JP2003121334A - 高分解能顕微鏡、及び位相緩和時間測定法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 試料の非線形光学応答を高空間分解能及び高
時間分解能で観測することのできる高分解能顕微鏡を提
供する。 【解決手段】 インコヒーレント光を発生させるインコ
ヒーレント光源１と、前記インコヒーレント光を２つに
分割するためのビームスプリッター７と、分割された一
方のインコヒーレント光Ａを時間的に遅延させるための
光遅延回路２０と、分割された他方のインコヒーレント
光Ｂの光路長を周期的に変化させて、インコヒーレント
光Ｂの遅延時間を制御するための光路長制御手段１０
と、インコヒーレント光Ａ及びインコヒーレント光Ｂを
重畳させて得たインコヒーレント重畳光を、近接場を介
して測定すべき試料に照射するための光プローブ３０と
を具える。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、非線形の光学的応
答を利用した種々の光学測定器などに好適に用いること
のできる高分解能顕微鏡、及び前記非線形光学的応答の
一種である位相緩和時間測定法に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年においては、化学、物理学、生物学
などの様々な分野において、試料の有する非線形光学特
性に着目した数々の研究がなされ、これに伴って、前記
試料の非線形光学特性を微小領域で観測することに対す
る要求が高まってきている。

【０００３】従来、試料の非線形光学特性を実時間で観
測するためには、時間幅が１００フェムト秒程度であ
り、互いに時間差を有する２つのパルス光を、光ファイ
バプローブなどを具えた近接場光学顕微鏡を介して試料
に照射し、この試料からの透過光強度や前記試料の発光
強度の前記時間差に対する変化を測定する方法などが用
いられていた。さらに、所定のパルス光を対物レンズを
介して試料に入射させて励起し、次いで、前記パルス光
に対して時間差を有するパルス光を近接場光学顕微鏡を
介して前記試料に照射させ、その透過光強度及び発光強
度の時間差に対する変化を測定する方法などが用いられ
ていた。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、近接場
光学顕微鏡内にパルス光を伝播させると、屈折率分散に
よる前記パルス光の時間幅が大きくなってしまう。この
ため、近接場光学顕微鏡を用いることに起因して、試料
の非線形光学応答を高い空間分解能で観測することはで
きるが、前記したパルス光の時間幅の増大に起因して前
記非線形光学応答を高い時間分解能で観測することはで
きないでいた。屈折率分散を補償するために追加の装置
を設けることも試みられているが、構成が複雑になると
ともに、これによっても十分な高時間分解能を実現でき
ないでいた。

【０００５】本発明は、試料の非線形光学応答を高空間
分解能及び高時間分解能で観測することのできる高分解
能顕微鏡を提供するとともに、このような高分解能顕微
鏡を用いて前記試料の前記非線形光学応答の一種である
位相緩和時間を測定する方法を提供することを目的とす
る。

【０００６】

【課題を解決するための手段】上記目的を達成すべく、
本発明は、インコヒーレント光を発生させるインコヒー
レント光源と、前記インコヒーレント光を２つに分割す
るためのビームスプリッターと、分割された一方のイン
コヒーレント光を時間的に遅延させるための光遅延回路
と、分割された他方のインコヒーレント光の光路長を周
期的に変化させて、前記他方のインコヒーレント光の遅
延時間を制御するための光路長制御手段と、前記分割さ
れた一方のインコヒーレント光及び前記分割された他方
のインコヒーレント光を重畳させて得たインコヒーレン
ト重畳光を、近接場を介して測定すべき試料に照射する
ための光プローブとを具えることを特徴とする、高分解
能顕微鏡に関する。

【０００７】本発明の高分解能顕微鏡によれば、試料と
対向する側に近接場を形成する光プローブを用いている
ため、試料の非線形光学応答を従来と同様に高空間分解
能で観測することができる。また、従来の顕微鏡におい
ては、パルス光の時間幅で時間分解能が決定されるのに
対し、インコヒーレント光を用いる本願の顕微鏡におい
ては、前記インコヒーレント光の、スペクトル幅の逆数
で規定される相関時間で時間分解能が決定される。この
ような相関時間は、前記インコヒーレント光が前記光プ
ローブ内を通る際において屈折率分散を受けることがな
い。したがって、屈折率分散を補償するために追加の装
置などを設ける必要がない。

【０００８】さらに、インコヒーレント光を試料に対し
て照射する際には、分割した２つのインコヒーレント光
を重畳させて得た干渉光を用いており、この干渉光は櫛
状のスペクトルを有する。したがって、その時間分解能
はそのスペクトル幅の半値幅の逆数で規定させる時間、
およそ１０フェムト秒程度と極めて高くなる。すなわ
ち、本発明の高分解能顕微鏡は、従来の同等の高空間分
解能を有するとともに、従来に比して格段に優れた高時
間分解能を簡易な構成で実現することができる。

【０００９】また、本発明は、インコヒーレント光源か
ら発生したインコヒーレント光を２つに分割する工程
と、分割した一方のインコヒーレント光を時間的に遅延
させる工程と、分割した他方のインコヒーレント光の光
路長を周期的に変化させて、前記他方のインコヒーレン
ト光の遅延時間を制御する工程と、前記分割した一方の
インコヒーレント光及び前記分割した他方のインコヒー
レント光を干渉させて得たインコヒーレント重畳光を、
近接場を介して試料に照射し、この試料内に電子励起を
生ぜしめるとともに、この電子励起から前記試料の位相
緩和時間を測定する工程とを含むことを特徴とする、位
相緩和時間測定法に関する。

【００１０】本発明の位相緩和時間測定法は、上述した
ような高空間分解能及び高時間分解能を有する本発明の
高分解能顕微鏡の発明によって可能となったものであ
り、従来の顕微鏡では観測することのできなかった、非
線形光学応答の観測を実現したものである。

【００１１】

【発明の実施の形態】以下、本発明を発明の実施の形態
に基づいて詳細に説明する。図１は、所定の試料の非線
形光学応答を観測するための、本発明の高分解能顕微鏡
を含む測定系のブロック図である。

【００１２】インコヒーレント光源１から発せられたイ
ンコヒーレント光は、集光レンズ２で集光された後、フ
ィルタ３に至り、特定の波長領域、すなわち特定のエネ
ルギー領域にあるもののみが選択的に透過される。次い
で、選択的に透過したインコヒーレント光は透過領域制
限板４に至り、中心部に設けられた開口部４Ａ内を通過
することによって、インコヒーレント光の空間的コヒー
レンスが改善される。次いで、集光レンズ５に至って平
行光とされた後、ミラー６で下方に反射されてビームス
プリッタ７に至る。

【００１３】ビームスプリッタ７において、前記インコ
ヒーレント光は２つに分割され、分割された一方のイン
コヒーレント光Ａは光遅延回路２０に導入され、回路を
構成するミラー２１及び２２で反射され、時間的に遅延
された状態でハーフミラー１８に至る。また、分割され
た他方のインコヒーレント光Ｂは光路長制御手段１０に
導入され、この光路長制御手段１０に設けられたミラー
１１及び１２で反射されてハーフミラー１８に至る。

【００１４】ハーフミラー１８においては、分割された
インコヒーレント光Ａ及びＢは互いに重畳されて櫛状の
スペクトル分布を有するインコヒーレント重畳光が生成
される。このインコヒーレント重畳光は集光レンズ９で
集光された後、導入部３１を介して光プローブ３０内に
導入される。そして、容器４０内に設置された試料Ｘに
対して前記インコヒーレント重畳光が照射される。な
お、光プローブ３０は支持部材３２を介して容器４０に
固定されている。

【００１５】図１に示すブロック図において、インコヒ
ーレント光源１から集光レンズ９、ミラー１１及び１２
を含む光路長制御手段１０、ミラー２１及び２２を含む
光遅延回路２０、光プローブ３０、導入部３１、支持部
材３２、並びに容器４０が本発明の高分解能顕微鏡を構
成する。

【００１６】このとき、光プローブ３０と試料Ｘとの距
離を約１０ｎｍ以下に設定すると、光プローブ３０の先
端に生じた近接場に起因して前記インコヒーレント重畳
光と試料Ｘとの相互作用が生じ、試料Ｘの微小領域の観
測が可能になって、試料Ｘにおける非線形光学応答を高
空間分解能で観測することができる。また、時間分解能
は前記インコヒーレント重畳光のスペクトル強度半値幅
の逆数で規定されるため、約１０フェムト秒程度の高時
間分解能が実現される。

【００１７】次に、図１に示す本発明の高分解能顕微鏡
を含む測定系を用いて、試料の位相緩和時間を測定する
場合について説明する。

【００１８】試料Ｘに前記インコヒーレント重畳光が照
射されると、試料Ｘは励起されて、内部には電子分極が
生じるようになる。個々の電子分極は前記インコヒーレ
ント重畳光を構成する個々の波長の光による励起によっ
て生じるものであるため、それぞれ異なる振動数で振動
し、試料Ｘにおける電子分極を全体として見た場合はラ
ンダムな位相分布を有するようになる。

【００１９】しかしながら、インコヒーレント光Ａが光
遅延回路２０に導入されて時間τだけ遅延されたとする
と、電子分極が生成されて時間τが経過した後は、これ
ら電子分極の位相が互いに一致するようになる。電子分
極の位相が互いに一致するようになると、フォトンエコ
ーして光を放出する。

【００２０】一方、光路長制御手段１０を駆動させるこ
とにより、ミラー１１及び１２を例えば図中矢印で示す
方向に駆動させるとすると、ミラー１１及び１２が左側
に移動した際には、インコヒーレント光Ｂは時間的に進
んだ状態となり、ミラー１１及び１２が右側に移動した
際には、インコヒーレント光Ｂは時間的に遅延した状態
になる。したがって、光路長制御手段１０を駆動させて
ミラー１１及び１２を左右に振動させると、インコヒー
レント光Ｂの遅延時間が適宜制御されることになる。

【００２１】上述したような時間τ経過後の電子分極の
位相合致により発生するエコー光は、インコヒーレント
光Ｂが光路長制御手段１０を駆動させない状態の、ある
特定の初期の遅延状態にある場合に生じる。したがっ
て、光路長制御手段１０を駆動させて、インコヒーレン
ト光Ｂの遅延時間をこのような初期状態から変化させる
と、発生するエコー光の強度が減少する。

【００２２】しかしながら、インコヒーレント光Ｂの遅
延時間がある特定の値になると、上述した初期状態と同
様の状態になって再度エコー光強度が増大する場合が生
じる。例えば、光駆動手段１０を駆動させてミラー１１
及び１２をインコヒーレント光Ｂの半波長の振幅で振動
させ、その遅延時間を制御すると、１回の振動の間にエ
コー光の強度が２回強くなる場合が生じる。したがっ
て、ミラー１１及び１２の振動数ｆの２倍の振動数２ｆ
でロックイン検出することによって前記エコー光強度を
検出することができる。

【００２３】実際の検出は、試料Ｘからの透過光を分光
器５１で単色化した後、光電変換素子５２で電気信号に
変換され、増幅器５３で増幅される。その後、増幅され
た電気信号は演算処理装置５４に導かれ、所定の演算処
理がなされることによって遂行される。

【００２４】また、光遅延回路２０においてインコヒー
レント光Ａの遅延時間τを種々変化させ、そのときのエ
コー光強度を計測すると、遅延時間τとエコー強度Ｅと
は図２に示すように、遅延時間τが増大するにつれてエ
コー光強度は指数関数的に減少するようになる。

【００２５】一方、エコー光強Ｅは、Ｅ∝ｅｘｐ（−
（２×τ）／Ｔ２）（Ｔ２：位相緩和時間）なる関係が
ある。したがって、図２に示すようにして得られた遅延
時間τとエコー光強度Ｅとの関係を示すグラフに対して
上式を当てはめることによって、位相緩和時間Ｔ２を得
ることができる。すなわち、従来は測定することのでき
なかった位相緩和時間の測定が可能となるものである。

【００２６】インコヒーレント光源１としては、白熱
球、ハロゲンランプ、及びキセノンランプなどの白色光
源又はＬＥＤなどを用いることができる。したがって、
このような白色光源を用いた場合、上述したインコヒー
レント光は白色光から構成される。

【００２７】また、光路長制御手段１０は、圧電素子か
ら構成することが好ましい。この場合は、図示しない関
数発生器（function generator）から所定の電気信号を
光路長制御手段に付加するのみで、ミラー１１及び１２
を左右に振動させることができ、光路長の変化を通じて
インコヒーレント光Ｂの遅延時間を簡易に制御すること
ができる。

【００２８】さらに、光プローブ３０は、例えば試料Ｘ
の対向する側の先端において１０ｎｍ〜１００ｎｍの開
口部を有する光ファイバなどから構成することが好まし
い。これによって、前記開口部の周囲に近接場を簡易に
形成することができ、試料Ｘの微小領域を高空間分解能
で観測することができる。

【００２９】また、フィルタ３は、上述したような白色
光源を用いて位相緩和時間を測定する場合、発せられた
白色光の比較的長波長領域のものだけを透過する、いわ
ゆるローパスフィルタから構成することが好ましい。こ
れによって、試料内部の最低エネルギー準位を選択的に
励起することができる。

【００３０】なお、集光レンズ２、５、及び９、フィル
タ３、透過領域制限板４などは必ずしも必要とされるも
のではなく、使用するインコヒーレント光源の種類及び
測定すべき非線形光学応答などの種類などに依存して適
宜に使用するものである。また、それらの設置位置及び
数などについても適宜に設定することができる。

【００３１】以上、具体例を挙げながら発明の実施の形
態に基づいて本発明を詳細に説明してきたが、本発明は
上記内容に限定されるものではなく、本発明の範疇を逸
脱しない限りにおいて、あらゆる変形や変更が可能であ
る。

【００３２】

【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
試料の非線形光学応答を高空間分解能及び高時間分解能
で観測することのできる高分解能顕微鏡を提供すること
ができる。また、このような高分解能顕微鏡を用いるこ
とによって、従来の測定することができなかった、非線
形光学応答の一種である位相緩和時間を測定することが
できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】 本発明の高分解能顕微鏡を含む、非線形光学
応答測定のための測定系を示すブロック図である。

【図２】 位相緩和時間を測定する際における、インコ
ヒーレント重畳光による試料内部の電子励起に起因した
エコー光強度Ｅと、前記インコヒーレント重畳光を構成
する遅延したインコヒーレント光の遅延時間τとの相関
を概念的に示すグラフである。

【符号の説明】

１ インコヒーレント光源 ２、５、９ 集光レンズ ３ フィルタ ４ 透過領域制限板 ６、１１、１２、２１、２２ ミラー ７ ビームスプリッタ １０ 光路長制御手段 １８ ハーフミラー ２０ 光遅延回路 ３０ 光プローブ ４０ 容器 ５１ 分光器 ５２ 光電変換素子 ５３ 増幅器 ５４ 演算処理装置

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ▲高▼坂 繁弘 東京都豊島区北大塚３丁目32−15 大越マ ンション403号 Ｆターム(参考） 2H041 AA23 AB14 AC08 AZ02 AZ05 2K002 AA04 AB14 BA02 HA13

Claims (10)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 インコヒーレント光を発生させるインコ
   ヒーレント光源と、 前記インコヒーレント光を２つに分割するためのビーム
   スプリッターと、 分割された一方のインコヒーレント光を時間的に遅延さ
   せるための光遅延回路と、 分割された他方のインコヒーレント光の光路長を周期的
   に変化させて、前記他方のインコヒーレント光の遅延時
   間を制御するための光路長制御手段と、 前記分割された一方のインコヒーレント光及び前記分割
   された他方のインコヒーレント光を重畳させて得たイン
   コヒーレント重畳光を、近接場を介して測定すべき試料
   に照射するための光プローブと、 を具えることを特徴とする、高分解能顕微鏡。
2. 【請求項２】 前記インコヒーレント光源は白色光源か
   ら構成されることを特徴とする、請求項１に記載の高分
   解能顕微鏡。
3. 【請求項３】 前記光路長制御手段は、圧電素子と、こ
   の圧電素子上に設けられたミラーとから構成されること
   を特徴とする、請求項１又は２に記載の高分解能顕微
   鏡。
4. 【請求項４】 前記光プローブは、前記試料と対向する
   側の先端において１０ｎｍ〜１００ｎｍの開口部を有す
   ることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一に記載
   の高分解能顕微鏡。
5. 【請求項５】 前記インコヒーレント光源から発生した
   前記インコヒーレント光の空間的なコヒーレンスを向上
   させるための、中心部において開口部を有する透過領域
   制限板を具えることを特徴とする、請求項１〜４のいず
   れか一に記載の高分解能顕微鏡。
6. 【請求項６】 前記インコヒーレント光源から発生した
   前記インコヒーレント光の、長波長領域にあるもののみ
   を透過させる低域通過フィルタを具えることを特徴とす
   る、請求項１〜５のいずれか一に記載の高分解能顕微
   鏡。
7. 【請求項７】 インコヒーレント光源から発生したイン
   コヒーレント光を２つに分割する工程と、 分割した一方のインコヒーレント光を時間的に遅延させ
   る工程と、 分割した他方のインコヒーレント光の光路長を周期的に
   変化させて、前記他方のインコヒーレント光の遅延時間
   を制御する工程と、 前記分割した一方のインコヒーレント光及び前記分割し
   た他方のインコヒーレント光を干渉させて得たインコヒ
   ーレント重畳光を、近接場を介して試料に照射し、この
   試料内に電子励起を生ぜしめるとともに、この電子励起
   から前記試料の位相緩和時間を測定する工程と、 を含むことを特徴とする、位相緩和時間測定法。
8. 【請求項８】 前記インコヒーレント光を前記試料と対
   向する先端側において１０ｎｍ〜１００ｎｍの開口部を
   有する光プローブに導入した後、この光プローブの前記
   開口部から前記試料に照射し、前記試料のｎｍオーダ領
   域における位相緩和時間を測定することを特徴とする、
   請求項７に記載の位相緩和時間測定法。
9. 【請求項９】 前記インコヒーレント光源から発生した
   前記インコヒーレント光を２つに分割する以前におい
   て、前記インコヒーレント光の透過を空間的に制限する
   ことによって、前記インコヒーレント光の空間コヒーレ
   ンスを向上させる工程を含むことを特徴とする、請求項
   ７又は８に記載の位相緩和時間測定法。
10. 【請求項１０】 前記インコヒーレント光源から発生し
    た前記インコヒーレント光の長波長領域のもののみを選
    択し、前記試料を比較的低いエネルギー状態に励起させ
    ることによって、前記試料の位相緩和時間を測定するこ
    とを特徴とする、請求項７〜９のいずれか一に記載の位
    相緩和時間測定法。