JP2003187854A - 燃料電池 - Google Patents

燃料電池

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 導電性を維持しつつスタッキングの際の亀裂
や割れを防止するセパレータを用いた燃料電池を提供す
る。 【解決手段】 固体高分子電解質膜2を挟んで燃料極3
および酸化剤極4を配置した電解質接合体5を外側から
挟み反応ガスを対抗面に設けた反応ガス流路を通して電
解質接合体5の各極に夫々供給する導電性セパレータ6
A、6Bとから単位セル1を構成して複数積層した固体
高分子型燃料電池において、隣り合って積層されるセパ
レータ同士6A、6Bを、その曲げ強度および曲げ弾性
率の少なくともいずれか一方を相違させて積層方向に交
互に配列した。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、電解質膜の両面に
多孔質電極を圧着した電解質接合体を導電性セパレータ
で挟み複数積層してなる燃料電池および燃料電池に用い
られるセパレータに関する。
【0002】
【従来の技術】固体高分子形燃料電池は、電解質膜を挟
んで燃料極と酸化剤極を配置した電解質接合体を外側か
ら一対の導電性セパレータにより挟持して形成する単位
セルを複数個積層し、積層端に、電流取り出し板、イン
シュレータ、および、エンドプレートを配置し、エンド
プレート同士をタイロッドにより接近方向に適度な荷重
により締め付ける(スタック)ことで形成される。
【0003】各セパレータの各電極側の表面には、各電
極に水素を含有する燃料ガス若しくは酸素を含有する酸
化ガスをそれぞれ供給するよう流路が形成され、これら
ガスはセパレータ間の適度な圧縮荷重により流路から外
部へ洩れ出ることが防止される。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記従
来例では、ガス洩れを抑制するためにタイロッドによる
締め付け力を増加させる場合に、セパレータの強度が低
い、例えば、マニホールド部分やタイロッド周辺に亀裂
や割れが発生する不具合があった。
【0005】セパレータを高強度化することでこの不具
合を解消しようとする試みとして、樹脂モールドカーボ
ン板における樹脂含有量を増加させ、また、グラスファ
イバやカーボンファイバ等の繊維補強材による繊維強化
樹脂(FRP)とするものが、特開2001−6812
8号公報や特開2001−189160号公報に記載さ
れている。
【0006】しかしながら、このようなセパレータは、
スタックの際の亀裂や割れは解消されるものの、樹脂含
有量や強化繊維含有量の増加に伴いセパレータに要求さ
れる導電性が低下する不具合があり、導電性を低下させ
ることなく高強度化することが難しいものであった。
【0007】そこで本発明は、上記問題点に鑑みてなさ
れたもので、導電性を維持しつつスタッキングの際の亀
裂や割れを防止するセパレータを用いた燃料電池を提供
することを目的とする。
【0008】
【課題を解決するための手段】第1の発明は、固体高分
子電解質膜を挟んで燃料極および酸化剤極を配置した電
解質接合体と電解質接合体を外側から挟み反応ガスを対
抗面に設けた反応ガス流路を通して電解質接合体の各極
に夫々供給する導電性セパレータとから単位セルが構成
され、単位セルが複数積層されてなる固体高分子型燃料
電池において、隣り合って積層されるセパレータ同士
は、その曲げ強度および曲げ弾性率の少なくともいずれ
か一方を相違させて積層方向に交互に配列されているこ
とを特徴とする。
【0009】第2の発明は、第1の発明において、前記
セパレータは、少なくとも黒鉛粉と樹脂粉を主成分とす
る複合材で形成されることを特徴とする。
【0010】第3の発明は、第1または第2の発明にお
いて、前記セパレータは、曲げ強度と曲げ弾性率が下記
の組合わせとなっている第1および第2のセパレータか
ら構成したことを特徴とする。曲げ強度は、第1のセパ
レータ>第2のセパレータとし、かつ、曲げ弾性率は、
第1のセパレータ<第2のセパレータとする。
【0011】第4の発明は、第1または第2の発明にお
いて、前記セパレータは、曲げ強度と曲げ弾性率が下記
の組合わせとなっている第1および第2のセパレータか
ら構成したことを特徴とする。曲げ強度は、第1のセパ
レータ>第2のセパレータとし、かつ、曲げ弾性率は、
第1のセパレータ>第2のセパレータとする。
【0012】第5の発明は、第1ないし第4の発明にお
いて、前記セパレータは2種類のセパレータで構成さ
れ、かつこの2種類のセパレータは曲げ強度および曲げ
弾性率が下記範囲に設定されていることを特徴とする。
即ち、0<2種類のセパレータの強度差≦180(MP
a)、かつ、0<2種類のセパレータの弾性率差≦35
(GPa)とする。
【0013】第6の発明は、第1の発明において、前記
互いに曲げ強度および曲げ弾性率の少なくともいずれか
一方が異なる2種類のセパレータが備えられ、積層方向
の熱伝導率が大きい側のセパレータを酸化剤極側に配置
することを特徴とする。
【0014】
【発明の効果】したがって、第1の発明では、隣り合っ
て積層されるセパレータ同士をその曲げ強度および曲げ
弾性率の少なくともいずれか一方を相違させて積層方向
に交互に配列されているため、スタッキングの際、曲げ
強度および曲げ弾性率の一方が低いセパレータは積層方
向両側に配置される前記いずれかが高いセパレータに倣
って柔軟に変形し、セパレータの破損やガスリークを防
止することができる。
【0015】曲げ強度および曲げ弾性率の少なくとも一
方が相違する2種類のセパレータによりセパレータの破
損やガスリークを防止できるため、破損防止やガスリー
ク防止のために設ける付加的な対策を必要とせず、燃料
電池の構成を簡単化できる。
【0016】第2の発明では、第1の発明の効果に加え
て、セパレータを少なくとも黒鉛粉と樹脂粉を主成分と
する複合材で形成したため、黒鉛および樹脂の種類や黒
鉛と樹脂の組成を変更することで様々な機械的な特性を
実現できる。
【0017】第3の発明では、第1および第2の発明の
効果に加えて、曲げ強度を、第1のセパレータ>第2の
セパレータとし、かつ、曲げ弾性率を、第1のセパレー
タ<第2のセパレータとしたため、第1のセパレータに
第2のセパレータと比べて高い強度と柔軟性を持たせる
ものである。
【0018】第4の発明では、第1および第2の発明の
効果に加えて、曲げ強度を、第1のセパレータ>第2の
セパレータとし、かつ、曲げ弾性率を、第1のセパレー
タ>第2のセパレータとしたため、第1のセパレータに
高い強度を持たせ、第2のセパレータに高い柔軟性を持
たせるものである。
【0019】第5の発明では、第1ないし第4の発明の
効果に加えて、セパレータは2種類のセパレータで構成
され、この2種類のセパレータは、0<2種類のセパレ
ータの強度差≦180(MPa)かつ0<2種類のセパ
レータの弾性率差≦35(GPa)としているため、2
枚のセパレータの少なくとも1枚に十分な曲げ強度や曲
げ弾性率を持たせることができ、セパレータの破損を十
分に抑制することができる。
【0020】第6の発明では、第1の発明の効果に加え
て、2種類のセパレータが備えられ、積層方向の熱伝導
率が大きい側のセパレータを酸化剤極側に配置するた
め、酸化剤極で生じる生成水の管理や燃料電池の熱管理
が容易になる。
【0021】
【発明の実施の形態】以下、本発明の一実施形態を添付
図面に基づいて説明する。
【0022】図1は、燃料電池(単電池セル)1の基本
的な構成例を示す分解図である。固体高分子電解質膜2
を挟んで板状のアノード電極3とカソード電極4を圧着
した電解質接合体5(MEAとも称される。Membr
ane ElectrodeAssemblyの略)
と、電解質接合体5を挟んで一対となるアノード側セパ
レータ6A、カソード側セパレータ6Bが設置され、こ
れらにより単電池セル1が構成される。この単電池セル
1は複数個が積層され、その積層端に、図示しない、電
流取り出し板、インシュレータ、および、エンドプレー
トを配置してエンドプレート同士をタイロッドにより接
近方向に適度な荷重で締め付けてスタックすることで燃
料電池が構成される。
【0023】前記一対のセパレータ6A、6Bは、電解
質接合体5に接触する面に、アノードガス(水素を含有
する燃料ガス)及びカソードガス(酸素を含有する酸化
ガス)等の反応ガスの流路となる溝6C、6Dが多数形
成される。セパレータ6A、6Bの他方の面にも、冷却
水が流される冷却溝6E、若しくは、隣接して配置され
る電解質接合体の反応ガスの流路となる図示されていな
い溝が多数形成される。なお、反応ガスの流路となる溝
6C、6Dは少なくともセパレータ6A、6Bの一方の
面に備えられていれば良く、燃料電池の動作温度を安定
させるため、片側の面に冷却水などの熱媒体を流すこと
ができる溝6Eを備えても良い。両セパレータの周縁の
対向面には絶縁性のガスケット7が配置され、各セパレ
ータ6A、6Bは電気的に分離され、ガスケット7を電
解質膜2に接触させることで反応ガスが外部に洩れ出る
ことを防止している。図示例では、シール用のガスケッ
ト7が配置されているが、このガスケット7を挟まず
に、セパレータ6A、6Bの周縁を電解質膜2に接触さ
せ、電解質膜2の弾性を利用して膜2自身でシールして
もよい。
【0024】対向する一対のセパレータ同士6A、6
B、および、これに積層されて隣接する図示されていな
いセパレータ同士は、互に物理的特性としての曲げ強度
と曲げ弾性率の少なくともいずれか一方を異にして構成
される。例えば、曲げ強度を相対的に低いセパレータと
曲げ強度の相対的に高いセパレータとが積層方向に交互
に配置される場合、曲げ弾性率が相対的に低いセパレー
タと曲げ弾性率が相対的に高いセパレータとが積層方向
に交互に配置される場合等が考えられる。また、積層方
向に交互に配置されるセパレータの一方の曲げ強度を相
対的に高く曲げ弾性率を相対的に低く構成し、他方のセ
パレータの曲げ強度を相対的に低く曲げ弾性率を相対的
に高く構成することもできる。勿論、積層方向に交互に
配置されるセパレータの一方の曲げ強度と曲げ弾性率を
相対的に高く構成し、他方のセパレータの曲げ強度と曲
げ弾性率を相対的に低く構成することもできる。曲げ強
度の差は零を超えて180MPa(メガパスカル)の間
のいずれかの強度差に設定され、曲げ弾性率の差は零を
超えて35GPa(ギガパスカル)の間のいずれかの弾
性率差に設定される。曲げ強度を、一方の第1のセパレ
ータ>他方の第2のセパレータとし、かつ、曲げ弾性率
を、一方の第1のセパレータ<他方の第2のセパレータ
とする場合には、第1のセパレータに高い強度と柔軟性
を持たせることができる。また、曲げ強度を、第1のセ
パレータ>第2のセパレータとし、かつ、曲げ弾性率
を、第1のセパレータ>第2のセパレータとする場合に
は、第1のセパレータに高い強度を持たせ、第2セパレ
ータに高い柔軟性を持たせることができる。上記の物理
的特性の異なるセパレータは、二種類が交互に積層され
るものに限定されるものでなく、例えば、三種類以上が
隣接するセパレータ間で物理的特性が高いセパレータと
物理的特性が低いセパレータとが積層方向に交互になる
ように配置することもできる。
【0025】上記の物理的特性の異なるセパレータは、
以下の方法で得ることができる。即ち、黒鉛複合材料か
らなるセパレータにおいて、黒鉛粉と樹脂との種類によ
り、多種多様の曲げ強度および曲げ弾性率を得ることが
可能で、必要に応じて組み合わせを変えることで曲げ強
度および曲げ弾性率を変更可能である。
【0026】黒鉛として、例えば、一般的な平均粒径
0.5mm以下の膨張黒鉛材を用いる場合には、他の黒
鉛材を用いる場合より曲げ弾性率を低減できて柔軟性を
増加でき、樹脂含有量を増加させると曲げ強度を増加で
きる反面、曲げ弾性率も増加して柔軟性が低下する。な
お、曲げ強度の増加には限界がある。
【0027】黒鉛として塊状をした人造黒鉛を用いる場
合や、黒鉛(グラファイト Graphite)に樹脂
を含浸させたものや、ガラス状カーボンを用いた場合に
は、曲げ弾性率を高く、曲げ強度も比較的高くできる。
また、強化繊維を適量混入させることで大幅に曲げ強度
を増加させることができる。
【0028】2つのセパレータ材の曲げ強度と曲げ弾性
率の差を大きくする場合には、好ましくは、一方は膨張
黒鉛を用いた弾性率の低いセパレータとし、他方をガラ
ス状カーボンや人造黒鉛を用いた曲げ強度、曲げ弾性率
の優れたセパレータとするのがよい。
【0029】なお、黒鉛複合材で用いる樹脂は、燃料電
池の使用環境下で耐え得る耐酸性、耐熱性、耐加水分解
性を備える樹脂が良く、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹
脂のどちらを用いてもよい。
【0030】セパレータの構成材料は、上記黒鉛複合材
に限定されるものでなく、金属製セパレータであって
も、チタン等の耐酸性金属やステンレス、アルミニウム
合金等においても、ガスに接触する部分に耐蝕性被膜で
被覆し、電解質接合体と接触する部分に貴金属メッキを
施すことにより接触抵抗を低下させて利用できる。この
場合、物理的特性を異にした金属製セパレータ同士を組
合わせることも、黒鉛複合材製のセパレータと組合わせ
ることも、いずれも可能である。
【0031】以上の構成の燃料電池においては、曲げ弾
性率が低いセパレータが、積層時に曲げ弾性率若しくは
曲げ強度の比較的高いセパレータ間にあって、セパレー
タ、ガスケット、電解質接合体等の積層ばらつきにより
生ずる集中的な圧力を、柔軟に変形することで緩和し、
セパレータの割れや亀裂の発生を抑制し、セパレータが
破損することを防止する。上記積層ばらつきは、セパレ
ータ自身の厚さムラや反り等の形状精度、積層時にガス
ケットやMEA等の一部に積層ミスがある場合に発生す
る。交互に配置されたセパレータが柔軟に変形すること
で、電解質接合体と各セパレータとの間に隙間が発生す
ることを防止でき、ガスリークを防止するようにも機能
させることができる。
【0032】黒鉛粉と樹脂とを主成分とする複合材料に
おいては、その組成の相違によって、得られる熱伝導率
に相違が生ずる。熱伝導率の高い側のセパレータは、温
度特性の特に敏感なカソード側セパレータとして配置す
ることが、燃料電池の運転温度を低く調整すること、電
解質膜の湿潤度を適正に保つために温度を厳密に制御す
ること、カソード側での電流密度が高く発熱が大きいこ
と等のために、熱管理を容易にできる。
【0033】以上に記載した実施態様にあっては、以下
に記載した効果を奏することができる。即ち、隣り合っ
て積層されるセパレータ同士をその曲げ強度および曲げ
弾性率の少なくともいずれか一方を相違させて積層方向
に交互に配列されているため、スタッキングの際、曲げ
強度および曲げ弾性率の一方が低いセパレータは積層方
向両側に配置される前記いずれかが高いセパレータに倣
って柔軟に変形し、セパレータの破損やガスリークを防
止することができる。
【0034】曲げ強度および曲げ弾性率の少なくとも一
方が相違する2種類のセパレータによりセパレータの破
損やガスリークを防止できるため、破損防止やガスリー
ク防止のために設ける付加的な対策を必要とせず、燃料
電池の構成を簡単化できる。
【0035】セパレータを黒鉛粉と樹脂粉を主成分とす
る複合材で形成したため、黒鉛および樹脂の種類や黒鉛
と樹脂の組成を変更することで様々な機械的な特性を実
現できる。
【0036】曲げ強度を、第1のセパレータ>第2のセ
パレータとし、かつ、曲げ弾性率を、第1のセパレータ
<第2のセパレータとすることで、第1のセパレータに
高い強度と柔軟性を持たせることができる。
【0037】曲げ強度を、第1のセパレータ>第2のセ
パレータとし、かつ、曲げ弾性率を、第1のセパレータ
>第2のセパレータとすることで、第1のセパレータに
高い強度を持たせ、第2のセパレータに高い柔軟性を持
たせることができる。
【0038】2種類のセパレータは、0<2種類のセパ
レータの強度差≦180(MPa)かつ0<2種類のセ
パレータの弾性率差≦35(GPa)としているため、
2枚のセパレータの少なくとも1枚に十分な曲げ強度や
曲げ弾性率を持たせることができ、セパレータの破損を
十分に抑制することができる。
【0039】積層方向の熱伝導率が大きい側のセパレー
タを酸化剤極側に配置するため、燃料電池の熱管理が容
易になる。
【0040】
【実施例】次に本発明を実施例および比較例によって具
体的に説明するが、本発明はこれら実施例により限定さ
れない。
【0041】使用するセパレータは、黒鉛粉100重量
部に対してフェノール樹脂17.6重量部および内部離
型剤0.6重量部を乾式混合し、これを圧縮プレスにて
サイズ300×250×1mmtの流路およびマニホー
ルドを備えるものを得た。
【0042】実施したセパレータの詳細な形態を下記に
示す。 [セパレータA]黒鉛材に平均粒径60μmの人造黒鉛
粉を用いて成形後焼成し、 曲げ強度=95MPa 曲げ弾性率=28GPa のセパレータAとした。 [セパレータB]黒鉛材に平均粒径120μmの膨張黒
鉛粉を用い、樹脂の完全硬化を促す熱処理を行い、 曲げ強度=38MPa 曲げ弾性率=8GPa のセパレータBとした。
【0043】図2は、セパレータA、Bの曲げ強度(M
Pa)、曲げ弾性率(GPa)、プレート厚さ精度(±
μm)を夫々示すものである。
【0044】また、電流取出し板、インシュレータ、お
よび、エンドプレートは、夫々、[電流取り出し板およ
びインシュレータ]は、サイズ300×250×5mm
tとし、[エンドプレート]は、300×250×20
mmtとしたのを用いた。
【0045】なお、上記した曲げ強度および曲げ弾性率
は、規格JIS−7203「硬質プラスチックの曲げ試
験方法」に基づいて測定した。また材料の熱伝導率はレ
ーザーフラッシュ法により測定した。
【0046】[実施例]上記のセパレータA、Bを、電
解質膜(MEA)を挟持する2枚のセパレータとして、
そのセパレータAとセパレータBとを交互に配置して単
セルを構成し、これを50セルとなるまで積層した。積
層端には、電流取り出し板、インシュレータ、および、
エンドプレートを配置し、エンドプレート同士をタイロ
ッドにより接近方向に、0.5MPaと1MPaの二種
類の面圧で締め付けてスタックしたものを得た。
【0047】[比較例1]アノード側セパレータおよび
カソード側セパレータの両者共に、セパレータAを配置
して単セルを構成し、これを50セルとなるまで積層し
た。積層端には、同じく、電流取り出し板、インシュレ
ータ、および、エンドプレートを配置し、エンドプレー
ト同士をタイロッドにより接近方向に、0.5MPaと
1MPaの二種類の面圧で締め付けてスタックしたもの
を得た。
【0048】[比較例2]アノード側セパレータおよび
カソード側セパレータの両者共に、セパレータBを配置
して単セルを構成し、これを50セルとなるまで積層し
た。積層端には、同じく、電流取り出し板、インシュレ
ータ、および、エンドプレートを配置し、エンドプレー
ト同士をタイロッドにより接近方向に、0.5MPaと
1MPaの二種類の面圧で締め付けてスタックしたもの
を得た。
【0049】これらのスタックに、アノード側セパレー
タのマニホールドには燃料ガスを、カソード側セパレー
タのマニホールドには酸化剤ガスを夫々供給し、スタッ
ク外周からのガスリークを検知器にて検出した。また、
同様に冷却剤を冷却通路に供給し、冷却剤の漏れを確認
した。
【0050】上記検出および確認後、スタックを解体
し、各セパレータの破損を目視で確認した。次いで、各
セパレータにより再スタックして、上記検出、確認、解
体後の目視確認する。この作業は実施例および比較例と
もに5回行い、ガスリーク、セパレータ破損発生頻度を
確認した。
【0051】図3は、[実施例]、[比較例1]、[比
較例2]を、2種類の面圧(0.5MPaと1MPa)
毎に、セパレータのプレート破損の有無とガス洩れの有
無を示す結果である。図中の○、△、×は、以下に記載
した判断基準に基づき表示している。即ち、「○」は、
いずれの場所でも、ガスリーク、冷却水漏れ、セパレー
タの破損なしである。「△」は、ガスリーク、冷却水漏
れ、セパレータの破損が、1スタックにおいて1〜3箇
所まで存在した場合である。「×」は、ガスリーク、冷
却水漏れ、セパレータの破損が、1スタックにおいて4
箇所以上存在した場合である。
【0052】図3によれば、物理的特性の異なるセパレ
ータA、Bを組合わせた[実施例]においては、いずれ
の面圧を加えた場合においても、セパレータのプレート
の破損およびガスリークや冷却水漏れがなかった。
【0053】一方、セパレータA同士を組合わせた[比
較例1]においては、面圧0.5MPaでは、セパレー
タのプレートの破損はないものの、ガスリークや冷却水
漏れが1〜2箇所確認された。面圧を1MPa加えた場
合には、セパレータのプレートの破損が1〜2箇所確認
され、ガスリークや冷却水漏れが4箇所以上確認され
た。
【0054】セパレータB同士を組合わせた[比較例
2]においては、いずれの面圧においてもセパレータの
プレートの破損は確認できずに良好な結果であるが、い
ずれの面圧においてもガスリークや冷却水漏れが1〜2
箇所確認された。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施形態を示す燃料電池(単電池セ
ル)の基本的な構成例の分解図。
【図2】実施例に用いるセパレータを表にして物理的特
性を示す図。
【図3】実施例の試験結果を比較例の試験結果とともに
表にして示す図。
【符号の説明】
1 燃料電池(単電池セル) 2 固体高分子電解質膜 3 アノード電極(燃料極) 4 カソード極(酸化剤極) 5 電解質接合体 6、6A、6B セパレータ 6C、6D、6E 溝 7 ガスケット

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 固体高分子電解質膜を挟んで燃料極およ
    び酸化剤極を配置した電解質接合体と電解質接合体を外
    側から挟み反応ガスを対抗面に設けた反応ガス流路を通
    して電解質接合体の各極に夫々供給する導電性セパレー
    タとから単位セルが構成され、単位セルが複数積層され
    てなる固体高分子型燃料電池において、 隣り合って積層されるセパレータ同士は、その曲げ強度
    および曲げ弾性率の少なくともいずれか一方を相違させ
    て積層方向に交互に配列されていることを特徴とする燃
    料電池。
  2. 【請求項2】 前記セパレータは、少なくとも黒鉛粉と
    樹脂粉を主成分とする複合材で形成されることを特徴と
    する請求項1に記載の燃料電池。
  3. 【請求項3】 前記セパレータは、曲げ強度と曲げ弾性
    率が下記の組合わせとなっている第1および第2のセパ
    レータから構成したことを特徴とする請求項1または請
    求項2に記載の燃料電池。 (曲げ強度)第1のセパレータ>第2のセパレータ かつ(曲げ弾性率)第1のセパレータ<第2のセパレー
  4. 【請求項4】 前記セパレータは、曲げ強度と曲げ弾性
    率が下記の組合わせとなっている第1および第2のセパ
    レータから構成したことを特徴とする請求項1または請
    求項2に記載の燃料電池。 (曲げ強度)第1のセパレータ>第2のセパレータ かつ(曲げ弾性率)第1のセパレータ>第2のセパレー
  5. 【請求項5】 前記セパレータは2種類のセパレータで
    構成され、かつこの2種類のセパレータは曲げ強度およ
    び曲げ弾性率が下記範囲に設定されていることを特徴と
    する請求項1ないし請求項4のいずれか一つに記載の燃
    料電池。 0<2種類のセパレータの強度差≦180(MPa) かつ0<2種類のセパレータの弾性率差≦35(GP
    a)
  6. 【請求項6】 前記互いに曲げ強度および曲げ弾性率の
    少なくともいずれか一方が異なる2種類のセパレータが
    備えられ、積層方向の熱伝導率が大きい側のセパレータ
    を酸化剤極側に配置することを特徴とする請求項1に記
    載の燃料電池。
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