JP2003105090A - 高分子材料の形態予測方法およびその装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 マルチブロック共重合体からなる高分子を構
成するモノマー種の組成および製造条件に基づき、現実
の合成で得られる高分子材料の物性を予測する。 【解決手段】 高分子を構成するモノマーの仕込み組
成、および高分子の製造条件の入力値が設定される（Ｓ
３０１、Ｓ３０２）。モンテカルロ法を適用し、現実の
合成で得られる分子の１次構造を予測する（Ｓ３０
３）。粗視化モデルを作成すると共に、粗視化分子動力
学シミュレーションに用いる粗視化パラメーターを決定
する（Ｓ３０４）。粗視化分子動力学シミュレーション
を行う（Ｓ３０５）。内部にミクロ相分離構造を有する
材料の形態と力学物性を予測し（Ｓ３０６）、応力−ひ
ずみ曲線その他の力学物性を算出し（Ｓ３０７）、配向
係数その他の形状因子を算出する（Ｓ３０８）。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は高分子材料の形態予
測方法およびその装置に関し、より詳細には、シミュレ
ーションに基づいてマルチブロック共重合体からなる高
分子材料の形態を予測する高分子材料の形態予測方法お
よびその装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来から、マルチブロック共重合体から
なる高分子材料の形態予測技術および力学物性予測技術
として、大きく分けて２つの方法が提案されている。即
ち、構成モノマーの性質から原子団寄与法やグループ寄
与法などの構造物性相関モデルに基づいて物性を予測す
る方法、および高分子の具体的な構造をモデリングし分
子の運動をシミュレートすることによって物性を予測す
る方法である。

【０００３】構造物性相関モデルに基づく方法として
は、例えば、van Krevelenの方法（文献：van Krevele
n, D.W. "Properties of Polymers", Elsevier (199
0)）などが存在する。しかし、この方法は構成要素とし
て用いられる原子や原子団に制約がある。特に、内部に
ミクロ相分離構造が存在するような系においては、予測
の精度ならびに汎用性において満足できるものではな
い。

【０００４】一方、分子の運動をシミュレートする方法
として、原子を最小単位とする分子動力学法が存在す
る。このシミュレーション手法は、分子量や分子量分布
等の高分子の分子構造を反映させることが可能であり、
かつ大変形領域においても高分子材料の力学物性や配向
挙動を予測しうる。しかし、例えば内部にミクロ相分離
構造を有する材料の場合は、系を記述するのに必要な原
子の数が膨大となるため、高分子材料の力学物性や配向
挙動の予測方法として用いることは実用上著しく困難で
あった。

【０００５】これらの問題を克服する方法として、高分
子の構成モノマー単位等の数個〜数百個の原子を最小単
位の要素（ビーズ）として扱うことにより系内の要素数
を減らし、原子レベル分子動力学よりも大きな系を取り
扱うことができる粗視化分子動力学法が提案されてい
る。この手法は、例えば文献（T.Aoyagi et al.; Compu
tational and Theoretical Polymer Science, vol.10(2
000), 317）に記載されている。また、粗視化分子動力
学法を用いて、分子量分布のないモデル系に対して、簡
単な力場パラメーター、即ち現実系を反映していない力
場パラメーターを用いることにより応力−ひずみ曲線を
求めた例が（MRS 2000 spring meeting (San Francisc
o) Abstracts p260）に記載されている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
粗視化分子動力学法を用いたシミュレーションの提案
は、力場パラメーターが現実系を反映していないこと、
また現実の合成で得られる系の分子量分布等が反映され
ていないこと等の理由により、ミクロ相分離構造を有す
る高分子材料の形態および力学物性予測の手法として用
いられていないという問題があった。

【０００７】また、上記文献の方法により力学物性を予
測したとしても、モデルとして用いたマルチブロック共
重合体を工業的に容易に合成できるとは限らず、シミュ
レーション結果を直接材料設計に用いることは難しいと
いう問題があった。

【０００８】もし、構成モノマーの組成や合成条件を入
力して、その合成により得られる高分子材料の物性をシ
ミュレーションによって予測する技術が実現すれば、高
分子材料の物性を材料の製造前に推定できるだけでな
く、その物性を発現する材料の製造方法、即ちモノマー
組成、添加のタイミング等についても同時に得ることが
できるため、その材料の開発に関わる労力を大幅に低減
することが可能となる。

【０００９】高分子材料の工業的重要性故に、こうした
物性のシミュレーションによる予測は当該分野に関わる
技術者の切に望むところであり、予測方法として実用化
の可能性が高い粗視化分子動力学法の方法が構成モノマ
ーの組成と製造条件を与えることによって物性を予測す
る手段として確立されれば、その利用価値としては大き
なものがある。

【００１０】本発明はこのような問題に鑑みてなされた
ものであり、その目的とするところは、高分子を構成す
るモノマー種の組成および製造条件に基づいて、現実の
合成で得られる高分子材料の物性を予測することが可能
な高分子材料の形態予測方法およびその装置を提供する
ことにある。

【００１１】

【課題を解決するための手段】本発明者らは上記の目的
を達成するために鋭意研究を行った。その結果、マルチ
ブロック共重合体からなる高分子材料において、モノマ
ーの仕込み組成と製造条件を入力することにより、高分
子材料の形態ならびに力学物性を予測する方法に関する
本発明を完成させた。

【００１２】本発明の請求項１に記載の発明は、マルチ
ブロック共重合体からなる高分子材料の形態を予測する
予測装置を用いた高分子材料の形態予測方法であって、
前記高分子材料の原料となるモノマーの仕込み組成およ
び前記高分子材料の製造条件を入力するステップと、該
入力された仕込み組成および製造条件にモンテカルロ法
を適用し、前記モノマーから生成される高分子の１次構
造および該１次構造に関する物性を予測するステップ
と、該予測された１次構造および該１次構造に関する物
性に基づいて、前記生成される高分子材料のバルク状態
をモデリングするステップと、該モデリングされた高分
子材料に対する粗視化分子動力学シミュレーションを実
行して、前記高分子の形態を予測するステップとを備え
ることを特徴とする。

【００１３】また、請求項２に記載の発明は、請求項１
に記載の高分子材料の形態予測方法において、前記予測
するステップは、前記生成される高分子に粗視化分子動
力学法を適用するための力場パラメーターを決定するス
テップを有することを特徴とする。

【００１４】また、請求項３に記載の発明は、請求項１
または２に記載の高分子材料の形態予測方法において、
前記マルチブロック共重合体は非晶性マルチブロック共
重合体であり、前記高分子は球状またはネットワーク状
のミクロ相分離構造を形成していることを特徴とする。

【００１５】また、請求項４に記載の発明は、請求項１
または２に記載の高分子材料の形態予測方法において、
前記マルチブロック共重合体は熱可塑性エラストマーで
あることを特徴とする。

【００１６】また、請求項５に記載の発明は、請求項１
〜４のいずれかに記載の高分子材料の形態予測方法にお
いて、前記予測するステップは、前記予測された前記高
分子の形態に基づいて、前記高分子の力学物性を予測す
るステップを有することを特徴とする。

【００１７】また、請求項６に記載の発明は、請求項５
に記載の高分子材料の形態予測方法において、前記力学
物性は、前記高分子材料を変形させた際の応力−ひずみ
曲線を含むことを特徴とする。

【００１８】また、請求項７に記載の発明は、請求項５
または６に記載の高分子材料の形態予測方法において、
前記予測するステップは、前記予測された高分子の力学
物性に基づいて、前記高分子材料を変形させた際の配向
挙動を予測するステップを更に有することを特徴とす
る。

【００１９】また、請求項８に記載の発明は、マルチブ
ロック共重合体からなる高分子材料の形態を予測する高
分子材料の形態予測装置であって、前記高分子材料の原
料となるモノマーの仕込み組成および前記高分子材料の
製造条件を入力する入力手段と、該入力された仕込み組
成および製造条件にモンテカルロ法を適用し、前記モノ
マーから生成される高分子の１次構造および該１次構造
に関する物性を予測する予測手段と、該予測された１次
構造および該１次構造に関する物性に基づいて、前記生
成される高分子材料のバルク状態をモデリングするモデ
リング手段と、該モデリングされた高分子材料に対する
粗視化分子動力学シミュレーションを実行して、前記高
分子の形態を予測する予測手段とを備えることを特徴と
する。

【００２０】また、請求項９に記載の発明は、請求項８
に記載の高分子材料の形態予測装置において、前記予測
手段は、前記生成される高分子に粗視化分子動力学法を
適用するための力場パラメーターを決定する決定手段を
有することを特徴とする。

【００２１】また、請求項１０に記載の発明は、請求項
８または９に記載の高分子材料の形態予測装置におい
て、前記マルチブロック共重合体は非晶性マルチブロッ
ク共重合体であり、前記高分子は球状またはネットワー
ク状のミクロ相分離構造を形成していることを特徴とす
る。

【００２２】また、請求項１１に記載の発明は、請求項
８または９に記載の高分子材料の形態予測装置におい
て、前記マルチブロック共重合体は熱可塑性エラストマ
ーであることを特徴とする。

【００２３】また、請求項１２に記載の発明は、請求項
８〜１１のいずれかに記載の高分子材料の形態予測装置
において、前記予測手段は、前記予測された前記高分子
の形態に基づいて、前記高分子の力学物性を予測する手
段を有することを特徴とする。

【００２４】また、請求項１３に記載の発明は、請求項
１２に記載の高分子材料の形態予測装置において、前記
力学物性は、前記高分子材料を変形させた際の応力−ひ
ずみ曲線であることを特徴とする。

【００２５】更に、請求項１４に記載の発明は、請求項
１２または１３に記載の高分子材料の形態予測装置にお
いて、前記予測手段は、前記予測された高分子の力学物
性に基づいて、前記高分子材料を変形させた際の配向挙
動を予測する手段を更に有することを特徴とする。

【００２６】本発明の上記の諸目的、諸特徴ならびに諸
利益は、以下の詳細な説明から明らかになるであろう。

【００２７】

【発明の実施の形態】以下、図面を参照し、本発明の実
施の形態について詳細に説明する。

【００２８】図１は、本発明にかかる高分子材料の形態
予測装置として使用される情報処理装置のハードウェア
構成を示すブロック図である。情報処理装置１００は、
該装置全体を制御する中央処理装置（Central Processi
ng Unit；CPU）１０１と、一時記憶領域としてのRAM（R
andom Access Memory）１０５とを備えている。このCPU
１０１およびRAM１０５は、バス１０７を介して補助記
憶装置１０９およびROM（Read-Only Memory)１０３と接
続されている。

【００２９】補助記憶装置１０９は、例えばハードディ
スクやCD-ROM、DVD（Digital VideoDisk）等が使用され
る。ROM１０３は、集積回路を使用した読み出し専用の
不揮発性の記憶装置である。この補助記憶装置１０９お
よびROM１０３には、RAM１０５にロードされてCPU１０
１等に所望の命令を与え、本発明に関わる諸機能を実現
するためのコンピューター・プログラムが記憶されてい
る。

【００３０】表示装置１１５には、LCD（Liquid Crysta
l Display）やCRT（Cathode-Ray Tube）等が使用され
る。入力装置１１３は、文字や数字を入力するために使
用され、例えばキーボード、マウス、トラックボール等
のポインティングデバイスが使用される。これらの構成
要素もまた、バス１０７を介して結合されている。

【００３１】本発明の諸機能は、ROM１０３や補助記憶
装置１０９に格納されたコンピューター・プログラム
を、CPU１０１が実行することにより達成される。即
ち、情報処理装置１００は、後述する情報処理を行うの
に必要なプログラムを実行可能な装置であることを特徴
としており、この装置を用いることにより、高分子材料
の形態予測および物性予測を行うことが可能となる。

【００３２】図２は、本実施形態にかかる高分子材料の
形態予測装置の機能構成を示すブロック図である。高分
子材料の形態予測装置２００は、入力値設定部２０１、
１次構造作成部２０２、粗視化分子作成部２０３、およ
び予測部２０６から構成される。

【００３３】入力値設定部２０１は、ブロック共重合体
からなる高分子の合成に関する条件、即ち高分子を構成
するモノマーの仕込み組成、モノマーを添加するタイミ
ングおよびモノマーの反応性などの入力値を設定する。
１次構造作成部２０２は、入力値設定部２０１において
設定された条件で高分子を合成した際のブロック共重合
体の１次構造を予測する。粗視化分子作成部２０３は、
１次構造作成部２０２によって予測された１次構造に基
づき粗視化分子を作成して、これを直方体セルに詰め、
粗視化モデルを作成する。

【００３４】予測部２０６は、平衡構造算出部２０４お
よび物性値算出部２０５を有している。このうち、平衡
構造算出部２０４は、粗視化分子作成部２０３により作
成された粗視化モデルについて粗視化分子動力学シミュ
レーションを実行し、未変形状態におけるブロック共重
合体からなる高分子材料の内部構造の形態を予測する。
物性値算出部２０５では、平衡構造算出部２０４により
得られた構造に対し、力学的なひずみを印加しながら粗
視化分子動力学シミュレーションを実行して、応力−ひ
ずみ曲線、配向係数、およびひずみに伴う内部形態の変
化を算出する。

【００３５】図３は、上述した高分子材料の形態予測装
置により実行される高分子材料の形態予測方法の手順を
示す流れ図である。

【００３６】まず、高分子材料の形態予測装置２００の
入力値設定部２０１により、高分子を構成するモノマー
の仕込み組成、および高分子を合成するための製造条件
の入力値が設定される（ステップＳ３０１、Ｓ３０
２）。次いで、１次構造作成部２０２により、設定され
た値に対してモンテカルロ法を適用し、現実の合成で得
られる分子構造を予測する（ステップＳ３０３）。次い
で、粗視化分子作成部２０３において、粗視化分子動力
学シミュレーションに用いる粗視化モデルを作成すると
共に、実験および原子レベルシミュレーションの結果か
ら、粗視化分子動力学シミュレーションに用いる粗視化
パラメーター、即ち、特定の構造が有するエネルギーを
算出する上で必要な力場パラメーターを決定する（ステ
ップＳ３０４）。

【００３７】次いで、高分子材料を構成する高分子種の
特徴を粗視化分子モデルに反映させ、粗視化分子動力学
シミュレーションを行う（ステップＳ３０５）。このシ
ミュレーションでは、高分子材料に対し、原子を最小単
位とする分子動力学計算を行う。そして、内部にミクロ
相分離構造を有する材料の形態を算出し（ステップＳ３
０６）、応力−ひずみ曲線その他の力学物性を算出し
（ステップＳ３０７）、配向係数その他の形状因子（配
向挙動）を算出する（ステップＳ３０８）。

【００３８】次に、上述した高分子材料の形態予測方法
の詳細について説明する。

【００３９】（１）１次構造の作成 ステップＳ３０３では、現実の合成で得られる分子構
造、例えば分子量、分子量分布、組成、シーケンス長を
シミュレーションにより予測する。この予測は、モノマ
ー種の仕込み組成、実験により得られたモノマーの反応
速度比、モノマーの添加タイミング、溶媒、温度などの
製造条件を反映させたモンテカルロ法シミュレーション
により可能である。具体的には、モノマーが重合して高
分子になる過程をシミュレートする方法として、１つの
モノマー分子から出発し、次のモノマーが付加する確率
をモノマーの反応速度比に基づいて算出し、モンテカル
ロ法の枠組みで扱うことが可能である。

【００４０】即ち、m種の反応末端に次のモノマーが結
合するとき、そのモノマーがｎ種のモノマーである確率
をp_mnとすると、ｍ種の末端にｎ種のモノマーが付加す
るかどうかの判断は、０から１の範囲内の乱数R、およ
びその時点での未反応nモノマーのモル濃度[n]、未反応
モノマー全体のモル濃度[A]を用いて行うことが可能で
ある。即ち、もしRが R < p_mn [n]／[A] （１） を満たせばｍ末端にモノマーｎを結合させればよい。こ
こで、温度や溶媒などの効果は、p_mnを温度や溶媒の変
数とすることで取り入れることができる。また、１度に
モノマーを添加するか、あるいは数度に分けて添加する
かといったモノマー添加のタイミングは、計算の途中で
[n]、および[A]を変化させることにより可能である。こ
のシミュレーションを繰り返すことによって、高分子の
１次構造に関わる諸物性、例えば、分子量、分子量分
布、組成、シーケンス長を求めることが可能である。

【００４１】この例に示す通り、モンテカルロ法を適用
したシミュレーションにより、モノマー種の仕込み組成
と製造条件に基づいて高分子の１次構造に関わる諸物性
を求めることが可能であるが、上記の方法はこの目的で
のモンテカルロ法の実現方法を限定するものではない。

【００４２】（２）粗視化分子動力学シミュレーション
によるミクロ相分離構造形態予測 粗視化分子動力学法は、図４に示すように、いくつかの
原子を１つの構成要素（原子）４０１と考えて分子動力
学計算を行う手法である。シミュレーションを行うのに
必要なパラメーターは以下のようにして導出することが
可能である。なお、アルゴリズムについては原子を最小
単位とする従来の分子動力学計算と基本的に同じであ
る。

【００４３】まず、ステップＳ３０４において、高分子
材料のバルク状態のモデリングに必要な、即ち高分子の
力学物性に関わる形態を再現するのに必要な総原子数ま
たは総モノマー数を推定される現実の相分離構造のサイ
ズから決定し、粗視化モデルの条件を設定する。即ち、
高分子を構成する単位構造として、特定のｍ個の原子を
粗視化ビーズ１個に対応させることを決定する。この決
定は、モノマー構造の特徴と計算時間との兼ね合いで決
定するが、なるべく少ない原子を１ビーズにすることが
望ましい。図４は、この粗視化の方法を模式的に表して
いる。

【００４４】次に、ステップＳ３０５の計算において、
高分子種の特徴を粗視化分子モデルに反映させるために
は、粗視化分子の結合長、結合角、二面角、および非結
合ビーズ間相互作用ポテンシャルエネルギーを決定する
必要があるが、これらは原子を最小単位とする分子動力
学法、および実験値より決定する。この中で、結合長、
結合角、二面角については、文献（D. Reith et al.; M
acromolecules, vol.34(2001), 2335）の方法等により
原子を最小単位とする分子動力学法から求めることが可
能である。

【００４５】この方法では、まず目的の高分子１分子、
あるいはこの高分子のアモルファスバルクモデルに対
し、目的の温度において原子を最小単位とする分子動力
学シミュレーションを行い、ある時間での平衡状態にお
ける各原子の座標位置を得る。このようにして、座標情
報を数多くの時間において求める。

【００４６】次に、これらの原子座標情報を粗視化ビー
ズの座標情報に変換する。この変換に際しては、１ビー
ズに相当する原子団の重心を粗視化ビーズの座標とすれ
ばよい。ただし、文献（D. Reith et al.; Macromolecu
les, vol.34(2001), 2335））にあるように他の方法を
用いて原子座標を粗視化ビーズの座標に変換しても構わ
ない。次に、これら粗視化ビーズの座標情報から粗視化
分子の結合長、結合角、二面角の分布Pを求め、この分
布がボルツマン分布にしたがっていると仮定することに
より、ボルツマン定数ｋ、および絶対温度Tを用いて式 U ＝−ｋT lnP （２） により、結合長、結合角、二面角のポテンシャルエネル
ギーUを求めることが可能である。この方法を用い、必
要なすべての結合長、結合角、二面角のポテンシャルエ
ネルギーを求めることができる。

【００４７】なお、分子動力学法の代わりにRIS Metrop
olis Monte Carloシミュレーション（文献：J.D.Honeyc
utt; Computational and Theoretical Polymer Scienc
e, vol.8(1998), 1）を用いることも可能である。な
お、二面角のポテンシャルエネルギーについては角度依
存性があまりなければ無視しても構わない。

【００４８】また、文献（D. Reith et al.; Macromole
cules, vol.34(2001), 2335）にも記載されているよう
に、非結合ビーズ間相互作用についても、結合長、結合
角、二面角のポテンシャルエネルギーを決定するのと同
様の手順で決定することが原理上可能である。しかし、
非結合ビーズ間相互作用は最終的に予測する諸物性に大
きな影響を及ぼすため精度よく決定する必要があるが、
現実上十分な精度を得ることは困難である。そこで、非
結合ビーズ間相互作用については、すでに実験が行われ
ている系に対して、例えば応力−ひずみ曲線等の実験結
果にシミュレーション結果が合うようにフィッティング
を行い決定することも可能である。非結合ビーズ間相互
作用の関数形については式 U(r)=e{(s/r)¹²-(s/r)⁶} （３） で表されるレナード・ジョーンズ型を用いる場合が多い
が、ほかの関数形でも構わない。ここで、U(r)は非結合
ビーズ間相互作用のポテンシャルエネルギー、rはビー
ズ間距離、e、sはそれぞれ定数である。

【００４９】ステップＳ３０６では、作成された粗視化
ビーズからなる高分子に対して、上で求めた結合長、結
合角、二面角、非結合ビーズ間相互作用を作用させ、周
期境界条件を用いて粗視化分子動力学シミュレーション
を行う。この結果、ミクロ相分離構造の再現などが可能
である。

【００５０】更に具体的には、高分子材料のバルクモデ
ルの平衡状態が得られるまで、目安としてはエネルギー
の減衰率が１％以内に収まるまで、粗視化分子動力学シ
ミュレーションを行うことが望ましい。

【００５１】ステップＳ３０７における高分子材料の力
学物性予測は以下のようにして可能である。即ち、ステ
ップＳ３０６において得られた高分子材料のバルクモデ
ルに対して、力学物性を求める上で適切な外的作用、即
ち、伸張、せん断ひずみ等、を及ぼし、その過程ならび
に終状態における分子動力学シミュレーションの結果か
ら望む力学物性を得ることができる。

【００５２】特に、伸張に対する応力−ひずみ曲線に関
しては、上で得られた構造に対し、xyz空間におけるｚ
方向に伸張することを模した粗視化分子動力学シミュレ
ーションを行い、ｘｙ平面にかかる応力を同じく粗視化
分子動力学シミュレーションの結果から算出すること
で、応力−ひずみ曲線を得ることができる。

【００５３】また、ずりに対する応力−ひずみ曲線に関
しては、上で得られた構造に対し、ずり変形を模した粗
視化分子動力学シミュレーションを行い、ｘｙ平面にか
かる応力を同じく粗視化分子動力学シミュレーションの
結果から算出することで、応力−ひずみ曲線を得ること
ができる。

【００５４】更に具体的には、伸張、およびずり速度は
一定のひずみを印加した際の応力緩和時間と計算時間と
の兼ね合いから決定する。伸張速度を予測する物性に影
響を及ぼす主要な応力の緩和時間tの逆数より遅くする
のが望ましい。更に、同じ条件においてバルク状態の初
期構造を変えてシミュレーションを繰り返しその平均値
をとって応力−ひずみ曲線を得ることが望ましく、この
繰り返し回数としては４から１６回程度必要である。

【００５５】ステップＳ３０８における各セグメントの
配向挙動の算出に関しては、上記で得られた構造に対
し、ｚ方向に伸張することを模した粗視化分子動力学シ
ミュレーションを行い、各セグメントの配向係数を算出
する。これにより、伸張過程における配向係数を得るこ
とができる。

【００５６】更に具体的には、隣り合ったi,j種の粗視
化ビーズの位置ベクトルr_i,n, r_{j,n+ 1}からr_i,n−r_j,n+1
を計算し、r_i,n−r_j,n+1とz軸のなす角q_ijから式 F_ij = (3<cos²q_ij>-1)/2 （４） により配向係数F_ijを求めることが可能である。ここ
で、F_ijはi種の粗視化ビーズとj種の粗視化ビーズ間の
結合の配向係数を示している。つまり、結合種ごとの配
向係数を求めることが可能である。この予測手段により
求められる情報は、上記の形態、力学物性に関して得ら
れる予測情報に限られるものでない。

【００５７】

【実施例】以下、本発明を具体化した実施例として、ソ
フトセグメントがポリテトラメチレングリコール（PTM
G）、ハードセグメントが4,4'-メチレンビスフェニルイ
ソシアネート（MDI）と1,4-ブタンジオールからなる熱
可塑性ポリウレタンの応力−ひずみ曲線予測例を示す。

【００５８】（１）１次構造の作成 図５は、プレポリマー法によって作成される熱可塑性ポ
リウレタンエラストマーの１次構造を、モンテカルロ法
により予測した例を示す。本図において、Bは1,4-ブタ
ンジオール、DはPTMGのモノマー、MはMDIを示す。ま
た、各アルファベットに続く数字は、それぞれのアルフ
ァベットに相当する化学種がその数字だけ連続して結合
していることを示す。以下、この連続して結合している
部分をシーケンスと呼ぶ。このシーケンスは前後のシー
ケンスと結合している。なお、PTMGの分子量分布はGPC
（ゲル浸透クロマトグラフィー）より得られた結果を用
いた。また、本図には、モンテカルロ法により得られた
熱可塑性ポリウレタン３分子のみを示している。

【００５９】本実施例では、まず平均分子量1000のPTMG
とMDIを1対3.3で混合してプレポリマーを作成した後、
1,4-ブタンジオールを等量より３％余計に加えて反応さ
せた場合のシミュレーションを実行した。

【００６０】（２）粗視化分子動力学シミュレーション
によるミクロ相分離構造形態予測 図６は、本実施例の（１）により得られた分子構造から
粗視化分子を作成し、これをセルに詰めた状態を示す図
で、黒丸はPTMGおよび1,4-ブタンジオールを表す粗視化
ビーズ、白丸はMDIを表す粗視化ビーズである。

【００６１】また、本図に示す構造に対し、原子を最小
単位とする分子動力学シミュレーションから得られた結
合長、結合角、および、応力−ひずみ曲線の実験値へシ
ミュレーション結果をフィッティングすることにより求
めた非結合ビーズ間相互作用を作用させ粗視化分子動力
学シミュレーションを行った結果を図７に示す。ここ
で、シミュレーションの際には周期境界条件を用いてい
る。図を見やすくするため、MDIをあらわす粗視化ビー
ズのみを示している。セルの空間部分には、PTMGおよび
1,4-ブタンジオールをあらわす粗視化ビーズが充填され
ている。

【００６２】なお、本実施例では、二面角ポテンシャル
の角度依存性が小さいため、二面角ポテンシャルは用い
なかった。また、非結合ビーズ間相互作用にはレナード
・ジョーンズ型の相互作用を用いた。粗視化分子動力学
シミュレーションには、高機能材料設計プラットフォー
ム共同体によって開発されたプログラムCOGNACを用い
た。本図から、粗視化分子動力学シミュレーションによ
りネットワーク状ミクロ相分離構造が形成されているこ
とがわかる。

【００６３】（３）粗視化分子動力学シミュレーション
による力学物性予測 図８は、本実施例の（２）により得られた構造を図７の
ｚ方向に伸張し、各ひずみにおけるｘｙ平面にかかる応
力から求めた応力−ひずみ曲線を示す。この変形、およ
び応力の計算にも、上記粗視化分子動力学プログラムCO
GNACを用いた。

【００６４】なお、本図には同じ製法でPTMGに平均分子
量4000のものを用いた際のシミュレーション結果、およ
び、それぞれのシミュレーションと同じ製法で作成した
熱可塑性ポリウレタンの実験値についても示している。
即ち、本図の実線８０１は平均分子量1000のPTMGから作
成される高分子材料のシミュレーション値、破線８０２
はその実験値、実線８０３は平均分子量4000のPTMGから
作成される高分子材料のシミュレーション値、破線８０
４はその実験値をそれぞれ示している。

【００６５】本実施例から、シミュレーションにより、
現実系の応力−ひずみ曲線をよく予測できていることが
わかる。

【００６６】

【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
マルチブロック共重合体からなり、ミクロ相分離構造を
形成する高分子材料に関する形態および力学物性をシミ
ュレーションにより予測することが可能となる。その結
果、このような高分子材料の物性を材料の製造方法を見
出す以前の段階で推定でき、望ましい材料の開発に集中
することで、製造方法の開発に関わる労力を大幅に低減
することが可能となる。

【図面の簡単な説明】

【図１】高分子材料の形態予測装置として使用される情
報処理装置のハードウェア構成の一例を示すブロック図
である。

【図２】本発明の一実施形態による高分子材料の形態予
測装置の機能構成を示すブロック図である。

【図３】本発明の一実施形態による高分子材料の形態予
測方法の手順を示すフロー図である。

【図４】粗視化の概念を模式的に示す図である。

【図５】熱可塑性ポリウレタンエラストマーの１次構造
をモンテカルロ法により予測した例を示す図である。

【図６】モンテカルロ法により得られた分子構造から粗
視化分子を作成し、これをセルに詰めた状態を示す図で
ある。

【図７】図６のモデルに対し、粗視化分子動力学シミュ
レーションを行った結果を示す図である。

【図８】本発明の一実施例によるシミュレーション結果
と実験値とを示す図である。

【符号の説明】

１００ 情報処理装置 １０１ ＣＰＵ １０３ ＲＯＭ １０５ ＲＡＭ １０７ バス １０９ 補助記憶装置 １１３ 入力装置 １１５ 表示装置 ２００ 高分子材料の形態予測装置 ２０１ 入力値設定部 ２０２ １次構造作成部 ２０３ 粗視化分子作成部 ２０４ 平衡構造算出部 ２０５ 物性値算出部 ２０６ 予測部 ４０１ ビーズ ８０１、８０３ 実線 ８０２、８０４ 破線

Claims (14)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 マルチブロック共重合体からなる高分子
   材料の形態を予測する予測装置を用いた高分子材料の形
   態予測方法であって、 前記高分子材料の原料となるモノマーの仕込み組成およ
   び前記高分子材料の製造条件を入力するステップと、 該入力された仕込み組成および製造条件にモンテカルロ
   法を適用し、前記モノマーから生成される高分子の１次
   構造および該１次構造に関する物性を予測するステップ
   と、 該予測された１次構造および該１次構造に関する物性に
   基づいて、前記生成される高分子材料のバルク状態をモ
   デリングするステップと、 該モデリングされた高分子材料に対する粗視化分子動力
   学シミュレーションを実行して、前記高分子の形態を予
   測するステップとを備えることを特徴とする高分子材料
   の形態予測方法。
2. 【請求項２】 前記予測するステップは、前記生成され
   る高分子に粗視化分子動力学法を適用するための力場パ
   ラメーターを決定するステップを有することを特徴とす
   る請求項１に記載の高分子材料の形態予測方法。
3. 【請求項３】 前記マルチブロック共重合体は非晶性マ
   ルチブロック共重合体であり、前記高分子は球状または
   ネットワーク状のミクロ相分離構造を形成していること
   を特徴とする請求項１または２に記載の高分子材料の形
   態予測方法。
4. 【請求項４】 前記マルチブロック共重合体は熱可塑性
   エラストマーであることを特徴とする請求項１または２
   に記載の高分子材料の形態予測方法。
5. 【請求項５】 前記予測するステップは、前記予測され
   た前記高分子の形態に基づいて、前記高分子の力学物性
   を予測するステップを有することを特徴とする請求項１
   〜４のいずれかに記載の高分子材料の形態予測方法。
6. 【請求項６】 前記力学物性は、前記高分子材料を変形
   させた際の応力−ひずみ曲線を含むことを特徴とする請
   求項５に記載の高分子材料の形態予測方法。
7. 【請求項７】 前記予測するステップは、前記予測され
   た高分子の力学物性に基づいて、前記高分子材料を変形
   させた際の配向挙動を予測するステップを更に有するこ
   とを特徴とする請求項５または６に記載の高分子材料の
   形態予測方法。
8. 【請求項８】 マルチブロック共重合体からなる高分子
   材料の形態を予測する高分子材料の形態予測装置であっ
   て、 前記高分子材料の原料となるモノマーの仕込み組成およ
   び前記高分子材料の製造条件を入力する入力手段と、 該入力された仕込み組成および製造条件にモンテカルロ
   法を適用し、前記モノマーから生成される高分子の１次
   構造および該１次構造に関する物性を予測する予測手段
   と、 該予測された１次構造および該１次構造に関する物性に
   基づいて、前記生成される高分子材料のバルク状態をモ
   デリングするモデリング手段と、 該モデリングされた高分子材料に対する粗視化分子動力
   学シミュレーションを実行して、前記高分子の形態を予
   測する予測手段とを備えることを特徴とする高分子材料
   の形態予測装置。
9. 【請求項９】 前記予測手段は、前記生成される高分子
   に粗視化分子動力学法を適用するための力場パラメータ
   ーを決定する決定手段を有することを特徴とする請求項
   ８に記載の高分子材料の形態予測装置。
10. 【請求項１０】 前記マルチブロック共重合体は非晶性
    マルチブロック共重合体であり、前記高分子は球状また
    はネットワーク状のミクロ相分離構造を形成しているこ
    とを特徴とする請求項８または９に記載の高分子材料の
    形態予測装置。
11. 【請求項１１】 前記マルチブロック共重合体は熱可塑
    性エラストマーであることを特徴とする請求項８または
    ９に記載の高分子材料の形態予測装置。
12. 【請求項１２】 前記予測手段は、前記予測された前記
    高分子の形態に基づいて、前記高分子の力学物性を予測
    する手段を有することを特徴とする請求項８〜１１のい
    ずれかに記載の高分子材料の形態予測装置。
13. 【請求項１３】 前記力学物性は、前記高分子材料を変
    形させた際の応力−ひずみ曲線であることを特徴とする
    請求項１２に記載の高分子材料の形態予測装置。
14. 【請求項１４】 前記予測手段は、前記予測された高分
    子の力学物性に基づいて、前記高分子材料を変形させた
    際の配向挙動を予測する手段を更に有することを特徴と
    する請求項１２または１３に記載の高分子材料の形態予
    測装置。