JP2002526644A - ポリ(アリールエーテルスルホン)製の配管用品 - Google Patents
ポリ(アリールエーテルスルホン)製の配管用品Info
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Abstract
Description
8号の優先権を主張する。
lumbing article)に関する。より詳細には、本発明は温水用として特に適する配
管用品であって、配管用品の製造に用いる熱可塑性樹脂が2種類のポリ(アリー
ルエーテルスルホン)のブレンドを含むものに関する。このブレンドは、温水に
長時間暴露した後の引張伸びの保持性が卓越している。
管取付け部品、たとえば“エルボ”およびパイプ継手、弁ならびに供給マニホー
ルドその他の配管部品が用いられる。最も一般的な用途は、家庭、アパートメン
ト、ならびに商業および工業用の建物に、住人が飲料、調理、清掃その他の衛生
用として用いるために給水することであろう。管、取付け具、継手その他の配管
用品の加工に用いる標準的材料は、長い間、金属、主に銅および黄銅であった。
しかしより最近になって、業界ではそれらの物品の加工に代替品を用いるように
なった。現在、特にプラスチック材料が広く用いられている。プラスチックは、
一般に軽量であり、切断および造形がより容易であり、かつ住宅や商業用建築物
の構築中に水道工事業者が接着剤または無接着剤継手を用いてプラスチックパイ
プを接続することができるという利点をもつ。これに対し、銅または黄銅の管や
取付け具を用いると、水道工事業者は密な漏れ止め結合を形成するために接合部
をはんだ付けする必要がある。さらに、銅および黄銅の配管用品は腐食、スケー
ルおよび石灰の沈積を生じやすく、また金属管は飲料水の味に影響を与える。プ
ラスチックのパイプその他の配管用品はこれらの欠点をもたない。しかし配管用
の多くのプラスチック配管、継手および取付け具についての主な問題は、プラス
チック材料が温水に耐えられないことである。ある種の熱可塑性材料、たとえば
アモコ・ポリマーズ社から入手できるラーデル(Radel)R、すなわち高性
能ポリ(アリールエーテルスルホン)は温水用の配管その他の配管物品の加工に
使用できるが、ラーデルRは他の多くの高性能ポリマー材料と同様に比較的高価
である。
熱可塑性樹脂から加工した配管その他の配管用品が求められている。本発明はそ
のような配管部品または物品であって、少なくとも2種類のポリ(アリールエー
テルスルホン)のブレンドから加工される配管用品を提供する。好ましいブレン
ドは、ポリ(ビフェニルエーテルスルホン)およびビスフェノールA残基を含む
第2のポリ(アリールエーテルスルホン)を含む。このポリ(アリールエーテル
スルホン)ブレンドは、たとえばラーデルRポリ(アリールエーテルスルホン)
またはそれに類する材料から加工した配管用品と比較して実質的に低い価格で、
卓越した耐温水性をもつ配管用品を提供する。
のポリ(アリールエーテルスルホン)を含む熱可塑性樹脂から製造される配管用
品。
を含む熱可塑性樹脂から製造される配管用品に関する。好ましいブレンドは、ポ
リ(ビフェニルエーテルスルホン)およびビスフェノールA残基を含む第2のポ
リ(アリールエーテルスルホン)を含む。
パイプまたはチューブ、パイプ継手、弁ケーシングおよび弁部品、さまざまな角
度のエルボ継手、マニホールドならびに取付け具であってもよい。本発明の物品
は、ポリ(アリールエーテルスルホン)ブレンドから標準的熱可塑性ポリマー加
工法で製造できる。特に本発明の配管用品は、他の熱可塑性樹脂から配管用品を
製造するのに用いられる押出し、射出成形、吹込み成形および熱成形などの方法
で加工できる。
復単位を含む:
くは少なくとも約75モル%はp−ビフェニレン(本明細書ではビフェニルとも
いう)であり、残りがある場合、それは好ましくはp−フェニレンおよび4,4
′−ジフェニルスルホンから選択される少なくとも1つのメンバーである。一般
に、ポリ(ビフェニルエーテルスルホン)中のビフェニルまたはp−ビフェニレ
ン残基の前記モル量が高いこと、たとえば少なくとも約90モル%、より好まし
くは少なくとも約95モル%であることが好ましい。これによって卓越した特性
をもつポリマーが得られるからである。4,4′−ジヒドロキシジフェニルから
誘導できるビフェニル残基は、下記の構造をもつ:
デルRのポリフェニルスルホンとして入手できる。ラーデルRは下記の反復単位
をもつ:
ェニルエーテルスルホン)である。
含むポリ(アリールエーテルスルホン)は下記の反復単位を含む:
5モル%、最も好ましくは少なくとも約90モル%は、ビスフェノールA残基:
、それは好ましくはp−フェニレン、4,4′−ジフェニルスルホンおよび4,
4′−ビフェニルから選択される少なくとも1つのメンバーである。ビスフェノ
ールA残基を含むポリ(アリールエーテルスルホン)は、アモコ・ポリマーズ社
から商品名ユーデル(Udel)のポリフェニルスルホンとして入手できる。ユ
ーデルRは下記の反復単位を含む:
調製するのに好ましい。
ーテルスルホン)とビスフェノールA残基を含む第2のポリ(アリールエーテル
スルホン)との重量比は、配管用品の目的特性、特に耐温水性を与えるいかなる
重量比であってもよい。たとえば重量比は約80:20〜約20:80であって
よい。好ましくは重量比は約70:30〜約30:70、最も好ましくは約60
:40〜約40:60である。ポリ(ビフェニルエーテルスルホン)とビスフェ
ノールA残基を含むポリ(アリールエーテルスルホン)の特に適切な重量比は約
50:50である。ポリ(ビフェニルエーテルスルホン)とビスフェノールA残
基を含むポリ(アリールエーテルスルホン)の、他の特に適切な重量比は約55
:45である。
塑性樹脂が良好な全般的強度、良好な全般的耐衝撃性を示し、かつ特に温水に長
時間暴露された後、特に温水に暴露した状態で配管部品に応力をかけた場合に、
機械的靭性を保持することが望ましい。本発明の配管用品は、そのような特性を
もつ熱可塑性樹脂から加工される。機械的靭性は、標準引張伸び試験によって簡
便に評価できる。本発明の配管用品の製造に用いるポリ(アリールエーテルスル
ホン)ブレンドは、最高約90℃の温度の温水に8000時間暴露する前、およ
び後ですら、少なくとも10%のASTM D−638破断点伸びをもつことが
好ましい。最小10%の破断点伸びにより、エンジニアリング樹脂は過度の応力
に暴露された場合の引張り変形に際し延性降伏を生じるのに十分な機械的靭性を
もつことが確実になる。3〜9%の降伏伸びおよび最小10%の破断点伸びとい
う要件は、樹脂が確実に延性降伏能をもつために重要である。これは、配管用品
の普通の設置または使用中に早期の部品破損を避け、または最小限に抑えるため
に重要である。本発明の配管用品は、ポリ(ビフェニルエーテルスルホン)およ
びビスフェノールA残基を含む第2のポリ(アリールエーテルスルホン)を含む
熱可塑性樹脂であって、試験片を90℃の水に8000時間暴露した前、および
後ですら、ASTM法No.D−638に従って試験した際、少なくとも10%
、好ましくは少なくとも約5%の破断点引張伸び(TEB)、および好ましくは
約3〜約9%の降伏点引張伸びを示す熱可塑性樹脂から製造されることが好まし
い。
ニルエーテルスルホン)およびビスフェノールA残基を含むポリ(アリールエー
テルスルホン)のブレンドから製造した物品は、吸湿性が低く、23℃(77°
F)の水に浸漬した場合、すなわち平衡状態での湿分(水)が約1.1重量%未
満である。温水システム用の寸法要求の高いエンジニアリング部品に用いる材料
を選択する際に、プラスチックの吸水レベルは考慮すべき重要な事項である。そ
れは、樹脂の吸湿により熱膨張に類似する膨張が起きるからである。スルホン系
のポリマーは、ポリマーの吸湿0.1重量%につき約0.01%の直線寸法増加
を生じることが知られている。設計技術者はこれらの寸法変化を考慮しなければ
ならず、この変化が大きい場合、または構成部品の寸法許容度がきわめて厳密で
ある場合、設計の立場からは重荷となる可能性がある。本発明の配管部品に約4
0〜40重量%のポリ(ビフェニルエーテルスルホン)を用いると、湿分関連膨
張を最小限に維持するのに有用である。ラーデルRなどのポリ(ビフェニルエー
テルスルホン)は、23℃(77°F)で約1.3重量%の平衡吸湿率を示し、
一方、ビスフェノールA残基を含むポリ(アリールエーテルスルホン)の平衡吸
湿率は約0.75重量%である。これら2種類のポリマーの50/50重量比の
ブレンドは、約1.0重量%の吸湿率を示す。したがって本発明の配管用品に用
いるブレンドは、ポリ(ビフェニルエーテルスルホン)より湿分関連寸法安定性
が改良され、同時に配管用品にきわめて望ましい機械的延性および靭性という利
点を与える。本発明の配管用品に用いるポリ(アリールエーテルスルホン)は、
当技術分野で既知の方法により製造できる。たとえばそれらはカーボネート法と
して知られる方法またはアルカリ金属水酸化物法で製造できる。
スフェノールAまたはビフェノール、およびジハロジアリールスルホン(たとえ
ば4,4′−ジクロロジフェニルスルホンまたは4,4′−ジフルオロジフェニ
ルスルホン)と、ヒドロキシル基1モル当たり約0.5〜約1.0モルのアルカ
リ金属炭酸塩を、重合中に反応媒質を実質的に無水条件下に維持するために、水
と共沸混合物を形成する溶媒を含む溶媒混合物中で接触させることにより、前記
ポリマーを製造する。反応混合物の温度を、約170〜約250℃、好ましくは
約210〜約235℃に、約1〜15時間保持する。
造するのに特に適した別法では、追加ジヒドロキシ化合物以外の反応体を装入し
、約120〜約180℃に約1〜5時間加熱し、追加ジヒドロキシ化合物を添加
し、温度を高め、混合物を約200〜約250℃、好ましくは約210〜約24
0℃に、約1〜10時間加熱する。反応は不活性雰囲気、たとえば窒素中におい
て、大気圧で行われるが、これより高い、または低い圧力も採用できる。
により回収する。
含む。水と共沸混合物を形成する溶媒には、たとえば芳香族炭化水素、たとえば
ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、クロロベンゼンなどが含まれ
る。用いる極性非プロトン溶媒は、ポリ(アリールエーテルスルホン)の製造分
野で一般に知られているものであり、たとえば次式の硫黄含有溶媒が含まれる: R1−S(O)b−R1 式中、各R1は、好ましくは約8個未満の炭素原子を含み、脂肪族不飽和を含ま
ない一価低級炭化水素基を表すか、または一緒に結合した場合は二価のアルキレ
ン基を表し、bは1〜2の整数である。したがってこれらの溶媒すべてにおいて
、すべての酸素原子および2個の炭素原子が硫黄原子に結合している。ポリ(ア
リールエーテルスルホン)の製造に用いるものとして考慮されるのは、次式の構
造をもつものである:
、ブチルなどの基、およびアリール基、たとえばフェニルおよびアルキルフェニ
ル基、たとえばトリル基、ならびにR2基がテトラヒドロチオフェンオキシドお
よびジオキシドなどの二価アルキレン橋の場合のように互いに連結したものであ
る:
ェニルスルホン、ジエチルスルホキシド、ジエチルスルホン、ジイソプロピルス
ルホン、テトラヒドロチオフェン1,1−ジオキシド(一般にテトラメチレンス
ルホンまたはスルホランと呼ばれる)およびテトラヒドロチオフェン−1モノオ
キシドが含まれる。
ルホルムアミドおよびN−メチル−ピロリドンが含まれる。
しくは約1:5〜約1:3の重量比で用いられる。
、系内で徐々にそのアルカリ塩に変換する。アルカリ金属炭酸塩は、好ましくは
炭酸カリウムである。前記のように、炭酸塩の混合物、たとえば炭酸カリウムと
炭酸ナトリウムも使用できる。
の共沸混合物として連続的に反応物から除去する。重縮合中に反応媒質を実質的
に無水に維持することが重要である。最高約1%の量の水は許容でき、フッ素化
ジハロベンゼノイド化合物と共に用いる場合はある程度有益であるが、これより
実質的に多量の水は避けるのが望ましい。水とハロおよび/またはニトロ化合物
の反応によりフェノール種が形成され、低分子量生成物が得られるにすぎないか
らである。したがって、高ポリマーを確実に得るためには系を実質的に無水にす
べきであり、反応中に含有される水を0.5重量%未満にするのが好ましい。
物または脂肪族ハロゲン化物、たとえば塩化メチルまたは塩化ベンジルなどで処
理する。そのようなポリマー処理により、末端ヒドロキシル基がエーテル基に変
換され、ポリマーを安定化する。こうして処理したポリマーは、良好な溶融安定
性および酸化安定性をもつ。
場合によってはより高分子量の生成物をアルカリ金属水酸化物法で製造すること
ができる。ジョンソンらの米国特許第4,108,837および4,175,1
75号に記載されているアルカリ金属水酸化物法では、二価フェノールの二重ア
ルカリ金属塩とジハロベンゼノイド化合物を、前記に定めた硫黄含有溶媒の存在
下に実質的に無水条件下で接触させる。
方法では、たとえば米国特許第4,176,222号に記載されるように、少な
くとも1種類の二価フェノールおよび少なくとも1種類のジハロベンゼノイド化
合物を、炭酸ナトリウムまたは炭酸水素ナトリウム、およびナトリウムより高い
原子価をもつ第2のアルカリ金属炭酸塩または炭酸水素塩の混合物と共に加熱す
る。
メチレン、クロロホルム、N−メチルピロリドンなど適切な溶媒中での還元粘度
データにより示される。0.2g/100mlの濃度で25℃において測定した
材料の還元粘度は、少なくとも0.3dl/g、好ましくは少なくとも0.4d
l/gであり、一般に約1.5dl/gを超えない。
製される。たとえば好ましい方法は、粉末状または顆粒状の2種類のポリ(アリ
ールエーテルスルホン)を押出機内で混合し、この混合物をストランド状に押出
し、ストランドを細断してペレットにし、そしてこれらのペレットを成形して目
的物品にすることを含む。
、カルサイトおよびドロマイトを含めた炭酸塩;雲母、タルク、ウォラストナイ
ト、二酸化ケイ素、ガラス球、ガラス粉末を含めたケイ素塩;アルミニウム;ク
レー;石英などを含有することができる。強化用繊維、たとえばガラス繊維、炭
素繊維なども使用できる。これらの組成物は、他の添加剤、たとえば顔料、熱安
定剤、紫外線安定剤、可塑剤、潤滑剤、離型剤などを含有してもよい。
A残基を含む第2のポリ(アリールエーテルスルホン)を含む熱可塑性樹脂で製
造できる本発明の4種類の配管用品を示す。この図の1に、たとえば3本のパイ
プの接続に有用な3つのF末端をもつ“T”継手を示す。内部構造を示すために
、このT継手は一部切り取った図で示してある。このT継手は、たとえばパイプ
を継手に押し込むことができる距離を制限する止めリングを備えている。図1に
は、たとえば2本のパイプを45°の角度で接続するための2つのF末端をもつ
45°の“エルボ”継手3をも示す。図1には、たとえば2本のパイプを45°
の角度で接続するための1つのF末端と1つのM末端をもつ90°の継手4をも
示す。図1にはパイプセグメント5をも示す。
を本明細書に援用する。実施例 以下の例は本発明の具体的な説明のためのものであり、本発明の範囲に対する
限定とみなすべきではない。
ルスルホン)およびビスフェノールA残基を含むポリ(アリールエーテルスルホ
ン)。用いるポリ(ビフェニルエーテルスルホン)は下記の反復単位をもつポリ
マーである:
。それはN−メチルピロリドン中0.2g/dlの濃度で25℃において測定し
て約0.55dl/gの還元粘度、および溶媒としての塩化メチレンとポリスチ
レン検量標準物質を用いるゲル浸透クロマトグラフィーにより測定して約18,
000の数平均分子量をもつ。このポリマーを以下においてPSF−Iと呼ぶ。
ビスフェノールA残基を含むポリ(アリールエーテルスルホン)は、同様にアモ
コ・ポリマーズ社が供給する商品名ユーデルP−1700の市販品である。これ
は下記の反復単位を含むポリマーである:
5dl/gの還元粘度、および溶媒としてのテトラヒドロフラン(THF)とポ
リスチレン分子量検量標準物質を用いるゲル浸透クロマトグラフィーにより測定
して約15,000の数平均分子量をもつ。このポリマーを以下においてPSF
−IIと呼ぶ。両ポリマーともペレット状で用いられた。
Lydon)除湿空気再循環炉内で一夜乾燥させた。次いで、射出容量3ozの
バッテンフェルド(Battenfeld)射出成形機で部品を射出成形して、
公称厚さ1/8インチの標準ASTM機械的試験片を作成した。下記のASTM
法で機械的特性を測定した。
Fの除湿空気炉に16時間(一夜)入れておいた。次いでこの乾燥ブレンドを、
表1Aに示す条件プロフィルに従って、L/D比33/1をもつ直径25mmの
二軸スクリュー二重ベント式ベルストルフ(Berstorff)押出機により
押出した。第1ベント口を大気に開放し、第2ベント口を真空ポンプに接続した
。押出機に二重ストランドダイを取り付けた。ポリマー押出品を冷却のため水ト
ラフに通した後、ペレット化した。すべてのブレンドが、表1Aに示した処理量
で問題なく押出しおよびペレット化された。連続するブレンド組成物間で、2ポ
ンドの押出品を“遷移”材料と称し、廃棄した。これまでの経験から、この量は
押出機内の溶融物を効率的に排除するのに十分であり、したがって最終ブレンド
の組成は乾燥ペレットミックスの組成と異ならない。3種類のブレンドを300
°Fのライドン炉内で再び一夜乾燥させ、翌日、前記バッテンフェルド射出成形
機で射出成形して、必要なASTM部品を製造した。実施例4 下記の4成分を、示した重量%でステンレス鋼製55ガロンのドラム内へ秤量
して、合計200ポンドのバッチミックスを調製した。
動ドラムタンブラーで約15〜20分間タンブリングした後、L/D比30をも
つ直径58mmの同時回転式、部分かみ合いウェルナー・アンド・フライデラー
(Werner & Pfleiderer)ZSK二軸スクリュー押出機のス
ロートにミックスを供給した。ミックスは、重量制御式フィーダーにより300
ポンド/時の速度で供給スロート中へ計量された。この試験に用いた押出機条件
を表1Bに示す。押出機ブレンド溶融物を直径3mmの10穴ダイからストラン
ドとして押出した。溶融物ストランドを水浴中で冷却凝固させ、実施例1〜3に
ついて記載したものと同様にペレット化した。不透明な灰白色の外観をもつブレ
ンドペレットを一夜乾燥させ、次いで実施例1〜3について記載したものと同様
な方法で射出成形した。
−I(対照A)、PSF−II(対照B)、およびこれら2種類のポリ(アリー
ルエーテルスルホン)のブレンドについて、引張強さ(TS)および破断点引張
伸び(TEB)の両方を測定した。TSおよびTEB測定は、“成形したままの
”ポリマー、および試験片に応力を負荷した状態と負荷しない状態において82
℃(180°F)の水中で1週間、老化処理した後のポリマーについて行われた
。応力は、試験片を円弧形つかみ具に挟むことにより負荷され、これにより約4
,000psiの負荷応力が生じた。
スフェノールA残基を含むポリ(アリールエーテルスルホン)とのブレンドが、
応力を負荷した状態と負荷しない状態で1週間、温水暴露した後に、卓越した引
張り特性を保持したことを証明する。たとえばポリ(ビフェニルエーテルスルホ
ン)とビスフェノールA残基を含むポリ(アリールエーテルスルホン)との50
:50ブレンドである実施例2は、応力を負荷せずに温水中で老化処理した後は
43%の破断点引張伸び、応力を負荷して温水中で老化処理した後は56%の破
断点引張伸びを示した。これらの結果は、対照Aのポリ(ビフェニルエーテルス
ルホン)、および対照BのビスフェノールA残基を含むポリ(アリールエーテル
スルホン)の性能に基づけば、予想外である。この表のデータが示すように、対
照Aは応力を負荷して老化処理した後にその引張り特性を保持したが、対照Bは
応力を負荷して老化処理した後にわずか2.6%の破断点引張伸びを示し、降伏
伸びは示さず、したがって脆性挙動を表す。しかし50:50混合物は、予想外
に56%の破断点引張伸びを延性降伏と共に示した。これは、このブレンドが温
水暴露後に卓越した引張り特性をもつことを証明する。処理後の破断点降伏伸び
を伴う10%の破断点引張伸びTEBが、エンジニアリング樹脂における機械的
延性に十分な最小値である。
(140°F)および90℃(190°F)の水にきわめて長期間暴露した後の
引張伸びデータを、表3に示す。表2のデータと同様に表3のデータは、90℃
の水中で8000時間後、50:50ブレンドがもつ予想外の卓越した特性を証
明する。このブレンドは、破断点引張伸びにより測定して、対照Aのレベルに匹
敵する良好な延性保持を示した。これに対し対照Bは、90℃の水中で老化処理
した場合、境界線の延性を示し、破断点引張伸び値は降伏伸びに近く、したがっ
てこの材料は半脆性とみなすことができる。事実、対照Bは、表3から分かるよ
うに、90℃の水中でわずか250時間の老化処理後に10%未満の破断点引張
伸びを示した。対照Aと50:50ブレンドは両方とも、90℃の水中で800
0時間後、約20%の同等の破断点伸びを示す。そのような引張伸びは高いとみ
なされ、本発明の配管用品の加工に好適である。
んで約4,000psiの応力(対照AおよびBの引張弾性率を基準として)を
発生させることにより応力を負荷して、1週間老化処理した部品 d.TS=降伏点引張強さ(psi);ただし応力負荷して老化処理した対
照Bを除く:これは降伏を示さない(すなわち早期に破断する);この試料につ
いては、TSは破断点引張強さである e.TEB=破断点引張伸び(%) f.TEY=降伏点引張伸び(%) * 異なる試験間でこの数値は降伏なしから6.7%のTEYまで変動した ** 降伏なし
のポリ(アリールエーテルスルホン)を含む熱可塑性樹脂で製造できる本発明の
特定の配管用品を示す。
Claims (12)
- 【請求項1】 ポリ(ビフェニルエーテルスルホン)およびビスフェノールA
残基を含むポリ(アリールエーテルスルホン)を含む熱可塑性樹脂から製造され
る配管用品。 - 【請求項2】 ポリ(ビフェニルエーテルスルホン)とビスフェノールA残基
を含むポリ(アリールエーテルスルホン)が熱可塑性樹脂中に約80:20〜約
20:80の重量比で存在する、請求項1記載の配管用品。 - 【請求項3】 熱可塑性樹脂が、ASTM D−638に従って23℃で試験
した際、引張降伏および少なくとも10%の破断点引張伸びを示す、請求項1記
載の配管用品。 - 【請求項4】 熱可塑性樹脂が、90℃の水に8000時間暴露した後にAS
TM D−638に従って23℃で試験した際、引張降伏および少なくとも10
%の破断点引張伸びを示す、請求項1記載の配管用品。 - 【請求項5】 ポリ(ビフェニルエーテルスルホン)が反復単位: 【化1】 (式中、反復単位の少なくとも約75モル%において、二価Arはビフェニル残
基である)を含む、請求項1記載の配管用品。 - 【請求項6】 ビスフェノールA残基を含むポリ(アリールエーテルスルホン
)が反復単位: 【化2】 (式中、反復単位の少なくとも約75モル%において、二価Ar1はビスフェノ
ールA残基である)を含む、請求項1記載の配管用品。 - 【請求項7】 ポリ(ビフェニルエーテルスルホン)がN−メチルピロリドン
中、25℃で少なくとも約0.3dl/gの還元粘度を有する、請求項1記載の
配管用品。 - 【請求項8】 ビスフェノールA残基を含むポリ(アリールエーテルスルホン
)がクロロホルム中、25℃で少なくとも約0.3dl/gの還元粘度を有する
、請求項1記載の配管用品。 - 【請求項9】 重量比が約60:40〜約40:60である、請求項2記載の
配管用品。 - 【請求項10】 重量比が約55:45〜約45:55である、請求項2記載
の配管用品。 - 【請求項11】 重量比が約50:50である、請求項2記載の配管用品。
- 【請求項12】 ポリ(ビフェニルエーテルスルホン)およびビスフェノール
A残基を含むポリ(アリールエーテルスルホン)を含み、これらの樹脂が約80
:20〜約20:80の重量比で存在する熱可塑性樹脂から、配管用品を製造す
る方法。
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