JP2002527031A - テクネチウム―99m生成システム - Google Patents
テクネチウム―99m生成システムInfo
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Abstract
(57)【要約】99
Mo/99mTc生成システムは、99Moを含む組成物が添加された吸着剤コラム(11)を備えている。該吸着剤コラム(11)は、吸着剤コラム(11)から溶出された99mTcの濃縮用陰イオン交換コラム(15)に連通した流出端(31)を有している。99mTcの濃縮溶液を生成する方法は、一般的に、a)陰イオン交換コラム(15)に連通した流出端を有し且つ99Moを含む組成物が添加された吸着剤コラム(11)を用意する工程、b)前記吸着剤コラムから99mTcを溶出させて、該溶出99mTcを前記陰イオン交換コラム上で捕獲し且つ濃縮させる為に、塩溶液を用いて前記吸着剤コラム(11)を溶出する工程、及びc)還元性錯化剤を含む溶液を用いて、前記陰イオン交換コラムから濃縮された前記99mTcを溶出させる工程を含んでいる。
Description
【発明の詳細な説明】
発明の分野
合衆国政府は、合衆国エネルギー省とロックヒード マーティン エナジー シ
ステムズ インコーポレイテッドとの間に交わされた契約番号DEAC05-84OR21400
に従った本発明における権利を有している。
発明の背景 99mTcは、診断用核医学において使用される主要な放射性同位元素であり、1
年毎に推定一千万回の医療テストに使用され且つ患者に対して1年間に340億
ドルの費用負担を生じさせている。放射線同位元素は、99Moの崩壊によって生成
される。前記99Moは、現在はウラニウム-235(235U)の核分裂によって生成され
、主としてカナダのノージョンインコーポレイテッド(Nordion Inc.)から入手可
能である。
以下の3つの理由から、変質ルートを介する99Moの定期的な生成は、明確な長
期的利点を有している。
1.核分裂ルートは、数種の放射性ガスを含む非常に高濃度の放射性廃棄物を
生成する。その為、複雑な専用の処理方法及び運転することが殆ど禁止される程
に高価な廃棄
物処理設備を必要とする。
2.99Moを生成する核分裂において、目的物質は、大規模な保護設備を要する
兵器グレード物質である高濃縮235Uである。合衆国によって主導される国際的な
核拡散防止運動の一環として、近未来における高濃縮235Uの入手可能性は重要で
ある。
3.斯かる処理において切り離せないものとして環境問題が存在する。放射線
照射235Uの化学的処理の期間に亘って突発的な大災害事故の可能性が存在する。
該事故は、高濃度の放射性核分裂生成物の流出を招くことになる。
99Mo/99mTc生成装置の製造及び使用に関し、核分裂で生成された99Mo(Mo-F)が
、中性子捕獲法で生成された99Mo(Mo-N)と区別される事項のうち重要なものは、
比放射能である。Mo-Fの理論的な比放射能は480Ci/mgである。工業的に使用可能
な99Mo/99mTc生成装置は、1Ci/mg〜2Ci/mgの比放射能を有する99Moを必要とする
。核分裂法で生成された99Moは約100Ci/mgの比放射能を有している。これに対し
、中性子捕獲法で生成された99Moは、得られる最高度の中性子束(テネシー州オ
ークリッジのオークリッジ国立研究所にある有名な高中性子束炉の油圧管設備)
で生成されたとしても、50Ci/mg〜100Ci/mgのオーダーである。この数値は、従
来の生成システムに要求される数値よりも40分の1以内に留
まる。例えば、ある広く使用されている生成装置においては、99Moはアルミナの
コラムへ添加され、99mTcは正常食塩溶液を用いて前記コラムから溶出される。9 9m
Tcの定量的な溶出に対し要求される瞬時投与量は、明らかに、99Moの比放射能
に逆比例する前記コラムのサイズに依存している。このように、中性子捕獲法で
生成された99Moの低い比放射能は、より大きなアルミナコラムを必要とし、それ
故、99mTcの比容積(mCi/mL)は低くなる。
核分裂法99Mo/99mTc生成装置で得ることのできる比容積を有する99mTcを提供
することを目的として、99mTcを濃縮させる方法が、エス.セイファート、ジイ
.ワグナー及びエイ.エカード著「核医学用途の(n,γ)99Mo/99mTc生成装置から
の高濃縮[99mTc]過テクネチウム酸溶液」応用放射線同位元素(Appl.Radiat.Is
ot.)45巻577頁(1994)によって提案されている。斯かる99mTcの濃縮へのアプロー
チは2段階に分かれており、直ちに自動化できないほど複雑な工程である。例え
ば、該分裂方法においては、99mTcは、まず、アルミナコラムから正常食塩溶液
を用いて溶出され、引き続きSnCl2の付加によって過テクネチウム酸溶液の還元
が起こる。還元された99mTcは、その後、第2コラムに添加され、H2O2を含む酸
化アンモニウム溶液を用いた洗浄によって酸化させられる。昇温状態でH2O2を蒸
発させると、99mTcが前記第2コ
ラムから2mL〜3mLの正常食塩溶液と共に溶出する。このように、簡単に操作す
ることのできる単純な方法に対する要求が存在することは明白である。
2ステップのタンデム型生成システムは、キャリアフリー188Reの濃縮を目的
として、開発された。エフ.エフ.クナップ、イー.シー.リスク、エス.ミル
ザデッヒ及びエイ.ピー.カーハンに対し付与された、名称「タングステン-188
/キャリアフリーRe-188過レニウム酸生成システム」に係る1993年2月16日発
行の米国特許第5186913号及び1994年1月14日発行の米国特許第5275802号を参照
。その中で教示されている工程の一部において、188Reは陰イオン交換コラムか
ら強硝酸を用いて溶出され、続いて、188Reの塩素物形態への変換を目的として
、ほぼ乾燥状態にまで硝酸の蒸発が行われる。この変換工程は、単純な操作とし
て受け入れられるものではない。
エヌ.シィ.シュローダー著「ハンフォードタンク廃棄物再生システム用テク
ネチウム分配:Rellex-HPQ樹脂を用いたDDS及びDSSF-7廃刺激薬からのテクネチ
ウムの吸着」(1995年1月6日発行,LAUR-95-40)は、主に、廃棄物からの長寿命99T
cの分離を扱っている。99Tcは、錯化剤エチレンジアミン(EDA)を含む溶液を用い
た99Tcの還元溶出を伴う陰イオン交換樹脂に吸着される。99Moの崩壊によって生成される99mTcの再濃縮方法であって、それ故、簡単に
操作し得る単純な方法及び装置を提供することが要求されている。
なお、本明細書において同位元素が、99Tc等のように単純な用語で記されてい
る場合、その同位元素を含む溶液は、通常、推測されるものであることは、理解
されるべきである。
発明の目的
従って、本発明の目的は、235Uの使用を含まない,新規で且つ改良された99mT
cの生成方法を提供することである。
本発明の他の目的は、235Uの核分裂を含まない,新規で且つ改良された99mTc
の生成方法を提供することである。
本発明の他の目的は、大量の放射性廃棄物を発生させない,新規で且つ改良さ
れた99mTcの生成方法を提供することである。
さらに、本発明の他の目的は、核分裂工程を介さない,新規で且つ改良された99m
Tcの生成方法を提供することである。
さらに、本発明の他の目的は、原価を低廉化させつつ、有用性を十分に向上さ
せ得る,新規で且つ改良された99mTcの生成方法を提供することである。
本発明のさらに他の目的は、99Moの崩壊によって生成され
る99mTcの再濃縮方法を提供することである。
本発明のさらに他の目的は、高濃縮状態の99mTcを提供することである。
本発明のさらに他の目的は、核分裂ルートを用いずに生成される99mTcであっ
て、核分裂によって得られる99mTcに匹敵する比容積(mCi/mL)を有する99mTcを提
供することである。
本発明のさらに他の目的は、抗体への99mTcの付着等の,その後に引き続き行
われる放射性医薬品製剤工程に対し適切な99mTcを提供することである。
本発明のさらに他の目的は、本明細書における詳細な説明によって明らかにな
るであろう。
発明の概要
本発明の一の形態に従って、前述の及び他の目的は、99Moを含む組成物が添加
された吸着剤コラムを有する99Mo/99mTc生成システムによって達成される。前記
吸着剤コラムは、該吸着剤コラムから溶出された99mTcを濃縮させる為の陰イオ
ン交換コラムに連通された流出端を有している。
本発明の他の形態に従って、99mTcの濃縮溶液を得る方法は、
a. 99Moを含む組成物が添加された吸着剤コラムであって、
陰イオン交換コラムに連通された流出端を有する吸着剤コラムを用意する工
程と、
b. 前記吸着剤から99mTcを溶出し、前記陰イオン交換コラム上で99mTcを捕獲
して濃縮する為に、塩溶液を用いて前記吸着剤コラムを溶出する工程と、
c. 還元錯化剤を含む溶液を用いて、前記陰イオン交換コラムから濃縮99mTc
を溶出する工程と
を含んでいる。
図面の簡単な説明
図において、
図1は、本発明を実施する際の使用に適した装置を示している。
本発明のさらに他の及び詳細な目的,効果及び利用可能性を含めた本発明のよ
り良い理解の為に、以下の開示及び添付の詳細な説明において、参照符号は上記
図面と関連づけて使用されている。
本発明の詳細な説明 好ましい方法の開発
キャリアフリー188Re製法用の2ステップタンデム型生成システムの開発の経
験に基づいて、我々は、(化学的にReと類似する)キャリアフリー99mTcは、NH4
NO3希釈溶液から分離して小さい陰イオン交換コラム内にかなりの量が保持され
、強HNO3を用いて溶出されるであろうと予測していた。通常の研究においては、99m
Tcは、99Mo-N生成装置から、10
mLの0.1M NH4NO3を用いて溶出され、陰イオン交換コラム(0.1 M NH4NO3を用い
て予め平衡化されたNO3 -形態を含む,例えば2×10mm,Dowex AG W 10.1×8,100-2
00mesh)へ添加された。該コラムは、その後、5mLの0.1 M NH4NO3を用いて洗浄
され、さらに引き続き、2mLのH2Oで洗浄された。99mTcは、3×1mLの6M NH4NO3を
用いて、前記コラムから定量的に取り出された。高揮発性の為に、硝酸内の99mT
c溶液は、病院用品としての使用に対しては非実用的であるとみなされていた。
それ故、陰イオン交換コラムからの99mTcの定量的な溶出に対して、他の方法が
必要とされていた。
その後、斯かる陰イオン交換コラムに保持された99mTcが、塩化スズ(SnCl2)及
びエチレンジアミン(EDA)の塩基性溶液を用いて溶出され得ることが判明した。
以下、斯かるコラムを99mTc濃縮コラムと記す。
以下のステップは、本発明の実施に好ましい方法である。モル濃度,容量等の
パラメータは一般値として示されており、本発明の実施性に対する臨界値を画す
るものではない。
ステップ1.一般的な吸着(通常は吸着剤)型生成コラムは、アルミナ,ジル
コニア,ジルコニウムモリブデン等の吸着剤で充填され、通常、0.1 M NH4NO3等
の塩溶液を用いて予め平衡化されている。
ステップ2.モリブデンは、pH3〜4のMoO4 -2又はMoO3とし
て、前記コラムに添加される。該添加溶液は、例えば、1 M HNO3に、約1mL,0.00
3mg/Lの99Mo原液(〜3mg)を滴定することによって生成され得る。
ステップ3.99mTcは、0.1 M NH4NO3又は正常食塩溶液等の塩溶液を用いて、9 9
Mo-Nアルミナ生成装置から溶出される。
ステップ4.前記溶出溶液は、0.1 M NH4NO3を用いて平衡化されたNO3 -形態を
含む,例えば2×10mm,Dowex AG W 10.1×8,100-200mesh等の99mTc濃縮コラムに
添加される。Dowex AG 1,Dowex AG 2,Dowex AG 4,REILLEX HPQ,REILLEX 402等
の最も一般的に市販されている陰イオン交換樹脂が、該ステップにとって適切で
ある。
ステップ5.前記99mTc濃縮コラムは、少量の0.1 M NH4NO3を用いて洗浄され
、引き続き、少量のH2Oを用いて洗浄される。
ステップ6.99mTcは、EDA試薬等の5本の還元性錯化剤を用いて前記コラムか
ら取り除かれる。前記還元性錯化剤は、例えば、SnCl2を約0.004、10%のEDA/H2
Oを約1、0.1 M NH4NO3を約1及びH2Oを約10の割合で含み、N2でパージされたも
のとすることができる。他の好ましい錯化剤は、分子形態に限られるものではな
いが、アミン、アミド、ケトン、有機酸、有機基剤、ジチオールキレート化群の
官能基のうちの少なくとも一つを含むものとすることができる。
種々の塩溶液が、前述の好ましい0.1 M NH4NO3の代わりに使用し得る。他の溶
液には、NaNO3,NH4Cl,NaCl等が含まれる。好ましい生成システムの詳細
好ましい生成システムは図1に模式的に示されている。図において、矢印は、
システム構成要素における流体の流入及び流出の流れを示している。アルミナコ
ラム11は、一般的に約25〜1000mLの能力を有しており、3方向弁13を介して
、前記アルミナコラムより小さい99mTc濃縮コラム15に接続されている。該99m
Tc濃縮コラム15は、一般的に、1〜5mLの能力を有している。好ましくは、吸着
剤粒子の99mTc濃縮コラム15への混入を防止する為に、サブミクロンフィルタ
ー(例えば、0.22μm)17が、アルミナコラムの流出端に配設されている。ぜ
ん動タイプ又は他のタイプのポンプ19が、流体をシステムへ送る為に使用し得
る。
好ましい構成において、前記3方向弁の第1ポート21はアルミナ生成装置1
1の流出液31を受け入れるようになっており、前記3方向弁の共通ポート23
は99mTc濃縮コラム15の入口33に取り付けられている。前記3方向弁の第2
ポート25は、99mTc濃縮コラム15からの純化99mTcの溶出若しくは99mTc濃縮
コラム15の再生及び洗浄等の機能を成し遂げる為に、流体を直接に99mTc濃縮
コラム15へ導
入するのに使用される。
前記3方向弁の機能は、流体ライン内に配設されたピンチコック又はチェック
バルブ等の逆流防止部材(図示せず)を備えた単純なY接続によって達成され得
る。チェックバルブは、ピンチコックや3方向弁の操作に必要とされる注意を必
要としない。なお、本発明を実施するのに適した種々の従来の構成部材の他の実
現可能な組合せが存在することは、当業者にとって明らかである。本発明は、前
記方法を実施する為に使用される装置に限定されるものではない。好ましい生成システムの作用
以下に示すものは、本発明の好ましい実施の形態の,より詳細な説明であり、
好ましい生成システムを用いた本発明の好ましい実施の形態の実施方法を含んで
いる。
生成システムからの99mTcの溶出に先だって、前記3方向弁13は、第2ポー
ト25が共通ポート23に連通するように、調整される。第2ポート25を介し
て、好ましくは、99mTc濃縮コラム15は、例えば、約5mLの0.1 M NH4NO3を用
いて平衡化される。
前記99mTc濃縮コラム15は、好ましくは、使用毎に再生される。再生は、例
えば、以下の手順によってなされ得る。即ち、第2ポート25を介して、それぞ
れ約5mLのNaOH,
H2O,0.1 M NNO3及びH2Oを順に流すことによってなされる。
次に、前記3方向弁は、第1ポート21が共通ポート23に連通するように、
調整される。前記生成システムは、約10mLの0.1 M NH4NO3又は正常食塩溶液を
用いて溶出される。溶出された99mTcは99mTc濃縮コラム15内で捕捉され、濃縮
される。
次に、3方向弁13は、第2ポート25が共通ポート23に連通するように、
調整される。前記99mTc濃縮コラム15は、第2ポート25を介して、それぞれ
約2mLの0.1 M NH4NO3及びH2Oを用いて、洗浄される。99mTcは、その後、10倍
濃縮を得る為に、約0.5mLのEDA試薬を5つ用いて溶出される。
該方法は、1回の99Mo-Nの投入で、5回以上有効に繰り返すことができ、(99
Mo-Nの貯蔵期間である)2週間を越えて延長され得る。
実施例I 99mTcは、10mLの0.1 M NH4NO3を用いて99Mo-Nアルミナ生成装置から溶出さ
れる。溶出された溶液は、99mTc濃縮コラム(0.1 M NH4NO3を用いて予め平衡化
されたNO3 -形態の2×10mm,Dowex AG W 10.1×8,100-200mesh)に添加される。添
加後、前記コラムは、2mLの0.1 M NH4NO3を用い、引き続き、2mLのH2Oを用い
て洗浄される。その後、99mTcは、5×
0.5mLのEDA試薬(新しく生成された4.0mgのSnCl2、1mLの10%EDA/H2O、1.0mLの0
.1 M NaOH及び10mLのH2Oからなり、N2でパージされた試薬)を用いて、前記コラ
ムから取り出される。表1に示すように、前記EDA試薬の最初の2つの0.5mL分に
おいて、75%以上の99mTcが溶出されている。99mTcの比容積は、アルミナコラ
ムからの溶出後においては0.35mCi/mL、濃縮後においては2.7mCi/mLであり、濃
縮度は8倍になっている。 さらに、99mTc-EDA複合体のpH4程度への酸性化を考慮して、EDA配位子は直ち
に他の配位子、例えば、30分以内に、92%〜94%錯体化されたクエン酸塩又はグ
ルコン酸等の配位子と交換される。(クエン酸塩又はグルコン酸は、組織特異性
薬剤による99mTc標識化工程において使用される一般的な配位子である。)
実施例II
実施例Iに従って用意された99mTc-EDA複合体は、500μL0.5のMクエン酸緩衝
剤(pH4.2)の付加によって、pH4程度にまで酸性化させられる。前記EDA配位子は
、30分以内に、92%〜94%錯体化されたグルコン酸配位子と交換される。
実施例III
実施例Iに従って用意された99mTc-EDA複合体は、500μL0.5のMグルコン酸緩
衝剤(pH4.2)の付加によって、pH4程度にまで酸性化させられる。前記EDA配位子
は、30分以内に、92%〜94%錯体化されたグルコン酸配位子と交換される。
さらに、EDAとの置換を介して生成された99mTc-グルコン酸複合体は、1時間
以内に、80%以上の収率で99mTcを含む抗体の直接標識化に使用され得る。実施例IV
実施例IIIに従って生成された99mTc-グルコン酸複合体は、1時間以内に、80%
以上の収率で99mTcを含む抗体の直接標識化に使用され得る。
本発明は、以下の特有の効果を有する。
1.本発明の好ましい実施の形態において用いられた中性子捕獲法は、最小の廃
棄物しか生じず、専用の処理設備を必要としない。他方、核分裂法は、数種類の
放射性ガスを含む非常に高レベルの放射性廃棄物を発生し、その為、運転に高コ
ストを要する専用の処理設備を必要とする。
2.中性子捕獲法による99mTc生成の目的物質は、濃縮98Moである。このことは
、(現在の目的物質であり、)大規模な保護装置を要する兵器クラス物質である
高濃縮235Uの使用の必要性を除去することになる。
3.濃縮98Moは直ぐに利用可能である。これに対し、近未来における高濃縮235U
の有用性は疑わしい。
4.両者を比較すると、中性子捕獲法は核分裂法に比して環境保護の点で優れて
いる。即ち、核分裂法には、核生成物の流出を招く大災害事故の危険性がある。
さらに、本発明は核分裂によって生成されたMo-Fを介して得られる99mTc生成
物を濃縮するのに有用である。Mo-F/99mTc生成装置の有効寿命は、約1週間であ
る。この期間の経過後においては、99mTcの比容積(mCi/mL)は、殆どの化学的用
途に適さない程、低下している。前述した99mTc濃縮装置は、また、核分裂Moと
共に使用することにも適している。即ち、99mTc濃縮装置を従来のMo-F/99mTc生
成装置の出口に装着することによって、斯かる生成装置の製品寿命を実質的に引
き延ばすことが可能となる。
現段階において好ましいと考えられる本発明の実施の形態を示し且つ説明した
が、添付の請求の範囲によって画される本発明の要旨から逸脱しない範囲内にお
いて種々の変更及び修正を行えることは、当業者にとって明白である。
【手続補正書】特許法第184条の8第1項
【提出日】平成10年6月15日(1998.6.15)
【補正内容】
【特許請求の範囲】
4.99mTcの濃縮溶液を生成する方法であって、
a. 陰イオン交換コラムに流体を連通させる流出端部を有し且つ99Moを含む組
成物が添加された吸着剤コラムを用意する工程と、
b. 前記吸着剤コラムから99mTcを含む第1溶出液を溶出し、前記イオン交換
コラム上で前記溶出された99mTcを捕獲する工程と、
c. 前記第1溶出液における99mTcの濃縮度に比して少なくとも8倍より濃く
濃縮された混合状態の還元99mTcを含む第2溶出液を溶出する為に、還元性錯化
剤を含む溶液を用いて99mTcを溶出する工程と、
d. 後に続く放射線医薬品用途にとって適切な形態である99mTc製品を生成す
る為に、前記混合状態の還元99mTcを酸性化する工程と
を含むことを特徴とする99mTc濃縮溶液生成方法。
5.前記吸着剤は、アルミナ、ジルコニア又はジルコニウムモリブデンの少なく
とも一つを有することを特徴とする請求項1に記載の99mTc濃縮溶液生成方法。
6.前記陰イオン交換コラムは、Dowex AG W 1×8,Dowex AG 1,Dowex AG 2,Dowe
x AG 4,REILLEX HPQ又はREILLEX 402の少なくとも一つを含む陰イオン交換樹脂
を備え
ていることを特徴とする請求項1に記載の99mTc濃縮溶液生成方法。
7.前記還元性錯化剤は、EDAを含むことを特徴とする請求項1に記載の99mTc濃
縮溶液生成方法。
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フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考)
C07F 13/00 C07F 13/00 Z
G21G 4/08 G21G 4/08 T
(81)指定国 EP(AT,BE,CH,DE,
DK,ES,FI,FR,GB,GR,IE,IT,L
U,MC,NL,PT,SE),OA(BF,BJ,CF
,CG,CI,CM,GA,GN,ML,MR,NE,
SN,TD,TG),AP(KE,LS,MW,SD,S
Z,UG),EA(AM,AZ,BY,KG,KZ,MD
,RU,TJ,TM),AL,AU,BA,BB,BG
,BR,CA,CN,CU,CZ,EE,FI,GE,
HU,IL,IS,JP,KP,KR,LC,LK,L
R,LT,LV,MG,MK,MN,MX,NO,NZ
,PL,RO,SG,SI,SK,TR,TT,UA,
UZ,VN
(72)発明者 コリンズ,エマリイ,ディー.
アメリカ合衆国 37922 テネシー ノッ
クスヴィル バターナット レイン
12020
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1.99Moを含む組成物が添加された吸着剤コラムを有する99Mo/99mTc生成システ ムであって、 前記吸着剤コラムは、該吸着剤コラムから溶出された99mTcを濃縮させる陰 イオン交換コラムに連通した流出端を有していることを特徴とする99Mo/99mTc生 成システム。 2.前記吸着剤は、アルミナ、ジルコニア又はジルコニウムモリブデンの少なく とも一つを有していることを特徴とする請求項1に記載の99Mo/99mTc生成システ ム。 3.前記陰イオン交換コラムは、Dowex AG W 1×8,Dowex AG 1,Dowex AG 2,Dowe x AG 4,REILLEX HPQ又はREILLEX 402の少なくとも一つを含む陰イオン交換樹脂 を備えていることを特徴とする請求項1に記載の99Mo/99mTc生成システム。 4.99mTcの濃縮溶液を生成する方法であって、 a. Mo99を含む組成物が添加された吸着剤コラムであって、 陰イオン交換コラムに連通した流出端を有する吸着剤コラムを用意する工程 と、 b. 前記吸着剤から99mTcを溶出し、前記イオン交換コラム上で前記溶出され た99mTcを捕獲し且つ濃縮する為に、塩溶液を用いて前記吸着剤コラムを溶出す る工程と、 c. 還元性錯化剤を有する溶液を用いて、前記陰イオン 交換コラムから濃縮99mTcを溶出させる工程と を含むことを特徴とする99mTc濃縮溶液生成方法。 5.前記吸着剤は、アルミナ、ジルコニア又はジルコニウムモリブデンの少なく とも一つを有することを特徴とする請求項4に記載の99mTc濃縮溶液生成方法。 6.前記陰イオン交換コラムは、Dowex AG W 1×8,Dowex AG 1,Dowex AG 2,Dowe x AG 4,REILLEX HPQ又はREILLEX 402の少なくとも一つを含む陰イオン交換樹脂 を備えていることを特徴とする99mTc濃縮溶液生成方法。 7.前記還元性錯化剤は、EDAを含むことを特徴とする99mTc濃縮溶液生成方法。
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