JP2003053153A - レーザーによるシリコン同位体の高効率分離・濃縮法 - Google Patents
レーザーによるシリコン同位体の高効率分離・濃縮法Info
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- B01D59/00—Separation of different isotopes of the same chemical element
- B01D59/34—Separation by photochemical methods
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 単色レーザー光によるシリコン同位体の分離
・濃縮法には、９５０ｃｍ-1付近の波数のレーザー光の
照射を必要とするが、９５０ｃｍ-1付近の１光子吸収は
どの同位体分子に対しても非常に小さいので、分子が最
初に光子を吸収する効率は極めて悪く、多光子吸収の効
率も悪い。従って、本発明においてはシリコン同位体の
レーザー分離・濃縮法の高効率化をその課題とする。 【解決手段】 レーザーによるＳｉ2Ｆ6で代表されるシ
リコンのハロゲン化物の赤外多光子分解に基づく、28Ｓ
ｉ、29Ｓｉ、30Ｓｉなどのシリコン同位体の分離・濃縮
において、ハロゲン化物に異なる波長の複数の赤外パル
スレーザー光を同期させて照射することを特徴とする分
離・濃縮の高効率化法を課題解決手段とする。
・濃縮法には、９５０ｃｍ-1付近の波数のレーザー光の
照射を必要とするが、９５０ｃｍ-1付近の１光子吸収は
どの同位体分子に対しても非常に小さいので、分子が最
初に光子を吸収する効率は極めて悪く、多光子吸収の効
率も悪い。従って、本発明においてはシリコン同位体の
レーザー分離・濃縮法の高効率化をその課題とする。 【解決手段】 レーザーによるＳｉ2Ｆ6で代表されるシ
リコンのハロゲン化物の赤外多光子分解に基づく、28Ｓ
ｉ、29Ｓｉ、30Ｓｉなどのシリコン同位体の分離・濃縮
において、ハロゲン化物に異なる波長の複数の赤外パル
スレーザー光を同期させて照射することを特徴とする分
離・濃縮の高効率化法を課題解決手段とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、シリコンのハロゲ
ン化物の赤外多光子分解に基づくシリコン同位体のレー
ザー分離・濃縮において、シリコンのハロゲン化物に異
なる波長の複数の赤外パルスレーザー光を同期させて照
射することによって、分離・濃縮される同位体の選択性
および収量の著しい向上をはかる方法に関する。
ン化物の赤外多光子分解に基づくシリコン同位体のレー
ザー分離・濃縮において、シリコンのハロゲン化物に異
なる波長の複数の赤外パルスレーザー光を同期させて照
射することによって、分離・濃縮される同位体の選択性
および収量の著しい向上をはかる方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】多数の元素には、放射能を持たない安定
な同位体が存在し、放射線の被曝の恐れがないことから
その利用が拡大しつつある。
な同位体が存在し、放射線の被曝の恐れがないことから
その利用が拡大しつつある。
【０００３】天然のシリコンは28Ｓｉ、29Ｓｉおよび30
Ｓｉの３種類の安定同位体から構成されており、われわ
れの周囲にあるシリコン化合物中には、常に28Ｓｉが９
２．２％、29Ｓｉが４．７％、そして30Ｓｉが３．１％
の割合で存在している。
Ｓｉの３種類の安定同位体から構成されており、われわ
れの周囲にあるシリコン化合物中には、常に28Ｓｉが９
２．２％、29Ｓｉが４．７％、そして30Ｓｉが３．１％
の割合で存在している。
【０００４】分離・濃縮されたシリコンの安定同位体
は、すでに様々な分野で利用されると同時に、将来の利
用法に関する提案もなされている。すなわち28Ｓｉおよ
び30Ｓｉは稲への珪素肥料の効果の研究にトレーサーと
して、また30Ｓｉは新しい核種の製造に用いられてき
た。一方、29Ｓｉは一部の半導体製造の過程においてイ
オン注入に用いられてきた。ここ数年では、高純度28Ｓ
ｉの単結晶が高熱伝導性を示すことが実証され、これを
用いたチップは放熱が容易と考えられることから、集積
回路のさらなる高集積化と高速化に寄与するものとして
大きな注目を集めている。また核スピンを持つ29Ｓｉを
完全に除いたシリコンの単結晶、すなわち高純度28Ｓｉ
の単結晶では、添加するリンの磁気的性質を利用した量
子コンピューターのアイデアが提案され関心が高まって
いる。
は、すでに様々な分野で利用されると同時に、将来の利
用法に関する提案もなされている。すなわち28Ｓｉおよ
び30Ｓｉは稲への珪素肥料の効果の研究にトレーサーと
して、また30Ｓｉは新しい核種の製造に用いられてき
た。一方、29Ｓｉは一部の半導体製造の過程においてイ
オン注入に用いられてきた。ここ数年では、高純度28Ｓ
ｉの単結晶が高熱伝導性を示すことが実証され、これを
用いたチップは放熱が容易と考えられることから、集積
回路のさらなる高集積化と高速化に寄与するものとして
大きな注目を集めている。また核スピンを持つ29Ｓｉを
完全に除いたシリコンの単結晶、すなわち高純度28Ｓｉ
の単結晶では、添加するリンの磁気的性質を利用した量
子コンピューターのアイデアが提案され関心が高まって
いる。
【０００５】このように、シリコンの同位体は、近い将
来様々な分野で大量に利用される状況が生まれつつある
が、その利用の拡大に応ずるためには、同位体の分離・
濃縮の技術の高効率化が必然的な前提となる。
来様々な分野で大量に利用される状況が生まれつつある
が、その利用の拡大に応ずるためには、同位体の分離・
濃縮の技術の高効率化が必然的な前提となる。
【０００６】（レーザー法以外のシリコン同位体の分離
・濃縮法）シリコン同位体の分離・濃縮に関しては古く
から電磁質量分離器を用いる方法がある。しかしこの方
法では、たとえ大型の電磁質量分離器を用いても分離で
きる量が限られており、同位体を安価に大量供給するこ
とは不可能である。
・濃縮法）シリコン同位体の分離・濃縮に関しては古く
から電磁質量分離器を用いる方法がある。しかしこの方
法では、たとえ大型の電磁質量分離器を用いても分離で
きる量が限られており、同位体を安価に大量供給するこ
とは不可能である。
【０００７】ロシアでは軍事的核関連施設として開発さ
れた巨大な遠心分離装置を、シリコンの同位体の分離・
濃縮に転用しているが、巨大な遠心分離装置には膨大な
設備費が必要であり、また軍事機密の問題もあり民間で
行なうことは不可能である。
れた巨大な遠心分離装置を、シリコンの同位体の分離・
濃縮に転用しているが、巨大な遠心分離装置には膨大な
設備費が必要であり、また軍事機密の問題もあり民間で
行なうことは不可能である。
【０００８】（レーザーによるシリコン同位体の分離・
濃縮法）シリコン同位体の分離・濃縮に関しては、炭酸
ガスレーザーで誘起されるＳｉ 2Ｆ6の同位体選択的な赤
外多光子分解に基づく方法が開発されている（特許公報
H2-56133; US Patent 4824537; EU Patent 0190758; 特
許公報 H5-80245; S. Arai, H. Kaetsu, and S. Isomur
a, Appl. Phys., B32, 199（1991））。まずその方法の
概要について述べ、次にその問題点を指摘する。
濃縮法）シリコン同位体の分離・濃縮に関しては、炭酸
ガスレーザーで誘起されるＳｉ 2Ｆ6の同位体選択的な赤
外多光子分解に基づく方法が開発されている（特許公報
H2-56133; US Patent 4824537; EU Patent 0190758; 特
許公報 H5-80245; S. Arai, H. Kaetsu, and S. Isomur
a, Appl. Phys., B32, 199（1991））。まずその方法の
概要について述べ、次にその問題点を指摘する。
【０００９】（Ｓｉ2Ｆ6の赤外多光子分解）分子に、そ
の赤外吸収帯が存在する領域の強いレーザー光を照射す
ると、個々の分子が数十個にも達する多数の光子を吸収
して分解を起こすことがある。この現象を赤外多光子分
解という。図１はシリコンのフッ化物であるＳｉ2Ｆ6の
赤外吸収スペクトルおよび炭酸ガスレーザーの発振線を
示したものである。図に示したようにＳｉ2Ｆ6は、炭酸
ガスレーザーの発振領域にＳｉ−Ｆ結合の伸縮振動によ
る赤外吸収帯を持つ。そこで炭酸ガスレーザーの１０Ｒ
あるいは１０Ｐに属する発振線の一つを取りだし、その
強いパルス光（ｈν）をＳｉ2Ｆ6に照射すると、個々の
分子が多数の光子を吸収して高振動励起状態となり、次
いでＳｉＦ2とＳｉＦ4に分解する。これがＳｉ2Ｆ6の赤
外多光子分解である。ただしここでｎは分子に吸収され
るレーザー光子の数を表す。
の赤外吸収帯が存在する領域の強いレーザー光を照射す
ると、個々の分子が数十個にも達する多数の光子を吸収
して分解を起こすことがある。この現象を赤外多光子分
解という。図１はシリコンのフッ化物であるＳｉ2Ｆ6の
赤外吸収スペクトルおよび炭酸ガスレーザーの発振線を
示したものである。図に示したようにＳｉ2Ｆ6は、炭酸
ガスレーザーの発振領域にＳｉ−Ｆ結合の伸縮振動によ
る赤外吸収帯を持つ。そこで炭酸ガスレーザーの１０Ｒ
あるいは１０Ｐに属する発振線の一つを取りだし、その
強いパルス光（ｈν）をＳｉ2Ｆ6に照射すると、個々の
分子が多数の光子を吸収して高振動励起状態となり、次
いでＳｉＦ2とＳｉＦ4に分解する。これがＳｉ2Ｆ6の赤
外多光子分解である。ただしここでｎは分子に吸収され
るレーザー光子の数を表す。
【化１】
Ｓｉ2Ｆ6 ＋ ｎｈν → ＳｉＦ2 ＋ ＳｉＦ4
【００１０】分解生成物のうちで、ＳｉＦ4は安定な気
体分子であるが、他方のＳｉＦ2は不安定な分子であ
り、次々に重合して組成が（ＳｉＦ2）mの白色の固体物
質を生成する。ただしここでｍは重合するＳｉＦ2分子
の数を表す。
体分子であるが、他方のＳｉＦ2は不安定な分子であ
り、次々に重合して組成が（ＳｉＦ2）mの白色の固体物
質を生成する。ただしここでｍは重合するＳｉＦ2分子
の数を表す。
【化２】ｍ ＳｉＦ2 → （ＳｉＦ2）m
【００１１】Ｓｉ2Ｆ6がＳｉＦ2とＳｉＦ4とに分解する
過程は、約１９０ｋＪ/ｍｏｌのエネルギーを必要とす
ることが、熱分解の研究より明らかにされている。この
値は、赤外多光子分解を起こした分子には、少なくとも
１７個あるいはそれ以上の炭酸ガスレーザーの光子が吸
収されていなければならないことを意味する。
過程は、約１９０ｋＪ/ｍｏｌのエネルギーを必要とす
ることが、熱分解の研究より明らかにされている。この
値は、赤外多光子分解を起こした分子には、少なくとも
１７個あるいはそれ以上の炭酸ガスレーザーの光子が吸
収されていなければならないことを意味する。
【００１２】（吸収スペクトルと同位体シフト）図１に
示したＳｉ2Ｆ6の赤外吸収スペクトルは、赤外分光光度
計で測定されたものである。普通の分光光度計では光の
強度が弱く、吸収は分子が１個の光子を吸収する過程に
対応する。この様な１光子吸収に対応するスペクトル
を、ここでは通常の赤外吸収スペクトルと呼ぶことにす
る。
示したＳｉ2Ｆ6の赤外吸収スペクトルは、赤外分光光度
計で測定されたものである。普通の分光光度計では光の
強度が弱く、吸収は分子が１個の光子を吸収する過程に
対応する。この様な１光子吸収に対応するスペクトル
を、ここでは通常の赤外吸収スペクトルと呼ぶことにす
る。
【００１３】Ｓｉ2Ｆ6の通常の赤外吸収スペクトルにお
いて、Ｓｉ−Ｆの伸縮振動に基づく吸収帯ピークの位置
は、28Ｓｉ−Ｆでは９９０ｃｍ-1にある。また29Ｓｉ−
Ｆでは９８２ｃｍ-1、30Ｓｉ−Ｆでは９７４ｃｍ-1にあ
ると推定される。一般に、異なる同位体の吸収帯の間に
はしばしば同位体シフトと呼ばれるずれが観測される。
図では各同位体吸収帯のピーク間が狭く、吸収帯広がり
が重なっているため28Ｓｉ−Ｆを除いたピーク位置の判
別は困難になっている。
いて、Ｓｉ−Ｆの伸縮振動に基づく吸収帯ピークの位置
は、28Ｓｉ−Ｆでは９９０ｃｍ-1にある。また29Ｓｉ−
Ｆでは９８２ｃｍ-1、30Ｓｉ−Ｆでは９７４ｃｍ-1にあ
ると推定される。一般に、異なる同位体の吸収帯の間に
はしばしば同位体シフトと呼ばれるずれが観測される。
図では各同位体吸収帯のピーク間が狭く、吸収帯広がり
が重なっているため28Ｓｉ−Ｆを除いたピーク位置の判
別は困難になっている。
【００１４】赤外多光子分解では、分解を起こしたＳｉ
2Ｆ6分子は少なくとも１７個以上の光子が吸収されてい
る。分子が多数の光子を吸収する過程に対応する多光子
吸収スペクトルは、図１のような通常の１光子吸収した
場合のスペクトルとは異なり、スペクトルピークが長波
長側、波数では低波数側にシフトし、スペクトルの幅も
広くなることが知られている。また１光子吸収スペクト
ルと同じ程度の同位体シフトも存在することが予想さ
れ、事実、実験においても裏付けられている。
2Ｆ6分子は少なくとも１７個以上の光子が吸収されてい
る。分子が多数の光子を吸収する過程に対応する多光子
吸収スペクトルは、図１のような通常の１光子吸収した
場合のスペクトルとは異なり、スペクトルピークが長波
長側、波数では低波数側にシフトし、スペクトルの幅も
広くなることが知られている。また１光子吸収スペクト
ルと同じ程度の同位体シフトも存在することが予想さ
れ、事実、実験においても裏付けられている。
【００１５】（レーザー法の原理）そこで異なる同位体
を含む分子間にみられる赤外多光子吸収の違いに着目
し、適切な波長のレーザー光を照射して、特定の同位体
を含む分子を選択的に多光子励起し、分解に導くことが
可能となる。その結果、同位体は分解生成物あるいは未
分解原料中に濃縮される。これが赤外多光子分解に基づ
く同位体の分離・濃縮法の原理である。
を含む分子間にみられる赤外多光子吸収の違いに着目
し、適切な波長のレーザー光を照射して、特定の同位体
を含む分子を選択的に多光子励起し、分解に導くことが
可能となる。その結果、同位体は分解生成物あるいは未
分解原料中に濃縮される。これが赤外多光子分解に基づ
く同位体の分離・濃縮法の原理である。
【００１６】（レーザーによるシリコン同位体の分離・
濃縮法の現状）炭酸ガスレーザーの単色のパルス光によ
るＳｉ2Ｆ6の赤外多光子分解は、すでに詳細に研究され
ている（M. Kamioka, S. Arai, Y. Ishikawa, S. Isomu
ra, and N. Takamiya, Chem. Phys. Lett., 119, 357
（1985）; M. Kamioka, Y. Ishikawa, H. Kaetsu, S. I
somura, and S. Arai, J. Phys. Chem., 90, 5727（198
6））。その結果によれば、９５０ｃｍ-1付近のパルス
光で分解を誘起すると、気体生成物ＳｉＦ4あるいは固
体生成物（ＳｉＦ2）m中に29Ｓｉおよび30Ｓｉが高濃縮
され、一方、未分解のＳｉ2Ｆ6中に28Ｓｉが高濃縮され
る。
濃縮法の現状）炭酸ガスレーザーの単色のパルス光によ
るＳｉ2Ｆ6の赤外多光子分解は、すでに詳細に研究され
ている（M. Kamioka, S. Arai, Y. Ishikawa, S. Isomu
ra, and N. Takamiya, Chem. Phys. Lett., 119, 357
（1985）; M. Kamioka, Y. Ishikawa, H. Kaetsu, S. I
somura, and S. Arai, J. Phys. Chem., 90, 5727（198
6））。その結果によれば、９５０ｃｍ-1付近のパルス
光で分解を誘起すると、気体生成物ＳｉＦ4あるいは固
体生成物（ＳｉＦ2）m中に29Ｓｉおよび30Ｓｉが高濃縮
され、一方、未分解のＳｉ2Ｆ6中に28Ｓｉが高濃縮され
る。
【００１７】この方法は小型の装置で効率良くシリコン
同位体を分離・濃縮できる技術である。すでに連続的な
原料の供給、高出力炭酸ガスレーザーによる照射、連続
的な生成物および未分解原料の回収などの操作を組合
せ、ある規模の分離・濃縮が行なわれている。さらに開
発を進めればシリコン同位体を安価に大量供給すること
が十分可能である。
同位体を分離・濃縮できる技術である。すでに連続的な
原料の供給、高出力炭酸ガスレーザーによる照射、連続
的な生成物および未分解原料の回収などの操作を組合
せ、ある規模の分離・濃縮が行なわれている。さらに開
発を進めればシリコン同位体を安価に大量供給すること
が十分可能である。
【００１８】
【発明が解決しようとする課題】（従来のレーザー法の
問題点）これまでの研究開発で明らかになったことであ
るが、単色のレーザー光を用いてシリコン同位体の分離
・濃縮を行なう場合には、９５０ｃｍ-1付近の波数のレ
ーザー光を照射する必要がある。これよりもＳｉ2Ｆ6の
吸収帯に近い側、すなわち高波数側のレーザー光を照射
すると、分解の収量は増大するが同位体の選択性が激減
する。また低波数側のレーザー光を照射すると、分解の
収量、同位体の選択性共に減少する。しかし９５０ｃｍ
-1付近の１光子吸収は、図１を見れば分かる通りどの同
位体分子に対しても非常に小さい。したがって分子が最
初に光子を吸収する効率は極めて悪く、後続する多光子
吸収の効率も悪いと見なさざるを得ない。
問題点）これまでの研究開発で明らかになったことであ
るが、単色のレーザー光を用いてシリコン同位体の分離
・濃縮を行なう場合には、９５０ｃｍ-1付近の波数のレ
ーザー光を照射する必要がある。これよりもＳｉ2Ｆ6の
吸収帯に近い側、すなわち高波数側のレーザー光を照射
すると、分解の収量は増大するが同位体の選択性が激減
する。また低波数側のレーザー光を照射すると、分解の
収量、同位体の選択性共に減少する。しかし９５０ｃｍ
-1付近の１光子吸収は、図１を見れば分かる通りどの同
位体分子に対しても非常に小さい。したがって分子が最
初に光子を吸収する効率は極めて悪く、後続する多光子
吸収の効率も悪いと見なさざるを得ない。
【００１９】われわれは将来のシリコン同位体の大規模
な利用に応ずるために、レーザー分離・濃縮法の高効率
化を目指して、鋭意実験・検討の結果、以下に述べる方
法を考案した。
な利用に応ずるために、レーザー分離・濃縮法の高効率
化を目指して、鋭意実験・検討の結果、以下に述べる方
法を考案した。
【００２０】
【課題を解決するための手段】上記の問題点を解決する
ために、本発明の一態様においては、波長の異なる複数
の炭酸ガスレーザーのパルス光を同期させてＳｉ2Ｆ6に
照射する。具体的には、本発明は、レーザーによるシリ
コンのハロゲン化物の赤外多光子分解に基づく、28Ｓ
ｉ、29Ｓｉ、30Ｓｉなどのシリコン同位体の分離・濃縮
の高効率化法であって、異なる波長の複数のレーザー源
からレーザー光を発振し；発振されたレーザー光をＣａ
Ｆ2結晶板を通過させるか又はレーザー電極の放電電圧
を制御することにより該レーザー光のエネルギーを調節
し；そして前記調節したレーザー光を前記ハロゲン化物
に同期させて照射することを特徴とする分離・濃縮の高
効率化法を課題解決手段とする。本発明は、また、レー
ザーによるシリコンのハロゲン化物の赤外多光子分解に
基づく、28Ｓｉ、29Ｓｉ、30Ｓｉなどのシリコン同位体
の分離・濃縮の高効率化のための装置であって、前記ハ
ロゲン化物にレーザー光を照射するための異なる波長の
複数のレーザー源；前記レーザー源から発振されるレー
ザー光を通過させることによりそのエネルギーを調節す
るためのＣａＦ2結晶板；その先端にＮａＣｌ結晶ある
いはＫＣｌ結晶の窓を有し、その内部に封入された前記
ハロゲン化物に該窓を通して入射されるレーザー光を照
射するための反応器；及び、前記複数のレーザー源から
のパルス光を同時に前記反応器を通過するように調節す
るための遅延発生器を備える装置を解決手段とする。
ために、本発明の一態様においては、波長の異なる複数
の炭酸ガスレーザーのパルス光を同期させてＳｉ2Ｆ6に
照射する。具体的には、本発明は、レーザーによるシリ
コンのハロゲン化物の赤外多光子分解に基づく、28Ｓ
ｉ、29Ｓｉ、30Ｓｉなどのシリコン同位体の分離・濃縮
の高効率化法であって、異なる波長の複数のレーザー源
からレーザー光を発振し；発振されたレーザー光をＣａ
Ｆ2結晶板を通過させるか又はレーザー電極の放電電圧
を制御することにより該レーザー光のエネルギーを調節
し；そして前記調節したレーザー光を前記ハロゲン化物
に同期させて照射することを特徴とする分離・濃縮の高
効率化法を課題解決手段とする。本発明は、また、レー
ザーによるシリコンのハロゲン化物の赤外多光子分解に
基づく、28Ｓｉ、29Ｓｉ、30Ｓｉなどのシリコン同位体
の分離・濃縮の高効率化のための装置であって、前記ハ
ロゲン化物にレーザー光を照射するための異なる波長の
複数のレーザー源；前記レーザー源から発振されるレー
ザー光を通過させることによりそのエネルギーを調節す
るためのＣａＦ2結晶板；その先端にＮａＣｌ結晶ある
いはＫＣｌ結晶の窓を有し、その内部に封入された前記
ハロゲン化物に該窓を通して入射されるレーザー光を照
射するための反応器；及び、前記複数のレーザー源から
のパルス光を同時に前記反応器を通過するように調節す
るための遅延発生器を備える装置を解決手段とする。
【００２１】
【発明の実施の形態】（２波長照射の有効性の説明）Ｓ
ｉ2Ｆ6のようなやや複雑な分子の赤外多光子吸収では、
最初の数個のレーザー光子を吸収する段階が効率向上の
重要な問題で、その光子を吸収した後の多光子吸収は常
に高い効率を維持できると考えられている。その理由は
複雑であるが、要するに数個の光子を吸収した後は分子
の多数の振動モードに様々なエネルギーを持った状態が
密に生じ、光学遷移と光子エネルギーとの間の不一致が
解消するためである。
ｉ2Ｆ6のようなやや複雑な分子の赤外多光子吸収では、
最初の数個のレーザー光子を吸収する段階が効率向上の
重要な問題で、その光子を吸収した後の多光子吸収は常
に高い効率を維持できると考えられている。その理由は
複雑であるが、要するに数個の光子を吸収した後は分子
の多数の振動モードに様々なエネルギーを持った状態が
密に生じ、光学遷移と光子エネルギーとの間の不一致が
解消するためである。
【００２２】図１の吸収スペクトルを見ると１０Ｒの発
振線がある９６５〜９７５ｃｍ-1の領域では29Ｓｉおよ
び30Ｓｉを含む同位体分子の吸収が比較的強い。さらに
同位体シフトも大きい。そこでわれわれはまずＳｉ2Ｆ6
に、炭酸ガスレーザー発振線の１０Ｒの１つを選び、そ
の極く弱いパルス光を照射した。続いて別の炭酸ガスレ
ーザー発振線の１０Ｐから１つを選び、その強いパルス
光を照射して赤外多光子分解に導いた。Ｓｉ2Ｆ6に対す
る１０Ｒの極く弱いパルス光の照射は、初期段階におけ
る１〜３個のレーザー光子の効率的かつ同位体選択的な
吸収による励起を意図し、１０Ｐの強いパルス光の照射
はその後の十数個に及ぶ多光子励起を意図している。
振線がある９６５〜９７５ｃｍ-1の領域では29Ｓｉおよ
び30Ｓｉを含む同位体分子の吸収が比較的強い。さらに
同位体シフトも大きい。そこでわれわれはまずＳｉ2Ｆ6
に、炭酸ガスレーザー発振線の１０Ｒの１つを選び、そ
の極く弱いパルス光を照射した。続いて別の炭酸ガスレ
ーザー発振線の１０Ｐから１つを選び、その強いパルス
光を照射して赤外多光子分解に導いた。Ｓｉ2Ｆ6に対す
る１０Ｒの極く弱いパルス光の照射は、初期段階におけ
る１〜３個のレーザー光子の効率的かつ同位体選択的な
吸収による励起を意図し、１０Ｐの強いパルス光の照射
はその後の十数個に及ぶ多光子励起を意図している。
【００２３】１０Ｒの発振線のパルス光は極めて弱くす
る必要がある。以前の研究から明らかであるが、仮にこ
のパルス光が必要以上に強く、赤外多光子分解が誘起さ
れると、その分解における同位体の選択性はほとんどな
い。分子１個当たり数個の光子の吸収が同位体選択的に
起こる程度にパルス光の強度を抑えておく必要がある。
パルスごとのレーザー光強度（フルエンス）の調節に
は、ＣａＦ2結晶板を使用することができ、また、レン
ズ等の当技術分野において既知のあらゆる適する光学系
を使用することができる。
る必要がある。以前の研究から明らかであるが、仮にこ
のパルス光が必要以上に強く、赤外多光子分解が誘起さ
れると、その分解における同位体の選択性はほとんどな
い。分子１個当たり数個の光子の吸収が同位体選択的に
起こる程度にパルス光の強度を抑えておく必要がある。
パルスごとのレーザー光強度（フルエンス）の調節に
は、ＣａＦ2結晶板を使用することができ、また、レン
ズ等の当技術分野において既知のあらゆる適する光学系
を使用することができる。
【００２４】１０Ｐの強いパルス光の照射は１０Ｒの弱
いパルス光の照射による効果が残っている間、すなわち
Ｓｉ2Ｆ6分子が振動励起状態にとどまっている間に行な
われなければならない。ここで本発明において、「同期
させる」とは、一方のパルス光の照射による効果が残っ
ている間、すなわちＳｉ2Ｆ6等のレーザー被射体分子が
該パルス光の照射により振動励起状態にとどまっている
間に他方のパルス光を照射することをいう。
いパルス光の照射による効果が残っている間、すなわち
Ｓｉ2Ｆ6分子が振動励起状態にとどまっている間に行な
われなければならない。ここで本発明において、「同期
させる」とは、一方のパルス光の照射による効果が残っ
ている間、すなわちＳｉ2Ｆ6等のレーザー被射体分子が
該パルス光の照射により振動励起状態にとどまっている
間に他方のパルス光を照射することをいう。
【００２５】異なる波長のレーザー光の照射による分離
・濃縮の高効率化の手法は、Ｓｉ2Ｆ6の９９０ｃｍ-1付
近の吸収帯だけにとどまらず、他の吸収帯、例えば８２
０ｃｍ-1付近の吸収帯による分離・濃縮においても応用
可能である。また化合物もＳｉ2Ｆ6だけに止まらず、例
えばＳｉＦ4、ＳｉＦ3Ｈ、ＳｉＦ3Ｃｌ、ＳｉＦ3Ｂｒ、
ＳｉＦ3ＣＨ3などで代表される他のシリコンのハロゲン
化物を用いたレーザー同位体分離・濃縮においても応用
可能である。さらに赤外レーザーに関してもＣＯ2（炭
酸ガス）レーザーだけに限定されるものではなく、例え
ば自由電子レーザーを使うことも可能である。本発明に
使用することができるレーザー波長は２種又は３種以上
であってもよく、これら複数のレーザー光の被射体への
入射方向は、同期させて照射するものであれば、あらゆ
る角度、例えば、対向方向、同方向又は直交方向などで
あってもよい。
・濃縮の高効率化の手法は、Ｓｉ2Ｆ6の９９０ｃｍ-1付
近の吸収帯だけにとどまらず、他の吸収帯、例えば８２
０ｃｍ-1付近の吸収帯による分離・濃縮においても応用
可能である。また化合物もＳｉ2Ｆ6だけに止まらず、例
えばＳｉＦ4、ＳｉＦ3Ｈ、ＳｉＦ3Ｃｌ、ＳｉＦ3Ｂｒ、
ＳｉＦ3ＣＨ3などで代表される他のシリコンのハロゲン
化物を用いたレーザー同位体分離・濃縮においても応用
可能である。さらに赤外レーザーに関してもＣＯ2（炭
酸ガス）レーザーだけに限定されるものではなく、例え
ば自由電子レーザーを使うことも可能である。本発明に
使用することができるレーザー波長は２種又は３種以上
であってもよく、これら複数のレーザー光の被射体への
入射方向は、同期させて照射するものであれば、あらゆ
る角度、例えば、対向方向、同方向又は直交方向などで
あってもよい。
【００２６】
【実施例】（実施例１）詳細な実験条件および実験結果
は、それぞれの実施例および比較例において記載する。
図２に実験装置および実験操作をブロック形式で示し
た。反応器１は内径２．０ｃｍのパイレックス（登録商
標）製ガラス管を十文字に組み合わせた形であり、４つ
のガラス管の先端には、ＮａＣｌ結晶あるいはＫＣｌ結
晶の窓２が、フッ素ゴム製Ｏリングおよびテフロン（登
録商標）製パッキングを使って完全に気密に取り付けら
れている。ＮａＣｌ結晶あるいはＫＣｌ結晶の窓２は直
径４．０ｃｍ、厚さ０．４ｃｍの円盤で、広い範囲の赤
外光を透過する。反応器１のパルスレーザー光３が通過
する方向の長さは１０．０ｃｍであり、それに直交する
赤外吸収スペクトルの測定を行なう方向の長さは５．０
ｃｍである。真空排気装置を用いて反応器１を十分に真
空排気した後、原料供給系から２ＴｏｒｒのＳｉ2Ｆ6を
反応器１に採取した。図３は質量分析計４で測定した原
料Ｓｉ2Ｆ6中の質量スペクトルである。Ｓｉ2Ｆ6は28Ｓ
ｉ28ＳｉＦ6、28Ｓｉ29ＳｉＦ6、28Ｓｉ 30ＳｉＦ6、29
Ｓｉ29ＳｉＦ6、29Ｓｉ30ＳｉＦ6、30Ｓｉ30ＳｉＦ6の
６種類の同位体分子から構成される。これらのうち29Ｓ
ｉ29ＳｉＦ6、29Ｓｉ30ＳｉＦ6、30Ｓｉ30ＳｉＦ6の存
在割合は小さく、質量数１５１、１５２および１５３に
それぞれ28Ｓｉ28ＳｉＦ5 +、28Ｓｉ29ＳｉＦ5 +、28Ｓｉ
30ＳｉＦ5 +フラグメントイオンの質量スペクトルピーク
が観測される。スペクトルピーク比から28Ｓｉは９２．
２％、29Ｓｉは４．７％、30Ｓｉは３．１％となり、天
然の同位体組成比と一致していることが確認できる。
は、それぞれの実施例および比較例において記載する。
図２に実験装置および実験操作をブロック形式で示し
た。反応器１は内径２．０ｃｍのパイレックス（登録商
標）製ガラス管を十文字に組み合わせた形であり、４つ
のガラス管の先端には、ＮａＣｌ結晶あるいはＫＣｌ結
晶の窓２が、フッ素ゴム製Ｏリングおよびテフロン（登
録商標）製パッキングを使って完全に気密に取り付けら
れている。ＮａＣｌ結晶あるいはＫＣｌ結晶の窓２は直
径４．０ｃｍ、厚さ０．４ｃｍの円盤で、広い範囲の赤
外光を透過する。反応器１のパルスレーザー光３が通過
する方向の長さは１０．０ｃｍであり、それに直交する
赤外吸収スペクトルの測定を行なう方向の長さは５．０
ｃｍである。真空排気装置を用いて反応器１を十分に真
空排気した後、原料供給系から２ＴｏｒｒのＳｉ2Ｆ6を
反応器１に採取した。図３は質量分析計４で測定した原
料Ｓｉ2Ｆ6中の質量スペクトルである。Ｓｉ2Ｆ6は28Ｓ
ｉ28ＳｉＦ6、28Ｓｉ29ＳｉＦ6、28Ｓｉ 30ＳｉＦ6、29
Ｓｉ29ＳｉＦ6、29Ｓｉ30ＳｉＦ6、30Ｓｉ30ＳｉＦ6の
６種類の同位体分子から構成される。これらのうち29Ｓ
ｉ29ＳｉＦ6、29Ｓｉ30ＳｉＦ6、30Ｓｉ30ＳｉＦ6の存
在割合は小さく、質量数１５１、１５２および１５３に
それぞれ28Ｓｉ28ＳｉＦ5 +、28Ｓｉ29ＳｉＦ5 +、28Ｓｉ
30ＳｉＦ5 +フラグメントイオンの質量スペクトルピーク
が観測される。スペクトルピーク比から28Ｓｉは９２．
２％、29Ｓｉは４．７％、30Ｓｉは３．１％となり、天
然の同位体組成比と一致していることが確認できる。
【００２７】炭酸ガスレーザーＡ５は９６６．２３ｃｍ
-1の１０Ｒ（６）線を、また炭酸ガスレーザーＢ６は９
５４．５５ｃｍ-1の１０Ｐ（８）線を発振するように設
定した。また金属製の虹彩絞り７を用いて、両方のレー
ザー光３を直径１．５ｃｍの円形にした。炭酸ガスレー
ザーＡ５と反応器１の間には、適切な枚数のＣａＦ2結
晶板８を挿入して、反応器１内の１パルスごとのフルエ
ンスが、０．０９８Ｊ/ｃｍ2になるように調節した。Ｃ
ａＦ2結晶板８は、直径４ｃｍ、厚さ０．２ｃｍの円盤
で、９６６．２３ｃｍ-1の赤外光を多少吸収する。した
がってこの結晶板８を挿入するごとに、パルス光のフル
エンスが段階的に減少する。赤外多光子分解の実験で
は、一般にパルスごとの光の強度をフルエンスという量
で表わす。これはレーザー光の単位断面積当りのパルス
エネルギーを示している。すなわちパルスのエネルギー
をパワーメーターで測定し、その値をパルス光の断面積
で割ったものとなる。炭酸ガスレーザーＢ６からのパル
ス光のフルエンスは、レーザー電極の放電電圧を制御し
て、反応器１内での値が０．７６Ｊ/ｃｍ2となるように
調節した。それぞれのレーザー光３は向かい合った窓か
ら入射し、反応器１内で交差する。また炭酸ガスレーザ
ーＡ５からのパルス光と炭酸ガスレーザーＢ６からのパ
ルス光が同時に反応器１を通過するように照射タイミン
グを遅延発生器９で調節した。この実験条件のもとでＳ
ｉ2Ｆ6に、炭酸ガスレーザーＡ５およびＢ６からの各５
００パルスを照射した。
-1の１０Ｒ（６）線を、また炭酸ガスレーザーＢ６は９
５４．５５ｃｍ-1の１０Ｐ（８）線を発振するように設
定した。また金属製の虹彩絞り７を用いて、両方のレー
ザー光３を直径１．５ｃｍの円形にした。炭酸ガスレー
ザーＡ５と反応器１の間には、適切な枚数のＣａＦ2結
晶板８を挿入して、反応器１内の１パルスごとのフルエ
ンスが、０．０９８Ｊ/ｃｍ2になるように調節した。Ｃ
ａＦ2結晶板８は、直径４ｃｍ、厚さ０．２ｃｍの円盤
で、９６６．２３ｃｍ-1の赤外光を多少吸収する。した
がってこの結晶板８を挿入するごとに、パルス光のフル
エンスが段階的に減少する。赤外多光子分解の実験で
は、一般にパルスごとの光の強度をフルエンスという量
で表わす。これはレーザー光の単位断面積当りのパルス
エネルギーを示している。すなわちパルスのエネルギー
をパワーメーターで測定し、その値をパルス光の断面積
で割ったものとなる。炭酸ガスレーザーＢ６からのパル
ス光のフルエンスは、レーザー電極の放電電圧を制御し
て、反応器１内での値が０．７６Ｊ/ｃｍ2となるように
調節した。それぞれのレーザー光３は向かい合った窓か
ら入射し、反応器１内で交差する。また炭酸ガスレーザ
ーＡ５からのパルス光と炭酸ガスレーザーＢ６からのパ
ルス光が同時に反応器１を通過するように照射タイミン
グを遅延発生器９で調節した。この実験条件のもとでＳ
ｉ2Ｆ6に、炭酸ガスレーザーＡ５およびＢ６からの各５
００パルスを照射した。
【００２８】レーザー光照射前および照射後の試料の赤
外吸収スペクトルを精密に測定し、その差から原料Ｓｉ
2Ｆ6の分解割合を求めた。上記の照射条件のもとで、３
４．７％が分解している。ＳｉＦ4に対応する赤外吸収
スペクトルの部分では、28ＳｉＦ4、29ＳｉＦ4、30Ｓｉ
Ｆ4などの吸収帯が重なって観測された。赤外吸収スペ
クトル測定後、反応器１中の試料を液体窒素温度で凝縮
させて、蒸留器を含んでなる回収系内に回収した。この
操作で白色の固体生成物（ＳｉＦ2）mは、反応器１の内
壁に付着したままで回収されない。さらに凝縮した試料
を低温で蒸留して生成物ＳｉＦ4と未分解原料Ｓｉ2Ｆ6
とに分離した。続いて未分解原料Ｓｉ2Ｆ 6を質量分析計
４に導入し、シリコン同位体の組成比をＳｉ2Ｆ5 +に対
応する信号の強度から求めた。図４に示す質量スペクト
ルから同位体組成比を求めると、28Ｓｉは９９．６３
％、29Ｓｉは０．３６％、30Ｓｉは０．０１％であっ
た。
外吸収スペクトルを精密に測定し、その差から原料Ｓｉ
2Ｆ6の分解割合を求めた。上記の照射条件のもとで、３
４．７％が分解している。ＳｉＦ4に対応する赤外吸収
スペクトルの部分では、28ＳｉＦ4、29ＳｉＦ4、30Ｓｉ
Ｆ4などの吸収帯が重なって観測された。赤外吸収スペ
クトル測定後、反応器１中の試料を液体窒素温度で凝縮
させて、蒸留器を含んでなる回収系内に回収した。この
操作で白色の固体生成物（ＳｉＦ2）mは、反応器１の内
壁に付着したままで回収されない。さらに凝縮した試料
を低温で蒸留して生成物ＳｉＦ4と未分解原料Ｓｉ2Ｆ6
とに分離した。続いて未分解原料Ｓｉ2Ｆ 6を質量分析計
４に導入し、シリコン同位体の組成比をＳｉ2Ｆ5 +に対
応する信号の強度から求めた。図４に示す質量スペクト
ルから同位体組成比を求めると、28Ｓｉは９９．６３
％、29Ｓｉは０．３６％、30Ｓｉは０．０１％であっ
た。
【００２９】（実施例２）反応器１に２ＴｏｒｒのＳｉ
2Ｆ6を採取した。炭酸ガスレーザーＡ５は９６６．２３
ｃｍ-1の１０Ｒ（６）線を、また炭酸ガスレーザーＢ６
は９５４．５５ｃｍ-1の１０Ｐ（８）線を発振するよう
に設定した。さらに炭酸ガスレーザーＡ５と反応器１の
間に適切な枚数のＣａＦ2結晶板８を挿入し、反応器１
内のフルエンスが約０．０９８Ｊ/ｃｍ2になるように調
節した。また炭酸ガスレーザーＢ６からのパルス光は、
レーザーの放電電圧を制御して反応器１内のフルエンス
が０．７６Ｊ/ｃｍ2となるように調節した。この実験条
件のもとで、Ｓｉ2Ｆ6に炭酸ガスレーザーＡ５およびＢ
６からの各１０００パルスを同時に照射した。この実施
例では、Ｓｉ2Ｆ6に多数のパルスを照射して29Ｓｉおよ
び30Ｓｉを含む分子をほぼ全て分解に導き、未分解原料
Ｓｉ2Ｆ6中に28Ｓｉを高濃縮することを意図している。
2Ｆ6を採取した。炭酸ガスレーザーＡ５は９６６．２３
ｃｍ-1の１０Ｒ（６）線を、また炭酸ガスレーザーＢ６
は９５４．５５ｃｍ-1の１０Ｐ（８）線を発振するよう
に設定した。さらに炭酸ガスレーザーＡ５と反応器１の
間に適切な枚数のＣａＦ2結晶板８を挿入し、反応器１
内のフルエンスが約０．０９８Ｊ/ｃｍ2になるように調
節した。また炭酸ガスレーザーＢ６からのパルス光は、
レーザーの放電電圧を制御して反応器１内のフルエンス
が０．７６Ｊ/ｃｍ2となるように調節した。この実験条
件のもとで、Ｓｉ2Ｆ6に炭酸ガスレーザーＡ５およびＢ
６からの各１０００パルスを同時に照射した。この実施
例では、Ｓｉ2Ｆ6に多数のパルスを照射して29Ｓｉおよ
び30Ｓｉを含む分子をほぼ全て分解に導き、未分解原料
Ｓｉ2Ｆ6中に28Ｓｉを高濃縮することを意図している。
【００３０】レーザー光照射前後の試料の赤外吸収スペ
クトル差から求めたＳｉ2Ｆ6の分解割合は４６．９％で
あった。照射後の試料は低温で蒸留してＳｉＦ4とＳｉ2
Ｆとに分離し、さらにそれぞれについて質量分析を行な
った。分析の結果、図５に示した質量スペクトルから、
未分解原料Ｓｉ2Ｆ6中の29Ｓｉおよび30Ｓｉは質量分析
計４ではほとんど認められず、未分解原料中には28Ｓｉ
がほぼ１００％近く濃縮されていることが明らかとなっ
た。
クトル差から求めたＳｉ2Ｆ6の分解割合は４６．９％で
あった。照射後の試料は低温で蒸留してＳｉＦ4とＳｉ2
Ｆとに分離し、さらにそれぞれについて質量分析を行な
った。分析の結果、図５に示した質量スペクトルから、
未分解原料Ｓｉ2Ｆ6中の29Ｓｉおよび30Ｓｉは質量分析
計４ではほとんど認められず、未分解原料中には28Ｓｉ
がほぼ１００％近く濃縮されていることが明らかとなっ
た。
【００３１】（比較例１）反応器１に２ＴｏｒｒのＳｉ
2Ｆ6を採取した。この比較例では炭酸ガスレーザーＡ５
は使用しなかった。したがって１波長のみでのレーザー
照射の実験である。炭酸ガスレーザーＢ６は９５４．５
５ｃｍ-1の１０Ｐ（８）線を発振するように設定した。
以前の研究で明らかであるが、この発振線は未分解のＳ
ｉ2Ｆ6中に 28Ｓｉを高濃縮する場合に最適な線である。
反応器１内のフルエンスは、レーザーの放電電圧を制御
して１．０Ｊ/ｃｍ2となるように調節した。この実験条
件のもとでＳｉ2Ｆ6に炭酸ガスレーザーＢ６からの２０
００パルスを照射した。
2Ｆ6を採取した。この比較例では炭酸ガスレーザーＡ５
は使用しなかった。したがって１波長のみでのレーザー
照射の実験である。炭酸ガスレーザーＢ６は９５４．５
５ｃｍ-1の１０Ｐ（８）線を発振するように設定した。
以前の研究で明らかであるが、この発振線は未分解のＳ
ｉ2Ｆ6中に 28Ｓｉを高濃縮する場合に最適な線である。
反応器１内のフルエンスは、レーザーの放電電圧を制御
して１．０Ｊ/ｃｍ2となるように調節した。この実験条
件のもとでＳｉ2Ｆ6に炭酸ガスレーザーＢ６からの２０
００パルスを照射した。
【００３２】レーザー光照射前および照射後の試料の赤
外吸収スペクトル差から、Ｓｉ2Ｆ6の分解割合を求め
た。割合は３５．６％となった。照射後の試料は低温で
蒸留してＳｉＦ4とＳｉ2Ｆ6とに分離し、未分解のＳｉ2
Ｆ6中のシリコン同位体組成比を質量分析計で測定し
た。28Ｓｉが９９．３５％、29Ｓｉが０．６３％、30Ｓ
ｉが０．０２％であり、２波長照射の場合と比較する
と、28Ｓｉの濃縮度がやや低下している。また照射パル
ス数が２０００であることを考慮すると、パルス当たり
の分解効率が大幅に低下している。
外吸収スペクトル差から、Ｓｉ2Ｆ6の分解割合を求め
た。割合は３５．６％となった。照射後の試料は低温で
蒸留してＳｉＦ4とＳｉ2Ｆ6とに分離し、未分解のＳｉ2
Ｆ6中のシリコン同位体組成比を質量分析計で測定し
た。28Ｓｉが９９．３５％、29Ｓｉが０．６３％、30Ｓ
ｉが０．０２％であり、２波長照射の場合と比較する
と、28Ｓｉの濃縮度がやや低下している。また照射パル
ス数が２０００であることを考慮すると、パルス当たり
の分解効率が大幅に低下している。
【００３３】（比較例２）反応器１に２ＴｏｒｒのＳｉ
2Ｆ6を採取した。炭酸ガスレーザーＡ５は９６６．２３
ｃｍ-1の１０Ｒ（６）線を発振するように設定した。さ
らにレーザーと反応器１との間に適切な枚数のＣａＦ2
結晶板８を挿入して、反応器１内のフルエンスが０．１
Ｊ/ｃｍ2になるように調節した。この比較例では炭酸ガ
スレーザーＢ６は使用しなかった。したがって１波長の
みでのレーザー照射の実験である。この実験条件のもと
でＳｉ2Ｆ6に炭酸ガスレーザーＡ５からの１０００パル
スを照射した。
2Ｆ6を採取した。炭酸ガスレーザーＡ５は９６６．２３
ｃｍ-1の１０Ｒ（６）線を発振するように設定した。さ
らにレーザーと反応器１との間に適切な枚数のＣａＦ2
結晶板８を挿入して、反応器１内のフルエンスが０．１
Ｊ/ｃｍ2になるように調節した。この比較例では炭酸ガ
スレーザーＢ６は使用しなかった。したがって１波長の
みでのレーザー照射の実験である。この実験条件のもと
でＳｉ2Ｆ6に炭酸ガスレーザーＡ５からの１０００パル
スを照射した。
【００３４】レーザー光照射前および照射後の試料の赤
外吸収スペクトル差からＳｉＦ4の生成量を求めた。Ｓ
ｉＦ4はごく少量生成されるのみで、このフルエンスで
はＳｉ2Ｆ6の赤外多光子分解がほとんど起こらないこと
が判明した。赤外多光子分解を誘起するには、フルエン
スが高い炭酸ガスレーザーＢ６からのパルス光の同時照
射が必要である。
外吸収スペクトル差からＳｉＦ4の生成量を求めた。Ｓ
ｉＦ4はごく少量生成されるのみで、このフルエンスで
はＳｉ2Ｆ6の赤外多光子分解がほとんど起こらないこと
が判明した。赤外多光子分解を誘起するには、フルエン
スが高い炭酸ガスレーザーＢ６からのパルス光の同時照
射が必要である。
【００３５】
【発明の効果】実施例１においては、Ｓｉ2Ｆ6に１０Ｒ
（６）の弱いパルス光と１０Ｐ（８）の強いパルス光を
同時に５００パルスづつ照射すると、Ｓｉ2Ｆ6の３４．
７％が分解し、残るＳｉ2Ｆ6中の28Ｓｉの濃度は９９．
６３％に達している。実施例２においては、同じ条件で
２つのパルス光を１０００パルスずつまで照射すると、
Ｓｉ2Ｆ6の４６．９％が分解し、残るＳｉ2Ｆ6中の28Ｓ
ｉの濃度はほぼ１００％に達している。比較例１は従来
から行なわれている単一波長照射の例で、Ｓｉ2Ｆ6に１
０Ｐ（８）の強いパルス光を２０００パルス照射する
と、Ｓｉ2Ｆ6の３５．６％が分解し、残るＳｉ2Ｆ6中の
28Ｓｉの濃度は９９．３５％に達している。比較例２
は、Ｓｉ2Ｆ6に１０Ｒ（６）の弱いパルス光だけを１０
００パルス照射しても、Ｓｉ2Ｆ6の分解はほとんど起こ
らないことを示している。実施例１および２と比較例１
を見れば明らかなように、複数の異なる波長のレーザー
光を同時に照射するシリコン同位体の分離・濃縮法で
は、従来の単一波長のレーザー光のみを用いる場合と比
較して、５００パルスすなわち４分の１というはるかに
少ないパルス照射で３５％程度の分解が起こり、より高
いレベルの選択性が得られる。さらに１０００パルスま
で照射すると、28Ｓｉの濃度はほぼ１００％に達する。
実施例１と２の比較から認められたことであるが、Ｓｉ
2Ｆ6の分解は照射パルス数に対して飽和の傾向があり、
分解は初期の段階ほど効率よく進行する。また29Ｓｉお
よび30Ｓｉの分離・濃縮も初期の段階で効率よく進行す
る。ここで開発した方法はシリコン同位体の分離・濃縮
の高効率化をもたらすもので、大規模なシリコン同位体
利用への道を拓くものである。
（６）の弱いパルス光と１０Ｐ（８）の強いパルス光を
同時に５００パルスづつ照射すると、Ｓｉ2Ｆ6の３４．
７％が分解し、残るＳｉ2Ｆ6中の28Ｓｉの濃度は９９．
６３％に達している。実施例２においては、同じ条件で
２つのパルス光を１０００パルスずつまで照射すると、
Ｓｉ2Ｆ6の４６．９％が分解し、残るＳｉ2Ｆ6中の28Ｓ
ｉの濃度はほぼ１００％に達している。比較例１は従来
から行なわれている単一波長照射の例で、Ｓｉ2Ｆ6に１
０Ｐ（８）の強いパルス光を２０００パルス照射する
と、Ｓｉ2Ｆ6の３５．６％が分解し、残るＳｉ2Ｆ6中の
28Ｓｉの濃度は９９．３５％に達している。比較例２
は、Ｓｉ2Ｆ6に１０Ｒ（６）の弱いパルス光だけを１０
００パルス照射しても、Ｓｉ2Ｆ6の分解はほとんど起こ
らないことを示している。実施例１および２と比較例１
を見れば明らかなように、複数の異なる波長のレーザー
光を同時に照射するシリコン同位体の分離・濃縮法で
は、従来の単一波長のレーザー光のみを用いる場合と比
較して、５００パルスすなわち４分の１というはるかに
少ないパルス照射で３５％程度の分解が起こり、より高
いレベルの選択性が得られる。さらに１０００パルスま
で照射すると、28Ｓｉの濃度はほぼ１００％に達する。
実施例１と２の比較から認められたことであるが、Ｓｉ
2Ｆ6の分解は照射パルス数に対して飽和の傾向があり、
分解は初期の段階ほど効率よく進行する。また29Ｓｉお
よび30Ｓｉの分離・濃縮も初期の段階で効率よく進行す
る。ここで開発した方法はシリコン同位体の分離・濃縮
の高効率化をもたらすもので、大規模なシリコン同位体
利用への道を拓くものである。
【図１】 Ｓｉ2Ｆ6の赤外吸収スペクトルにおける28Ｓ
ｉ−Ｆ、29Ｓｉ−Ｆ、および30Ｓｉ−Ｆの伸縮振動によ
る吸収帯、並びに炭酸ガスレーザーの発振線１０Ｒおよ
び１０Ｐの相対強度を示す図である。
ｉ−Ｆ、29Ｓｉ−Ｆ、および30Ｓｉ−Ｆの伸縮振動によ
る吸収帯、並びに炭酸ガスレーザーの発振線１０Ｒおよ
び１０Ｐの相対強度を示す図である。
【図２】 実験装置および実験操作をブロック形式で示
す図面である。
す図面である。
１ 反応器
２ 窓
３ レーザー光
４ 質量分析計
５ 炭酸ガスレーザーＡ
６ 炭酸ガスレーザーＢ
７ 虹彩絞り
８ ＣａＦ2結晶板
９ 遅延発生器
【図３】 質量分析計で測定した原料Ｓｉ2Ｆ6の天然同
位体組成比を示す質量スペクトルである。
位体組成比を示す質量スペクトルである。
【図４】 実施例１で５００パルス照射した後に質量分
析計で測定したＳｉ2Ｆ6の質量スペクトルである。
析計で測定したＳｉ2Ｆ6の質量スペクトルである。
【図５】 実施例２で１０００パルス照射した後に質量
分析計で測定したＳｉ 2Ｆ6の質量スペクトルである。
分析計で測定したＳｉ 2Ｆ6の質量スペクトルである。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 横山 淳
茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の４
日本原子力研究所東海研究所内
(72)発明者 大場 弘則
茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の４
日本原子力研究所東海研究所内
(72)発明者 橋本 雅史
茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の４
日本原子力研究所東海研究所内
(72)発明者 柴田 猛順
茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の４
日本原子力研究所東海研究所内
(72)発明者 荒井 重義
東京都豊島区池袋３丁目16番８号103
(72)発明者 石井 武
茨城県那珂郡東海村舟石川622番地12 ニ
ュークリア・デベロップメント株式会社内
(72)発明者 大家 暁雄
茨城県那珂郡東海村舟石川622番地12 ニ
ュークリア・デベロップメント株式会社内
Claims (2)
- 【請求項１】 レーザーによるＳｉ2Ｆ6で代表されるシ
リコンのハロゲン化物の赤外多光子分解に基づく、28Ｓ
ｉ、29Ｓｉ、30Ｓｉなどのシリコン同位体の分離・濃縮
において、ハロゲン化物に異なる波長の複数の赤外パル
スレーザー光を同期させて照射することを特徴とする分
離・濃縮の高効率化法。 - 【請求項２】 炭酸ガスレーザーによるＳｉ2Ｆ6の赤外
多光子分解に基づく、 28Ｓｉ、29Ｓｉ、30Ｓｉなどのシ
リコン同位体の分離・濃縮において、Ｓｉ2Ｆ6に異なる
波長の複数の炭酸ガスレーザーパルス光を同期させて照
射することを特徴とする分離・濃縮の高効率化法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001249048A JP2003053153A (ja) | 2001-08-20 | 2001-08-20 | レーザーによるシリコン同位体の高効率分離・濃縮法 |
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