ちかつ少なくとも一方が可視光域でも光触媒
特性を持つ２種類の半導体による接合部を有する複合体
により構成され、可視光域でも光触媒特性を持つ半導体
表面に対し光触媒反応に関わる分子およびイオンを光照
射時に吸着させると共に、光照射時における光励起によ
り複合体内に生じた電子と正孔を空間的に分離してその
再結合を抑制し、かつ、これにより複合体表面における
電子と正孔が関与する光触媒反応の反応位置を空間的に
分離させたことを特徴とするものである。
【００１３】次に、請求項２に係る発明は、請求項１記
載の発明に係る可視光域でも触媒活性を有する光触媒を
前提とし、２種類の半導体が、炭化物、窒化物、酸窒化
物、チタン酸化物、遷移金属含有酸化物から選択される
ことを特徴とし、請求項３に係る発明は、上記炭化物
が、ＳｉＣであることを特徴とし、請求項４に係る発明
は、上記窒化物が、ＴｉＮまたはＴａ3Ｎ5のいずれかで
あることを特徴とし、請求項５に係る発明は、上記酸窒
化物が、ＴｉＯＮまたはＴａＯＮのいずれかであること
を特徴とし、請求項６に係る発明は、上記チタン酸化物
が、酸化チタンであることを特徴とする。
載の発明に係る可視光域でも触媒活性を有する光触媒を
前提とし、２種類の半導体が、炭化物、窒化物、酸窒化
物、チタン酸化物、遷移金属含有酸化物から選択される
ことを特徴とし、請求項３に係る発明は、上記炭化物
が、ＳｉＣであることを特徴とし、請求項４に係る発明
は、上記窒化物が、ＴｉＮまたはＴａ3Ｎ5のいずれかで
あることを特徴とし、請求項５に係る発明は、上記酸窒
化物が、ＴｉＯＮまたはＴａＯＮのいずれかであること
を特徴とし、請求項６に係る発明は、上記チタン酸化物
が、酸化チタンであることを特徴とする。
【００１４】また、請求項７に係る発明は、上記遷移金
属含有酸化物が、ＺｎＯ2、ＳｎＯ2、ＺｒＯ5、ＮａＴ
ａＯ3、ＬｉＮｂＯ3、ＬｉＴａＯ3のいずれかであるこ
とを特徴とし、請求項８に係る発明は、請求項１または
２記載の発明に係る可視光域でも触媒活性を有する光触
媒を前提とし、２種類の半導体が、ＳｉＣと酸化チタン
であることを特徴とする。
属含有酸化物が、ＺｎＯ2、ＳｎＯ2、ＺｒＯ5、ＮａＴ
ａＯ3、ＬｉＮｂＯ3、ＬｉＴａＯ3のいずれかであるこ
とを特徴とし、請求項８に係る発明は、請求項１または
２記載の発明に係る可視光域でも触媒活性を有する光触
媒を前提とし、２種類の半導体が、ＳｉＣと酸化チタン
であることを特徴とする。
【００１５】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につい
て詳細に説明する。
て詳細に説明する。
【００１６】まず、本発明に係る光触媒は、互いに光触
媒特性を持ちかつ少なくとも一方が可視光域でも光触媒
特性を持つ２種類の半導体による接合部を有する複合体
により構成され、可視光域でも光触媒特性を持つ半導体
表面に対し光触媒反応に関わる分子およびイオンを光照
射時に吸着させると共に、光照射時における光励起によ
り複合体内に生じた電子と正孔を空間的に分離してその
再結合を抑制し、かつ、これにより複合体表面における
電子と正孔が関与する光触媒反応の反応位置を空間的に
分離させたことを特徴としている。
媒特性を持ちかつ少なくとも一方が可視光域でも光触媒
特性を持つ２種類の半導体による接合部を有する複合体
により構成され、可視光域でも光触媒特性を持つ半導体
表面に対し光触媒反応に関わる分子およびイオンを光照
射時に吸着させると共に、光照射時における光励起によ
り複合体内に生じた電子と正孔を空間的に分離してその
再結合を抑制し、かつ、これにより複合体表面における
電子と正孔が関与する光触媒反応の反応位置を空間的に
分離させたことを特徴としている。
【００１７】上記２種類の半導体として、炭化物（例え
ば、ＳｉＣ）、窒化物（例えば、ＴｉＮやＴａ3Ｎ
5等）、酸窒化物（例えば、ＴｉＯＮやＴａＯＮ等）、
チタン酸化物（例えば、酸化チタン）、遷移金属含有酸
化物（例えばＺｎＯ2、ＳｎＯ2、ＺｒＯ5、ＮａＴａ
Ｏ3、ＬｉＮｂＯ3、ＬｉＴａＯ3等）等が挙げられる。
ば、ＳｉＣ）、窒化物（例えば、ＴｉＮやＴａ3Ｎ
5等）、酸窒化物（例えば、ＴｉＯＮやＴａＯＮ等）、
チタン酸化物（例えば、酸化チタン）、遷移金属含有酸
化物（例えばＺｎＯ2、ＳｎＯ2、ＺｒＯ5、ＮａＴａ
Ｏ3、ＬｉＮｂＯ3、ＬｉＴａＯ3等）等が挙げられる。
【００１８】そして、可視光域でも光触媒特性を持つ半
導体（すなわち、光半導体）としてＳｉＣ粉末を用い、
かつ、他方の半導体としてアナターゼ型酸化チタン粉末
を用いた以下に述べる実施例１等から次のことが確認さ
れている。
導体（すなわち、光半導体）としてＳｉＣ粉末を用い、
かつ、他方の半導体としてアナターゼ型酸化チタン粉末
を用いた以下に述べる実施例１等から次のことが確認さ
れている。
【００１９】すなわち、上記ＳｉＣ粉末とアナターゼ型
酸化チタン粉末を重量比でＺ：（１−Ｚ）［但し、０＜
Ｚ＜１］となるように混合し、かつ、６００℃で１時間
焼成処理した後、乳鉢で粉砕して実施例１に係る粉末
（光触媒）を先ず調製した。
酸化チタン粉末を重量比でＺ：（１−Ｚ）［但し、０＜
Ｚ＜１］となるように混合し、かつ、６００℃で１時間
焼成処理した後、乳鉢で粉砕して実施例１に係る粉末
（光触媒）を先ず調製した。
【００２０】得られた実施例１に係る粉末（光触媒）を
メチレンブルー溶液に分散させると共に、光照射による
メチレンブルーの脱色（ブリーチング）試験を行った。
メチレンブルー溶液に分散させると共に、光照射による
メチレンブルーの脱色（ブリーチング）試験を行った。
【００２１】そして、実施例１に係る粉末（光触媒）の
光触媒特性は、焼成処理による２種の半導体（ＳｉＣと
アナターゼ型酸化チタン）接合部の出現のため大幅に向
上していることが確認されている。
光触媒特性は、焼成処理による２種の半導体（ＳｉＣと
アナターゼ型酸化チタン）接合部の出現のため大幅に向
上していることが確認されている。
【００２２】すなわち、ブリーチング途中における粉末
試料（実施例１に係る粉末）の色は実施例１に係るＳｉ
Ｃとアナターゼ型酸化チタンとで複合体にすることによ
り青みが深くなり、ブリーチング完了時には試料の青み
は消えた。
試料（実施例１に係る粉末）の色は実施例１に係るＳｉ
Ｃとアナターゼ型酸化チタンとで複合体にすることによ
り青みが深くなり、ブリーチング完了時には試料の青み
は消えた。
【００２３】他方、Ｚ＝０である酸化チタン粉末のみ
（比較例１）の場合には、ブリーチングの途中および完
了時とも常に試料の色は白かった。また、Ｚ＝１のＳｉ
Ｃ粉末のみの場合には、ブリーチングの途中では試料の
色は少し青みを帯び、完了時には青みは消えた。
（比較例１）の場合には、ブリーチングの途中および完
了時とも常に試料の色は白かった。また、Ｚ＝１のＳｉ
Ｃ粉末のみの場合には、ブリーチングの途中では試料の
色は少し青みを帯び、完了時には青みは消えた。
【００２４】そして、これ等の現象から、２種の半導体
間において接合部が存在することにより可視光域でも光
触媒特性を持つ半導体（すなわち、光半導体）へのメチ
レンブルーの吸着が促進されることが分かった。
間において接合部が存在することにより可視光域でも光
触媒特性を持つ半導体（すなわち、光半導体）へのメチ
レンブルーの吸着が促進されることが分かった。
【００２５】すなわち、２種の半導体間における接合部
では、この接合部を介し両半導体（すなわち、複合体）
内において流れる電子と正孔の流れがそれぞれ反対であ
ることが知られている。このとき、光励起された電子は
可視光域でも光触媒特性を持つ半導体（すなわち、光半
導体）表面へと移動し、これによりこの光半導体表面に
光触媒反応に関わる分子及びイオンが吸着することを促
進し、その後、光触媒反応に関わる分子及びイオンが接
合部近くの他方の半導体表面に崩れ広がっていき、この
結果、光励起された電子は接合部の表面（外界と接する
側）を流れ、光励起された正孔は接合部の中心を流れる
ことになり、電子と正孔が空間的に分離されることにな
って電子と正孔の再結合は起こり難くなる。
では、この接合部を介し両半導体（すなわち、複合体）
内において流れる電子と正孔の流れがそれぞれ反対であ
ることが知られている。このとき、光励起された電子は
可視光域でも光触媒特性を持つ半導体（すなわち、光半
導体）表面へと移動し、これによりこの光半導体表面に
光触媒反応に関わる分子及びイオンが吸着することを促
進し、その後、光触媒反応に関わる分子及びイオンが接
合部近くの他方の半導体表面に崩れ広がっていき、この
結果、光励起された電子は接合部の表面（外界と接する
側）を流れ、光励起された正孔は接合部の中心を流れる
ことになり、電子と正孔が空間的に分離されることにな
って電子と正孔の再結合は起こり難くなる。
【００２６】また、光触媒反応に関わる分子及びイオン
の上記光半導体表面への吸着が促進されると、他方の半
導体中で光励起された電子も接合部表面へ引き寄せら
れ、電子と正孔の空間的分離は一層進行する。光半導体
中の可視光で励起された電子は他方の半導体である酸化
チタンへと流れて光触媒に寄与するため、可視光のエネ
ルギーも有効に利用することができる。
の上記光半導体表面への吸着が促進されると、他方の半
導体中で光励起された電子も接合部表面へ引き寄せら
れ、電子と正孔の空間的分離は一層進行する。光半導体
中の可視光で励起された電子は他方の半導体である酸化
チタンへと流れて光触媒に寄与するため、可視光のエネ
ルギーも有効に利用することができる。
【００２７】更に、電子が接合部において光触媒反応を
起こすことができるため、反応に関与する電子のエネル
ギーは他方の半導体である酸化チタン中の電子のエネル
ギーより高くなる等、接合部を有する複合体の光触媒作
用には種々の利点がある。例えば、水の分解にも有利に
働く可能性を有している。
起こすことができるため、反応に関与する電子のエネル
ギーは他方の半導体である酸化チタン中の電子のエネル
ギーより高くなる等、接合部を有する複合体の光触媒作
用には種々の利点がある。例えば、水の分解にも有利に
働く可能性を有している。
【００２８】次に、２種の半導体による接合部を有する
複合体の上記接合部を介した電子の流れと正孔の流れの
機構について、その一例を図１に模式的に示す。尚、図
１は定性的に示した一例であり、可視光域でも光触媒特
性を持つ半導体（すなわち、光半導体）と他方の半導体
の光吸収特性の違い、および、光触媒反応に関わる分子
及びイオンの吸着特性の違いによって電子と正孔の流れ
は違ってくるものと推定される。但し、上記光半導体と
他方の半導体の光吸収特性が少しでも異なれば接合部に
おける電子と正孔の流れの空間的な分離は起きる。
複合体の上記接合部を介した電子の流れと正孔の流れの
機構について、その一例を図１に模式的に示す。尚、図
１は定性的に示した一例であり、可視光域でも光触媒特
性を持つ半導体（すなわち、光半導体）と他方の半導体
の光吸収特性の違い、および、光触媒反応に関わる分子
及びイオンの吸着特性の違いによって電子と正孔の流れ
は違ってくるものと推定される。但し、上記光半導体と
他方の半導体の光吸収特性が少しでも異なれば接合部に
おける電子と正孔の流れの空間的な分離は起きる。
【００２９】ここで、２種の半導体による接合部を有す
る上記複合体は、上述したように炭化物、窒化物、酸窒
化物、チタン酸化物、遷移金属含有酸化物から選択され
る２種類の半導体にてこれを構成することができる。
る上記複合体は、上述したように炭化物、窒化物、酸窒
化物、チタン酸化物、遷移金属含有酸化物から選択され
る２種類の半導体にてこれを構成することができる。
【００３０】そして、少なくとも一方が可視光域でも光
触媒特性を持つ半導体（すなわち光半導体）を選択する
と共に、この光半導体と他方の半導体を混合比でＺ：
（１−Ｚ）［但し、０＜Ｚ＜１］の割合で計り取り、か
つ、乳鉢あるいはボールミル等を用いて混合する。
触媒特性を持つ半導体（すなわち光半導体）を選択する
と共に、この光半導体と他方の半導体を混合比でＺ：
（１−Ｚ）［但し、０＜Ｚ＜１］の割合で計り取り、か
つ、乳鉢あるいはボールミル等を用いて混合する。
【００３１】次に、混合した試料を３００〜１２００℃
で５分から２時間程度焼成して２種の半導体間で接合を
有する複合体を調製する。焼成温度が３００℃より低く
なると良好な接合が得られない場合があり、また、１２
００℃より高くなると異種の反応相が生成することから
複合体の光触媒特性が低下してしまう場合がある。
で５分から２時間程度焼成して２種の半導体間で接合を
有する複合体を調製する。焼成温度が３００℃より低く
なると良好な接合が得られない場合があり、また、１２
００℃より高くなると異種の反応相が生成することから
複合体の光触媒特性が低下してしまう場合がある。
【００３２】本発明に係る光触媒の形状は、光を有効に
利用するために比表面積の大きい粒子からなることが望
ましく、一般には各粒子の大きさは０．１〜１０μｍ、
より好ましくは０．１〜１μｍが適当である。このよう
な粒径からなる複合体粉末を得る慣用的な手段として
は、乳鉢を用いた手粉砕、あるいはボールミル、遊星回
転ボールミル等がある。
利用するために比表面積の大きい粒子からなることが望
ましく、一般には各粒子の大きさは０．１〜１０μｍ、
より好ましくは０．１〜１μｍが適当である。このよう
な粒径からなる複合体粉末を得る慣用的な手段として
は、乳鉢を用いた手粉砕、あるいはボールミル、遊星回
転ボールミル等がある。
【００３３】尚、本発明に係る光触媒を構成する上記複
合体の製造方法としては、上述した方法以外に以下の方
法も利用できる。例えば、ＳｉＣ、ＴｉＮ、Ｔａ3Ｎ5、
ＴｉＯＮ、ＴａＯＮ等の微細粉末の表面に、例えば、水
酸化チタン、水酸化亜鉛、オキシ水酸化チタン、オキシ
水酸化亜鉛、酸化チタン、酸化亜鉛等を化学的に析出さ
せる方法である。この場合、当然のことながら３００〜
１２００℃の熱処理を必要とする。
合体の製造方法としては、上述した方法以外に以下の方
法も利用できる。例えば、ＳｉＣ、ＴｉＮ、Ｔａ3Ｎ5、
ＴｉＯＮ、ＴａＯＮ等の微細粉末の表面に、例えば、水
酸化チタン、水酸化亜鉛、オキシ水酸化チタン、オキシ
水酸化亜鉛、酸化チタン、酸化亜鉛等を化学的に析出さ
せる方法である。この場合、当然のことながら３００〜
１２００℃の熱処理を必要とする。
【００３４】
【実施例】次に、本発明の実施例について具体的に説明
する。但し、本発明は以下の実施例に限定されるもので
はない。
する。但し、本発明は以下の実施例に限定されるもので
はない。
【００３５】［実施例１］
（アナターゼ型酸化チタンの製造）硫酸チタン溶液を用
い、アンモニアをアルカリ処理溶液として水酸化物の沈
殿を生成させ、かつ、この沈殿物を、大気中、６５０℃
で１時間の条件で焼成処理してアナターゼ型の酸化チタ
ン（他方の半導体）を得た。
い、アンモニアをアルカリ処理溶液として水酸化物の沈
殿を生成させ、かつ、この沈殿物を、大気中、６５０℃
で１時間の条件で焼成処理してアナターゼ型の酸化チタ
ン（他方の半導体）を得た。
【００３６】（接合部を有する複合体の製造）
（混合処理） 上記方法で調製されたアナターゼ型の酸
化チタン（他方の半導体）粉末とＳｉＣ（ニューメタル
＆ケミカル社製 ＴＹＰ Ｃ１５）（可視光域でも光触
媒特性を持つ半導体：光半導体）粉末を次の重量比で採
取し、ジルコニア乳鉢を用いて乾式で３０分間混合し
た。
化チタン（他方の半導体）粉末とＳｉＣ（ニューメタル
＆ケミカル社製 ＴＹＰ Ｃ１５）（可視光域でも光触
媒特性を持つ半導体：光半導体）粉末を次の重量比で採
取し、ジルコニア乳鉢を用いて乾式で３０分間混合し
た。
【００３７】酸化チタン：０．８２７２ｇ、ＳｉＣ：
０．５０７０ｇ（重量比６２：３８） 酸化チタン：０．７２２０ｇ、ＳｉＣ：０．０８０２ｇ
（重量比９０：１０） 酸化チタン：０．８５６３ｇ、ＳｉＣ：０．０４５１ｇ
（重量比９５：０５） （焼成処理） 混合後の試料をそれぞれロジウム／白金
製のるつぼに入れ、大気中、６００℃の条件で１時間焼
成した。
０．５０７０ｇ（重量比６２：３８） 酸化チタン：０．７２２０ｇ、ＳｉＣ：０．０８０２ｇ
（重量比９０：１０） 酸化チタン：０．８５６３ｇ、ＳｉＣ：０．０４５１ｇ
（重量比９５：０５） （焼成処理） 混合後の試料をそれぞれロジウム／白金
製のるつぼに入れ、大気中、６００℃の条件で１時間焼
成した。
【００３８】（粉砕処理） 得られた焼成物をジルコニ
ア乳鉢を用いて乾式で３０分間粉砕して試料粉末を得
た。
ア乳鉢を用いて乾式で３０分間粉砕して試料粉末を得
た。
【００３９】［比較例１］硫酸チタン溶液を用い、アン
モニアをアルカリ処理溶液として水酸化物の沈殿を生成
させ、かつ、この沈殿物を、大気中、６５０℃で１時間
の条件で焼成処理してアナターゼ型の酸化チタン（従来
例に係る光触媒）を得た。
モニアをアルカリ処理溶液として水酸化物の沈殿を生成
させ、かつ、この沈殿物を、大気中、６５０℃で１時間
の条件で焼成処理してアナターゼ型の酸化チタン（従来
例に係る光触媒）を得た。
【００４０】［光触媒作用の評価］実施例１と比較例１
に係る光触媒の触媒活性評価は、メチレンブルー（Ｍ
Ｂ）水溶液の光ブリーチング法を用いて行った。
に係る光触媒の触媒活性評価は、メチレンブルー（Ｍ
Ｂ）水溶液の光ブリーチング法を用いて行った。
【００４１】これは、メチレンブルー水溶液と測定試料
（実施例１と比較例１に係る光触媒）を同一容器に入
れ、光を照射し、光触媒効果によるメチレンブルーの分
解の程度を分光光度計で調べる方法である。
（実施例１と比較例１に係る光触媒）を同一容器に入
れ、光を照射し、光触媒効果によるメチレンブルーの分
解の程度を分光光度計で調べる方法である。
【００４２】（メチレンブルー水溶液の調製）
メチレンブルー（関東化学株式会社製、試薬特級）
超純水（比抵抗１８．２ＭΩｃｍ以上）
上記メチレンブルー７．４８ｍｇを精秤し、全量をメス
フラスコを用いて１リットルの超純水に溶解し、２．０
×１０-5mol／リットル（mol・ｄｍ-3）の水溶液を作製
した。
フラスコを用いて１リットルの超純水に溶解し、２．０
×１０-5mol／リットル（mol・ｄｍ-3）の水溶液を作製
した。
【００４３】（光照射）Ａ 実験装置 装置概略は図２
に示す。
に示す。
【００４４】光源：下方照射型５００ＷのＸｅランプ
分光光度計：日立製作所製、Ｕ４０００分光光度計
Ｂ 試料溶液
実施例１と比較例１に係る光触媒（試料）０．２０ｇ
を、メチレンブルー水溶液２００ｃｍ3中にマグネチッ
クスターラーを用いてそれぞれ分散させた。
を、メチレンブルー水溶液２００ｃｍ3中にマグネチッ
クスターラーを用いてそれぞれ分散させた。
【００４５】各試料をそれぞれ分散させたメチレンブル
ー水溶液を石英セルに各々採取し、透過スペクトルを分
光光度計を用いそれぞれ測定した。
ー水溶液を石英セルに各々採取し、透過スペクトルを分
光光度計を用いそれぞれ測定した。
【００４６】測定した試料を元に戻し、撹拌と光照射を
繰り返し、時間経過毎に、透過スペクトルを測定し、吸
光度を求めた。
繰り返し、時間経過毎に、透過スペクトルを測定し、吸
光度を求めた。
【００４７】吸光度が１．０から０．１へと変化する時
間の逆数によってブリーチングの速さを評価した。
間の逆数によってブリーチングの速さを評価した。
【００４８】この結果を表１に示す。
【００４９】
【表１】
［確認］表１から理解されるように、実施例１に係る光
触媒（試料）を使用した場合、比較例１に係る光触媒
（試料）と比較して吸光度が１．０から０．１へとブリ
ーチングするのに要した時間が短いことから、比較例１
に比べて実施例１に係る光触媒（試料）の触媒活性が優
れていることが確認される。
触媒（試料）を使用した場合、比較例１に係る光触媒
（試料）と比較して吸光度が１．０から０．１へとブリ
ーチングするのに要した時間が短いことから、比較例１
に比べて実施例１に係る光触媒（試料）の触媒活性が優
れていることが確認される。
【００５０】
【発明の効果】請求項１〜８記載の発明に係る光触媒に
よれば、互いに光触媒特性を持ちかつ少なくとも一方が
可視光域でも光触媒特性を持つ２種類の半導体による接
合部を有する複合体により構成され、可視光域でも光触
媒特性を持つ半導体表面に対し光触媒反応に関わる分子
およびイオンを光照射時に吸着させると共に、光照射時
における光励起により複合体内に生じた電子と正孔を空
間的に分離してその再結合を抑制し、かつ、これにより
複合体表面における電子と正孔が関与する光触媒反応の
反応位置を空間的に分離させていることから、可視光領
域で高い触媒機能を発揮させることが可能になると共
に、環境汚染物質の分解・処理や脱臭、防汚、抗菌、防
曇などへの用途に提供できる効果を有する。
よれば、互いに光触媒特性を持ちかつ少なくとも一方が
可視光域でも光触媒特性を持つ２種類の半導体による接
合部を有する複合体により構成され、可視光域でも光触
媒特性を持つ半導体表面に対し光触媒反応に関わる分子
およびイオンを光照射時に吸着させると共に、光照射時
における光励起により複合体内に生じた電子と正孔を空
間的に分離してその再結合を抑制し、かつ、これにより
複合体表面における電子と正孔が関与する光触媒反応の
反応位置を空間的に分離させていることから、可視光領
域で高い触媒機能を発揮させることが可能になると共
に、環境汚染物質の分解・処理や脱臭、防汚、抗菌、防
曇などへの用途に提供できる効果を有する。
【図１】本発明に係る光触媒の接合部を介した電子と正
孔の流れ機構を摸式的に示した概念説明図。
孔の流れ機構を摸式的に示した概念説明図。
【図２】実施例１と比較例１に係る光触媒の触媒活性評
価を行うための光照射実験装置における構成説明図。
価を行うための光照射実験装置における構成説明図。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
Ｆターム(参考） 4G069 AA02 BA04A BA04B BA48A
BB04A BB06A BB11A BB15A
BB15B BC02A BC04A BC22A
BC29A BC35A BC50A BC55A
BC56A BD05A BD05B CA01
CA11 CA17 EA01Y EB18Y
EC22Y EC28
Claims (8)
- 【請求項１】互いに光触媒特性を持ちかつ少なくとも一
方が可視光域でも光触媒特性を持つ２種類の半導体によ
る接合部を有する複合体により構成され、可視光域でも
光触媒特性を持つ半導体表面に対し光触媒反応に関わる
分子およびイオンを光照射時に吸着させると共に、光照
射時における光励起により複合体内に生じた電子と正孔
を空間的に分離してその再結合を抑制し、かつ、これに
より複合体表面における電子と正孔が関与する光触媒反
応の反応位置を空間的に分離させたことを特徴とする可
視光域でも触媒活性を有する光触媒。 - 【請求項２】２種類の半導体が、炭化物、窒化物、酸窒
化物、チタン酸化物、遷移金属含有酸化物から選択され
ることを特徴とする請求項１記載の可視光域でも触媒活
性を有する光触媒。 - 【請求項３】上記炭化物が、ＳｉＣであることを特徴と
する請求項１記載の可視光域でも触媒活性を有する光触
媒。 - 【請求項４】上記窒化物が、ＴｉＮまたはＴａ3Ｎ5のい
ずれかであることを特徴とする請求項１記載の可視光域
でも触媒活性を有する光触媒。 - 【請求項５】上記酸窒化物が、ＴｉＯＮまたはＴａＯＮ
のいずれかであることを特徴とする請求項１記載の可視
光域でも触媒活性を有する光触媒。 - 【請求項６】上記チタン酸化物が、酸化チタンであるこ
とを特徴とする請求項１記載の可視光域でも触媒活性を
有する光触媒。 - 【請求項７】上記遷移金属含有酸化物が、ＺｎＯ2、Ｓ
ｎＯ2、ＺｒＯ5、ＮａＴａＯ3、ＬｉＮｂＯ3、ＬｉＴａ
Ｏ3のいずれかであることを特徴とする請求項１記載の
可視光域でも触媒活性を有する光触媒。 - 【請求項８】２種類の半導体が、ＳｉＣと酸化チタンで
あることを特徴とする請求項１または２記載の可視光域
でも触媒活性を有する光触媒。
Priority Applications (1)
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|---|---|---|---|
| JP2001391381A JP2003190816A (ja) | 2001-12-25 | 2001-12-25 | 可視光域でも触媒活性を有する光触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001391381A JP2003190816A (ja) | 2001-12-25 | 2001-12-25 | 可視光域でも触媒活性を有する光触媒 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003190816A true JP2003190816A (ja) | 2003-07-08 |
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ID=27598990
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001391381A Pending JP2003190816A (ja) | 2001-12-25 | 2001-12-25 | 可視光域でも触媒活性を有する光触媒 |
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|---|---|
| JP (1) | JP2003190816A (ja) |
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