JP2002520803A - リチウム２次電池 - Google Patents

リチウム２次電池

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Abstract

(57)【要約】 薄い柔軟なリチウム−イオン電池とそれの製造の方法との記載がされている。前記製造方法のうちの一つによると、負電極（１）、隔離板（７）、及び正電極（４）が肉眼で見える孔（８，９，１０）のパターンを設けられている。これらの孔（８，９，１０）を整列した後、それらの電極（１，４）と隔離板（７）との積層物が、孔（８，９，１０）と同じパターンで杭（１２）を有する構成されたポリマーフィルム（１１）上に置かれる。熱と圧力とを加えた後に、前記杭の端部が平らにされ、且つ電極（１，４）と隔離板（７）とがそれにより一緒に接着される一種の鋲を形成する。この接着が電極（１，４）と隔離板（７）内の電解質との間の良好な接触を確実にする。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は、 −負電極材料と負集電装置とを有する負電極、 −正電極材料と正集電装置とを有する正電極、 −前記負電極と正電極との間に挟まれた間隔板、 −前記負電極と正電極との間の非水の電解質溶液、 の積層物を具えているリチウム２次電池に関するものである。
【０００２】 本発明はまた、負電極、間隔板、及び正電極の積層物を具えているリチウム２
次電池を製造する方法に関係し、その方法は負電極を形成するように負集電装置
上へ負電極材料を貼付すること、正電極を形成するように正集電装置上へ正電極
材料を貼付すること、及び前記負電極と正電極とに隣接するように前記負電極と
正電極との間に隔離板を配置することを具えている。
【０００３】 高エネルギー密度２次（すなわち再充電できる）電池に対する要求が、軽量の
携帯コードレス消費者製品、例えばＣＤプレーヤー、自動車電話、ラップトップ
コンピュータ及びビデオカメラ用の成長する市場によって増大している。許容で
きる可搬性のために、これらの電池は最少の可能な重さと体積とで必要な量のエ
ネルギーを含まねばならない。現在到達できる市販中の電池、例えばニッケル−
カドミウム（NiCd）及びニッケル−金属水素化物（NiＭＨ）はこれらの要求の全
部には合致しない。その上、負電極材料としてのカドミウムの使用は、環境的な
理由のために回避されねばならない。
【０００４】 電池における使用に対して非常に興味のある材料はリチウムである。リチウム
はすべての金属のうちで最軽量であり、そのことが金属リチウムの極端に高い理
論上のエネルギー密度を約束する。リチウムは大きい負の熱力学的ポテンシャル
を有するので、リチウムは電池負電極材料の分野における主要な競争者である。
リチウムの使用は負の環境的な影響を有しない。それ故に、再充電可能なリチウ
ム電池は、特に重さが重要な要素である場合には、非常に有望である。
【０００５】 再充電可能なリチウム電池は、有機的な電解質内での電子的接触を防止するた
めに、高分子フィルムにより分離された正及び負電極から成っている。リチウム
遷移金属酸化物は正電極として用いられ、且つ金属リチウムは負電極として用い
られ得る。電解質は良好なイオン伝導率と無視できる導電率とを有する非水の有
機溶媒内のリチウム塩である。充電中に、リチウムイオンが負（リチウム）電極
に向かって正電極から輸送される。放電中はそのリチウムイオンが逆方向で輸送
され、且つ正電極内へ入れ戻される。
【０００６】 負電極用にリチウム金属を用いる電池は、充電／放電サイクルの反復により起
される電池内での短絡の問題に遭遇する。充電／放電サイクルの反復がリチウム
金属の溶解及び沈殿の反復へ導き、且つリチウム金属の樹枝状結晶が負電極の表
面上に成長し得る。この樹枝状結晶は負電極と正電極との間の隔離板を貫通して
通って成長し、且つ正電極と接触するようになり、短絡に帰着する。
【０００７】 リチウム金属の代りに負電極に対して、リチウム金属合金、例えばLi−Alの使
用が、樹枝状結晶のそのような成長を低減し、且つ充電／放電サイクル特性を改
善する。
【０００８】 リチウム再充電可能電池に対するもっと進歩した且つより安全な解決法は、リ
チウム金属又は合金タイプ負電極をリチウム挿入化合物により置き換えることか
ら成っている。もう一つのリチウム挿入化合物が正電極として用いられた場合に
は、これがリチウム無金属再充電可能電池へ導き、そのような電池はリチウムイ
オン電池と呼ばれる。充電中に、リチウムイオンが正電極から抜けて、且つ非水
の電解質内へ動く。それで負電極がこれらのイオンを間に入れる。放電中にはこ
の過程が反転される。両電極が、ホスト−ゲスト反応としても知られている、い
わゆる挿入反応を現す。それは電解質濃度変化、あるいは電解質内への活性材料
のいかなる溶解をも伴わない。それ故に、リチウムイオン電池はしばしば、名称
「ロッキングチェア電池」を持つ。炭素材料は電池の、それぞれ充電及び放電の
間に、リチウムイオンを挿入及び抜き出しできるので、炭素材料は負電極として
用いるために良好なホストである。そのような炭素の負電極においては、樹枝状
結晶の成長が防止され、且つその電池内の短絡の問題が解決される。
【０００９】 もっと近年において、積層物を基礎とした新しい再充電可能リチウム電池が開
発された。これらの非常に薄い且つ柔軟なリチウムイオンポリマー電池は、携帯
装置市場のための柔軟な形状の、薄い電池用の需要に合致する。その柔軟性の故
に、あらゆる所望の形状にその電池を折り畳むことが原理的に可能であり、その
電池設計は円筒状又は角柱の形状にもはや限られない、しかしながら、電池がよ
り薄くなるので、電極と電解質との間の良好な接触を維持するために必要である
外部圧力の附加が困難になる。この問題を解決するために、ポリマー接合剤が負
及び正電極の柔軟な薄板を製作するための電極材料と混合される。多孔性隔離板
用の材料が同じポリマーから選ばれる。負電極、隔離板、及び正電極として働く
薄板の、全部の高分子組成物が、電池材料の単一薄板を形成するために熱と圧力
とを加えることにより、一緒に積層される。その電池を活性化するために、浸透
性のある積層物が電解質塩溶液内に浸漬される。
【００１０】 冒頭文節に述べられた種類のリチウム２次電池は、米国特許明細書第５，４７
８，６６８号から知られている。この既知の電池は、高分子の陽極層、高分子の
陰極層及び高分子の隔離板層を具えている単位を構成する平らな積層された構造
である。好適な態様においては、３層でのポリマーが同じ、例えば弗化ビニリデ
ンとヘクサフルオロプロピレンとのコポリマーである。これらの層の積層が熱と
圧力とを加えることにより実行される。それらの層内のポリマーもまた溶媒によ
り抽出される可塑剤を具えている。かくして処理された積層がそれから電解質溶
液の浸透により活性化される。それらの３層における同じ（コ）ポリマーの使用
が、それらの層間の良好な粘着、及びそれ故に良好な接触を確実にする。得られ
た電池は一つの連続な高分子相から成り、そこでは電極領域において活性電極材
料が均質に分散される。
【００１１】 特に、薄く且つ柔軟な形で製作され得るリチウム２次電池を提供することが本
発明の目的であり、その電池では電極と電解質との間の接触が代りの方法で維持
される。その上、そのような電池を製造する方法を提供することが本発明の目的
である。
【００１２】 これらの目的は、負電極材料と正電極材料とが孔のパターンを設けられ、それ
らの孔は、負電極、正電極及び隔離板を隣接して一緒に固着し且つ圧迫する高分
子材料で満たされていることを特徴とする、冒頭文節において特定された電池に
おいて達成される。電極材料内のそれらの孔は例えば、１ｍｍの直径を有する肉
眼で見える孔である。典型的な例においては、それらの孔のパターンが、５ｍｍ
の相互孔距離を有する矩形二次元配列を形成している。隔離板と少なくとも対向
するそれらの孔が、隔離板と接触する高分子材料で満たされる。それらの孔とパ
ターンとの寸法は、高分子材料により満たされたそれらの孔が電極の容量を低減
するので、電極の活性表面が少なくとも９０％になるべく達するような方法で選
ばれ、これらの満たされた孔内には活性電極材料は存在しない。この実施例にお
いては、それらの孔の底は集電装置により形成される。集電装置が電極材料から
電流を集めるために必要である。普通は、その集電装置は電極材料が上に貼付さ
れる金属箔又は金属網である。それらの孔の各々内の高分子材料は、栓として働
き、且つ隔離板、電極材料及び集電装置を固着し、これらの部品を一緒に接着さ
れさせる。この理由のために、選択された高分子材料がこれらの部品の材料と調
和しなくてはならない。その高分子材料は隔離板の材料の融点より下の融点を有
する粘着性、又は溶解し得るポリマーであり得る。
【００１３】 この電池の特有の実施例は、集電装置が電極材料内の孔とほぼ重なり合う孔の
パターンを設けられ、且つ両方のそれらのパターンの孔が、高分子材料により満
たされることを特徴としている。電極材料内の孔は集電装置内の孔と一致してい
る。高分子材料が、例えば高分子箔を溶融し且つ電極上へそれを圧迫することに
より、隔離板と対向する電極の面から導入され得る。溶融するポリマーがそれら
の孔に浸透し、固体化し且つ連続な栓を形成する。
【００１４】 この電池の優先的実施例は、隔離板が電極材料内の孔とほぼ重なり合う孔のパ
ターンを設けられ、且つ全パターンの孔が高分子材料により満たされることを特
徴としている。電極材料と集電装置との中の孔は隔離板内の孔と一致している。
それらの孔内へ導入された高分子材料がある種の鋲を形成し、その鋲が電極と隔
離板とを一緒に接着させる。
【００１５】 本発明による電池は両電極と隔離板との積層物であり、積層されたセル構造を
形成している。
【００１６】 電極材料と集電装置との中の孔はパンチング又はレーザ切り出しにより作られ
得る。その電極材料もまた適切な応用方法によって、例えば集電装置上への電極
活性材料を具えている糊をパターン状にスクリーン印刷することによって、孔を
直接設けられ得る。
【００１７】 上述の電池を製造する便利な方法が以下に解明されるであろう。
【００１８】 本発明による再充電可能電池における負電極（陽極とも呼ばれる）は、基本的
に電池反応のために負電極活性材料を具え、且つ負集電装置が充電及び放電に際
して電子を輸送するために働く。
【００１９】 負電極材料は挿入可能な材料、好適にはアモルファス炭素又は黒鉛のような、
高分子接合剤マトリックス内に分散された炭素である。リチウムは６炭素原子当
たり最大で１リチウム原子の量で、言い換えれば最大でもLiＣ6 で、炭素の結晶
層間に挿入され得る。
【００２０】 正電極（陰極とも呼ばれる）は正電極活性材料と正集電装置とを具えている。
【００２１】 正電極材料は高分子接合剤マトリックス内に分散されたLiMn2Ｏ4、LiCoＯ2 又
はLiNiＯ2 のような、リチウム挿入化合物である。その混合物もまたカーボンブ
ラック（例えばアセチレンブラック、サーマルブラック）、黒鉛粉末、金属粉末
又は同等のもののような、粉末状導電性材料を具えている。導電性材料の総量は
重量で２〜１５％の範囲内にある。
【００２２】 接合剤のために、多糖、熱可塑性ポリマー及びゴム状弾性を有するポリマーを
含むマトリックスポリマーが用いられる。実例はカルボキシメチルセルローズ、
ポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン及びスチレンブタ
ジエンゴムを含んでいる。これらのポリマーは単独で又は組み合せて用いられ得
る。高分子接合剤が亀裂を防止するための活性材料粉末と一緒に結合し、且つそ
のような粉末性の材料を集電装置の表面へ固定するために働く。高分子接合剤の
総量は、重量で２〜３０％の範囲内である。
【００２３】 集電装置に対しては、それが電池内で化学反応を誘起しない場合には、あらゆ
る導電体が用いられ得る。正集電装置（陰極）用の材料の実例は、ステンレスス
鋼、アルミニウム及びニッケルを含む。負集電装置（陽極）用の材料の実例は、
ステンレスス鋼、銅及びニッケルを含む。集電装置は箔、薄膜又は薄板の形状で
あってもよく、且つ多孔性であり、パンチされるか又は網状であってもよい。こ
の集電装置の厚さは一般に１〜５００μｍの範囲内にある。
【００２４】 正電極と負電極との間に設けられた隔離板は、高いイオン透過性と所望の機械
的強度との両方を有する絶縁された薄膜である。その薄膜が正電極と負電極との
間の短絡回路を防止し、且つ電解質の溶液を保持する。一般に用いられる隔離板
はガラスファイバー、又は多孔質の薄板あるいはポリエチレン又はポリプロピレ
ンのようなオレフィンポリマーで作られた非羊毛繊維で作られる。その細孔の直
径は一般に０．０１〜１０μｍの範囲内にある。その隔離板の厚さは一般に５〜
３００μｍの範囲内にある。
【００２５】 本発明の電池構造は、液体電解質溶液として用いられる多数の合成物のいずれ
でもによって活性化され得る。溶媒に対して、炭酸エチレン、炭酸プロピレン、
炭酸メチルエチルのようなエステル、テトラヒドロフランのようなエーテル、ジ
メチルスルホキシド、及びそれの混合物が用いられ得る。その溶質の例は、リチ
ウムイオン（Li+）及びルュイス酸イオン（ＢＦ4 -，ＰＦ6 -，AsＦ6 -，ClＯ4 -，
ＣＦ3ＳＯ3 -）及びそれの混合された塩を含んでいる。その塩の濃度は０．５ｍ
ｏｌ／ｌと２ｍｏｌ／ｌとの間である。
【００２６】 本発明による電池は平らな柔軟な薄板状製品の形であってもよく、あるいはそ
れはジグザグ様式に折り畳まれるか、又は円筒状又は矩形角柱形状に巻かれても
良い。この電池は単層又は多層型のものであってもよい。平らな電池構造はあり
ふれたボタン電池に用いるために、硬貨へ打ち抜き型パンチされてもよい。
【００２７】 種々のサイズ、容量、及び電圧領域の電池が、多数のセルの上に横たわること
により又は拡大された寸法の単一セルを複写することにより、層状セル構造から
得ることができる。より高い容量の電池がセル素子の系列を反復することにより
構成され得る。電池の電圧出力は層状セル構造の複数の基本的積層の直列多重化
により増大され得て、その場合には、第１セル構造の負電極層が第２類似セル構
造の正電極層と電気的接触して置かれる。これらの実施例においては、その電池
は負電極、隔離板及び正電極の層の多層積層物を具えている。
【００２８】 この電池は電池ケース内に封入され、その電池ケースはプラスチック金属化合
物又はプラスチック用樹脂ケースであってもよい。これらの材料の例は、ステン
レス鋼及びプラスチック状ポリプロピレンを含む。密封は接着剤、溶接又ははん
だ付けにより行われ得る。平らな柔軟な電池は、ポリマー被覆されたアルミニウ
ム箔の空気及び湿気不貫通性バッグ内に封入され得る。そのような箔のシートは
商業的に入手でき、且つそれらの縁において一緒に密封され得る。このシートは
典型的に外側の１５μｍポリエステル又はポリエチレンフィルム、５０μｍアル
ミニウム箔、及び内側の１５μｍポリエステル又はポリエチレンフィルムを具え
て、熱密封接着剤の９０μｍ層を有している。
【００２９】 所望するなら、本発明による電池は負電極の後で且つ隔離板から離れて対向す
る、ばね機能を有する層を設けられてもよい。負電極材料が充電と放電とによる
大きい体積変化を経験する場合には、例えば負電極材料がリチウム金属である場
合に、この層が有用になり得る。この層が体積の変化を補償する。ばね機能を有
するこの層は弾性材料で作られ、且つ例えばポリウレタン又は架橋ポリオレフィ
ンのような、弾性フォームである。放電中に、負電極が薄くなり、且つフォーム
層が圧力を維持するため伸びる。充電に際して、フォーム層を圧縮しながら、リ
チウムが堆積され且つ負電極の体積が膨張する。
【００３０】 リチウム２次電池を製造する方法を提供する目的は、その方法が以下のステッ
プ、すなわち、 ａ）負電極を通る孔のパターンが作られるステップ、 ｂ）正電極を通る孔のパターンが作られ、該パターンはａ）におけるのと同じで
あるステップ、 ｃ）隔離板内に孔のパターンが作られ、該パターンはａ）におけるのと同じであ
るステップ、 ｄ）前記積層物内のａ），ｂ）及びｃ）のもとでのパターンの孔が、重なり合う
孔を形成するように整列されるステップ、 ｅ）ポリマーフィルムの表面の少なくとも一方の面上に杭のパターンを有するポ
リマーフィルムが作られ、前記パターンはａ），ｂ）及びｃ）のパターンと一致
し、前記杭の長さは前記積層物の厚さと少なくとも等しいステップ、 ｆ）前記杭が前記孔を通って貫通し且つ前記積層物を越えて突出するように、前
記積層物が前記ポリマーフィルム上に置かれるステップ、 ｇ）前記積層物とポリマーフィルムとが、前記ポリマーフィルム、負電極、隔離
板及び正電極の積層構造を形成するように、前記突出した杭を平坦化するために
熱と圧力とを受けるステップ、 を具えていることを特徴とする、冒頭文節に特定された方法により達成される。
【００３１】 この方法において、及び以下に記載される方法において、孔のパターンは電極
内に、すなわち機械的パンチング又はレーザ切り出しのような技術により、電極
材料と集電装置とを通して作られる。それらの孔は例えば１ｍｍの直径を有する
肉眼で見える孔である。典型的な例においては、それらの孔のパターンが５ｍｍ
の相互孔距離を有する矩形の二次元配列を形成している。隔離板もまた同じパタ
ーンと寸法との孔を設けられている。電極と隔離板とのパターンはそれらの孔が
重なり合うように整列される。負電極、隔離板及び正電極を具えているその積層
物は、構成されたポリマーフィルム上に置かれる。そのポリマーフィルムの構成
はそれらの孔のパターンと一致する、杭のパターンから成っている。それらの杭
はそれらの孔を貫通し、且つその積層物を越えて突出する。それらの杭の端部は
その後それらの突出した杭を平坦化するために熱と圧力とを受ける。冷却後、そ
れらの孔内へ導入された杭が一種の鋲を形成し、その鋲が圧力のもとで電極と隔
離板とを一緒に接着する。この方法においては、電極と隔離板との間に良好な接
触が確保されて、その方法が電解液を保持する。
【００３２】 本発明による方法の代りの実施例は、その方法が以下のステップ、すなわち ａ）前記負電極内に孔のパターンが作られるステップ、 ｂ）前記正電極内に孔のパターンが作られるステップ、 ｃ）高分子材料のフィルムが前記積層物の両面上へ貼付され、前記高分子材料は
前記隔離板の材料より低い溶融温度を有するステップ、 ｄ）前記積層物と高分子材料のフィルムとが前記高分子材料のフィルムを溶融す
るために熱と圧力とを受け、それで前記高分子材料が前記の孔へ浸透し、前記高
分子材料のフィルム、負電極、隔離板及び正電極の積層構造を形成するように前
記隔離板と接触するステップ、 を具えていることを特徴とする、冒頭文節に特定されたような方法により達成さ
れる。
【００３３】 この方法においては、負電極、隔離板、及び正電極の積層物が高分子材料の２
枚のフィルムの間に置かれる。この積層物へ熱と圧力とを加えた後に、その高分
子材料が溶融し且つそれらの電極中の孔内へ浸透する。その高分子材料は隔離板
へ固着する。隔離板の材料より低い融点を有する高分子材料を用いることが重要
である。
【００３４】 最後に述べた方法の別の改善は、ステップｂ）において正電極内の孔のパター
ンがａ）におけるのと同じになるように作られ、且つステップｃ）の前に前記隔
離板が孔のパターンを設けられ、該パターンはａ）におけるのと同じであること
を特徴としている。必要ではないけれども、それらの孔はそれらが重なるように
なるべく整列される。熱と圧力とを加えた後に、２枚のポリマーフィルムの高分
子材料が溶融し、且つ電極と隔離板との孔と内へ浸透する。整列されたモードに
おいては、それらの孔内へ導入された高分子材料が一種の鋲を形成し、その鋲が
圧力のもとで電極と隔離板とを一緒に接着させる。
【００３５】 本発明によるもう一つの代りの実施例は、その方法が以下のステップ、すなわ
ち ａ）前記負電極を通る孔のパターンが作られるステップ、 ｂ）前記正電極を通る孔のパターンが作られるステップ、 ｃ）前記隔離板が高分子材料で作られるステップ、 ｄ）前記積層物が熱と圧力とを受け、前記高分子材料の一部を前記孔内に浸透さ
せ、それにより前記電極と隔離板とを一緒に結合するステップ、 を具えていることを特徴とする、冒頭文節において特定されたような方法により
達成される。
【００３６】 この方法においては、隔離板が高分子材料で作られる。熱と圧力とを加えた後
に、その高分子材料が溶融し且つ電極における孔内へ浸透する。この方法におい
てもまた、隔離板により一緒に保持される多電池積層物が作られ得る。そのよう
な高分子材料の一例はシリカ又はアルミナのような、無機の粒子で増量されたポ
リエチレンである。
【００３７】 上述の方法においては、なるべくポリマーフィルムに対しては多孔質の高分子
材料が用いられ、且つイオンがそれを通って動き得る隔離板に対しては例えば多
孔質のポリエチレンが用いられる。好適には、その高分子材料が柔軟であると良
い。
【００３８】 電極材料は負又は正の活性材料、導電性材料、及び接合剤材料を混合すること
により作られ得て、それらの材料は、乾燥過程で、又は水又は誘起溶媒が加えら
れる湿式過程で、全部粉末の形である。
【００３９】 得られた糊状の混合物がそれから集電装置上に被覆され、乾燥され且つ圧縮さ
れる。この目的のために、以下の被覆方法、すなわちスクリーン印刷、ローラー
被覆、ドクターブレード被覆、ナイフ被覆、押し出し被覆、バー被覆、浸漬被覆
及びスクイズ被覆のうちの一つが一般に使用され得る。乾燥の後に圧縮される被
覆された層の厚さは１〜１０００μｍの範囲内にある。
【００４０】 上述の方法における積層物の圧縮は、約１００℃〜１５０℃におけるオーブン
内で、約５×１０4 Paの圧力において金属板の間で短時間の間、それを簡単に圧
縮することにより達成される。この動作はまたカレンダーローラーを用いて実行
されてもよい。加熱の後に、その積層物が室温に冷却される。加熱及び冷却もま
た特殊の形状、例えば電池がその中へ適合されねばならない器具の形状を有する
型内で実行されてもよい。
【００４１】 上述したのと同じ方法で、層の多層積層物が１ステップで一緒に結合され、そ
れにより大きい容量又は電圧の電池を得る。
【００４２】 本発明の非水の２次電池は種々の（コードレス）応用、例えばノート型パーソ
ナルコンピュータ、携帯ＣＤプレーヤー、携帯電話、ページング装置、ビデオカ
メラ、電気剃刀、電動工具、及び補聴器に用いられ得る。
【００４３】 本発明を典型的な実施例によって、且つ添付の図面を参照してもっと詳細に解
明しよう。
【００４４】典型的な実施例 負電極材料用の混合物が、活性正材料として１０μｍの粒子サイズを有する６
ｇの黒鉛粒子、４．５ｇのカルボキシメチルセルローズ（１％水溶液）、及び接
合剤として０．５ｇのスチレンブタジエンゴム（水内の６０％分散液）を混合す
ることにより準備され、且つ銅箔集電装置の両面上に被覆として塗布されるよう
な糊に形成される。その被覆の厚さは２００μｍである。その銅箔の厚さは１４
μｍに等しい。糊付けされた集電装置は１５分間８５℃で予備乾燥され、３時間
１１０℃で熱処理されて、それから厚さが１１０μｍになるまで圧縮される。正
電極が２×２ｃｍ2 の正方形になるように切り出される。
【００４５】 正電極材料用の混合物が、活性正材料として６ｇのLiCoＯ2 、導電性材料とし
て０．１８ｇのアセチレンブラック、５ｇのカルボキシメチルセルローズ（１％
水溶液）、及び接合剤としての０．７ｇのポリテトラフルオロエチレン（水内の
６０％分散液）を混合することにより準備され、且つアルミニウム箔集電装置の
両面上に被覆として塗布されるように糊に形成される。被覆の厚さは４２０μｍ
である。アルミニウム箔の厚さは２０μｍと等しい。糊付けされた集電装置は、
１５分間８５℃で予備乾燥され、４時間２５０℃で熱処理されて、それから厚さ
が１００μｍになるまで圧縮される。負電極が２×２ｃｍ2 の正方形になるよう
に切り出される。
【００４６】 ２５μｍ厚さの多孔性のポリエチレン箔が隔離板として用いられる。
【００４７】 負電極、正電極、及び隔離板が機械的パンチングにより孔のパターンを全部設
けられる。その孔の直径は１ｍｍである。それらの孔は５ｍｍの相互孔距離を有
する二次元配列で設けられる。
【００４８】 図１Ａ〜１Ｃは、本発明によるリチウム２次電池の製造における多数の方法ス
テップを図式的に示している。電極材料が上に示されたように準備される。寸法
は比例尺で画かれてはいない。
【００４９】 図１Ａは、銅集電装置３の両面上に負電極材料２を具えている負電極１を示し
ている。正電極４は、アルミニウム集電装置６の両面上に正電極材料５を具えて
いる。隔離板７は両電極１及び４間に置かれる。負電極は孔８を具え、正電極は
孔９を具え、且つ間隔板は孔１０を具えている。それらの電極１及び４、及び間
隔板７は、それらの孔８、９、１０のパターンがそれらの孔が重複するように整
列されるような方法で積層される。
【００５０】 整列された積層物が杭１２を有する構成された微小多孔性ポリエチレンフィル
ム１１上に置かれる。それらの杭１２は孔８、９、１０と同じパターンを有し、
且つこれらの孔内に丁度適合する。これらの杭１２が孔８、９、１０を貫通し且
つ積層物を越えて突出する（図１Ｂ）。
【００５１】 その積層物が、５秒間５×１０4 Paの圧力と１３０℃とにおいて２枚の金属板
の間で加熱される。この動作により、突出している杭１２が平らにされて（図１
Ｃ）、且つ４ｃｍ2 の表面面積を有する自己支持電池積層物が作り出される。
【００５２】 その電池が炭酸エチレンと炭酸メチルエチルとの（１：３）混合物内に１．５
ｍｏｌ／ｌのLiＰＦ6 を含んでいる電解質内に浸漬される。
【００５３】 その電解質を含んでいる電池はポリエチレン被覆されたアルミニウム箔からな
るバッグ内に荷造りされて且つ密封される。
【００５４】 この電池が０．２Ｃのレートで充電され、ここでＣはｍＡｈにおける電池容量
である。図２は電池電圧ＶとｍＡｈにおける容量Ｃとの間の関係を示している。
この図において、曲線Ａは０．２Ｃのレートにおいて充電中の、電池電圧Ｖを表
現している。図２はまた種々の放電レート、すなわち０．２Ｃ、１．５Ｃ、２Ｃ
及び３Ｃにおける放電曲線を示している。この電池の容量は増大する放電レート
と共に減少する。しかしながら、２Ｃの放電レートにおいてはこの電池はそれの
容量のほとんど８０％へまだ放電され得る。
【００５５】 この電池の容量への充電のレートの影響が図３に示されている。ここで、この
電池は０．２Ｃ、１Ｃ、及び２Ｃのレートで充電され（上昇曲線）、且つ充電容
量を決めるために０．２Ｃのレートで放電される（下降曲線）。
【００５６】 図２及び３に示された結果は市販のLiイオンセルと非常に類似しており、そこ
では電極と電解質との間の圧力がその電池のケーシングにより加えられる。
【００５７】 本発明によるとリチウム２次電池が提供され、その電池は柔軟で且つ薄くなる
ように作られ得て、且つその電池においては電極と電解質との間の良好な接触が
確保される。本発明はまたそのような電池を製造する多数の簡単な方法を提供す
る。
【図面の簡単な説明】
【図１】 図１Ａ〜１Ｃが本発明による電池の製造における方法ステップの図式的な断面
図を示している。
【図２】 異なる放電レートにおける０．２Ｃのレートでの充電に対する、（ｍＡｈで表
した）放電される容量Ｃ対（ボルトで表した）電池電圧Ｖを示している。
【図３】 異なる充電レートにおける０．２Ｃのレートでの放電に対する、（ｍＡｈで表
した）充電される容量Ｃ対（ボルトで表した）電池電圧Ｖを示している。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (71)出願人 Ｇｒｏｅｎｅｗｏｕｄｓｅｗｅｇ １， 5621 ＢＡ Ｅｉｎｄｈｏｖｅｎ， Ｔｈ ｅ Ｎｅｔｈｅｒｌａｎｄｓ Ｆターム(参考） 5H017 AA03 AS02 BB11 CC01 CC05 DD08 EE01 EE04 EE05 5H021 AA06 BB01 BB02 CC08 EE02 EE04 5H029 AJ00 AK03 AL06 AL07 AL08 AM03 AM04 AM05 AM07 CJ02 CJ03 CJ04 CJ05 DJ04 DJ07 DJ13 DJ14 EJ01 EJ12 HJ04 【要約の続き】

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 −負電極材料と負集電装置とを有する負電極、 −正電極材料と正集電装置とを有する正電極、 −前記負電極と正電極との間に挟まれた隔離板、 −前記負電極と正電極との間の非水の電解質溶液、 の積層物を具えているリチウム２次電池において、 前記負電極材料と正電極材料とが孔のパターンを設けられて、それらの孔は、
    前記負電極、正電極及び隔離板を隣接して一緒に固着し且つ圧迫する高分子材料
    で満たされていることを特徴とするリチウム２次電池。
  2. 【請求項２】 請求項１記載のリチウム２次電池において、前記集電装置が前記
    電極材料内の孔とほぼ重なり合う孔のパターンを設けられ、且つ両方のパターン
    の孔が高分子材料により満たされることを特徴とするリチウム２次電池。
  3. 【請求項３】 請求項１又は２記載のリチウム２次電池において、前記隔離板が
    前記電極材料内の孔とほぼ重なり合う孔のパターンを設けられ、且つ全パターン
    の孔が前記高分子材料により満たされることを特徴とするリチウム２次電池。
  4. 【請求項４】 請求項１記載のリチウム２次電池において、前記高分子材料が接
    着剤であることを特徴とするリチウム２次電池。
  5. 【請求項５】 請求項１記載のリチウム２次電池において、前記高分子材料がポ
    リエチレンであることを特徴とするリチウム２次電池。
  6. 【請求項６】 請求項１記載のリチウム２次電池において、該電池が、負電極、
    隔離板及び正電極の層の多層積層物を具えていることを特徴とするリチウム２次
    電池。
  7. 【請求項７】 請求項１記載のリチウム２次電池において、前記隔離板から離れ
    て対向する前記負電極の表面が弾性フォーム層を設けられていることを特徴とす
    るリチウム２次電池。
  8. 【請求項８】 負電極、隔離板、及び正電極の積層物を具えているリチウム２次
    電池を製造する方法であって、前記負電極を形成するように負集電装置上へ負電
    極材料を貼付すること、前記正電極を形成するように正集電装置上へ正電極材料
    を貼付すること、及び前記負電極と正電極とに隣接するように該負電極と正電極
    との間に隔離板を配設することを具えているリチウム２次電池を製造する方法に
    おいて、該方法が以下のステップ、すなわち ａ）負電極を通る孔のパターンが作られるステップ、 ｂ）正電極を通る孔のパターンが作られ、該パターンはａ）におけるのと同じで
    あるステップ、 ｃ）隔離板内に孔のパターンが作られ、該パターンはａ）におけるのと同じであ
    るステップ、 ｄ）前記積層物内のａ），ｂ）及びｃ）のもとでのパターンの孔が、重なり合う
    孔を形成するように整列されるステップ、 ｅ）ポリマーフィルムの表面の少なくとも一方の面上に杭のパターンを有するポ
    リマーフィルムが作られ、前記パターンはａ），ｂ）及びｃ）のパターンと一致
    し、前記杭の長さは前記積層物の厚さと少なくとも等しいステップ、 ｆ）前記杭が前記孔を通って貫通し且つ前記積層物を越えて突出するように、前
    記積層物が前記ポリマーフィルム上に置かれるステップ、 ｇ）前記積層物とポリマーフィルムとが、前記ポリマーフィルム、負電極、隔離
    板及び正電極の積層構造を形成するように、前記突出した杭を平坦化するために
    熱と圧力とを受けるステップ、 を具えていることを特徴とするリチウム２次電池を製造する方法。
  9. 【請求項９】 負電極、隔離板、及び正電極の積層物を具えているリチウム２次
    電池を製造する方法であって、前記負電極を形成するように負集電装置上へ負電
    極材料を貼付すること、前記正電極を形成するように正集電装置上へ正電極材料
    を貼付すること、及び前記負電極と正電極とに隣接するように前記負電極と正電
    極との間に隔離板を配設することを具えているリチウム２次電池を製造する方法
    において、該方法が以下のステップ、すなわち ａ）前記負電極内に孔のパターンが作られるステップ、 ｂ）前記正電極内に孔のパターンが作られるステップ、 ｃ）高分子材料のフィルムが前記積層物の両面上へ貼付され、前記高分子材料は
    前記隔離板の材料より低い溶融温度を有するステップ、 ｄ）前記積層物と高分子材料のフィルムとが前記高分子材料のフィルムを溶融す
    るために熱と圧力とを受け、それで前記高分子材料が前記の孔へ浸透し、前記高
    分子材料のフィルム、負電極、隔離板及び正電極の積層構造を形成するように前
    記隔離板と接触するステップ、 を具えていることを特徴とするリチウム２次電池を製造する方法。
  10. 【請求項１０】 請求項７記載のリチウム２次電池を製造する方法において、ス
    テップｂ）において正電極内の孔のパターンがａ）におけるのと同じになるよう
    に作られ、且つステップｃ）の前に前記隔離板が孔のパターンを設けられ、該パ
    ターンはａ）におけるのと同じであることを特徴とするリチウム２次電池を製造
    する方法。
  11. 【請求項１１】 負電極、隔離板、及び正電極の積層物を具えているリチウム２
    次電池を製造する方法であって、前記負電極を形成するように負集電装置上へ負
    電極材料を貼付すること、前記正電極を形成するように正集電装置上へ正電極材
    料を貼付すること、及び前記負電極と正電極とに隣接するように前記負電極と正
    電極との間に隔離板を配設することを具えているリチウム２次電池を製造する方
    法において、該方法が以下のステップ、すなわち ａ）前記負電極を通る孔のパターンが作られるステップ、 ｂ）前記正電極を通る孔のパターンが作られるステップ、 ｃ）前記隔離板が高分子材料で作られるステップ、 ｄ）前記積層物が熱と圧力とを受け、前記高分子材料の一部を前記孔内に浸透さ
    せ、それにより前記電極と隔離板とを一緒に結合するステップ、 を具えていることを特徴とするリチウム２次電池を製造する方法。
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